Brevet FR2460707A1 — publié le 19810130

REACTEUR DE SYNTHESE, NOTAMMENT POUR LA SYNTHESE CATALYTIQUE D'AMMONIAC ET DE METHANOL La présente invention concerne un réacteur de synthèse hétérogène sous pression, et plus particulièrement un -réacteur de synthèse catalytique d'ammoniac (à partir d'azote et d'hydrogène) et de méthanol (à partir d'oxyde de carbone et d'hydrogène), ledit réacteur faisant intervenir un catalyseur granulaire (sous différentes formes et avec des spécifications variées), réparti en une ou plusieurs couches superposées, le gaz traver- sant chaque couche en s'écoulant dans une première zone généralement axia- lement et dans une seconde zone généralement radialement (réacteur à écou- lement axial-radial descendant avec progression du gaz vers le bas) ou in- versement (réacteur à écoulement radial-axial ascendant avec progression du gaz vers le haut; première zone avec écoulement radial en prédominance et seconde zone avec écoulement axial en prédominance). Les problèmes affectant les réacteurs de synthèse sont bien connus, en particulier lorsqu'il est nécessaire d'utiliser un volume considérable de catalyseur (installations de production d'ammoniac et de méthanol présentant une grande capacité et opérant en basse pression). Pour réduire les baisses de pression dans le lit catalytique et par conséquent pour diminuer la consommation d'énergie, il faut donner de très grandes dimen- sions aux réacteurs à écoulement axial, ce qui limite leur capacité et ce qui augmente leur coût (par exemple, les réacteurs mis au point par ICI pour la production d'ammoniac et de méthanol). Pour remédier à cet inconvé- nient, on a utilisé des réacteurs à écoulement radial (comme décrit par exemple dans le brevet des Etats-Unis d'Amérique No. 4 181 701), comportant plusieurs couches de catalyseur avec couronne circulaire, chaque couche devant comporter des extrémités étanches (chicanes d'étanchéité). Il faut faire appel à une structure compliquée pour éviter les difficultés résultant de la dilatation des matières utilisées pour former les différentes parties internes du réacteur et, en outre, on rencontre des complications lors du chargement et du déchargement du catalyseur. Conformément à cette technique connue, les couches de catalyseur sont dispo- sées dans une seule structure métallique très complexe (panier à catalyseur) 2 2460707 qui est placée à l'intérieur de la virole du réacteur; il faut habituelle- ment prévoir un équipement complexe pour soulever cette structure en vue du remplacement du catalyseur et de l'entretien. D'autre part, les différentes boucles de synthèse couramment utilisées dans la production d'ammoniac sont toutes basées sur le méme schéma de prin- cipe, de sorte que les différentes technologies sont fondamentalement carac- térisées par la conception du réacteur et par le processus de récupération de la chaleur produite dans la synthèse; Les parties internes du réacteur (cartouche) sont conçues de façon à réduire au minimum les baisses de pression de gaz, tout en assurant une meilleure distribution du gaz au travers des lits catalytiques et en facilitant l'interposi.tion d'échangeurs en vue de l'échange de chaleur entre le gaz de réaction et le gaz frais. Le réacteur doit égale- ment être conçu pour permettre un accès aisé pour l'entretien et pour le chargement et le déchargement du catalyseur. Conformément aux principes récents de traitement avec faible énergie, en utilisant des boucles à basse pression dans de gros réacteurs, les impératifs mentionnés ci-dessus devien- nent encore plus critiques puisqu'on fait intervenir de plus grandes quantités de gaz recyclé. Les réacteurs le plus couramment utilisés sont disposés ver- ticalement avec écoulement axial de gaz (Uhde - ICI - Kellogg) ou écoulement radial de gaz (Topsoe), à l'exception d'un réacteur horizontal unique (Kellogg) qui est installé dans une grande usine de production (Japon). De même que la virole extérieure, la cartouche, c'est-à-dire la partie interne du réacteur, est habituellement réalisée de façon monobloc, ce qui nécessite des efforts considérables à la construction et en cours de trans- port, de montage et d'entretien, en particulier dans de grosses usines de production. Dans des réacteurs classiques comportant une virole et une car- touche en une seule pièce, l'écoulement du gaz peut s'effectuer radialement ou