Brevet FR2493580A1 — publié le 19820507

24935.80 La présente invention concerne un appareil de con- trôle de la quantité de gaz rares radioactifs tels que 3H,]4C et 85Kr dans les effluents gazeux des installations nucléaires. Les effluents contenant des déchets radioactifs provenant d'une centrale nucléaire ou d'autres installations manipulant des substances radioactives, doivent être con- trôlés très strictement pour la protection de l'environne- ment contre la pollution radioactive. Ainsi, des techniques de mesure des très faibles concentrations de substances radioactives contenues dans les matières déchargées par ces installations ou dans l'environnement, sont indispensables. En particulier, 3H, 14C et 85Kr sont des nucléides qui ont de longues périodes radioactives, même à faible concentra- tion. En conséquence, leur concentration doit être mesurée et contrôlée, même lorsqu'elle est très faible. On a déjà proposé un appareil de contrôle d'ef- fluents gazeux dans lequel une section d'oxydation, une section de séparation d'eau, une section de séparation d'anhydride carbonique et, le cas échéant, une section de concentration de gaz rares sont montées en série. Une partie de l'effluent gazeux de l'installation nucléaire pénètre dans la section d'oxydation dans laquelle l'oxyde de carbone, l'hydrogène, les carbures d'hydrogène, etc. contenus dans le gaz forment de l'eau et de l'anhydride carbonique. Le gaz oxydé pénètre dans la section de séparation d'eau dans laquelle l'eau du gaz est solidifiée ou condensée par re- froidissement afin qu'elle puisse être séparée. Le gaz dont l'eau a été retirée pénètre dans la section de sépa- ration d'anhydride carbonique et circule dans une solution absorbant cet anhydride, par exemple de monoéthanolamine ou analogue, destinée à séparer l'anhydride carbonique du gaz par absorption. L'eau et l'anhydride carbonique séparés sont alors récupérés et leursteneursrespectivesen H et 14C sont mesurées par des compteurs à scintillation en phase liquide. Le cas échéant, le gaz dont l'eau et l'anhydride carbonique ont été séparés pénètre dans la section de con- 249350so centration des gaz rares radioactifs afin que 85Kr ou ana- logue soit concentré et que sa concentration soit mesurée. Cependant, comme la section de séparation d'eau, la section de séparation d'anhydride carbonique et la sec- tion de concentration des gaz rares sont disposées en série dans un tel appareil connu, les capacités et débits de cha- que section ne peuvent pas être déterminés indépendamment les uns des autres. Par exemple, lorsque l'effluent gazeux circule dans la section de concentration des gaz rares avec un débit nécessaire à la mesure 85Kr, ce débit est supérieur au début optimal dans la section de séparation d'eau et la section de séparation d'anhydride carbonique. Ainsi, la capacité ou la dimension de l'appareil doit être accrue afin que son rendement soit meilleur. Bien que le débit optimal dans la section de séparation d'eau change avec le moment de l'année et les conditions atmosphériques, le dé- bit dans cette section ne peut pas être modifié indépendam- ment de celui des autres sections étant donné le montage en série. En outre, la solution absorbante du type contenant une amine, par exemple la monoéthanolamine ou la phényl- éhylamine utilisée pour l'absorption de l'anhydride car- bonique, se mélange au gaz provenant de la section de sé- paration de l'anhydride carbonique et est ainsi absorbée ou condensée dans la section suivante de condensation des gaz rares et peut provoquer une corrosion, notamment des parties formées de caoutchouc. Comme les solutions absor- bantes du type des amines sont toxiques, la décharge directe dans l'atmosphère des gaz évacués qui les contiennent pose un problème de pollution de l'environnement. Dans le cas de la monoéthanolamine, on sait qu'elle provoque des troubles de la peau, des membranes de muqueuses et des or- ganes respiratoires. La dose mortelle moyenne pour les rats est indiquée comme étant égale à 2140 mg/kg dans le cas d'une administration orale et à 981 mg/kg dans le cas d'une admi- nistration par le péritoine. L'invention concerne un appareil de contrôle de substances radioactives dans un effluent gazeux, permettant la séparation efficace de l'eau ou de l'anhydride carboni- que de cet effluent, et la concentration efficace des gaz rares afin qu'il mesure la radioactivité, les débits et les capacités des sections de séparation d'eau, de séparation d'anhydride carbonique et de concentration des gaz rares pouvant être optimaux. Elle concerne aussi un tel appareil de contrôle qui ne présente pas les effets nuisibles dus aux solutions d'absorption de l'anhydride carbonique à base d'amine, par exemple de monoéthanolamine. Plus précisément, l'invention concerne un appareil comprenant une canalisation de guidage de l'effluent gazeux radioactif d'une installation nucléaire, une section de séparation de H20 séparant 3H de l'effluent gazeux sous forme d'eau, une section de séparation de CO2 disposée pa- rallèlement à la section de séparation de H20 et qui sépa- re 14sC ous forme d'anhydride carbonique, des canalisations de dérivation qui transmettent séparément l'effluent gazeux de la canalisation de guidage à la section de séparation de H20 et à la section de séparation de CO2, une canalisation destinée à transmettre les gaz évacués par les