Brevet FR2520151A1 — publié le 19830722

La présente invention concerne d'une manière générale un procédé et un appareil pour le retraitement et la séparation de combustibles nucléaires usés corta- minés par des produits de fission dans un métal fondu comme solvant Elle concerne plus particulièrement un procédé et un appareil pour retraiter et séparer des éléments de combustible usé dans un appareil de sépara- tion logeant un métal fondu comme solvant, et comportant un élément filtrant poreux pour éliminer le solvant fondu et les composés solubles qu'il contient de l'appareil de séparation. Un solvant de métal fondu, habituellement l'étain a été utilisé comme solvant et comme milieu de réaction dans le retraitement et la séparation d'éléments de combustible nucléaire usés, parmi lesquels des combus- tibles d'actinides, par exemple dans l'élimination de produits de fission et d'autres impuretés de combustibles uranium-plutonium et thoriumuranium (plutonium) usés sous forme d'oxyde, de métal ou de carbure Le combustible est d'abord débarrassé de sa gaine, si nécessaire, puis placé dans une solution d'étain fondu maintenue à une température d'environ 1600 'C. Si le combustible est un oxyde, une opération de réduction carbothermique est nécessaire A cet effet, le récipient de séparation logeant l'étain fondu est constitué d'une matière qui est une source de carbone, de préférence du graphite Le carbone se dissout dans l'étain fondu et réagit avec les oxydes de l'actinide et des produits de fission, en les transformant en une solution métallique et en formant du CO gazeux Pour un combustible uranium-plutonium, la réaction principale est représentée par: (U Pu)02 (s) + 2 C(en solution dans Sn)-* (U Pu)(en solution dans Sn) + 2 CO(g) ( 1) Au cours de la dissolution du combustible, des produits de fission volatils se dégagent et sont balayés hors du récipient de séparation par le CO, tan- dis que les produits de fission les plus réfractaires restent dans l'étain fondu utilisé comme solvant Bien que les produits de fission volatils aient des volati- lités différentes dans l'étain fondu, ils sont tous éliminés en un seul stade En même temps que les produits de fission volatils, une partie importante de l'étain fondu utilisé comme solvant s'évapore également et est éliminée du récipient. Ensuite, les actinides (en solution) sont séparés de la plus grande partie des produits de fission restant dans l'étain fondu par une réaction de nitrura- tion Une atmosphère non oxydante contenant de l'azote est introduite dans le récipient, ce qui conduit à la forma- tion de nitrures d'actinides dans l'étain fondu Pour un combustible uranium-plutonium, la réaction est repré- sentée par l'équation suivante: (U Pu) (en solution dans Sn) + 1/2 N( 2) (g) (U Pu)Ns) ( 2) Au cours du processus de nitruration, de l'étain fondu peut aussi s'évaporer et s'échapper du récipient de séparation Dês que la nitruration est terminée, les nitrures d'actinides solides sont séparés de l'étain fondu et des produits de fission restent dans l'étain utilisé comme solvant. Les brevets U S No 3 843 765 du 22 octobre 1974 délivré à Anderson et coll, et N O 3 843 766 du 22 octobre 1974, délivré à Anderson et coll illustrent de tels procédés et appareil de séparation par l'étain fondu. Les brevets précités indiquent que les nitrures d'actinides sont séparés des produits de fission présents comme impuretés dans le récipient de séparation en y in- troduisant des systèmes mécaniques pour les éloigner physiquement les uns des autres Mais l'appareillage nécessaire pour réaliser ce type de séparation physique n'est pas commode à incorporer à un système de sépara- tion fonctionnant à la température de l'étain liquide. Il est en outre très coûteux. En conséquence, un des buts de l'invention est de fournir un appareil et un procédé pour retraiter et séparer des combustibles nucléaires usés, parmi les- quels des combustibles d'actinides et des produits de fission, dans lesquels les combustibles d'actinides sont séparés des produits de fission à température élevée. Un autre but de l'invention est de fournir un appareil et un procédé pour séparer et retraiter des combustibles nucléaires usés, dans lesquels des combustibles d'actinides