Brevet FR2496324A1 — publié le 19820618

La présente invention concerne une installation de conversion de combustible nucléaire pour obtenir du bioxyde d'uranium, du bioxyde de plutonium ou un mélange desdites substances à partir d'une solution d'acide nitrique et de nitrate d'uranylede nitrate de plutonium ou d'un mélange de ces composés. Une installation de conversion de combustible nucléaire de ce type comprend généralement une unité de dénitrification pour dénitrifier une solution d'acide nitrique, une unité de réduction par grillage pour griller et réduire un produit dénitrifie, une unité pour broyer et cribler le produit grillé et réduit, une unité d'évacuation de déchets pour évacuer des déchets gazeux et des déchets de liqueur sortant des unités décrites ci- dessus et des moyens de transport pour transférer des produits sortant d'une unité dans l'unité suivante. Cependant, dans l'installation de conversion de combustible nucléaire du type connu et décrit ci-dessus, l'unité de dénitrification a généralement une structure compliquée qui se traduit par une incommodité d'entretien ou de fonctionnement pour la raison que l'unité de dénitri- fication fait intervenir un processus de précipitation et un processus sol-gel à cause d'une méthode compliquée de dénitrification en voie humide ainsi qu'un procédé utilisant un lit fluidisé à cause d'un processus de décom- position thermique pour une dénitrification en voie sèche. Par exemple, dans un procédé classique de déni- trification directe utilisant un lit fluidisé dans lequel une solution formée d'un mélange de plutonium et d'uranium est pulvérisée sur un lit fluidisé, puis grillée et réduite, en vue de convertir ainsi la solution en un bioxyde, on rencontre des inconvénients consistant en ce que la qualité du produit final, c'est-à-dire le bioxyde, n'est pas bonne, que les déchets gazeux contiennent des oxydes d'azote ( NOx) et qu'on ne peut pas obtenir un bon facteur de décontamination (DF) d'une impureté. Dans un procédé de type connu faisant intervenir par une coprécipitation/1l'ammoniac et suivant lequel on ajoute de l'ammoniac à la solution formée par le mnlange de plutonium-uranium et o, il se produit un préciltè qui est filtré, séché, grillé et réduit de manière à obtenir un bioxyde converti, on se heurte aux inconvénients suivants: le précipité n'est pas complètement éliminé par filtration, et on n'obtient pas un bon facteur de décontamination de sorte que l'ensemble du processus est:considérablement compliqué. En outre on a proposé un procédé de dénitrifica- tion directe utilisant une Fnercie microondes pour chauffer une solution d'acide nitrique dans un processus ie ddnitri- fication. Cependant ce processus de drnitrification présen- te également des inconvénients du fait que les dzcents gazeux contiennent des oxydes d'azote fOx et qulon n'obtient pas un bon facteur de dêcontamination DF. En outre, dans les procédés ou installations connus, des produits intermédiaires formés par les unités respectives de l'installation de conversion de combustible nucléaire sont transférés par l'intermédiaire de convoyeurs tels que des bandes transporteuses ou bien par scellement dans des conteneurs, ce qui complique les moyens de transport et ce qui est accompagné par un risque de fuite ou de dispersion des produits en cours de transport. L'invention a en conséquence pour but de fournir une installation de conversion de combustible nucléaire permettant d'obtenir des produits convertis ayant des dimensions uniformes et d'excellentes qualités. L'invention a en outre pour but de fournir une installation de conversion de combustible nucléaire comportant une unité de dénitrification qui est simple et qui peut être utilisée et entretenue aisément par utilisa- tion d'un générateur de microondes. L'invention a également pour but de fournir une installation de conversion de combustible nucléaire comportant des unités de transport perfectionnées qui assurent le transport des produits formés dans les unités respectives de