axialement; un écoulement radial du gaz (Lummus, Topsoe, Kellogg: brevets des Etats-Unis d'Amérique Nos. 3 918 918 et 4 181 701; demande de brevet européenne No. 0 0007 743-1) semble le mieux approprié pour de gros réacteurs montés dans des installations à basse pression. Dans des réacteursà écoulement axial, il est impératif d'utiliser des cataly- seurs de grosses tailles, pour limiter les baisses de pression, ce qui aug- mente par conséquent le volume spécifique du réacteur. L'invention a en conséquence pour but de fournir un réacteur qui soit exempt des inconvénients mentionnés ci-dessus, qui comporte une structure interne de construction simple et aisément accessible pour l'entretien, ainsi que pour le chargement et le remplacement du catalyseur, et qui limite simultanément les baisses de pression. 3 22460707 L'invention a également pour but de fournir un réacteur dont la cartouche interne est avantageusement formée d'un certain nombre de cartouches modulaires empilables. Ces différents objectifs et d'autres sont atteints, conformément à la présente invention, à l'aide d'un réacteur à écoulement axial-radial (ou bien radial-axial) permettant des réactions chimiques en phase gazeuse avec cata- lyse hétérogène sous pression (par exemple, pour la production d'ammoniac, de méthanol, etc.), ledit réacteur se composant d'une virole cylindrique verticale, à l'intérieur de laquelle sont placées une ou plusieurs couches superposées de catalyseur granulaire, réacteurs caractérisés en ce que le gaz s'écoule au travers de chaque couche avec écoulement en prédominance axial dans une zone, et en prédominance radial dans une autre zone, ladite zone catalytique à écoulement en prédominance axial agissant également comme un tampon d'étanchéité au gaz (à la place de la chicane d'étanchéité connue) entre des couches de catalyseur. De préférence, chaque couche de catalyseur est cylindrique et elle a une section droite en forme de couronne circulaire (zone cylindrique interne creuse de façon à permettre une distribution du gaz). Conformément à une caractéristique avantageuse de l'invention, la cartouche interne du réacteur est formée de cartouches modulaires empilables, chaque cartouche modulaire contenant une couche de catalyseur comportant une zone à écoulement de gaz en prédominance axial, et une autre zone à écoulement de gaz en prédominance radial, ladite zone à écoulement en prédominance axial agissant également comme un tampon d'étanchéité entre une couche de catalyseur et une autre. D'autres buts et avantages de la présente invention apparaîtront à la lecture de la description suivante et des figures jointes, données à titre illustratif mais non limitatif. La Figure 1 est une vue de face d'un réacteur de synthèse d'ammoniac comportant deux couches de catalyseur, et un échangeur interne servant à préchauffer le gaz frais pénétrant dans le réacteur. La Figure 2 est une vue de face partielle d'un réacteur multicouches pour la synthèse de méthanol à basse pression, conformément à la présente invention. La Figure 3 est une vue de face complète du réacteur de la Figure 2. Les Figures 4 et 5 sont des vues de face partielles du réacteur des Figures 2 et 3, dans lequel cependant l'écoulement de gaz est maintenant inversé, c'est-à-dire qu'il est ascendant. Les Figures 6, 7 et 8 sont des vues schématiques et partielles repré- sentant un des modules formant la cartouche interne d'un réacteur. Les Figures 6A et 7A sont des vues de face schématiques des réacteurs représentés respectivement sur les Figures 1 et 2 et comportant une cartouche interne qui est formée de plusieurs modules, alors que sur les Figures 1 et 2 la cartouche est monobloc. Sur la Figure 1, le réacteur représenté se compose d'une virole M pour- vue d'un couvercle H et à l'intérieur de laquelle sont disposés deux paniers à catalyseur CI et C2. Chaque panier se compose d'un support SI (ou S2) et de deux parois cylindriques T1 et T2 (ou T3 et T4) perforées de façon appro- priée afin de permettre la distribution uniforme du gaz au travers de la couche catalytique. Un conduit interne T5 permet, d'une part, au gaz de s'écouler du haut vers le bas du réacteur, et il forme, d'autre part, un support latéral pour la zone supérieure de chaque couche de catalyseur, ladite zone constituant le tampon d'étanchéité qui permet une répartition uniforme du gaz au travers de