sont séparés des produits de fission sans utiliser de moyens mécaniques. Un autre but de l'invention est de fournir un appareil et un procédé pour séparer et retraiter des combustibles nucléaires usés, dans lesquels un système de transport pour éloigner physiquement les actinides des produits de fission n'est pas nécessaire. D'autres buts, avantages et caractéristiques nouvelles de l'invention seront pour une part énumérés dans la description ci-après, et ils apparaîtront pour une autre part aux spécialistes à l'examen de ce qui suit ou pourront être enseignés par la pratique de l'invention. Les buts et avantages de l'invention peuvent être réali- sés et atteints au moyen des instrumentations et combi- naisons particulièrement indiquées dans les revendications annexées. Pour réaliser les buts qui précèdent ainsi que d'autres, et conformément au but de la présente invention tel qu'il est incarné et décrit d'une manière générale dans le présent mémoire, l'appareil de retraitement et de séparation des combustibles nucléaires utilise un métal fondu comme solvant Il est prévu un récipient de sépara tion qui comporte une région de réaction pour loger le métal servant de solvant, et une région de reflux dispo- sée au-dessus de la région de réaction et adjacente à celle-ci Les deux régions sont Indépendantes en ce qui concerne la température et sont capables de fonctionner à des températures différentes Une ouverture est prati- quée dans un élément'de paroi du récipient de séparation, dans une position adjacente à la région du reflux Un élément filtrant poreux est disposé dans un élément de paroi du récipient de séparation, il constitue le fond du récipient de séparation et supporte le métal utilisé comme solvant Un système pour faire varier la tempéra- ture du récipient de séparation est incorporé En outre, des systèmes pour faire le vide dans le récipient de séparation et des systèmes pour y introduire diverses atmosphères sont prévus. Dans un autre aspect de l'invention, le procé- dé de retraitement et de séparation des combustibles nucléaires usés comprenant des combustibles d'actinides, des produits de fission volatils et non-volatils, utilise un métal fondu comme solvant Il est prévu un récipient de séparation qui comporte une région de réaction logeant le solvant métallique, et une région de reflux disposée au-dessus de la région de réaction et adjacente à celle- ci Le récipient de séparation comporte en outre une ouverture pratiquée dans un élément de paroi du récipient dans une position adjacente à la région de reflux, et un élément filtrant poreux disposé dans un élément de paroi du récipient définissant le fond du récipient, et suppor- tant le solvant métallique Les combustibles nucléaires usés sont introduits dans le récipient de séparation, après quoi, on introduit l'atmosphère contenant de l'azote 2 ZE 2015 1 Es non-oxydante Des nitrures d'actinides solides sont for- més dans le solvant métallique, tandis que les produits de fission non volatils restent en solution La région de reflux est ensuite soumise à une pression suffisante pour forcer le métal fondu utilisé comme solvant à traverser le filtre poreux, laissant les nitrures d'actinides dans la région de réaction du récipient de séparation. La présence de l'élément filtrant poreux permet la séparation des nitrures d'actinides solidifiés du métal fondu servant de solvant et des produits de fission non volatils restant en solution sans qu'il soit nécessaire de prévoir un système de transport pour recueillir les nitrures d'actinides solides, puis de les transporter physiquement hors de la solution fondue En outre, on réalise des économies importantes en éliminant le sys- tème de transport mécanique coûteux La séparation de la présente invention s'effectue avec succès aux tempéra- tures nécessaires pour maintenir le solvant métallique à l'état fondu. Le dessin en annexe, qui est incorporé au présent mémoire et en fait partie, illustre un mode de réalisation de l'invention Avec la description, il est destiné à en expliquer les principes. La figure 1 est un schéma d'un appareil de retraitement et de séparation des combustibles nucléaires usés. Les combustibles nucléaires usés, comprenant des combustibles d'actinides sous