Brevet FR2469780A1 — publié le 19810522

La presente invention concerne un procéde de fabrication d'éléments combustibles de reacteur nucléaire, notamment de reacteur à haute température contenant des particules nucléaires enrobées, permettant d'obtenir des éléments combustibles de forme quelconque, et en particulier de forme complexe, à l'intérieur desquels lesdites particules nucléaires sont réparties d'une manière homogêne. On sait en effet que dans les réacteurs nucléaires à haute température, le combustible est constitué de spheruies réfractaires contenant le matériau fissile ou fertile, ou les deux (par exemple U02 OU ThO2) ; ces sphérules sont couramment appelées "noyaux" et lesdits noyaux sont couverts d'une gaine étanche appelée "enrobage" composée de matériaux pyrolitiques refractaires tels que le carbone ou le carbure de silicium. Les noyaux ainsi recouverts sont appelés les particules nucléaires enrobées ; celles-ci sont liées entre elles par une matrice composée de graphite et de carbone non graphité pour former les éléments combustibles. Pour éviter de contaminer certains organes du réacteur, il est important que la quasi-totalite des particules enrobees retienne les produits de fission produits par leur noyau au cours de l'irradiation, grâce à -un enrobage intact. Il faut en particulier qu'on fabrique des éléments combustibles sans détériorer les enrobages. Dans certains cas, les éléments combustibles doivent contenir deux types de particules enrobées qui peuvent avoir des spectres de granulométrie et de densité assez différents. I1 est souhaitable que les particules des deux types soient distribuées dans les éléments combustibles de la façon la plus homogène possible pour éviter les points chauds dans le réacteur car la durée de vie des particules en ces points chauds serait certainement réduite. L'art anterieur fournit plusieurs exemples de procedé de fabrication de tels éléments combustibles. Selon un premier procédé de l'art antérieur, les éléments combustibles de reacteurs nucléaires destinés notamment aux réacteurs à -haute température sont obtenus de la façon suivante : - on introduit dans un moule des particules enrobées contenant les matières fissiles et fertiles, et éventuellement des grains de graphite dispersés d'une manière très homogène. Les grains de graphite doivent avoir une forme et une granulométrie très précises pour présenter une faible résistance à l'écoulement d'un brai injecté par la suite. - on chauffe le moule au-dessus de la température de ramollissement du brai, - on introduit le brai par le fond à travers un trou de diamètre inférieur à celui des particules enrobées, ou à travers un espace annulaire ayant une largeur inferi- eure au diamètre des particules. Le brai est généralement chargé de poudre de graphite d'une granulométrie contrôlée. L'étape finale consiste a refroidir et à éjecter l'élément combustible du moule. Cette méthode connue de fabricati.on a pour incon vénient premier la nécessité d'utiliser des grains de gra ph.ite de forme et de granulométrie bien définies, ce qui est très coûteux ; d'autre part, la longueur des éléments combustibles est limitée à environ 60 mm, limitation destinée à éviter les ruptures des particules qui seraient pro voquées par une pression d'injection du brai élevée nécessaire pour que le brai traverse toute la longueur d'élements de plus grandes dimensions. Un autre procédé de fabrication selon l'art antérieur est décrit dans le brevet français n" 74.15480 pour "Procédé et dispositif de fabrication de compacts". Ce procédé consiste à remplir un moule cylindrique de particules enrobées contenant des matières fissiles et fertiles accompa guées éventuellement de grains de graphite, et à chauffer ledit moule à une température supérieure à la température de ramollissement d'un brai ; on injecte ledit brai dans ledit moule chaud à travers des ouvertures situées à intervalles reguliers sur toute la longueur de la paroi du moule, l'in injection se faisant perpendiculairement aux génératrices du cylindre constituées par le moule et à travers lesdites ouvertures dont le diamètre est inférieur à la taille des particules enrobées. Ce second procédé a l'avantage d'injecter le brai selon la plus faible dimension de l'élément combustible, c'est-à-dire approximativement selon un rayon du cercle de base de l'élément. Le parcours du brai à travers le lit de particules est