Brevet FR2329330A1 — publié le 19770527

La présente invention concerne des dispositifs de séparation d'isotopes. On sait que les dispositifs actuellement employes pour la séparation isotopique sont fondes sur l'utilisation d'une legere difference existant oenerale- ment dans les caracteristiqiies physiques des isotones séparer. Ces dispositifs sont tres peu sélectifs ; il est indispensable de prévoir un grand nombre d'étages d'enrichissement, ce qui entraine la realisation d'appareils encombrants et très coûteux. Aussi a-t-on propose d'autres dispositifs dans lesquels un faisceau lumineux monochronatique émis par un générateur laser excite sdI ectivement un seul isotope dans un gaz comprenant les deux isotopes a serrer. Il est ensuite possible de separer les molécules excitées de celles qui ne le sont pas Dar des methodes connues. On peut par exemple utiliser un gaz auxiliaire reagissant uniquement sur les molécules isotopiques excitees de maniere a provoquer la formation d'un compose chimique facile à extraire des gaz, tel qu'un composé liquide ou solide. On peut aussi mettre en oeuvre un champ magnétique qui dévie uniquement les molecules excitees. L'excitation lumineuse consiste a faire passer sélectivement les molecules du gaz de l'état fondamental, c'est- -dire du niveau d'énergie le plus bas a un niveau d'énergie supérieur par irradiation avec des nhotons possédant une énergie exactement égale a la différence energetique entre ces deux niveaux : cette difference butant légèrement différente pour deux isotopes distincts d'un même élément, on concoit qu'il est possible d'exciter un des isotopes sans exciter l'autre, a condition que la longueur d'onde du faisceau lumineux corresponde exactement a une raie d'absorption d'une molécule isotonique narticuliere. En theorie les méthodes de séparation isotopique nar laser sont tres sélectives. Cependant, en pratique, l'obtention d'une bonne selectivite se heurte a deux difficultes principales. En effet, si on opère à température ambiante, à chaque niveau d'énergie électronique est associe une pluralité de niveaux vibrationnels et rotationnels qui se trouvent peunles de façon appreciable. Il en résulte que deux molécules isotopiquement différentes ont des snectres tres elargis et ne presentent nas de différence importante drabsoption a quelque longueur d'onde que ce soit. De plus les molécules excitées d'un des isotopes auvent entrer en colli sion avec celles de l'autre isotope, ce qui entraine des transferts d'énergie resonnants qui diminuent de façon importante l'effet d'excitation du faisceau lwnineux. Pour remédier aux effets de la population vibrationnelle de l'état électro ntoue fondamental, on peut penser qu'il suffit de refroidir le gaz contenant les isotopes a séparer. Mais il apparait que nouer obtenir un effet appreciakle, il faut descendre a des temperatures tres basses ou la tension de vapeur devient tellement faible que pour absorber l'énergie de la source d'excitation il faudrait des réacteurs de longueur prohibitive. La présente invention a pour but de porter remede a ces inconvénients et de réaliser un dispositif de séparation d'isotones nar laser beaucoup nlus sélectif que les svstèmes de séparation de ce type actuellement connus. La présente invention a pour objet un dispositif de séparation d'isotopes, comportant - des moyens pour mettre sous forme d'un premier caz un premier corps coirrortant un premier isotope d'un élément, et un second corps différant dudit premier corps, par le fait que ledit premier isotope y est remplacé par un second isotope dudit élément, - au moins une source d'un faisceau de lumière monochronatique apte n exciter de maniere distincte lesdits premier et second corps, - et des moyens pour extraire sélectivement lesdits premier et seconde isotopes desdits premier et second corps ainsi excités de manière distincte, caractérisé par le fait qu'il comporte en outre - un moyen de mélange pour mélanger ledit premier gaz avec un second gaz constitué d'un troisième corps, - au moins une tuyère divergente recevant lesdits gaz mélangés, - une chambre d'excitation dans laquelle débouche