forme d'oxyde, de carbu- re ou de métal, et des produits de fission volatils et non-volatils, sont retraités et séparés avec succès en utilisant un récipient de séparation logeant un métal liquide servant de solvant dans une région de réaction du récipient, et une région de reflux disposée au-dessus de la région de réaction Un mode de réalisation d'un tel appareil de séparation est illustré à la figure 1. Le récipient de séparation 10 est formé d'éléments de paroi 12 constitués d'une matière carbonée Les parois 12 du récipient doivent de préférence: ( 1) être réfrac- taires et capables de contenir le système à des tempé- ratures nettement supérieures aux températures de réac- tion; ( 2) être inertes vis-à-vis des actinides dans des conditions de température de réactionet de solvant utilisées; ( 3) posséder de faibles caractéristiques d'absorption des neutrons; et ( 4) être une source de carbone pour la réduction carbothermique des oxydes d'actinides Comme exemples de matières contenant du carbone, on citera des carbures, des hydrocarbures et du graphite Le graphite est la matière préférée. Le récipient de séparation 10 définit diverses régions distinctes: une région de réaction 14 logeant un métal fondu servant de solvant 16; une région de reflux 18 placée tout contre la région de réaction 14 et audessus d'elle; et une région de condensation 19 adjacente à la région de reflux 18 et immédiatement au-dessus d'elle La région de condensation 19 est une structure en forme de dôme, pouvant être séparée du reste du récipient 10, définissant le sommet du récipient. Un réservoir 20 est formé dans la région de condensation 19 à son intersection avec la région de reflux 18 Le réservoir 20 est défini par une paroi isolante 22 et un élément de paroi 12 du récipient. La création de régions différentes dans le récipient 10 permet la formation d'un gradient thermique dans celui-ci. Les régions 14,,18 et 19 sont toutes les trois indépendantes en ce qui concerne la température En général, la région de réaction 14 est maintenue à une température plus élevée que les régions 18 et 19 Lorsque la région de reflux 18 et la région de condensation 19 sont maintenues à des températures plus basses, le métal évaporé provenant du solvant 16 pénètre dans la région de reflux 18, s'y condense à l'aide d'une série de déflecteurs 24, de préférence constitués de graphite et retourne dans le solvant présent dans la région de réaction 14 Les régions 14 et 18 peuvent être mainte- nues à la même température, tandis que la région de condensation 19 est maintenue à une température plus basse Dans ce cas, le solvant métallique évaporé tra- verse la région 18 pour gagner la région 19, o il se condense Il est recueilli sous forme liquide dans-le réservoir 20. Dans la présente invention, le solvant métalli- que doit avoir un bon pouvoir solvant pour l'uranium et d'autres métaux actinides; posséder une tension de vapeur suffisamment faible pour permettre la condensa- tion du solvant dans la région de reflux; ne pas former facilement de nitrures; et avoir une section efficace de neutrons suffisamment faible Comme solvants appropriés, on citera le plomb, le zinc, le bismuth et l'étain, ainsi que leurs associations Le solvant préféré est l'étain. Pour réaliser le gradient thermique dans le récipient 10, un premier élément de chauffage par induc- tion 26, relié à une source d'énergie appropriée est disposé àl'extérieur du récipient, entourant la région de réaction 14 Un second élément de chauffage par en- duction 28, également relié à une source d'énergie appropriée, est disposé àl'extérieur du récipient, en- tourant la région de reflux 18 Chacun des éléments de chauffage par induction est indépendant de l'autre, ce qui permet la formation du gradient thermique dans le récipient 10 D'autres moyens de chauffage et de refroi- dissement peuvent être utilisés pour établir le gradient de température Ces moyens comprennent par exemple, mais ne sont pas limités à un chauffage radiant avec des éléments chauffants à résistances, un chauffage du récipient par choc d'électrons et un chauffage direct par résistance électrique appliqué au récipient Plusieurs serpentins de refroidissement 30 entourent extérieurement la section de