Brevet FR2456780A1 — publié le 19801212

Cette invention concerne la reduction gazeuse discontinue d'oxydes métalliques a ternératures élevées, et plus particulièrement un procédé amélioré de fonctionnement d'un système a plusieurs réacteurs permettant d'effectuer un tel procédé de réduction.Cette invention est particulière- ment utile en ce qui concerne la réduction gazeuse directe de l'oxyde de fer sous forme de pastilles ou de morceaux en fer spongieux, ou éponge de fer, et sera décrite a titre d'illustration en rapport avec cette utilisation, bien qu'au fur et a mesure de la description il apparaîtra que cette invention peut également être utilisée dans des procédés dans lesquels on réduit des minerais d'oxydesmetalliquesautres que des oxydes de fer. Dans un de ses aspects, la présente invention est une amélioration d'un type connu de procédé discontinu de production d'éponge de fer, qui utilise un système de réduction comprenant une série de réacteurs échangeables sur le plan fonctionnel dans lesquels on traite simultanément des lits fixes distincts de matériau ferreux. Des procédés de ce type général sont décrits, par exemple, dans les brevets des E.U.A. nO 3 423 201, 3 827 879, 3 890 142 et 3 904 397. Un système quelque peu similaire est décrit dans le brevet des E.U.A. nO 2 653 088. Les principales opérations effectuées dans un système de réacteurs de ce type sont : (1) la réduction du minerai de fer en fer spongieux, (2) le refroidissement du minerai réduit, et (3) le déchargement du fer spongieux du réacteur et le rechargement de ce réacteur avec du minerai frais à réduire. La réduction est effectuée par un gaz réducteur qui est généralement un mélange composé principalement d'oxyde de carbone et d1hydrogène. Le gaz peut typiquement être formé par conversion catalytique d'un mélange de vapeur d'eau et de méthane, généralement sous forme de gaz naturel, en oxyde de carbone et hydrogène dans un appareil de reformage catalytique dlun type connu. Le gaz effluent de l'appareil de reformage ou de toute autre source de gaz réducteur est refroidi pour en chasser l'eau et passe successivement dans un reacteur de refroidissement et un ou plusieurs réacteurs de réduction en serie. Pendant les étapes de refroidissement et de reduction, un réacteur supplémentaire, quelquefois appelé le réacteur de chargement ou de "rotation" et contenant du minerai réduit préalablement refroidi sous forme d'éponge, est isolé du système de sorte que le fer spongieux peut être déchargé du réacteur et le réacteur-peut être chargé en minerai frais. Le système de réacteurs comprend des vannes de commutation appropriées grâce auxquelles, à la fin de chaque cycle, l'écoulement de gaz peut être déplacé pour que le réacteur de l'étape de refroidissement devienne le réacteur de chargement, le dernier réacteur de réduction de l'étape de réduction devienne le réacteur de refroidissement et le réacteur de chargement devienne le réacteur du premier stade de réduction, et dans les cas où l'on utilise une réduction en plusieurs stades, pour que le réacteur du premier stade de réduction devienne le réacteur de second stade, le réacteur de second stade de réduction devienne le réacteur du troisième stade de réduction, etc... Pour obtenir une réduction efficace du matériau métallifère dans les réacteurs de réduction, la température du gaz réducteur entrant doit être d'au moins environ 9000C. Dans les installations industrielles existantes de réduction gazeuse discontinue de fer spongieux que l'on contact, cette tem pérature est obtenue en deux étapes.Le gaz réducteur introduit dans chaque réacteur de réduction est couramment chauffé dans un appareil de chauffage indirect, par exemple un appareil de chauffage tubulaire chauffé au gaz, à une température de 6500 à 8000C par exemple, après quoi il passe dans une chambre de combustion associée au réacteur de réduction ou il est mélangé avec de l'air ou de l'oxygène et une partie du gaz réducteur est partiellement brûlée pour augmenter la température du mélange à environ 9000 à 11000C, avant l'introduction dans le réacteur de réduction. Le gaz effluent de chaque réacteur de réduction est refroidi pour en enlever l'eau puis est rechauffé avant d'etre introduit dans le réacteur de réduction suivant.Le gaz chaud circule normalement de haut en bas dans le lit de matériau métallifère dans le réacteur, bien que, si on le désire,onpuisse également le faire circuler de bas en haut dans le lit. Bien que les procédés discontinus du type mentionné précédemment aient été utilisés de façon importante pour produire du fer spongieux sur une échelle industrielle et permettre d'obtenir un fer spongieux d'une qualité convenant pour l'utilisation comme charge dans les fours de fabrication d'acier, on peut encore envisager des améliorations en ce qui concerne les économies touchant au gaz réducteur, c'est-à-dire le volume de gaz réducteur nécessaire pour produire une tonne de fer spongieux ayant un pourcentage donné de métallisation. Dans de tels systèmes, le prix de l'appareil de formation de gaz représente généralement une partie importante du prix total du système. Donc, en ce qui concerne la minimisation des investissements nécessaires pour