Brevet FR2386337A1 — publié le 19781103

L'invention a pour objet un procédé de séparation isotopique applicable aux produits sous forme gazeuse, ainsi qu'une installation convenant à la mise en oeuvre de ce procédé, On a déjà étudié et expérimenté de nombreux procédés, de nature électromagnétique, thermique, physico-chitique, ou même biologique, en vue#de séparer les atomes de masses différentes, et néanmoins très voisines, que sont les isotopes d'un même élé- ment chimique. Des efforts d'une importance particulière ont été consacrés au cas particulier de la séparation des isotopes de l'uranium, dont la grande utilité dans les développements de l'6ner- gie nucléaire est connue. Cependant, au rmreau des réalisations industrielles, il semble que deux procédés seulement puissent prétendre apporter dans un avenir prévisible des solutions valables à la fois technologiquement et économiquement : - l'effusion à travers une paroi poreuse, généralement appelée "diffusion gazeuse", déjà pratiquée dans de vastes usines im plantées dans le monde entier ; - le processus mettant en oeuvre un champ d'accélération intense généralement appelé ultracentrifugation, qui fait l'objet de recherches intensives dans les pays qui se refusent à reconnai- tre une situation privilégiée aux nations ayant maîtrisé les technologies de l'effusion gazeuse. On sait que dans les deux cas, les isotopes à séparer sont traités sous forme gazeuse, an utilisant par exemple un com posé gazeux de l'élément chimique considéré t tel que l'hexafluo- rure pour l'uranium, et que la séparation se réalise en pratique en une série d'étapes élémentaires successives en cascade, au cours desquelles un mélange isotopique s'enrichit progressivement en un-isotope relativement lourd aux dépens d'un isotope relativement léger, en circulant d'une étape à l'autre à contre-courant d'un mélange isotopique qui, au contraire, s' appauvrit progressivement en isotope lourd au profit de l'isotope léger. Les mérites relatifs de l'effusion gazeuse et de l'ul- tra-centrifugation sont assez connus. Dans l'ultracentrifugation, le facteur de séparation élfimentaire par étape, proportionnel à la différence des masses atomiques des isotopes à séparer, est considérablement plus élevé que celui de l'effusion gazeuse. Egalement à l'actif de l'ultracentrifugation vient la possibilité de régler les débits selon les besoins d'une cascade idéale, mais en contrepartie, le débit élémentaire est limité à un nive u sensiblement plus faible, de sorte que la réduction du nombre d'étapes en série est payée d'un accroissement du nombre d'éléments en parallèle. En fait, le principal obstacle au développement d'unités d'ultracentrifugation efficientes est la difficulté de développer un matériau daté à la fois de caractéristiques chimiques le rendant compatible avec un contact prolongé avec des mélanges isotopiques gazeux agressifs comme l'hexafluorure d'uranium, et de caractéristiques mécaniques lui permettant de résister aux efforts mécaniques énormes résultant de la force centrifuge produite par une accélération radiale dont l'ordre de grandeur est, pour les centrifugeuses classiques à bol tournant, de plusieurs centaines de milliers de fois l'accélération gravitationnelle. La, présente invention permet de pallier ces difficultés des techniques antérieures en faisant appel à la propriété qu'ont les cylindres tournants d'engendrer des champs d'accélération dans un fluide en écoulement. Cette propriété est en elle-même bien connue des aérodynamiciens sous le nom d'effet Magnus, mais les seules applications industrielles qu'il a pu être envisagé d'en faire n'ont pas dépassé le cadre de la sustentation des aérodynes et de la propulsion des navires. Conformément à l'invention, il est fait application de cette propriété pour séparer des isotopes sous l'effet des forces différentielles d'accélération auxquelles se trouvent soumis des éléments de masses atomiques différentes dans les champs créés par les cylindres tournants. Le procédé selon l'invention s'applique au traitement de tout mélange mis sous forme gazeuse et contenant des isotopes, c'est-à-dire des éléments présentant des nombres de masses différents, bien que leurs propriétés chimiques soient trop voisines pour permettre de les séparer physiquement par des processus uniquement chimiques.Il se caractérise en ce que, dans au moins une étape élémentaire,- on fait circuler un mélange isotopique gazeux à traiter en écoulement 3 grande vitesse au contact d'un cylindre en rotation sur lui-même disposé en travers de l'écoulement, et l'on recueille