Brevet FR2416049A1 — publié le 19790831

L'invention concerne la séparation de matériaux, et plus particulièrelent, un procédé nouveau et un dispositif amélioré pour la séparation des isotopes de métaux lourds. Une application importante des procédés et appareils de ce type est la production d'uranium 235 par séparation de l'uranium 235 de son isotope l'uranium 238. Ces appareils peuvent servir soit à la séparation de 1' uranium 235 à partir d'un mélange d'isotopes, soit à l'enrichissement d'un tel mélange par accroissement de la proportion d'uranium 235. Plusieurs techniques de séparation d'isotopes de métaux lourds sont connues ; elles procèdent par diffusion gazeuse, par enrichissement centrifuge ou par laser, notamment)Dans toutes les techniques proposées ou mises en oeuvre, la difficulté provient de ce que l'uranium 235 (u 235) et l'uranium 238 (U 238) sont de densité voisine ce qui rend particulièrement délicate l'application des procédés qui reposent sur la différence des densités comme la diffusion gazeuse. On y remédie par l'emploi de ca talyseurs qui doivent autre ensuite séparés par distillation ce qui accroit sensiblement le prix de revient de ces procédés. D'autre part, les procédés par diffusion gazeuse sont de rendement faible et ils éxigent des installations très importantes et couteuses. Le principe de la séparation par laser repose sur la différence du niveau d'éxcitation de 1'U 235 et de celui de 1'U 238. L'emploi d'un laser porte 1'U 235 à un niveau d'éxcitation tel qu'il peut être facilement ionisé par irradiation ultérieure ou entrer en réaction préférentielle avec un catalyseur. L'inconvénient de ce procédé est qu'il dégage des vapeurs atoxiques et qu'il nécessite un système très élaboré de résistance à la corrosion à haute température. D'autre part, pour opérer industriellement, il nécessite l'emploi de lasers de haute puissance dont le rendement est mauvais. Si, enfin, l'on X utilise des catalyseurs, il faut ensuite les séparer ce qui constitue une déPense supplémentaire. En outre, la séparation par laser dépend très étroitement du spectre d'absorption de 1'U 235 qui est imprécis. Les procédés par enrichissement centrifuge nécessitent la mise au point de nouveaux matériaux appropriés aux hautes températures. Quant aux procédés qui agissent par étapes successives, ils n'ont pas encore donné de résultats positifs. Le brevet américain #J n0 2 709 222 décrit un procédé de séparation électromagnétique qui utilise l'appareil du Docteur Ernest D. Lawrence appelé le nCalutron". Dans cet appareil, on introduit dans une enceinte où agit un arc électrique un gaz tel que UCL 4 ou UF6 qui y est ionisé par bombardement électronique, de façon à constituer un plasma. les ions sont extraits de ce plasma à travers une fente, leur déplacement étant accéléré par une électrode à haut voltage. La circulation ionique est coseandée par la largeur de la fente et par- le voltage qui est appliqué. Cet émetteur d'ions est disposé entre les piles d'un électroaimant.Les ions qui en sont issus se déplacent sur orbites circulaires / sous un angle de 1800 vers des collecteurs disposés également dans le champ magnétique. Etant donné que les ions des isotopes sont de densité légèrement différente, les isotopes circulent selon des# orbites de rayons différents ce qui permet de les recueillir séparément si ces rayons diffèrent suffisamment pour que leur écart, à l'arrivée dans les collecteurs, soit supérieur à la dipension des faisceaux émis. Tous les procédés de l'art antérieur proposés ou mis en oeuvre pour la séparation des isotopes présentent l'inconvénient d'être à la fois cou teux et de rendement faible. La présente invention a pour objet un procédé nouveau et x sxeas a ~élioré de séparation de matériaux qui ne nécessite pas l'addition de composés chimiques tels que des catalyseurs et ne repose pas sur l'éxcitation photonique, qu'elle soit produite par lasers ou par des doyens mécaniques; Ce procédé amélioré de séparation électromagnétique présente l'avantage d'utiliser une source d'émission d'ions efficace,/nécessitant pas une surface de plasma importante mais susceptible de produire une émission intense à partir d'une surface de liquide peu étendue et ceci en utilisant un dispositif