Brevet FR2490398A1 — publié le 19820319

L'invention concerne des perfectionnements aux cibles d'anodes tournantes pour tubes à rayons X, compo- sées partiellement ou presque entièrement de graphite. On sait depuis longtemps que les cibles en gra- phite ont, dans les tubes à rayons X à anode tournante, certains avantages par rapport aux cibles métalliques classiques, le graphite ayant une faible masse volumique, un fort pouvoir émissif thermique et une bonne stabilité dimensionnelle aux températures élevées. Les cibles clas- siques d'anodes de tubes à rayons X se composent généra- lement d'un substrat en tungstène ou molybdène comportant une couche d'alliage tungstène-rhénium formant la piste focale sur laquelle est dirigé le faisceau d'électrons du tube pour produire des rayons X. Le tungstène a une masse volumique égale à presque dix fois celle du graphite et le molybdène, une masse volumique égale à presque cinq fois celle du graphite. Les méthodes les plus évoluées du diagnostic par rayons X exigent que la capacité d'emma- gasinage de chaleur des cibles soit de plus en plus éle- vée, et on a satisfait ce besoin dans la mesure du possi- ble en augmentant le volume, soit l'épaisseur et le diamè- tre, des cibles métalliques. Le moment d'inertie élevé d'une cible en métal lourd rend difficile d'accélérer cette cible d'une vitesse rotationnelle nulle à une vitesse de 10 000 tr/mn en quelques deux à quatre secon- des, et de l'arrêter en un même temps comme l'exigent les tubes à rayons X de capacité élevée. Le poids élevé, le moment d'inertie élevé qui en résulte et les tempéra- tures élevées des cibles métalliques imposent des contrain- tes mécaniques et thermiques sévères aux paliers de l'anode tournante. Jusqu'à présentï on n'a pas considéré que les cibles en graphite étaient pratiques pour les tubes à rayons X d'énergie élevée. En effet, le graphite se désa- grège ou libère des particules ou des gaz occlus à la température élevée et sous le vide poussé des tubes à rayons X. La poussière de graphite est fréquemment la cause d'une rupture électrique ou décharge entre anode et cathode du tube, ce qui limite fortement la tension de fonctionnement maximum de ce tube. On a tenté de résou- dre ce problème en revêtant la surface du graphite de car- bures métalliques, notamment de carbure de molybdène, de- titane et de tantale, mais ces revêtements n'ont pas réussi à éliminer le problème des particules que libère cette surface. De plus, les divers revêtements de scelle- ment essayés ont invariablement réduit le pouvoir émissif thermique du graphite qui doit être élevé. On a dit précédemment que la couche formant la piste focale des cibles à base de graphite est générale- ment en métal réfractaire tel que du tungstène, ou, plus couramment, un alliage tungstène-rhénium lié au substrat. Mais on a remarqué que, dans les tubes classiques à cible en graphite, la couche formant la piste focale se déta- chait très fréquemment du fait qu'il n'existe pas une barrière efficace de diffusion du carbone entre le subs- trat en graphite et la couche en tungstène-rhénium. Par suite, le carbone diffuse dans l'alliage et forme du car- bure de tungstène dans la zone de la piste focale de la cible. Le carbure de tungstène est fragile aux températu- res de fonctionnement de la cible, et son coefficient de dilatation est incompatible avec celui du graphite et celui de l'alliage W-Re. Enfin, le carbure de tungstène (WC et -Wei2C) fond à 2850'C. La température au point de focalisation est supérieure à 3100'C, et le corps de la cible ou substrat peut atteindre une température de 15000C dans les tubes à rayons X de forte capacité. Les cycles thermiques augmentent la possibilité d'un écail- lage de la piste focale. Conformément à l'invention, on soumet le subs- trat en graphite ou disque de cible à un traitement d'in- filtration par du carbone pyrolytique (traitement PCI) pour réduire fortement et éliminer pratiquement les inconvénients évoqués des cibles en graphite. Ce traitement se traduit par le dépôt d'un revêtement fin et étanche de carbone pyrolytique sur toutes les surfaces internes et externes du substrat en graphite, ce qui interdit très efficacement la libération de tout gaz adsorbé par la cible, dans le vide poussé du tube à rayons X. Les vides de surface ou cavités microscopiques entre les cristallites de graphite sont revêtus de carbone pyro- lytique, ce