deux sections de séparation afin qu'ils soient renvoyés dans l'installa- tion nucléaire, et un dispositif de détection de la radio- activité de H20 et CO2 séparés. L'appareil de contrôle selon l'invention comprend avantageusement une section de concentration des gaz rares disposée parallèlement aux sections de séparation de H20 et CO2 et qui concentre les gaz rares radioactifs de l'ef- fluent gazeux, et un autre dispositif de détection de la radioactivité dans les gaz rares concentrés. Selon l'invention, comme les sections de sépara- tion de H20 et de CO2 et de concentration des gaz rares sont-disposées parallèlement les unes aux autres, les débits de gaz, les capacités, etc. des différentes sections peu- vent être déterminés indépendamment les uns des autres, et les différentes sections peuvent ainsi fonctionner indépen- damment. En outre, l'ensemble de l'appareil peut avoir une -. éW petite dimension et l'entretien et l'inspection sont fa- ciles. D'autres caractéristiques et avantages de l'inven- tion seront mieux compris à la lecture de la description qui va suivre d'exemples de réalisation et en se référant aux dessins annexés sur lesquels: - la figure 1 est un schéma d'un mode de réalisa- tion d'appareil de contrôle selon l'invention dans lequel les sections de séparation de H20 et de CO2 sont disposées parallèlement l'une à l'autre; - la figure 2 est un schéma d'un autre mode de ré- alisation d'appareil selon l'invention comportant des sec- tions de séparation de H2O et de COS2; - la figure 3 est un schéma d'un mode de réalisa- tion de section de séparation de H20, - la figure 4 est un schéma d'un mode de réalisa- tion de section de séparation de CO2; - la figure 5 est un schéma d'un autre mode de réalisation de section de séparation de CO2; - la figure 6 est un schéma d'un autre mode de réalisation d'appareil de contrôle dans lequel les sections de séparation de H20 et de CO2 et une section de concentra- tion de gaz rares sont disposées parallèles les unes aux autres; - la figure 7 est un schéma d'un mode de réalisa- tion de section de concentration de gaz rares; - la figure 8 est un diagramme synoptique d'un instrument de détection d'un rayonnement; - la figure 9 est un graphique représentant la ré- partition de l'énergie, portée en abscisses, des nucléides radioactifs à détecter, les ordonnées représentant la vi- tesse de comptage; et - les figures 10 et 11 sont des schémas d'autres modes de réalisation de section de concentration des gaz rares. On décrit le premier mode de réalisation en réfé- rence à la figure 1. L'effluentradioactif gazeux échantil- 2493$80 lonné dans une cheminée 1 de réacteur nucléaire traverse un filtre 2 et est guidé par une pompe 3 vers une canali- sation 4 de guidage. Celle-ci se divise en deux canalisa- tions dérivées dont l'une communique avec une section 7 de séparation de H20, par l'intermédiaire d'une vanne 5a et d'un débitmètre 6a, l'eau de l'effluent guidé étant séparée et récupérée par refroidissement ou adsorption. L'eau col- lectée pendant un temps prédéterminé est transmise par une vanne 9a et une canalisation 10a, et un dispositif lla tel qu'un compteur à scintillation en phase liquide, détecte la con- centration de 3H radioactif. L'autre canalisation communique avec une section 8 de séparation de C02 par une vanne 5b et un débitmètre 6b, l'anhydride carbonique du gaz étant séparé et récupéré par absorption ou adsorption. L'anhydride car- bonique collecté est récupéré par l'intermédiaire d'une van- ne 9b et d'une canalisation lOb et un dispositif 11b tel qu'un compteur à scintillation en phase liquide détecte la concentration de 14C radioactif. Le gaz évacué par les sec- tions 7 et 8 est renvoyé dans l'atmosphère ou vers le cir- cuit des effluents du réacteur nculéaire par une canalisa- tion 12. Bien qu'on n'ait pas représenté de section d'oxy- dation dans ce mode de réalisation, une telle section est avantageusement placée dans la canalisation 4 de guidage afin qu'elle transforme l'oxyde de carbone, l'hydrogène et les carbures d'hydrogène de l'effluent gazeux en eau et en anhydride carbonique. La section de séparation de H20 peut être sous forme d'un appareil qui refroidit la chambre de séparation à l'aide d'un dispositif de refroidissement afin que l'eau se condense et se solidifie, puis qui élève la température afin que la glace fonde après une période prédéterminée; il peut aussi s'agir d'un appareil qui adsorbe l'eau afin qu'elle soit séparée puis récupérée, à l'aide d'un adsorbant tel qu'une zéolite synthétique, par exemple la zéolite "Tamis Moléculaire" de Linde Co, ou un gel de silice, l'eau étant désorbée par élévation de la température après une période prédéterminée puis étant récupérée à l'aide d'un N. 2493 80 réservoir séparé. La section de séparation de C02 peut être un appareil qui met l'effluent gazeux aucontact d'une solu- tion d'absorption de C02, par exemple de monoéthanolamine et de phényléthylamine, par une opération telle qu'un bar- botage de gaz ou analogue afin que CO2 du gaz soit absorbé, ou un appareil qui adsorbe et sépare C02 à l'aide d'un ad- sorbant tel qu'une zéolite synthétique, du charbon actif ou analogue, et qui désorbe CO2 par élévation de la tempéra- ture après une période prédéterminée, un réservoir séparé assurant ensuite la récupération. Lorsque de tels appareils sont adoptés, les sec- tions de