l'installation par utilisation de transpor- teurs pneumatiques. Conformément à la présente invention, il est prévu une installation de conversion de combustible nucléaire du type comprenant une unité de chauffage et de dénitrification d'une solution d'acide nitrique contenant du nitrate d'uranyledu nitrate de plutonium ou un mélange deÉdits composés, une unité reliée à l'unité de dénitrifi- cation pour broyer les produits dénitrifiés, une unité reliée à l'unité de broyage par l'intermédiaire d'une première unité de transport pour griller et réduire les produits broyés, une unité reliée à l'unité de grillage- réduction par l'intermédiaire d'une seconde unité de transport pour broyer encore puis cribler les produits grillés et réduits, et une unité reliée à l'unité de déni- trification et à l'unité de grillage-réduction pour évacuer les déchets gazeux et les déchets de liqueur, l'installation étant caractérisée en ce que l'unité de dénitrification comprend un générateur de microondes servant à chauffer et dénitrifier la solution d'acide nitrique et en ce que la première et la seconde unité de transport comprennent des ensembles pneumatiques de transport. D'autres avantages et caractéristiques de l'invention seront mis en évidence dans la suite de la description, donnée à titre d'exemple non limitatif, en référence au dessin unique annexé qui est un schéma d'une installation de conversion de combustible nucléaire confor- me à l'invention. Sur le dessin ci-joint, une solution d'acide nitrique 2 est dénitrifiée par échauffement dans une unité de dénitrification 1 et il est prévu, en aval de l'unité de dénitrification 1, une unité de broyage 3 servant à broyer les produits dénitrifiés sortant de l'unité 1. Une unité de grillage-réduction 5 servant à griller et réduire les produits dénitrifiés et broyés est reliée à l'unité de broyage 3 par l'intermédiaire d'une unité de transport 4 agencée sous la forme d'un ensemble transporteur pneumatique et l'unité de grillage-réduction 5 est reliée par l'inter- médiaire d'un ensemble transporteur pneumatique 6 à une unité 7 qui assure un broyage fin et un criblage des produits grillés et réduits. Une unité de traitement de déchets gazeux 9 est reliée à l'unité de d5nitrification 1 par l'intermédiaire d'un tuyau 8 tandis qu'une unité de traitement de déchets de liqueur Il est re-liée-à l'unité de grillage- réduction 5 par l'intermédiaire d'un tuyau 10. L'unité de dénitrification 1 comporte une cuve intermédiaire 12 qui stocke temporairement une quantité prédéterminée de la solution d'acide nitrique 2 qui lui est fournie et un dispositif de chauffage 13 est relié à la cuve 12 pour faciliter la dénitrification de la solu- tion provenant de la cuve 12. Un bac de dénitrification 15 est placé sur le fond du dispositif de chauffage 13 et ce bac 15 peut être entraîné en rotation par un dispositif 14 tel qu'un moteur électrique. Un générateur de microondes 17 est relié au dispositif de chauffage 13 par l'intermé- diaire d'un guide d'ondes 16 et il est prévu à la partie supérieure du dispositif de chauffage 13 un instrument de mesure d'éclairement 18 qui est relié fonctionnellement au générateur de microondes 17 et qui détecte un éclaire- ment dans le dispositif de chauffage 13 afin d'engendrer un signal servant à arrêter le fonctionnement du généra- teur 17 quand l'éclairement atteint un niveau prédéterminé. Un dispositif de refroidissement 19 est placé dans une position adjacente au dispositif de chauffage 13 pour refroidir les produits dénitrifiés se trouvant dans le bac 15 après la dénitrification. L'unité de dénitrification 1 comprend en outre un condenseur 20 servant à condenser des déchets gazeux engendrés dans le processus de dénitri- fication, une cuve à condensat 21 servant à stocker les déchets de liqueur et une pompe 22 assurant la décharge du condensat. Les produits dénitrifiés qui sont solidifiés par le dispositif de refroidissement 19 sont transférés en même temps que le bac 15 jusqu'à l'unité 3 qui comprend un appareil 