obtenir un tonnage donné de fer spongieux ayant un degré donné de métallisation par unité de temps, les modifications du procédé qui permettent de diminuer la quantité de gaz réducteur nécessaire par tonne de fer spongieux sont particulièrement importantes car elles rendent possible l'utilisation d'un appareil de reformage catalytique ou de tout autre type de générateur de gaz plus petit de capacité inférieure. Une diminution de la dimension du générateur de gaz diminue de façon importante les coûts en capitaux de 1 'usine ainsi que la quantité de gaz combustible nécessaire pour chauffer le générateur.Des économies plus importantes en gaz réducteur diminuent également le prix du gaz naturel nécessaire par tonne de fer spongieux produit. Une solution au problème de l'obtention de plus grandes économies en gaz réducteur est décrite dans le brevet des E.U.A. n" 4 099 963, où un gaz réducteur formé par reformaae catalytique et essentiellement composé d'oxyde de carbone et d'hydrogène est utilisé et dans lequel des économies importantes sont obtenues en ajoutant une quantité mineure de gaz naturel non reformé ou de méthane, au gaz réducteur introduit dans un ou plusieurs des réacteurs de réduction. La présente invention concerne une solution quelque peu différente au probleme consistant à améliorer les économies en gaz réducteur dans un tel système de réduction discontinue. C'est donc un but principal de la présente invention de fournir un procédé amélioré pour la réduction gazeuse discontinue directe de minerais métalliques oxydés en métal spongieux. C'est un autre but de l'invention d'améliorer les -~ économies en gaz réducteur d'un tel procédé, en ce qui concerne le volume du gaz réducteur consommé. C'est encore un autre but de l'invention de réduire le coût en capital d'une telle installation. D'autres buts et avantages de l'invention seront en partie évidents et en partie indiqués ci-après. Pour permettre une meilleure compréhension de la présente invention, on notera que, dans les mélanges de méthane, d'oxyde de carbone, de gaz carbonique, d'hydrogène et de vapeur d'eau, aux températures comprisses dans l'intervalle qui est ici intéressant, par exemple de 100" à 11000C, les principaux équilibres peuvent être représentés par les équations suivantes Dans les équations précédentes, le terme chaleur est exprimé en Joules par mole à 250C. On notera que les équations (1) et (3) sont fortement endothermiques. Comme on le montrera ci-dessous, on a trouvé que ces équations ont un effet important sur les économies thermiques et en gaz du procédé de réduction. Les concentrations à l'équilibre des réactifs gazeux dans les équations précédentes varient en fonction de la température. La relation théorique entre la composition du gaz à l'équilibre et la température de tels mélanges, comme le montre un calcul sur ordinateur, est illustrée dans le tableau 1 ci-dessous. Tableau 1 5000C 7000C 9000C 10000C H2 17,2 48 60 68,2 CO 1,5 16 24 28,4 CO2 12,8 6 2 0,1 CH4 37,7 19 9 2,8 H20 30,8 11 5 0,5 Les données du tableau 1 montrent que, aux températures relativement faibles, les réactions représentées par les equations (1) et (3) ont tendance à se déplacer vers la gauche pour former du méthane, de la vapeur d'eau et du gaz carbonique, tandis qu'aux températures relativement élevées, les réactions représentées par les équations ont tendance à se déplacer vers la droite pour former de l'hydrogène et de l'oxyde de carbone. Cependant, à des températures allant jusqu'à environ 7000C et en l'absence de catalyseur, ces vitesses de réaction sont relativement faibles par rapport au temps de séjour du gaz dans l'appareil de chauffage tubulaire et la chambre de combustion utilisée pour chauffer le gaz réducteur dans les systèmes de la teclniqueantérieure. On sait que, en raison d'une réaction de méthanation dans le réacteur de refroidissement, le gaz circulant vers le système de chauffage des réacteurs de réduction contient une quantité substantielle de méthane.Donc le mélange gazeux contiendra encore une quantité substantielle de méthane après passage dans l'appareil de chauffage tubulaire et la chambre de combustion et après avoir été chauffe à une température de 1000 à 11000 C, même si la concentration de méthane à l'équilibre à cette température n'est que de quelques pour cent. Le mélange gazeux peut ainsi être caractérisé comme instable dans ces conditions, dans le sens qu'il est substantiellement différent de sa composition à l'équilibre. On sait que l'oxyde de fer est un catalyseur efficace pour les réactions (1) et (3). On a maintenant trouvé que, quand un tel mélange instable vient en contact avec la partie supérieure du lit de minerai dans un réacteur de réduction, il vient rapidement à l'équilibre. Comme la réaction est fortement endothermique, la venue rapide à l'équilibre du mélange provoque une chute brutale de sa température. On a trouvé que cette chute de température peut être aussi élevée que 900 à 1000C dans les 10 à 15 premiers centimètres du lit de minerai et que cette chute de température a un effet nuisible important sur l'efficacité de réduction du procédé. La présente invention repose en partie sur la découverte que cette chute de température à la