Brevet FR2509870A1 — publié le 19830121

L'invention concerne un procédé et une installation pour détecter quantitativement la radiophoto-luminer cence, proportionnelle aux doses, d'un dosimètre à corps solide jusque dans un domaine de doses correspondant au rayonnement naturel environnant, le dosimètre à corps solide étant irradié au moyen d'un rayonnement provoquant la luminescence, et le rayonnement de luminescence issu du dosimètre à corps solide, étant détecté. A la radiophoto-luminescence (RPL) se super pose une luminescence parasite, qui n'est pas produite par un rayonnement d'ionisation0 Dans le cas d'une excitation CW, cette luminescence simule un signal de doses, dit prédoses, qui limite l'utilisation par exemple des verres au métaphosphate dans le domaine inférieur de doses. Les signaux parasites se manifestent par des centres de fluorescence sur la surface du verre, tandis que les centres de la radiophoto luminescence AgO, ou bien Ag++, se trouvent dans le volume du verre.Les spectres d'excitation et d'émission de la fluorescence de prédoses et de la radiophoto luminescence, se superposent et, de ce fait, ne peuvent pas être séparés l'un de l'autre au moyen d'installations spec;tro- scopiques. Cette fluorescence parasitaire peut être notablement réduite par des compositions de verre appropriées. (R. Yokota et al, brevet US 3 463 664). Même dans le cas de spécimens I1 optimaux" de dosimètres (Y. Nishiwaki et al,5th Int. Conge. Rad. Prot. Ass., Jerusalem (1980) ), les prédoses se situent toujours dans le domaine mGy etsoet en conséquence d'un ordre de grandeur 1fois pit élevé que le domaine inférieur de doses, intéressant pour la dosimètrie des personnes, inférieur à environ 0,1 mGy, qui correspond également au rayonnement mensuel naturel environnant. Les valeurs de mesure de radiophoto-luminescence sont de ce fait affectées d'une insécurité très importante. L'excitation par impulsions laser individuelles (P. Killenkamp, D.y. Regulla, 3rd Int. Congr. Lumin Dosimetry, Ris; (1971) ), a certes montré qu'un signal de prédoses associé à une luminescence superficielle décroSt dix fois plus vite dans le temps que la radiophotooluminescence, et peut être distingué de celle-ci dans le cas d'une détection de signas déclenchée périodiquement. L'exploitation du signal analogique de mesure RPL (à l'aide d'un oscillographe) est toutefois rela tivement imprécise. En outre, ce signal de mesure oscille d'en- viron + 30 ffi du fait des oscillations de l'énergie ies impulsions laser.Des valeurs quantitatives fiables ne sont obtenues que pour des doses supérieures à 0,1 mGy correspondant à environ 100 mR. Il était tentant de chercher à éliminer l'influence de l'oscillation de l'énergie des impulsions laser en recourant à une pondération ou à une normalisation comme cela a été proposé par R. Yokota et al, 3rd Int. Congr. Lumin. Dosi metry, Risd 1971; G. Gorger et al, Sth Int. Congr. Lumin. Dosimetryl, Sao Paulo, 1977. Toutefois, les procédés d'exploitation de ces auteurs ne permettent aucune détection du signal à déclenchement périodique, et donc aucune compensation de la luminescen- ce de base correspondant aux composantes décrites par exemple par J.Barthe et al, Health Phys. 29, 219 (1975) et donc également aucune exploitation quantitative de la radiophoto-lumines -cence en tant que fonction des doses. Le but de la présente invention est en conséquence de créer un procédé et une installation pour permettre d'effectuer la mise en évidence, avec déclenchement périodique, de la luminescence, ce procédé permettant de détecter les autres contributions par rapport aux prédoses, et de détecter ainsi quantitativement la radiophotooluminescence avec une précision très élevée, jusque dans le domaine des 100 pGy et au-dessous. À cet effet, l'invention concerne un procédé pour détecter quantitativement la radiophoto-luminescence, proportionnelle aux doses d'un dosimètre à corps solide jusque dans un domaine de doses correspondant au rayonnement naturel environ nant, le dosimètre à corps solide étant irradié au moyen d'un rayonnement provoquant la luminescence, et le rayonnement