Brevet FR2496963A1 — publié le 19820625

La présente invention se rapporte à un procédé pour noyer des déchets radioactifs concentrés dans du bitume sous forme solide, par un traitement continu dans une extrudeuse des déchets provenant d'installations nucléaires, avec évaporation continue de l'eau et mélange du produit concentré dans du bitume constituant la substance de solidification, afin de permettre le stockage direct dans un réservoir. Les effluents radioactifs produits en grandes quantités dans des installations nucléaires sont habituel- lement décontaminés par évaporation. On procède alors à une concentration de l'effluent jusqu'à obtenir une boue aqueuse renfermant jusqu'à environ 40 % de sels. Les ef- fluents pauvres en sels,provenant des circuits des réac- teurs, sont nettoyés à leur tour dans des échangeurs d'ions dont les résines filtrantes doivent être rincées régulièrement, d'o résulte la production de quantités plus faibles d'effluents radioactifs. Les boues ou concentrés aqueux sont débarrassés de la plus grande partie de l'eau résiduelle dans des dis- positifsprévus à cet effet, puis ils sont noyés dans une substance de solidification permettant leur stockage dé- finitif. L'utilisation de bitume chaud en guise de subs- tance de solidification s'est particulièrement affirmée dans ce cas, car on peut y noyer des concentrés et des résines renfermant jusqu'à 60-% en poids de sels. Le brevet DE-2 240 119 a décrit, par exemple, un procédé destiné à noyer dans du bitume des matières filtrantes contaminées par radioactivité, et dans lequel ces matières filtrantes, dont l'eau a été partiellement éliminée en aval, sont introduites dans une machine à vis sans fin, en même temps que de la boue précipitée radio- active et du bitume chaud à l'état liquide. Les parti- cules radioactives sont alors mélangées dans le bitume et la plus grande partie de l'eau résiduelle présente est simultanément éliminée par évaporation, sous l'effet de la chaleur. Les bitumes utilisés dans ce procédé se solidi- fient à la température ambiante mais, du fait de leur structure amorphe, ils présentent à l'état solidifié l'élasticité nécessaire pour tolérer des déformations limitées lorsqu'ils sont soumis à des chocs. A cause de cette structure amorphe, ces bitumes ne peuvent être dosés qu' à l'état liquide, ce qui rend nécessaire un stockage à l'état liquide dans un milieu tempéré. De ce fait, pour assurer le stockage, il faut disposer de réservoirs qui, outre leur grand encombrement et leur grande consommation d'énergie, entraînent des- coûts d'investissement élevés. Un broyage et un stockage de ces qualités de bitumes sous forme granuleuse soulèvent des difficultés considérables, car il se produit pendant le stockage une agglomération qui rend difficile un dosage précis. Il a déjà été tenté de réduire l'adhérence et la conglomération du bitume par addition d'agents sépara- teurs, pour permettre ainsi un stockage sous forme solide, ce qui n'a toutefois pas apporté les résultats escomptés. On connaît aussi des qualités de bitumes durs- pulvérulents qui, courants dans le commerce, sont utilisés par exemple comme sable de fonderie. Tout comme pour les bitumes plus mous (par exemple le -"D 15" de la société Shell ou l"'Ebano 25" de la société Esso) , la fabrication de ces bitumes durs a lieu par un procédé de distillation, auquel cas des huiles hydrocarbonées sont extraites enplus par un procédé ultérieur d'extraction sous vide. Le bitume dur ne se prête pas au stockage de déchets ou boues concentrés radioactifs, car il ne résiste pas aux contraintes de pression et aux chocs, donc n'offre pas une sécurité de stockage suffisante. On a également découvert que le bitume dur, avantageusement approprié au stockage et au dosage, peut également être utilisé de manière fiable pour noyer des déchets radioactifs, lorsque le procédé de mélange de tels déchets s'accompagne directement d'une transformation de ce bitume en un bitume d'une autre qualité. Il s'est alors avéré que, pour permettre cette transformation dans une extrudeuse, de manière pratiquement concomitante avec le procédé connu pour noyer des déchets radioactifs, l'huile hydrocarbonée, extraite du bitume dur par le procédé d'extraction lors de sa fabrication, est réin- troduite en une quantité extraite correspondante pendant le mélange intensif dans l'extrudeuse (avec application de chaleur), directement avant l'incorporation des parti- cules radioactives. L'invention a pour objet de proposer un procédé qui, destiné à noyer des déchets radioactifs concentrés, permet un dosage du bitume à la température ambiante et sous forme solide pendant le noyage, malgré la propension à l'adhérence de ce bitume, due à sa structure. Selon les caractéristique essentielles du procédé de l'invention, un bitume dur et une huile hydrocarbonée, constituant la substance de solidification, sont intro- duits à l'entrée de l'extrudeuse sous la forme de compo- sants dosés, puis, le long d'un trajet de mélange, ils sont traités par application de chaleur pour former un bi- tume ductile, auquel, en aval, la boue précipitée est ajoutée et est mélangée de manière homogène en faisant évaporer la part d'eau qu'elle renferme. Le bitume dur qui, du fait de sa faible pénétra- tion, peut être amené à une-forme pulvérulente ou granu- laire, peut être stocké