23 servant à mesurer le poids des produits soli- difiés et un broyeur 24 servant à broyer les produits ju3qu'à une granulométrie telle que les particules obtenues puissent être entraîn'es pneumatiquement par l'unité de transport 4. L'unité de transport 4 comprend un ensemble transporteur pneumatique formé d'une buse d'aspiration 25 et d'un tube porteur 27 qui canalise les produits broyés jusqu'à un cyclone 26 monté dans l'unité de grillage- réduction 5 par une action d'aspiration pneumatique. La buse d'aspiration 25 peut être déplacée verticalement et horizontalement par un moyen d'entraînement de type connu, non représenté, afin d'aspirer uniformément tous les produits se trouvant dans le bac 15. Le cyclone 26 collecte les produits broyés et les canalise jusqu'à un bac 28 qui peut être déplacé bilatéralement par des moyens appropriés, non représentés; un four de grillage-réduction 29 est placé dans une position horizontale et parallèle au bac 28. Un tuyau 31 est disposé dans l'unité 5 et une extrémité dudit tuyau 31 débouche dans le four 29 pour introduire un mélange gazeux hydrogène-azote intervenant dans la réaction de réduction tandis qu'un tuyau 32 est relié au four 29 pour l'alimenter en eau de refroidissement servant à refroidir les produits grillés et réduits, par exemple du bioxyde d'uranium ou de plutonium. Un appareil de mesure est placé à proximité du four 29 pour mesurer le poids des produits. L'unité de transport 6 comprend un ensemble transporteur pneumatique se composant d'une buse d'aspira- tion 33 servant à aspirer les produits réduits et d'un tube transporteur 35 qui canalise pneumatiquement les produits broyés jusqu'à un cyclone 34 installé dans l'unité de broyage-criblage 7, qui comprend un broyeur 36 relié au cyclone 34 et un dispositif de criblage 37 relié au broyeur 36. La buse d'aspiration 33 peut être déplacée verticalement et horizontalement par un moyen d'entraine- ment connu de façon à aspirer complètement la totalité des. produits pulvérulents se trouvant sur le bac 28. Le broyeur 36 agit de façon à broyer finement les produits collectés par le cyclone 34 pour les transformer en produits pulvé- lurents dont la granulométrie est inférieure à une valeur prédéterminée; le dispositif de criblage 37, usuellement un dispositif à tamis, agit de façon à classer les produits pulvérulents en fonction de leurs aranulométries. Les produits séparés par le dispositif de criblage 37 et ayant chacun une dimension inférieure à une valeur prédéterminée sont transférés dans une installation de régénération de combustible, non représentée, par l'inter- médiaire d'un tuyau de transport 38 tandis que les produits pulvérulents dont les particules sont plus grosses que la valeur prédéterminée sont renvoyés au cyclone 34 par l'intermédiaire d'un tuyau de retour 39 et d'un tuyau de transport 35 pour être à nouveau broyés par le broyeur 36. L'unité 9 servant à évacuer les déchets gazeux de l'unité de dénitrification 1 comprend deux tours de lavage 41 qui sont reliées en série l'une avec l'autre et qui sont chacune équipées d'une pompe 42 de circulation d'eau de lavage et d'un refroidisseur 43 servant à refroidir l'eau de lavage. Une tour de lavage 46 est placée dans l'unité 11 pour la décharge des déchets gazeux hors de l'unité de grillage-réduction 5 et elle est pourvue d'un refroidisseur 44 et d'une pompe 45. Des soufflantes 40 et 47 sont respectivement reliées aux cyclones 26 et 34 et aux tours de refroidissement 41 et 46. L'instilation de conversion de combustible nucléaire conforme à l'invention fonctionne de la façon suivante. La solution d'acide nitrique 2 introduite en quantité prédéterminée dans la cuve intermédiaire 12 est ensuite transférée dans le bac 15 placé au fond du disposi- tif de chauffage 13. Le bac 15 est entraîné en rotation par le dispositif 14 et, pendant cette rotation, la solution d'acide nitrique 2 est chauffée par l'énergie microondes fournie par le générateur 17 par l'intermédiaire du guide d'ondes 16 jusqu'à un moment o