Brevet FR2389975A1 — publié le 19781201

Lors de la régénération de déchets radioactifs provenant de réacteurs nucléaires, telle qu'on la pratique actuellement, les déchets à niveau élevé d'énergie sont obtenus sous la forme d'une solution forte d'acide nitrique. Les substances radioactives qui prédominent dans les déchets pendant les premiers siècles sont le strontium-90 et le caesium-137. Les déchets contiennent aussi, entre autres éléments, de petites quantités d'uranium, de plutonium et d'éléments transuraniens qui ont des périodes de demi-vie beaucoup plus grandes que le strontium-90 et le caesium-137.Les spécialistes en la matière pensent de façon générale qu'il est avantageux, après une période de refroidissement suffisante, de convertir en un solide les déchets liquides à niveau élevé d'énergie. On cherche à obtenir un produit solide qui ait une bonne résistance chimique.Entre autres choses, il doit être aussi stable que possible au lessivage par l'eau des substances radioactives qui y sont contenues. Parmi les matières qui ont été proposées pour l'enrobage, on peut citer des verres, par exemple le verre borosilicaté et le verre au phosphate, le quartz, le bioxyde de titane, certaines zéolites et d'autres minéraux présents dans la nature. D'après un procédé connu d'enrobage des déchets à niveau élevé d'énergie dans le verre, on évapore les déchets, on les calcine et on y ajoute des additifs qui, chauffés à 1000-12000C, donnent lieu à une fusion de verre. La fusion est chargée dans des récipients d'acier hermétiques qui sont transportés dans une installation d'entreposage refroidie et surveillée. La calcination des déchets fortement radioactifs peut eAtre effectuée à une température de 11 ordre de grandeur de 300 à 5000C et elle aboutit à la transformation des produits de déchet en oxydes. Selon un autre procédé déjà proposé, les déchets séparés au cours de la régénération du combustible nucléaire sont mélangés avec des matières céramiques stables à long terme et le mélange est aggloméré par compression isostatique sous haute pression, pour former des corps très denses ayant une structure cristalline. D'après un autre procédé proposé, des barres de combustible épuisé provenant d'un réacteur nucléaire sont enfermées directement, c'est-à-dire sans régénération, dans des corps de matière céramique densifiés par compression et très résistants, par pressage isostatique sous haute pression. La présente invention est basée sur le fait constaté qu'une matière, comme oxyde de magnésium, qui a le pouvoir d'absorber de lteau en augmentant de volume et en formant un produit déformable plastiquement, peut être utilisée pour protéger un corps, qui contient des substances radioactives, contre l'action de l'eau et contre le lessivage à l'eau, pendant un entreposage à long terme de ce corps dans la roche. D'après l'invention, lorsque le corps est déposé pour un entreposage à long terme, il est engainé par une masse de la matière en question.Si les couches extérieures de la masse entrent en contact avec l'eau, en raison de fissures dans la roche, ces couches gonflent et se transforment en une couche superficielle dense qui protège du contact de l'eau les parties internes de la masse, où se trouve le corps de substances radioactives. Le produit formé lors de l'absorption d'eau pénetre également dans les fissures de la roche et les bouche, lorsqu'on applique le mode de réalisation préféré de l'invention, si bien que l'arrivée d'eau dans la cavité d'entreposage est interroue de manière efficace. Plus précisément, la présente invention concerne un procédé pour déposer un corps contenant des substances radioactives, en particulier un combustible utilisé dans des réacteurs nucléaires ou des déchets à niveau élevé d'énergie isolés au cours de la régénérationde combustible nucléaire, dans une roche pour un entreposage à long terme de ce corps, ce procédé étant caractérisé en ce qu'il est disposé, entre le corps et la roche, une masse dont la structure est suffisamment poreuse pour la pénétration d'eau et qui est faite d'une matière ayant le pouvoir d'absorber de l'eau en augmentant de volume et en formant un produit défor- mable plastiquement, d'où il résulte que le produit déformable plastiquement qui se forme lors de la pénétration d'eau dans les couches extérieures de la masse est en mesure de protéger contre le contact avec liteau les parties internes de la masse et le corps qui contient les substances radioactives et est enrobé dans ces parties, par obturation des couches externes de la masse et, de préférence, également par pénétration dans d'éventuelles fissures qui se forment dans la roche. Le corps contenant les substances radioactives peut entre constitué notamment par un récipient contenant une ou plusieurs barres de combustible épuisé provenant d'un réacteur