dernier, non seulement ayant un rôle d'étan- chéité, mais augmentant également la résistance superfi- cielle du corps en graphite, en masquant les petites défectuosités, les fissures ou autres emplacements de défaut potentiel. Mais la conséquence très importante de ce traitement est que le revêtement en carbone pyrolyti- que évite la libération de particules de graphite sous l'effet des cycles thermiques, par frottement, abrasion ou autre action mécanique. Le revêtement ne réduit pas la rugosité de surface qui est souhaitable car elle donne un meilleur pouvoir émissif qu'une surface lisse. Pour former le revêtement de carbone pyrolyti- que, on part d'un substrat en graphite duquel on a éliminé les contaminants superficiels et les gaz adsorbés. A cette fin, on chauffe le substrat à une température d'au moins 1800'C, dans un four préalablement mis sous vide assez faible pour éliminer l'oxygène et rempli ensuite d'hy- drogène. Ce traitement préalable à température relative- - ment élevée débarrasse le corps de la cible des gaz adsor- bés et des contaminants volatils inhérents au graphite. Le substrat nettoyé est alors soumis à un traite- ment d'infiltration par du carbone pyrolytique, ce qui implique brièvement de chauffer le substrat à environ 10000C ou plus en présence de vapeur d'hydrocarbure, de préférence du méthane mélangé à de l'hydrogène sous fai- ble pression. Le méthane peut être obtenu à partir' de gaz naturel riche en méthane. On a utilisé d'autres hydro- carbures tels que du propylène ou de l'acétylène pour obtenir du carbone pyrolytique, comme l'enseignent certains brevets antérieurs. L'hydrocarbure se transforme en carbone atomique qui s'accroche au substrat et forme un revêtement solide. Le procédé se poursuit pendant plu- sieurs heures, le temps requis dépendant de l'épaisseur souhaitée pour la couche de carbone pyrolytique. Après dépôt du revêtement de carbone pyrolyti- que, on peut former la couche de la piste focale en tungs- tène-rhénium ou en un autre métal, en utilisant l'un des procédés connus. Il est recommandé d'utiliser un procédé de dépôt chimique en phase vapeur (procédé CVD). Enfin, la cible est soumise à un traitement thermique à très haute température, et refroidie de manière classique, avant d'être montée dans le tube à rayons X. La suite de la description se réfère aux dessins annexés qui représentent: figure 1, une coupe-transversale d'une cible d'anode tournante pour tube à rayons X, composée d'un disque ou corps en graphite avec une couche métallique formant la piste focale, le disque étant soumis à un traitement d'infiltration par carbone pyrolitique confor- mément à l'invention; figure 2, une coupe transversale d'une cible composite avec corps en graphite, et une couche d'inter- face en métal réfractaire sur laquelle est déposée une couche métallique formant la piste focale; figure 3, un dessin simulant la microphoto- graphie d'un corps de graphite en coupe, avant qu'il soit soumis à un traitement d'infiltration par du carbone pyrolytique; et 30. figure 4, le même dessin que celui de la figure 3 après traitement d'infiltration par du carbone pyrolytique. Là cible 10 d'anode tournante pour tube à rayons X, que l'on a représentée figure 1, se compose d'un corps ou disque en graphite 11 dont on a amélioré les caractéristiques par dépôt de carbone pyrolytique conformément à l'invention. La piste focale est consti- tuée par une couche annulaire 12 en métal déposée sur une surface du corps ou disque 11 formant le substrat. Dans ce modèle, la couche formant la piste focale se prolonge axialement à la périphérie du disque jusqu'au niveau d'une gorge annulaire 13, ce qui augmente la tenue mécanique de la piste sur le substrat. On a également représenté figure 1 une partie de la tige 14 d'un rotor de tube de rayons X (non représenté) sur laquelle est montée la cible. Cette tige comporte une partie cylindrique 15 insérée dans un trou 16 du corps de la cible. La partie cylindrique se termine par une partie filetée 17, avec méplats opposés sur lesquels s'adapte une rondelle 18 dont le trou, non rond, est de forme complé- mentaire et qui est brasée sur la cible, de sorte que la tige est en fait clavetée dans la rondelle. Un écrou 19 fixe la tige filetée au corps de la cible. On a représenté figure 2 une autre forme de cible dont les caractéristiques peuvent être améliorées par traitement d'infiltration