partie supérieure du lit de matériau métallifère peut être réduite de façon importante en supprimant la chambre de combustion du procédé de la technique antérieure décrit précédemment et en utilisant un appareil de chauffage tubulaire ayant une section de surchauffage dans laquelle le mélange gazeux est chauffé par voie indirecte à 900-11000C sans addition d'air ou: d'oxygène et sans combustion partielle du mélange gazeux. Il semble que, de cette façon, le mélange gazeux puisse être au moins partiellement stabilisé, c'est-à-dire qu'il est ramené à une valeur plus proche de la composition à l'équilibre qui, comme indiqué dans le tableau 1 ci-dessus, ne comporte que-quelques pour cent de méthane à des températures de l'ordre de 9000C à 11000C. On a trouvé que par cette opération, la chute de température à la partie supérieure du lit de matériau métallifère dans le réacteur de réduction peut être typiquement diminuéed' environ la moitié ou plus. On a en outre trouvé que la composition du gaz réducteur dans l'appareil de chauffage tubulaire ayant une section de surchauffage peut être amenée encore plus près de l'équilibre, en faisant passer le gaz dans un lit de catalyseur d'un type connu pour catalyser les réactions (1), (2) et (3). Comme indiqué plus complètement ci-dessous, la masse ou les masses de catalyseur sont de préférence placées dans les tubes de l'appareil de chauffage ou dans une chambre catalytique séparée placée dans l'appareil de chauffage, et doivent être placées d'une façon telle que les gaz passent dans le catalyseur à une température supérieure à la température d'équilibre pour le dépôt du carbone.Un depôt indésiré de carbone peut généralement être évité Si le gaz est chauffé à au moins 8000C avant d'etre mis en contact avec le--cataly- seur. Quand on utilise un tel catalyseur dans l'appareil de chauffage du gaz, une diminution de la chute de température à la partie supérieure du lit contenant le fer comparable à celle obtenue sans catalyseur peut être obtenue à une température d'entrée inférieure du gaz dans le réacteur,-c-lest-a- dire à une température de 9000 à 9500C par exemple, saleurs à comparer à la température d'entrée dans un réacteur de 1000 à 10500C quand on n'utilise pas de catalyseur. Bien que la stabilisation ou la mise à l'équilibre à température élevée du gaz réducteur, avec ou sans utilisation d'un catalyseur, fournit un avantage substantiel en-ce qui concerne le procédé antérieur décrit précedemment, qu'elledir.i- nue la chute de température du gaz dans la partie supérieure du lit de minerai, on a trouvé que l'on peut encore obtenir d'autres avantages supplémentaires en utilisant une etape de stabilisation du gaz avec deux autres étapes de procédé, notamment (a) l'introduction de gaz chaud à l'équilibre en parallèle dans les réacteurs de réduction et (b) le refroidissement du gaz effluent de chaque réacteur de réduction pour en enlever l'eau et le rechauffage et le recyclage dlau moins une partie substantielle du gaz refroidi vers le réacteur. Comme indiqué ci-dessous de façon plus détaillée, en effectuant le chauffage du gaz à une température d'entrée du gaz dans le réacteur de réduction de 9000 à 11000C, d'une façon indirecte, en utilisant un écoulement parallèle du gaz chaud vers les réacteurs de réduction et en recyclant le gaz à chaque réacteur de réduction, on peut obtenir une augmentation importante des économies en volume de gaz. Les buts et avantages de la présente invention seront mieux compris et appréciés en se référant aux dessins annexés dans lesquels La figure 1 représente schématiquement un système à plusieurs réacteurs conçu pour être utilisé dans la mise en oeuvre d'un mode de réalisation préfére de l'invention et d'une de ses variantes; La figure 2 illustre schématiquement une modification du système de la figure 1, où chacun des réacteurs de réduction est incorporé dans une boucle de recyclage séparée; La figure 3 est un graphique montrant le degré auquel on peut améliorer les économies en gaz quand on utilise plusieurs modifications du présent procédé et pour obtenir divers pourcentages de métallisation du produit; et La figure 4 est une représentation schématique d'un appareil de chauffage de gaz réducteur conçu pour être utilisé dans le mode de réalisation de l'invention dans lequel le gaz réducteur passe dans un lit de catalyseur dans l'appareil de chauffage pour accélérer la mise à llequilibre des composants du craz réducteur. Considérons particulièrement la figure 1; le système qu'elle représente comprend quatre réacteurs qui, comme indiqué précédemment, sont reliés par des conduites et des soupapes de sorte qu'ils peuvent être échangés au point de vue fonctionnel à la fin d'un cycle d'operatzon. Pour les besoins de la présente demande, le système sera décrit en se référant à un cycle de fonctionnement dans lequel le réacteur 10 est au stade du refroidissement, le réacteur 12 est au second stade de réduction, le réacteur 14 est au premier stade de réduction et le réacteur 16 est au stade de chargement ou de "rotation". Pendant le cycle que l'on décrit, le réacteur 16 est isolé du système de sorte que le fer spongieux peut en être déchargé et que le réacteur peut être rechargé