Brevet FR2356158A1 — publié le 19780120

La présente invention due la collaboration de M. Henri François du Commissariat à l'Energie Atomique et de Mme Celine Heilmann et de Claude Jacquot du Centre de Recherches nucléaires de l'Université de Strasbourg-Cronenbourg est relative à un procédé de dosimétrie d'un flux de particules. On connalt depuis longtemps déjà un procédé de dosage des particules, notamment ionisantes, à l'aide de plaques contenant des émulsions nucléaires comprenant une couche de gélatine dans laquelle sont dispersés des microcristaux de bromure d'argent AgBr. Sous l'effet d'un rayonnement ionisant incident, le bromure d'argent est réduit, après développement de la plaque, à l'état d'argent métallique et la quantité d'argent métallique ainsi produite est directement proportionnelle à la dose de rayonnement reçue. I1 suffit donc de déterminer la quantité d'argent métallique obtenue pour connattre la dose du flux du rayonnement incident. Jusqu'à ce jour, cette détermination a été effectuée essentiellement par deux méthodes à savoir soit un examen microscopique, soit un examen photométrique. L'examen microscopique qui consiste à étudier point par point la surface de l'émulsion pour y repérer les traces d'argent est évidemment très long et ne peut entre employé commodément pour des mesures industrielles ; quant à la mesure photométrique, elle consiste à mesurer l'absorption d'un flux lumineux d'intensité connue par l'émulsion pour en déduire la quantité d'argent métallique opaque qu'elle contient. Cette méthode n'est pas non plus d'un emploi commode car la lecture est difficile si la plaque a été très impressionnée, puisqu'il faut alors un flux lumineux considérable pour recueillir un signal de lecture et, par ailleurs, elle fait appel à un matériel coûteux. La présente invention a pour objet un procédé de dosimétrie d'un flux de particules qui utilise des plaques à émulsions nucléaires d'un type en soi connu, tout en palliant les inconvénients précédents grâce à une méthode de lecture plus simple et plus efficace. Ce procédé de dosimétrie est essentiellement caractérisé en ce que l'on fumet au flux de particules à mesurer au moins une plaque à émulsion nucléaire comportant une émulsion de gélatine et de microcristaux de bromure d'argent, en ce que l'on développe la plaque d'une façon en soi connue puis en ce que l'on analyse ensuite par activation la quantité d'argent ainsi réduite à l'état métallique. La plaque contenant l'émulsion nucléaire ainsi irradiée est ensuite développée par la méthode classique des températures, ce qui a pour effet de faire apparattre des traces constituées de grains d'argent métalliques aux endroits ou des particules ionisantes ont pénétré dans l'émulsion et y ont cédé tout ou partie de leur énergie. I1 existe d'ailleurs dans le commerce des émulsions nucléaires de sensibilité différentes, obtenues en faisant varier de l'une à l'autre la taille et le nombre des grains de microcristaux de bromure d'argent contenus dans le substrat de gélatine. La quantité d'argent ainsi fixée par une plaque déterminée dépend donc de la sensibilité de l'émulsion et est donc caractéristique de la perte d'énergie spécifique de la particule dans l'émulsion nucléaire considérée. Selon l'invention, les plaques une fois révélées à la manière d'une plaque photographique ordinaire, sont alors soumises à un flux de neutrons (réacteur nucléaire, accélérateur etc...) qui active les particules d'argent contenues dans l'émulsion, lesquelles deviennent alors émettrices de rayonnement y qu'il suffit de détecter pour connaître la quantité d'argent présente dans la plaque, laquelle est finalement spécifique de la dose du flux de rayonnement reçu par ladite plaque. Selon l'invention, plusieurs méthodes de détermination de la quantité d'argent activée peuvent être utilisées ; on peut par exemple avoir recours à un détecteur de rayons y du type compteur Geiger, ce qui ne donne bien entendu qu'une indication globale sur la masse d'argent contenue dans l'émulsion ; une méthode plus fine et plus intéressante consiste