séparation de H20 et de CO2 peuvent fonctionner indépendamment l'une de l'autre. En conséquence, même lors- que l'effluent gazeux circule avec un débit de 3 1/min dans la section de séparation de H20, il ne doit pas avoir un même débit dans la section de séparation de CO2 comme dans le cas d'un appareil classique du type série. Par exemple, comme la teneur en arnhdride carbonique du gaz est élevée et corme ce gaz est facilement séparé, le débit de la section de séparation de C02 peut être réduit à 1 1i/min. En consé- quence, la capacité de cette section peut correspondre au tiers de celle de l'appareil classique du type série, et le fonctionnement et le réglage des différentes sections sont commodes. La figure 2 représente un second mode de réalis- sation. L'appareil représenté est tel que deux sections de séparation de H20 et deux sections de séparation de C02, du type représenté sur la figure I1 sont disposées en paral- lèle. Dans cet appareil, l'eau et l'anhydride carbonique peuvent être séparés de façon continue par commutation alter- née des vannes t5a et 15b, 16a et 16b, 17a et 17b, 18a et 18b. On décrit dans la suite du présent mémoire le mode de fonctionnement de cet appareil. Une section 7a de sépa- ration de HI20 est refroidie à -50 C par un dispositif conve- nable et une section 8a de séparation de CO02 est chargée de 105 cm3 de monoéthanolamine. L'effluent gazeux contenant l'eau et CO02 parvient à l'appareil afin que l'eau et C02 soient piégés. Après une période prédéterminée, les vannes a, 16a, 17a et 18a sont fermées, la température de la section 7a de séparation de H20 est accrue afin que l'eau piégée soit séparée par écoulement, et, dans la section 8a de séparation de CO2, la solution de monoéthanolamine est retirée par évacuation. Simultanément, l'autre section 7b de séparation de H20 est refroidie à -50-C afin qu'elle piège l'eau, et l'autre section 8a de séparation de CO2 reçoit cm de monoéthanolamine destinée a la séparation de C02. De cette manière, deux paires de sections de séparation de H20 et de CO2 sont commutées de façon alternée afin que H20 et CO2 soient récupérés de façon continue. Le tableau I illus- tre un exemple de fonctionnement d'un tel appareil. TABLEAU I Section de sépa- Section de sé- ration de H20 paration de C02 Débit de gaz introduit 1/min, conditions normales 4,0 Débit à chaque section, 1/min, conditions normales 3,0 1,0 Composition du gaz H 20 10 720 ppm introduit L _CO2 300 ppm Air le reste Durée de séparation (d) 28 Fréquence de commutation 1/jour 1/semaine Temperature nécessaire à la fusion de H20, C 40 Quantité séparée, cm 1, 030 406 (eau) solution de monoéthanol- amine Le tableau montre que la capacité de la section de séparation de CO2 peut être réduite au tiers de la capa- cité qu'elle aurait si elle était disposée en série avec la section de séparation de H20. Etant donné la réduction de capacité de cette section dans la séparation de C02, la consommation de la solution de séparation de C02, par exemple de monoéthanolamine, peut être considérablement ré- duite. La figure 3 représente un mode de réalisation de sections de séparation de H2O de la figure 2, montées en parallèle.Le gaz transmis par une canalisation 20 de guidage, une vanne 41 de réglage de débit et une tuyauterie 22 par- vient à un premier piège 23a de séparation de H20 d'une paire etels pièges par une tuyauterie 24 et une vanne 25a. L'eau contenue par le gaz est refroidie afin qu'elle se solidifie et elle est retenue dans le piège 23a sous forme de givre ou de glace. Le gaz dont l'eau a été séparée est transmis vers un canal de sortie ou une cheminée par une vanne 26a et une tuyauterie 27. Entre temps, un fluide de refroidisse- ment provenant d'un dispositif 30a d'une paire de dispositifs de refroidissement 30a et 30b est transmis par une tuyauterie 31, une vanne 32, une tuyauterie 33 et un détendeur 34 à un serpentin 35a de refroidissement du piège 23a qui est ainsi refroidi. Le fluide de refroidissement est ensuite renvoyé dans le dispositif 30a par une tuyauterie 38 et une vanne 37. Après séparation de H 20 pendant une période prédétermi- née, les vannes 25a et 26a des orifices d'entrée et de sor- tie sont fermées, l'eau retenue dans le piège 23a est fondue par un dispositif 40a de chauffage, et l'eau liquide formée est conservée dans un réservoir 43 de séparation de H20, par l'intermédiaire d'une tuyauterie 41 et d'une vanne 42. Pendant que les vannes 25a et 26a sont fermées afin que le piègé 23a soit chauffé par le dispositif 40a, les vannes b et 26b sont ouvertes afin que le dispositif 30b de refroidissement fonctionne et assure la séparation de H2O par l'autre piège 23b. De cette manière, la commutation des dispositifs 30a et 30b de refroidissement, des serpen- tins 35a et 35b de refroidissement, des dispositifs 40a et. b de chauffage et des vannes correspondantes permet aux deux sections de -séparation de H20 d'assurer de façon al- ternée le refroidissement et la solidification de H2O et la fusion de H20 si bien que l'eau peut être séparée de façon continue dans le réservoir de récupération de H 20. La con- centration de 3H dans l'eau récupérée est mesurée à l'aide d'un compteur à scintillation en phase liquide. La figure 4 représente un mode de réalisation des sections de séparation de C02 montées en parallèle. Le gaz transmis par une canalisation 50 de guidage