Brevet FR2485941A1 — publié le 19820108

La présente invention a pour objet une colonne pulsée annulaire pour la mise en contact à contre-courant de deux phases constituées par deux liquides immiscibles, par un liquide et un gazou par un liquide et un solide à l'état divisé. Les colonnes pulsées connues actuellement compor- tent généralement une partie supérieure munie d'une entrée de phase lourde et d'une sortie de phase légère, une partie centrale cylindrique d'axe vertical, munie d'un garnissage constitué par exemple par des plateaux perforés, une partie inférieure comportant une entrée de phase légère et une sortie de phase lourde, et un système de pulsation permet- tant d'engendrer un mouvement de va-et-vient de l'ensemble des phases présentes dans la colonne. Le système de pulsation généralement utilisé est constitué par une tubulure verticale externe à la colon- ne et remplie en partie par la phase continue, l'extrémité inférieure de cette tubulure débouchant à la partie infé- rieure de la colonne et l'extrémité supérieure de cette tubulure étant en communication avec une source d'air comprimé susceptible d'appliquer une pression périodique en fonction du temps sur la surface de la phase continue présente dans la tubulure de façon à engendrer un mouvement de va-et-vient de l'ensemble des phases présentes dans la colonne. Les colonnes du type précité trouvent de nombreu- ses applications, notamment dans le domaine nucléaire o elles sont utilisées fréquemment pour le traitement des solutions de combustibles irradiés par extraction par sol- vants. Dans cette application, le risque d'apparition d'une réaction nucléaire en chaîne au sein des liquides présents dans la colonne impose certaines limitations, notamment en ce qui concerne les dimensions de la colonne, et les concentrations en plutonium des solutions traitées. Pour éviter cet inconvénient, on a déjà envisagé l'utilisation de colonnes annulaires qui, en raison de leur géométrie particulière, permettent d'améliorer la capacité de traitement tout en respectant les impératif de surêté nucléaire. Cependant, les colonnes annulaires connues actuelle- ment, qui comportent un garnissage classique constitué par des plateaux perforés, ne permettent pas d'obtenir une efficacité de séparation comparable à celle des colonnes classiques cylindriques ayant la même section transversale. La présente invention a précisément pour objet, une colonne pulsée annulaire qui a notamment l'avantage de conduire à l'obtention d'une efficacité de séparation aussi bonne que celle des colonnes cylindriques de type classique. Selon l'invention, la colonne pulsée annulaire pour la mise en contact à contre-courant de deux phases dont l'une au moins est une phase liquide, comporte une enveloppe cylindrique externe d'axe vertical dans laquelle est disposé coaxialement un noyau cylindrique qui délimite à l'intérieur de ladite colonne avec ladite enveloppe,une partie supérieure de section annulaire munie de moyens d'introduction d'une phase lourde et de moyens d'évacuation d'une phase légère, une partie centrale de section annulaire munie d'un garnissage pour la mise en contact à contre-courant desdites phases, et une partie inférieure de section annulaire munie de moyens d'introduction de la phase légère, de moyens d'éva- cuation de la phase lourde et de moyens pour engendrer des pulsations dans le mélange desdites phases, et elle se carac- térise en ce que ledit garnissage est constitué de plateaux annulaires disposés horizontalement et espacés les uns des autres dans le sens vertical, chacun desdits plateaux n'occu- pant qu'une partie de la section transversale de ladite partie centrale, lesdits plateaux étant répartis en une premiè- re série de plateaux en contact par leur périphérie avec le noyau cylindrique central et en une deuxième série de plateaux en contact par leur périphérie avec l'enveloppe externe de ladite colonne, les plateaux de la première série étant inter- calés entre les plateaux de la deuxième série. Selon l'invention, lorsque la colonne est destinée au traitement de solutions radioactives, le noyau cylindrique central comprend avantageusement un matériau absorbant ou ralentissant les neutrons. 