ladite tuyère, cette chambre recevant ladite lumière monochromatique, - un système de pompage ante à provoquer l'écoulement desdits premier et second gaz de ladite chambre de mélange à ladite chambre d'excitation > travers ladite tuyère à une vitesse supersonique, afin de détendre ces gaz, ledit troisième corps étant tel outil reste à l'état gazeux lorsqu'il est détendu après passa,#e à travers cette tuvère. L'invention est décrite ci-dessous, à titre illustratif mais nullement limitatif, en regard du dessin annexé dans lequel - la figure 1 represente, en Derspecteve, un mode de réalisation du dispositif selon l'invention, - la figure 2 est une vue partielle éclatée, n plus grande échelle, du dispositif représenté sur la figure 1, et la figure 3 est une vue schématique en coupe de tuyères du dispositif représenté sur la figure 2. Sur la figure 1, un système de forme générale parallélépipédique désigne par la référence 1 comprend une chambre de mélange 2 comportant deux tuhulures d'entrée 3 et 4 permettant l'admission respective de deux gaz. A la sortie de la chambre 2, est prévu, au moins une tuyère divergente, et de préférence comne représenté, une pluralité de tuyères divergentes identiques (voir figure 2) telles que 5 disposées a coté l'une de l'autre. Les tuyères 5 peuvent être orientées parallèlement à la largeur 6 de la sortie de la chambre 2. A titre d'exemple, la longueur de la sortie de la chambre 2 peut être de quelques centimètres, par exemple de 2 centimètres et la largeur 6 de un centimètre. Les tuyères peuvent etre au nombre de 60 environ. Dans un plan perpendiculaire è la largeur 6, le col d'une tuyère 5 peut avoir une épaisseur a (voir figure 3) égale a 0,1 millimètre, les extrémités de sortie de cette tuyère étant distantes de b égal è 0, 3 millimètres, l'élargis- sement de la tuyère steffectuant sur une largeur c égale à 1 millimètre. Les tuyères divergentes 5 débouchent dans une chambre d'excitation 7, qui comporte sur un coté une fenêtre 8. La chambre d'excitation 7 se continue par une tubulure d'évacuation 30 de même forme qui a pour but de permettre aux gaz de sortir de la chambre dlexcita- tion sans y introduire de perturbations aérodynamiques. Cette tubulure débouche dans une chambre de condensation 9 de section fortement élargie et dans laquelle on peut créer une dépression a l'aide d'une pompe d'aspiration 13. A l'intérieur de la chambre 9 sont disposées horizontalement des plaques métalliques de condensation 10. Ces plaques sont munies d'ouvertures li de manière qu'un liquide qui vient se condenser sur les plaques 10 puisse par gravité s'écouler è travers les plaques vers un réservoir 12 ménagé è la partie inférieure de la chambre 9. Les parois du système 1 sont constituées d'un métal tel que l'acier ino oxydable. Le dispositif représenté sur la figure comporte aussi un générateur laser gaz carbonique comprenant de manière connue un tube à gaz 16 disposé dans une cavité optique. Celle-ci est délimitée d'une part par un miroir totalement refléchissant constitué de préférence par un réseau 17 dont l'inclinaison sur l'axe optique permet de régler la longueur d'onde d'éission du laser. Cette cavité est délimitée d'autre part par un miroir de sortie semi-transparent 18. Le faisceau 19 émis par le générateur est réfléchi par un miroir 20 orienté pour renvoyer le faisceau 19 suivant un faisceau 21 apte traverser la fenêtre 8 pour exciter les gaz contenus dans la chambre 7 du système 1. De préférence, on intercale sur le trajet du faisceau laser 19 une lentille cylindrique 23. En effet, le faisceau 21 entrant dans la chambre 7 doit avoir une forme plate de manière å exciter les gaz circulant dans la chambre 27 à l'inte- rieur d'une zone de faible épaisseur (par exemple 1 millimètre) située aussi près que possible de la sortie des tuyères 5. Le dispositif représenté sur la figure fonctionne de la manière suivante. Par l'entrée 3 on fait pénétrer dans la chambre de mélange 2 un gaz A contenant deux isotopes d'un corps élémentaire. Dans l'exemple décrit, ce gaz est du trichlorure de bore, les isotopes è séparer étant le bore 10 designs par 10 B