parvient à un premier piège 51a de séparation de C02 d'une paire de pièges, par une vanne 52a, un réservoir auxiliaire 53a et une canalisation 54. L'anhydride carbonique du gaz est absorbé par la monoéthanolamine du piège 51a. Le gaz séparé de C02 est guidé vers un piège à gouttelettes 56a par une canalisation 55 afin qu'il ne contienne plus de brouillard, puis passe dans une vanne 57 et une canalisation 58 afin qu'il soit guidé vers un piège 59 à vapeur dans lequel la vapeur de monoéthanolamine est retirée à l'aide d'une zéo- lite de synthèse ou analogue. Le gaz s'écoule alors vers un canal de sortie ou une cheminée par l'intermédiaire d'une canalisation 60. Entre temps, les vannes 52b et 57b asso- ciées à l'autre piège 51b de séparation de C02 sont fermées, et la solution de monoéthanolamine contenant C02 absorbé est évacuée vers un réservoir 63 de séparation de cette so- lution par une canalisation 62. Ensuite, la vanne 61 est fermée et de la monoéthanolamine nouvelle est introduite en quantité dosée dans le réservoir 67 par l'intermédiaire d'une canalisation 66 de respiration, et elle parvient alors au piège 51b par une canalisation 68. Ensuite, le piège 51b sépare CO alors que la solution de monoéthanolamine conte- nant C02 qui se trouve dans le piège 51a;est transmise au réservoir 63. La solution transmise au réservoir 6-3 par les deux réservoirs 5ia et 51b est récupérée par l'intermédiaire d'une vanne 64, à intervalles prédéterminés, et la concen- tration de 14C de la solution est mesurée à l'aide d'un compteur à scintillation en phase liquide. Dans les sec- tions de séparation de C02 décrites précédemment, les van- nes sont commutées afin que la séparation de C02 d'une part et la vidange et l'introduction de monoéthanolamine d'autre part alternent si bien que C02 est séparé de façon continue et la solution de monoéthanolamine contenant C02 est con- servée dans le réservoir correspondant. La figure 5 représente un autre mode de réalisa- tion des sections de séparation de CO02 Dans ce mode de ré- alisation, l'eau de l'effluent gazeux est retireepar une section de traitement préalable et CO02 est séparé par la méthode d'absorption. L'effluent gazeux est guidé d'une ca- nalisation 70 à un débitmètre 71 et à l'une de deux colon- nes d'adsorption, telles que 72a, dans laquelle CO02 et H20 contenus par le gaz sont adsorbés par une matière convena- ble telle qu'une zéolite de synthèse. Le gaz parvient alors à un canal de sortie par une canalisation 73. A un moment convenable avant que la capacité d'absorption de la colonne 72a soit saturée, les vannes 74a et 75a sont fermées, et les vannes 74b et 75b ouvertes afin que l'autre colonne 72b soit utilisée. La température de la colonne 72a est accrue par un dispositif 76a de chauffage afin que CO2 et H20 soient désorbés. Le gaz formé par désorption est transmis par une pompe 77 afin qu'il soit guidé en totalité ou en partie vers une colonne 78 d'adsorption d'eau. Le gaz est séparé de H20 par un gel de silice placé dans la colonne 78 et il est alors guidé vers une section 80 de séparation de CO2 par l'intermédiaire d'un débitmètre 79. L'anhydride carbonique est alors retiré par absorption dans la mono- éthanolamine, et le gaz restant parvient à un canal de sortie par l'intermédiaire de canalisatiorns81 et 82. Apres la fin de l'adsorption de CO2 pendant une période prédé- terminée, l'eau adsorbée dans la colonne 78 est désorbée par chauffage à l'aide d'un dispositif convenable. Le gaz est alors évacué par la pompe 77, une vanne 83 et une canalisation 82 et la solution de monoéthanolamine qui a adsorbé CO2 est séparée par une vanne 84. De la monoéthanol- amine neuve dont la quantité est d'abord dosée par un ré-. servoir 86 de mesure, est transmise d'un réservoir 85 d'ali- mentation à la section vidée 80 de séparation de CO2. Dans ce mode de réalisation, comme seul CO2 de l'effluentgazeux peut être guidé vers la section de séparation de C02, la quantité de monoéthanolamine utilisée peut être réduite au minimum. Les conditions de séparation de CO2 lorsque l'ef- fluent gazeux contenant CO2 et H20 est transmis à un appa- reil selon ce mode de réalisation, figurent dans le tableau II qui suit. Le taux de répartition indiqué dans le tableau représente la valeur de la quantité totale de gaz intro- duit dans la section de séparation de CO21 exprimée en li- tres, divisée par la quantité totale de gaz adsorbé qui a été désorbé par la zéolite de synthèse dans la colonne d'adsorption, exprimée aussi en litres. TABLEAU II Débit de gaz introduit, 1/min, conditions normales 1,0 Composition du gaz 2 10 720 ppm introduit Co2 300 ppm Air le reste Durée de séparation, jours 28 Quantité d'adsorbant, zéo- lite de synthèse, g 350 x 2 colonnes Température d'adsorption de la zéolite de synthèse, 'C 20 Température de désorption de la zéolite de synthèse, OC 300 Fréquence de commutation 1/jour -Quantité de gel de silice, g 150 Température d'absorption du gel de silice, 'C 20 Température de désorption du gel de silice, OC 300 Quantité de monoéthanolamine, cm' 105 Taux de répartition 0,25 Comme l'indique le tableau II, la quantité de monoéthanolamine peut être réduite au quart environ de celle qui est nécessaire dans le cas o CO2 de l'effluent gazeux est adsorbé directement sans enlèvement de H2O dans la section de traitement préalable. La figure 6 représente un troisième