Brevet FR2496961A1 — publié le 19820625

La présente invention concerne de manière générale le retraitement des combustibles et plus par- ticulièrement un système de retraitement d'éléments combustibles nucléaires usés. On connait des procédés de retraitement des combustibles nucléaires usés. Un système connu sous le nom de procédé à l'étain en fusion a été décrit par Robert N. Anderson et Norman A. Parlee dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique ne 3.843.765. L'étain en fusion est utilisé comme solvant et milieu de réaction dans ce procédé pour séparer les actinides fissiles des produits de fission et autres matières par précipita- tion de ces actinides qui sont insolubles dans l'étain en fusion. Le combustible nucléaire usé est débarrassé de la gaine et dissous dans de l'étain en fusion con- tenu dans un creuset en graphite à 1900 K en atmosphère d'azote. Le graphite est une matière réfractaire qui est inerte à l'égard de la solution traitée. Un régla- ge convenable de la pression de l'azote et de la tem- pérature de l'étain liquide permet la séparation sélec- tive (sous forme de nitrures) entre le combustible non brûlé et les produits de fission et actinides supé- rieurs. Les nitrures d'actinides qui précipitent de l'étain en fusion sédimentent au fond du creuset et les autres nitrures viennent flotter à la surface de l'étain en fusion. Le système permet d'extraire les particules solides du bain d'étain en fusion, mais pas du récipient de confinement. On a suggéré un autre système pour éliminer les particules solides, suivant lequel l'étain liquide, avec les particules solides est versé hors du récipient et l'étain liquide est vaporisé sous vide en abandon- nant les particules solides (voir brevet des Etats-Unis d'Amérique n0 3. 943.766, colonne 3, lignes 4 à 9). Ce dernier système ne permet pas un traitement continu et exige un système de redistillation complet. Suivant ce brevetqui décrit également un procédé de retraite- ment de combustibles nucléaires," le combustible nuclé- aire usé est dissous dans de l'étain à une température de 500 à 15000C. La solution est chauffée en atmos- phère d'azote pour la formation d'un précipité d'ura- nium. L'étain liquide et les précipités sont retirés du récipient de traitement et l'étain liquide est vapo- risé sous vide en laissant subsister les précipités. Les procédés et appareils décrits ci-dessus conviennent pour faire réagir le combustible usé avec de l'azote pour former des précipités de nitrures. Tou- tefois, ces procédés ne permettent pas le retraitement continu du combustible usé et sont par nature onéreux. La présente invention a pour but de procurer un système permettant le retraitement continu des com- bustibles nucléaires usés. L'invention a aussi pour but de procurer un procédé de retraitement continu d'un combustible nucléaire usé par précipitation des éléments du combustible nucléaire usé sous la forme des nitrures, par incorporation des nitrures dans un culot d'étain solide de support et par chauffage et refroidissement alternés de régions du culot pour en séparer les précipités de nitrures. L'invention a par ailleurs pour but de pro- curer un procédé de retraitement continu d-'un combus- tible nucléaire usé,suivant lequel on immerge le combustible nucléaire usé dans un solvant formé d'étain en fusion en atmosphère d'azote pour former des précipités de nitrures et on sépare tant les pré- cipités de nitrures flottants que les précipités de nitrures qui ont sédiments au fond du récipient de confinement. L'invention a en outre pour butde procurer un appareil pour l'application d'un procédé pour le retraitement continu d&un combustible nucléaire usé. D'autres buts et avantages de l'invention et de nouvelles ncrrin.ixlrii d e11lri Cent irAi- qués dans la description ci-après et ressortent pour le spécialiste de la lecture de cette dernière ou sont à déduire de l'application de l'invention. On atteint les buts de l'invention et on bénéficie de ses avan- tages à l'aide des moyens décrits ci-après. Aux fins ci-dessus parmi d'autres, l'inven- tion a pour objet général un procédé et un appareil de retraitement d'un combustible nucléaire usé. On utilise un appareil comprenant