Brevet FR2511803A1 — publié le 19830225

La présente invention concerne une amélioration des éléments de combustible nucléaire destinés au coeur de réacteurs de fission nucléaire, et s'applique aux éléments de combustible comportant un conteneur compo- site constituant un gainage pourvu d'une barrière protec- trice couvrant sa surface intérieure. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique n' 4 200 492 décrit tout particulièrement des éléments de combustible nucléaire ayant un conteneur composite. Des couches ou revêtements formant barrière liés sur la surface interne des conteneurs de combustible nu- cléaire, désignés de façon classique comme gaine de com- bustible, sont prévus pour protéger lé métal du conteneur de certains phénomènes néfastes connus comme la fissura- tion par corrosion sous contraintes et/ou la fragilisation par du métal liquide L'apparition de cette activité des- tructrice se traduit par une défaillance de l'élément On attribue généralement la cause de ce phénomène à une com- binaison d'interactionsmécaniques et chimiques apparais- sant entre le combustible nucléaire, le conteneur métalli- que et les produits de fission nucléaire pendant le fonc- tionnement du réacteur Par exemple, des neutrons et des produits de fission émanant du combustible irradié inter- agissent avec le métal du conteneur cependant que des forces physiques lui sont appliquées par la dilatation thermique du corps de combustible. Les brevets des Etats-Unis d'Amérique n' 4 045 288 et 4 057 466 ainsi que d'autres publications décrivent en détail la défaillance des éléments de combustible nuclé- aire pour ces raisons. On a surmonté ou réglé la fissuration par corrosion sous contraintes et d'autres phénomènes destructeurs des conteneurs de combustible en alliage de zirconium, tels ceux fabriqués avec les compositions de Zircaloy du commerce, bien connues (voir le brevet des Etats-Unis d'Amérique no 2 772 964), en appliquant une barrière de zirconium métallique de pureté au moins modérée sur la surface interne de la gaine Cette utilisation de barrières de zirconium métallique est décrite, entre autre, dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique n O 4 200 492. Les éléments de combustible nucléaire utilisés dans les réacteurs nucléaires de puissance contiennent du combustible fissible seulement dans une partie du conte- neur ou gainage et de ce fait ont une partie inoccupée, dépourvue de tout combustible La partie vacante ainsi réalisée constitue un espace vide dans le conteneur pour l'accumulation et la rétention des produits de fission gazeux, de la vapeur d'eau et de tout autre produit vola- tile. Dans ce type d'élément de combustible nucléaire une colonne de combustible fissible telle qu'un empile- ment de pastilles, est placée dans le conteneur et s'é- tend à partir de la base ou extrémité inférieure vers le haut La quantité de combustible dans la colonne est prévue pour atteindre une hauteur ou un point prédétermi- né dans le conteneur et la partie la plus élevée ou partie restante du conteneur s'étendant au-delà de la charge de combustible ne contient pas de combustible comme décrit dans les brevets des Etats-Unis d'Amérique N O 3 898 125 et 3 969 186 On divise ainsi l'élément de combustible et son conteneur en une partie combustible et une partie d'expansion avec une limite d'interface entre elles. On place dans cette partie d'expansion du con- teneur au-delà de la charge de combustible, un moyen de contrainte tel qu'un ressort comme le décrivent les bre- vets cités précédemment pour maintenir la charge en place comme par exemple fixée en appui contre une extrémité du conteneur. On remplit généralement la partie d'expansion du conteneur par de l'hélium ou par un gaz inerte analogue qui agit comme milieu efficace de transfert de chaleur, non réactif. En conséquence, le conteneur à l'endroit de la partie d'expansion au-delà de la charge de combustible est essentiellement isothermique, et demeure à une tem- pérature sensiblement égale à celle de son environne- ment constitué par le réfrigérant du fait de la capacité effective du transfert de chaleur et de la mobilité du milieu gazeux qui s'y trouve La gaine de combustible dans la partie qui contient le matériau fissile est sou- mise à un gradient de température pendant la production d'énergie par rapport à son environnement constitué par le réfrigérant De manière plus précise, il y a un gra- dient de température qui débute à partir de l'intérieur de la charge de combustible ou colonne vers l'extérieur avec des températures qui chutent sensiblement dans la paroi de la gaine du côté du réfrigérant. L'émission d'hydrogène provenant de la dissocia- tion de l'eau avec le milieu réfrigérant est un phénomène inhérent au fonctionnement d'un