mode de ré- alisation d'appareil selon l'invention sous forme d'un appareil de contrôle dans lequel la section de séparation de H20, la section de séparation de C02 et la section de concentration des gaz rares sont disposées en parallèle. L'effluent gazeux d'un réacteur nucléaire provenant d'une canalisation 90 et d'un dispositif 91 d'oxydation, est réparti dans trois canalisation. Une première partie par- vient dans une section 93 de séparation d'eau par l'inter- médiaire d'une canalisation dérivée 92a et une autre par- tie parvient à une section 94 de séparation de CO2 par une autre canalisation dérivée 92b, ces deux parties du gaz étant traitées comme décrit en référence aux figures 1 à 5. Le reste du gaz parvient à une section 96 de concentra- tion de gaz rares par une autre canalisation dérivée 95, cette section concentrant les gaz rares tels que Kr et Xe. Le gaz concentré en Kr et Xe est guidé vers un détecteur 98 de rayonnement par une canalisation 97 afin que les concentrations de 85Kr et 133Xe radioactifs soient mesurées, les gaz étant transmis à une canalisation 100. D'autre part, le gaz non concentré est renvoyé dans la canalisation 100 par une canalisation 99. La section de concentration des gaz rares peut mettre en oeuvre une séparation à l'aide d'une membrane perméable aux gaz, essentiellement perméa- ble aux gaz rares, une adsorption selon laquelle les gaz rares sont adsorbés à des températures très faibles par un adsorbant tel que du charbon actif puis sont désorbés, ou la distillation cryogénique selon laquelle le gaz est li- quéfié et les gaz rares sont ensuite concentrés par mise en oeuvre des différences entre leurs températures d'ébul- lition. Dans l'appareil de la figure 6, les conditions de fonctionnement des différentes sections peuvent être dé- terminées indépendamment de manière que les capacités, échelles et conditions optimales de fonctionnement puissent être sélectionnées en toute liberté. De plus, comme la mo- noéthanolamine utilisée pour la séparation de CO2 ne par- vient pas à la section de concentration des gaz rares, celle-ci n'est pas perturbée. La figure 7 représente un appareil mettant en oeuvre une séparation par membrane dans la section de con- centration des gaz rares radioactifs du type représenté sur la figure 6. L'effluent radioactif gazeux pénètre par une canalisation 110, son débit est réglé par une vanne 111 et un débitmètre 112, le gaz est comprimé à une pression pré- déterminée par un compresseur 113, et le gaz est transmis du côté à haute pression d'une cellule 114 de séparation de gaz contenant une membrane perméable au gaz. Une partie du gaz introduit traverse la membrane si bien que le gaz radioactif se concentre avant de sortir de la cellule 114. Le gaz parvient alors à un compresseur 116 d'un second étage par une canalisation 115. Le gaz qui n'a pas traver- sé la membrane s'écoule vers le côté à haute pression d'une seconde cellule 119 de séparation de gaz. Une partie du gaz introduit traverse la membrane si bien que le gaz radioactif se concentre et s'écoule vers une canalisation 201 de retour du second étage par une canalisation 200. Le gaz rejoint alors celui qui provient de la canalisation et pénètre dans le compresseur 113 à nouveau. Le gaz qui n'a pas traversé la membrane sort de la cellule 119 dans laquelle le gaz radioactif est épuisé et il s'échappe par un canal de sortie, par l'intermédiaire d'une canalisa- tion 202 et d'un organe 203 de réglage de débit. Un fonc- tionnement analogue est mis en oeuvre par les cellules de séparation de gaz du second étage, et un gaz concentré en Kr et Xe est obtenu dans une canalisation 205, sous forme du gaz qui a traversé la membrane d'une première cellule 204 de séparation. La figure 7 représente une section de concentration à quatre étages montés en cascade et permet- tant la détection de Kr radioactif seul. Cependant, il suffit de deux étages pour la détection de Kr et Xe à la fois. L'introduction du gaz concentré provenant de la ca- * nalisation 105 dans un détecteur de rayonnement permet la détection des rayons 3 de Kr et Xe. Les tableaux III et IV donnent les caractéristiques d'un tel mode de réalisation. La membrane utilisée est une membrane creuse de caoutchouc de silicone. 249. 50 249358,0 TABLEAU III Nombre d'étages 2 !Débit d'introduction, 1/min, conditions normales 5,0 fDébit concentre, 1/min, condi- tions normales 0,12 Pression du côté à haute pression, bars 6,0 Pression du côté a basse pression, bars 1,0 Surface totale de membrane, m _ 89 Y8,wr 1 0 x 1- 10 Concentration du courant intro- 8r 10 x 10 duit, UCi/cM3 133Xe 1,0 x 1010 Concentration du courant con- 85Kr 34 9 tcentré, pCi/cm3 133Xe 4,0 x 10 TABLEAU IV Etage n Cellule de sé- paration ga- zeuse Débit de gaz, 1/min, cond. normales Surface de Concentration à chaque courant section de courant courant membrane section, x 10-10 iCi/cm3 introduit pompage concen- épuisé cm tré - tré - courant Courant Courant intro- concen- épuisé duit tré 11 000 Kr:l,0 Kr:6,9 Kr:0,16 ,6 0,73 4,9 810 000 i 500 Xe:0,89 Xe:6,8 Kr:6,9 'Kr:34e ! 