248594 i A titre d'exemple, le noyau central peut être constitué par un récipient rempli d'une solution de maté- riau absorbant ou ralentissant les neutrons tel que le cadmium, le bore, le gadolinium, ou être constitué au moins en partie par un matériau solide absorbant ou ralentissant les neutrons tel que le polyéthylène, le carbone, le béton bore, le carbure de bore, le bore, le cadmium, l'hafnium ou l'acier au bore. De préférence, le noyau central comprend un empilement de corps cylindriques en béton neutrophage. Selon l'invention, les moyens pour engendrer des pulsations dans la colonne comprennent avantageusement une tubulure débouchant latéralement dans la partie inférieure de la colonne. La colonne pulsée annulaire telle que caractéri- sée ci-dessus présente en particulier les avantages suivants. - Sa forme annulaire et la présence d'un noyau neutrophage permettent d'obtenir avec une largeur d'anneau convenable une colonne de section, donc de capacité élevée, qui est sûre du point de vue criticité nucléaire, et par conséquent extrêmement intéressante pour les usines de retraitement de combustibles irradiés; - l'utilisation d'un garnissage constitué de plateaux annu- laires formant des chicanes est particulièrement adapté à la géométrie annulaire car il permet de réaliser une répar- tition latérale continue des flux circulant dans la colonne tout en régularisant le champ des vitesses des fluides, ce qui permet d'obtenir une efficacité et des performances comparables à celles des colonnes cylindriques de type classique; et - le fait d'engendrer les pulsations dans la colonne par. l'intermédiaire d'une-tubulure débouchant latéralement et normalement à l'enveloppe externe permet d'assurer un fonctionnement correct, tout en lai-ssant libre!e fndi de la colonne pour le soutien du noyau cylindrique en matériau neutrophage; de plUS, grâce à ce positionnze-nt latéral de la tubulure de pulsations" la partie înférieure de la colonne peut présenter une zone élargie capable de constituer une zone de désentrainerTent ou une zone de décantation-coalescence de la phase lourde avant sa sortie de la colonne. D'autres avantages et caractéristiques de l'in- vention apparaîtront mieux à la lecture de la description qui suit doinne à titre illustratif et non limitatif, se réferant a la figure unique annexée qui représente schémati- quement en coupe verticale une colonne pulsée annulaire, selol 1 inven-tion. Sur cette figure, on voit que la colonne annulaire comprend une enveloppe externe cylindrique 1 d axe vertical dans laquelie est dispose coaxialement un noyau cylindrique Z qui délimite à l'intérieur de la colonne avec l'enveloppe externe 1 une partie supérieure I de section annulaire, une partie centrale Il de section annulaire, et une partie inférieure III de section annulaire. Dans la partie supérieure de la colonne, on intro- duit la phase lourde par deux conduites 5 diamtralerent opnosges et on évacue la phase légère par deux conduites 7 diamétrale- iment opposées qui sont munies d'évents 9 et qui débouchent dans la colonne à un niveau supérieur à celui des conduites 5. A sa partie inférieure, la colonne est raccordée à un système permettant d'engendrer des pulsations par l'inter- médiaire d'une seule tubulure 11 qui débouche latéralement dans la partie inférieure III de la colonne, normalement à l'enveloppe externe 1. Cette tubulure 11 est raccordée par une partie verticale ilb à des moyens permettant d'engendrer des pulsa- tions sur la surface de la phase continue présente dans cette tubulure, ces moyens pouvant être constitués par une source d'air comprimé susceptible. d'appliquer une pression périodique en fonction du temps de façon à engendrer un mouvement de va-et-vient des phases présentes dans la colon- ne. A la partie inférieure de la colonne, on introduit la phase légère, soit par deux conduites 13 diamétralement opposées qui débouchent dans la partie inférieure III de la colonne, à un niveau supérieur à celui de la tubulure 11, soit, dans le cas o l'on opère en phase légère continue, par une conduite 13' débouchant dans la tubulure 11. La phase lourde est évacuée de la partie inférieure de la colonne par deux conduites 15 diamètralement opposées qui débouchent dans la partie inférieure III de la colonne, à son extrémité inférieure. Cependant, dans certains cas, on peut évacuer la phase lourde par une conduite unique 15' qui débouche dans la partie inférieure III, en particulier lorsqu'on opère à des débits faibles. Dans le mode de réalisation illustré sur cette figure, le noyau central 3 comprend un récipient 3a dans lequel est disposé un empilement de corps cylindriques 3b en béton neutrophage. Par ailleurs, le noyau central 3 et l'enveloppe externe 1 sont évasés à leurs extrémités supérieure et inférieure de façon telle que la partie supérieure I et la partie inférieure III de la colonne annulaire aient sensible- ment la forme d'une tulipe et ccportent ainsi une zone ayant une sec- tion annulaire plus grande que celle de la partie centrale, la largeur de cette zone annulaire étant toutefois sensiblement la même que celle de la partie centrale pour conserver les caractéristiques de sûreté nucléaire. Ainsi, on crée aux extrémités de la colonne des zones favorables au désentral- nement ou à la décantation-coalescence de la phase lourde ou de la phase légère, avant leur sortie de la colonne. Toutefois, on précise que dans certains cas, il n'est pas nécessaire de prévoir une zone