nucléaire, par une fusion de verre du genre décrit ci-dessus et contenant des déchets à niveau élevé d'énergie, ou par un corps du genre précité, formé par-agglomération d'un mélange de déchets à niveau élevé d'énergie et d'une matière céramique. Il n'est pas nécessaire que le corps soit unique et formé d'un seul tenant. I1 peut autre également constitué par plusieurs corps séparés plus petits, disposés à côté les uns des autres. L'augmentation de volume de la matière de la masse autour du corps de substances radioactives doit eAtre supérieure au volume des pores qui est disponible dans la masse pour volumétrique. On est ainsi assuré de la formation d'une couche extérieure dense qui s'appose à une nouvelle pénétration d'eau dans les parties internes de la masse. Dans certains cas, il peut Autre difficile de mettre la masse en contact effectif avec la paroi de la roche. Dans de tels cas, l'augmentation volumétrique de la matière doit être beaucoup plus grande que le volume des pores de la masse, de sorte que le produit formé à partir de la matière et de l'eau qui y a pénétré puisse également remplir les vides entre la masse et la paroi de la roche et. pénétrer dans des fissures de cette denière.Pour obtenir une augmentation volumétrique de la matière qui soit importante par rapport au volume des pores de la masse et des vides qui peuvent exister entre la masse et les parois de la roche, la masse doit être aussi dense que possible et, de préférence, elle doit avoir une densité d'au moins 60 % de la densité théorique, tout en permettant néanmoins la pénétration d'eau. Pour obtenir une pénétration satisfaisante de lteau, la masse doit avoir une structure poreuse avec une porosité homogène. La masse peut par exemple être constituée avantageusement par des corps préfabriqués, notamment sous la forme de briques, ou par un unique récipient à paroi épaisse, préfabriqué par compression à froid, contenant une ou plusieurs cavités dans lesquelles le corps ou les corps de substances radioactives peuvent astre placés. D'autre part, la masse peut être introduite sur place sous forme d'une poudre fluide à laquelle on peut donner une densité suffisante, notamment à l'aide de dispositifs vibrateurs. Dans certains cas, il peut être judicieux d'enfermer la masse avec le corps contenant les substances radioactives dans un réci pient, par exemple d'acier, avant que l'ensemble ne soit placé dans la cavité de la roche. Au cas où des fuites se produiraient dans le récipient sous l'effet de la corrosion et où de l'eau pénètrerait en conséquence dans la masse, la matière de celle-ci gonflerait dans la zone de pénétration et assurerait I'obturation à cet endroit, protégeant ainsi les parties de la masse situées plus à l'intérieur. Dans ce cas également, les fissures de la paroi de la roche peuvent être bouchées par la matière de la masse après que l'absorption d'eau l'a forcée à se frayer un chemin à travers les fuites du récipient et dans les fissures dela paroi de la roche. A titre d'exemple de matière appropriée, possédant le pouvoir d'absorber l'eau en augmentant de volume et en formant un produit déformable plastiquement, on peut mentionner l'oxyde de magnésium. En absorbant de l'eau, l'oxyde de magnésium se transforme en hydroxyde de magnésium et son volume augmente de 120 % environ. En outre, l'hydroxyde de magnésium produit des silicates insolubles dans lteau, sous la forme de serpentine et de talc, en réagissant avec l'eau qui contient-de l'acide silicique, tout en augmentant encore de volume. Cette réaction de l'hydroxyde de magnésium se traduit par un effet accru de protection. Un autre exemple de matière appropriée est la bentonite dans laquelle l'élément actif est la montmorillonite, de préférence sous forme sodique. En tant qu'exemples d'autres matières appropriées pour la masse, on peut citer des substances minérales contenant les silicates de magnésium olivine et ensthatite qui, par absorption d'eau et augmentation volumétrique, peuvent être transformés en serpentine et en talc ; l'olivine qui, en absorbant de l'eau et en augmentant de volume, peut être convertie en un mélange de serpentine et de brucite ; l'oxyde d'aluminium qui, en absorbant de liteau et en augmentant de volume, peut astre transformé en hy droxydes insolubles tels que diaspore , boehmite et gypsite ; et la karsténite qui, en absorbant de l'eau et en augmentant de volume, peut astre transformée en gypse.Les substances indiquées à titre d'exemples peuvent être utilisées isolément ou en mélanges de deux ou de plusieurs d'entre elles. Dans tous les cas, l'aug- mentation tolumétrique des matières citées à titre d'exemples est supérieure à 35 %. I1 est souhaitable que l'augmentation de volume soit d'au moins 25 % pour le procédé de l'invention. La masse est appliquée tout autour du corps contenant les substances