par du carbone pyrolytique. Il s'agit d'une cible composite avec disque-substrat en graphite 20 sur lequel est brasé un disque 21 en métal réfractaire. On a représenté en 22 le joint de brasure. Le disque en métal réfractaire 21 est généralement en molybdène, mais il peut être en tungstène ou en un alliage de ces métaux. Une couche 23 en tungstène-rhénium, formant piste focale, est formée sur la couche 21 en fai- sant appel à des techniques connues de métallurgie des poudres. La cible comporte un trou central à épaulement 24 qui reçoit la tige (non représentée) du rotor de l'anode (non représenté). Les propriétés spécifiques au graphite utilisé par les fabricants de cibles de tube à rayons X dépendront du procédé utilisé pour former le graphite et varieront donc selon les fabricants de graphite. Le graphite poly- cristallin généralement utilisé pour les cibles de tube à rayons X se composé de cristallites de graphite mainte- nues par un liant, par exemple-du brai de goudron qui est quelque peu soumis à graphitisation lors du processus de formation du graphite. La liaison est relativement fai- ble de sorte que, comme on l'a mentionné précédemment, les cristallites de graphite ne sont pas fortement liées à-la surface et tendent à se détacher. Des vides se forment dans le liant, ce qui se traduit par la libération de gaz dans le vide poussé du tube à rayons X. On sait que les graphites mis sur le marché ont des masses volumiques différentes. Le traitement d'infiltration par du carbone pyrolytique (PCI) décrit dans cet exposé est utilisé le plus avantageusement sur les graphites que l'on peut dire de masse volumique moyenne, soit dont la masse volumique se situe dans la gamme 1,75-1,85 g/cm3. Il est par exem- ple souhaitable, mais non limitatif, d'utiliser un gra- phite dont la masse volumique est de 1,82 g/cm3. Les substrats de cible en graphite sont généra- lement usinés au tour à partir d'une billette cylindrique de graphite. Avant traitement PCI, la structure granu- laire du graphite ressemble à la structure représentée figure 3 qui simule une photomicrographie d'un fragment de graphite. Le graphite polycristallin encore non traité se compose de cristallites individuelles de graphite que l'on a repérées par-la lettre G, maintenues par un liant au carbone graphité C, avec des interstices ou vides V. Les vides se situent dans le corps de la cible, et, comme représenté figure 3, à la surface du substrat, entre les cristallites voisines de graphite G. Les cristallites de graphite présentent la caractéristique d'être planes; leur épaisseur est faible comparativement à leur longueur de sorte qu'elles présentent des bords plats qui leur donnent une surface importante et accroit leur pouvoir réactif pour le dépôt de carbone, ce qui est avantageux lorsqu'on utilise le procédé de revêtement PCI décrit dans cet exposé, et désavantageux lorsqu'on ne l'utilise pas. Les cristallites G représentées figure 3 ont, bien entendu, une structure atomique parfaitement organisée, caractéristique du graphite polycristallin. Il est toute- fois évident qu'au niveau des vides de surface, les cris- tallites ne sont pas parfaitement liées dans la masse de graphite et qu'elles peuvent alors se désagréger, notam- ment lors de cycles de température élevée, et poser le problème que l'invention se propose de résoudre. Avant de soumettre le corps en graphite, qui constitue la cible, au traitement d'infiltration par du carbone pyrolytique, on procède à un prétraitement d'éli- mination des contaminants superficiels et des gaz adsor- bés ou piégés. Ce prétraitement est effectué dans un four à hydrogène dont la structure est parfaitement connue et ne sera donc pas décrite. Le corps en graphite est supporté dans le four de telle sorte que sa surface, y compris le trou pour le passage de la tige du rotor, soit exposée à l'atmosphère de ce four. On établit dans le four un vide de l'ordre de 10 torr de manière à réduire la quantité d'oxygène. On purge alors le four par circulation d'hy- drogène et on élève sa température. On établit ensuite un débit constant d'hydrogène dans le four. Un débit de 570 à 850 1/h a été trouvé satisfaisant. La pression de l'hydrogène dans le four est une variable qui dépend du volume de l'enceinte du four et du débit d'hydrogène. Une pression inférieure à 1 torr sera généralement éta- blie. On effectue le processus de purge et le processus