la solution est vaporisée, puis séchée et finalement solidifiée. Après terminaison de la réaction de dénitrification, une partie des produits dénitrifiés se trouvant dans le bac tournant est enflammée par une surchauffe locale. Le feu résul- tant est détecte par l'appareil de mesure d'éclairement 18, qui arrête alors le fonctionnement du générateur de microondes 17. La-rotation du bac 15 est poursuivie ensui- te pendant un court intervalle et les produits dénitrifiés se trouvant dans le bac 15 sont ensuite transférés jusqu'au dispositif de refroidissement 19 par un transporteur et ils sont alors refroidis jusqu'à une température prédéterminée. Après terminaison du refroidissement des produits dénitrifiés, ceux-ci sont transférés en même temps que le bac 15 jusque sur le dispositif de pesée 23 se trouvant dans l'unité de broyage 3 par l'intermédiaire d'un convoyeur, non représenté, de manière à mesurer le poids des produits. Les produits se trouvant à l'état séché et solidifié sont ensuite broyés par le broyeur 24 jusqu'à une granulométrie ( 1 à 2 mm de diamètre) permettant leur transport par l'ensemble transporteur pneumatique. Les produits broyés sont ensuite canalisés par le cyclone 26 jusque dans l'unité de grillage-réduction 5 par l'intermédiaire du tuyau de transport 27 sous l'effet d'aspiration exercée par la buse 25 qui est sollicitée par la soufflante 40, celle-ci créant une dépression dans le tuyau 27. Les produits collectés dans le cyclone 26 sont transférés dans le bac 28 de façon à être uniformément répartis dans celui-ci par secouage bilatéral du bac 28 et les produits contenus dans ce bac 28 sont ensuite transfé- rés jusque dans une position prédéterminée dans le four de grillageréduction 29. Le four est chauffé jusqu'à une température prédéterminée, par exemple d'environ 700WC lorsqu'on doit traiter une solution d'uranium, de façon à faire griller les produits tout en maintenant la tempéra- ture prédéterminée et les produits ainsi grillés sont ensuite réduits dans le four 29 par introduction d'un mélange d'hydrogène (5%h) - azote (95 %)par l'intermédiaire du tuyau d'alimentation 31, les produits grillés et réduits étant alors convertis en bioxyde, par exemple en bioxyde d'uranium ou en bioxyde de plutonium. Après terminaison du processus de grillage- réduction, les produits, c'est-à-dire le bioxyde, sont refroidis par de l'eau fournie par l'intermédiaire du tuyau d'alimentation 32 et ensuite le bac 28 est transfe- re en même temps que les produits depuis le four 29 jusque sur l'appareil de pesée 30 afin de mesurer leur poids. Les produits placés sur l'appareil de pesée 30 sont canalisés jusque dans le cyclone 34 par l'intermé- diaire du tuyau de transport pneumatique 35 et sous l'effet de succion exercé par la buse 33 qui est reliée à la soufflante 40 de manière à créer une dépression dans le tuyau 35. Les produits collectés dans le cyclone 34 sont encore broyés pour augmenter leur finesse, ce broyage étant assuré par le broyeur 36 de manière à obtenir des produits pulvérulents ( granulométrie de 50 à 100 microns) qui sont ensuite canalisés jusqu'au dispositif de criblage 37 en vue de classifier les poudres en relation avec leurs granulométries. Des poudres ayant chacune une granulométrie inférieure à ladite valeur prédéterminée sont séparées et transférées jusqu'à l'installation de régénération de combustible par l'intermédiaire du tuyau 38 tandis que des poudres ayant une granulométrie supérieure à la valeur prédéterminée sont renvoyées au broyeur 36 par l'intermé- diaire du tuyau de retour 39 afin d'être à nouveau broyées. En conséquence on peut obtenir du bioxyde ayant une granulométrie uniforme, qui est transféré dans l'installa- tion de régénération de combustible. Pendant les processus et opérations permettant * d'obtenir du bioxyde finement broyé, des déchets gazeux engendrés dans l'unité de dénitrification 1 et dans le four de grillage-r-duction 29 sont canalisés jusqu'aux tours de lavage 41 et 46 sous l'action d'aspiration exerc-e