radioactives en une épaisseur qui est opportunément de 1 dm au moins et qui atteint de préférence plusieurs décimètres. L'invention est ci-après expliquée de façon plus détaillée, à titre d'exemple, en référence au dessin annexé qui est une vue en coupe de la masse et illustre schématiquement le dépit d'un corps contenant des substances radioactives dans une cavité de la roche. Dans le cas choisi à titre d'exemple, la cavité pratiquée dans la roche a une section transversale pratiquement carrée avec des parois latérales 1, 2, une paroi inférieure 3, une paroi supérieure 4 et une paroi arrière (non visible). Le corps contenant les substances radioactives est constitué par un récipient cylindrique 5 en acier contenant des barres de combustible épuisé 6 provenant d'un réacteur nucléaire. La matière apte à subir une augmentation volumétrique par absorption d'eau est un oxyde de magnésium sous la forme de briques agglomérées 7, avec une teneur en oxyde de magnésium de 99 % en poids et une densité de 80 % de la densité théorique de l'oxyde de magnésium. Des briques de ce genre sont fréquemment utilisées comme revêtement de base dans des fours.Les briques 7 sont empilées en une disposition serrée les unes par rapport aux autres et par rapport aux parois de la roche et du récipient 5 dans toute la cavité. Une matière de remplissage entre les briques n'test pas nécessaire, mais si on le désire, on peut appliquer une bouillie épaisse d'oxyde de magnésium et d'eau entre elles et dans les vides éventuels où il n'est pas possible d'effectuer un garnissage complet avec des briques. Par exemple, dans les inégalités 8 et 9 de la paroi 1 de la roche, il peut Autre judicieux d'appliquer une bouillie d'oxyde de magnésium. L'épaisseur de la couche d'oxyde de magnésium entre les parois de la roche et le corps 5 est d'au moins 1 m en tous points. L'espace du caté avant peut être fermé par des blocs de granit en forme de coins, qui sont appareillés de façon à former une paroi avant avec un bon ajustement des surfaces des blocs placées vis-àvis. Dans les cavités éventuellement présentes dans cette paroi et autour d'elle, on peut appliquer la bouillie d'oxyde de magnésium. Lorsque des fissures 10 et 11 se forment dans les parois de la roche, l'eau peut pénétrer dans les couches extérieures de la masse faite de briques d'oxyde de magnésium, autour du corps con tenant les substances radioactives. L'oxyde de magnésium réagit alors avec l'eau en formant de l'hydroxyde de magnésium. En raison de l'augmentation de volume, I'hydroxyde de magnésium obture la zone où stest produite la pénétration d'eau, si bien que les couches internes de la masse restent complètement sèches. En outre, l'hydroxyde de magnésium pénètre dans les fissures 10 et 11 et bouche celles-ci. Au contact de l'eau contenant de l'acide silicique qui peut pénétrer dans les fissures en provenance de ltexté- rieure, la couche externe dthydroxyde de magnésium dans les fissures réagit avec cette eau en formant des silicates de magnésium insolubles, notamment de la serpentine et du talc. La formation des silicates insolubles se traduit par un renforcement de l'effet de protection. A la place d'oxyde de magnésium, on peut utiliser de la bentonite dans les cas décrits à titre d'exemple. Il est alors judicieux d'utiliser la bentonite sous forme de blocs de haute densité, obtenus par une compression appropriée de la poudre de bentonite à la température ambiante. REVENDICATIONS 1. Procédé pour déposer dans la roche pour un entreposage à long terme un corps contenant des substances radioactives, en particulier un combustible utilisé dans des réacteurs nucléaires ou des déchets à niveau élevé~d'énergie isolés au cours de la régénération de combustible nucléaire, caractérisé en ce qu'il est disposé, entre le corps et la roche, une masse dont la structure est suffisamment poreuse pour la,pénétration d'eau et qui est faite d'une matière ayant le pouvoir d'absorber de lteau en augmentant de volume et en formant un produit déformable plastiquement, d'où il résulte que le produit déformable plastiquement qui se forme lors de la pénétration d'eau dans les couches extérieures de la massa qui est en mesure de protéger contre le contact de l'eau les parties internes de la masse et le corps de substances radioactives qui y est contenu, par obturation des couches externes de la masse et, de préférence, également par pénétration dans d'éventuelles fissures qui peuvent se produire dans la roche. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'augmentation de volume de la matière par absorption d'eau et supérieure au volume des pores disponible dans la masse pour l'augmentation volumétrique. V 3. Procédé selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que la masse est appliquée tout autour du corps en une épaisseur d'au moins 1 dm.