0,12 0,61 71 000 Xe:6,8.Xe:40 Xe:0,0054 Kr:1,4 4 Xe:0,015 0,73 6,2 &N utm Co ca 24935-80 Lorsque la limite inférieure de détection du dé- tecteur de rayons est de 1.10 9 Ci/cm3, aucune détec- tion de la concentration du courant introduit ne peut être effectuée. Cependant, Kr peut être concentré jusqu'à 34 fois et Xe jusqu'à 40 fois par les deux étages de concen- tration de cet appareil si bien que la détection des rayons 3 de 85Er et 133Xe peut être facilitée. Lorsque les constituants voulus des gaz rares radioactifs tels que Kr radioactif doivent être détectés, du gaz concentré en Kr est obtenu par mise en oeuvre d'un appareil de concentration à quatre étages montés en cas- cade comme indiqué sur la figure 7. Dans ce cas, le gaz concentré dans les cellules de séparation du premier et du second étage et contenant Kr et Xe est transmis par la canalisation 205 à une première cellule 207 de séparation de gaz du troisième étage. Le gaz qui a traversé la mem- brane de la première cellule 207 est guidé vers un canal de sortie par une canalisation 208 et le gaz qui n'a pas traversé la membrane est introduit dans une seconde cel- lule 209 de séparation. Le gaz qui n'a pas traversé la membrane de la seconde cellule 209 parvient à une canali- sation 210 et à une première cellule 211 de séparation de gaz du quatrième étage alors que le gaz qui a traversé la membrane est renvoyé vers la canalisation 205, vers le troi- sième étage. Le gaz qui n'a pas traversé la membrane par- vient à une seconde cellule 213 de séparation de gaz du quatrième étage. Le gaz qui n'a pas traversé la membrane de la seconde cellule 213 est transmis par une canalisation 214àa un détecteur de rayonnement. Dans le troisième et le quatrième étage, l'opération de séparation de Kr du gaz qui a été concentré jusqu'au second étage et qui contient à la fois Kr et Xe, est effectuée essentiellement par en- lèvement de Xe par réglage des sections des membranes et des débits correspondants transmis aux différentes cellules de séparation de gaz. Les tableaux V et VI indiquent les conditions de fonctionnement d'un tel mode de réalisation. TABLEAU V Nombre d'étages i 4 Débit d'introduction, 1/min, conditions normales, 16 Débit concentré, 1/min, condi- tions normales, 0,20 Pression du côté à haute pression, bars 6,0 Pression du côté à basse pression, bars 1,0 Surface totale de membrane, m250 Concentration du courant 85Kr 1 x 10-10 introduit, PCi/cm3 133Xe i x 10-9 Concentration du courant 85Kr 2 x 10 9 concentré, pCi/cm3 133 10 13Xe 1 x 1010.. TABLEAU VI Etage n Ceilule de sé- Débit de gaz, 1/min, cond. normales Surface de paration ga- courant section de courant courantmembrane zeuse Courant couran 2 introduit pompage concen- épuisé cm2 tre 9,0 1,2 0,20 0,20 79 1,2 7,8 18 000 1 300 000 0,20 0,98 2 500 000 2,0 0,0056 0,20 65 21 000 1,9 0,0054 019 63 000 Concentration à chaque section, x 10- 10 eCi/cm3 courant courant courant intro- concen- épuisé duit tré Kr:1,0 Xe:0,89 Kr: 6,9 Xe:6,8 Kr: 42 Xe: 40 Kr: 31 Xe: i 1 Kr:6,9 Kr:0,16 Xe:6,8 Xe:0,0054 Kr:34 Kr:1,4 Xe:40 Xe:0,015 Kr:440 Kr:31 Xe:1400Xe:l,1 Kr:330,Kr:22: Xe:40,Xe:0,07' __ _ _ _ ro W. Ln. Co La concentration de Xe dans le gaz provenant de la canalisation 214 est de 7.10-12 pci/cm3; comme celle- ci est inférieure à la limite inférieure de détection par le détecteur de rayonnement, seule une concentration de Kr de 2,2.10 9ljCi/cm, peut être détectée. On considère maintenant un mode de réalisation de détecteur de rayonnement en référence à la figure 8. Le gaz qui a été introduit par une canalisation 220 parvient à une chambre de gaz 221 placée dans le corps principal du dé- tecteur qui comporte la chambre 221, une plaque 222 de scintillation de matière plastique, un photomultiplicateur 223 et un circuit diviseur 224. La radioactivité du gaz y est détectée et le gaz sort par une canalisation 225. Le rayonnement du gaz introduit dans la chambre 221 provoque l'émission de lumière par la plaque 222 de scintillation. La lumière émise de cette manière parvient sur le photo- multiplicateur 223 si bien que des signaux électriques sont transmis par le circuit diviseur 224 qui reçoit une haute tension d'une alimentation 226. Ces signaux sont amplifiés dans unpréamplificateur 227 et un amplificateur linéaire 228, et les signaux dont l'énergie dépasse une limite inférieure fixée par un discriminateur 229 d'amplitude sont sélection- nés. Ces signaux correspondant à Kr seul sont mesurés par un compteur 230 et sont transmis à une imprimante 232 à une fréquence qui est prédéterminée par un rythmeur 231. Lors de l'utilisation d'un tel détecteur de rayonnement, dix épaisseurs de plaque de matière plastique de scintillation (fabriquée par Nuclear Enterprise Co, Ltd, Grande-Bretagne) de 100 mm de diamètre sont logées dans une chambre gazeuse de 991 cm3 de capacité et entourées par une matière à base de fer ayant une épaisseur de 14 mm. Une tension de -2000 V est appliquée au photomultiplicateur (de type RCA 8575 de RCA Co. Ltd, Etats-Unis d'Amérique). Le gaz contenant 85Kr à raison de 1,2.10-5 pCi/cm3 est transmis avec un débit de 100 cm3/min, et le discrimina- teur d'amplitude est réglé à une limite inférieure Ll de 0,2 V et une limite supérieure L2 de 5,5 V. On obtient une mesure de 47 000 unités par minute. Lors de l'utilisation de ce détecteur, même lorsque des isotopes 3H et 14C sont mélangés, on peut mesurer des signaux C correspondant à Kr qui peuvent être distingués des signaux A correspon- dant à 3H et des signaux B correspondant à 1 C, par sélec- tion convenable des limites inférieure LI et supérieure L2 comme indiqué sur la figure 9. On considère maintenant, en référence à la fi- gure 10, un autre