par la soufflante 47. Dans les tous de refroidissement 41, 46 respectives, les déchets gazeux sont lavés à l'aide d'eau pure circulant depuis des réservoirs places en bas des tours jusqu'à leurs parties supérieures, l'épuration s'effectuant au contact de couches de remplissage formées d'anneaux/aschig et disposées dans les tours. De cette manière, des oxydes d'azote (NOx) contenus dans les déchets gazeux sont absorbés et évacués et ensuite les déchets gazeux sont transférés dans une unité secondaire de traitement de déchets gazeux, non représentée, par l'intermédiaire de la soufflante. La chaleur de réaction engendrée par absorption des oxydes NOx est évacuée par les refroidisseurs 43 et 44 reliés aux boucles de circu- lation d'eau de lavage. Les déchets de liqueur produits dans l'unité de dénitriEcation 1 sont canalisés jusqu'à une unité de traitement de déchets de liqueur, non représentée, par l'intermédiaire de la cuve à condensat 21 et de la pompe 22, et les déchets de liqueur se trouvant dans les tours de lavage 41 et 46 sont également canalisés jusqu'à l'unité de traitement correspondante. Conformément à la présente invention, une solution d'acide nitrique est chauffée et dénitrifiée en utilisant une énergie microondes de sorte que les opérations et le système peuvent être simplifiés par comparaison à un procédé ou installation de types connus. En conséquence, l'installation est rarement perturbée et elle peut être aisément entretenue et inspectée. Les bioxydes obtenus finalement par conversion ont des granulométries uniformes et sont d'une excellente qualité. Les produits formés dans les unités respectives d'une installation de conversion de combustible nucléaire peuvent être aisément transportés ou transférés en utili- sant des convoyeurs qui sont actionnés pneumatiquement. Un tel agencement permet de simplifier considérablement la conception des convoyeurs et il n'est pas nécessaire d'utiliser des transporteurs mécaniques ou des conteneurs compliqués. En outre, il n'existe aucun risque de dispersion ou de fuite des produits radioactifs pendant les processus de transport. Bien entendu l'invention n'est pas limitée aux. exemples de réalisation ci-dessus décrits et représentés, à partir desquels on pourra prévoir d'autres modes et d'autres formes de réalisation, sans pour cela sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIOMS 1. Installa-tion de conversion de combustible nucléaire du type comprenant une unité (1) pour chauffer et dénitrifier une solution d'acide nitrique contenant du nitrate d'uranyle, du nitrate de plutonium ou un mélange desdites substances, une unité (3) relirve ladite unit> de dênitrification (1) pour broyer les produits dénitri- fiés, une unité (5) reliée à ladite unité de broyage 3) par l'intermédiaire d'un premier moyen transporteur (4) pour assurer le grillage et la réduction des produits broyés, une unité (7) reliée à ladite unité- de grillage- réduction (5) par l'interm'diaire d'un second moyen transporteur (6) pour broyer encore puis cribler les produits grillés et réduits et une unité (9. 1l) reliée à ladite unité de dénitrification (1) et à ladite unité de grillage-réduction (5) pour évacuer les déchets gazeux et les déchets de liqueur, installation caractérisée en ce que ladite unité de dénitrification (1) comprend un générateur de microondes (17) pour chauffer et dénitrifier la solution d'acide nitrique et en ce que lesdits premier et second moyens transporteurs (4, 6) comprennent des ensembles transporteurs pneumatiques. 2. Installation de conversion de combustible nucléaire selon la revendication 1, caractérisée en ce que chacun desdits premier et second moyens transporteurs (4, 6) comprend une buse d'aspiration (25; 33), un cyclone (26; 34) pour collecter des produits, relié à ladite buse d'aspiration par l'intermédiaire d'un tuyau de transport, et une soufflante (40; 47) reliée audit cyclone par l'intermédiaire d'un tuyau de transport pour créer une condition de dépression dans lesdits tuyaux de transport.