de traitement à l'hydrogène, relativement long, alors que le corps en graphite est maintenu à une température qui se situe de préférence dans la gamme 1800'C-1900'C. Mais on peut effectuer le prétraitement de décontamination à des températures pouvant atteindre 25000C si le four le permet. Le processus de chauffage et de traitement à l'hydrogène dure de préférence au moins une heure, mais ce temps peut être raccourci ou prolongé selon la tempé- rature du four. Il n'est pas recommandé de travailler à des températures inférieures à 1800'C. A la fin du prétraitement, on soumet le corps en graphite au traitement de revêtement ou traitement d'infiltration par du carbone pyrolytique. Ce traitement peut également se faire dans un four classique à circula- tion de gaz. Alors que l'hydrogène circule toujours dans le four, on abaisse la température du corps en graphite à une valeur se situant dans la gamme 1000'C-1100'C, de préférence plus proche de 11000C. On peut avoir à déter- miner la température optimum en effectuant un certain nombre d'essais à des températures différentes, car la valeur à choisir peut être différente selon le type de graphite. Le corps en graphite étant maintenu à la valeur de température choisie, on fait circuler dans le four un mélange gazeux de méthane et d'hydrogène. Il est souhaita- ble d'établir un rapport de deug volumes de méthane pour un volume d'hydrogène. On maintiendra dans le four une pression de gaz se situant dans la gamme 1-3 torr, de préférence, une pression de 1''ozdre de 2 torr. Il n'est pas souhaitable de dépasser une pression de 3 torr. Autre- ment dit, le débit de méthane peut être de l'ordre de 1130 1/h, et celui d'hydrogène, de 565 1/h. A la tempéra- ture établie dans le four, le méthane et l'hydrogène réa- gissent au contact avec le corps en graphite chaud, ce qui se traduit par une réduction de l'hydrocarbure et le dépôt de carbone sur le corps en graphite qui constitue la cible. Le carbone déposé pénètre également dans les vides entre cristallites de graphite à la surface du corps, et enrobe les cristallites. Bien entendu, toutes les surfaces des cristallites de graphite exposées à l'atmosphère du four sont de même enrobées de carbone pyrolytique. Le processus d'infiltration par du carbone pyro- lytique qui vient d'être décrit est un processus de longue durée, de l'ordre de 35 h, mais cette durée dépend de l'épaisseur du revêtement de carbone pyrolytique que l'on estime satisfaisante pour le type de graphite utilisé pour le corps qui constituera la cible. Si le graphite a une porosité relativement élevée et une masse volumique moyenne de l'ordre de 1,82 g/cm3, l'épaisseur moyenne du revêtement de carbone pyrolytique sera de huit à dix microns après un traitement de 35 h, avec les températu- res et les débits indiqués précédemment. On se reportera figure 4 pour apprécier l'inté- rêt d'utiliser un graphite de masse volumique moyenne ou de porosité relativement élevée pour former le corps de la cible, cette figure simulant une photomicrographie de la surface du corps représentée figure 3 après dépôt de carbone pyrolytique. On a repéré par la lettre P le revê- tement de carbone pyrolytique. Une cristallite de graphite telle que la cristallite 35 aura le revêtement le plus épais sur sa surface totalement exposée 36. La profondeur de pénétration du carbone pyrolytique dépend de la pro- fondeur et de la largeur des vides V. Ainsi, l'épaisseur de la couche de carbone pyrolytique sur le fond 37 d'un vide est un peu plus faible que l'épaisseur à l'entrée de ce vide ou pore. On voit donc l'avantage d'utiliser un graphite dont la masse volumique est légèrement infé- rieure à la masse volumique maximum théorique. Une poro- sité plus élevée permet une meilleure infiltration du carbone pyrolytique. On a remarqué que le revêtement de carbone pyro- lytique est fortement adhérent, anisotrope et composé de très petites cristallites de graphite alignées de telle sorte que leurs plans de base sont parallèles à la surface sur laquelle elles sont déposées. On a dit que l'épaisseur est maximum à la surface extérieure et diminue quelque peu avec la profondeur de pénétration. Avec les paramètres indiqués dans ce qui précède, on a obtenu une vitesse de dépôt de 0,017 p par heure. Les corps en graphite infil- trés de carbone pyrolytique gardent les propriétés du graphite non traité en ce qui concerne leur pouvoir