Brevet FR2494023A1 — publié le 19820514

L'invention concerne un élément combustible nucléaire à grande puissance. en forme de plaque, contenant comme matière fissile, de l'uranium faiblement enrichi ( 5 à 20 % en poids d'uranium 235 dans la partie uranium). Quand on n'est plus assuré de disposer d'uranium fortement enrichi à utiliser pour la fabrication des éléments combustibles nucléaires, on doit convertir les réacteurs nucléaires, par exemple les réacteurs de recherche (y compris les réacteurs d'essais de matières), dont 1i0 l'importance particulière réside en ce qu'ils sont utilisés comme installations d'entraînement pour le personnel des réacteurs de centrales électro-nucléaires), et les faire passer à l'utilisation d'éléments combustibles contenant de l'uranium faiblement enrichi. Pour rendre cette transformation judicieuse et économique -sans dépenses trop importantes, on poursuit actuellementdes études et des essais en vue de déterminer les moyens pour passer d'éléments combustibles, nucléaires enrichis à environ 90%, c'est-a-dire contenant % d'uranium-235, avec environ 0,4 à 1,3 gU/cm3, à des éléments combustibles faiblement enrichis c'est-à-dire contenant au maximum 20% d'U-235, sans avoir à subir une trop grande diminution de puissance pendant le fonctionnement du réacteur. Un maintien de la puissance du réacteur ne parait alors possible que si la réduction de l'enrichissement de 90 à 20% d'U-235 peut être atteinte avec une élévation correspondante de la densité en uranium dans le combustible. On a calculé que l'on"devait atteindre, pour des réacteurs à faible puissance (par exemple entre 1 watt et 10 kW théoriques), une densité en uranium dans le combustible pouvant aller jusqu'à 2,4 g U/cm, pour des réacteurs à puissance moyenne, une densité allant jusqu'à 3,3 g U/dm, et pour des réacteurs à grande puissance, une densité allant jusqu'à 5,75 ou meme 7,03 gU/cm On a proposé pour la conversion en fonctionnement avec de l'uranium faiblement enrichi, des éléments en forme de plaques. L'invention a en conséquence pour but de réaliser un élément combustible nucléaire à grand rendement en forme de plaque, contenant de l'uranium faiblement enrichi comme matière fissile, en vue de'rétablir la disponibilité en combustible nécessaire pour des réacteurs nucléaires, cet élément combustible nucléaire devant compenser totalement, 2 2494023 grâce à ses propriétés, les inconvénients de la diminution de l'enrichissement de passage d'un combustible fortement enrichi (90% d'U235 dans la partie uranium), à un combustible faiblement enrichi (20% d'U-235 dans la partie uranium). L'invention s'étend également à un procédé pour la fabrication de cet élément combustible nucléaire à grande puissance en forme de plaque contenant de l'uranium faiblement enrichi. Dans ce but,, l'invention a pour objet un élément combustible nucléaire à grande puissance en forme de plaque, contenant comme matière fissile de l'uranium faible- ment enrichi (5 à 20 % en poids d'U-235 dans la partie uranium), caractérisé en ce qu'il est constitué essentiellement par une plaque d'UAl4 contenant les impuretés obligatoires dues à la fabrication, pourvu d'une gaine d'aluminium ou d'alliage d'aluminium. On connaît déjà des alliages uranium- aluminium pour éléments combustibles en forme de plaques et un procédé pour leur fabrication, par le brevet DE il 18 471. L'objet de ce brevet est en général de diminuer la formation d'UAl4 dans les alliages d'uranium-aluminium. A cet effet, on introduit comme composants supplémentaires, jusqu'à 20 atomes pour cent, calculé sur le produit fini, d'un élément du groupe Si, Ti, Ge, Zr, Sn, Pb, In, Fe, Nb et Ga. La présence d'un pourcentage atomique supérieur à 0,5.de l'un quelconque des éléments additionnels ternaires mentionnés conduit à une concentration en UAl3 de plus de 20% en poids et à une concentration en UAl4 qui n'est pas inférieure à 42% en poids. Si l'on augmente la proportion d'éléments additionnels, la tenéuren UAl4 diminue. En présence d'un pourcentage atomique supérieur à 1,2 d'un élément additionnel recommandé, on obtient un alliage dont la concentration en UAl est supérieur à 60% en poids et dont la teneur en UAl4 est égale à moins de 8% en poids. La présence d'un pourcentage atomique de 5 et plus de silicium recommandé entraîne la suppression totale d'UAl4, et la formation d'une concentration