en minerai frais. Considérons le côté gauche de la figure 1; un gaz réducteur composé essentiellement d'oxyde de carbone et d'hydrogène est fourni au système par une source appropriée 18. Typiquement, la source 18 peut être un type bien connu d'appareil de reformage catalytique destiné à reformer un mélange de gaz naturel et de vapeur d'eau en hydrogène et oxyde de carbone. I1 est cependant évident que d'autres sources de gaz peuvent également être utilisées. Le gaz provenant de la source 18 passe dans une conduite 20 vers un réfrigérant à trempe 22 où il est refroidi pour en enlever l'eau, puis vers un distributeur 24 de gaz frais qui distribue le gaz réducteur frais dans les réacteurs. Plus particulièrement, le distributeur 24 est relié par un branchement 26 contenant une vanne 28 au réacteur 10, par un branchement 30 contenant une vanne 32 au réacteur 12, par un branchement 34 comportant une vanne 36 au réacteur 14, et par un branchement 38 contenant une vanne 40 au réacteur 16. Pour la partie du cycle que l'on décrit ici, les vannes 32, 36 et 40 sont fermées et la vanne 28 est ouverte pour que le gaz frais né passe que dans le réacteur de refroidissement 10. Dans le réacteur de refroidissement 10, le gaz réducteur passe de haut en bas dans un lit de matériau contenant du fer qui a été largement réduit en fer spongieux dans les cycles précédents, et refroidit le fer spongieux obtenu avant qu'il ne soit déchargé du réacteur. Comme indiqué précédemment, aux températures relativement faibles, les conditions à l'equili- bre pour les équations (1) et (3) favorisent une concentration importante en méthane. Donc, dans le réacteur de refroidissement 10, il se produit un certain degré de méthanation, c 'est-à-dire qu'une certaine quantité de l'hydrogène et de l'oxyde de carbone formés dans l'appareil de reformage 18 réagit en formant du méthane. Le gaz réducteur effluent quitte le réacteur de refroidissement 10 par la conduite 42 et circule vers et dans un réfrigérant à trempe 44 où le gaz est refroidi pour en condenser l'eau. Du réfrigérant 44, le gaz passe dans la conduite 46 vers une conduite 48 qui est reliée auxbranchements50, 52 et 54 comportant les vannes 56, 58 et 60 respectivement. Le branchement 50 est relié à un collecteur 62 de recyclage de gaz de refroidissement, le branchement 52 est relié à un collecteur 64 de transfert de gaz et le branchement 54 est relié à un collecteur 66 de gaz usé. Dans la partie du cycle qui est décrite ici, la vanne 60 est fermée et les vannes 56 et 58 sont partiellement ouvertes pour que des fractions prédéterminées du gaz provenant de la conduite 46 passent dans chacun des branchements 50 et 52. La portion du courant gazeux provenant de la conduite 46 qui pénètre dans le branchement 50 traverse le collecteur 62 vers le côté aspiration de la pompe 68 grâce à laquelle il est pompé dans la conduite 70 qui le ramène au sommet du réacteur de refroidissement 10. La partie du courant gazeux provenant du conduit 46 qui pénètre dans le branchement 52 traverse le collecteur 64 vers le côté aspiration de la pompe de transfert 72 grâce à laquelle il est pompé dans le conduit 74 vers l'appareil de chauffage 76 qui est un appareil de chauffage tubulaire ayant une section de surchauffe pouvant supporter des températures allant jusqu'à environ 11000C. L'appareil de chauffage est chauffé au gaz et sert à chauffer les gaz qui y circulent jusqu'à une température de 10500C par exemple si l'on n'utilise pas de catalyseur ou de 9000C si l'on utilise un catalyseur. Considérons la figure 4; l'appareil de chauffage 76 peut comporter un logement 400 contenant un tube de chauffage 402 sinueux. Le gaz est amené par la conduite 404 au tube de chauffage 402 et quitte l'appareil de chauffage par la conduite 406. Le tube 402 est chauffé par les brûleurs 408 qui sont alimentés en gaz combustible par la conduite 410. Une chambre catalytique 412 est reliée au tube 402 dans l'appareil de chauffage 76 et est conçue pour contenir un catalyseur en particule destiné à favoriser l'équilibre des réactions (1), (2) et (3) ci-dessus. Bien que du fer en particule puisse être utilisé pour catalyser ces réactions, ce n'est pas un catalyseur particulièrement efficace dans ce but.Cependant, divers catalyseurs très efficaces du commerce sont connus pour ces réactions et l'on utilise de préférence l'un de ces catalyseurs du commerce, par exemple le catalyseur au nickel C-11-09-2 fabriqué par United Catalyst Inc. En sortant de l'appareil de chauffage 76, le gaz circule vers un distributeur 78 de gaz chaud qui, comme repré senté sur la figure 1, est relié au réacteur 10 par un branchement 80 comportant une vanne 82, au réacteur 12 par un branchement 84 comportant une vanne 86, au réacteur 14 par un branchement 88 comportant une vanne 90, et au réacteur 16 par un branchement 92 comportant une vanne 94. Pendant la partie du cycle qui est décrite ici, les vannes 82 et 94 sont fermées et les vannes 86 et 90 sont ouvertes. Ainsi le gaz réducteur chaud provenant de l'appareil de chauffage 76 circule en parallèle dans les conduites 84 et 88 respectivement vers les sommets des réacteurs 12 et 14 respectivement.Dans les réacteurs 12 et 14, le gaz réducteur chaud