Brevet FR2519792A1 — publié le 19830718

La présente invention concerne un procédé et un appareil pour la réaction chimique nucléaire avec sel fondu et un procédé pour faire circuler un seul combustible dans un système combiné associant l'appareil à un réacteur convertisseur à sel fondu (désigné ci-après par l'abréviation 'RCSF"> La demanderesse a inventé antérieurement un surrégénérateur à sel fondu à accélérateur du type standard (désigné ci-après par l'abréviation "SRSFA s") et a déposé une demande de brevet (n O EN 81 07 449). Ce SRSFA S avait pour but de produire des matières fissiles sans disposer initialement de matières fissiles et il a été proposé un procédé permettant de produire du U (ou du 39 Pu) uniquement en présence de Th (ou de U) sans matière fissile Cependant, la concen- 1 233 tration en U produit, était inférieure à 0,1 m/o de UF 4 même après un fonctionnement du réacteur pendant une durée d'un an et on a considéré que le bilan de matières fissiles n'était pas suffisant. Cependant, si le U s'accumule, il devient possible de concevoir et de faire fonctionner un SRSFA de. gain plus élevé et plus économique en utilisant le 233 U Plus précisément, la concentration en neutrons de la matière fissile restante, augmente environ 2,5 fois sous l'effet de sa propre fission nucléaire, l'efficacité de production de matières fissiles étant ainsi globalement accrue De plus, l'augmentation de dégagement de chaleur de fission nucléaire conduit à un accroissement proportionnel de la puissance, assurant ainsi la sécurité de la puissance fournie par auto combustion et la production d'un surplus de puissance. L'un des buts de l'invention est de fournir un procédé de réaction chimique nucléaire avec sel fondu dont l'efficacité de production de matières fissiles et l'efficacité de dégagement de chaleur sont améliorées et de fournir un SRSFA amélioré de type à haut gain (désigné ci-après par l'abréviation "SRSFA h g ") utilisé pour le procédé. Un autre but de l'invention est de fournir un procédé très rationalisé pour faire circuler un combustible nucléaire pour fournir au RCSF la matière fissile U produite dans le SRSFA h g. Les études actives menées par la demanderesse l'ont conduite à trouver que le premier but pouvait être atteint fondamentalement en mélangeant une très grande quantité de matière fissile auto produite ou introduite dans un sel fondu cible dans le SRSFA décrit ci-dessus, et elle a inventé un procédé de réaction chimique nucléaire avec sel fondu utilisant un SRSFA caractérisé en ce que l'on effectue cette réaction alors que les matières fissiles sont contenues dans le sel fondu, et un appareil pour une réaction chimique nucléaire avec sel fondu caractérisé en ce qu'il est équipé d'un système de dérivation pour la purification du sel fondu cible comprenant par exemple' un appareil pour réaction par contact avec un métal -liquide et un filtre à nickel dans un SRSFA constitué d'une cuve de réacteur nucléaire à sel fondu, d'un échangeur de chaleur et d'une pompe pour mettre en circulation le sel fondu dans cette cuve de réacteur nucléaire et dans cet échangeur de chaleur, cette cuve étant une cuve cylindrique en Hastelloy N fermée à ses extrémités supérieure et inférieure, dont la paroi intérieure est recouverte d'un bouclier de graphite et qui comporte un orifice à son extrémité supérieure et sur laquelle un accélérateur linéaire est installé pour produire des particules chargées rapides tels que les protons, de façon à pouvoir injecter directement les particules sur la surface du sel fondu à travers l'orifice La demanderesse a en outre inventé un procédé pour mettre en circulation une matière fissile produite par un SRSFA h g qui consiste à augmenter la concentration en UF 4 dans un sel cible contenant 233 4 0,2 à 1 mole % de UF 4 provenant du SRSFA h g, en ajoutant au sel cible du UF 4 obtenu par retrai- tement d'un sel combustible provenant d'un RCSF lorsqu'on ajoute le sel cible au sel combustible du RCSF pour fournir du 233 UF 4 dans un système combiné associant un SRSFA h g et un RCSF. La figure 1 est une représentation schématique du RSFA utilisé pour effectuer une réaction chimique nucléaire conformément à la présente invention. Description de la figure 1: 1: orifice pour le faisceau de protons incident ( 1 Ge V, 300 m A); 2: orifice d'entrée du sel fondu; 3: orifice de sortie; 4: appareil pour réaction chimique nucléaire; 5 et 6: bouclier de graphite; 7: canalisation; 8:échangeur de chaleur; 9: pompe pour mettre en circulation le sel