émis- sif thermique élevé. Le carbone ne remplit pas les vides, mais revêt simplement les surfaces intérieures de ces vides, ou pores, de sorte que la rugosité de surface est préservée. On sait qu'une surface rugueuse a un pouvoir émissif plus élevé. On a observé par exemple une émittance thermique spectrale de 0,82 pour une longueur d'onde de 2 p. Après dépôt de carbone pyrolytique sur le corps en graphite, on dépose l'alliage tungstène-rhénium qui constituera la piste focale. Généralement, la couche 12 déposée aura une épaisseur de 0,76 mm. On pense que le défaut d'écaillage que présente la cible est dû au carbone de la surface du substrat qui diffuse dans l'alliage tungstène-rhénium et réagit en formant du carbure de tungs- tène qui affaiblit la-liaison entre la couche d'alliage et le substrat. Il est clair que, si la concentration du rhénium est la plus élevée et celle du tungstène, la plus faibleÉ, à l'interface entré le corps en graphite et la couche d'alliage, la formation de carbure de tungstène sera vraisemblablement réduite puisque le rhénium pur cons- titue la meilleure barrière. Il existe plusieurs procédés pour former la cou- che d'alliage tungstène-rhénium qui constituera la piste focale; la couche peut être formée, par exemple, par évaporation sous vide, par placage électrolytique, par pulvérisation, par évaporation éclair, par dépôt chimique en phase vapeur (CVD). Le procédé CVD conduit à la forma- tion d'une couche satisfaisante et permet d'obtenir, dans cette couche, un gradient de rhénium avec concentration maximum à l'interface graphite-couche de piste focale. On trouvera la description d'un tel procédé dans le brevet des E.U.A. no 3 819 971. D'une manière générale, ce procédé, qui permet de former une couche d'alliage tungstène-rhénium, consiste à faire pénétrer, dans une chambre de réaction à température élevée, un mélange d'halogénures métalliques et d'hydrogène en phase vapeur, lthalogénure étant réduit par l'hydrogène lorsque les vapeurs atteignent le substrat à température élevée. Le il métal se dépose sur le substrat, et les vapeurs d'acide halogéné-hydrogène résultantes sont éliminées de la chambre. Les substrats, en métal ou en graphite, sont normalement maintenus à une température se situant entre 700 et 1000'C. Les halogénures sont des chlorures ou des fluorures de tungstène et de rhénium. Avec une plus forte concentration de rhénium dans la phase vapeur au cours de la première partie du processus, la concentration du rhénium peut être accrue à l'interface entre la couche de carbone pyrolytique et la couche d'alliage, de sorte qu'on forme une barrière satisfaisante évitant la forma- tion de carbure de tungstène. Le processus se poursuivant, on accroît la proportion d'halogénure de tungstène pour qu'à la surface d'impact du faisceau électronique sur la couche, l'alliage se compose d'environ 3% de rhénium et 97% de tungstène. Le traitement du corps composite graphite-métal représenté figure 2 est identique à celui qui vient d'être décrit pour le corps entièrement en graphite de la figure 1, en ce qui concerne le traitement auquel on soumet le graphite. Toutefois, pour le type de cible représentée figure 2, le carbone pyrolytique est d'abord déposé sur la totalité du substrat en graphite, puis éliminé de la zone -o se trouvera la piste focale pourpermettre ensuite le dépôt de la couche d'alliage tungstène-rhénium 23 qui constituera cette piste focale. Les tubes à rayons X avec cibles en graphite revêtues de carbone pyrolytique, tels qu'on-vient de les décrire, présentent une bien meilleure stabilité en ten- sion, pour des valeurs de tension anode-cathode plus de deux fois plus élevées que celles qui pourraient être éta- blies avec des cibles en graphite planes, avec les mêmes valeurs élevées de courant. Par exemple, avec un montage d'essai permettant d'aller jusqu'à 190 000 V, les cibles avec carbone pyrolytique présentaient encore une bonne stabilité en tension, alors que les cibles sans carbone pyrolytique, dans les mêmes conditions, présentaient des défauts de stabilité et de décharge à environ 80 000 V. REVENDICATIONS 1. Cible pour anode tournante de tube à rayons X, caractérisée en ce qu'elle comporte: un disque-substrat (11) en graphite pourvu d'un revêtement en carbone pyrolytique. 2. Cible selon la revendication 1, caractérisée en ce que la masse volumique du graphite se situe dans la gamme 1,75-1,85 g/cm3. 