circule de haut en bas dans le lit contenant du fer dans chacun des réacteurs en y réduisant l'oxyde de fer en fer spongieux. Comme décrit précédemment, la chambre de combustion généralement utilisée dans les installations industrielles à l'heure actuelle est omise dans le présent système et l'on utilise un appareil de chauffage tubulaire ayant une section de surchauffe pour obtenir une plus grande stabilisation du gaz réducteur avant qu'il ne pénètre dans les réacteurs de réduction.Ainsi la chute initiale de la température du gaz réducteur, due à la réaction endothermique de l'équation (1) ci-dessus, quiseproduit lorsque le gaz commence à descendre dans les lits contenant du fer dans les réacteurs 12 et 16 est plus faible que dans les systèmes antérieurs, et donc la température moyenne dans les lits contenant du fer est supérieure et le procédé de réduction est plus efficace. Considérons plus particulièrement le réacteur 12; le gaz chaud pénètrant dans le réacteur par la conduite 84 circule de haut en bas dans le lit contenant du fer qui s'y trouve, puis sort du réacteur parla conduite 96, le réfrigérant à trempe 98 et la conduite 100 vers la conduite 102 qui est similaire à la conduite 48 associée au réacteur 10. La conduite 102 est reliée par un branchement 104 contenant une vanne 106 au collecteur 62 de recyclage du gaz de refroidissement, par le branchement 108 contenant la vanne 110 au collecteur de transfert 64, et par la conduite 112 contenant la vanne 114 au collecteur 66 de gaz usé. Pendant la portion du cycle que l'on décrit ici, les vannes 106 et 114 sont fermées et la vanne 110 est ouverte. D'une manière similaire, le gaz fourni par le branchement 88 au sommet du réacteur 14 circule de haut en bas dans le lit de matériau contenant du fer qui s'y trouve, puis par la conduite 116 vers le réfrigérant à trempe 118 où l'eau en est éliminée, et par la conduite 120 vers la conduite 122. La conduite 122 est reliée par le branchement 124 contenant la vanne 126 au collecteur 62 de recyclage du gaz de refroidissement, par la conduite 128 contenant la vanne 130 au collecteur de transfert 64 et par la conduite 132 contenant la vanne 134 au collecteur 66 de gaz usé Pendant la partie du cycle que l'on décrit ici, la vanne 126 est fermée, la vanne 130 est ouverte et la vanne 134 est partiellement ouverte au degré nécessaire pour permettre à la quantité désirée de gaz réducteur usé de quitter le système par le collecteur 66 qui le conduit à un point de stockage approprié. Le gaz épuisé quittant le système par la conduite 66 a généralement une valeur calorifique suffisamment élevée pour qu'il soit utilisable comme gaz combustible dans l'appareil de reformage et les réacteurs du présent système ou dans un autre système. Le réacteur de "rotation" 16, comme les réacteurs 10, 12 et 14, est muni d'un réfrigérant à trempe 136, d'un collecteur 138 et de branchements comprenant des vannes 140, 142 et 144 qui relient le collecteur 138 aux collecteurs 62, 64 et 66- respectivement. Pendant la partie du cycle que l'on décrit ici, toutes les vannes 140, 142 et 144, ainsi que les vannes 40 et 94, sont fermées, ce qui isole le réacteur de rotation du reste du système. Le gaz effluent des réacteurs de réduction circulant des réacteurs 12 et 14 dut s les conduites 108 et 128 respectivement vers le collecte-- 64 est recyclé par la pompe 72 par l'intermédiaire de l'appareil de chauffage 76, où il est rechauffé, et revient aux réacteurs 12 et 14 en parallèle. Le rapport de recyclage, c'est-à-dire le rapport volumétrique de l'écoulement gazeux dans la conduite 74 à l'écoulement gazeux provenant du reacteur de refroidissement 10 à la conduite 52 vers les boucles de réacteurs de réduction n'est pas particulièrement important et peut typiquement varier de 1,5 : 1 à 5 : 1. Dans la plupart des cas, ce rapport sera compris entre 2 : 1 et 3 : 1. Dans quelques cas, il peut être indiqué d'augmenter le pouvoir réducteur du gaz recyclé dans les réacteurs de réduction en en enlevant le gaz carbonique. Considérons la partie droite de la figure 1; l'enlèvement du gaz carbonique peut être effectué dans un appareil d'absorption classique de CO2 146 qui est relié au conduit 74 par les conduits 148 et 150. La vanne 152 dans le conduit 74 et la vanne 154 dans le conduit 150 sont prévues pour permettre de diriger le courant de gaz recyclé dans l'appareil d'absorption de CO2 quand on le désire. D'après la description précédente, on verra que le système de la figure 1 diffère des systèmes de la technique antérieure tels qu'ils sont représentés, par exemple dans le brevet des E.U.A. nO 4 046 556, selon un certain nombre de points importants. Ainsi, dans le système de la figure 1, les chambres de combustion associées au réacteur sont omises et on utilise un appareil de chauffage ayant une section de surchauffe pouvant supporter des températures allant jusqu'à 11000C ou plus, de. sorte que le gaz réducteur peut être chauffé à la température d'entrée désirée dans le réacteur de réduction sans diminuer l'efficacité de réduction par combustion partielle et sans contaminer le gaz avec de l'azote si l'on utilise de l'air comme agent oxydant dans la chambre de combustion. En chauffant ainsi