réacteur nucléaire re- froidi et/ou modéré par eau L'émission d'hydrogène est principalement due aux conditions d'irradiation et aux températures élevées du système, et à la forte affinité existant entre l'oxygène et les alliages de zirconium communément utilisés pour fabriquer les conteneurs ou gaines On a déterminé que dans l'environnement d'un réacteur, ou dans un ensemble de conditions telles que mentionné ci-dessus, le comportement de l'hydrogène libre et ses effets sur les gaines en alliage de zirconium varient en fonction des différentes conditions de tempé- ratures Par exemple, il semble que l'hydrogène recherche les niveaux inférieurs de température pour imprégner les alliages de zirconium d'o il ressort qu'à différents gradients ou niveaux de température correspondent diffé- rents schémas de migration de l'hydrogène à l'intérieur. Ainsi, quand l'hydrogène pénètre l'alliage de zirconium du conteneur dans la partie contenant le ma- tériau fissible donc là o existe un fort gradient de température, on a remarqué que cet hydrogène se concen- trait et restait à l'endroit de ou près de la partie ex- térieure la plus froide de la paroi de gainage et qu'il se dispersait à l'intérieur à partir de là en quantités décroissantes. D'autre part, on a remarqué que lorsque l'hydro- gène agissait par contact et pénétrait l'alliage de zir- conium de la gaine dans sa partie d'expansion qui est essentiellement isothermique, il montrait une propension à migrer et à se répartir uniformément dans la paroi de gainage en zirconium du conteneur Cependant lorsqu'on améliore un conteneur en alliage de zirconium par une barrière en zirconium métallique liée sur la surface interne du gainage, comme décrit dans les brevets précé- demment cités, l'hydrogène migrant intérieurement se concentrait dans la barrière interne de zirconium métalli- que réalisée pour protéger le conteneur des produits de fission internes et de la dilatation du combustible. En conséquence dans ces conteneurs avec barrière, il semble que l'hydrogène migrant dans et à travers la paroi du conteneur en alliage de zirconium s'accumule et se concentre de manière significative dans la région de la paroi du conteneur contiguë à sa jonction avec la barrière en zirconium métallique. Une telle concentration d'atomes d'hydrogène accu- mulés dans une partie limitée de la paroi de gainage, principalement au voisinage de la jonction de liaison de la couche-barrière avec la surface interne du conteneur, est un résultat gênant de la structure composite du con- teneur, et dans des conditions rigoureuses de fonctionne- ment pourrait diminuer le rendement du combustible. Cette invention est constituée par un moyen d'a- mélioration des conteneurs de combustible nucléaire ? 511 B^ fabriqué avec une structure composite comprenant une barrière de zirconium métallique recouvrant la surface interne d'un conteneur en alliage de zirconium tel que décrit dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique n 4 200 492, et pour rendre les éléments de combustible comportant cette gaine plus résistants à l'accumrulation d'hydrogène lors du fonctionnement Plus particulière- ment, l'invention consiste à pratiquement enlever tout le zirconium métallique de la couche-barrière 2 l'intérieur de la partie du conteneur constituant ou délimitant la partie d'expansion Ainsi la barrière de protection en zirconium métallique couvre seulement la surface interne de la partie du conteneur en alliage de zirconium qui est pratiquement contiguë ou immécia Lemet autour du maériau 1.5 fissile contenu dans le conteneur. La présente invention a donse pour buts de réaliser un élément de combustible nucléaire amélioré comportant un conteneur composite ayant un gainage en alliage de zirconium et une barrière de protection en zirconium métallique réaliser un élément de ccmbustible nucléaire avant une gaine en composite en alliage de zirconium avec une barrière en zirconium métallique qui résiste aux effets nocifs de l'hydrogène libéré allongeant ainsi la durée de fonctionnement de l'lément de combustible - réaliser un élément de combustible nucléaire comportant un conteneur en alliage de zirconium avec à l'intérieur une barrière en zirconium métallique qui augmente le volume de la partie d'expansion disponible pour les gaz et s'oppose à la réduction ultérieure de ce volume du fait de la présence d'hydrures de zirconium dus à l'action de l'hydrogène; fournir un procédé pour améliorer les éléments de com- bustible nucléaire comportant un conteneur en alliage de zirconium ayant une barrière interne en zirconium métallique; fournir un procédé pour rendre les éléments de combus- tible nucléaire comportant un élément conteneur en al- liage de zirconium ayant une barrière protectrice interne en zirconium métallique plus résistant à l'hydrogène libre et à ses effets destructeurs sur les conteneurs et leur durée de fonctionnement. La description qui va suivre se réfère à la figure annexée qui représente une vue en coupe partielle d'un élément de combustible nucléaire contenant du matériau fissile construit selon la présente invention. La présente invention concerne en particulier les éléments de combustible nucléaire pour les réacteurs de puissance comportant une gaine en un alliage de zirconium tel que le Zircaloy recouvert par une barrière de protec- tion-en zirconium métallique pratiquement pur liée méta Uur- giquement sur sa surface interne Le brevet des Etats-Unis d'Amérique N O 4 200 492 décrit un élément de combustible nucléaire ayant cette composition et cette construction. Plus particulièrement, l'invention concerne les conteneurs composites composés d'une gaine en un alliage de zirconium ayant au moins 5000 parts par million en poids de constituants autres que le zirconium, et d'une barrière de protection en zirconium métallique contenant moins de 5000 parties par million en poids d'impuretés. De préférence le zirconium métallique de la barrière a moins d'environ 4200 parties par million en poids d'im- puretés Les alliages de zirconium utilisés pour la gaine sont constitués en général par le Zircaloy 2 ou 4, dis- ponibles dans le commerce et bien connus dans l'industrie nucléaire. L'invention consiste, en gros, à empêcher tout effet détériorant ou nocif de l'hydrogène libre sur les conteneurs composites de combustible nucléaire précédem- ment décrits On vient à bout de la détérioration ou de l'affaiblissement provoqué par l'hydrogène en enlevant le zirconium métallique de la barrière qui-setrouve sur la gaine en alliage de zirconium dans la partie aui s'étend au-delà de la charge de combustible qui est vide de matériau fissile et constitue la partie d'expansion. Le conteneur du nouvel élément de combustible nucléaire qui résulte de l'invention résiste à l'hydru- ration dans et autour de la partie d'expansion qui ne contient pas de combustible Ainsi évite-t-on toute ré- duction perceptible du volume vide de la partie d'ex- pansion du conteneur qui sert au recueil des gaz, réduction due à la production d'hydrures de zirconium dans la partie d'expansion par réaction de l'hydrogène avec le zirconium métallique. On peut effectuer par n'importe laquelle de dif- férentes techniques ou mesures, ou leurs combinaisons, l'enlèvement du zirconium métallique de la barrière liée sur la surface interne de la gaine en alliage de zirco- nium dans la région désignée de la partie d'expansion. Par exemple, on peut éliminer le zirconium métallique par des moyens mécaniques tels que l'usinage par abrasion, la rectification ou le polissage à la meule On peut effec- tuer l'enlèvement mécanique au moyen d'un outil de dimen- sion appropriées pour enlever le zirconium métallique de la surface de l'alliage sur une même étendue que la partie du conteneur appelée partie d'expansion de l'élément On peut aussi utiliser des moyens chimiques appropriés pour enlever le zirconium métallique en mettant en contact la partie choisie pour l'élimination du zirconium métallique avec un réactif de dissolution tel qu'un acide réagissant avec le métal. En liaison avec la figure, on réalise un élément de combustible nucléaire 10 de la manière suivante L'élé- ment de combustible 10 comprend un conteneur composite 12 allongé et fermé comportant une gaine 14 formée d'un alliage de zirconium pour contenir le matériau fissile 16 et l'isoler physiquement du réfrigérant (non représen- té) qui entoure l'élément 10 en fonctionnement Générale- ment, l'éRint de ccmbustible a une configuration tubulaire comme représenté Le conteneur 12 comporte des bouchons de fermeture fixés aux extrémités de la gaine tubulaire 14 pour obturer le conteneur. Le matériau fissible 16, tel qu'un oxyde ou autre composé d'uranium, de plutonium ou de thorium est couram- ment utilisé sous la forme de plusieurs petits éléments telles les pastilles de forme cylindrique représentées. Le matériau fissible 16, ou ses éléments a en général la même ou une semblable configuration de section droite que le conteneur ou la gaine, classiquement cylindrique De plus le "corps" de la charge de combustible a une aire ou dimension de section droite légèrement plus petite que l'aire interne du conteneur composite 12 pour réaliser un espace libre 18 entre le combustible et le conteneur dans le but de permettre une dilatation thermique latéra- le sans restriction prédéterminée du combustible 16. Ainsi dans un élément de combustible cylindrique classi- que, la charge cylindrique de combustible qui se trouve à l'intérieur doit avoir un diamètre suffisamment infé- rieur à celui du conteneur pour laisser un