mode de réalisation d'appareil de con- centration des gaz rares. Dans cet appareil, C02 et H20 sont éliminés par traitement préalable et la concentration des gaz rares est effectuée ensuite. L'effluent radioactif gazeux traité par un dispositif d'oxydation non représenté est transmis par une canalisation 250 et parvient à une première colonne 251a d'adsorption d'une paire de colon- nes 251a, 251b dans lesquelles CO2 et H20 du gaz sont ad- sorbes et ainsi éliminés par un adsorbant tel qu'une zéo-. lite de synthèse placée dans la colonne 251a. Le gaz débarrassé de CO2 et H20 est transmis à une section 256 de concentration des gaz rares par une canalisation 254a et une vanne 255a, et les gaz rares concentrés sont évacués par une canalisation 257, le gaz épuisé étant évacué par une canalisation 258. A un moment convenable avant que la capacité d'adsorption de la colonne 251a soit saturée, les vannes 253a et 255a sont fermées et une vanne 259 est ouverte. La colonne 251a d'adsorption est chauffée par un dispositif 260a afin que CO2 et H20 soient désorbés. La colonne 251 est évacuée par une pompe 262 par l'intermédiaire d'une vanne 259 et d'une canali- sation 261 afin que le gaz contenant CO2 et H20 provenant de la canalisation 263 soit évacué. Pendant ce temps, le gaz débarrassé de CO2 et H20 parvient à la section 256 de concentration des gaz rares par l'ensemble comprenant la canalisation 252b, la vanne 253b, la colonne 251b d'adsorption, la vanne 255b et la canalisation 254b. Comme décrit précédemment, dans ce mode de réalisation, les sys- tèmes comprenant d'une part la colonne 251a et d'autre part la colonne 251b sont commutés de façon alternée afin qu'ils assurent l'adsorption et la désorption de H20 et Co2. Simultanément, l'effluent gazeux débarrassé de H20 et CO2 est concentré constamment-par la section de con- centration des gaz rares afin qu'il parvienne au détec- teur de rayonnement par la canalisation 257. Dans un tel appareil, comme les gaz rares concentrés ne contiennent pas H20 ou CO2, l'opération électrique destinée à empêcher les effets nuisibles de H et 14C au cours de la mesure du rayonnement comme indiqué sur la figure 9, devient super- flue si bien que la sensibilité de la détection est avan- tageusement accrue. On considère maintenant, en référence à la figure 11, un mode de réalisation de section de concentration des gaz rares par adsorption. L'effluent radioactif gazeux d'une canalisation 270 est transmis par une vanne 271, une tuyauterie 274 de refroidissement préalable et une colonne 272a d'adsorption, à un organe 273 d'isolation thermique. Le gaz refroidi dans la canalisation274 vient au contact de charbon actif placé dans la colonne 272a. Dans celle-ci, les gaz rares essentiellement Kr et Xe sont adsorbés, et les gaz restants sont évacués par une pompe 275 par l'inter- médiaire d'une vanne 276, d'une canalisation 277, d'une vanne 278 et d'une canalisation 279. A un moment convenable avant que la capacité d'adsorption de la colonne 272 soit saturée, les vannes 281aet 281b sont fermées et le courant d'un fluide de refroidissement provenant d'une canalisation 280a par l'intermédiaire de l'organe 273 d'isolation à une canalisation 280b est interrompu. La vanne 271 est fermée et la colonne 272a est chauffée à une température prédé- terminée par un dispositif 282. La plus grande partie de l'air est désorbée et évacuée par la pompe 275 par l'inter- médiaire de la vanne 276 et de la canalisation 279. En- suite, la vanne 278 est fermée et la colonne 272a est chauf- fée à nouveau par un dispositif 282, à une température plus élevée avant la désorption des gaz rares tels que Kr et Xe. Les gaz sont alors ramenés à température ambiante par un échangeur 284 de chaleur, par l'intermédiaire d'une canali- satLion 283. Les gaz sont alors guidés vers le détecteur de rayonnement à l'aide d'une pompe 285 et d'un réservoir 286. L'effluent gazeux radioactif transmis par la canalisation 270 pendant l'opération de désorption de la colonne 272a subit de manière analogue une désorption dans une seconde colonne 272b d'adsorption. La commutation des deux colonnes adsorbantes alternativement pour l'adsorption et la désorp- tion des gaz rares permet la concentration et la séparation continues des gaz rares. Le tableau VII indique un exemple de conditions dans lesquelles Kr et Xe sont adsorbés par du charbon actif pendant 24 h, dans de l'air contenant Kr et Xe, par mise en oeuvre de l'appareil décrit précédemment, l'air étant désorbé à 00C et les gaz rares étant désorbés ensuite à 300 C. TABLEAU VII Débit de gaz introduit, i/min, cond. normales 5,0 _iJKr 1 x 10- i Concentration dans le gaz ____ 1 1 i introduit, pCi/cm3 X _ __ air le reste Poids de charbon actif adsor- bant, g 100 Durée de concentration, h 24 Température d'absorption, C -50 Température de désorption (1), C 0 Température de désorption (2), 'C 300 Kr 2 x 10 Concentration dans le gaz X 2 x Xe 2 x 10- concentré, Ci/cm Air le reste Lorsque la limite inférieure de détection du détecteur de rayons.3 est égale à 1.10- 9 PCi/cm3 dans cet exemple, les rayons 3ne peuvent pas être détectés pour une telle concentration de gaz rares dans les gaz introduits. Cependant, comme l'appareil permet un enrichissement de 20 fois de la concentration de Kr et de 200 fois de celle de Xe, 85Kr et 133Xe peuvent être détectés par le détecteur de rayons 