considérablement diminué dans certains cas, d'un facteur supérieur à 10. Ceci permet l'utilisation de grains de graphite moins bien triés que dans l'art antérieur tant pour leur forme que pour leur diamètre, et la longueur des éléments combustibles est considérablement augmentee. Cependant, il n'existe aucun procédé de fabrication d'élements combustibles de réacteurs nucléaires permettant d'obtenir des éléments combustibles de forme quelconque. En effet, comme il a été dit plus haut, il est difficile d'obtenir une repartition très homogène des particules nucléaires à l'intérieur de l'élément combustible. Les procédés de fabrication selon l'art antérieur permettant sans doute de resoudre ce problème, mais ils ne le permettent que dans des cas particuliers favorables. En effet, le premier procéde de fabrication décrit plus haut ne permet pas d'obtenir des éléments combustibles d'une longueur supérieure à 60 mm.Le second procédé de fabrication permet bien d'obtenir des éléments combustibles d'une longueur supérieure, cependant il ne s'appTique qu'au cas d'éléments combustibles de forme cylindrique, ou tout au moins tres régulière. La présente invention a pour objet un procède de fabrication d'éléments combustibles de réacteur nucléaire contenant des particules nucléaires enrobées permettant d'obtenir des éléments combustibles de forme quelconque à l'intérieur desquels lesdites particules nucléaires sont réparties d'une manière homogène. Plus précisément ce procedé.se caractérise en ce que : - on réalise, d'une manière connue, au moins un bâtonnet constitué par des particules nucléaires de maté- riaux pyrolitiques réfractaires et liées dans une matrice, la composition desdits bâtonnets étant la même que celle des éléments combustibles que l'on veut obtenir ; - on introduit chacun desdits bâtonnets dans un cylindre communiquant avec un moule dont la forme est celle de l'élément combustible à réaliser, le volume de l'ensem- ble des bâtonnets introduits chacun dans un cylindre étant égal au volume de l'élément combustible à réaliser ; - on chauffe lesdits bâtonnets jusqu'à ce qu'ils ramollissent, puis on les injecte à l'intérieur dudit moule ; ; - on refroidit le moule, puis on en extrait ltêle- ment combustible. De préférence on préchauffe lesdits bâtonnets prealablement à leur introduction dans les cylindres communiquant avec le moule. De préférence, encore, lesdits bâtonnets sont de forme cylindriques. Naturellement, le procédé selon la présente invention ne se limite pas au cas ou l'on injecte des bâtonnets à l'intérieur du moule. On pourrait bien sûr utiliser ega- lement des éléments présentant une autre forme. La seule condition est que ces bâtonnets puissent être réalisés facilement selon les procédés connus. C'està-dire tels, d'une part que l'on puisse réaliser facilement un mélange homogène des constituants solides à l'intérieur du moule, préalablement à l'injection de la matrice et, d'autre part, que l'on puisse injecter la matrice sans nuire à l'homogénéité du mélange desdits constituants.De cette manière, on obtient selon les procédés de l'art antérieur, des bâtonnets ou des éléments d'autre forme à l'intérieur desquels les particules nucléaires sont réparties de façon très homogène. O'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaitront mieux après la description qui suit d'un exemple de réalisation donné à titre explicatif et nullement limitatif en référence aux figures annexées, sur lesquelles - la figure 1 représente un élément combustible nucléaire terminé, obtenu par le procédé de fabrication selon la présente invention - la figure 2 illustre la phase d'injection d'un bâtonnet cylindrique à l'intérieur du moule - la figure 3 illustre la fabrication d'un élément combustible en forme de plaque - la figure 4 montre une application du procédé selon l'invention à la fabrication d'un élément combustible de forme quelconque. La figure 1 représente un élément combustible nucléaire terminé. Il se compose de deux demi-coquilles 1 qui viennent coiffer un noyau carboné 2, le tout étant placé dans une enveloppe de graphite constituée de deux coquilles 3 liées entre elles par un ciment cokéfiable. Le procédé selon la présente invention a pour objet la réalisation de chacune des deux coquilles hémis- phériques 1. En effets selon les procédés connus de l'art antérieur, il ne serait pas possible d'assurer une répartition homogène des particules