chaque couche. Dans le mode de réalisation représenté sur la Figure 1, il est prévu un échangeur de chaleur E permettant le préchauffage du gaz de synthèse frais MSI pénétrant dans le réacteur R à l'aide de la chaleur cédée par le gaz de réaction GO. Le.réacteur R est également équipé d'une cartouche interne I qui forme un intervalle "i" avec la surface interne de la virole M, le gaz froid MSI introduit dans le réacteur par l'intermédiaire de l'entrée 1 passant dans ledit intervalle. La virole M est par conséquent maintenue à basse température, en évitant un contact avec les gaz chauds en réaction. Les deux zones libres Z1 et Z2 se trouvant à la partie supérieure de chaque panier à catalyseur Cl, C2 permettent d'accéder aisément aux lits cataly- tiques en vue de l'entretien et, également, du chargement et du déchargement du catalyseur CG par l'intermédiaire des trappes H1 et H2. Le réacteur fonc- tionne de la manière suivante: le gaz frais MSI introduit dans le réacteur R pénètre par l'intermédiaire de l'entrée 1 et s'écoule le long de l'intervalle "i", du haut jusqu'en bas, de façon à arriver à l'échangeur de chaleur E se trouvant à la partie inférieure du réacteur, il s'écoule ensuite le long de l'échangeur E de bas en haut dans la zone située à l'extérieur des tubes d'échangeur ET et il pénètre dans un tube central T5 qui canalyse le gaz PG (préchauffé dans E) jusqu'à la partie supérieure du premier panier Cl conte- nant le catalyseur CG (de préférence sous forme granulaire). Une partie du gaz PG traverse la zone Zia de la première couche cataly- tique sous la forme d'un écoulement en prédominance axial AF, tandis que la fraction restante du gaz RG traverse la zone Zîb de la même couche sous la forme d'un écoulement en prédominance radial RF. Le gaz chaud PG qui a réagi dans le premier panier catalytique Ci est collecté dans l'intervalle i1 et, après mélange avec du gaz frais de refroi- dissement à basse température QG, il est introduit dans le distributeur to- rique 2 de manière à être collecté en tête du second panier à catalyseur C2. Comme pour le premier panier C1, le gaz PG + QG traverse les deux zones du lit catalytique(Z2a et Z2b), la première zone (Z2a étant traversée par un écoulement en prédominance axial, tandis que la seconde zone (Z2b) est tra- versée par un écoulement en prédominance radial. Le volume des deux couches Zia et Zlb (ou Z2a et Z2b) des deux paniers à catalyseur Ci et C2, et par conséquent la quantité de gaz traversant les couches, sont fonction des caractéristiques (dimensions et formes) du cata- lyseur utilisé. En général, le volume de la première zone est compris entre et 40% du volume total du panier à catalyseur. Le gaz chaud PG2 ayant réagi dans le second panier à catalyseur C2 est collecté dans l'intervalle i2 et il s'écoule dans l'échangeur E du haut vers le bas en passant à l'intérieur des tubes d'échange de chaleur ET de façon à céder de la chaleur au gaz entrant. Le gaz sort finalement du réacteur par l'intermédiaire de l'orifice 3. Sur la Figure 2, qui est une vue de face partielle d'un réacteur de production de méthanol à basse pression, M désigne la virole du réacteur à l'intérieur de laquelle sont disposés les différents paniers à catalyseur Cn (sur la vue partielle de la Figure 2, on n'a représenté que le panier C2). Il se compose d'un support S2 et de deux parois cylindriques T2a et T2b qui sont perforées de façon appropriée afin de permettre une répartition uniforme du gaz dans la couche catalytique. Conformément à la caractéristique essentielle de l'invention, la partie supérieure t2b de la paroi cylindrique interne T2b est pleine (nonperforée) sur une hauteur correspondant à la zone supérieure (Z2a) de la couche cata- lytique, qui agit comme tampon d'étanchéité et o l'écoulement du gaz est en prédominance axial. La zone libre Z2 située au-dessus du panier C2 (Zn à correspondanceà chaque panier Cn) permet d'accéder aisément au lit catalytique en vue de l'entretien et, également, en vue du chargement et du déchargement du catalyseur, par l'intermédiaire de la trappe H2 (Hn en correspondance à chaque panier Cn). Chaque panier à catalyseur Cn (et en particulier le panier C2) fonc- tionne de la manière suivante: Le gaz ayant réagi dans le panier précédent C1 (représenté seulement en partie sur la Figure 2), est collecté dans l'espace central libre Sp1 délimité par