Brevet FR2504112A1 — publié le 19821022

Cette invention concerne un dispositif de dénitration d'une solution de nitrate de plutonium, de nitrate d'uranyle ou de leurs mélanges dans l'acide nitrique, et de calcination continue du matériau dénitré par irradiation de celui-ci avec des micro-ondes en vue d'obtenir de l'oxyde de plutonium, de l'oxyde d'uranium ou leurs mélanges, à utiliser comme combustible nucléaire. Un exemple type d'un dispositif de dénitration classique est décrit ci-dessous en se référant à la Figure 1. Le dispositif de dénitration du type four discontinu représenté sur la Figure 1 comprend de façon générale un récipient de chauffage 1 et une table tournante 3 qui forme le plateau inférieur du récipient 1 et est déplacée verticalement et mis en rotation par des moyens de rotation, non représentés, par l'intermédiaire d'un arbre 2 relié à la table rotative 3 Sur la table rotative 3 est disposé un récipient en forme de plat 5 qui contient une solution 4 à irradier et à chauffer par des micro-ondes engendrées par un générateur de micro-ondes, non représenté, par l'intermédiaire d'un guide d'ondes 6 relié à la paroi supérieure du récipient 1 Les vapeurs et gaz formés dans le récipient 1 au cours du processus de chauffage sortent par une conduite 7 vers un système de traitement de gaz d'échappement externe. Le produit dénitré obtenu dans la cuve 5 après le procédé de chauffage est gratté et introduit dans un récipient de calcination, non représenté, dans lequel le produit dénitré gratté est calciné à une température constante. En général, dans le processus de dénitration effectué en utilisant un dispositif du type décrit ci-dessus, la température du matériau à traiter varie avec la durée de chauffage et est représentée par la Figure 2. Considérons maintenant la Figure 2; la température de la solution de nitrate augmente progressivement en raison de l'irradiation continue des micro-ondes jusqu'à un moment o elle atteint environ 100-120 'C, valeur représentée par un point A sur la Figure 2 A ce moment, la concentration de la solution est provoquée par la vaporisation de l'eau et de l'acide nitrique à 100-1200 C Après concentration de la solution à un certain degré (point B de la Figure 2), la température augmente et, à 350-4000 C, la réaction de dénitration se fait et l'on obtient finalement un produit dénitré L'oxyde dénitré est alors calciné dans un four de calcination. Cependant, comme le dispositif de dénitration ou dénitrification décrit ci-dessus est du type discontinu, il est difficile de traiter une grande quantité de la solution car il faut beaucoup de temps pour élever ou abaisser la température du four de calcination En outre, il est gênant de devoir gratter et enlever le produit dénitré et d'avoir à le transférer dans un four de calcination placé à un endroit différent. Un but de la présente invention est de surmonter les défauts d'un dispositif de dénitrification de type four discontinu classique et de fournir un système de dénitration amélioré permettant d'obtenir en continu un oxyde à partir d'une solution de nitrate(s) de départ. Un autre but de cette invention est de fournir un système de dénitrification dans lequel les portions évaporation, dénitration et calcination sont reliées en fonctionnement et continuellement dans le sens de l'écoulement d'un matériau à traiter. Un autre but de cette invention est de fournir un système de dénitrification dans lequel le matériau est suffisamment soumis à l'irradiation des micro-ondes dans les portions dénitrification et calcination. Selon cette invention, il est fourni un système de dénitrification d'une solution de départ de nitrate de plutonium, de nitrate d'uranyle ou de leurs mélanges dans l'acide nitrique, par chauffage par micro-ondes pour obtenir des oxydes dans la solution, et le système comprend un réceptacle destiné à recevoir la solution de départ, une enceinte constituant un four ayant une configuration rectangulaire et muni d'un plateau inférieur sur lequel le réceptacle est posé, un mécanisme de transport situé en- dessous de la plaque inférieure du four pour transporter continuellement le réceptacle sur la plaque inférieure à travers le four, et un appareil de chauffage relié en fonctionnement au four de façon à engendrer les micro- ondes irradiant le contenu du réceptacle quand il traverse le four. Dans les dessins annexés La Figure 1 est une coupe longitudinale d'un dispositif de dénitrification de type four discontinu classique; La Figure 2 est un graphique montrant une courbe de température d'un matériau à traiter par un dispositif tel que