espace annu- laire tout autour. Le combustible 16, représenté sous forme de pas- tille, est empilé verticalement, en formant une colonne, à partir de la base ou extrémité inférieure du conteneur composite 12 jusqu'au moment o on a fourni une quantité prédéterminée de matérieu fissible pour la charge de com- bustible qui occupe seulement partiellement l'espace intérieur du conteneur 12 Classiquement dans un réacteur de puissance, refroidi et modéré à l'eau, la charge de combustible occuperait la majeure partie du volume du conteneur, ou de la longueur d'un élément tubulaire. La partie restante ou longueur du conteneur 12 qui s'étend au-delà de la charge de combustible qui v est contenue, est maintenue vacante ou dépourvue de tout matériau combustible pour réaliser ainsi un espace pour l'accumulation et la rétention des produits de fission gazeux, de la vapeur d'eau et des produits volatiles libres analogues Dans la pratique on remplit la partie d'expansion avec un milieu gazeux inerte ayant une bonne caractéristique de transfert de chaleur tel que l'hélium pour occuper l'espace et améliorer l'efficacité du trans- fert de chaleur sans contribuer à l'activité chimique. Cette petite partie de l'élément de combustible compor-= tant la partie d'expansion n'en constitue qu'une petite part Par exemple environ 20,32 à 30,48 cm, de préférence ,4 cm, pour un élément de combustible pour réacteur à eau bouillante de 4,064 m (longueur du combustible: 3,81 m) et environ 10,16 à 20,32 cm, de préférence 15,28 cm, pour un élément de combustible pour réacteur a eau pressurisée La colonne de la charge de combustible dans le conteneur 12, est maintenue en position, de manière classique, pour un ressort 20 situé dans la partie d'ex- pansion comme représenté. Ainsi, on a divisé le conteneur 12 par leur contenu et/ou leur fonction en deux parties distinctes, une par- tie 22 qui contient le combustible et la partie d'expan- sion 24. Selon la présente invention, l'élément de combus- tible nucléaire amélioré 10 possède une barrière de protection 26 en zirconium métallique pratiquement pur superposée de manière continue sur et métallurgiquement liée à la surface interne de la gaine 14 du conteneur tout le long de la partie 22 contenant le combustible. Ainsi, la barrière 26 du zirconium métallique forme une chemise sur la surface interne du conteneur 12 dans toutes ses parties à peu près contiguës à ou entourant la charge de matériau combustible qui y est contenue. Dans une réalisation recommandée de l'invention, l'élément de combustible nucléaire amélioré 10 est formé d'un conteneur composite comportant initialement une barrière, métallurgiquement liée de zirconium métal- lique s'étendant pratiquement sur toute sa surface in- terne On forme, par conséquent, le nouvel élément de combustible en enlevant pratiquement complètement le zirconium métallique de la barrière 26 de la partie qui constitue la partie d'expansion qui s'étend au-delà de la partie contiguë de la charge de combustible On choisit pour cette opération un outil à polir de lon- gueur et de dimensions appropriées pour éliminer la couche de zirconium métallique jusqu'à ce qu'on attei- gne le diamètre interne de l'alliage de zirconium se trouvant au-dessous et sur une distance qui va jusqu'à la partie prédéterminée de retenue de la charge de com- bustible Ainsi peut-on effectuer cela au moyen d'une simple opération d'usinage. On doit éliminer la barrière 26 en zirconium mé- tallique seulement dans la partie du conteneur désignée pour constituer la partie d'expansion 24, et pas au-delà de la limite approximative entre la partie d'expansion et la partie combustible du conteneur qui est à peu près contiguë de la charge de combustible comme représenté sur la figure. On fait correspondre la limite entre la partie d'expansion et la partie combustible dans le conteneur, de préférence à peu près à la position de la jonction combustible-partie d'expansion quand la colonne de com- bustible en atteint sa longueur maximum dans le conte- neur du fait de la dilatation thermique due aux condi- tions de fonctionnement du réacteur Cependant, la détermination précise de la situation de la jonction combustible-partie d'expansion, et à son tour l'élimina- tion de la barrière de zirconium métallique n'est pas particulièrement critique, surtout dans les réacteurs 1.1 à eau bouillante. Ceci est en partie dû à l'activité de fission, et par là, à la chaleur engendrée, réduite dans la partie supérieure de la colonne de combustible et de l'élément de combustible L'activité de fission plus faible a lieu dans ces parties supérieures parce que la vapeur pro- duite déplace l'eau qui fait fonction de modérateur neu- tronique Ainsi le gradient thermique n'est pas aussi important dans la région supérieure de la partie com- bustible de l'élément que dans sa partie inférieure. REVENDICATIONS 1 Conteneur allongé pour un élément de combustible nucléaire ( 10) caractérisé en ce qu'il comporte une gaine ( 14) formée en un alliage de zirconium, cette gaine ( 14) ayant une barrière de protection ( 26) en zirconium métallique qui recouvre une grande partie de la longueur de sa surface interne et une petite partie de la longueur de sa surface interne étant pratiquement dépourvue de tout zirconium métallique. 