la paroi cylindrique perforée T1b, parvient, après mélange 6 2460707 du gaz frais de refroidissement introduit par l'intermédiaire du distributeur Dl dans la zone rétrécie P1, o le mélange de gaz est facilité, dans le panier sous-jacent C2. Une partie de ce gaz traverse la zone supérieure Z2a de la couche catalytique en s'écoulant en prédominance axialement, tandis que le reste du gaz traverse la zone sous- jacente Z2b de la même couche en s'écou- lant en prédominance radialement. Le gaz de réaction est collecté dans l'espace central libre Sp2 délimité par la paroi cylindrique perforée T2b et il parvient dans le panier sous- jacent C3 (représenté seulement en partie sur la Figure 2), o le cycle décrit ci-dessus se déroule à nouveau. La Figure 3 est une vue de face de l'ensemble du réacteur de synthèse de méthanol dont la Figure 2 ne montre qu'un panier catalytique C2. Comme indiqué sur la Figure 3, le réacteur selon l'invention est agencé sous la forme d'un corps cylindrique ayant un rapport diamètre/hauteur 'de valeur faible (c'est-à-dire qu'on a affaire à une structure très élancée), ce réacteur présentant de gros avantages en ce qui concerne la construction et l'exploitation, c'est-à-dire qu'il est d'une construction simple, d'un faible coût, d'un entretien aisé et qu'il permet un remplacement facile du catalyseur. Le réacteur de la Figure 3 contient quatre paniers à catalyseur permet- tant trois refroidissement intermédiaires. Les Figures 4 et 5 représententlemême réacteur de synthèse de méthanol que sur les Figures 2 et 3, mais l'écoulement de gaz est inversé (c'est-àdire qu'on a affaire à un réacteur à écoulement ascendant à la place du réacteur à écoulement descendant des Figures 2 et 3). La présente invention sera d'ailleurs mieux comprise à la lecture des exemples suivant donnés à titre illustratif. EXEMPLE 1 Un réacteur agencé conformément à la présente invention en vue de la production de 1000 t/jour d'ammoniac, opérant sous une pression de 250 bars, comporte deux lits catalytiques Ci et C2, dans lesquels l'écoulement du gaz s'effectue axialement-radialement (réacteur à écoulement descendant), le réacteur contenant un volume total de 30 m3 de catalyseur de haut rendement formé par des particules de petites dimensions (1,2 à 2 mm); dans chaque lit, le volume de catalyseur (fonctionnement avec écoulement en prédominance axial) est égal à 20% du volume du lit, un refroidissement intermédiaire étant réa- lisé entre les deux lits, et un échangeur interne gaz-gaz étant prévu (Fig.1). Ce réacteur a été réalisé avec un corps cylindrique ayant un rapport diamètre intérieur/hauteur inférieur à 0,08 et a donné lieu à une perte totale de pression inférieure à 2,5 bars. En outre, on a remplacé le catalyseur, sans enlever les éléments internes du réacteur, en moins de deux jours. EXEMPLE 2 On a construit un réacteur pour produire 1500 t/jour de méthanol, ce réacteur opérant sous une pression de 150 bars et comportant quatre lits catalytiques, le gaz s'écoulant axialement-radialement (réacteur à écoulement descendant), le volume total de catalyseur pour la synthèse de méthanol à basse pression étant de 170 m3; dans chaque lit, le volume de catalyseur traversé par un écoulement en prédominance axial a été choisi égal à 15% du volume du lit, et on a prévu trois refroidissements intermédiaires (Figures 2 et 3). Ce réacteur a été réalisé de façon à comporter un seul corps cylindrique ayant un rapport diamètre intérieur/ hauteur inférieur à 0,06, et on a enregistré dans le réacteur une perte totale de pression inférieure à 5 bars. En outre, on a remplacé le catalyseur, sans enlèvement des parties internes du réacteur, en moins de trois jours. En outre, dans les réacteurs à écoulement mixte axial-radial conformes à la présente invention, il est possible de constituer avantageusement la cartouche interne de plusieurs modules, alors que la virole extérieure M et le couvercle H du réacteur R restent en une seule pièce. Une telle cartouche modulaire, qui était d'une seule pièce I dans le réac- teur décrit ci-dessus, est maintenant formée de plusieurs modules individuels 01, 02...mO.. On-1, le module On étant représenté sur les Figures 6, 7 et 8. Comme le montre la Figure 6, ce module On est constitué par un corps cylin- drique comprenant (en progressant de l'extérieur vers l'intérieur): 1) une première paroi pleine