Brevet FR2495493A1 — publié le 19820611

"Procédé de séparation des isotopes de l'uranium." Parce que l'isotope 235 fissile de l'uranium ne diffère que très légèrement en poids de l'isotope 238 bien plus commun mais stable, la séparation est difficile et coûteuse. Les deux isotopes sont chimiquement identiques, mais ils peuvent néanmoins etre chimiquement séparés si un isotope est excité ou activé, de sorte qu'il participe à une réaction chimique à laquelle l'autre isotope; non excité, ne participe pas. La très légère différence de poids entre les isotopes entraine de très légères différences dans le spectre de leurs raies d'absorption. C'est-à-dire que l'absorption de la radiation électromagnétique d'une longueur d'onde qui correspond à une raie d'absorption spectrale excitera l'isotope. Tandis que la largeur de bande de l'émission de la plupart des sources de radiation électromagnétique est trop large pour différencier les raies spectrales très voisines des deux isotope pes, l'émission d'un laser est assez étroite pour exciter un isotope sans exciter l'autre. Le principal objet de la présente invention est de trouver les réactions et conditions de réaction appropriées pour que le produit formé quand l'isotope activé réagit, soit facilement séparable de l'isotope qui n ' a pas réagi. Avec cet objectif en vue, la présente invention consiste en un procédé pour séparer 1,235 U de 1,238 U à partir du UF6 isotopiquement mélangé en exposant ledit F à de la lumière infra-rouge cohérente ayant une longueur d'onde qui active 1' 235UF6 mais n'active pas 1' 238UF6, caractérisée par le fait que ledit UF6 est exposé à la lumière infra-rouge en présence d'un gaz porteur inerte transparent a ladite longueur d'onde et d'un composé MX n sous forme gazeuse ou solide dispersée, à une température supérieure à la température à laquelle ledit 235UF6 activé réagit avec ledit composé MX n n selon l'équation 3235UF6 + 2MX 3L35UF4 + 2MF3 + 2nX, 6 n 4 mais inférieure à la température à laquelle 1'UF6 non activé réagit avec ledit composé MX n' où "n" est un nombre entier de 1 à 3, M est choisi dans le groupe comprenant Li, Na, K, Rb et leurs mélanges quand n est l, M est choisi dans le groupe comprenant Be, Mg, Ca, Sr, Ba, et leurs mélanges quand n est 2 et M est choisi dans le groupe comprenont B. Al. As. Sb. et leurs mélanges quand n est 3, ex X est chois@ dans le groupe comprenant Cl, I, Br et leurs mélanges, et le 235 UF4 solide foumé pendant ladite réaction est séparé du dit UF6 gazeux. Différent des procédés antérieurs de séparation chimique par laser, ce procédé ne nécessite qu@une simple lumière générant du laser a une seule longneur d'onde, Au lieu d'utiliser la lumière UV, on utilise la lumière infrm-rouge qui est avantageuse puisque les lasers infrarouges sont accessibles à des émissions dérergie plus élevées que les lasers ultra-violets. Parce que las lasers infrarouges sont plus efficaces et utilisent moins d'énergie que les lasers ultraviolets, le présent procédé est poins efficace en éergie, Le produit de ce procédé, UF4, est un produit solide thermodynamiquement stable que l'on peut facilement séparer des gaz d UF 6 n'ayant pas réaqi@ at e'est le composé d'uranium préféré pour l'utilisation dans les procédés d'enrichissement élevé. L'invention daviendra plus facilement évidente à partir de la @escription zuivante d'une réalisation préférée de celle-ci montrée, à titre d'exemple seulement, sur la figure qui l'accompagne qui est un diagramme illustrant un procédé préféré de l'invention. Sur la ligure, la valve 1 ost ouverte pour rerrettre a l'UF6 istopiquement mélangé de s'énouler du réservoir 2 dans le conduit 1 qui est rempli d 'un gaz porteur tel gue l'hélium Les gaz sont forcés par le compresseur 4 vers la valve de mé- lange 5 où est ejouté un gaz fixateur tel que BCl3 quand la valve 6 est ouverte pour lui permettre de s'écouler du réser voir 7. Le mélange gazeux entre dans le réacteur optique 8 Où il est exposé à une radiation infra-rouge cohérente provenant du laser 9 qui traverse la entre 10. Un miroir 11 dispose en face du laser réfléchit la lumière non absorbez qui retournE dans le réacteur. Dans le réacteur le 235UF6 qui a été activé par le laser réagit avec BCl3 pour produire @235 UF4 selon l'équation : 3 235UF6 2 2BC13 3 3235UF4 + 2BF3 + 3Cl2 Le mélange des gaz et de 235UF solide passe dans le collecteur 12 où l'on enlève de 235 UF4 solide. Les gaz passent dans le condenseur 13 qui liquifie l'UF6 épuisé et l'élimine du gaz porteur, qui retourne dans le compresseur 4. Le fixateur utilisé dans cette invention a la formule générale MXn, où "n" est un nombre entier de 1 à 3, M est le lithium, le sodium, le potassium, le rubidium, ou leurs mélanges quand n est 1; M est le béryllium, le magnésium, le calcium, le strontium, le baryum, ou leurs mélanges, quand n est 2, et M est le bore, l'aluminium, l'arsenic, l'antimoine, ou leurs mélanges, quand n est 3, et X est le chlore, l'iode, le brome ou leurs mélanges . X