à recourir à un spectromètre y à multicanaux, à l'aide duquel on sélectionne puis on mesure l'intensité des pics spécifiques de l'argent activé à différents niveaux ce qui permet alors d'avoir une dosimétrie sélective en énergie, puisque l'on peut même alors se fixer sur l'un des pics déterminés de l'argent activé. Lorsque le flux de particules que l'on désire doser est composé de particules non ionisantes, comme par exemple des neutrons, on met alors en oeuvre la méthode en utilisant une émulsion nucléaire dopée en un composé qui donne lieu, sous l'effet des neutrons, à une réaction secondaire ionisante capable de provoquer l'impression de l'émulsion nucléaire. A cet effet, le dopage de ladite émulsion peut être réalisé très facilement à l'aide du lithium dont on utilise la réaction (n, a). La particule a émise lors de cette réaction secondaire est alors capable de provoquer l'impression de l'émulsion nucléaire et ultérieurement la présence d'une trace d'argent au point d'impact lorsque l'on développera la plaque. Une variante particulièrement intéressante de la -présente invention consiste à utiliser non pas une seule plaque à émulsion nucléaire, mais une juxtaposition de plusieurs plaques indépendantes dont chacune a une sensibilité propre dans une bande d'énergie déterminée. On réalise ainsi un véritable "sandwich" de plusieurs plaques (on a utilisé ainsi couramment des ensembles d'une vingtaine de tranches juxtaposées dont l'épaisseur globale atteignait 10 cm > . Cette variante de réalisation permet de suivre littéralement sur toute l'épaisseur du "sandwich" ainsi constitué le trajet de passage d'une particule ionisante, laquelle se traduit par une suite de traces constituées de grains d'argent métalliques alignés dans la masse.Si l'on repère par un système de coordonnées à trois dimensions dans l'espace, l'emplacement des différentes traces, on peut ainsi reconstituer le réseau spatial d'un flux de particules incidentes et le dispositif ainsi réalisé peut s'apparenter, si l'on veut, à une espèce de chambre de Wilson fonctionnant dans un milieu solide. Par ailleurs, la quantité d'argent ainsi fixée au niveau de chaque plaque est fonction du seuil et de la sensibilité de l'émulsion correspondante ainsi que de la perte de l'énergie spécifique de la particule dans le milieu. Lors du développement et de l'analyse par activation de chacune des plaques à émulsion nucléaire constituant le "sandwich" précédent, on peut donc déterminer les irradiations réellement reçues par le milieu jusqu'à une profondeur déterminée, c'est-a-dire faire une véritable spectrométrie du flux en énergie et mesurer le rapport dE/dx du flux en chaque point de celui-ci. Le procédé de dosimétrie, objet de l'invention présente ainsi deux intérêts majeurs puisqu'il permet de définir la dose globale délivrée par un flux de particules variées, ionisantes ou non, et présentant un spectre d'énergie important, et qusil permet, d'autre part, de dresser le spectre de cette dose en fonction des différentes tranches d'énergie des particules incidentes (mesure de la composition en dE/dx du flux). Par ailleurs, elle présente du fait même des caractéristiques de l'analyse par activation, une très grande gamme de sensibilité qui ne dépend que de la taille des grains utilisés dans les émulsions. Un autre avantage intéressant du procédé, objet de l'invention réside dans le fait que les plaques à émulsion nucléaire utilisées peuvent accumuler les renseignements dans le temps tant que l'on n'a pas procédé au développement de ces mêmes plaques. On peut donc ainsi, à l'aide du procédé objet de l'invention, surveiller pendant plusieurs heures ou jours consécutifs, la dose de rayonnement reçue en un lieu déterminé. C'est ainsi par exemple que l'on a utilisé ce procédé pour mesurer les doses intégrées de flux de particules reçues sur un satellite ou à bord d'un avion pendant un voyage déterminé. On peut noter enfin qu'il est toujours possible, lorsque la plaque révélée a perdu son activité nucléaire, de se livrer à un comptage de l'argent par les méthodes classiques