de luminescence issu du dosimètre à corps solide étant détecté, procédé caractérisé en ce que le dosimètre à corps solide est irradié avec un rayonnement excitateur pulsé et répétitif, tandis qu'une détection, déclenchée périodiquement, des photons individuels du rayonnement de luminescence est effectuée après chaque impulsion d'excitation, une courbe de décroissance de la luminescence étant établie à partir de la totalisation des photons individuels, courbe à partir de laquelle deux décroissances exponentielles, associées respectivement à la radiophoto-luminescence et à une luminescence parasite, sont séparées au moyen d'un calculateur, tandis que le signal de radiophoto luminescence proportionnelle aux doses, est calculé par intégration en fonction du temps. D'autres caractéristiques de l'invention permettent d'envisager des compléments avantageux du procédé défini ci-dessus, ainsi que des installations pour sa mise en oeuvre. Les avantages particuliers de l'invention reposent en conséquence notamment sur les particularités suivantes du procédé : - procédé de mesure répétitif avec un grand nombre de mesures individuelles (typiquement 104 à îo). Il en résulte une bonne statistique de mesure et une pondération en ce qui concerne l'énergie fluctuante des impulsions laser, - un rapport élevé signal/bruit par comptage des photons indivi duels. - une détection numérique déclenchée périodiquement des photons individuels. La totalisation de ceux-ci donne la courbe de décroissance de la fluorescence. L'intervalle de temps est choisi entre 75 ns et 40rus après l'excitation par impulsions laser. Ainsi, les composantes à vie très courte (influence des prédoses par luminescence superficielle et dispersion laser) et les composantes à vie très longue, sont éliminées. - Ajustement de la courbe de mesure au moyen du microcalculateur par superposition de plusieurs courbes exponentielles. L'ex ploitation donne dèux décroissances exponentielles, qui peu vent être respectivement associées à la radiophoto luminescen ce et , d'autre part, à la luminescence parasite du système optique. Les temps de décroissance de la radiophoto lumines cence et des luminescences parasites sont par exemple respec tivement de (3 -+ 1) 88 et de (30 + 10) ryes, et sont, contrai rement aux indications d'autres auteurs, dans le cadre de la précision de la mesure ici augmentée, indépendants des doses (J. Barthe et al, Health Physics 29, 213-216, 1975). - le signal RPL proportionnel aux doses est complètement séparé des luminescences parasites et exploité par intégration en fonction du temps, - il y a discrimination dans le temps entre le signal RPL et toutes les luminescences parasites, c'est-à-dire l'ensemble des prédoses. - du fait du grand nombre de mesures individuelles et du rapport élevé signal/bruit, il y a suppression du facteur déterminant la limite inférieure de mesure et accroissement de la préci; sion de mesure. L'invention va être expliquée plus en détail en se référant à un exemple de réalisation représenté sur les dessins ci-joints dans lesquels - la figure 1 représente schématiquement une installation pour la mise en oeuvre du procédé conforme à lI invention, - les figures 2 à 4 sont des diagrammes représentant les-résultats de mesures obtenus. Une installation permettant la mise en oeuvre du procédé conforme à l'invention est représentée schématiquement sur la figure 1. Toutes les mesures. (figures 2 à 4) sont effectuées avec un dosimètre à métaphosphate 1 (type DOS02 Schott und Gen., ERG), qui peut être placé sur un changeur automatique de spécimens 2, manoeuvré par la commande à microcalculateur (conducteur de commande 3) qui sera décrit un peu plus loin. Les dimensions des verres du dosimètre 1 sont de 8 x 8 x 4,7 mm3. Les verres du dosimètre 1 sont irradiées et de façon que les centres de fluorescence se situent à l'intérieur d'eux. Pour permettre l'obtention des photons indivilduels et multiples 4, le verre de dosimètre 1 est placé dans une chambre étanche à la lumière et excité par un rayonnement excitateur 6 en provenance du laser à impulsions 5. (laser à N2; longueur