de section plus importante à l'extrémité inférieure de la colonne, notamment lorsqu'on soutire la phase lourde par la conduite 15'. Dans sa partie centrale II, la colonne comprend un garnissage constitué par des plateaux annulaires 21 et 23 disposés horizontalement et espacés les uns des autres dans le sens vertical. Les plateaux 21 et 23 qui ont chacun la forme d'une couronne n'occupent qu'une partie de la section transversale de la partie centrale II de la colonne, et ces plateaux sont répartis en une première série de plateaux 21 en contact par leur périphérie avec l'enveloppe externe 1 de la colonne et en une deuxième série de plateaux 23 en contact par leur périphérie avec la paroi externe 3a du noyau cylindrique 3, les plateaux 21 de la première série étant intercalés entre les plateaux 23 de la deuxième série de façon à former des chicanes annulaires sur le trajet des fluides circulant dans la colonne. Dans cette partie centrale, la colonne peut être munie de plus de deux condui- tes intermédiaires 25 diamétralement opposées d'introduction de la phase légère. On précise que selon l'invention l'espacement-e entre deux plateaux 21 et 23 adjacents est choisi en fonction de la nature de la phase qui constitue la phase continue. A titre d'exemple, lorsque cette phase continue est constituée par la phase lourdepar exemple par une phase aqueuse,de bons résultats sont obtenus avec un espacement d'environ 40 mm.Lorsque la phase continue est la phase légère, par exemple une phase organique, de bons résultats sont obtenus avec un espacement d'environ 20 mm. La colonne annulaire selon l'invention peut fonc- tionner en utilisant comme phase continue, soit la phase lour- de, soit la phase légère. Lorsque l'on opère en phase lourde continue, on introduit la phase légère par les deux conduites 13 et la phase lourde par les deux conduites 5. Après circulation dans la colonne,la phase légère est évacuée par les conduites 7 dans ce cas, la partie supérieure I joue le rôle de zone de décantation-coalescence pour la phase légère. La phase lourde est soutirée de la colonne à un débit régulé, par les 2 conduites 15 après avoir parcouru la partie inférieure III qui joue, dans ce cas, le rôle de zone de désentrainement pour la phase lourde. Toutefois, lorsqu'on opère avec un débit faible, on peut soutirer la phase lourde par la conduite 15', la partie inférieure de la colonne ne présentant pas dans ce cas une forme élargie avec une zone de section plus importan- te. Lorsque l'on opère en phase légère continue, la phase lourde est introduite par les conduites 5 et la phase légère est introduite soit par les conduites 13, soit par la conduite 13' débouchant dans la tubulure 1i de pulsations. Après passage dans la partie centrale de la colonne, la phase lourde est soutirée à un débit régule par les conduites 15; dans ce cas la partie inférieure III de la colonne joue le rôle de zone de décantationcoalescence pour la phase lourde. La phase légère est évacuée par les conduites 7 après passage dans la partie supérieure I qui joue le rôle de zone de désentraînement pour la phase légère. Toutefois, il- n'est pas nécessaire que la partie inférieure III de la colonne présente une zone ayant la forme d'une tulipe renversée, car on peut aussi bien soutirer le mélange des deux phases non séparées par la conduite 15' et le diriger vers un décanteur extérieur à la colonne; à par- tir de ce décanteur, on récupère la phase légère et on la renvoie au fond de la colonne soit par les conduites 13, - soit par la conduite 13'. A titre d'exemple, on donne ci-après, les résultats obtenus lors d'essais de fonctionnement d'une colonne annu- laire selon l'invention pour le traitement de deux phases constituées respectivement par une solution d'acide nitrique ou par une solution nitrique de nitrate d'uranylequi cons- titue la phase lourde,et par du tributylphosphate dilué à % dans du dodécane,,qui constitue la phase légère. La colonne utilisée présentait dans sa partie centrale les dimensions suivantes: È-4 8 9 S. I -largeur d' anneau: 8 cm, - diamètre du noyau central cylindrique - 29 cm, - hauteur de la partie centrale: 8 m. Le garnissage était constitué par des chicanes annulaires en acier inoxydable ayant une transparence axiale de 25 %, disposées comme indiqué sur la figure avec un espace- ment e de 40mm. On précise que la transparence axiale est dféinie au niveau d'une chicane par le rapport de la section de la partie centrale II non occupée par la chicane sur la section totale de cette partie centrale. Pour vérifier les performances de la colonne, on a réalisé différents essais à 30 C, en opérant zoit en phase organique continue, soit enphase aqueuse continue. Dans le cas de ces essais, on a mesuré l'efficacité après établissement des profils des concentrations à diffé- rents niveaux dans la colonneet