fondu; 10: soupape de régulation du débit; 11: canalisation de trop plein; 12: réservoir de stockage du sel fondu; 13: orifice; 14: obturateur; 15: système d'évacuation sous vide; 16: piège à vapeur; 17: accélérateur linéaire; 18: canalisation; 19: aimant pour faire converger les faisceaux de protons; 20: canalisation de dérivation pour purifier le sel; 21: pompe de dérivation; 22: appareil pour réaction par contact avec un métal liquide; 23: filtre à laine de nickel- La figure 2 est une représentation schématique d'un mode de réalisation du procédé de mise en circu- lation du combustible de l'invention. Description de la figure 2: 1: accélérateur de protons 1 Ge V, 300 m A; 2: SRSFA h g; 3: réservoir; 4: installation de retraitement; 5: RCSF; 6: réservoir. La structure du SFSFA h g utilisé dans la présente invention est essentiellement identique à celle de la demande de brevet américaine USSN 250 533 mais est conçue de façon à diminuer les quantités totales de sel cible et la quantité absolue de matière fissile contenue et la matière fissile est ajoutée positivement au sel fondu cible Conformément à l'un des buts de l'invention, on considère l'addition de 0,2 à 1 mole % de 233 UF 4 Cela permet d'éviter d'atteindre le point critique de réactivité nucléaire Cependant lorsque la concentration est plus élevée, la quantité de matière fissile nécessaire augmente ce qui rend le procédé peu économique Cette concentration doit être choisie de façon à être suffisamment supérieure à celle -du sel combustible déstiné au réacteur à sel fondu (fission) que l'on souhaite faire fonctionner en'l'alimentant avec 233 U produit utilisé tel quel. Dans le SRSFA antérieur, il se produit simultanément une réaction de spallation nucléaire Au sens restreint du terme et une réaction de fission alors que dans le cas de la présente invention, on accroit seulement le degré de réaction de fission de telle sorte que la quantité de déchets de réaction nucléaire (impuretés) augmente En conséquence, on utilise dans le procédé de l'invention un système de dérivation du sel fondu cible comportant par exemple un appareil de réaction par contact avec un métal liquide et un filtre à laine de nickel. On prélève par pompage le sel fondu en quantité modérée dans le réservoir de stockage (environ 10 à 30 % en volume/an) et, après avoir effectué l'opération de purification, on l'introduit dans le réacteur à sel fondu et on y ajoute un sel tel que Li F-Be F 2-Th F 4 etc ne contenant pas de matière fissile tout en régulant les fluctuations de la composition du sel. Selon la présente invention, le fonctionnement peut être amorçé en utilisant du 3 UF 4 ou du Pu F 3 au lieu du 233 UF 4 On peut également utiliser le sel contenant de l'uranium, tel qu'il est décrit dans la demande de brevet également en cours d'examen US SN 250 533 au lieu du sel contenant du Th, dans le SRSFA S utilisé comme réacteur produisant du 39 Pu. Il est nécessaire de soumettre le sel cible provenant du SRSFA à une opération de purification comprenant une opération d'élimination des oxydes, l'élimination des matières solides en suspension par filtrage, etc avant de le transférer au RCSF. Le sel combustible provenant du RCSF est envoyé dans des installations de retraitement chimique en discontinu au centre de la zone o se trouve le SRSFA (zone de sécurité) et se trouve tout d'abord sous forme de UF 4 seulement En conséquence, on ajoute au sel cible d'alimentation du UF 6 produit par vaporisation de 233 UF 6 lors du traitement de fluoration par du fluor gazeux, celui-ci étant réduit en UF 4 On y ajoute en quantité appropriée du 7 Li F ou du Be F 2 pour que la concentration soit égale à celle du sel combustible du RCSF. La composition du sel contenant du Th F 4 purifié par retraitement chimique est ajustée de façon à permettre la dilution du sel cible et de telle sorte qu'il ait pratiquement la même composition que celui-ci, en ajoutant du Th F 4 et une petite quantité de Be F 2, etc Ce sel est ajouté par intermittence au SRSFA. Les exemples non limitatifs suivants sont donnés à titre d'illustration de l'invention. EXEMPLE 1 Dans le SRSFA, on utilise une cuve pour réaction nucléaire ayant une forme telle que la moitié supérieure de la cuve à sel soit un cylindre d'un diamètre d'environ 4,5 m et que sa moitié infé- rieure soit un cône inversé dont la forme et la dimension peuvent être modifiés dans une certaine mesure Le volume de sel fondu se trouvant dans l'ensemble du système est d'environ 90 mu 3 Le sel fondu utilisé a pour composition