3. Cible selon la-revendication 1, caractérisée en ce que la masse volumique du graphite est de l'ordre de 1,82 g/cm3. 4. Cible selon la revendication 1, caractérisée en ce que le disque-substrat (11) porte une couche annu- laire (12) en alliage tungstène-rhénium qui constitue une piste focale émettrice de rayons X liée au revêtement en carbone pyrolytique. 5. Cible selon la revendication 1, caractérisée en ce qu'elle comporte un disque en métal réfractaire (21) lié au disque-substrat en graphite (20), ce dernier por- tant un revêtement en carbone pyrolytique sauf au niveau de son interface avec le disque en métal réfractaire (22), une surface de ce disque en métal réfractaire opposée à l'interface portant une couche annulaire (23) en alliage tungstène-rhénium qui constitue une piste focale émettrice de rayons X liée à cette surface. 6. Procédé de traitement d'un substrat (11,20) en graphite destiné à constituer la cible d'une anode tournante d'un tube à rayons X, ce procédé évitant la libération de particules de graphite (G) de la surface du substrat lors de l'utilisation de ce dernier dans le tube à rayons X, caractérisé en ce qu'il consiste: à chauffer le substrat en graphite, duquel on a éliminé les contaminants superficiels et les gaz adsor- bés, à une température de l'ordre de 1000-11000C dans une atmosphère pratiquement sans oxygène, en faisant circu- ler un mélange gazeux d'hydrocarbure et d'hydrogène sur le substrat en graphite chauffé, de sorte que la chaleur du substrat entraîne une réaction des gaz et la libéra- tion, paf l'hydrocarbure, de carbone pyrolytique (P) qui se dépose sur les surfaces exposées de ce substrat, les conditions de circulation des gaz et de température étant maintenues jusqu'à ce que soit formée sur le substrat une couche de carbone pyrolytique ayant l'épaisseur sou- haitée. 7. Procédé selon la revendication 6, caracté- risé en ce qu'on utilise du méthane comme hydrocarbure gazeux. 8. Procédé de traitement d'un substrat (11,20) destiné à constituer la cible d'une anode tournante d'un tube à rayons X, composé de cristallites de graphite (G) et d'un liant (C), présentant de petites irrégularités de surface qui définissent des vides (V), la masse volu- mique du substrat étant inférieure à la masse volumique maximum théorique et le procédé, qui évite la libération de particules de graphite de la surface du substrat lors de l'utilisation de ce dernier dans un tube à rayons X, étant caractérisé en ce qu'il consiste: à prétraiter le substrat pour en éliminer les gaz adsorbés et autres contaminants en le chauffant dans une enceinte sans oxygène à une température d'au moins 1800'C; puis à traiter le substrat pour former à sa surface un revêtement (P) de carbone pyrolytique en le chauffant dans une enceinte de laquelle on a éliminé l'oxygène, à une température se situant dans la gamme 1000- 11000C, tout en faisant circuler un mélange gazeux de méthane et d'hydrogène sur le substrat, de sorte que la chaleur de ce dernier entraîne une réaction des gaz et la libé- ration de carbone sous forme de carbone pyrolytique qui se dépose sur les surfaces du substrat, le débit des gaz et la température étant maintenus jusqu'à ce que soit formée sur le substrat une couche de carbone pyrolytique ayant l'épaisseur souhaitée. 9. Procédé selon la revendication 8, caracté- risé en ce que, au cours du prétraitement, on fait circu- ler dans l'enceinte de l'hydrogène avec un débit de 570-850 1/h. 10. Procédé selon la revendication 8, caracté- risé en ce que, au cours du prétraitement, on maintient la température du substrat entre 1800 C et 1900 C. 11. Procédé selon la revendication 8, caracté- risé en ce que, au cours du traitement conduisant au dépôt de carbone pyrolytique, on utilise un mélange méthane-hydrogène contenant deux volumes de méthane pour un volume d'hydrogène. 12. Procédé selon la revendication 11, caracté- risé en ce qu'on maintient la pression du mélange méthane- hydrogène dans la gamme 1-3 torr. 13. Procédé selon la revendication 8, caracté- risé en ce que, au cours du traitement conduisant au dépôt de carbone pyrolytique, on maintient un débit de méthane de l'ordre de 1130 1/h et un débit d'hydrogène de l'ordre de 565 1/h. 14. Procédé selon l'une des revendications 8-à 13, caractérisé en ce que le traitement conduisant au dépôt de carbone pyrolytique est conduit pendant une durée d'au moins 35 h.