3. Lorsque les concentrations des gaz rares dans le gaz introduit sont encore plus faibles, la concentration voulue peut être obtenue par mise en oeuvre de l'adsorption à des températures plus basses. En résumé, selon l'invention, comme les sections de séparation de H20, permettant la récupération de 3H, les sections de séparation de CO2 permettant la récupéra- tion de 14C et les sections de concentration des gaz rares qui concentrent les gaz rares radioactifs sont montées en parallèle, les débits de gaz, les capacités et les dimen- sions des parties respectives peuvent être choisis arbi- trairement indépendamment les uns des autres et ces sec- tions peuvent fonctionner indépendamment les unes des au- tres. En conséquence, par rapport à un appareil classique dans lequel les sections correspondantes sont disposées en série, l'appareil selon l'invention peut avoir une dimen- sion réduite et peut être simplifié si bien que l'entre- tien et le réglagesont plus commodes. En outre, comme la monoéthanolamine de séparation de CO2 ne pénètre pas dans la section de concentration des gaz rares, ces effets nuisibles qui pourraient apparaître par ailleurs peuvent être éliminés. Bien entendu, diverses modifications peuvent être apportées par l'homme de l'art aux dispositifs qui viennent d'être décrits uniquement à titre d'exemples non limitatifs sans sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 1. Appareil de contrôle d'un effluent radioactif gazeux, destiné à détecter des nucléides radioactifs con- tenus dans un effluent gazeux radioactif d'une installation. nucléaire, caractérisé en ce qu'il comprend une canalisation (4) de guidage destinée à déchar- ger l'effluent gazeux de l'installation nucléaire, une section (7) de séparation d'eau destinée à séparer 3H dans l'effluent gazeux sous forme de H20, une section (8) de séparation d'anhydride carboni- que montée en parallèle avec la section de séparation d'eau et destinée à séparer 14C de l'effluent gazeux sous forme de CO2, Co2j des canalisations de dérivation destinées à trans- mettre séparément l'effluent gazeux de la canalisation (4) de guidage aux sections de séparation d'eau et d'anydride carbonique, une canalisation (12) destinée à rassembler les gaz des sections de séparation d'eau et d'anhydride carbo- nique et à les renvoyer à l'installation nucléaire, et un dispositif (11a, Ilb) de détection des radio- activités de H20 et CO2 séparés. 2. Appareil selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend deux sections (7a, 7b) de séparation de H2O et deux sections (8a, 8b) de séparation de C02 dispo- sées en parallèle. 3. Appareil selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que la section de séparation de CO02 com- porte une section de traitement préalable destinée à ab- sorber et éliminer H20 de l'affluent gazeux, la section de séparation de C02 séparant l'anhydride carbonique par adsorption par la monoéthanolamine. 4. Appareil selon la revendication 3, caractérisé en ce que la section de traitement préalable comporte en outre une colonne adsorbante (72a, 72b) destinée à retenir C02 et HO0 par adsorption et désorption, le gaz désorbé par la colonne étant introduit dans la section de traitement pré- 2 493580 alable afin qu'elle élimine H20. 5. Appareil selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que la canalisation de guidage comporte une section (91) d'oxydation destinée à transformer l'oxyde. de carbone, l'hydrogène et les carbures d'hydrogène de l'effluent gazeux en eau et en anhydride carbonique. 6. Appareil selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend une section de concentration de gaz destinée à séparer et concentrer les gaz rares de l'effluent gazeux, disposée en parallèle par rapport aux sections de séparation d'eau et d'anhydride carbonique, et il comprend en outre un détecteur de la radioactivité des gaz rares concentrés. 7. Appareil selon la revendication 6, caractérisé en ce que la section de concentration des gaz rares comporte une section de traitement préalable destinée à éliminer C02 et H20 de l'effluent gazeux. 8. Appareil selon la revendication 1, caractérisé en ce que la section de séparation de H 20 comporte soit un dispositif (35a, 40a) qui refroidit l'effluent gazeux afin de condenser ou solidifier l'eau et de la séparer ainsi, et qui élève la température ultérieurement afin que l'eau séparée soit déviée, soit un dispositif qui adsorbe l'eau à l'aide d'un adsorbant et qui élève ensuite sa tempéra- ture afin que l'eau soit désorbée. 9. Appareil selon la revendication 1, caractérisé en ce que la section de séparation de C02 comporte un disposi- tif destiné à absorber Co avec un solvant convenable ou à adsorber C02 avec un adsorbant et à élever ensuite la température afin que C02 soit désorbé. 10. Appareil selon la revendication 6, caractérisé en ce que la section de concentration des gaz rares comporte une cellule (114) de séparation de gaz ayant une membrane perméable aux gaz ou un dispositif d'adsorption des gaz rares à l'aide d'un adsorbant, élevant ensuite la tempéra- ture afin que les gaz rares soient désorbés. 11. Appareil selon l'une des revendications 6 et 10, Inas uoqdLXt np uoTqusuepuOD 'i Jxs2 -nssTp salqudeo la z-6 xne saTqu2uiizd sauuq'ui sap queîu zUB ap uoTqeatedas ap (t;ii) S2TnTIsa sep sbo uo s3 SO2'e z-e sep UO!i4UaDUO0 ap UOT:DeS I nB D Ue.-S!ib;Do 9Z ,.