Brevet FR2439456A1 — publié le 19800516

Poisons combustibles pour réacteurs nucléaires. La présente invention concerne les réacteurs nucléaires et plus particulièrement un matériau amélioré avide de neutrons ou poisons combustibles, utile pour prolonger la durée de vie réactive d'un réacteur. Les réacteurs nucléaires sont conçus sucritiques au moment du démarrage, leur réactivité étant alors supérieure à celle qui est nécessaire pour un fonctionnement normal. Cette réactivité en excès, qui est la plus importante au début de la vie du coeur, est souvent contrôlée à l'aide de barres de contr8le, de matériaux solides absorbant les neutrons et d'un système de règlage chimique au bore. Les matériaux absorbant des neutrons ou poisons combustibles sont délibérément incorporés dans le réacteur et servent principalement à réduire la variation totale de réactivité nécessitée par un réacteur, au cours de la durée de vie du coeur de celui-ci. Le poison de neutrons largement mis en oeuvre à l'heure actuelle est le bore ; à ltétat naturel, celui-ci comprend des atomes de bore 10 et de bore 11.Les deux isotopes sont constitues avec du carbone en carbure de bore B4C, qui est mélangé à de l'oxyde d'aluminium Al203 et mis sous forme de pastilles. Celles-ci sont introduites dans un tube dont la dimension est identique à celle d'un barreau combustible et les tubes sont ensuite disposés à certains endroits prédéterminés dans un réacteur. Lors du fonctionnement ultérieur du réacteur, l'irradiation du bore produit la réaction suivante Comme l'isotope B11est peu réactif vis-à-vis des neutrons thermiques, il est essentiellement stable et n'a pas d'effet sur la réaction. A ltétat naturel, le bore B10 constitue environ 20 % et le B11 environ 80 % du bore élémentaire, mais la concentration en B10 est souvent trop élevée pour être utilisée telle que dans un réacteur, si bien que le bore est dilué avec de l'oxyde d'aluminium.Bien que cette combinaison fournisse une céramique qui peut être mise mécaniquement sous forme de barres ou de pastilles, elle est hygroscopique et cet inconvénient peut provoquer l'hydruration des barreaux combustibles de Zircaloy lorsque de 11 humidité est libérée en cours de fonctionnement. Un modèle différent de poison combustible comprend une barre solide de verre de type borosilicate (dénomination commerciale PYREX) avec un gainage d'acier inoxydable. Ce modèle inclutà la fois des atomes de B10 et de B11 et le verre sert à diluer le B au degré requis pour contrôler la réactivité d'un réacteur particulier. Bien qu'il contrôle convenablement la réactivité en excès au début de la vie du coeur, il constitue un poison notable au voisinage de la fin de celle-ci. La présente invention a pour objet principal de fournir une barre de poison combustible pour réacteurs nucléaires, qui, à la fin de sa vie utile, n'est pas ou très peu capable de capturer des neutrons, de telle sorte que la durée de vie utile du coeur est augmentée. L'invention concerne donc une barre de poison combustible utilisable dans un réacteur nucléaire, comprenant un tube métallique qui enferme hermétiquement un matériau absorbant des neutrons et incluant les isotopes B1O et B11 de ltélément bore mis sous forme généralement cylindrique, caractériséeen ce que le bore ainsi utilisé présente une concentration en isotope B10 dont la valeur a été- réduite d'environ 18,6 % en poids à l'état naturel à moins d'environ 8 % en poids, afin d'établir une section droite d'absorption de neutrons convenable pour contrôler la réactivité en excès du réacteur au début de la vie du coeur. L'invention apparaîtra plus clairement d'après la description suivante d'une mise en oeuvre préférée, représentée à titre d'exemple seulement sur les dessins annexés, dans lesquels : - la figure 1 est une vue en élévation et en coupe partielle, montrant une barre de poison combustible conçue pour recevoir le poison de neutrons selon l'invention - la figure 2 est une coupe selon la ligne II-II de la figure 1 et - la figure 3 montre la gamme de concentration en B estimée pour une utilisation dans des pastilles de carbure de bore de certaines densités théoriques. Sur les dessins, des indices de référence identiques désignent des parties analogues ou correspondantes. Les figures 1 et 2 montrent