condensation 19 Un milieu circulant tel que l'eau, la vapeur, l'air, l'hélium etc s'écoule à travers les serpentins 30 pour refroidir la section de condensation du récipient 10. Le récipient de séparation 10, les éléments de chauffage par induction 26, 28 et les serpentins de refroidissement 30 sont tous logés dans un réservoir sous vide en métal 32 Le réservoir 32 peut aussi être une chambre à gaz inerte Le réservoir sert de récipient de retenue secondaire pour les combustibles nucléaires usés et il constitue une sécurité supplémentaire pour le cas o du liquide serait répandu Le couvercle supérieur 34 du réservoir 32 est amovible, il constitue un moyen d'introduire du combustible usé dans le récipient 10 A. cet effet, on retire de la région de condensation 19 une bride 36 reliant les éléments de paroi du récipient qui définissent la région de reflux 18 et la région de condensation 19 par exemple, on sépare le dôme des autres sections du récipient 10 Du combustible usé est ensuite introduit mécaniquement ou en discontinu dans le récipient Une chemise de graphite amovible 38 peut si on le désire être incluse et disposée à l'intérieur du récipient 10 Avant de retraiter chaque nouveau lot de combustible usé, on place dans le récipient 10 une nouvelle chemise de graphite Ceci réduit l'usure sur les parois intérieures du récipient 10. Une canalisation 40 traverse la paroi inférieure 42 du réservoir 32 et l'élément de paroi 12 du récipient 10. Une vanne 43 est disposée dans la canalisation 40 La canalisation 40 est en communication avec des systèmes de pompe et de vide (non représentés), divers récipients de récupération (non représentés) pour recueillir et conserver le CO, les produits de fission volatils etc - éliminés du récipient 10, et aussi un récipient de rete- nue (non représenté) logeant un gaz contenant de l'azote non oxydant tel que N 2 Des câbles électriques pour les éléments de chauffage par induction 26 et 28, des tuyau- teries pour les serpentins 30 et d'autres auxiliaires nécessaires sont également amenés à travers la paroi inférieure 42. Un élément filtrant poreux 46 portant le solvant métallique 16 est disposé dans l'élément de paroi du récipient de séparation 12 dans une position définissant le fond du récipient 10, et plus précisément le fond de la région de réaction 14 Le filtre 46 peut avoir des dimensions variables, et il peut s'étendre sur toute la largeur du fond du récipient 10 La porosité du filtre 46 doit être suffisante pour qu'il constitue un support pour le métal fondu 16 servant de solvant lorsqu'on appli- que une pression d'environ 105 Pa à la région de reflux 18 et à la région de condensation 19, tout en permettant l'écoulement du solvant et des compositions solubles dans celui-ci lorsqu'on applique une pression d'environ 1,1 à 1,2 105 Pa à la région de reflux La taille de pores de la matière filtrante doit de préférence être d'environ 10 à 100 microns. Si la chemise de graphite 38 est incluse dans le récipient de séparation 10, le fond de la chemise 38 est d'une nature poreuse similaire à celle du filtre 46. Comme matières filtrantes préférées, on citera le gra- phite, l'acier inoxydable et d'autres matières qui peu- vent être utilisées pour former le récipient de sépara- tion 10 La matière préférée est le graphite Lorsqu'on applique une pression'd'environ-l,1 à 1,2 105 Pa du gaz non oxydant contenant de l'azote, ou d'un gaz inerte tel que l'argon, au récipient de séparation 10 au-dessus du solvant métallique 16, ceci provoque l'écoulement du solvant du récipient dans une chambre de recyclage 48 disposée sous le récipient 10 La chambre de recyclage 48 est refroidie par circulation d'un milieu réfrigérant, tel que de l'eau, à travers ses parois Le solvant métal- ligue 16 ainsi que les produits de fission non volatils, sont recueillis dans la chambre de recyclage 48, refroidis et éliminés de celle-ci Un tube de drainage 49 est fixé de manière amovible au récipient de séparation 10 et il est aussi fixé de manière amovible à la chambre de recv- clage 48 La présence d'un tube de drainage 49 est né- cessaire pour séparer la chambre de recyclage du réfri- gérant du récipient de séparation beaucoup plus chaud. Le solvant métallique 16, ainsi que la région