In, c'est-à-dire une paroi non-perforée, qui forme un intervalle (i) avec la face intérieure de la virole M; 2) une seconde paroi, Tin, perforée; 3) une troisième paroi, T2n, partiellement perforée; et 4) une paroi inférieure Fn. La paroi extérieure In est plus longue, dans la direction longitudinale, que les deux parois T1n et T2n et elle est profilée de manière à comporter à son extrémité supérieure une rainure annulaire Qn et à son extrémité inférieure une partie biseautée en saillie Pn. La rainure annulaire Qn forme un support et un carter pour l'extrémité biseautée en saillie Pn-1 du module supérieur On-,, tandis que la partie en saillie Pn s'emboîte dans la rainure Qn+l du module inférieur On+,. Les deux parois perforées T1n et T2n forment les limites du panier Cn dans lequel est placée la couche de catalyseur granulaire.Les parois T1n et T2n correspondent essentiellement aux parois T1 et T2 des Figures 1 et 2, avec la différence non-négligeable suivante: alors que, sur les Figures 1 et 2, le tube T5 (canalisant intérieurement le gaz du bas vers le haut) forme le support latéral interne de la zone supérieure de chaque couche catalytique (zone Zia = tanpon d'étanchéité), dans le cas présent, la paroi intérieure T2n est toujours séparée de T5 et est fixée sur ce dernier par l'intermédiaire d'un anneau de liaison Vn qui vient s'adapter sur une bride Gn fixée sur le tube T5. La paroi interne T2n n'est pas perforée dans la partie supérieure T'2n (partie pleine) de façon à créer la première zone Zna à écoulement en prédominance axial, et, immédiatement en dessous, c'est-à- dire à partir du départ de la partie perforée T2n, la zone à écoulement radial Znb. Le tube central T5 est également pourvu d'un coude de dilatation Dn. Le fond Fn du panier Cn est relié aux deux parois T1n et T2n, tandis que les parois In et T1n sont reliées ensemble par une saillie inférieure ou anneau Ani. La paroi externe In (qui forme l'intervalle "i") se termine en haut par une saillie ou anneau Ans, dans lequel est formée, comme indiqué cidessus, une rainure annulaire Qn dans laquelle vient s'emboîter l'extrémité infé- rieure annulaire biseautée Pn,1 qui est ainsi maintenue dans une condition de centrage. Sur la Figure 6, on a représenté de façon plus détaillée la paroi pleine In, qui est revêtue d'une couche de matière isolante Wn rédui- sant au minimum la transmission de la chaleur. La Figure 6A représente schématiquement un réacteur complet (avec re- froidissement), qui est pourvu d'une virole M monobloc, mais dans lequel la cartouche est formée par trois modules 0", 02 et 03; l'extrémité infé- rieure biseautée P3 du module 03 vient s'emboÂter dans une rainure Q'3 ménagée dans l'épaulement inférieur 50 de la virole M du réacteur R. Une rainure Q3 ménagée dans l'extrémité supérieure de 03 reçoit l'embase annulaire biseautée P2 de 02 dont la rainure supérieure Q2 reçoit l'embase Pl du module 0,. L'extrémité supérieure du module 01 est reliée à un couvercle 60 qui obture l'extrémité supérieure de la cartouche formée par les modules. Sur la Figure 6A, l'entrée de gaz de refroidissement a été désignée par QGI, l'entrée du courant principal a été indiquée par la flèche MSI et la sortie de gaz par la flèche GO; on a désigné par 2' et 2" les dis- tributeurs toriques de gaz de refroidissement provenant de QGI. Dans chaque module, il est prévu une charge de catalyseur granulaire CG. La Figure 7 représente un module simplifié O'n formant la cartouche d'un réacteur à basse pression ne comportant pas d'intervalle pour le re- froidissement de la face interne de la virole M du réacteur R de la Figure 7. Dans ce cas, les modules individuels 0%1, 0'2...O'n... 'ni, O'n et O'n+1, diffèrent de ceux des Figures 6 et 6A par l'absence d'une paroi extérieure In; les modules O'n conservent un fond Fn, des parois Tin et T2n et des anneaux inférieurs Ani, mais ils ne comportent pas d'anneaux supérieurs Ans, qui sont remplacés par des anneaux porteurs A'n' (ou A'n- i) fixés et faisant saillie de la paroi intérieure M' de la virole M qui est équipée de trous d'homme Hl et H2 qui sont placés à l'extrémité supérieure ouverte de chaque module O'n afin de faciliter l'accès, l'entretien et également le chargement et le déchargement du catalyseur. La Figure 8 représente un module utilisé dans le cas d'un échange indi- rect de chaleur (par l'intermédiaire d'un