représenté par exemple sur la Figure 1; La Figure 3 est une représentation schématique, partiellement en coupe longitudinale, d'un système complet selon la présente invention; La Figure 4 A est une vue en coupe longitudinale montrant la relation entre le réceptacle de matériau et la plaque inférieure du système représenté sur la Figure 3; La Figure 4 B est une vue en plan de la Figure 4 A; La Figure 5 est une coupe d'un réceptacle à matériau; - La Figure 6 est une vue latérale schématique d'un support de réceptacle; La Figure 7 est une vue en coupe longitudinale du support représenté sur la Figure 6 quand il pénètre dans une chambre de dénitrification ou de calcination du dispositif de la présente invention; et La Figure 8 est une vue en perspective montrant une came et un mécanisme d'actionnement de came représenté sur la Figure 7. Considérons maintenant la Figure 3; un dispositif de dénitrification mettant en oeuvre la présente invention et utilisant des micro-ondes comme moyen de chauffage comprend des moyens destinés à recevoir la solution de départ, un four dans lequel la solution est traitée, évaporée, dénitrée et calcinée par irradiation de micro- ondes, un moyen de transport permettant de transporter continuellement le moyen de réception à travers le four, et un moyen de chauffage, c'est-àdire des générateurs de micro-ondes. Le moyen de réception comprend plusieurs récipients 5 a en forme de plats (appelés ci-dessous simplement réceptacles ou récipients 5 a) et la solution qu'ils contiennent est chauffée par irradiation des micro- ondes pendant l'intervalle dans lequel ils traversent le four. Un nombre approprié de réceptacles 5 a peut être utilisé selon le volume du four et la quantité des solutions à traiter. Le four consiste généralement en une enceinte il en forme de boîte rectangulaire munie d'une portion d'entrée 13 et d'une portion de sortie 14 aux deux extrémités du four 11 Des plaques d'emprisonnement 15 agissant comme boucliers vis-à-vis des micro-ondes s'étendent horizontalement et vers l'extérieur depuis la partie principale 16 de l'enceinte 11 vers les portions d'entrée et de sortie 13 et 14, pour empêcher les fuites de micro-ondes depuis -'enceinte 11. Les réceptacles 5 a sont irradiés par les micro-ondes dans la partie principale 16 d du foûr 11 et la partie principale 16 est divisée en une chambre d'évaporation 18, une chambre de dénitrification 19, et trois chambres de calcination 20 qui sont séparées respectivement par les cloisons 17 représentées sur la Figure 3 A ces chambres sont reliés des conduites d'échappement 23 et des guides de micro-ondes 22 a, 22 b, 22 c auxquels sont reliés respectivement des générateurs de micro-ondes 21 a, 21 b, 21 c Les conduites d'échappement 23 sont reliées à un dispositif de traitement de gaz d'échappement, non représenté Des thermomètres à infrarouge de type sans contact 24 sont reliés aux parois supérieures de la chambre de dénitrification 19 et des chambres de calcination 20 pour détecter les températures des matériaux contenus dans les réceptacles 5 a qui traversent ces chambres. L'utilisation des cloisons 17 rend possible de réguler facilement et indépendamment la température des différentes chambres du four il et la séparation de la portion calcination en trois chambres 20 rend possible de chauffer les différentes chambres à des températures différentes pour obtenir une efficacité thermique élevée du processus de calcination Il est évidemment possible d'augmenter ou de diminuer le nombre de ces chambres selon-les besoins. Comme représenté sur les Figures 4 A et 4 B, le fond du four il comprend une plaque inférieure 25 qui s'étend horizontalement et vers l'extérieur au-delà des portions d'entrée et de sortie 13 et 14, et la plaque inférieure 25 est faite d'un matériau permettant d'arrêter les microondes. La plaque inférieure 25 comprend une fente centrale 26 s'étendant longitudinalement sur toute la plaque 25 et des supports 32 de réceptacle fixés aux moyens de transport passant par la fente 26 et portant les réceptacles 5 a. Un dispositif d'alimentation, c'est-à-dire-un tube d'alimentation 30 sur la Figure 3, destiné à fournir de la solution dans les récipients 5 a est placé à un endroit situé en avant de la portion d'entrée 13. Sous la plaque inférieure 25 du four 11, se trouve le moyen de transport 12 qui comprend un transporteur sans fin 31 se déplaçant dans une direction parallèle à la plaque inférieure 25 et muni d'une série de supports 32 qui sont montés sur le transporteur 31 avec un espacement constant dans le but de recevoir les réceptacles 5 a. Bien qu'il