de l'étain liquide con- tenu dans une récipient de confinement ainsi qu'un culot d'étain solide logé dans le récipient de confi- nement pour former interface et supporter l'étain liquide et les précipités de nitrures dans le récipient. Le combustible nucléaire usé est-immergé dans l'étain liquide en atmosphère d'azote ce qui se traduit par la formation de précipités de nitrures aux dépens du combustible nucléaire usé. Les précipités de nitrures se dispersent dans l'étain liquide. La couche d'étain liquide et les précipités de nitrures formant inter- face avec le culot se solidifient et s'intègrent à celui-ci et une fraction du culot est fondue, tandis qu'une quantité suffisante reste-à l'état so- lidifié pour constituer un support pour l'étain liqui- de et les précipités de nitrures subsistant dans le récipient de confinement. La formation de précipités de nitrures à partir du combustible nucléaire usé et l'extraction de ces précipités hors du récipient de confinement peuvent être effectuées de manière continue. Il n'est pas nécessaire d'interrompre le fonctionnement du système pour retirer les précipités de nitrures et le combustible nucléaire usé peut être introduit sans interruption dans le système. Finalement, tous les pré- cipités de nitrures flottant dans l'étain liquide sédimentent au fond du récipient de confinement et peuvent en être extraits. En outre, par un ajuste- ment de la température du récipient de réaction et de la pression partielle de l'azote introduit dans celui-ci, la précipitation sélective des éléments du combusti- ble nucléaire usé et donc leur extraction peuvent progresser de manière continue. Le dessin annexé illustre une forme de réa- lisation d'un appareil pour l'application de l'inven- tion et avec la description,en explicite les princi- pes. Dans le dessin, la figure unique est une vue d'un système conforme à la présente invention. Le combustible fissile non brûlé, les pro- duits de fission et les actinides supérieurs peuvent être séparés des éléments combustibles usés d'un réacteur dans un bain d'étain liquide en atmosphère d'azote. Le combustible fissible non brûlé peut être séparé des produits de fission et des actinides supé- rieurs par un ajustement de la pression de l'azote et de la température de l'étain liquide de façon que les nitrures respectifs précipités quittent successivement la solution. Chacun des précipités de nitrures doit être séparé ensuite de l'étain liquide. Ceci peut être effectué par solidification et refusion en alter- nance de l'étain liquide au fond du récipient de confinement en graphite. Un avantage de l'invention est qu'elle est relativement peu onéreuse, simple et susceptible d'assurer le traitement continu d'éléments combustibles classiques de réacteurs. Le dessin représente un appareil pour sépa- rer le combustible fissile non brûlé des produits de fission et actinides supérieurs. Un mécanisme d'ali- mentation (non représenté) introduit l'élément combus- tible nucléaire usé 18 et de l'azote dans un récipient de confinement 16. Les barres ou-autres formes du combustible nucléaire usé sont d'abord introduites - dans le mécanisme d'alimentation. -Le mécanisme d'ali- mentation est ensuite isolé de l'atmosphère et mis sous vide. De l'azote est ensuite introduit et le com- bustible nucléaire usé et l'azote sont alors intro- duits dans le récipient de confinement 16. L'élément combustible nucléaire usé 18 est ensuite dissous dans un bain en circulation d'étain liquide 20 qui est en- tretenu sous l'atmosphère d'azote dans le récipient de confinement 16. Le récipient 16 est de préférence formé de graphitequi est une matière réfractaire inerte à l'égard de la solution. A la partie supé- rieure du récipient 16, des dispositifs 15 sont prévus pour maintenir l'étain liquide 20 dans l'état liquide. De tels dispositifs sont notamment une bobine de chauffage par induction à haute fréquence 15 con- nectée à un générateur de haute fréquence (non illus- tré) pour le maintien d'une température de l'inter- valle d'environ 1500 à 1600 C. Une série d'écrans cylindriques concentri- ques en graphite 17 contre la déperdition par rayon- nement thermique du récipient sont agencés à la partie supérieure