nucléaires enrobées contenues dans cet élément. On sait en effet que les procedés connus ne permettent d'obtenir une bonne homogénéité que dans le cas d'élements de forme simple, tels que par exemple un élement cylindrique. Chacune des coquilles sphériques 1 est constituée de particules de combustible sphériques dont les noyaux sont constitues par. une céramique à base d'uranium ou de thorium ou des deux métaux à la fois.Les noyaux sont enrobés de couches de pyrocarbure et de carbure de silicium, mais on pourrait encore utiliser une autre ceramique. Le diamètre des particules est habituellement compris entre 0,6 et 1 mm. L'espace entre les particules nucléaires enrobées est rempli par injection d'une matrice carbonée. D'une manière classique, la composition de cette matrice pourra être la suivante poudre de graphite ..... 40% brai de pétrole ........ 45% polystyrène ............ 10% octodécanol ............ 5% il est également possible de realiser une coquille combustible en préparant un mélange homogène de particules nucléaires enrobees et de granules inerties, en graphite par exemple, la dimension moyenne des granulés inertes étant proche de celle des particules inertes enrobées. De la même manière que dans le cas précédent, les interstices existant entre les differents constituants sont remplis par une matrice carbonée de composition identique. Dans tous les cas, les constituants solides (particules et granulés) se touchent.Les proportions et la nature des constituants peuvent varier à condition que la matrice reste injectable, demoulabile, cokéfiable, suffisamment pour assurer la solidité du combustible, mais pas trop, pour ne pas arracher l'enrobage des particules. Par exemple, la teneur en poudre de graphite peut être comprise entre 30 et 50%, celles des adjuvants peut varier entre 5 et 20%. Ces derniers peuvent être remplacés par d'autres produits tels que par exemple de la cire. Enfin, on pourrait utiliser un brai de houille à la place du brai de pétrole. La figure 2 illustre la phase d'injection d'un bâtonnet cylindrique 10 à l'intérieur du moule. La demi-vue de aaucbe a~ montre l'introduction d'un bâtonnet 10, dans le moule 11 ; la demi-vue de droite montre l'injection de ce bâtonnet 10 dans le moule 11. Le bâtonnet 10 est réalisé au cours d'une première phase de la manière suivante - on déverse les constituants solides nécessaires à la réalisation de ce bâtonnet 10 dans un moule cylindrique ; ces constituants solides sont ceux qui ont eté décrits dans la figure 1, c'est-à-dire qu'il s'agit de particules nucléaires combustibles enrobées, ou encore, ce qui est le deuxième cas possible, d'un mélange homogene de particules nucléaires enrobees et de granulés inertes de dimensions voisines de celles des particules, Dans ce dernier cas, étant donné la forme simple du moule, il est possible de realiser un mélange homogène de ces constituants solides. Il est à remarquer que ce mélange homogène n'aurait pas éte possible si l'on avait essaye de déverser directement cas constituants dans un moule de forme complexe tel que par exemple une coquille hémisphérique ; - on ferme le moule, on le chauffe et l'on injecte la matrice carbone sous pression. il est à remarquer ici encore que la forme cylindrique du moule permet de realiser facilement cette injection selon un procédé connu, et ceci sans déranger la repartition homogène des constituants ; - on procède alors au refroidissement du moule et au démoulage du bâtonnet cylindrique. La réalisation du bâtonnet cylindrique 10 est ainsi terminée. Ce bâtonnet 10 est alors introduit à l'intérieur du moule 11 comme on le voit sur la demi-vue de gauche al. Sur la figure 2, on a représenté un seul bâtonnet 10, cependant il est évident que l'on utilise un nombre de bâtonnets 10 tel que leur volume soit égal au volume 12 à remplir. Un dispositif de chauffage 14 adapte sur le moule 11 permet de porter les bâtonnets 10 à une température suffisante pour les ramollir. Cette température est de l'ordre de 100 à 200"C ; avec la matrice dont la composition a été donnée précédemment, les meilleurs résultats ont eté obtenus pour une température de 1600C. De préférence, les bâtonnets 10 sont préchauffés dans un cylindre d'attente avant leur introduction à l'intérieur du moule 11. On passe alors à la phase d'injection représentée sur la demi-vue de droite. On exerce, pour realiser cette injection, une pression sur les