Brevet FR2494180A1 — publié le 19820521

Procédé de fabrication de tubes ou profilés curvilignes ou feuilles de matériau plastique à conductibilité thermique élevée anisotrope La présente invention concerne un procédé de fabrication de tubes ou profilés curvilignes en matériau plastique à conductibilité thermique élevée perpendiculairement à son épaisseur, supérieure à ses conductibilités thermiques selon son axe et/ou son pourtour, à matrice polymère et charge comprenant des fibres ou lamelles d'une matière à conductibilité thermique élevée. Elle s'étend en outre à un procédé de fabrication de feuilles de matériau plastique à conductibilité thermique élevée selon leur épaisseur. Il a déjà été proposé dans la demande de brevet français n0 7928289 du 16 novembre 1979 de la Demanderesse un matériau plastique à conductibilité thermique élevée et bonne résistance mécanique, à matrice polymère comprenant au moins du polyéthylène à haute densité, avec une charge de noir de carbone, additionnée d'au moins environ 7% en poids de fibres de carbone ou de poudre de graphite, rapportés au poids de matrice polymère. Ce matériau convient pour la fabrication de convecteurs d'échange de chaleur ou ltencapsulation de matières de stockage de chaleur, pour lesquels il n'est pas sujet aux inconvénientss de la corrosion par l'eau et de ltentartrage des appareils métalliques. Bien qu'un tel matériau présente une conductibilité thermique très satisfaisante, elle est encore notablement inférieure à celle des métaux usuels, et certaines applications requièrent des conductibilités thermiques encore plus élevées, au moins dans une direction privilégiée selon laquelle doit s'effectuer la transmission de chaleur. La présente invention a pour but de procurer un matériau présentant une conductibilité thermique encore plus élevée que celui de la demande de brevet ci-dessus, au moins dans une direction privilégiée, et utilisable pour la fabrication de tubes ou de feuilles de conductibilité thermique élevée perpendiculairement aux surfaces d'échange de chaleur. Le procédé selon l'invention est caractérisé en ce que l'on extrude le matériau plastique à charge de fibres ou lamelles d'une matière à conductibilité thermique élevée dans une filière à canal annulaire de section axiale comportant une augmentat de largeur telle que le rapport de la section droite du canal à sE sortie à sa section droite à l'origine de l'augmentation de largeur soit au moins égal à trois, et que le quotient du rapport de la largeur du canal à sa sortie à sa largeur à l'origine de l'augmentation de largeur) par le rapport du rayon moyen du canal à sa sortie à son rayon à l'origine de l'augmentation de largeur soit au moins égal à deux. Il répond en outre de préférence à au moins l'une des caractéristiques suivantes - La charge comprend également du noir de carbone. - Le rapport des sections droites à la sortie et à l'entrée est au moins égal à 5. Les fibres ou lamelles de matière à conductibilité thermique élevée sont des fibres ou lamelles d'aluminium. - Les fibres de matière à conductibilité thermique élevée ont un rapport de forme moyen compris entre 5 et 100, l'expression rapport de forme moyen désignant le rapport moyen de la plus grande dimension à la plus faible dimension - Les fibres de matière à conductibilité thermique élevée ont une longueur moyenne d'environ 1 mm, et une dimension transversale comprise entre 0,1 et 0,005 mm. Pour fabriquer une feuille de matériau plastique selon l'invention, on prépare initialement un tube par le procédé déjà défini, puis l'on fend celui-ci selon une génératrice et le développe. Des filières permettant la fabrication de tubes selon le procédé de l'invention sont décrites dans le brevet US n0 4057610 du 8 novembre 1977. A titre d'exemple, on a préparé un matériau plastique à matrice constituée par un mélange d'une partie de copolymère éthylène-propylène et de deux parties de polyéthylène à haute densité, additionné de 80% en poids de noir de carbone vendu sur la désignation Vulcan XC72 par la société Cabot, de surface spécifique 254 m2/g et de dimension moyenne de particule 0,03 micron.Ceux-ci étaient additionnés de 1,5% en poids d'un agent de couplage formé par un titanate organique répondant à la formule (RO) - Ti - (0-X-R2-Y)3, dans laquelle R , R2, X et Y désignent respectivement les radicaux alkyle, aryle, le groupe sulfonyle et lthydrogène, vendu sous la désignation commerciale KR-9S par la société Kenrich Petrochemicals, et d'un mélange de polyphénol alkylé tétrakisméthylène -3 (3', 5' - di - t- butyl - 4' - hydroxyphényl) propionatel méthane, vendu sous la désignation commerciale Irganox 1010 par la société Ciba-Ceigy, et de distéarylthiodipropionate, vendu sous la désignation commerciale Irganox PS 802 par la même société. On y a