une barre 10 de poison combustible ayant essentiellement les mimes dimensions qu'un barreau combustible utilisé dans des réacteurs nucléaires. La barre 10 comprend deux tubes 12 et 14 en Zircaloy, disposés concentriquement et ménageant entre eux un espace 16. Les tubes intérieur et extérieur 12 et 14 sont tous les deux fermés en leur extrémité inférieure par des bouchons 20 et 22 percés d'un passage axial 24 commun permettant la montée du réfrigérant à travers le tube intérieur 14 avant sa sortie par des orifices 26 ménagés dans le couvercle supérieur 28 fixé sur l'extrémité supérieure des tubes disposés concentriquement.L'espace 16 situé entre les tubes intérieur et extérieur 12 et 14, reçoit des pastilles 30 de carbure de bore jouant le rôle d'absorbant de neutrons lorsque le barre 10 se trouve dans un réacteur nucléaire en fonctionnement. Selon une mise en oeuvre préférée de l'invention, le matériau qui absorbe des neutrons ou poison combustible 30 et est placé dans la barre, comprend du carbure de bore dont le bore est du bore naturel contenant des atomes de B11 et des atomes de B10 dont la concentration a été chimiquement réduite à une valeur inférieure nécessaire pour un poison combustible dans un réacteur nucléaire donné. Le bore naturel contient 18,6 % en poids d'atomes de B10 et 81,4 % d'atomes de B11. L'isotope de B présente une très forte section droite d'absorption de neutrons, Il tandis que celle du B est très faible, si bien que la concen- tration des atomes de B10 dans le bore naturel est trop élevée pour que celui-ci puisse être mis en oeuvre en tant que poison combustible.On le dilue donc chimiquement pour avoir un plus 10 petit rapport d'atomes de B à B et on convertit ainsi par dilution le bore naturel en un produit susceptible d'être utilisé corme poison combustible dans un réacteur nucléaire. Ainsi que l'illustre la figure 3, les valeurs réduites d'atomes de B10 sont comprises entre 1 et 5 % environ (un travail ultérieur montrant des limites supérieures d'environ 8 %), les 99 à 95 % restants étant constitués par des atomes de B11. Il est clair que la concentration du bore dépend du fait que la pastille de matériau avide de neutrons est pleine ou creuse. La mince coquille d'une pastille creuse nécessite une plus grande concentration en atomes de B10 qu'une pastille pleine.Bien que le rapport des atomes de B10 à B11 de l'élément bore ait été modifié, les propriétés chimiques et physiques restent identiques. Lorsque le bore est ensuite irradié ultérieurement avec des neutrons thermiques pendant le fonctionnement dans un réacteur nucléaire, les atomes de B10 réagissent en donnant He4 et Li7. La section droite d'absorption de neutrons thermiques pour les atomes de B10 est si fortement réduite au cours de l'irradiation que l'on considére que le lithium est stable et incapable d'absorber une quantité notable de neutrons. L'hélium se trouve sous forme gazeuse. De même, les atomes de B11 qui constituent les 81,4 % restant du bore naturel, présentent une très petite section droite d'absorption de neutrons et n'est pas capable d'absorber une quantité notable de neutrons. On considère que les atomes de B sont stables et ne subissent aucun changement notable sous l'effet de l'irradiation. On peut aussi faire réagir le bore dilué avec d'autres éléments, tels que le carbone, le zirconium ou similaires pour obtenir du carbure de bore, un nitrure de bore, un diborure de zirconium et d'autres composés ayant des caractéristiques acceptables bien connues. La figure 3 montre par exemple la gamme de concentration d'atomes de B1 nécessaires dans des pastilles de B4C creuses ou pleines, dans des conception selon l'invention. L'ordonnée indique que la concentration normale de 18,6 % en poids de B10 dans le bore naturel devrait être réduite à environ 2 % en poids pour une pastille cylindrique solide de B4C ayant une densité égale à 70 % de la densité théorique, s'il faut 0,028 g/ cm3 dans la colonne occupée par les pastilles. Les courbes montrent également que la modification de la densité d'un lot de pastilles préparées à partir d'un mélange de B4C appauvri, peut contribuer à l'obtention de la concentration volumétrique exacte en B10 recherchée. L'utilisation de rapports ajustés d'isotopes de bore présente d'importants