d'onde 337 nm; durée d'impulsion 10 ns; fréquence de répétition 40 Hz). On peut également utiliser comme source de lumière 5, une iampe à éclairs à N2 ou bien un dispositif analogue. Le rayonnement excitateur 6 est orienté sur le dosimètre à verre 1 par l'intermédiaire d'un miroir 7, d'un filtre d'affaiblissement 8 et d'un filtre d'interférence 9. Un réceptacle de lumière Il reçoit la lumière 10 traversant le dosimètre à verre 1.Le rayonnement émis 4 (perpendiculaire au rayonnement excitateur 6) , avant qu'il parvienne au photomultiplicateur 14, passe par exemple à travers deux filtres d'interférence à bandes larges 12, 13 (le second filtre 13 absorbant dans une large mesure la fluorescence propre du premier filtre 12), un miroir à N2 pour la réflexion sélective de la lumière excitatrice 6, et un filtre à interférence pour la lumière émise 4 ou bien les monochromatismes intenses. Le dispositif de circuit pour la détermination de la radiophoto luminescence proportionnelle aux doses, prévoit une détection de la lumière excitatrice 6' par l'intermédiaire du diviseur de rayonnement 15 et de la photodiode 16 ainsi qu'une détection de la fluorescence 17 des photons individuels (en provenance du rayonnement émis 4) par l'intermédiai re du photomultiplicateur 14. Les signaux d'excitation et d'émi sion individuels 18, 19 sont appliqués séparément aux canaux de démarrage et d'arrêt 20, 21 du convertisseur 22 de temps par rapport augniveaux d'impulsions. Ce convertisseur 22 engendre des signaux de tension 23 respectivement proportionnels au temp de retard 1 entre le photon individuel détecté 17 et le signal d'excitation 6'. L'analyseur à canaux multiples 24 branché à la suite du convertisseur 22 sert à l'assortiment et à la totalisation des impulsions de tension 23 et à la constitution des courbes de décroissement de la fluorescence, telles qu'elles sont par exemple indiquées sur les figures 2 et 3,(respectivement pour des doses de 0,3 mGy ou de 10 mGy), Les impulsion d'excitation aussi bien que les impulsions de photons individuels 18, 19, sont appliquées par l'intermédiaire respectivement d'un amplificateur 25 ou 26 et d'un discriminateur 27 ou 28 au convertisseur 22. Dans le canal de démarrage 20 est toute fois encore placé un conducteur retardateur d'impulsions 29, (de par exemple 75 ns) , de façon que seuls les signaux de fluo rescence retardés 17, soient mesurés.On peut ainsi éliminer la lumière excitatrice diffuse et l'influence des prédoses à vie courte, (luminescence superficielle). Un amplificateur d'intégration 30 et un di crirninateur à canal unique 31, sont branchés en parallèle sur le canal d'arrêt 21. Il constitue ce que l'on appelle le canal de repérage 32 qui fait que seuls les photons individuels sont enregistrés par le convertisseur 22. Les processus de photons multiples qui ne peuvent pas étre mesurés quantitativement de façon significative, sont ainsi éliminés. Leur contribution à la luminescence est toutefois déterminée à l'aide de la loi statistique de Poisson. La constante de temps de l'installatior selon la figure 1, est meilleure que 2 ns. Pour la détermination de la radiophoto luminescence et pour la commande de II installation, il est prévu un micro-calculateur 33 pour une adaptation multi-exponentielle, ce micro-calculateur étant branché à la suite de l'analyseur à canaux multiples 24 et comporte entre autres, une sortie de données 34 ainsi qu'une commande 35 de la source d 'impulsions lumineuses 5. Les figures 2 et 3 montrent des courhes de décroissance de fluorescence de deux verres à métaphosphate 1 qui sont irradiées avec des doses gamma de 0,3 mGy et de 10 mGy et qui sont établies par l'installation selon la figure 1 en tant que résultats intermédiaires. Dans ces deux courbes de décroissance, se distinguent deux parties, auxquelles sont associés par l'intermédiaire d'une adaptation bi-exponentielle (mi cro-calculateur 33) deux temps de décroissance différents # 1 = (3 # et 1) #s et #2 = (30 # 10 s. Le temps de décroissance #0 est à associer à la luminescence superficielle, mais est éliminé par le retard d'impulsion 29 (voir figure 