un mélange enrichi en isotope relativement lourd et un mélange appauvri en cet isotope respectivement dans la zone où la pression statique est relativement moins basse et dans la zone où la pression statique est relativement plus basse, du fait de la rotation du cylindre. Dans la mise en oeuvre du procédé selon l'invention, il est avantageux de choisir les conditions de fonctionnement de manière à assurer des valeurs de champs d'accélération maximales sans entrainer pour autant la formation d'ondes de choc, sauf éventuellement à l'amont immédiat des dispositifs matériels de prélèvement, sondes ou conduits. D'après les propriétés connues des écoulements à grande# vitesse, il est avantageux que la vitesse d'écoulement du fluide incident, c'est-à-dire du mélange isotopique gazeux à traiter, et la vitesse de rotation du cylindre tournant, soient choisies de manière que la vitesse périphérique du cylindre soit de l'ordre de 4 à 5 fois la vitesse d'écoulement incidente. Dans ces conditions, la rotation du cylindre crée un champ d'accélération radiale particulièrement important dont l'intensité maximale s'excerce selon une direction obtenue en faisant tourner la direction de la vitesse de l'écoulement incident de 90 degrés en sens inverse du sens de rotation du cylindre. La vitesse et la direction de l'écoulement incident considérées ici sont celles de l'écoulement à grande distance, généralement désignées comme la vitesse et la direction à l'infini. Il est en effet connu que pour une vitesse incidente inférieure à Mach 0,3, en écoulement sensiblement incompressible, une vitesse tangentielle du fluide en écoulement quatre fois plus élevée peut être atteinte à la paroi du cylindre, au voisinage d'une génératrice où l'intensité du champ d'accélération est également maximale. Il est aussi connu qu'un rapport plus élevé, supérieur à 4, est obtenu en régime d'écoulement compressible, pour des vitesses d'écoulement incidentes à l'infini supérieures à Mach 0,3 et que, néanmoins, pour des cylindres tournants de faible diamètre, les lignes de courant, au voisinage de la génératrice d'un cylindre tournant, ont une courbure suffisamment élevée pour que les vitesses tangentielles locales puissent dépasser Mach 2 sans formation d'ondes de choc. Dans la mise en oeuvre du procédé selon l'invention, il est par suite avantageux d'utiliser des cylindres tournants de faible diamètre, compris par exemple entre 2 et 6cm environ, d'im poser à ces cylindres des vitesses de rotation rapides sur leurs axes, par exemple de l'ordre de 100 000 à 500 000 tr/mn, et d'amener le fluide incident à une vitesse d'écoulement à grande distance telle que la vitesse locale d'écoulement maximale au voisinage du cylindre corresponde à un nombre de Mach supérieur à 1, mais inférieur à 2,5, soit généralement à une vitesse incidente comprise entre Mach 0,2 et Mach 0,7 et de préférence de l'ordre de Mach 0,4 à Mach 0,6. Le procédé selon l'invention permet ainsi de soumettre le mélange isotopique traité à des accélérations radiales de I'or- dre de 1 à 1,5 million de fois l'accélération gravitationnelle. Ces accélérations considérables permettent une séparation des isotopes d'autant-plus efficace que le faible niveau de la pression du fluide évoluant en maintenant le nombre de reynolds de l'écoulement à une valeur basse s'oppose aux phénomènes de remélange par turbulence. Entre deux isotopes de nombres de masses atomiques voisins mais différents, l'isotope le plus léger se trouvant, en aval de la génératrice où l'accélération est maximale, plus près de la surface du cylindre tournant que l'isotope le plus lourd, ce dernier est avantageusement recueilli dans le prolongement de la direction de circulation de l'écoulement incident à grande distance. De plus il est important de souligner que pour atteindre ces accé lérations considérables, il n'est nécessaire d'utiliser que des pinces tournantes massives et de faible diamètre, ce qui réduit notablement les difficultés technologiques du procédé connu d'ultracentrifugation. Pour améliorer l'efficacité de la séparation, il est en outre avantageux que le mélange gazeux à traiter soit composé pour obtenir une valeur élevée de la célérité du son dans ce mélange. Ceci peut être obtenu par le choix d'un composé gazeux dans lequel sont engagés les atomes de masses différentes à séparer, ou par l'addition au mélange d'un composé gazeux ne participant pas lui-même à la séparation isotopique. A titre d'exemple, dans un cas préféré d'application du procédé selon l'invention, le procédé est utilisé pour séparer les