et le bore Il désigné par Il B. Le trichlorure de bore qui bout a 12,50C peut être introduit è la température ambiante a une Dression de l'ordre de 100 torrs par des moyens connus non représentés. Par l'autre entrée 4 on introduit dans la chambre 2 un autre gaz B constitué d'un corns qui, dans l'exemple décrit, est l'hydrogène H2.L'introduction a lieu à la pression atmosphérique et a la même température que celle ou est introduit le trichlorure de bore ; elle est effectuée de manière è réaliser un mélange homogène des deux gaz dans la chambre 2. La pompe 13 est mise en marche, la dépression gazeuse créée par cette pomne permettant d'obtenir dans le col des tuyères 5 un écoulement du mélange gazeux a une vitesse supersonique. Les gaz provenant des tuyères 5 sont reçus dans la chambre d'excitation 7 è une pression partielle qui est de l'ordre de un torr pour le trichlorure de bore et de 20 torrs pour 1 'hydrogène, de toutes façons très inférieure è la pression d'admission dans la chambre 2. Par suite de la détente du mélange gazeux par passage è travers les tuyères 5, la temnerature qui règne dans la chambre 7 est très inférieure R la temnérature d'admission des gaz dans la chambre 1.Il est essentiel que le corps B soit choisi de telle sorte qu'il reste è l'état gazeux dans les conditions de température et de pression qui règnent dans la chambre d'excitation 7. Dans le cas particulier examiné, la détente peut être réalisée de manière è obtenir dans l'enceinte 7 une temnérature très basse, puisque l'hydrogène bout à 21 degrés Kelvin a la pression atmosphér ique. Le mélange gazeux présent dans l'enceinte 7 est excité par le faisceau laser 21, cette excitation pouvant être renforcée par réflexion de ce faisceau sur un miroir 22 opposé à la fenêtre 8 et disposé sur un autre coté de la chambre d'excitation 7. La longueur d'onde d'émission du tube laser 16, réglable par inclinaison du réseau 17, est établie à une valeur convenable pour que le faisceau 21 excite de manière Sélective les molécules de trichlorure de bore contenant celui des deux isotopes qu'on désire obtenir. Les molécules de BC13 excitées réagissent sur celles de l'hydrogène suivant la réaction générale Si par exemple la longueur d'onde d'émission du laser est réglée à 10,8 microns, on obtient il B HCL2. Si par contre la longueur d'onde est de 10,20 microns on obtient 10 BHCL2. Le dichloroborane ainsi obtenu est fortement enrichi en l'un des isotopes du bore.#ll est facile a extraire du mélange gazeux du fait que son point d'ebulli- tion et de solidification sont très différents de ceux des corps constituant les gaz A et B. Le dichloroborane est recueilli, par exemple sous forme liquide, par condensation sur les plaques 10 situées dans la chambre de condensation 9. Les gouttelettes de dichloroborane condensées tombent dans le réservoir 12 après traversée des plaques In a travers les ouvertures 11. L'extraction du bore à partir du dichloroborane est effectuée par des moyens connus non décrits ici. Rien entendu il peut être nécessaire, selon le taux de séparation désiré, de prévoir plusieurs étages de séparation analogues à celui représenté sur la figure, ou un recyclage dans le même appareil des gaz sortant Dar l'ouverture 14 de la pompe 13. De toutes façons, le taux de séparation obtenu avec le dispositif selon l'invention est très supérieur à celui qu'il est possible d'obtenir è l'aide des dispositifs selon l'art antérieur cité. On peut expliquer ce résultat par le fait que, par suite des collisions entre molécules des gaz A et B au niveau du col des tuyères, la présence du gaz B permet de refroidir le gaz A, donc de diminuer la nonulation des niveaux vibrationnels et rotationnels et d'ohtenir des spectres d'absorntion distincts pour les deux isotopes à séparer. De plus les molécules du gaz B etm,ec#ent les molécules du gaz A d'entrer en collision entre elles avant d'être refroidies par passage dans les tuyères. On voit donc que l'augmentation de sélectivité est obtenu quelle que soit la nature du corps composant le gaz B : ce dernier gaz peut donc être, comme décrit ci-dessus, un corps susceptible de réagir