le gaz réducteur, on obtient un plus grand degré de stabilisation, en particulier dans le mode de réalisation de l'invention dans lequel on utilise un catalyseur dans l'appareil de chauffage, et le gaz qui pénètre dans le réacteur est plus proche de sa composition à l'équili- bre. Egalement, dans le système représenté sur la figure 1, le gaz réducteur chaud est alimenté en parallèle aux réacteurs de réduction au lieu de l'être en série comme dans le système du brevet des E.U.A. nO 4 046 556.En outre encore, le gaz réducteur effluent des réacteurs de réduction est refroidi, réchauffé et recyclé dans les réacteurs de réduction, alors que dans le système du brevet sus-mentionné, tout le gaz réducteur effluent du second stade de réduction passe dans le premier stade de réduction et le gaz effluent du premier stade de réduction est soutiré du système.Bien que dans le brevet des E.U.A. nO 4 046 556 et certains des autres brevets mentionnés ici, il soit fait référence à l'utilisation d'un appareil de surchauffage, le concept d'utiliser un appareil de chauffage à haute température pour obtenir une mise à l'équilibre améliorée du mélange gazeux réducteur avant son entrée dans le réacteur de réduction pour réduire la chute de température que subit le gaz au voisinage du sommet du lit de matériau contenant du fer dans le réacteur n'est pas mentionné dans ces brevets antérieurs. Comme indiqué précédemment, on a trouvé que l'utilisation combinée du chauffage sans combustion du gaz réducteur, avec ou sans utilisation de catalyseur, associée à l'écoulement en parallèle du gaz réducteur vers les réacteurs et le recyclage du gaz réducteur vers tous les réacteurs de réduction entraîne une économie importante de la consommation de gaz pour un taux de production donné d'un produit ayant un degré donné de métallisation. Le degré de cette amélioration est indiqué par les courbes de la figure 3. Considérons la figure 3; le pourcentage de métallisatio du fer spongieux obtenu est indiqué en ordonnées en fonction d'unités de débit de gaz réducteur arbitraires indiquées en abscisses. Sur la figure 3, la courbe A représente les résultats obtenus avec un système antérieur similaire de façon générale à celui décrit dans le brevet des E.U.A. nO 4 046 556. Les courbes B, C et D sont basées en partie sur des données expérimentales et en partie sur des simulations sur ordinateurs de systèmes utilisant plusieurs modes de réalisation de la présente invention. Plus particulièrement, la courbe B représente les résultats obtenus avec un système de réduction tel que celui représenté sur la figure 1, utilisant un catalyseur dans l'appareil de chauffage 76 et où le débit de recyclage de gaz combiné dans les deux reacteurs de réduction 12 et 14 est environ deux fois le débit du gaz réducteur fourni au système par la source 18 par l'intermédiaire de la conduite 20.On notera en comparant les courbes A et B de la figure 3 que le présent procédé fournit une amélioration substantielle de la consommation en gaz réducteur à des degrés de métallisation compris entre 75% et plus de 95. La courbe C représente les résultats que l'on peut espérer, en se basant sur une simulation sur ordinateur, dans un système tel que représenté sur la figure 1, mais en utilisant un taux de recyclage supérieur de sorte que le débit volumétrique du gaz recyclé soit 2,4 fois le débit du gaz réducteur d'entrée dans la conduite 20. Ici encore, on obtient une amélioration importante des économies en gaz par rapport au procédé antérieur décrit dans le brevet des E.U.A. nO 4 046 556.La courbe D donne les résultats pour un système dans lequel CO2 est absorbé dans l'absorbeur 146 et ou on utilise un rapport de recyclage 2 : 1. Le système de la figure 2 est similaire de façon générale à celui de la figure 1 mais en diffère en ce que, dan-s la figure 2, les réacteurs de réduction ont des boucles de recyclage indépendantes. Sur la figure 2, le réacteur de chargement et un certain nombre de conduites et de vannes ont été omises pour simplifier la représentation. En général,le système comprend le réacteur de refroidissement 210 et les réacteurs de réduction 212 et 214. Le gaz réducteur de la source 218 passe dans le réfrigérant 222 et la conduite 226 vers le réacteur de refroidissement 210 et circule de haut en bas dans le lit de matériau contenant du fer qui sly trouve. Le gaz effluent du réacteur de refroidissement 210 circule dans le réfrigérant à trempe 244 et les conduites 246 et 250 vers le côté aspiration de la pompe 268 grâce à laquelle une partie du gaz est recyclée par la conduite 270 au réacteur 210. Le système de la figure 2 diffère de celui de la figure 1 en ce que les réacteurs de réduction 212 et 214 sont incorporés dans des boucles essentiellement indépendantes, qui comprennent chacune une pompe de recyclage et un appareil de chauffage. Plus particulièrement, le gaz effluent du réacteur de réduction 212 circule dans le réfrigérant à trempe 300 et les conduites 302 et 304 vers le côté aspiration de la pompe 306 vers laquelle il est pompé dans la conduite 308, l'appareil de chauffage 310 et la conduite 312 et est renvoyé au sommet du réacteur 212. D'unemanière similaire, le gaz effluent du réacteur 215 