Brevet FR2506497A1 — publié le 19821126

La présente invention concerne la fabrication des pastilles pour éléments de combustible nucléaire. Le combustible nucléaire est fabriqué actuellement sous forme de petits cylindres de section droite circulaire formés d t une matière nucléaire céramique (par exemple le bioxyde d'uranium, le bioxyde de thorium, le bioxyde de plutonium ou leurs mélanges) couramment appelés "pastilles". Ces pastilles sont normalement préparées par compression d'un composé céramique en poudre dans un moule à température ambiante et par frittage de l'ébauche comprimée résultante à température élevée afin qu'elle forme un corps céramique homogène et dense qui constitue la pastille. Cependant, on a proposé la réalisation des pastilles avec une partie centrale et une partie annulaire externe entourant la partie centrale, les deux parties ayant des compositions différentes, afin de tirer un avantage plus grand du combustible nucléaire sous forme de pastilles.De telles pastilles de combustible nucléaire sont appelées "pastilles~! couches annulaires". L'invention concerne un procédé de fabrication de telles pastilles à couches annulaires dans lesquelles la partie centrale et la partie annulaire de chaque pastille sont liées l'une à l'autre pendant le frittage. Plus précisément, selon l'invention, la fabrication d'une pastille de combustible nucléaire à couches annulaires comprenant essentiellement une partie centrale et une partie annulaire externe entourant la partie centrale, comprend la compression d'une matière réfractaire en poudre qui a été granulée afin qu'elle forme séparément une partie centrale et une partie annulaire externe qui diffèrent l'une de l'autre par leur composition, l'assemblage des deux parties et la compression de l'assemblage puis le frittage de 1 'ébauche comprimée. La différence de composition peut être une différence de masse volumique et d'enrichissement isotopique ou une différence chimique. Plusieurs propriétés peuvent aussi présenter des différences. On considère que les oxydes et les carbures sont des matières réfractaires convenant aux pastilles de combustion nucléaire et on peut les utiliser pour la mise en oeuvre de l'invention. Cependant, il faut noter que, lors de la sélection de la matière réfractaire utilisée selon l'invention, des precautions normales doivent être prises par utilisation d'une poudre réfractaire présentant des activités semblables dans les deux parties, et il faut en outre que a. les deux parties soient chimiquement compatibles l'une avec l'autre avec l'atmosphère de frittage, b. les caractéristiques de dilatation thermique des deux parties soient compatibles, c. aucune partie ne subisse un changement de phase provoquant un changement de volume dans la plage de températures subi pendant le frittage, d. les deux parties soient identiques au point de vue céramique afin qu'elles présentent un retrait d'une même valeur et à peu près à la même vitesse pendant le frittage. La matière réfractaire la plus avantageuse est le bioxyde d'uranium auquel d'autres matières peuvent être ajoutées afin que le frittage soit facilité, que la taille ou la croissance des grains soit accrue ou pour que des pores qui règlent la masse volumique soient formés, ainsi que des additifs donnant des caractéristiques nucléaires, par exemple du bioxyde de plutonium. Des avantages des pastilles à couches annulaires dans lesquelles les parties sont liées l'une à l'autre selon l'invention sont une division nette entre les parties, des positions fixes des deux parties l'une par rapport à l'autre, et de l'utilisation totale de l'espace disponible pour la pastille de combustible. Dans un mode de réalisation avantageux de l'invention, deux lots de poudres de bioxyde d'uranium ayant des enrichissements de 3,52 % et 0,387 % sont prélevés. La poudre enrichie à 3,52 % est mélangée à une substance poro gène fugace en quantité suffisante pour que la masse volumique finale des pastilles après frittage formées à partir de cet oxyde soit réduite de 5 %, et l'oxyde enrichi à 0,387 % ne reçoit aucune addition. Les poudres sont comprimées préalablement séparément l'une de l'autre à 6 une pression de 5,2.10 Pa, puis granulées à l'aide d'un tamis à orifices de 1200 microns.On ajoute 0,2 % de stéarate de zinc constituant un lubrifiant, aux deux compositions de granulés et on les comprime alors dans des moules à une pression de 1,05.107 Pa afin de former des parties centrale et annulaire de pastilles ayant une masse volumique de 4,9-5,2 g/cm3, la matière enrichie à 3,52 % étant utilisée pour la partie annulaire externe et la ma tière à 0,387 % pour la partie centrale. Les parties annulaires externes sont comprimées dans un moule ayant une tige amovible formant un noyau, retirée après compression afin qu'il reste un trou.Une partie centrale est introduite dans le trou de chaque partie externe et un poinçon à partie supérieure continue est alors utilisé pour la compression des parties assemblées jusqu'à une densité fi 3 nale à l'état cru comprise entre 5,6 et 5,8 g/cm3, a une pression de 2,8.107 Pa. Les ébauches composites subissent alors un frittage de 5 heures environ à 1700"C. On obtient des pastilles cohérentes ayant une masse volumique apparente comprise entre 95,2 et 95,6 % de la valeur théorique, les parties annulaire et centrale ayant des masses volumiques approximatives de 98,7 et 93,7 % respectivement. On peut préparer de manière analogue des pastilles à couches annulaires ayant un trou central à l'aide d'un moule ayant une tige fixe formant noyau, utilisée lors de la compression des parties centrale et annulaire externe montées. REVENDICATIONS 1. Procedé de fabrication d'une pastille de combustible nucléaire à couches annulaires comprenant essentiellement une partie centrale et une partie annulaire externe entourant la partie centrale, ledit procédé étant caractérisé en ce qu'il comprend la compression d'une ma tière réfractaire en poudre qui a été granulée afin qu'une partie centrale et une partie annulaire externe qui diffèrent l'une de l'autre par leur composition, soient formées séparément, le montage des parties l'une sur l'autre, la compression de l'ensemble formé et le frittage de l'ensemble comprime. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la partie centrale est annulaire. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que la partie centrale et la partie annulaire externe sont essentiellement formées de bioxyde d'uranium et la différence de composition est une-différence d'enrichissement isotopique. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que la partie centrale et la partie annulaire externe sont essentiellement formées de bioxyde d'uranium et la différence de composition est une différence de masse volumique. 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que l'une au moins des parties contient du bioxyde de plutonium. 6. Pastille de combustible nucléaire à couches annulaires, caractérisée en ce qu'elle est préparée par mise en oeuvre du procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes.