Brevet FR2356243A1 — publié le 19780120

La présente invention concerne une structure de combusti- ble nucléaire utilisable dans un réacteur nucléaire ou une autre zone de flux neutronique, sous la forme d'un élément combustible ou d'une cible servant à produire du molybdène-99. De molbbdène-99 est l'un des produits de fission obtenus par irradiation d'urand.um-235 ou d'une autre matière fissile et il est ensuite fourni à l'industrie radio-pharmaceutique pour la fabrication de générateurs de technétium-99. Le Xc-99 est le radionucléide "frère" du Mo-99 et il est utilisé dans les hôpitaux dans une large gamme de processus de diagnostic en médecine nucléaire, en particulier dans le domaine de la détection des tumeurs ou des lésions.Les propriétés possédées par le -99 ont Justifié sa très large utilisation comme élément de diagnostic dans le domaine médical et on s'attend à ce que l'utilisation de ce radio-isotope atteigne et dépasse prochainement celle de l'ensemble de tous les autres isotopes couramment utilisés dans l'in dustrie radio-pharmaceutique. La cible utilisée à l'heure actuelle est formée par un barreau d'aluminium qui est plaqué par extrusion d'une couche d'uranium à 21 % en poids, placé dans une gaine à ailettes en aluminium.Cette cible est inefficace pour produire du Xo-99, du fait que le taux de récupération est inférieur à 40 % et qu'il s'y produit de grandes quantités de déchets radio-actifs, principalement des solutions d'aluminium. fl existe également à l'heure actuelle un besoin en petits réacteurs nucléaires stras mais généralement simples, destinés à être utilisés comme des générateurs de neutrons et comme sources de petites quantités d'énergie. Un exemple d'un tel réacteur est constitué par le réacteur "SLOWPOKE" qui a été construit à l'Université de Toronto par la Société dite Âtomic Energy of Canada Limited.Ce réacteur utilise à l'heure actuelle des éléments com bustibles se présentant sous la forme de récipients métalliques cylindriques, qui sont remplis d'un alliage d'uranium enrichi placé dans un liquide modérateur/réfrigérant. Il serait extremement souhaitable de disposer d'éléments combustibles donnant lieu à une msilleure transmission de la chaleur, à une plus faible autoprotection vis-à-vis des neutrons et à une plus forte destruction par combustion. La présente invention fournit maintenant une structure de combustible nucléaire utilisable comme combustible dans de petits réacteurs et comme cible aux neutrons pour la production de molybdène-99, cette structure étant plus efficace et moins CottB- se à traiter que les dispositifs connus à l'heure actuelle. Ces problèmes, ainsi que d'autres, sont résolus selon l'invention à l'aide d'une structure de combustible nucléaire qui est formée de deux tubes annulaires et espacés, constitués d'un alliage de zirconium, de manière à définir entre eux un intervalle annulaire constant mais mince qui est rempli d'uranium enrichi se présentant sous la forme d'une feuille ou d'une poudre compactée ou agglomérée0 Selon la forme de mlesne/ p rUe rées l'espacement est établi à l'aide d'un moyen d'espacement se présentant sous la forme d'un fil ou d'une nervure s'étendant entre les tubes. D!autres avantages et caractéristiques de l'invention ressortiront de la suite de la présente description, donnée à titre d'exemple non limitatif, en référence aux dessins annexés dans lesquels la fig. 1 est une section droite d'un mode de réalisation de la structure-cible selon l'invention; la fig. 2 est une section droite d'un second mode de réalisation de la structure-cible selon l'invention; la fig. 3 représente une variante d'un moyen d'espacement, et la fig. 4 représente la cible placée dans le tube du réao- teur. Ta cible 10 décrite et illustrée dans la fig. 1 est formée d'une mince feuille tubulaire d'uranium (U02) désignée par Il et maintenue entre deux gaines 12a et 12b formées d'un alliage de zirconium, d'acier inoxydable ou d'un autre métal approprié.Une feuille torsadée 13 d'un alliage de zirconium, d'acier inoxydable ou d'un autre métal approprié peut être fixée dans la région centrale, comme indiqué, afin d'améliorer la transmission de chaleur entre le réfrigérant 14 qui passe en service dans la zone centrale et la structure de cible Le réfrigérant passe également dahs-la zone extérieure 15 entre la structure-cible et le tube de réacteur (non représenté) L'U02 utilisé est fortement enrichi et il se trouve normalement en une qualité comportant plus de 90 % en poids d'U-235 par rapport à U-238. On réalise ce modèle de cible de la façon suivante: on utilise une feuille d'uranium (93 % en poids) de 0,051 mm d'épais- saur et deux gaines en alliage de zirconium espacées d'un intervalle d'environ 0,1 à 0,2 mm en vue de l'assemblage. 