avec le corns A dans les conditions d'excitation, de pression et de teppérature qui règnent dans la chambre d'excitation, mais le gaz B peut aussi être un corps neutre vis à vis de A dans les conditions précitées. Dans ce dernier cas, les molécules du gaz A excitées par le faisceau laser peuvent être séparées des molécules non excitées par des procédés connus. Dans le cas d'un processus de séparation photochimique conme celui qui a été décrit plus précisément ci-dessus, on constate aussi que le rendement quantique est fortement amélioré par rapport à celui qui est obtenu à l'aide des dis#ositifs selon l'art antérieur, ce rendement quantique étant défini par le rapport entre le nombre de molécules dtisotones séparées et le nombre de photons du faisceau d'excitation nécessaires pour la sénaration. Cet avantage du dispo titre selon l'inventions'explique nar le fait que la présence du gaz B raccour- cit le temps de thermalisation vibrationnelle et rotationnelle par collision avec les molécules de A, ce qui recule d'autant l'annarition du seuil de saturation inhomogène de l'absorption. Cet avantage s'explique aussi par le fait que la présence du gaz B permet d'opérer dans la chambre d'excitation à une température très basse avec des concentrations en gaz A beaucoup plus grandes que celles avec lesauelles il serait possible d'opérer avec les dispositifs selon l'art antérieur. Bien entendu, l'invention n'est nullement limitée aux modes de realisations décrits et représentés qui n ont eté donnés qu'à titre d'exemple. En particulier on peut, sans sortir du cadre de l'invention, changer certaines dispositions et remnlacer certains movens par des moyens équivalents.C'est ainsi que le meca- nisme de spnaration photochimique peut être remnlace par un mécanisme de sépara- tion par photodissociation, photo-prédissociation ou par pression de radiation, et que l'excitation sélective peut être réalisée à l'aide de plusieurs sources de lumière monochromatique de longueurs d'ondes differentes, émettant notamment dans la gamme des radiations infrarouges ou ultraviolettes. A titre d'autres exemnles de corps utilisables on peut citer les composés suivants Corps à enrichir Corps A Corps B Laser utiliser B BCL3 O2 (diluant réactif) laser à CO2 (10 microns) H H2CO He (diluant neutre) laser à cadmium dans l'ultraviolet proche S SF6 He (diluant neutre) laser à C02 (10 microns) REVENDICATIONS 1/ Dispositif de séparation d'isotopes, conqDortant - des moyens pour mettre sous forme d'un premier gaz un premier corps comportant un premier isotope d'un élément, et un second corps différant dudit premier corps, par le fait que ledit premier isotope y est remplace par un second isotope dudit élément, - au moins une source d'un faisceau de lumière monochromatique apte à exciter de manière distincte lesdits premier et second corps, - et des moyens pour extraire sélectivement lesdits premier et second isotopes desdits premier et second corps ainsi excités de manière distincte, caractérisé par le fait qu'il comporte en outre - un moyen de mélange (2) pour mélanger ledit premier gaz avec un second gaz constitué d'un troisième corps, - au moins une tuyère divergente (5) recevant lesdits gaz mélangés, - une chambre d'excitation (7) dans laquelle débouche ladite tuyère (6), cette chambre recevant ladite lumière monochromatique, - un système de pompage (13) apte å provoquer l'écoulement desdits premier et second gaz de ladite chambre (2) de mélange è ladite chambre d'excitation (17) è travers ladite tuyère (5) à une vitesse supersonique, afin de détendre ces gaz, ledit troisième corps étant tel qu'il reste à l'état gazeux lorsqu'il est détendu après passage à travers cette tuyère. 2/ Dispositif selon la revendication 1, caractérisé par le fait que ledit trois ième corps est neutre vis à vis desdits premier et second corps excités de manière distincte dans ladite chambre d'excitation (7). 3/ Dispositif selon la revendication I, caractérisé par le fait que ledit trois ième corps est apte à réagir sur au moins un desdits premier et second corps excités de manière distincte dans ladite chambre d'excitation (7).