sous forme d'agglomérats à la température ambiante. Il n'a pas tendance à former des grumeaux et il peut être de ce fait facilement dosé au moyen, par exemple, de dispositifs d'alimentation à vis sans fin. La transformation nécessaire en un bitume de plus grande pénétration peut avoir lieu sans complications supplémentaires pendant le stade du procédé auquel ont lieu continûment l'incorporation et le mélange des déchets radioactifs concentrés. Cette transformation est effectuée, de préférence, à des températures atteignant jusqu'à 2000C, qui permettent d'obtenir un amalgame optimal avec l'huile hydrocarbonée ajoutée à cet effet. Etant donné que, selon une autre caracté- ristique de l'invention, le bitume dur est ajouté avec une granulométrie atteignant jusqu'à 5 mm, on obtient une précision optimale de dosage qui permet de déterminer avec précision la qualité de la substance de solidification con- juguée à la quantité ajoutée d'huile hydrocarbonée. L'invention va a présent étre décrite plus en détail en regard du dessin annexé à titre d'exemple nul- lement limitatif et dont la figure unique illustre schéma- tiquement le procédé selon l'invention. Dans une machine 1 à deux vis sans fin dont les spires 9 sont en prise les unes avec les autres et mutuellement en contact de raclage,du bitume dur (par exemple des types S 110/120) broyé à l'état finement divisé est introduit côté entrée dans une trémie 2a au moyen d'un doseur 3 à- vis sans fin. Simultanément, par l'intermédiaire d'un conduit d'admission 2b, a lieu l'addition d'huile hydro- carbonée sous la forme d'extrait de bitume, par exemple ce qu'on appelle de l'huile de fluxage des types S-5273 (de la société Wintershall), présentant une densité d'en- viron 1 g/ml à 150C et une viscosité de 29 mmi/s à 1000C. Dans ce cas, environ 76 parties en poids de bitume dur sont fondues et mélangées dans la machine 1 avec 24 parties en poids d'huile hydrocarbonée, à une température de pré- paration atteignant jusqu'à 1800C. Il en résulte une qua- lité de bitume correspondant sensiblement à la qualité B 15 (Shell) mentionnée ci-avant. En aval d'un trajet 4 de mélange, de longueur L = 3 D (diamètre d'une vis sans fin), on procède à l'ad- dition dosée, au moyen d'un dispositif de dosage 5, de déchets radioactifs concentrés ou de boues précipitées radioactives. A proximité de la zone d'incorporation des radio- nucléides, le bitume dur est homogénéisé jusqu'à devenir un bitume de structure molle et élastique, de telle sorte que les radionucléides puissent être mélangés à une subs- tance de solidification appropriée à leur stockage défini- tif. Ensuite, la quantité d'eau renfermée par la matière mélangée est éliminée en grande partie par des dômes d'éva- poration 6 et le produit final est déversé, par une ouver- ture d'évacuation 7, dans des réservoirs 8 de stockage dé- finitif en position d'attente. Etant donné l'effet intense de brassage et de cisaillement produit par les spires malaxeuses 9 montées sur un. arbre, on peut obtenir une transformation du bitume dur et directement un mélange homogène des déchets radio- actifs avec la substance de solidification traitée, et cela à l'intérieur d'un seul et même dispositif. Un autre avantage du procédé est obtenu lorsque, en réduisant les quantités d'huile de fluxage ajoutées au bitume dur, on obtient des qualités de bitume sensi- blement plus dures que, par exemple le produit "ID 15" sus- mentionné et courant dans le commerce. On utilisera de préférence ces bitumes plus durs en guise de substance de solidification lorsque, en particulier, les déchets radioactifs à traiter présentent un niveau d'activité élevé ou lorsqu'ils laissent présager une forte intensité de dose intégrale pendant la période de stockage définitif. Il va de soi que de nombreuses modifications peuvent être apportées au procédé décrit et représenté, sans sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 1. Procédé pour noyer définitivement des déchets radioactifs concentrés dans du bitume sous forme solide, par un traitement continu des déchets provenant d'ins- tallations nucléaires dans une extrudeuse, en procédant en continu à une évaporation de l'eau et à un mélange du con- centrat dans du bitume constituant la substance de solidi- fication, en vue de son stockage immédiat dans un réser- voir, procédé caractérisé par le fait qu'un bitume dur et une huile hydrocarbonée, constituant-la substance de solidification, sont introduits sous la forme de compo- sants dosés à l'entrée de l'extrudeuse et sont traités le long d'un trajet de mélange, avec apport de chaleur, pour former un bitume ductile, auquel, en aval, la boue précipitée est ajoutée et mélangée de manière homogène en faisant évaporer la part d'eau qu'elle renferme. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que le traitement des composants de la substance de solidification a lieu à des températures atteignant jusqu'à 200'C. 3. Procédé selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé par le fait que le bitume dur est ajouté sous la forme d'une substance solide granulaire présentant une granulométrie atteignant 5 mm. 4. Procédé selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé par le fait que les composants sont incor- porés dans une proportion d'au moins trois parties de bitume dur pour une partie d'huile hydrocarbonée.