de séparation de faible encombrement, de fabrication simple et peu couteuse et en ne faisant appel qu'à une dépense d'énergie électrique relativement réduite. Le procédé de séparation de matériaux qui fait l'objet de l'invention consiste à provoquer la liquéfaction de ces matériaux, à produire à partir de ces matériaux liquides l'émission d'ions positifs à travers un champ magnétique perpendiculaire pour en disperser les ions suivant deux trajets divergents puis à collecter séparément les ions qui suivent chacun de ces trajets. Le dispositif de mise en oeuvre conforme à l'invention comporte un émetteur et un collecteur d'ions disposés dans une enceinte à vide. L'émetteur comporte une arrivée des matériaux liquides et les moyens nécessaires pour les amener vers un orifice de petite dimension où un champ électrique intense provoque leur ionisation à basse température. Le dispositif permet de diriger le faisceau d'ions à travers un champ magnéti- que qui disperse les ions selon des trajets différents en fonction de leur masse les groupant en deux faisceaux divergents qui les amènent vers deux collecteurs distincts.Selon le procédé, les matériaux utilisés sont liqué fiês par fusion et un faisceau d'ions positifs, à charre unique, est éis à partir du liquide. ve faisceau d'ions est dirigé dans un champ iagnéti- que transversal qui le divise selon deux trajets différents :Les iona lourds se concentrent sur l'un des trajets et les ions légers sur un autre trajet, les deux faisceaux étant collectés séparément. L'invention sera illustrée par les figures schématiques jointes en annexe. La figure 1 est une vue en plan d'un séparateur électromagnétique qui incorpore une des caractéristiques de l'invention. La figure 2 est une vue en plan analogue à celle de la figure 1 qui incorpore la caractéristique actuellement préférée de l'invention. La figure 3 est une vue en coupe de l'émetteur d'ions des séparateurs représentés aux figures 1 et 2 La figure 4 en est une vue partielle agrandie. La figure 5 est une coupe suivant la ligne 5-j du séparateur illustré par la figure 2. La figure 5a est une variante de la figure 5. La figure # est un schéma électrique approprié aux séparateurs des figures 1 et 2. La figure 7 est une vue de l'extremité de l'orifice d'un émetteur d'ions conforme à l'une des variantes de l'invention.La figure 8 est une coupe selon la ligne 8-ó de la figure 7. La figure 9 est une vue analogue à la figure 7 selon une variante. La figure 10 est une coupe selon la ligne 10-10 de la figure 9. Le dispositif illustré par la figure 1 comporte un émetteur d'ions 15, un aimant 17, un écran 19 et les collecteurs d'ions 20 et 21. L'émetteur, l'écran et les collecteurs sont disposés dans une enceinte 25 reliée à une pompe à vide 20. L'enceinte doit être en matériau conducteur et xii reliée à la terre. L'aimant 17 peut être un aimant permanent ou un électroaimant ; il peut être disposé soit à l'intérieur soit à l'extérieur de l'enceinte 25. L'aimant peut titre de forme classique comme indiqué sur la figure 1 et produire un champ magnétique perpendiculaire au plan de la figure. Le faisceau 28 des ions produits par l'émetteur 15 est orienté dans le champ magnétique perpendiculairement à celui ci. Le champ magnétique dévie les ions, les particules les'plus lourdes suivant le trajet L dont le rayon de courbure est le plus grand, les particules les plus légères suivant le trajet 30 de rayon de courbure plus réduit. Dans la disposition illustrée par la figure 1, tant l'émetteur que les collecteurs sont disposés dans le champ magnétique de l'aimant 17. Toutefois, soit l'émetteur, soit les collecteurs, soit encore les uns ou les autres peuvent être disposés en dehors du champ magnétique de l'aimant, selon par exemple la disposition illustrée par la figure 2 où les mêmes cliffres désignent les mêmes organes. La courbure des trajets des particules amène chaque catégorie d'ions vers un foyer du plan constitué par l'écran 19 des collecteurs, tel qu'il est indiqué sur les figures 1 et 2. Les ions les plus lourds passent par l'orifice 34 pour se diriger vers le collecteur 2G, et les plus légers à travers l'orifice 35 pour aboutir au collecteur 21. Les collecteurs sont des récipients classiques