circule dans le réfrigérant à trempe 314 et les conduites 316 et 318 vers le côté aspiration de la pompe 320 qui le renvoie au réacteur 214 par l'intermédiaire de la conduite 322, de l'appareil de chauffage 324 et de la conduite 326. Une partie du gaz effluent du réacteur.de refroidissement qui circule dans la conduite 246 est soutirée de la boucle du réacteur de refroidissement par la conduite 264 et circule en parallèle dans les boucles de réacteur de réduction. Ainsi, le gaz provenant de la conduite 264 circule dans la conduite 328 vers la boucle du réacteur de réduction de second stade où il entre près du côté évacuation de la pompe 306. Le gaz provenant de la conduite 264 circule également dans la conduite 320 vers la boucle du réacteur de réduction de premier stade où il entre près du côté évacuation de la pompe 320. Le gaz épuisé peut être soutiré de la boucle du réacteur de réduction de second stade par une conduite 322 et de la boucle du réacteur de réduction de-premier stade par une conduite 334. Les conduites 332 et 334 fusionnent en une conduite 336 par laquelle le gaz épuisé est conduit à une unité de stockage appropriée. Considérons à nouveau la figure 3 des dessins;. on a trouvé qu'une simulation sur ordinateur du système de la figure 2 indique qu'il donne des résultats gui sontessentiel- lement les mêmes que ceux représentés par la courbe B. Si on la compare à la courbe A, la courbe B montre que lton peut obtenir un avantage important en ce qui conce-rne les économies en gaz réducteur, en utilisant la modification du présent procédé représenté sur la figure 2. Considérons encore la figure 2. Une modification utile du système décrit précédemment consiste à transférer le gaz de la boucle du réacteur de réduction de second stade à la boucle de premier stade. Comme le gaz dans la boucle de second stade est en contact avec du matériau contenant du fer qui a prealabnemenc été réduit dans un stade antérieur, il a tendance à être plus riche en constituants réducteurs que le gaz du premier stade. Donc, il est parfois avantageux de transférer du gaz relativement riche provenant de la boucle de second stade.Dans ce but, une conduite 334 comportant une vanne 342 est prévue qui relie les deux boucles, La vanne 344 dans le conduit 332 peut être partiellement ou totalement fermée pour limiter ou empêcher l'enlèvement du gaz épuisé de la boucle du second stade et du système. D'après la description précédente, on verra que la présente invention fournit un procédé permettant d'obtenir les différents buts mentionnés au début de la présente description. I1 est évidemment entendu que la description précédente est donnée uniquement à titre illustratif et que de nombreux changements peuvent être effectués dans les étapes et conditions particulières qui y sont décrites. Par exemple, bien que dans les systèmes des figures 1 et 2, le gaz réducteur circule dans un réacteur de refroidissement avant d'être introduit dans les réacteurs de réduction, llinvention peut également être utilisée avantageusement dans un système dans lequel le gaz réducteur passe d'abord dans les réacteurs de réduction puis dans un réacteur de refroidissement. Lorsque le gaz circule dans les boucles de réacteur de réduction, il y a une tendance à ce que s'accumulent des concentrations en méthane et en gaz carbonique.Conme indiqué dans l'équation (3) ci-dessus, ces constituants peuvent réacir en produisant du gaz carbonique et de l'hydrogène supplémentaires. Cette mise à l'équilibre de la réaction (3) selon l'invention est utile dans un système où le gaz réducteur passe d'abord dans les réacteurs de réduction. D'autres modifications seront évidentes pour l'homme de l'art. REMENDICATIONS 1. Procéde de réduction discontinue d'oxydes métalliques en métaux dans un système à plusieurs réacteurs, du type dans lequel des lits fixes séparé s de matériau métallifère sont traités simultanément dans au moins un réacteur de refroidissement et au moins deux réacteurs de réduction, et dans lequel on utilise un gaz réducteur composé essentiellement d'oxyde de carbone et d'hydrogène et qui peut également contenir du méthane, du gaz carbonique et de la vapeur d'eau, pour refroidir le matériau métallifère dans le dit réacteur de refroidissement puis pour réduire le matériau métallifère dans les dits réacteurs de réduction, caractérisé en ce qu'on fait circuler l'effluent gazeux du dit réacteur de refroidissement en parallèle dans les masses de matériau métallifère dans les dits réacteurs de réduction, on chauffe le gaz introduit dans chaque réacteur de réduction avant qu'il ne pénètre dans les dits réacteurs de réduction, on refroidit le gaz effluent des réacteurs de réduction pour en enlever l'eau et on réchauffe au moins une partie du gaz effluent refroidi des réacteurs de réduction et on la recycle aux réacteurs de réduction. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le gaz introduit dans les réacteurs de réduction est chaùffé à une température d'au moins 900"C avant d'être introduit dans les dits reacteurs. 3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que le gaz introduit dans les réacteurs de réduction est chauffé à une température de 9000C à'11000C avant d'être intro- duit dans les dits réacteurs. 