Li F-Be F 2-Th F 4- 233 UF 4 ( 64-18-17,5-0,5 moles %) et contient des matières fissiles Dans ce cas, la quantité totale de Th est d'environ 120 tonnes et la quantité de 3 u nécessaire est d'environ 3,4 tonnes. Selon la présente invention, le rendement de production de U est accru d'environ 40 à 50 % par comparaison au cas o l'on n'ajoute pas de matières fissiles En conséquence, les matières fissiles sont produites à raison d'environ 1,2 tonne par an, ce qui conduit à une durée de doublement de 2 à 3 ans Cela représente une augmentation d'environ 0,2 mole % par an Par conséquent, le sel se trouvant dans le réservoir de stockage 12, dont la composition est équivalente à celle du sel fondu cible passant dans la canalisation de trop plein, est donc prélévé environ une fois par mois et la même quantité du sel 7 Li F-Be F -Th F ( 64-18-18 moles%), 2 4 ne contenant pas de matières fissiles y est ajoutée. Comme la quantité d'impuretés produites par la fission nucléaire est plus élevée que dans le cas du SRSFA s (environ 170 Kg par an au lieu d'environ Kg par an), un système de dérivation 20 permettant de purifier en continu le sel fondu est fourni comme le-montre la figure Il s'agit d'un système permettant, au moyen de la pompe 21, de réaliser une dérivation en provenance de la canalisation de sortie 7 de l'échangeur de chaleur et un recyclage vers la pompe principale qui fait circuler le sel fondu 9, par 7 2519792 l'intermédiaire de l'appareil 22 à réaction par contact avec un métal liquide et du filtre à laine de nickel 23. Le sel cible provenant du réservoir de stockage 12 est davantage purifié de façon à pouvoir être utilisé comme produit contenant des matières fissiles ajoutées à un sel combustible pour réacteur à sel fondu On peut en outre en extraire du 233 U pouvant être utilisé comme combustible solide. La puissance de ce type de SRSFA à haut gain est augmentée d'environ 330 000 KW (chaleur) et est exploitée par augmentation du débit de sel fondu cible d'environ 1 m 3/S. EXEMPLE 2 La matière fissile 233 U ajoutée au sel cible de l'exemple 1 est remplacée par 20 % de 235 U + 80 % de 238 U Dans ce cas, on remplace environ 14 238 238,l tonnes de U par 14 tonnes de Th sur environ 12 tonnes de 238 Th En conséquence, environ 12 % de 233 U produit sont convertis en 239 Pu Cependant, la concentration en 239 Pu diminue progressivement 23 3 puisque l'on n'ajoute pas ultérieurement du 8 U (ni du U) Dans le réacteur à sel fondu recevant cette matière fissile, le 239 Pu disparait plus rapidement. EXEMPLE 3 Même dans le cas o l'on utilise du 239 Pu F 3 comme matière fissile au premier stade du fonctionne- ment, on peut s'attendre à un rendement identique ou supérieur. Comme le montre la description ci-dessus, il est nécessaire d'utiliser une matière fissile au stade initial de la réaction, bien qu'on puisse s'attendre à une durée de doublement excellente de 2 à 4 ans Le rendement de production en matière fissile est porté à plus de 50 %. En outre, la quantité de chaleur dégagée augmente, permettant ainsi la production et la vente d' nergie électrique. Selon la présente invention, le sel provenant du sel cible peut être ajouté tel quel dans le sel combustible du réacteur (à fission) à sel fondu pour servir d'addition à la matière fissile. Cependant, l'élimination des impuretés est nécessaire. L'appareil de l'invention ne demande pas de modifications importantes au niveau de la recherche et du développement, même si la conception est modifiée Cela permet donc actuellement un fonction- nement optimal en utilisant la composition de sel fondu décrite tout en tenant compte des spécifications du réacteur, des conditions d'utilisation de l'énergie nucléaire et des critères économiques. EXEMPLE 4 Le SRSFA h g comportant un accélérateur à protons de 1 Ge V, 300 m A, peut produire environ 1,33 tonne de combustible U pendant un an lorsqu'on utilise comme sel cible du 7 Li F-Be F 2-Th F 4- 2332 4 UF 4 ( 64-18-17,5-0,5 moles%) Ceci permet d'obtenir suffisamment de matière fissile pour alimenter environ 17 RCSF de 1 000 000 K We (taux de conversion: 0,9) On décrira ci-après le cycle du combustible pour un RCSF 650 Kg du sel provenant du RCSF ont 3 pour composition 7 Li F-Be F 4-Th F 4-233 UF ( 71,75-16-12 0,25 moles %) et on sépare environ 7,8 Kg de 233 UF ( 5,7 Kg de 233 U) par vaporisation de fluorure dans les installations de retraitement chimique se trouvant dans la zone centrale Lorsqu'on les ajoute a 560 Kg du sel cible provenant du SRSF, on obtient du Li 7 F- Be F 2-Th F 4 