du récipient 16 et entourent celui-ci. La circulation de l'étain liquide 20 (qui est un conduc- teur électrique) est assurée et entretenue par pompage électromagnétique induit par une paire d'électrodes à courant continu 22 et 24 respectivement positive et négative fixées à l'extérieur du récipient 16. Les électrodes sont -alimentées par une source d'énergie électrique appropriée (non représentée). Un champ magnétique extérieur, perpendiculaire à l'axe longitu- dinal du récipient 16,est engendré par un électro- aimant toroidal comportant une boucle 11 entourant le récipient 16 au voisinage des électrodes et un solé- noide 13 enroulé sur la boucle 11. Le courant continu passant par les électrodes est un courant à basse ten- sion et haute intensité pouvant atteindre quelques milliers d'ampères. Le chauffage par résistance résultant du passage du courant favorise le maintien de l'étain liquide à une température suffisante pour assurer la dissolution des éléments combustiblesusés et la forma- tion des précipités de nitrures. Une plaque de sépara- tionengraphite 26 sépare l'intérieur du récipient en deux chambres permettant la circulation par pompage de l'étain liquide en sens ascendant dans l'une des chambres et en sens descendant par l'autrecomme indi- qué par la flèche 28. En l'absence de la plaque de séparation en graphite 26, on obtiendrait uniquement une boucle de circulation locale au voisinage des élec- trodes à courant continu. Comme illustré au dessin, un culot 14 initialement formé d'étain solide et contenant fina- lement les nitrures précipités en dispersion est logé à l'intérieur du récipient de confinement 16. Les pré- cipités particuliers peuvent être des précipités de nitrures du combustible fissile non brûlé, de produits de fission ou d'actinides supérieurs, comme expliqué précédemment. Le culot 14 forme interface avec l'étain liquide 20 et constitue pour celui-ci un support dans le récipient de confinement 16. Le culot 14 peut être envisagé comme comportant un segment supérieur for- mant interface avec l'étain liquide 20 et un segment inférieur à l'autre extrémité du culot. Pour le chauffage et le refroidissement par alternance de ceculot, deux serpentins 10 et 12 de chauffage/ refroidissement continu munis de tubulures appropriées (non illustrées) pour l'admission sélective de fluides de chauffage ou de refroidissement sont prévus. Les serpentins sont agencés à l'extérieur du récipient 16, en enroulement sur celui.-ci,-le serpentin 12 étant sen- siblement-adjacent au segment supérieur du culot 14 et le serpentin 10 étant sensiblement adjacent au seg-. ment inférieur du culot 14. Les serpentinsl10 et 12 ont normalement la forme de conduites qui véhiculent des fluides de chauffage et de refroidissement et peuvent être raccordés sélectivement à. une source de fluide de chauffage ou de refroidissement au moyen d'un dispositif de commutation approprié quelconque (non représenté). Un tel fluide de chauffage ou de refroi- dissement peut êtte. par exemple, l'oxyde de biphényle ou le Dowtherm. L' extraction des précipités de nitrures hors de l'étain liquide 20 est effectuée par solidification des précipités de nitrures comme partie du culot 14 et ensuite par fusion de la partie inférieure de ce culot,tandis qu'un support solide est entretenu pour l'étain liquide 20. Avec plus de détails, les nitrures précipités sont dispersés dans l'étain liquide 20 et une fraction- sensible de ceux-ci sédimente sur le dessus du culot 14. Au premier cycle, la section inférieu- re du culot 14 est fondue par circulation d'un fluide de chauffage (à environ 300'C) dans le serpentin 10. Presque simultanément, le serpentin 12 est refroi- di. En conséquence du chauffage et du refroidissement, seule une mince couche du culot 14 reste solidifiée' et celle-ci commence à descendre. La fraction fondue du culot 14 (contenant les nitrures précipités for- més par le combustible nucléaire usé) est amenée à s'écouler hors du récipient de confinement 16 et en est retirée. Un second cycle est alors amorcé, les opé- rations de chauffage et de refroidissement étant in- versées lorsque la couche mince descendante du culot est adjacente au serpentin inférieur 10 qui