isotopes de l'uranium dans un mélange gazeux d'hexafluorure d'uranium avec un gaz léger tel que l'hydrogène ou l'hélium. L'invention concerne également un dispositif permettant la mise en oeuvre du procédé qui vient d'être défini. Ce dispositif comprend au moins un cylindre disposé, dans une enceinte de circu lation d'un mélange isotopique gazeux en écoulement à grande vitesse, transversalement par apport à l'écoulement, des moyens pour entraîner le cylindre en rotation sur son axe longitudinal et des moyens de prélèvement à travers ladite enceinte, au moins soit d'un mélange gazeux enrichi en isotope relativement lourd, soit d'un mélange enrichi en isotope relativement léger, respectivement dans une zone à pression statique relativement moins basse, plus éloignée du cylindre, et dans une zone à pression statique relativement plus basse, plus proche du cylindre, en aval d'une génératrice du cylindre à 90 degrés de la direction de l'écoulement incident à grande distance. De préférence, le dispositif selon l'invention comprend un carénage conformé suivant les lignes d'écoulement pour guider l'écoulement incident vers le cylindre tournant et recueillir après celui-ci au moins deux flux respectivement enrichis en isotope relativement lourd et en isotope relativement léger, séparés au voisinage de la génératrice du cylindre où l'accélération radiale créée du fait de la rotation est maximale, soit d'une manière générale la génératrice à 90 degrés de la direction de l'écoulement incident, comptés en sens inverse du sens de rotation du cylindre. Dans un mode de réalisation préféré suivant l'invention, le dispositif comprend deux cylindres tournant en sens inverses, disposés symétriquement par rapport à la direction d'écoulement incidente. Le mélange enrichi en isotope lourd peut alors etre avantageusement prélevé suivant l'axe de symétrie, tandis que le mélange enrichi en isotope léger est prélevé latéralement, de part et d'autre de l'écoulement principal circulant entre les cylindres. A titre d'exemple non limitatif, on a représenté sur la figure unique des dessins annexés un mode de réalisation particulier d'un dispositif de séparation isotopique selon l'invention. Ce dispositif comprend une enceinte fermée 1, dans laquelle sont montés deux cylindres tournants 2 et 3. Ces cylindres sont disposés verticalement. Ils sont montés par 1' intermé- diaire de paliers magnétiques ou à gaz, en combinaison avec des butées mécaniques. Ils sont équilibrés dynamiquement et chacun est relié à un moteur extérieur à l'enceinte, qui permet de l'entraîner en rotation à grande vitesse autour de son axe longitudinal par l'intermédiaire d'une liaison mécanique assurant l'étanchéité de l'enceinte.Naturellement, les moyens de montage indiqués pour les cylindres ne sont que des exemples, et ils pourraient éventuellement être entraînés par un moteur installé à l'intérieur de lten- ceinte étanche.Dans les deux cas, les cylindres sont eux-même en tièrement compris à l'intérieur de l'enceinte et baignés par le fluide gazeux qui y circule en fonctionnement. L'enceinte 1 comporte une entrée 4 pour un écoulement incident de mélange isotopique gazeux à traiter circulant à grande vitesse et deux sorties respectivement pour un mélange enrichi en isotope lourd et un mélange appauvri en cet isotope, c'est-àdire enrichi en isotope léger. Elle comporte en outre un carénage interne 5 conformé suivant les lignes d'écoulement et présentant en tous points une section rectangulaire de hauteur correspondant à celle des cylindres tournants. L'ensemble du dispositif est symétrique par rapport à un plan suivant lequel s'effectue l'admission du mélange gazeux à traiter et qui définit la direction principale d'écoulement. Symétriquement par rapport à ce plan, le carénage forme, en amont des cylindres 2 et 3, des surfaces latéraies courbes jusqu'aux points d'arrêt de la circulation sur les cylindres, dans le plan commun de leurs axes.Ces points d'arrêt correspondent à une vitesse de rotation des cylindres optimale par rapport à la vitesse de l'écoulement incidente à grande vitasse, telle que la vitesse tangentielle locale selon les génératrices les plus rapprochées des cylindres soit de l'ordre de 4 à 5 fois la vitesse à grande distance. En fonctionnement, les cylindres 2 et 3 sont naturellement entraînés en rotation en sens inverses, respectivement dans les sens indiqués par des flèches sur la figure. En aval des cylindres tournants, le carénage définit trois zones qui s'écartant les unes des autres et s'élargissant progressivement à partir de l'intervalle compris