de réaction 14, sont maintenus à une température suffi- sante pour solubiliser les combustibles actinides, par exemple à la température de la région de réaction La température de la région de réaction est de préférence d'environ 1450 à 1800 'C, mieux encore de 1550 à 17000 C, et mieux encore d'environ 16300 C La région de reflux 18 est initialement maintenue à une température plus basse que la région de réaction, par exemple à la température de reflux Cette température de reflux doit être suffisam- ment basse pour réaliser le reflux du solvant métallique. Lorsqu'on utilise l'étain comme solvant, on maintient une température d'environ 800 à 1200 'C L'intervalle de températures est de préférence d'environ 950 à 10500 C. La température de la région de condensation 19 est in- férieure à celle de la région de reflux 18, mais supérieu- re au point de fusion du solvant métallique Un inter- valle de températures d'environ 232 à environ 10500 C est approprié A ces températures inférieures, le solvant métallique résiduel ou les produits de fission volatils qui traversent la région de reflux 18 sont piégés et recueillis. ú 520151 La vitesse de la réduction carbothermique des oxydes d'actinides dépend de la quantité de carbone dis- ponible dans le solvant métallique choisi Le carbone est très peu soluble dans les métaux préférés, en parti- culier dans l'étain Cependant, avec l'addition d'un premier catalyseur au métal pour augmenter la solubili- té et la perméabilité du carbone, la vitesse de la réduc- tion carbothermique est fortement augmentée Pour être efficace, le catalyseur doit augmenter la solubilité du carbone dans le métal et ne pas former aisément de car- bures stables Comme catalyseursappropriés, on citera le cobalt, le nickel, le fer et leurs associations Le catalyseur préféré est le cobalt Ces éléments sont aussi particulièrement utiles car ils sont relativement peu volatils et ne s'évaporent pas de l'étain fondu utilisé comme solvant Par exemple, l'étain est plus de 1000 fois plus volatil que le cobalt Le catalyseur est présent dans le métal fondu utilisé comme solvant dans un pour- centage pondéral d'environ 0,1 à 20, de préférence d'en- viron l à 20, et mieux encore d'environ 5 à 10. Avant d'introduire le combustible nucléaire usé dans le récipient 10, il peut être nécessaire de débarrasser le combustible de sa gaine, soit mécaniquement, soit chimiquement Le combustible usé est brisé en mor- ceaux relativement petits ( 3 mm ou moins) puis introduit dans le récipient 10 avec un chargeur mécanique ou en discontinu. Dès que des combustibles nucléaires usés ont été ajoutés au solvant 16 à la température appropriée, le carbone provenant de la paroi de graphite 12, du dis- tributeur 52 et de la chemise 38 réduit les oxydes d'ac- tinides, en dégageant du CO Au fur et à mesure que les combustibles usés se dissolvent dans le solvant métalli- que, les produits de fission volatils sont libérés, tandis que les produits de fission non volatils restent en solution A la température de la région de réaction, une quantité importante de solvant provenant du solvant fondu 16 de la région de réaction 14 s'évapore et péné- tre dans la région de reflux 18 en même temps que les produits de fission volatils et le CO Dans la région de reflux 18, le solvant évaporé est amené à se conden- ser en raison de la température plus basse, et il est renvoyé dans la région de réaction 14 Une quantité très faible du solvant évaporé atteint la région de conden- sation 19. Les produits de fission volatils, tels que définis ici, comprennent les produits de fission énumérés dans le tableau 1 qui ont des volatilités très élevées, modérées ou faibles Les volatilités des produits de fission volatils dans la région de reflux 18 varient énormément A la température de la région de reflux, les produits de fission les moins volatils se condensent et retournent dans l'étain fondu 16 servant de solvant Ces produits de fission volatils sont désignés sous le nom de produits de fission condensables -Les produits de fission les plus volatils ne se condensent pas dans la région de reflux 18 ou la région de condensation 19 Au lieu de cela, ils s'écoulent du récipient par la cana- lisation 40 et sont recueillis séparément dans un réci- pient de collecte Par définition, les produits de fission les plus volatils sont appelés ici produits de fission non condensables. Le tableau 1 énumère les volatilités estimées des produits de fission à 16270 C environ. 