bâtonnets 10 avec un piston 15 pour les introduire à l'intérieur de l'empreinte 12 dont ils épousent la forme. La demi-vue de droite b-/montrele bâtonnet 10 remplissant l'empreinte du moule et le piston 15 en position enfoncez. Le dispositif de chauffage 14 est alors remplacé par un système de refroidissement 16. Lorsque la température de la coquille combustible est suffisamment basse, de l'ordre de 20 à 500C, le moule 11 est ouvert et la coquille combustible récupérée. Quelques granulés de matrice pure, introduits avant les bâtonnets 10, permettent d'obtenir un meilleur état de surface des coquilles combustibles : en effet, la proportion de matrice par rapport à celle des particules est plus importante dans une demi-coquille hémisphérique que dans un cylindre. Le volume intersticiel est plus grand au voisinage des parois que dans la masse du combustible ; la demi-coquille a un rapport surface/volume plus grand que le compact cylindrique. Il lui faut donc un peu plus de matrice CH2 pour remplir les interstices existant entre les par- ticules nucleaires. L'homogénéité de répartition des constituants, caractéristique du bâtonnet cylindrique, que l'on peut obtenir facilement selon les procédés de l'art antérieur, se conserve à l'état pâteux. il est possible, de cette manière, de remplir n'importe quel type de cavité et ainsi d'obtenir des combustibles ayant les formes les plus variées. il serait impossible d'introduire dans une cavité de forme quelconque les différents constituants de forme et de densité différentes d'une façon homogène avant l'injection de l'ensemble par la matrice. La figure 3 illustre la phase d'injection d'un élément combustible en plaque. Le procédé selon la présente invention permet d'obtenir des éléments combustibles de formes variées et en particulier en plaques, comme représente sur la figure 3a. Un nombre suffisant de bâtonnets 10 est injecte par un piston 15 à l'intérieur d'un moule 11 comportant une empreinte 20 en forme de plaque. De la même manière que pour l'élément combustible de forme hémisphérique, les bâtonnets sont d'abord chauffés à une température de l'ordre de 100 à 2000C, injectés à l'intérieur de l'empreinte 20 qui est ensuite refroidie à une température de l'ordre de 20 à 500C. Le moule il est ensuite ouvert, et l'élément combustible en forme de plaque récupéré. La figure 3b illustre la phase finale de l'injection, les bâtonnets tels que 10 épousant alors la forme de l'empreinte 20, le piston 15 étant en fin de course. La figure 4 montre une application du procéde selon la présente invention à la fabrication d'un élément combustible de forme quelconque, réalisé, comme décrit pré cédemment, par injection d'un nombre suffisant de bâtonnets 10, à l'intérieur d'une empreinte de forme appropriee. REVENDICATIONS 1. Procédé de fabrication d'éléments combustibles de réacteur nucléaire, particulierement de réacteur à haute température, ledit élément combustible se composant de particules nucleaires enrobees de materiaux pyrolitiques refractaires et liées entre elles par une matrice, caractérisé en ce que - on réalise, d'une manière connue, au moins un bâtonnet constitue par des particules nucléaires de materiaux pyrolitiques refractaires et liées dans une matrice, la composition desdits bâtonnets étant la même que celles des éléments combustibles que l'on veut obtenir ;; - on introduit chacun desdits bâtonnets dans un cylindre communiquant avec un moule dont la forme est celle de l'élément combustible à réaliser, le volume de l'ensemble des bâtonnets introduits chacun dans un cylindre étant égal au volume de l'élément combustible à réaliser ; - on chauffe lesdits bâtonnets jusqu'à ce qu'ils ramollissent, puis on les injecte à l'intérieur dudit moule - on refroidit le moule, puis on en extrait l'élé- ment combustible. 2. Procédé de fabrication d'éléments combustibles selon la revendication 1, caractérisé en ce-qu'on préchauffe lesdits bâtonnets préalablement à leur introduction dans les cylindres communiquant avec le moule. 3. Procédé de fabrication d'éléments combustibles selon l'une quelconque des revendications 1 et 2, caracte- risé en ce que lesdits bâtonnets sont de forme cylindrique. 4. Procédé de fabrication d'éléments combustibles selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que l'on introduit quelques granulés de matrice pure à l'intérieur du moule préalablement à l'injection desdits bâtonnets.