entre les deux cylindres. La zone médiane 7 se trouve dans le prolongement de la direction d'écoulement principale . Elle recueille le mélange gazeux enrichi en isotope lourd. Les zones latérales 8 et 9 recueillent symétriquement, plus près de la surface des cylindres que la première, des fractions du mélange gazeux enrichies en isotope léger. Le dispositif étant disposé de manière que'SeVs9f > Sin- dres soient verticaux, le mélange enrichi en isotope lourd est extrait à travers l'enceinte par une tubulure 10 située au voisinage de la paroi latérale horizontale du dispositif à l'extrémité inférieure de celui-ci. A l'inverse, les fractions enrichies en isotope léger sont prélevées par des orifices 11 et 12 situés au voisinage de la paroi latérale horizontale limitant le dispositif à son extrémité supérieure. Les deux fractions sont ensuite réunies ensemble. Cette disposition permet de combiner l'effet de séparation du champ gravitationnel créé par la rotation des cylindres avec un effet dû au champ naturel de la pesanteur. Cette disposition n'est cependant pas limitative de l'invention et en variante, les prélèvements peuvent s'effectuer à tout autre niveau dans le sens des écoulements. Dans une variante de réalisation du dispositif, qui n'a pas été beprésentéessur les dessins, les cylindres tournants' sont chauffés par circulation interne d'un fluide caloporteur ou par effet Joule. A l'inverse, les parois externes de l'enceinte sont refroidies, de sorte que le mélange isotopique soit toujours maintenu à une température le conservant à l'état gazeux, soit notamment à une température supérieure à 650C dans le cas particulier de l'hexafluorure d'uranium. Le dispositif qui vient d'être décrit est encore susceptible d'être réalisé sous forme de nombreuses autres variantes. Bien qu'il soit en général préférable d'utiliser deux cylindres tournant en sens inverses comme il a été décrit, avec un écartement entre leurs axes de l'ordre de 3 à 4 fois la valeur de leur rayon, il est également possible d'utiliser des dispositifs comportant un seul cylindre disposé en travers de la direction principale d'écoulement, ou, au contraire, plusieurs cylindres successifs. Par ailleurs, le dispositif peut comporter un nombre de sorties d'écoulement variable suivant le nombre de fractions séparées. Il peut aussi comporter, dans le cas du mode de réalisation à deux cylindres tournants représenté , deux entrées symétriques pour le mélange gazeux, plutôt que l'entrée unique considérée cidessus. A titre d'exemple, un dispositif tel que# c##t#L##t?3( s aa été décrit et représenté permet de soumettre à des accélérations de l'ordre de 107 m/S2 2un mélange d'hexafluorure d'uranium et d'hélium, contenant environ 95 % en volume d'hélium (vitesse du son dans le mélange : 340 m/; > pour des cylindres de 0,05 mètre de diamètre tournant à 216000 tr/mn et un mélange incident circulant à la vitesse de 120 m/s. Dans une installation industrielle, le dispositif décrit ci-dessus constitue en fait une cellule élémentaire dans une cascade de cellules élémentaires successives reliées les unes aux autres d'une manière analogue à ce qui est déjà connu et mis en pratique dans les installations de séparation isotopique par diffusion gazeuse. Cependant les indications qui ont été données ci-dessus suffisent à confirmer que le procédé selon l'invention permet d'atteindre des facteurs de séparation élémentaire nettement supérieurs à ceux des procédés connus.Comme pour l'ultracentrifugation, ce facteur est propurtionnel à la différence des masses atomiques des molécules isotopiques du mélange gazeux et considérablement plus élevé que celui de lteffusion gazeuse, mais le champ d'accélération qui provoque la séparation est augmenté d'un facteur 10 environ par rapport à l'ultracentrifugation. Ceci s'explique par le fait que l'accélération radiale à proximité des cylindres tournants est proportionnelle au carré de la vitesse locale du fluide et inversement proportionnelle au rayon du cylindre tournant, alors que la vitesse locale du fluide est elle-meme de plusieurs fois la valeur de la vitesse incidente à l'infini, et que l'emploi de cylindres massifs-de faible diamètre permet des vitesses de rotation très élevées.De plus, et contrairement à ce qui se produit sur les centrifugeuses, les entrées et sorties de fluide s'effectuent sur des parois fixes de l'enceinte, ce qui élimine les difficultés d'étanchéité que poseraient des joints tournants. Dans une cascade d'étapes élémentaires de séparation, les différentes cellules élémentaires sont connectées en série sur deux circuits à contre-courant l'un de l'autre. Sur l'un des circuits, le mélange isotopique s'enrichit progressivement en isotope lourd, tandis que sur l'autre, il s'enrichit au contraire en isotope léger. A chaqu#e étage, le mélange gazeux de ltécoulement in cident est formé par la réunion du mélange enrichi en isotope lourd provenant de l'étage précédent et du mélange appauvri en cet isotope dans l'étage suivant. Mais naturellement, ce type de cascade n'est pas limitatif de l'invention, pas plus que le mode de réalisation particulier qui a été décrit à titre d'exemple. L'invention englobe au contraire toutes les variantes des réalisations mentionnées. REVEND ICAT IONS 1.