soit indiqué de construire le corps principal 51 (Fig 5) du réceptacle 5 a à l'aide d'un matériau résistant à la corrosion et résistant à la chaleur, comme de l'acier inoxydable de type austénite car la solution est introduite dans le réceptacle 5 a et est traitée à une température élevée, la partie inférieure 52 (Figure 5) du réceptacle 5 a est de préférence faite d'un matériau comme un acier inoxydable de type ferrite qui peut être attiré par des forces magnétiques En outre, il est indiqué que le réceptacle 5 a ait une configuration circulaire et ne comporte pas de portion à coins aigus à l'intérieur pour permettre une irradiation efficace par les micro-ondes. La Figure 6 est une vue de côté schématique du support 32 de réceptacle, et la Figure 7 est une vue en coupe longitudinale du support 32 dans le cas o il est placé dans la chambre de dénitrification 19 et dans les chambres de calcination 20. Considérons les Figures 6 et 7; le support 32 comprend un aimant 38 destiné à attirer et à fixer le réceptacle 5 a sur le support 32, et un arbre 36 portant l'aimant 38 L'arbre 36 est relié, par l'intermédiaire d'un palier 39, de façon à pouvoir se déplacer en rotation et verticalement, à une tige de support 37 qui est reliée à une base 34, et des rouleaux 35 sont fixés à la base 34 des deux côtés de façon à rouler sur des rails 33 Comme la base 34 est fixée au transporteur 31, les rouleaux 35 roulent sur les rails 33 lorsque le transporteur 31 est en marche. Quand le support 32 de réceptacle sur lequel est monté le réceptacle 5 a pénètre dans la chambre de dénitrification 19 ou dans la chambre de calcination 20 du four 11, l'arbre 36 est déplacé verticalement par les cames 41 qui sont en contact avec l'extrémité inférieure de l'arbre et qui sont entraînées en rotation par les moteurs 42 d'entraînement de cames, tels que représentés sur les Figures 7 et 8 En outre, l'arbre 36 est mis en rotation par un élément de rotation 43 qui est en contact de frottement avec l'arbre et qui est mis en rotation par un moteur d'entraînement 44 Ainsi, l'arbre 36, c'est-à-dire le réceptacle 5 a sur l'aimant 38 du support 32, peut être déplacé verticalement et mis en rotation simultanément quand le support 32 pénètre dans la chambre de dénitrification 19 et dans les chambres de calcination 20. Le système représenté sur la Figure 3 de cette invention fonctionne comme suit. Une quantité prédéterminée de solution de nitrate de plutonium, de nitrate d'uranyle ou de leurs mélanges dans de l'acide nitrique est introduite dans chaque récipient 5 a par le tube d'alimentation 30 Les récipients 5 a sur l'aimant 38 sont ensuite transférés sur la plaque inférieure 25 et sont introduits dans le four 11 par la portion d'entrée 13 en fonction du mouvement du transporteur 31 Quand le réceptacle 5 a pénètre dans la chambre d'évaporation 18 du four 11, la solution contenue dans le réceptacle 5 a est irradiée par les micro-ondes engendrées par le générateur 21 a et amenée par l'intermédiaire du guide d'ondes 22 a, et est chauffée à une température d'environ 100-1200 C, ce qui évapore son contenu d'eau et donne un gâteau de nitrate Le réceptacle a contenant le gâteau de nitrate est ensuite transféré dans la chambre de dénitrification 19 dans laquelle le gâteau de nitrate est chauffé à une température d'environ 350-400 'C par les micro-ondes engendrées par le générateur 21 b et amenées par l'intermédiaire du guide d'ondes 22 b, de sorte que le gâteau de nitrate sera dénitré et transformé en son oxyde Pendant le processus de dénitrification, le thermomètre 24 du type sans contact détecte la température du gâteau et, selon la température détectée, le générateur de micro-ondes 21 b relié au thermomètre 24 est régulé pour maintenir toujours une température constante Le réceptacle 5 a contenant l'oxyde est ensuite transféré dans la portion de calcination 20 dans laquelle l'oxyde est chauffé et calciné par les micro-ondes provenant des générateurs 21 c par l'intermédiaire du guide d'ondes 22 c L'oxyde est complètement chauffé et calciné pendant l'intervalle dans lequel il tra- verse les trois chambres de calcination 20 La température de l'oxyde atteindra finalement environ 700-800 C, la valeur étant cependant quelque peu différente selon les matériaux à traiter L'irradiation des microondes provenant des générateurs 21 c peut être régulée par des thermomètres 24 de type sans contact reliés aux générateurs de façon à maintenir constamment les températures voulues dans les chambres de calcination respectives 20. La raison pour laquelle les réceptacles sont déplacés verticalement et