Brevet FR2501895A1 — publié le 19820917

La présente invention a pour objet un produit capable d'absorber les neutrons ainsi qu'un procédé de fabrication de ce produit. Plus précisément, elle a pour objet un maté- riau absorbant les neutrons et plus spécialement les neutrons rapides et thermiques d'énergie comprise entre 0,1 et 14 MeV, utilisable dans les châteaux de transport et de stockage de produits radioactifs. On sait quecontrairement aux rayons gamma qui nécessitent pour leur absorption des matériaux lourds (fer, plomb, tungstène, uranium), l'absorption des neutrons est en majeure partie obtenue après ralen- tissement par des atomes légers (hydrogène, carbone). C'est pourquoi les matériaux réalisés jusqu' ici comportent des substances riches en hydrogène pour ralentir les neutrons rapides (c'est le cas du polyéthylène) et des substances capables d'absorber les neutrons ralentis comme les composés de bore. Par exemple, le brevet français 1 534 032, appartenant au déposant, décrit un matériau capable d'absorber les neutrons consitué par du polyéthylène, du plâtre, de l'eau et de l'acide borique. Si un tel produit présente de bonnes qualités absorbantes, sa fabrication entraîne un certain nombre de difficultés. C'est ainsi qu'on a pu noter un mauvais amalgame des composants et une remontée en surface des billes de polyéthylène pendant la phase de solidification du produit; de plus cette dernière étape exigeait toujours un temps assez long. La présente invention a justement pour objet un matériau absorbant les neutrons qui supprime ces inconvénients grâce à la mise en oeuvre d'un béton thixotropique. 250 1895 Selon la principale caractéristique du pro- duit objet de l'invention, celui-ci comprend un béton thixotropique dans lequel sont incorporés 30 à 40 % en poids de billes de polyéthylène haute densité et 1 à 5 O/.. en poids de grains de carbure de bore. Selon un mode de réalisation préféré, les billes de polyéthylène ont un diamètre de l'ordre de 2 à 5 mm et les grains de carbure de bore ont des dimen- sions de l'ordre de 300 à 500 lm. L'invention a également pour objet un procé- dé de fabrication de ce produit. Selon la principale caractéristique de ce procédé, celui-ci comprend les étapes suivantes: - on mélange intimement le polyéthylène avec des cons- tituants aptes à former un béton thixotropique, - on ajoute le carbure de bore, - on ajoute de l'eau, - on verse le mélange dans le récipient auquel il est destiné tout en maintenant celui-ci en vibration, et - on laisse durcir le mélange. Si l'on retrouve le polyéthylène, dont le rôle est de ralentir les neutrons rapides, et le car- bure de bore, dont le rôle est de les absorber, l'uti- lisation d'un béton thixotropique comme liant favorise la préparation et le coulage du matériau et confère la qualité de matériau incombustible. En effet, un tel béton reste liquide tant qu'on l'agite et se solidifie rapidement lorsqu'on le laisse au repos. Ainsi, le produit reste liquide quand on réalise le mélange puisque celui-ci se fait obligatoirement sous agita- tion permanente des divers constituants. Enfin, lorsque l'agitation cesse, le pro- duit se prend en masse rapidement, ce qui emnpêche la remontée en surface des billes de polyéthylène et con- duit à un matériau plus homogène. L'invention a encore pour objet une application d'e ce produit à la réalisation de châteaux de stockage du type comprenant une paroi interne et une paroi externe entre lesquelles se trouve un produit absorbant les neu- trons. Pour cela, on recouvre la face interne de la paroi externe d'une peinture à base de carbure de bore et on coule le produit selon l'invention entre les parois in- terne et externe du château. D'autres caractéristiques et avantages de l'in- vention apparaîtront à la lecture de la description qui va suivre d'un exemple de réalisation, donnée à titre purement illustratif et nullement limitatif, en référence aux dessins annexés dans lesquels: la figure 1 représente un ensemble de courbes donnant le débit de dose neutron d'un échantillon de produit se- lon l'invention, en millirem par heure et par microgramme de californium 252, en fonction de l'épaisseur de l'échan- tillon et de sa teneur en carbure de bore, et - la figure 2 représente un ensemble de courbes donnant le débit de dose gamma d'un échantillon, en millirad par heure et par microgramme de californium 252, en fonction de l'épaisseur de l'échantillon et de sa teneur en carbu- re de bore. A titre d'essai, on a réalisé un produit confor- me à l'invention dont la composition était la suivante, les proportions étant calculées pour 1 dm3 de produit Polyéthylène: 0,448 kg Béton thixotropique: 0, 845 kg Eau: 0,134 litre Carbure de bore: 1,5 g La préparation du produit a été réalisée selon le processus suivant: - dans une bétonnière en marche, on met en place d'abord les billes de polyéthylène, puis le béton et on réalise le mélange à sec jusqu'à ce que les billes prennent une couleur grise, 250 1895 - on ajoute ensuite le carbure de bore et on laisse tourner la bétonnière jusqu'à obtention d'un mélange homogène, - on ajoute l'eau et on attend que le mélange prenne une apparence relativement sèche de couleur gris/noir. Ensuite, on coule le produit dans le réci- pient auquel il est destiné, par exemple entre les parois d'un château de stockage, tout en agitant ce