2 Conteneur allongé selon la revendication 1, ca- ractérisé en ce que la barrière de protection en zirco- nium métallique recouvre au moins 90 pourcent de la longueur de la surface interne de la gaine ( 14) tandis qu'environ moins de 10 pourcent de la longueur de sa surface interne est pratiquement dépourvue de tout zir- conium métallique. -3 Conteneur allongé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la barrière de protection est en zirconium métallique pratiquement pur choisi dans le groupe constitué par le zirconium spongieux'et le zirco- nium en barreau cristallin. 4 Conteneur allongé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'une partie principale de la longueur de la surface interne de sa gaine ( 14) constituant approximativement la partie ( 22) qui sera contiguë du combustible quand il y sera chargé est recouverte de zirconium métallique et en ce qu'une petite partie de la longueur de sa surface interne com- prenant la partie ( 24) qui constituera approximativement la partie d'expansion étant pratiquement dépourvue de tout zirconium métallique. Elément de-combustible nucléaire comportant un conteneur ( 12) allongé, fermé, une colonne ( 16) de ma- tériau combustible nucléaire ayant une section droite plus petite que l'intérieur du conteneur ( 12) placée dans et remplissant partiellement le conteneur ( 12) de manière à laisser un espace ( 18) tout autour entre la colonne ( 16) de combustible et l'intérieur du conteneur ( 12) et à réaliser une partie d'expansion dans le conte- neur ( 12) s'étendant au-delà de la colonne ( 16) de combustible, caractérisé en ce que le conteneur ( 12) est un conteneur selon l'une quelconque des revendications précédentes. 6 Element de combustible nucléaire selon la re- vendication 5, caractérisé en ce que la colonne ( 16) de combustible remplissant partiellement le conteneur ( 12) définit une partie combustible ( 22) dans la partie qui lui est contiguë et une partie d'expansion ( 24) qui s'étend au-delà de la colonne ( 16), la gaine ( 14) du conteneur ( 12) comprenant une barrière de protection ( 26) faite d'une chemise en zirconium métallique recouvrant la partie de sa surface interne qui se trouve dans la section combustible ( 22) approximativement contiguë de la colonne ( 16) de combustible et la surface interne de la gaine ( 14) s'étendant au-delà-de la colonne ( 16) de combustible pour former la partie d'expansion ( 24) étant pratiquement dépourvue de tout zirconium métallique de la barrière de protection. 7 Element de combustible nucléaire selon la re- vendication 5, caractérisé en ce que le matériau com- bustible nucléaire est choisi dans le groupe constitué par les composés de l'uranium, le plutonium, du thorium et de leurs mélanges. 8 Elément de combustible nucléaire selon la re- vendication 5, caractérisé en ce que le matériau combus- tible nucléaire est sous la forme de pastilles. 9 Elément de combustible nucléaire selon la re- vendicdtion 5, caractérisé en ce que les pastilles de matériau combustible nucléaire sont cylindriques. 10 Procédé de fabrication d'un élément de combus- tible nucléaire amélioré ( 10) comportant un conteneur composite ( 12) comprenant une gaine ( 14) en un alliage de zirconium et une barrière de protection ( 26) en zirconium métallique liée métallurgiquement à la sur- face interne de la gaine ( 14) en alliage caractérisé en ce qu'il consiste à enlever le zirconium métallique de la barrière de la surface interne de la gaine ( 14) en alliage de zirconium dans la partie de la gaine qui forme la partie d'expansion ( 24) s'étendant au-delà de la longueur maximale approximativement atteinte par le matériau combustible nucléaire qui y sera placé pour le fonctionnement du réacteur. il Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce qu'on enlève le zirconium métallique de la barrière de protection ( 26) par des moyens mécaniques. 12 Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce qu'on enlève le zirconium métallique de la bar- rière ( 26) par polissage à la meule. 13 Procédé selon la revendication 10, caractérisé en ce qu'il consiste en outre à introduire le combus- tible nucléaire dans une partie ( 22) de la gaine ( 14) en alliage de zirconium comportant' la barrière de pro- tection ( 26) en zirconium métallique.