en carbone et les matières collectées en sont extraites é:#alement par les procédés classiques. La production d'ions d'isotopes d'uranium en vue de leur séparation électromagnétique s'effectuait antérieurement au moyen d'un émetteur a bombardement ou à plasma. Toutefois cette source d'émission s'est révélée peu satisfaisante pour beaucoup de raisons : En même temps que les ions recherchés, à chare unique, des atomes indésirables doublement ou triplement ionisés étaient aussi générés ainsi qu'une grande variété d'ions mo léculaires, il en résultait une sérieuse erte de rendement. Une fcfl# proportion des particules émises n'étaient pas ionisées et demeuraient neutres ce qui, à voltage éleva, provoquait des décharges. La présence de pas ticules neutres d'uranium provoquait la formation de dépits sur les électrodes ce qui en limitait la durée d'usage.L'érosion rapide de la cathode de l'émetteur en réduisait également la durée. Le positionnement, enfin, de l'émetteur par rapport au champ magnétique était délicat. Pour toutes ces raisons, le système classique de séparation des isotopes de l'uranium était peu couteux, peu efficace et instable. La présente invention qui utilise un émetteur d'ions métalliques a partir d'un liquide, qui peut être disposé soit à l'intérieur soit à l'ex- térieur du champ magnétique, dont la surface peut être de dimensions très réduites et qui permet le contrôle précis de l'écoulement des ions, élimine tous ces inconvénients. Ce type d'émetteur peut être désigné sous le nom d'émetteur électrohydrodynamique et ses caractéristiques Fréférées/mt illustrées par les figures 3 et 4 jointes en annexe A l'intérieur d'un récipient 39 on dispose un élément 38 du matériau dont les particules doivent être séparées. Cet élément 38 sera de préférence constitué par un manchon fondu sous vide ce qui lui assure un plus grande pureté.Dans le récipent 39 est disposé un tube 40 dont l'ouverture inférieure débouche dans un logement creux 41. Une aiguille creuse ou un tube i0 capillaire 42 disposés à l'extrémité supérieure du tube 4o en constitue l'orifice 43 situé en regard d'une électrode ajourée 44. L'élément 38 est fondu au moyen de résistances électriques 47 reliées de façon appropriée au récipient 39. Une source de gaz 48 dont on peut régler le débit d'alimentation est reliée au récipient 39 par l'intermédiaire du canal 49 et il y développe une pression qui refoule le matériau liquide dans le tube 40 selon un débit facile à régler puisqu'il dépend de la pression du gaz. Le récipient 39 est de préférence enfermé dans une enceinte 53 isolée thermiquement. La source de courant 52 reliée à l'électrode 44 et au récipient 39 provoque la formation d'un champ électrique intense, de l'ordre de 4 à 5000 volts, au voisinage de l'orifice 43. En cours de fonctionnement, l'intéraction des tensions électrostatiques intenses sur les forces de tension superficielles se traduit en une action dynamique à la surface 4u liquide chargé qui fait monter celui-ci jusqu'au voisinage de l'orifice 43. Le ménisque de liquide chargé est refoulé à l'extrémité de l'aiguille 42 sous forme d'un cône très pointu. Au voisinage du sommet de ce cône le champ électrostatique est suffisamment puissant pour en extraire les ions. Des informations complémentaires sur le fonctionnement des émetteurs électrohydrodynamiques peuvent autre recueillies dans l'article de John F. AIIONZY et autres, intitulé "Electrohydrodynamic ion source", qui a été publié dans le "Journal of Applied Physics", volume 40 N0 13, pages 5101 à 5106, de décembre 1969, qui décrit la formation d'ions de Cesium. Les ions positifs qui se dégagent de l'extrémité de l'aiguille 42 tendent à suivre des trajets différents et il est recommandé de disposer une lentille électrostatique au voisinage de l'extrémité de l'aiguille pour en controler la divergence. Des électrodes ajourées additionnelles, 54 et 55, sont disposées au dessus de l'électrode 44, l'électrode 55 étant connectée à l'électrode 44 et l'électrode 54 connectée à une autre source de courant, réglable, 56. Le trajet des ions peut ainsi être controlé en ajustant le rapport des tensions appliquées. Le principe de la présente invention permet de disposer l'émetteur et les collecteurs d'ions