23 UF 4 ( 63,8-17,9-17,4-0,85 moles %). Cela représente une addition d'environ 8 Kg de 233 U si l'on déduit la quantité provenant du RCSF Cette opération est effectuée environ 10 fois pas an. Enfin, lorsqu'on les ajoute au RCSF, on ajoute simultanément pour ajuster la composition environ 75 Kg de 7 Li F et environ 18 Kg de Be F 2 EXEMPLE 5 Lorsqu'on utilise comme sel cible du Li F-Be F 2-Th F 4 U F 4 ( 71,5-1612-0,5 moles %) ayant une composition semblable à celle du sel provenant du RCSF, la production et la circulation du combustible peuvent s'effectuer d'une manière analoque à celle de l'exemple 4. Conformément à la présente invention, on peut obtenir un cycle de combustible très économique par un nombre minimum d'opérations En effet, on peut utiliser comme sel combustible un fluorure qui est chimiquement sur, les déchets vaporisables (ou qui peuvent s'échapper) ont déjà été traités dans le SRSFA ou le RCSF et leur élimination n'entraîne qu'un trans- port minimum de matériau. En outre, comme la matière fissile utilisée dans le procédé de l'invention est transportée hors de la zone de sécurité sous forme d'un sel fondu soli- difié contenant une très grande quantité de matière radioactive, elle présente une importante radioactivité y de sorte que la matière fissile ne peut pas être séparée de façon simple La matière fissile U présente une composition isotopique compliquée comprenant 232 234 235 236 U, U ( U) et U et une masse critique élevée de sorte qu'il est difficile de la transformer en un explosif. * 2519792 REVENDICATIONS 1.Procédé de réaction chimique nucléaire avec sel fondu caractérisé en ce qu'on utilise un surrégénérateur à sel fondu à accélérateur du type à fluide unique et en ce que l'on effectue la réaction en ajoutant une matière fissile au sel fondu. 2.Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que cette matière fissile est du 233 UF 4 4. 3 Procédé selon la revendications 1, caractérisé en ce que cette matière fissile est du 235 UF 4. 4 Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que cette matière fissile est du 239 pu F 3. Appareil de réaction chimique nucléaire avec sel fondu, caractérisé en ce qu'il est constitué d'un surrégénérateur à sel fondu à accélérateur ( 1) du type à fluide unique comprenant une cuve de réacteur( 4) nucléaire à sel fondu, un échangeur de chaleur ( 8) et une pompe ( 9) pour mettre en circulation un sel fondu entre cette cuve de réacteur nucléaire et cet échangeur de chaleur, cette cuve de réacteur nucléaire étant une cuve cylindrique en Hastelloy N fermée à ses extrémités supérieu et inférieure, dont la paroi intérieure est recouverte d'un bouclier de graphite ( 5,6) et qui comporte un orifice ( 13) à son extrémité supérieure, et sur lequel est monté un accélérateur linéaire ( 17) produisant des particules chargées rapides tels que des protons de telle sorte que des particules soient injectées directement sur la surface du sel fondu à travers 1 ' orifice ( 13), et caractérisé en ce qu'il est équipé d'un système de dérivation ( 20) du sel fondu cible camportant par exemple un dispositif de réaction par contact ( 22) avec un métal liquide et un filtre à nickel( 23). 6 Dans un système constitué par l'asso- ciation d'un surrégénérateur à sel fondu à accélérateur du type à haut gain et un réacteur convertisseur à sel fondu, procédé pout mettre en circulation une matière fissile produite par ce surrégénérateur à sel fondu à accélérateur, consistant à augmenter la concentration en Up dans un sel cible contenant 0,2 à 1 mole %de 33 U F 4 provenant de ce surrégénérateur à sel fondu 4 233 à accélérateur en ajoutant du UF 4 obtenu par retraitement d',un sel combustible provenant de ce réacteur convertisseur à ce sel cible lorsqu'on ajoute ce sel cible au sel combustile de ce réacteur convertis- seur pour y introduire d U 2 UF 4. 7 Procédé selon la revendication 6, carac- térisé en ce que la composition du sel fondu est Li F-Be F 2-Th F 4 3 UF 4. 8 Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que le sel cible provenant du surrégénérateur à sel fondu à accélérateur est soumis à une opération d'élimination des impuretés. 9 Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que la composition du sel contenant du Th F 4 purifié dans une installation de retraitement est ajust( de façon à être pratiquement identique à celle du sel cible par addition de Th F 4 et d'une petite quantité de Be F 2 puis en ce qu'il est introduit dans ce surrégénérateur à sel fondu à accélérateur en tant que sel de dilution.