dernier à l'aide d'un système de mise en vibration qui peut se présenter sous la forme d'aiguilles vibrantes pneumatiques. Grâce à cette dernière précaution, le produit reste liquide jusqu'à la fin de l'opération, ce qui assure une bonne homogénéité, homogénéité d'au- tant meilleure que le produit se solidifie rapidement une fois que les vibrations ont cessé, ce qui évite les inconvénients de l'art antérieur. Des essais de résistance au feu effectués sur une éprouvette en acier de diamètre 100 mm, lon- gueur 300 mm, épaisseur 3 mm, fermée à chaque extrémi- té par une tôle d'acier de même épaisseur et remplie du produit objet de l'invention ont montré que celui- ci présentait une bonne tenue au feu, sans-déformation mécanique de l'éprouvette après un séjour de 30 minu- tes dans un four à 8000C. Une autre série d'essais avait pour but d'étudier l'influence de la teneur en carbure de bore sur le pouvoir absorbant du matériau. Pour cela, on a réalisé 21 éprouvettes en acier de diamètre 80 mm, d'épaisseur 3 mm, de longueur variable (150 ou 300 mm) obturées à chacune de leurs extrémités par une plaque d'acier d'épaisseur 3 mm. L'intérieur de ces tubes est rempli du pro- duit objet de l'invention auquel on incorpore du car- bure de bore en quantité variable. Les éprouvettes 250 1895 sont hermétiquement closes afin de maintenir constante la teneur en humidité du composé. Les trois courbes de la figure 1 (débit de dose neutron) correspondent à trois teneurs différen- tes en carbure de bore, à savoir: Courbe 1: 0 kg/m3 Courbe 2: 3 kg/m3 Courbe 3: 20 kg/m3 On voit que la courbe 2 se situe nettement en dessous de la courbe 1 alors que la courbe 3 est très voisine de la courbe 2: il suffit donc d'une très faible teneur en carbure de bore pour diminuer de façon appréciable le débit de dose neutron. Les trois courbes de la figure 2 (débit de dose gamma) correspondent aux teneurs suivantes en carbure de bore: Courbe 4: 0 kg/m3 Courbe 5: 3 kg/m3 Courbe 6: 8 kg/m3 On peut voir à la lecture de la figure 2 que le débit de dose gamma diminue régulièrement à mesure que l'on augmente la teneur en carbure de bore. De plus, la comparaison des figures 2 et 3 montre que le débit de dose neutron est toujours très supérieur au débit de dose gamma. C'est pourquoi on choisira une teneur en carbure de bore comprise entre 3 et 5 kg/m3 et de préférence plus proche de 3 kg/m3 Le matériau objet de l'invention présente de nombreux avantages, notamment en ce qui concerne son procédé de préparation. L'utilisation d'un béton thi- xotropique permet de garder le produit liquide pendant qu'on réalise le mélange dans la bétonnière et pendant qu'on le verse dans le château de stockage puisque celui-ci est mis en mouvement au moyen d'aiguilles vi- brantes. De plus, on obtient un produit très homogène 250 1895 puisque la solidification se fait rapidement une fois que les vibrations ont cessé. De plus, ce produit présente une bonne tenue mécanique, une bonne tenue au feu et un prix de re- vient peu élevé puisqu'on peut le réaliser à partir de matériaux facilement disponibles dans le commerce. Quant aux applications possibles, elles couvrent tous les cas o l'on a besoin d'un bon écran contre les radiations et plus spécialement les flux de neutrons rapides; c'est ainsi que le produit selon l'invention trouve une application particulièrement intéressante comme écran neutronique dans la réalisa- tion d'emballages pour le transport et le stockage de produits radioactifs. Dans le cas des châteaux de stockage compre- nant une paroi interne et une paroi externe entre les- quelles se trouve un produit absorbant les neutrons, on procede de la manière suivante: on recouvre d'abord la face interne de la paroi externe d'une peinture à base de carbure de bore, on coule ensuite le produit selon l'invention entre les parois du châ- teau tout en maintenant celui-ci zn vibration et on arrête les vibrations pour laisser durcir le produit. REVENDICATIONS 1. Produit absorbant les neutrons caracté- risé en ce qu'il comprend un béton thixotropique dans lequel sont incorporés 30 à 40% en poids de billes de polyéthylène haute densité et 1 à 5 0/00 en poids de grains de carbure de bore. 2. Produit selon la revendication 1, carac- térisé en ce que les billes de polyéthylène ont un diamètre de l'ordre de 2 à 5 mm. 3. Produit selon l'une quelconque des reven- dications 1 ou 2, caractérisé en ce que les grains de carbure de bore ont des dimensions de l'ordre de 300 à 500 Dim. 4. Procédé de préparation du produit selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes: - on mélange intimement le polyéthylène avec des cons- tituants aptes à former un béton thixotropique, - on ajoute le carbure de bore, - on ajoute de l'eau, - on verse le mélange dans le récipient auquel il est destiné tout en maintenant celui-ci en vibration, et - on laisse durcir le mélange. 5. Application du produit selon l'une quel- conque des revendications 1 à 3 à la réalisation de châteaux de stockage ayant une paroi interne et une paroi externe entre lesquelles se trouve un produit absorbant les neutrons, caractérisée en ce qu'on re- couvre la face interne de la paroi externe d'une pein- ture à base de carbure de bore, puis on coule le pro- duit selon l'une quelconque des revendications 1 à 3 entre la paroi interne et la paroi externe dudit châ- teau de stockage.