ensuite ajouté 10% en poids de fibres courtes d'aluminium, de longueur moyenne 3 mm et de diamètre moyen 0,1 mm. Après malaxage pour le mélange, la longueur des fibres était réduite à environ 1 mm. La conductibilité thermique d'un tel matériau, dans lequel la répartition des directions des fibres dans l'espace était aléatoire, était de 8 à 10 fois supérieure à celle du matériau plastique non chargé. L'on extrude ce matériau dans une filière dont l'extrémité de sortie est représentée en coupe dans la figure unique du dessin, comportant un mandrin cylindrique 10 et un tube périphérique 11 à paroi interne 12, séparés par le canal d'extrusion 13, dans lequel le matériau est refoulé dans le sens des flèches. Le tube périphérique comporte un bourrelet circulaire 14, de section droite trapézoldale, et de grande base quelques millimètres à quelques centimètres. Les côtés du trapèze peuvent être sensiblement égaux, ou le côté aval sur le trajet du matériau plastique peut être notablement plus long que le côté amont, son angle avec la paroi interne pouvant être sensiblement égal à celui du côté amont ou notablement plus faible. Une telle filière est décrite plus en détail dans le brevet US n0 4057610 précité. Dans le tube extrudé, les fibres sont orientées préférentiellement dans une direction radiale. On peut obtenir ainsi un tube présentant une conductibilité thermiquesradiale environ 8 fois supérieure à celle d'un tube à fibres d'orientation aléatoire. La proportion de fibres ajoutées à la matrice polymère doit naturellement être adaptée à la nature des fibres et au processus de filage, la viscosité du mélange de fibres devant être assez faible pour n'entrainer qu'un taux de cisaillement faible du matériau au passage de la filière. Bien que le procédé qui vient d'être décrit à titre d'exemple paraisse être la forme préférable de réalisation de l'invention, on comprendra que diverses modifications peuvent lui être apportées sans sortir de son cadre. En particulier, si l'on désire obtenir une conductibilité thermique encore plus élevée, on peut ajouter au polymère des fibres d'un métal encore plus conducteur que l'aluminium, tel que le cuivre. D'autres types de filières produisant une orientation préférentielle radiale des fibres, également décrites dans le brevet US n0 11057610, peuvent aussi être utilisés. L'invention s'applique notamment à la fabrication de convecteurs d'échange de chaleur à air pour pièces d'habitation, ou bien à eau pour capteurs solaires, géothermie, pompes à chaleur ou encore à celle de radiateurs pour composants électroniques. REVENDICATIONS 1/Procédé de fabrication de tubes ou profilés curvilignes en matériau plastique à conductibilité thermique élevée perpendiculairement à leur épaisseur, supérieure à leurs conductibilités thermiques selon leur axe et/ou leur pourtour, à matrice polymère et charge comprenant des fibres ou lamelles d'une matière à conductibilité thermique élevée, caractérisé en ce que l'on extrude le matériau plastique polymère à charge de fibres ou lamelles d'une matière à conductibilité thermique élevée, dans une filière à canal annulaire (13) de section axiale comportant une augmentation de largeur telle que le rapport de la section droite du canal à sa sortie à sa section droite à ltorigine de l'augmentation de largeur soit au moins égal à trois, et que le quotient du rapport de la largeur du canal à sa sortie à sa largeur à l'origine de l'augmentation de largeur par le rapport du rayon moyen du canal à sa sortie à son rayon à l'origine de l'augmentation de largeur soit au moins égal à deux. 2/ Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la charge comprend également du noir de carbone. 3/ Procédé selon les revendications 1 ou 2, caractérisé en ce que ledit rapport des sections droites à la sortie et à l'entrée est au moins égal à 5. 4/ Procédé selon l'une des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que les fibres ou lamelles de matière à conductibilité thermique élevée sont des fibres ou lamelles d'aluminium. 5/ Procédé selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que les fibres de matière à conductibilité thermique élevée ont un rapport de forme moyen compris entre 5 et 100. 6/ Procédé selon l'une des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que les fibres de matière à conductibilité thermique élevée ont une longueur moyenne d'environ 1 mm, et une dimension transversale comprise entre 0,1 et 0,005 mm. 7/ Procédé de fabrication de feuilles de matériau plastique à conduc tibilité thermique élevée selon leur épaisseur, préférentiellement à leur conductibilité thermique selon l'une et/ou l'autre de leurs autres dimensions, caractérisé en ce que l'on fabrique un tube selon le procédé de la revendication 1, puis le fend selon une génératrice et le développe.