en UAl3 de 75% en poids.révélée. La suppression la plus complète possible de la formation de UAl4 dans un combustible nucléaire à base d'aluminium et d'uranium s'est réviélée jusqu'ici très souhaitable 3 2494023 parce que les propriétés de l'UAl4 soulèvent d'importants problèmes dans la continuation des traitements du combustible nucléaire. Par exemple, l'UA14 est dur et brisant, présente un réseau orthorhombique et ne se prête pas à être laminé en plaques. Si, comme il est courant et comme il ressort du brevet DE il 18 471, on fabrique le combustible à base d'aluminure d'uranium par fusion commune des parties constituantes d'uranium et d'aluminium et coulée d'un bloc sans additions d'éléments supplémentaires, il se formera, lors du laminage à chaud consécutif, une proportion d'UAl4 telle qu'il se produira des fissures dans le combustible. La répartition régulière et homogène de l'uranium dans la combustible est cependant une des conditions de l'obtention d'un élément combustible nucléaire capable de fonctionner convenablement. ' Il n'est pas non plus possible de fabriquer'd'abord l'UAl4 dans une technologie de fusion ou de pulvérisation et de le transformer ensuite en plaques de com- bustible nucléaire-' par la technique des cadres. On a constaté maintenant qu'en respec- tant certaines conditions, on peut réaliser un procédé au moyen duquel on peut fabriquer les éléments combustibles nucléaires à grand rendement, en forme de plaques, suivant l'invention, contenant de leuranium faiblement enrichi, constitués par une plaque d'UAl4 pourvue d'une gaine en aluminium. Ce procédé suivant l'invention, destiné à la fabrication d'une plaque d'UAl4' est caractérisé en'ce que a) on mélange intimement de la poudre d'uranium faiblement enrichi (5 a 2O0% en poids d'U-235) ayant une grosseur de particules de l'ordre de 0,1 à 90 microns, dans un rapport pondéral entre l'uranium et l'aluminium qui se situe entre 1,1 U pour 1 Al, et 2,2 U pour 1 Al; b) on presse le mélange de l'étage a) sous une pression de l'ordre de 300 à 500 MPa et à la température ambiante en une ébauche en forme de plaque; c) on insère cette ébauche dans un cadre en aluminium ou alliage d'aluminium et on la soude avec ce dernier sous vide, c) on lamine le cadre en trois passes, en réalisant pendant chacune des passes 1 et 2 une diminution d'épaisseur de 1 mm environ; et pendant la passe 3 une réduction d'épaisseur environ ', sous une température de 800 -;- 25 OK; e) on fixe la plaque après la passe 3 entre deux tôles de Mo sur 4 2494023 la face inférieure et la face supérieure de la plaque, on introduit la plaque encadrée dans un dispositif de fixation et on lui fait subir un traitement thermique final à 800 + 25 K pendant une durée minimum de 75 heures pour la formation d'UAl4 dans la plaque. Il est possible de laminer aussi bien un mélange de poudres d'uranium et d'aluminium, que son premier et son second produit de réaction notamment UAl2 ou UAl3. Lors de l'exécution du procéd6 suivant l'invention, on fabrique ainsi la plaque de combustibilé. nucléaire essentiellement avant qu'il ne se'soit formé une proportion suffisante d'UAl4 rendant le laminage impossible, mais de façon à obtenir cependant, après le traitement de recuit subséquent, une plaque gainée d'aluminium qui, finalement, contiendre un pourcentage pondérai élevé d'UAl4, ou sera constitu6e même d'UAl4 pratiquement pur, qui formera ce qu'on appelle le Meat (aliment) (c'est-àdire le combustible nucléaire à l'intérieur du cadre et à l'intérieur de la plaque). De cette façon, on parvient, en remplaçant la matrice Al dans les dispersions (UA1 -Al) connues jusqu'ici x par de l'UAl4 pratiquement pur, à obtenir une compensation totale de la réduction d'enrichissement de 90 à 20 atomes pour cent d'U-235. Comme UAl4 présente dans son réseau cristallin un taux élevé de lacunes, et qu'il existe en conséquence un certain espace disponible dans le réseau pour les produits de fission gazeux, on peut s'attendre à ce qu'un élément combustible en UAl - 4 fasse preuve d'une faible tendance à gonfler en raison de la formation de produits de fission pendant la durée de stationnement de cet élément combustible dans leréacteur nucléaire. La durée minimale de 75 heures indiquée pour le traitement thermique subséquent assure une transformation du mélange de poudres d'uranium et d'aluminium en UA14 qui