2 a 2 C 151 TABLEAU 1 VOLATILITES DES PRODUITS DE FISSION A Très élevée ( 1,013 10 Fa à 1,013 10 Fa) I, Br, Cd, Cs, Rb, et Se B Modérée ( 0,101 Fa à 10,1 Fa) Sb et Te C Faible ( 1,013 103 Pa à 0,101 Pa) Ba, Eu, Sm, et Sr D Très faible (moins de 1,013 10-4 Pa) Ce, Gd, La, Mo, Nd, Pd, Pm, Pr, Rh, Ru, Ta, Y et Zr. Au cours de l'élimination de CO et des produits de fission volatils non condensables, un gaz de barbota- ge est introduit dans le récipient 10 par la canalisation pour accélérer la réduction carbothermique Un gaz inerte tel que l'argon convient à cet effet Après avoir élimine les produits de fission volatils non condensables du récipient 10, on élève la température de la région de reflux 18 de sa température de reflux, par exemple 950 à 10500 C, à la température de la région de réaction Mais la région de condensation 19 est maintenue, en refroidis- sant si nécessaire, à une température de 232 à 10500 C A la température élevée de la région de réaction, les pro- duits de fission volatils condensables ne se condenseront généralement pas dans la région de reflux 18 Les produits de fission volatils condensables, ainsi qu'un peu d'étain évaporé, sont essentiellement distillés, condensés et recueillis dans la région de condensation 19, dans le réservoir 20 Bien qu'un peu d'étain soit perdu dans l'opération de distillation, il s'en perd beaucoup moins que si L'élimination de tous les produits de fission vola- tils s'effectuait en l'absence de régions de reflux et de 22 C 151 condensation qui établissent le gradient de température. En outre, le gradient de température permet une sépara- tion sélective des produits de fission volatils sur la base de leurs différences de x'olatilité Par exemple, les produits de fission volatils condensables et non-conden- sables sont séparés. Lorsque la distillation est terminée, la tempé- rature de la région de reflux 18 est abaissée à la tem- pérature de reflux indiquée d'environ 950 à 1050 *C On introduit ensuite une atmosp-hère non oxydante contenant de l'azote dans le récipient 10 Un exemple d'une telle atmosphère est l'azote pur L'atmosphère d'azote pénètre dans le solvant métallique 16 et y est dispersée à l'aide du distributeur 52 De plus, l'atmosphère contenant de l'azote peut aussi être introduite par la canalisation 40. On préfère une pression d'azote d'environ 105 Pa Dans le solvant 16, il se forme des nitrures d'actinides solides parmi lesquels UN, U 2 N 3, Pu N, Pu 2 N 3, Th N etc Les produits de fission solubles initiaux restent en solution. Pour séparer les nitrures d'actinides solides du solvant fondu et des produits de fission solubles, les régions de reflux et de condensation 18 et 19 sont soumises à une pression d'un gaz tel que l'azote, intro- duit par la canalisation 40 sous une pression d'environ 1,1 à 1,2 105 Pa La pression force le solvant fondu et les produits de fission solubles à s'écouler de la région de réaction 14, à travers le filtre 46 et dans la chambre de recyclage 48 Le récipient 10 est ensuite refroidi et démonté, il est par exemple séparé au niveau de la bride 36 Les nitrures d'actinides restants sont retirés du récipient 10 et traités pour donner des combustibles utilisables_, ils sont par exemple brûlés en présence d'oxygène pour former des oxydes d'actinides. Pour accélérer le processus de nitruration, un second catalyseur est incorporé Le second catalyseur choisi doit augmenter l'affinité de l'azote dans le solvant métallique, mais ne doit pas former de nitrures stables Comme catalyseurs appropriés, on citera le magnésium, le calcium, le strontium, le baryum, l'alu- minium, le manganèse, le vanadium, le chrome, et leurs mélanges Le second catalyseur préféré est le calcium. Suivant le second catalyseur choisi, on peut l'ajouter initialement au solvant métallique en tant que partie du solvant, ou juste avant le processus de nitruration, compte tenu des volatilités différentes des catalyseurs et de la perte potentielle des seconds catalyseurs, les plus volatils, au cours du