- Procédé de séparation isotopique caractérisé en ce que, dans au moins une étape élémentaire, on fait circuler un mélange isotopique gazeuxà traiter en écoulement à grande vitesse au contact d'un cylindre en rotation sur lui-même disposé en travers de l'écoulement, et l'on recueille un mélange enrichi en isotope relativement lourd et un mélange appauvri en cet isotope respectivement dans la zone ou la pression statique est relativement moins basse et dans la zone ou la pression statique est relkivement plus basse, du fait de la rotation du cylindre. 2.- Procédé selon la revendication l, caractérisé en ce que l'on prélève, dans une zone axiale dans le prolongement de l'écoulement incident et dans une zone latérale plus proche du cylindre en rotation, respectivement un mélange enrichi et un mélange apprauvri en isotope relativement lourd, séparés l'un de l'autre au voisinage d'une génératrice du cylindre tournant, située radialement dans une direction faisant avec la direction d'écoulement incident un angle de 90 degrés comptés en sens inverse du sens de rotation du cylindre. 3.- Procédé selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce qu'on fait circuler le mélange isotopique entre deux cylindres symétriques tournant en sens inverses. 4.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que ledit cylindre est entraîné en rotation de manière à réaliser une vitesse périphérique de l'ordre de 4 à 5 fois la vitesse d'écoulement incidente à grande distance du mélange à traiter. 5.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que le mélange gazeux à traiter est composé pour obtenir une valeur élevée de la célérité du son dans ce mélange. 6.- Dispositif de séparation isotopique, caractérisé en ce qu'il comprend au moins un cylindre disposé dans une enceinte de circulation d'un mélange isotopique gazeux en écoulement à grande vitesse, transversalement par rapport à l'écoulement, des moyens pour entraîner le cylindre en rotation sur son axe longitudinal et des moyens de prélèvement à travers ladite enceinte, au moins soit d'un mélange gazeux enrichi en isotope relativement lourd, soit d'un mélange enrichi en isotope relativement léger, respecti vement dans une zone à pression statique relativement moins basse, plus éloignée du cylindre, et dans une zone à pression statique relativement plus basse, plus proche du cylindre, en aval d'une génératrice du cylindre à 90 degrés de la direction de ltécoulement incident à grande distance. 7.- Dispositif selon la revendication 6,caractérisé#en ce qu'il comprend deux cylindres anaîogues-.tournant en sens inverses l'un de l'autre et disposés de part et d'autre d'un plan de symétrie suivant lequel s'effectue la circulation du mélange isotopique. 8. Dispositif selon la revendication 6 ou 7, caractérisé en ce que l'axe longitudinal du cylindre est orienté verticalement. 9. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 6 à 8, caractérisé en ce qu'il comporte des moyens de chauffage interne du cylindre et/ou des moyens de refroidissement des parois externes de l1enceinte. 10. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 6 à 9, caractérisé en ce qu'il comprend un carénage de guidage du mélange isotopique gazeux, informé suivant les lignes d'écoulement. 11. Installation de séparation isotopique, caractérisée en ce qu'elle comprend au moins une série d'étages successifs de séparation élémentaire, chacun constitué par un dispositif selon l'une quelconque des revendications 6 à 10, et des moyens pour faire circuler le mélange isotopique gazeux d'un étage à l'autre, à chaque étage en mélange avec le mélange soit enrichi Soit appauvri prélevé à l'étage suivant. 12. Application du procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à Il à la séparation des isotopes de l'uranium contenus dans l'hexafluorure uranium, de préférence en mélange avec de l'hydrogène ou de l'hélium.