l'en- tourece qui se traduit par une nouvelle croissance du culot 14. Au second cycle, le serpentin 12 est chauffé et le serpentin 10 est refroidice qui fait que la -couche d'étain liquide,contenant les nitrures précipités qui forment l'interface avec le culot 14, se solidifie et s'intègre au culot. Les deux cycles sont répétés de nombreuses fois jusqu'à ce que sensi- blement tous les nitrures précipitées soient extraits du récipient 16. A mesure que l'extraction dés nitrures pré- cipités progresse, du combustible nucléaire usé peut être admis de manière continue dans le récipient 16. De cette façon, le retraitement du combustible nuclé- aire usé peut se poursuivre sans interruption sans qu'il soit nécessaire d'arrêter les opérations pour retirer les nitrures précipités. La description donnée ci-dessus d'une forme de réalisation préférée de l'invention est donnée à titre d'illustration uniquement. Elle n'est pas con- çue comme exhaustive ni limitative de l'invention aux formes précisément décrites et l'invention est évidem- ment susceptible de nombreuses variantes et modifica- tions à déduire des indications données ci-dessus. La forme de réalisation a été choisie et décrite afin d'expliquer au mieux les principes de l'invention et son application pratique en vue de son exploitation la plus judicieuse aux fins envisagées par le spécia- liste. R E V E N D I C A T I O N S 1.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) dans un appareil comprenant de l'étain liquide (20) contenu à l'intérieur d'un récipient de con- finement (16) et un culot d'étain solide (14) ainsi que des précipités de nitrures à l'intérieur du récipient de confinement (16) formant interface avec l'étain liquide (20) et support pour celui-ci, caractérisé en ce que: on immerge le combustible nucléaire usé (18) dans l'étain liquide (20) en atmosphère d'azote de manière à faire se former des précipités de nitrures à partir du combustible nucléaire usé (18), de sorte que les précipi- tés de nitrures se dispersent dans l'ensemble de l'étain liquide (20), on solidifie-la couche d'étain liquide (20) et de précipité de nitrure formant interface avec le culot (14) de manière à intégrer la couche au culot (14), et on fait fondre la partie terminale du culot (14) opposée à l'extrémité de ce dernier qui fait inter- face avec l'étain en fusion (20) de manière que la par- tie terminale fondue puisse être évacuée en laissant subsister une quantité suffisante du culot solidifé (14) pour constituer un support pour l'étain liquide (20) et les nitrures précipités subsistant dans le récipient de confinement (16). 2.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé(18) suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on introduit du combustible nucléaire usé (18) dans le récipient de confinement (16). 3.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) suivant la revendication 1, caracté- risé en ce qu'on retire la fraction fondue du culot (14) hors du récipient de confinement (16). 4.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) suivant la revendication 1, caracté- risé en ce qu'on fait circuler l'étain liquide (20) à l'intérieur du récipient de confinement (16) pour favo- riser le mélange de l'azote et la formation de précipi- tés de nitrures. 5.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) dans un appareil comprenant de l'étain liquide (20) contenu à l'intérieur d'un récipient de confinement (16) et un culot solide (14) comprenant de l'étain et des précipités de nitrures, lequel culot (14) présente une section supérieure et une section inférieure, la section supérieure faisant interface avec l'étain li- quide (20) et le supportant à l'intérieur du récipient de confinement (16) , caractérisé en ce que: (a) on immerge le combustible nucléaire usé (18) dans l'étain liquide (20) en atmosphère d'azote de ma- nière à faire se former des précipités de nitrures aux dépens du combustible nucléaire usé (18), lesquels pré- cipités de nitrures sont dispersés dans l'ensemble de l'étain liquide (20) ; (b) on chauffe la région du récipient de con- finement (16) adjacente à la section inférieure du culot (14) et l'entourant, la partie fondue du culot (14) pou- vant