on a évalué cette efficacité en hauteur équivalente à un étage théorique HETS. Par ailleurs, on a mesuré les débits spécifiques totaux et le taux de rétention de la phase disperséequi correspond au pourcentage volumique de la phase dispersée présente dans la colonne. Les résultats obtenus sont donnés dans le tableau 1, ci-après r A titre comparatif, on a réalisé les mêmes essais dans cette colonne annulaire mais en remplaçant le garnissage par un garnissage de plateaux perforés occurant toute là section de la partie centrale, constitués par des plateaux a buses réalisés en acier inoxydable, dont le diamètre des trous est de 3mm, le pas de 6mm, l'espacement des plateaux de 50mm. Les résultats obtenus dans ce cas sont donnés * dans le tableau 2, ci-après. Au vu des résultats donnés dans ces deux tableaux, on constate que l'utilisation de chicanes annulaires permet d'améliorer de façon très importante l'efficacité de la colonne annulaire. Par ailleurs, à la suite de mesures effectuées à l'aide de traceurs radioactifs de la phase légère et de la phase lourde, on a pu vérifier que le profil des vitesses était très dispersé avec le garnissage à plateaux à buses alors qu'il était beaucoup plus uniforme avec le garnissage à plateaux annulaires, utilisé selon l'invention. TABLEAU 1 Solution aqueuse Rapport en volume Débits Taux phase aqueu hase a continuespécifiques de E T S Teneur en sur totaux rétention (m) U Normalité phase organique 1.h-1 cm-2 ( %) (g.1- 1) - 3,98 0,2 organique '2,0 11,2 0,66 - 4,0 0,2 aqueuse 3,0 22,0 0r80 177 3,16 0,51 organique 2, 0 9,7 1,17 2,9 0,51 aqueuse 2,0 18,0 0,56 TABLEAU 2 Solution aqueuse Rapport en volume Débits Taux _______ phase aqueuse spécifiques de H E T S Teneur en -sur Phtotaux rétention (m) U Normalité phase organique 1.h-l cm-2 (%) (g.271) ( g.1 . I - 3,5 0,2 organique 1,67 8,8 2,0 173 3,1 0,51 organique 2,00 13,2 8,0 o rla co Ln "O -.- 1l REVENDICATIONS 1. Colonne pulsée annulaire pour la mise en contact à contre-courant de deux phases dont l'une au moins est une phase liquide, comportant une enveloppe cylindrique externe (1) d'axe vertical dans laquelle est disposé un noyau cylindrique (3) délimitant à l'intérieur de ladite colonne avec l'enveloppe externe (1) une partie supérieure de section annulaire (1) munie de moyens d'introduction (5) d'une phase lourde et de moyens d'évacuation (7) d'une phase.légère, une-partie centra- le (II) de section annulaire munie d'un garnissage (21,23) pour la mise en contact à contre-courant desdites phases, et une partie inférieure (III) de section annulaire munie de moyens d'introduction (13,13') de la phase légère, de moyens d'évacuation (15,15') de la phase lourde et de moyens (11) pour engendrer des pulsations dans le mélange desdites phases, caractérisée en ce que ledit garnissage est constitué de plateaux annulaires (21,23) disposés horizontalement et espacés les uns des autres dans le sens vertical, chacun desdits plateaux n'occupant qu'une partie de la section trans- versale de ladite partie centrale (II), lesdits plateaux étant répartis en une première série de plateaux (23) en contact par leur périphérie avec le noyau Cylindrique central (3) et en une deuxième série de plateaux (21) en contact par leur périphérie avec l'enveloppe externe (1) de ladite colonne, les plateaux de'la première série étant intercalés entre les plateaux de la deuxième série. 2. Colonne selon la revendication 1, caractérisée en ce que le noyau central (3) comprend un matériau absorbant ou ralentissant les neutrons. 3. Colonne selon la revendication 2, caractérisée en ce que le noyau central (3) comprend un empilement de corps cylindriques (3b) en béton neutrophage. _; 4. Colonne selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisée en ce que les moyens pour engendrer les pulsations dans le mélange desdites phases comprennent une tubulure (11) débouchant latéralement dans la partie inférieure (III) de ladite colonne. 5. Colonne selon la revendication 4, caractérisée en ce que les moyens d'introduction de la phase légère sont constitués par une conduite (13') débouchant dans ladite tubulure. 6. Colonne selon l'une quelconque des revendica- tions 1 à 5, caractérisée en ce que la partie supérieure (I) comporte une zone ayant une section annulaire plus grande que celle de la partie centrale (Il) et en ce que les moyens d'évacuation de la phase légère sont constitués par deux conduites (7) diamétralement opposées débouchant dans ladite zone. 7. Colonne selon l'une quelconque des revendica- tions 1 à 6, caractérisée en ce que la partie inférieure (III) de la colonne comporte une zone ayant une section annulaire plus grande que celle de la partie centrale (II) et en ce que les moyens d'évacuation de la phase lourde sont constitués par deux conduites (15) diamétralement opposées débouchant dans ladite zone.