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que, avant d'être amené à circuler en parallèle dans les masses du matériau métallifère dans les réacteurs de réduction, le gaz effluent du réacteur de refroidissement est chauffé à une température d'au moins environ 8000C, et le gaz ainsi chauffé passe dans un lit de catalyseur pour promouvoir la mise à l'équilibre et la stabilisation des composants du gaz réducteur. 5. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le gaz effluent du réacteur de refroidissement est chauffé dans un seul appareil de chauffage avant d'être réparti en parallèle dans les dits réacteurs de réduction. 6. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que les courants de gaz effluent des réacteurs de réduction sont refroidis et combinés avant d'être rechauffés puis sont recyclés en parallèle aux dits réacteurs J de réduction. 7. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1, 2 et 3, caractérisé en ce que le courant de gaz réducteur dirigé vers chacun des réacteurs de réduction est chauffé séparément avant d'être introduit dans le dit réacteur. 8. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1, 2 et 3, caractérisé en ce que chaque réacteur de réduction fait partie d'une boucle de circulation de gaz dans laquelle le gaz est chauffé avant de pénétrer dans le réacteur et est refroidi une fois qu'il a quitté le réacteur, le gaz effluent du réacteur de refroidissement est introduit en parallèle dans les boucles de. réacteur de réduction et le gaz épuisé est soutiré de chaque boucle de réacteur de réduction et est enlevé du système. 9. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1, 2 et 3, caractérisé en ce que chaque réacteur de réduction fait partie d'une boucle de circulation de gaz dans laquelle le gaz est chauffé avant de pénétrer dans le réacteur et est refroidi après avoir quitté le réacteur, le reste du gaz effluent du réacteur de refroidissement est introduit en parallèle dans les boucles de réacteur de réduction, du gaz est transféré de l'une des dites boucles a l'autre des dites boucles et le gaz épuisé est soutiré d'au moins une des dites boucles. 10. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, caractérisé en ce qu'on enlève du gaz carbonique de la partie recyclée du gaz effluent du réacteur de réduction avant qu'il ne soit rechauffé. 11. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 10, caractérisé en ce qu'on fait passer un courant de gaz réducteur dans la masse d'oxyde de fer réduit dans le réacteur de refroidissement, on refroidit ensuite le courant, on re cycle une partie du gaz réducteur refroidi vers le réacteur de refroidissement, on chauffe le reste du gaz effluent du réacteur de refroidissement et on le fait-circuler en paral lèle dans les masses de matériau métallifère dans les réacteurs de reduction. 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 11, caractérisé en ce que les oxydes métalliques sont des oxydes de fer. 13. Procédé de réduction discontinue d'oxydes de fer en fer spongieux dans un système à plusieurs réacteurs du type dans lequel des lits fixes séparés de matériau métallifère sont traités simultanément dans un ou plusieurs réacteurs de réduction et on utilise un gaz réducteur compose essentielle- ment d'oxyde de carbone et d'hydrogène et qui peut également contenir du méthane, du gaz carbonique et de la vapeur d'eau, pour réduire le matériau contenant du fer dans le ou les dits réacteurs de réduction, caractérisé en ce qu'on chauffe le dit gaz réducteur à une température d'au moins environ 8000C, on fait passer le gaz ainsi chauffé dans un lit de catalyseur pour promouvoir la mise à l'équilibre et la stabilisation des composants du gaz réducteur et on fait passer le dit gaz chauffé à une température d'au moins environ 900'OC dans la masse de matériau métallifère dans au moins l'un des dits réacteurs de réduction. 14. Procédé selon la revendication 13, caractérisé en ce qu'on refroidit le gaz effluent du réacteur de réduction pour en enlever l'eau et on recycle au moins une partie du dit gaz refroidi à l'état de chauffage initial. 15. Procédé selon la revendication 13 ou 14, caractê- rise en ce que le système de réacteurs comprend au moins deux réacteurs de réduction, et le gaz chauffé et stabilisé est introduit en parallèle dans les dits réacteurs de réduction. 16. Procédé selon la revendication 15, caractérisé en ce que le système de réacteurs comprend au moins un réacteur de refroidissement, et on utilise le gaz réducteur pour refroidir le matériau métallifère dans le dit réacteur de refroidi dissement puis pour réduire le matériau métallifère dans le réacteur de réduction,le gaz effluent du réacteur de refroidissement étant chauffé à une température d'au moins environ' 8000 17. Procédé selon la revendication 16, caractérisé en ce que chaque réacteur de réduction fait partie d'une boucle de circulation de gaz dans laquelle le gaz est chauffé avant de pénétrer dans le dit réacteur et est refroidi apres avoir quitté le dit réacteur, le gaz étant transféré de l'une des dites boucles de réacteur de réduction à l'autre des dites boucles et du gaz épuisé étant soutiré de l'une des dites boucles.