échangeur de chaleur et non par refroidissement par mélange de gaz) entre le gaz introduit et le gaz chaud provenant du lit catalytique. Dans ce cas, le module O"n comprend, en plus des parties décrites en référence à la Figure 6, une paroi interne pleine Pni servant à canaliser le gaz chaud provenant du lit catalytique Zn à l'extérieur des tubes de l'échangeur de chaleur En dans lesquels passe le gaz introduit dans l'ins- tallation. Des ailettes Dn placées sur la surface extérieure des tubes contribuent à augmenter le rendement d'échange de chaleur. Le module O"n est également équipé d'un conduit de liaison Cn dans lequel est interposé un coude de dilatation 0n. Dans ce conduit, le dis- tributeur Gn introduit du gaz frais de manière à pouvoir contrôler plus aisément la température de gaz. En utilisant les structures décrites ci-dessus, il est possible d'ob- tenir différents types de modules de réacteur en correspondance avec les conditions imposées aux installations de synthèse, par exemple en vue de la synthèse d'ammoniac et de méthanol, ces installations opérant à des niveaux différents de pression (c'est-à-dire haute pression, pression moyenne et basse pression). On a considéré qu'il était techniquement très difficile de réaliser une cartouche en plusieurs modules en fonction des difficultés d'établis- sement d'une étanchéité entre les modules, car il peut alors se produire une dérivation de gaz et, par conséquent, une réduction notable du rendement du réacteur. De façon surprenante, on a constaté que, grâce à la diminution des baisses de pression à cause de la simplification des circuits de gaz, il ne se produisait pratiquement pas de dérivation de gaz, même lorsque les différents modules étaient reliés simplement par des joints à rainures, comme indiqué sur les figures. Une cartouche modulaire est également avanta- geuse pour résoudre les problèmes posés par une cartouche monobloc (notamment les difficultés causées par la dilatation thermique). Bien entendu, la présente invention n'est nullement limitée aux exemples et modes de mise en oeuvre mentionnés ci-dessus; elle est susceptible de nom- breuses variantes accessibles à l'homme de l'art, suivant les applications envisagées et sans que l'on ne s'écarte de l'esprit de l'invention. Par exemple, sur les Figures 7 et 7A, l'écoulement de gaz peut également se faire du haut vers le bas, de sorte que le tube central Tn et les brides correspondantes Gn sont éliminés et que l'anneau de liaison devient un disque massif. Il est également évident que le module représenté sur la Figure 8 peut ne pas comporter de partie (In) formant un intervalle, comme dans le module de la Figure 7. Les avantages obtenus sont les suivants: 1) Diminution de la consommation d'énergie grâce à la réduction des baisses de pression par suite de la simplification des circuits de gaz dans le réacteur. 2) réduction au minimum des frais d'investissement et d'entretien. Lorsque cela est nécessaire, on peut aisément remplacer les modules de cartouche. 3) Assemblage aisé des modules de cartouche et facilité de chargement et de déchargement du catalyseur. La réduction de poids des modules individuels, par comparaison au poids total d'une cartouche classique, rend inutile l'emploi de grues de le- vage coûteuses et permet de réduire notablement les frais de transport. Des cartouches monolithiques d'une seule pièce nécessitent habituellement des emballages métalliques coûteux pour leur expédition. 4) Fabrication plus aisée et moins coûteuse des cartouches. Les modules individuels nécessitent, en fait, une précision beaucoup moins grande qu'une cartouche monobloc. ) L'obligation de prévoir une chicane d'étanchéité à la partie supérieure de chaque panier à catalyseur dans des réacteurs à écoulement radial classiques présente l'inconvénient que, du fait du tassement de la couche catalytique, le vide ainsi formé entre le fond de chicane et la surface supérieure de la masse de catalyseur provoque la dérivation d'une quantité considérable de gaz. La zone à écoulement en prédominance axial Zia conforme à l'invention il (délimitée par la surface pleine T'2n du panier) agit maintenant égale- ment comme un tampon d'étanchéité au gaz, ce qui permet d'éliminer non seulement la chicane classique mais, également, la couche supérieure de catalyseur inefficace qu'on doit placer sur l'extrémité supérieure de la couche catalytique pour compenser ledit tassement, mais qui, du faitqu'elle n'intervient pas dans la conversion de gaz, se traduit par un déchet et une perte supplémentaire. 