est de préférence le chlore parce que l'on connait davantage ces réactions. Egalement, on préfère les trihalogénures aux dihalogénures, et l'on préfère les dihalogénures aux monohalogénures parce que ces composés ont des tensions de vapeur plus élevées.Le fixateur que l'on préfére le plus est BC13 parce qu'il convient bien, et on préfère les fixateurs gazeux parce qu'il est plus difficile de travailler avec les fixateurs solides et que les systèmes homogènes sont intrinsèquement efficaces. Cependant il peut etre souhaitable d'utiliser des fixateurs solides pour obtenir un contrôle supplémentaire du procédé parce qu'ils sont beaucoup plus facilement éliminés du gaz UF6. Il faut également qu'un gaz porteur soit présent parce qu'il permet d'utiliser des températures opératoires inférieures sans condenser UF6. Le gaz porteur doit être chimiquement inerte et transparent à la longueur d'onde du laser. On utilise de préférence l'hélium parce qu'il est le moins coûteux et que l'on peut le récupérer pour le réutiliser, mais on peut utiliser également l'azote, le néon et l'argon. Le mélange qui est irradié doit avoir un rapport molaire de Mx 235UF6). On utilise de préférence le rapport molaire de MXn à 235UF6 allant.d'environ 103:1 à environ 104:1. Le rapport molaire du'gaz porteur à UF6 doit être d'environ 12:1 à environ 8:1 pour assurer un refroidissement convenable du mélange gazeux par le procédé de détente adiabatique. Le mélange réactionnel doit de préférence se déplacer à une vitesse supersonique ou meme hypersonique (c'est-à-dire plus grande que 2 x 103 cm/sec) au-delà du rayon du laser pour augmenter le débit et réduire l'élargissement doppler dû aux- mouvements thermiques moléculaires.On utilise de préférence le refroidissement de l'ajutage pour obtenir la basse température que l'on désire, comprise entre environ 40 et 50 K. La température doit etre inférieure à 2980K pour éviter la réaction à l'obscurité de 238UF6 avec BC13. Après l'excitation sélective au laser de 235 UF6, sa température interne effective doit être supérieure à sa température réactionnelle avec MXn; en même temps le gaz 238UF6 non-activé doit avoir une température inférieure à la température réac tionnelle de UF non-activé avec MX 6 n La longueur d'onde du laser doit être suffisamment étroite pour faire la distinction entre les raies d'absorption de 235UF6 et de 238UF6. Les longueurs d'onde que l'on puet utiliser comprennent les modes actifs infra-rouges de UF6 à 624, 626, 186 et 186,2 cm-1 ou leurs modes de combinaison. Les types appropriés de laser comprennent le laser au C02 de 16 m et le laser raman à l'hydrogène de 16 fm pompé par un laser au C02 de 10,6 pm. REVENDICATION 235 238 1. - Procédé pour séparer U de U à partir de l'UF6 isotopiquement mélangé où on expose ledit UP6 à une lumière infrarouge cohérente 235 ayant une longueur d'onde qui active UF6 mais n'active pas 238UF6, caractérisé par le fait que l'on expose ledit UF6 à la lumière infrarouge en présence d'un gaz porteur inerte transparent à ladite longueur d'onde et d'un composé MXn sous forme gazeuse ou sous forme solide dispersée, à une température supérieure à la température à laquelle ledit 235UF6 activé réagit avec ledit composé MX selon l'équation UF6 + 2ELn - i 3 mais 3235 3 UF4 + 2MF3 + 2nX mais inférieure à la température à laquelle 1'ut6 non-activé réagit avec ledit composé Mn, où "n" est un nombre entier de 1 à 3, M est choisi dans le groupe comprenant Li, Na, K, Rb, et leurs mélanges quand n est 1; M est choisi dans le groupe comprenant Be, Mg, Ca, Sr, Ba et leurs mélanges quand n est 2, et M est choisi dans le groupe comprenant B, Al, As, Sb et leurs mélanges quand n est 3, et X est choisi dans le groupe comprenant Cl, I, Br et leurs mélanges, et qu'on sépare le 235UF4 solide1 formé au cours de ladite réaction1 dudit UF6 gazeux. 2.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que n vaut 3. 3.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que X est Cl. 4.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que MXn est BCl 5.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ledit gaz porteur est l'hélium. 6.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ladite réaction est réalisée à une température inférieure à 2980K. 7.- Procédé selon la revendication 6, caractérisé par le fait que ladite température est comprise entre environ 400K et environ 50 K. t.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ledit UF6 et ledit composé MXn se déplacent à une vitesse supersonique quand on les expose à ladite lum infrarouge. 9.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que le rapport molaire de MXn au et environ 104:1. 10.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que le rapport molaire dudit gaz porteur a l'UF6 est compris entre environ 12:1 et environ 8:l 11.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ladite longueur d'onde est choisie dans le groupe comprenant 624, 626, 186, 186,2 cl et leurs modes ce corbl- naison.