1). Les deux courbes impliquent que la composante de longue durée ( Y qui est associée à la luminescence parasite (par exemple aux composants optiques), ne dépend pas des do ses d'irradiation. La composante de courte durée (# 1) croît toutefois de façon monotone avec les doses absorbées (de 0,3 mGy à 10 mGy). Cette composante est associée à la radiophoto luminescence se superposant au bruit de fond. La surface 36, qui peut être déterminée par #1, #2, #o grâce au micro-calculateur 33 restitue le résultat de mesure proportionnelle aux doses. Sur la figure 4 est reporté le nombre intégré des photons individuels de radiophoto luminescence, détectés dans un intervalle de temps de 0,5 à 6 s 8 après l'excitation laser, en fonction des doses absorbées (mGy). Les résultats sont corrigés en fonction du bruit de fond. Le taux de comptage est visiblement proportionnel aux doses jusqutau dessous de 0,3 mGy. Un accroissement de la fréquence des impulsions de la source d'excitation jusqu'à 5 x 104 s-1 pour les temps de mesure utilisables en pratique, aboutit à une réduction supplémentaire des doses susceptibles d'être mises en évidence quantitativement (comme cela est indiqué par extrapolation sur la figure 4), et à une précision encore améliorée de la mesure. R E V EN DI C A T I O NS 1.- Procédé pour détecter quantitativement la radiophoto luminescence (RPL), proportionnelle aux doses d'un dosimètre à corps solide jusque dans un domaine de doses correspondant au rayonnement naturel environnant, le dosimètre à corps solide étant irradié au moyen d'un rayonnement provo- quant la luminescence, et le rayonnement de luminescence issu du dosimètre à corps solide étant détecté, procédé caractérisé en ce que le dosimètre à corps solide (1) est irradié avec un rayonnement excitateur (6) pulsé et répétitif, tandis qu'une détection (17), déclenchée périodiquement, des photons individuels du rayonnement de luminescence (4) est effectuée après chaque impulsion d'excitation (6), une courbe de décroissance de la luminescence étant établie à partir de la totalisation des photons individuels (17), courbe à partir de laquelle deux décroissances exponentielles, associées respectivement à la radiophoto luminescence et à une luminescence parasite, sont séparées au moyen d'un calculateur (33), tandis que le signal de radiophoto luminescence proportionnelle aux doses est calculé par intégration en fonction du temps. 2.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que seuls sont détectés les photons individuels (17) décalés dans le temps par rapport à l'impulsion d'excitation (6). 3.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que les processus de photons multiples sont en fait supprimés lors de la mesure, leur contribution au signal de radiophoto luminescence étant toutefois détectée statistiquement. 4.- Installation pour la mise en oeuvre du procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, installation caractérisée en ce qu'elle comporte une source d'impulsions lumineuses (5), qui irradie le dosimètre à corps solide (1), un détecteur (14) qui détecte les photons individuels (17), un autre détecteur (16) pour détecter le rayonnement excitateur (6'), et un dispositif de circuit avec un convertisseur de temps par rapport auxniveaux d'impulsions (22) ainsi qu'un analyseur à canaux multiples (24), qui détecte les photons individuels (17) et le moment de leur apparition après l'excitation (6, 6'). 5.- Installation selon la revendication 4, caractérisée en e qu'elle comporte un micro-calculateur (33) qui élabore le signal de radiophoto luminescence proportionnelle aux doses, et qui commande le dispositif de circuit ainsi qu'également la source d'impulsion lumineuse (5) et le changeur d'échantillons (2). 6.- Installation selon la revendication 4, caractérisée en ce qu'elle comporte des éléments optiques (7 à 9, 12, 13, 15) sur le trajet (6, 4) du rayonnement excitateur et du rayonnement de luminescence , pour contr8ler- ltexcitation du dosimètre à corps solide (1) et la sélection des photons in dividuels RPL (17) ainsi que pour diviser (15) le rayonnement excitateur (6, 6').