antérieures et notamment par microscopie, ce qui peut permettre certaines vérifications a posteriori. Enfin, lorsqu'on désire effectuer une mesure différentielle, concernant la dose globale reçue en un lieu déterminé entre une source d'irradiation extérieure inconnue et l'atmosphère ambiante, toujours génératrice elle-même d'un bruit de fond parfois non négligeable, le procédé objet de l'invention, peut être utilisé en mettant en oeuvre deux séries de plaques, dont les unes sont soumises à la dose globale et les autres uniquement au bruit de fond du à l'atmosphère ambiante. Une simple soustraction permet alors de connaître le flux réel. De toute façon, l'invention sera mieux comprise en se référant à la description qui suit d'un exemple de mise en oeuvre du procédé de dosimétrie d'un flux de particules, exemple donné à titre illustratif et non limitatif. Dans cet exemple, on a utilisé des plaques à émulsion nucléaire de sensibilité K5 dans l'échelle internationale et on a comparé deux séries de plaques dont les unes étaient des plaques témoins situées à l'atmosphère ambiante et les autres des plaques situées dans une dose de particules ionisantes de 0,5 kilorad de rayons y. On a obtenu, après développement des plaques sans précaution particulière et de façon classique, des quantités d'argent de 1,93 . 10-3 g/cm3 dans les plaques irradiées alors que les plaques témoins ne contenaient que 1,10 . 10 4 g/cm3 d'argent. Ces quantités d'argent, bien que très faibles, ont été mesurées facilement sans précautions particulières et le seuil de sensibilité de la méthode a pu entre évalué à 20 millirads. Avec des plaques à sensibilité K5, on obtient une saturation, par révélation de tout l'argent contenu, aux environs d'une dose de 6 kilorads, ce qui permet d'avoir une idée de la très grande gamme de sensibilité du procédé. I1 faut noter d'ailleurs toutefois que l'utilisation de plaques moins sensibles permettrait d'atteindre et de doser des flux de rayonnements de valeurs beaucoup plus fortes. On peut également encore augmenter la sensibilité aux faibles doses en pratiquant un lavage chimique des plaques pour éliminer l'argent colloïdal résiduel après leur développement. REVENDICATIONS 1. Procédé de dosimétrie d'un flux de particules, caractérisé en ce que l'on soumet à ce flux au moins une plaque à émulsion nucléaire comportant une émulsion de gélatine et de microcristaux de bromure d'argent, en ce que l'on développe la plaque d'une façon en soi connue puis en ce que l'on analyse ensuite par activation la quantité d'argent ainsi réduite à l'état métallique. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le flux de particules å doser est composé de particules ionisantes qui impressionnent directement l'émulsion nucléaire en réduisant l'argent à l'état métallique. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que le flux de particules à doser étant composé de neutrons, on dope l'émulsion nucléaire en un composé donnant lieu, sous lteffet des neutrons, à une réaction secondaire ionisante capable de provoquer l'impression de ladite émulsion nucléaire. 4 Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que le dopage de-llemulsion nucléaire est réalisé à l'aide de lithium dont on utilise la réaction (n, a). 5 Procédé de dosimétrie selon la revendication 1, caracterisX en ce que l'analyse par activation est réalisée par une irradiation neutronique de ladite plaque suivie d'un examen par spectrométrie y des pics spécifiques de l'argent 6. Procédé de dosimétrie selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'analyse par activation est réalisée par une irradiation neutronique de ladite plaque suivie d'un examen à l'aide d'un compteur de rayonnements y, par exemple du type Neiger 7. Procédé de dosimétrie selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisé en ce que l'on soumet au flux à doser un ensemble de plusieurs plaques à émulsions nucléaires indépendantes et juxtaposées, dont chacune est sensible à une bande d'énergie déterminée, puis on analyse ensuite par activation chacune desdites plaques séparément.