avantages : dans le système à phase unique mettant en oeuvre des atomes de B dilués, le bore offre une plus grande stabilité à l'irradiation que dans le cas où on l'a fait réagir avec d'autres éléments ou composés. Il a beaucoup moins tendance à absorber lthumidité et, ce qui est important, les problèmes de fabrication sont réduits puisqu'il est inutile d'assurer un mélange uniforme avec un second élément ou composé. Au contraire, lorsque l'on fait réagir du bore dilué avec un second élément ou composé pour former un système à deux phases, les problèmes de stabilité à l'irradiation plus faible, humidité accrue et distribution uniforme sont accentués, ce qui augmente les coûts de fabrication et nuit à la performance dans une certaine mesure. De plus, dans un système à phase unique, les atomes de B10 sont dispersés parmi les atomes de B11 qui constituent un diluant à faible section droite du même élément. Etant donné la stabilité de l'hélium et du lithium résultant de l'irradiation des atomes de B ainsi que l'absence de modifi Il cations subies par les atomes de B11 et donc sa forte stabilité, il n'y a qu'un très faible risque d'assister à un gonflement sous irradiation dans les pastilles de carbure de bore. il est certain que le gonflement sous irradiation sera notablement plus faible que celui qui apparat dans des fragments discrets de bore naturel dispersés dans un diluant céramique étranger.Le carbure de bore, le bprure de zirconium et d'autres composés ne sont pas hygroscopiques et le problème du contrôle de l'humidité rencontré avec des éléments d'oxyde d'aluminium est fortement réduit. Dans le domaine de la fabrication, l'invention est avantageuse en ce qu'elle permet de fabriquer des pastilles solides de bore appauvri ayant réagi avec un autre élément, tel que le carbone, en utilisant les mêmes procédés et équipement que ceux qui servent à l'obtention d'autres éléments de contrôle mis en oeuvre dans les réacteurs nucléaires. Des tests ont montré que des pastilles de B4C de faible densité, c'est-à-dire de 70 % de la densité théorique, présentent de bonne résistance mécanique et à la corrosion dans de liteau à 3600 C, dans des essais réalisés en autoclave avant irradiation. Le concept important de l'invention est l'utilisation d'atomes de B10 en moindre concentration et d'atomes de B11 pour former un poison pour neutrons ayant de bonnes caractéristiques de stabilité. On peut faire réagir ces isotopes du même élément, c'est-à-dire le bore, avec d'autres éléments, comme le carbone ou le zirconium pour obtenir des composés qui peuvent être fabriqués et introduits commodément dans des barres de poison combustible. Des composés ayant une plus faible concentration en B10 peuvent être appliqués autrement que dans des éléments céramiques frittés du type décrit ici. On peut déposer des poudres de tels composés sur des tubes par pulvérisation à la flamme de plasma ou par un procédé de dépôt électrochimique, par exemple. il est également possible de garnir mécaniquement des barreaux combustibles avec de telles poudres pour de tels propos. il est évident que de nombreuses modifications et variations sont possibles à la lumière de la description précédente et comprises dans le cadre de l'invention. Revendications de brevet 1. Barre de poison combustible utilisable dans un réacteur nucléaire, comprenant un tube métallique qui enferme hermétiquement un matériau capable d'absorber des neutrons et est constitué par les isotopes B10 et B11 de l'élément bore mis sous une forme généralement cylindrique, caractérisée en ce que dans le bore utilisé, la concentration de l'isotope B a été réduite depuis sa valeur de 18,6 % en poids environ à l'état naturel à moins d'environ 8 % en poids, pour fournir une section droite d'absorption convenable pour contrôler la réactivité en excès du réacteur au début de la vie du coeur. 2. Barre de poison combustible selon la revendication 1, caractérisée en ce que l'on utilise ce bore en tant que composé avec un autre élément, sous forme de pastilles et sans aucun diluant. 3. Barre de poison combustible selon la revendication 1 ou 2, caractérisée en ce que ce matériau comprend environ 5 % en poids de composés avec des atomes de B10 et environ 95 % en poids de composés avec des atomes de B11.