processus de réduction carbothermique Le pourcentage pondéral du second cata- lyseur par rapport au solvant métallique est d'environ 1,0 à 10,0, de préférence d'environ 1,8 à 2,5, et mieux encore d'environ 1,0 L'incorporation du second cataly- seur entralne une multiplication de la vitesse de nitru- ration par un facteur de 3 environ. Les exemples non-limitatifs suivants sont donnés à titre d'illustration de l'invention. EXEMPLE 1. Dans le récipient de séparation représenté dans la figure 1, on introduit 50 g d'étain en grenaille pur pour analyses, 10 g de U 02 (appauvri) et 1 g de cobalt Le cobalt est ajouté comme catalyseur; sans lui, la réduction carbothermique exigerait 20-30 heures. On chauffe ensuite la région de réaction du récipient et l'étain et on les maintient à une température d'en- viron 1600 'C, ce qui forme un solvant d'étain fondu On maintient la région de reflux du récipient à une tempé- rature d'environ 10000 C On ajoute à l'étain fondu ser- vant de solvant 10 g d I'UO 2 (appauvri) On fait ensuite barboter de l'argon dans l'étain fondu pendant 2 heures les produits de fission volatils non condensables sont recueillis dans des pièges à refroidissement appropriés,- le CO est oxydé en CO 2 et piégé dans une matrice alca- line telle que le produit du commerce vendu sous le nom d'Ascarite La température de la région de reflux est ensuite élevée à 1600 'C environ L'étain évaporé et les produits de fission volatils précédemment condensables sont recueillis dans un récipient de collecte Au bout de 15 minutes, la température de la région de reflux est abaissée à 1000 *C environ Du N 2 (sous 105 Pa) est introduit dans le récipient à travers le filtre poreux, formant des nitrures d'actinides Au bout d'une heure environ, on fait cesser l'écoulement de N 2 à-travers le filtre tandis que du N 2 est introduit dans la région de reflux sous environ 1,2 105 Pa L'étain fondu et les produits de fission non volatils présents dans l'étain fondu s'écoulent du récépient à travers le filtre poreux et sont recueillis dans une chambre de recyclage, lais- sant les nitrures d'actinides solides. EXEMPLE 2. g de Th O 2 sont séparés d'autres combustibles nucléaires usés dans les mêmes conditions que dans l'exem- ple 1. EXEMPLE 3. g de (U, Pu)O 2, c'est-à-dire d'un mélange de U 02 et de Pu O 2, sont séparés d'autres combustibles nuclé- aires usés dans les mêmes conditions que dans l'exemple 1. 15 1 REVENDICATIONS 1 Appareil pour le retraitement et la séparation de combustibles nucléaires usés comprenant des actinides comme combustibles et des produits de fission, dans un méltal fondu servant de solvant, caractérisé en ce qu'il comprend: un récipient ( 10) ayant une région de réaction ( 14) logeant ce métal fondu ( 16) servant de solvant, une région de reflux ( 18) disposée au- dessus de cette région de réaction ( 14), cette région de reflux ( 18) étant capable de fonctionner à une température différente de cette région de réaction, ce récipient comportant une ouverture pratiquée dans un élément de paroi de ce récipient dans une position adjacente à cette région de reflux; des moyens ( 26) pour chauffer ce récipient; des moyens pour faire le vide dans ce récipient; et des moyens ( 40) pour introduire une at- mosphère contenant de l'azote non oxydante dans ce récipient, pour former des nitrures d'actinides au sein de ce métal fondu servant de solvant. 2 Appareil suivant la revendication 1, caractérisé en ce que ce récipient ( 10) comprend en outre une région de condensation ( 19) disposée audessus de cette région de reflux ( 18) et adjacente à celle-ci, cette région de condensation ( 19) étant capable de fonctionner à une température différente de celle de ces régions de reflux ( 18) et de la réaction ( 14). 3 Appareil suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend en outre une che- mise ( 38) disposée dans ce récipient. ú_ 20151 4 Appareil suivant la revendication 1, caractérisé en ce que ce récipient ( 10) est essen- tiellement formé de graphite. Appareil suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'un élément filtrant poreux ( 46) est disposé dans un élément de paroi du récipient *de séparation définissant le fond de ce récipient de séparation, supportant ce solvant métallique. 