à l'extérieur du champ magnétique ce qui permet d' utiliser un dispositif magnétique de dimensions réduites. C'est une courbure à 900 qui est illustrée par la figure 2 mais tout autre angle peut être utiliqé. Plus l'angle est réduit, moins il est nécessaire de disposer d'un champ électrique de surface étendue, pour une courbure donnée et pour un écart donné entre les collecteurs. Cependant plus la courbure est faible plus la dimension de l'enceinte à vide doit être élevée ; l'angle optimal semble titre voisin de 900. Pour des séparateurs électromagnétiques à grand débit la charge intermédiaire de l'espace ionique doit titre neutraliséepar ded électrons ou ions négatifs de façon à empêcher toute dispersion du faisceau. Etant donné que le procédé conforme à l'invention met en jeu des débits relative ment grands sous des tensions relativement basses, un système de neutralisation doit être prévu. Selon la disposition illustrée par la figure 5, une électrode thermoionique 65 émettrice d'électrons est montée sur isolant sur une des parois internes de l'enceinte 25. Une ou plusieurs électrodes receptrices 66 sont disposées à l'intérieur de l'enceinte, à l'ex térieur de la zone que traverse le faisceau ionique, zone qui est délimitée sur la figure 5 par la ligne en traits discontinus 67.Un champ magnétique perpendiculaire au faisceau est produit soit par l'aimant 17 soit par une source magnétique distincte. Une source d'énergie électrique 69 est connectée aux électrodes 65 et 66. Les électrons émis par l'électrode 65 sont accélérés par la présence des électrodes receptrices 66. Les électrons circulent dans le champ magnétique selon des trajets hélicoi- daux à enroulement serré figurés en 70, ils stoppent avant d'atteindre la paroi opposée de l'enceinte 25 et sous l'influence du champ électrostatir queproduit par les électrodes réceptrices ils rebroussent chemin. L'environnement créé par le champ magnétique leur assure une durée de vie appréciable au sein du faisceau ionique avant qu'ils soient recueillis par les par les électrodes réceptrices.La présence d'électrons dans le faisceau réduit substanciellement les éffets contraires des charges intermédiaires et en provoque la neutralisation. Une autre n disposition du système de neutralisation des charges intermédiaires est illustrée en variante par la figure Sa : une source de rayons ultra-violets, en l'espèce une lampe 72 montée à l'intérieur de l'enceinte 25, en illumine la paroi interne et produit des photoélectrons. L'action des photoélectrons est la meme que celle qui vient d'être décrite pour les électrons thermoioniques. Dans les séparateurs électromagnétiques de l'art antérieur le faisceau des ions atteint les collecteurs avec toute l'énergie qui leur est conférée par l'accélération électrique. Cet impact produit des grécillements et des échauffements qui impliquent un refroidissement effectif. Ces séparations éxigent aussi une consommation élevée de courant. La Présente invention, en réduisant cette dépense d'énergie avant l'arrivée des ions dans les collecteurs diminue considérablement ces inconvénients. Une disposition préférée est celle qui est illustrée par la figure 6 selon laquelle la source d'énergie de voltage élevé 52 est connectée à l'émetteur 15 et à l'enceinte 25. Du fait que la puissance du courant n'agit pas directement sur le faisceau ionique 28 il n'y a pas normalement circulation de courant et la puissance dissipée est négligeable. Une autre source de courant 75 est connectée entre l'émetteur 15 et le collec teur tç ou sont reçus la plupart des ions. Cette source de courant 73 est de tension relativement faible, en l'espèce 30# volts. C'est elle qui produit le courant dans le faisceau ce qui constitue une réduction notable de la dépense d'énergie.Les valeurs indiquées pour le voltage ne sont données qu'à titre indicatif et d'autres voltages peuvent être utilisés. Des indicateurs peuvent titre disposés sur chaque ligne pour permettre de relever la consommation de courant. Les figures 3 et 4 font état d'une seule aiguille capillaire. D'autres dispositions sont possibles pour produire des faisceaux plus importants. Deux de ces dispositions sont illustrées par les figures 7 à 10. Dans la disposition illustrée par