12 2460707 REVENDICATIONS 1.- Réacteur de synthèse hétérogène sous pression, en particulier pour la synthèse catalytique de matières telles ammoniac ou méthanol en faisant intervenir un catalyseur en granules de différentes formes et de différentes caractéristiques, qui est réparti en une ou plusieurs couches superposées, réacteur caractérisé en ce que chaque couche de catalyseur est traversée par un gaz dans une zone avec écoulement en prédominance axial, et dans une autre zone avec écoulement en prédominance radial, ladite zone de catalyseur à écoulement en prédominance axial agissant également comme tampon d'étanchéité entre des couches de catalyseur. 2.- Réacteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que la première zone de chaque couche catalytique qui est traversée par du gaz d'écoulement en prédominance axial est comprise entre 5 et 40% du volume total de cata- lyseur de chaque couche catalytique. 3.- Réacteur de synthèse hétérogène sous pression, en particulier pour la synthèse catalytique de matières telles ammoniac ou m#thanol en faisant intervenir un catalyseur en granules de différentes formes et de différentes caractéristiques, qui est réparti en une ou plusieurs couches superposées, réacteur caractérisé en ce que chaque couche de catalyseur est traversée par un gaz dans une première zone avec écoulement en prédominance radial, et dans une seconde zone avec écoulement en prédominance axial, ladite seconde zone catalytique jouant également le rôle d'un tampon d'étanchéité entre les couches de catalyseur (réacteur radial-axial à écoulement ascendant de gaz). 4.- Réacteur selon la-revendication 3, caractérisé en ce que la seconde zone de chaque couche catalytique, traversée par du gaz s'écoulant en prédo- minance axialement, est comprise entre 5 et 40% du volume total de cata- lyseur de chaque couche catalytique. 5.- Réacteur selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caracté- risé en ce qu'une zone de refroidissement de chaque couche de gaz de réaction est située dans une partie étranglée du trajet de gaz. 6.- Réacteur selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caracté- risé en ce que le rapport entre le diamètre intérieur du corps cylindrique et la hauteur totale du réacteur est inférieur à 0,1. 7.- Réacteur selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caracté- risé en ce que la cartouche interne est formée d'une série de modules qui contiennent chacun une couche d'un lit catalytique. 8.- Réacteur selon la revendication 7, dans lequel chaque couche de catalyseur est traversée par du gaz dans une première zone avec écoulement en prédominance axial, et dans une seconde zone avec écoulement en prédo- minance radial, caractérisé en ce que chaque module (On) comprend au moins un fond (Fn) qui est relié à une première paroi extérieure perforée (T1n) et à une seconde paroi interne (T2n) non-perforée seulement dans sa partie supérieure, un anneau inférieur pourvu d'une base rainurée et biseautée et un anneau de liaison (Vn) placé à l'extrémité supérieure de la paroi com- plètement intérieure (T2n) et qui est relié à une bride (Gn) placée sur un tube central d'écoulement de gaz. 9.- Réacteur selon la revendication 8, caractérisé en ce que l'extrémité biseautée de l'anneau inférieur est emboltée dans une rainure ménagé dans un anneau (A'n) faisant saillie de la face intérieure de la virole (M). 10.- Réacteur selon la revendication 8, caractérisé en ce que le module comporte également une paroi massive, c'est-à-dire non perforée (In), qui forme un intervalle avec la face intérieure de la virole, en ce qu'il vient s'emboîter dans une rainure ménagée dans un anneau inférieur (Ani) et en ce qu'il se termine à sa partie supérieure par un autre anneau (Ans) dans lequel est ménagée une rainure (Qn) destinée à recevoir la base biseautée (Pn-1) du module précédent (On-,). 11.- Réacteur selon l'une des revendications 8, 9 et 10, caractérisé en ce que le module comprend une autre paroi pleine, c'est-à-dire nonperforée (Pni),qui est placée plus à l'intérieur que ladite paroi intérieure (T2n) non-perforée seulement à sa partie supérieure, un échangeur (En) étant situé à l'intérieur du module.