6 Appareil suivant la revendication 1, caractérisé en ce que cet élément filtrant ( 46) a une taille de pores d'environ 10 à 100 microns. 7 Procédé de retraitement et de séparation de combustibles nucléaires usés contenant des com- bustibles d'actinides, des produits de fission vola- tils et non-volatils, caractérisé en ce que: on se procure un récipient de séparation ( 10) formé d'un matériau contenant du carbone, et un métal fondu ( 16) servant de solvant placé dans ce ré- cipient de séparation, ce récipient de séparation comportant une ouverture pratiquée dans un élément de paroi du récipient; on ajoute à ce solvant métallique un premier catalyseur qui augmente la solubilité du carbone dans ce solvant; on introduit des combustibles nucléaires usés dans ce récipient de séparation; on forme du CO dans ce métal fondu servant de solvant, à partir de combustibles d'acti- nides qui sont des oxydes. 8 Procédé suivant la revendication 7, caractérisé en ce qu'il consiste en outre à éliminer ces produits de fisson volatils et le CO de ce réci- pient à réaction. ú 520151 9 Procédé suivant la revendication 8, caractérisé en ce qu'il consiste en outre: à introduire une atmosphère contenant de l'azote non oxydante dans ce récipient de sépa- ration après en avoir éliminé ces produits de fission volatils et ce Co, à former des nitrures solides à partir de ces combustibles d'actinides dans ce métal fondu servant de solvant; et à séparer ces nitrures d'actinides solides de ce métal fondu servant de solvant et de ces produits de fission non-volatils. Procédé de retraitement et de sépa- ration de combustibles nucléaires usés contenant des actinides comme combustibles, des produits de fission volatils et non-volatils, dans de l'étain fondu comme solvant, caractérisé en ce que: on se procure un récipient de séparation ( 10) formé d'un matériau contenant du carbone, ce récipient de séparation définissant une région de réaction ( 14) logeant cet étain fondu ( 16) servant de solvant, et une région de reflux ( 18) disposée au-dessus de cette région de réaction ( 14) et adja- cente à celle-ci, ce récipient de séparation compor- tant une ouverture pratiquée dans un élément de paroi du récipient dans une position adjacente à cette région de reflux; on ajoute à cet étain servant de solvant un premier catalyseur qui augmente la solubilité du carbone dans ce solvant; on maintient cette région de réaction ( 14). à une température suffisante pour amener ces acti- nides servant de combustible dans un état solubilisé; on maintient cette région de reflux ( 18) à une température suffisante pour faire refluer cet étain servant de solvant, cette température de reflux étant plus basse que cette température de la région de réaction; on introduit des combustibles nucléaires usés dans cet étain servant de solvant; on forme du CO dans cet étain fondu ser- vant de solvant à partir d'actinides servant de combustibles, qui sont des oxydes; on laisse le CO et les produits de fission volatils qui se trouvent dans cet étain fondu servant de solvant, s'évaporer avec un peu d'étain fondu et s'écouler dans cette région de reflux; on élimine de cette région de reflux le CO et les produits de fission volatils qui ne sont pas condensables à cette température de reflux à travers cette ouverture du récipient, laissant l'étain et les produits de fission moins volatils évaporés dans cette région de reflux ( 18); et on laisse l'étain et les produits de fission moins volatils évaporés placés dans cette région de reflux ( 18), qui sont condensables à cette température de reflux, refroidir suffisamment et revenir dans cet étain fondu servant de solvant dans cette région de réaction ( 14). 11 Procédé suivant la revendication 7, caractérisé en ce qu'on fait varier la température du récipient de réaction, en ce qu'on fait le vide dans ce récipient de séparation et en ce qu'on introduit diverses atmosphères dans ce récipient de séparation et en ce qu'on filtre ce contenu du récipient de séparation à travers un filtre poreux ( 46) disposé dans un élément de paroi du récipient de séparation. 2 z 2 C 151 12 Procédé suivant la revendication 11, caractérisé en ce que ce filtre a une taille de pores d'environ 10 à 100 microns.