ces figures 7 et w une aiguille ou tuyère 42', à fente linéaire, est reliée au tube 40, l'électrode 44 présentant une fente correspondante 77. Dans la disposition illustrée par les figures 9 et G c'est une configuration linéaire d'aiguilles distinctes qui est utilisée. Le système qui fait l'objet de la présente invention convient tout spécialement pour la séparation des isotopes de métaux lourds telle que la séparation de l'U 235 et de l'U238. Ce système peut être aussi utilisé pour la séparation d'isotopes d'éléments qui sont électroconducteurs à l'état liquide tels le silicone et le germanium. Les besoins d'énergie qu'il nécessite sont sensiblement moindres que ceux qu'impliquent les autres systèmes de séparation, ce qui est essentiel quand de grandes quantités de produits doivent être mises en oeuvre. En outre ce système permet de recueillir 100 % de U 235 en une seule opération selon un procédé relati ventent simple et en partant de minerais de faible teneur. REVENDICATIONS 10 -Procédé de séparation de matériaux consistant - à provoquer la liquéfaction de ces matériaux, - à produire à partir de ces matériaux liquides l'émission d'ions positifs à chare unique, - à envoyer le faisceau formé par ces ions à travers un champ magnétique perpendiculaire, pour en disperser les ions suivant deux trajets divergents, - à collecter séparément les ions qui suivent chacun de ces trajets. 20 - Procédé de séparation des isotopes d'un métal lourd consistant - à provoquer la liquéfaction du métal - à produire, à partir du métal liquide l'émission d'ions positifs à charge unique, - à envoyer le faisceau formé par ces ions à travers un champ magnétique perpendiculaire, pour en disperser les ions selon deux trajets divergents, les isotopes les plus lourds suivant l'un de ces trajets, les isotopes les plus légers suivant 1' autre trajet, - à collecter séparément les ions qui suivent chacun de ces trajets. 30 - Appareil pour la séparation de matériaux constitué par : - une enceinte pouvant être reliée à une source de vide, - un organe d'émission disposé dans cette enceinte et produisant un faisceau d'ions positifs émis par les matériaux à séparer, cet émetteur comportant un organe d'alimentation des matériaux sous forme liquide et un orifice de sortie de ces matériaux liquides ainsi que les moyens propres à amener ces matériaux vers cet orifice et des poyens pour produire un champ électrique au voisinage immédiat de cet orifice et y provoquer l'émission d'ions à partir de ce liquide. - un premier et un second collecteur disposés dans cette enceinte - et des moyens pour produire un champ magnétique perpendiculaire au faisceau émis et pour disperser les ions selon des trajets différents, produisant ainsi un second et un troisième faisceau divergeant légèrement entre eux et diriges respectivement vers le premier et le second collecteur. 40 - Appareil coNFORME à In revendication 3 caractérisé en ce que d'ions l'organe émetteur/est disposé a l'intérieur du champ antique qui provoque la dispersion des ions selon des trajets différents. 5 - Appareil conforme à la revendication 3 caractérisé en ce que le champ magnétique est produit par un airant permanent. o0 - Appareil conforme à la revendication 3 caractérisé en ce que le champ magnétique est produit par un électroaimant. 70 - Appareil conforme à la revendication 3 caractérisé en ce que l'orifice de sortie du dispositif d'émission ars ions est constitué par l'éxtrémité d'une aiguille creuse ou d'une rangée de plusieurs aiguilles ou encore par une fente. 80 - Appareil pour la séparation de matériaux, conforme à la revendication 3, caractérisé en ce que l'organe d'émission des ions est constitué par une seconde enceinte qui contient les matériaux à séparer et les moyens pour les porter à l'état liquide, un tube étant disposé dans dans cette seconde enceinte1 une de ses extrémités étant à proximité du fond de cette enceinte, son autre extrémité étant à l'extérieur de celleci, cette seconde enceinte étant reliée à une source de gaz sous ression qui refoule à travers le tube le matériau liquide qui y est contenu. 90 - Appareil conforme à la revendication 3 comportant en outre des moyens pour introduire des électrons dans le faisceau des ions positifs.