être retirée du récipient de confinement (16) par gravité ou autrement, tandis que la section supérieure du culot (14) reste solidifiée et constitue un support pour l'étain liquide (20) et les précipités de nitrures subsistant dans le récipient de confinement (16) pendant que cette section descend lentement dans le récipient de confinement (16); (c) on refroidit ensuite la région du récipient de confinement (16) adjacente à la section du culot (14) qui descend et qui l'entoure pour arrêter sa descente, tandis qu'on chauffe la région du récipient de confine- ment (16) adjacente à la section supérieure du culot (14) de manière à solidifier la couche d'étain liquide (20) et les précipités de nitrures en dispersion formant in- terface avec la section supérieure du culot (14), de manière que les opérations (b) et (c) puissent être ré- pétées en succession en vue de retirer de façon continue des précipités de nitrures du récipient (16). 6.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) suivant la revendication 5, caracté- risé en ce qu'on introduit du combustible nucléaire usé (18) dans le récipient de confinement (16). 7.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) suivant la revendication 5, caracté- risé en ce qu'on retire la section inférieure fondue du culot (14) du récipient de confinement (16). 8.- Procédé de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) suivant la revendication 5, caracté- risé en ce qu'on fait circuler l'étain liquide (20) à l'intérieur du récipient de confinement (16) pour favo- riser le mélange de l'azote et la formation de précipi- tés de nitrures. 9.- Appareil de retraitement d'un combustible, nucléaire usé (18), caractérisé en ce qu'il comprend: un organe de confinement tubulaire oblong (16) en graphite réfractaire, dans l'alésage duquel est logé un culot (14) d'étain solide au voisinage d'une extré- mité, et pouvant être rempli d'étain fondu (20), lequel culot d'étain (14) présente une partie d'extrémité formant interface avec l'étain fondu (20) et le supportant et une partie d'extrémité extérieure; un premier dispositif de chauffage (15) entou- rant l'organe tubulaire oblong à son extrémité ouverte éloignée du culot (14) pour maintenir l'étain fondu (20) à l'état de fusion; un premier autre dispositif de transfert -30 d'énergie thermique (10) entourant l'organe tubulaire oblong (16) et adjacent à la partie terminale du culot (14) formant interface, ce premier autre dispositif de transfert d'énergie thermique (10) pouvant être actionné sélectivement dans un premier mode pour refroidir la partie d'extrémité du culot (14) formant interface et dans un second mode pour chauffer cette partie d'extré- mité du culot (14) formant interface, de manière que la partie d'extrémité du culot (14) formant interface puisse être maintenue dans un état solide dans le premier mode de fonctionnement ou dans un état de fusion dans le second mode de fonctionnement, et un second autre dispositif de transfert d'éner- gie thermique (12) entourant l'organe tubulaire oblong (16) et adjacent à la partie extérieure du culot (14), le second autre dispositif de transfert d'énergie ther- mique (12) pouvant être actionné dans un premier mode pour chauffer la partie extérieure du culot (14) jusqu'à l'état de fusion, et aussi dans un second mode pour re- froidir cette partie extérieure du culot (14), de sorte que lorsque le premier dispositif de transfert d'énergie thermique (10) et le second (12) fonctionnent dans le premier mode, la partie extérieure du culoi (14) peut être fondue et retirée de l'organe tubulaire oblong (16> et que lorsqu'ils fonctionnent dans le second mode, la - partie du culot (14) formant interface recule dans l'organe tubulaire (16) jusqu'au voisinage du second autre dispositif de transfert d'énergie thermique (12) et devient la partie extérieure du culot (14) afin que de nouvelles quantités de précipités de nitrures puissent être évacuées de manière continue. 10.- Appareil de retraitement d'un combustible nucléaire usé (18) suivant la revendication 9, caracté- risé en ce qu'il comprend en outre un dispositif d'ali- mentation pour introduire du combustible nucléaire usé (18) dans l'organe oblong (16).