mis en rotation dans la chambre de dénitrification 19 et dans les chambres de calcination 20 est que, de cette façon, les matériaux solidifiés dans les réceptacles 5 a dans ces chambres soient uniformément et complètement irradiés par les micro-ondes, bien que la solution dans les réceptacles 5 a dans la chambre d'évaporation 18 y soit en circulation par convexion En outre, pendant ce mouvement vertical et cette rotation, les réceptacles 5 a se déplacent également horizontalement selon le mouvement du transporteur 21, la position limite supérieure du réceptacle est réglée de façon à ce qu'il n'y ait pas de contact ou de collision inadvertente avec les cloisons 17, ceci étant effectué par des moyens appropriés non représentés En outre, dans un autre cas de figure, il est possible d'arrêter de façon intermittente le mouvement du transporteur 31 lorsque le réceptacle 5 a pénètre dans la chambre de dénitrification 19 et dans les chambres de calcination 20, en déplaçant ainsi verticalement et en faisant tourner le réceptacle comme on le désire. -5 L'oxyde obtenu dans la chambre de calcination finale sort du récipient 11 par la portion de sortie 14 et est transféré dans une autre étape de traitement. Les gaz et vapeurs d'échappement formés dans les chambres 18, 19 et 20 du four 11 s'échappent par les conduites d'échappement 23 et sont amenés à un système de traitement externe de gaz d'échappement, non représenté. Selon le dispositif de cette invention, à comparer à un système de four discontinu classique, les processus de dénitrification et de calcination sont effectués en continu, de sorte que l'on peut obtenir avec une efficacité élevée une grande quantité d'oxyde ayant une qualité très uniforme Il n'est pas nécessaire de transférer le contenu d'un réceptacle à un autre lorsque l'on passe d'un processus à un autre En outre, comme le chauffage dans tous les processus peut être effectué seulement par micro-ondes, le fonctionnement du système peut être facilement mis en route et arrêté en un temps court. 2 %O 411 REVENDICATIONS 1 Dispositif de dénitrification d'une solution de départ de nitrate de plutonium, de nitrate d'uranyle ou de leurs mélanges dans l'acide nitrique, par chauffage par micro- ondes en obtenant ainsi les oxydes de ladite solution, caractérisé par des moyens ( 5 a) destinés à recevoir ladite solution de départ, un four ( 11) ayant une configuration généralement rectangulaire et comportant une plaque inférieure ( 25) sur laquelle lesdits moyens ( 5 a) sont placés, un moyen de transport ( 12) situé sous ladite plaque ( 25) du four destiné à transporter continuellement lesdits moyens de réception sur ladite plaque inférieure dans le four, et des moyens de chauffage ( 21 a, 21 b, 21 c) reliés audit four engendrant des micro-ondes qui irradient le contenu des moyens de réception quand il traverse ledit four. 2 Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que ledit four(ll) est divisé par des cloisons ( 17) en une chambre d'évaporation ( 18), une chambre de dénitrification ( 19) et une chambre de calcination ( 20), et en ce que lesdits moyens de chauffage sont prévus pour toutes ces chambres, grâce à quoi ladite solution de départ-est chauffée, évaporée, dénitrée et calcinée pendant l'intervalle de temps pendant lequel ledit moyen de réception traverse le four. 3 Dispositif selon la revendication 1, caractérisé en ce que le four comporte une portion d'entrée ( 13) et une portion de sortie ( 14) à ses deux extrémités dans le sens de transfert desdits moyens de réception; ladite plaque inférieure ( 25) comporte une fente ( 26) s'étendant de ladite portion d'entrée à ladite portion de sortie; et ledit moyen transporteur comporte une série de supports ( 32), dont chacun d'entre eux porte de façon fixe l'un des moyens de réception à travers ladite fente, pendant le déplacement du moyen de réception dans ledit four. 4 Dispositif selon la revendication 3, o ledit support comprend à sa partie supérieure un aimant ( 38) qui attire magnétiquement et maintient de façon fixe ledit moyen de réception. Dispositif selon la revendication 3, o ledit support est déplacé verticalement par des cames ( 41) et mis en rotation simultanée par un moyen de mise en rotation par frottement ( 43), quand ledit moyen de réception placé sur ledit support pénètre dans ladite chambre de dénitrification ou dans ladite chambre de calcination. 6 Dispositif selon la revendication 5, caractérisé en ce que lesdites cloisons ( 17) ont une extrémité inférieure qui se trouve à une position supérieure à la position limite supérieure dudit moyen de réception.