peut s'élever à plus de 40%' en poids. Cette conversion crott avec l'augmentation de la durée du traitement; thermique. Comme toute toutefois la formation d'UA14 se poursuit pendant la mise en service de l'élément combustible dans le réacteur, la prolonga- tion du traitement thermique jusqu'à transformation totale en UAl4 dans le procédé suivant l'invention n'est plus absolument nécessaire ni essentielle. !Io 2494023 Les avantages les plus importants d'une plaque combustible en UA14 résident en ce que le comportement en fonctionnement sous irradiation est relativement bon, que l'UAI4 ne peut pas continuer à réagir avec les gaines en aluminium et que, au cours du retraitement des combustibles usés, il n'est provoqué aucun problème par la présence des éléments supplémentaires en dehors de l'uranium et de l'alu- minium. Les dilatations en volume des plaques de combustibles et la déformation de ces plaques pendant la durée de séjour des éléments combustibles dans le r'éacteur, par les éléments combustibles en UAl4 sont réduites dans une large mesure. L'invention sera mieux comprise en regard de la description ci-après d'un exemple de réalisation. L'invention n'est toutefois pas limitée par cet exemple. Eel: On mélange pendant une heure dans un malaxeur approprié garni de matière plastique, *tournant à 70 tours par minute, 7,6g d'une poudre d'uranium dont la particules ont une grosseur moyenne de 30 microns, et 5, 6 g de poudre d'aluminium ayant une grosseur moyenne de particules de 50 microns. En raison de pyrophorité de 1'U pulvérisé, on opère dans un caisson à épuration du gazv On presse ensuite le mélange de poudres, à la température ambiante et sous une pression de 300 MPa, en une plaque de 2, 5 mm d'épaisseur. Ensuite on dépose la pièce pressée dans un cadre en prévoyant des feuilles d'Al comme fond et comme recouvrement, puis on le soude sous vide avec le cadre dans une boite à souder. Le laminage est exécuté en trois passes, en réalisant, dans chacun des passes 1 et 2, une diminution d'épaisseur de 1 mm, et dans la troisième passe une nouvelle réduction d'épaisseur de 15%. A la suite de ces opérations, l'épaisseur de la plaque se monte à 1,3 mm. La température de laminage se situe vers 800 + 25 0K, la durée de chauffage du cadre avant la première passe étant d'environ min. Après la troisième passe, on pose la plaque avec le cadre sur une tôle de molybdène, on la recouvre d'une autre tôle de molybdène et on fixe le tout. La plaque fixée est alors soumise, dans un dispositif de fixation en acier, à un traite- ment thermique de 100 heures à 800 + 25 K. Des clichés aux rayons Rontgen et des clichés pris à chaud de la plaque font apparaître une structure uniforme et homogène sans formation de fissures ni de soufflures. -6 2494023 REVENDICATIONS 1 ) Elément combustible nucléaire à grand rendement en forme de plaque, contenant comme matière fissile, de l'uranium faiblement enrichi (5à 20 pour cent en poids d'uranium-235 dans la partie d'uranium) et qu'il est constitué essentiellement d'une plaque d'UAl4 pourvue d'une gaine d'aluminium ou d'alliage d'aluminium avec les impuretés apportées obligatoirement dans la fabrication. 2 ) Procédé pour la fabrication d'une plaque d'UAl4 suivant la revendication 1, caractérisé en ce que a) on mélange intimement de la poudre d'uranium faiblement enrichi (5 à 20% en poids d'U-235)ayant une grosseur de particules de l'ordre de 0,1 à 90 microns, dans un rapport pondéral entre l'uranium et l'aluminium qui se situe entre 1,1 U pour 1 Al, et 2,2 U pour 1 Al, b) on presse le mélange de l'étage a) sous une pression de l'ordre de 300 à 500 MPa et à la température ambiante en une ébauche en forme de plaque, c) on insère cette ébauche dans un cadre en aluminium ou alliage d'aluminium et on la soude avec ce dernier sous vide, d) on lamine le cadre en trois passes, en réalisant pendant chacune des passes 1 et 2 une diminution d'épaisseur de 1 mm environ, et pendant la passe 3 une réduction d'épaisseur d'en- viron 15%, sous une température de 800 + 25 0K, e) on fixe la plaque après la passe 3 entre deux' tôles de Mo sur la face inférieure et sur la face supérieure de la plaque, on introduit la plaque encadrée dans un dispositifde fixation et on lui fait subir un traitement thermique final à 800 + 25 0K pendant une durée minimum de 75 heures pour la formation d'UAl4 dans la plaque.