1) On dispose la feuille d'uranium entre les deux gaines; 2) on obture par soudure une extrémité de l'anneau en alliage de zirconilÉ; 3) Si nécessaire, on assure le matriçage ou le galetage planétaire de la gaine extérieure, afin de réduire son diamètre et l'in terlalle existant entre les deux gaines, de façon à laisser sur sister un Jeu d'environ 0,1 a en plus de l'épaisseur de la feuille d'uranium; 43 on chauffe l'uranium dans de la vapeur, de l'air ou de l'oxy gOne pour oxyder le métal; l'augmentation en volume du combus- tible quand il est oxydé permet de remplir les jeux radiaux résiduels et d'augmenter légèrement le diamètre de la gaine; 5) on assure la soudure par Joint continu de l'extrémité supFrieu- re de l'élément. Cette version correspond à une conception satisfaisante, mais son utilisation est assez limitée du fait qu'il est difficile de réaliser une feuille d'uranium de 0,05 n d'épaisseur. Sur la fig. 2 on a représenté une version préférée, qui comporte deux gaines 12a et 12b séparées par trois fils ou plus d'entretoisement 16 (4 sont visibles sur la figura), ces fils étant soudés par points sur la surface extérieure du tube 12a for- mant la gaine intérieure. La zone annulaire centrale 17 est rem- plie d'une poudre fabriquée à partir de boulettes d'U02 broyé, ou par d'autres moyens appropriés.On réalise la cible en intro duisaat la poudre fine d'U02 (par exemple d'une granulométrie de 0,003 n) dans intervalle annulaire existant entre les gainas, les fils d'entretoisement maintenant le très petit espacement (de l'ordre de 0,13 mi), et en assurant un compactage ou agglomé- ration par vibration, Jusqu't ce qu'on obtienne une densité théorique d'environ 70 %. Les extrémités de la structure (en pratique d'une longueur d'environ 150 n) sont alors scellées par soudure. On réduit l'espacement entre les gaines par formage hydrostatique ou mécanique, de manière à augmenter la densité théorique du comme bustible Jusqu'à environ 85 %. La fig. 3 représente une variante d'éléments d'espacement qui servent à maintenir le petit intervalle nécessaire entre les gaines. Dans ce cas, la gaine intérieure 12a est pourvue de nersures longitudinales 24 s'étendant au joins sur la même partie de la longueur du tube, afin de ménager l'espacement nécessaire entre les gaines 12a et 12b. On peut aussi établir cet espacement en forment les nervures sur la surface intérieure du tube exté- rieur 12b. Les éléments d'espacement peuvent également être constitués par des plots ou des protubérances ayant la hauteur appropriée et formés sur ladite surface. En service, (voir fig. 4), on dispose de préférence la structure-cible 10 sur une tige centrale 19 et on la maintient on position par les éléments d'espacement 20, puis on l'insère dans le tube 21 du réacteur, de manière qu'elle pénètre dans la zone de flux de neutrons du coeur du réacteur. On fait passer du rOfri- gérant dans les zones annulaires 22 et 23. La fig. 4 représente la cible en position dans le réacteur. On a troué que la structure de cible décrite ci-dessus était plus efficace pour produire du Ko-99 que les types existant Après irradiation dans le réacteur, on traite le combustible de la cible pour produire du Tc-99, mais il existe pour remplir cette fonction, des procédés connus auxquels l'homme de l'art se référera utilement. En outre, ce type de structure combustible 'est avéré présenter des avantages importants lora de son utilisation comme combustible dans de petits réacteurs. Du fait que la feuille ou couohe de combustible est mince, on obtient un rapport élevé an- tre la surface et le volume, ce qui est important pour avoir une transsission de chaleur efficace, une faible auto-protection visà-vis des neutrons et une haute capacité de destruction par combustion. REVEND ICÂiONS 1. Structure de combustible nucléaire utilisable dans un réacteur ou un autre champ de flux neutronique comme combustible ou pour produire du molybiène-99 par irradiation, caractérisée en ce qu'elle comprend un tube intérieur et un tube extérieur en métal, espacés l'un de l'autre de façon à former entre eux un intervalle annulaire mince mais constant, cet intervalle étant rem- pli d'uranium enrichi et ledit métal faisant partie du groupe comprenant un alliage de zircotsum et l'acier inoxydable. 2. Structure de combustible nucléaire selon la revendication 1, caractérisée en ce que l'uranium combustible se présente sous la forme d'une mince feuille interposée entre les deux tubes. 3. Structure de combustible nucléaire selon la revendication Ig caractérisée en ce que l'uranium combustible se présente sous la forme d'une poudre compactée ou agglomérée, qui remplit complètement l'intervalle précité. 4. Structure de combustible nucléaire selon l'une quelconque des revendications I à 3, caractérisée an ce que la cible comporte en outre une tige centrale sur laquelle les tubes sont montés de façon à définir un intervalle annulaire entre le tube intrieur et le passage de réfrigérant prévu autour de la tige centrale. 5. Structure de combustible nucléaire selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisée en ce qu'on maintient l'espacement de l'intervalle annulaire à l'aide de trois fils ou plus, qui sont fixés le long d'une certaine partie de la longueur de la surface extérieure du tube intérieur ou de la surface intérieure du tube extérieur. 6. Structure de combustible nucléaire selon 1 'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisée en ce mulon maintient l'espacement de l'intervatle annulaire par trois nervures ou pro tubdrances ou plus, qui sont formées le long d'une certaine partie de la longueur de la surface extérieure du tube intérieur ou de la surface intérieure du tube extérieur.