Brevet FR2352587A1 — publié le 19771223

La présente invention se rapporte à des perfectionnements apportés aux fours de fabrication de cristaux, notamment de monocristaux, et en particulier aux fours du type Bridgman dans lesquels on solidifie par refroidissement une substance fondue placée dans un creuset. Dans les fours Bridgman qui sont généralement placés verticalement, on utilise un gradient de température pour chauffer puis refroidir le creuset que lton fait passer de la zone portée à la température la plus haute à la zone portée à la température la plus basse. Le déplacement du creuset dans un gradient thermique est une opération délicate car il faut absolument éviter les vibrations transmises au creuset par les mécanismes de déplacement. On constate que le gradient thermique est important et il en résulte des contraintes thermiques qui se traduisent par des cassures. On peut également rendre le creuset fixe et déplacer le profil thermique du four par modification progressive et continue de la température en chacun des points de la paroi chauf- fante de façon à faire progresser le long du four le profil thermique choisi. Cette méthode est évidemment très délicate d'application car elle suppose un asservissement d'un élément"actif" : la paroi chauffante, dans le temps et dans l'espace, en fonction même de l'état du contenu du creuset dont la capacité calorifique varie à chaque instant selon les proportions de la phase liquide et de la phase solide. De plus, si l'on évite ainsi les vibrations du creuset, en revanche, le cristal fabriqué se refroidit dans un gradient assez important, et la zone liquide accuse une surchauffe importante. L'invention a pour objet un four du type Bridgman qui ne présente pas ces inconvénients et qui comprend essentiellement - un four proprement dit constitué d'une paroi chauffante, - un dispositif permettant de supporter un creuset et d'en fixer la position à l'intérieur du four, - des moyens pour chauffer la paroi du four d'une manière uniforme, - au moins un écran thermique interposé entre ladite paroi et ledit creuset, - et des moyens pour déplacer en translation continue et contrôlée ledit écran entre ladite paroi et ledit creuset durant tout le cycle de fabrication d'un cristal. On voit immédiatement l'avantage du four objet de l'invention, par rapport aux appareils de l'art antérieur dans lesquels on obtenait le déplacement du profil ther.iq.u par asservissement d'une partie "active" du four, à savoir la paroi chauffante de celui-ci, avec tous les inconvénients rappelés précédemment.Dans le four, objet de l'invention, au contraire, la paroi chauffante est réglée à une température donnée de façon à obtenir dans la région du creuset une température relativement homogène et constante légèrement s-upérieure à la température de fusion du contenu du creuset, et c'est en déplaçant progressivement l'écran en translation continue asservie que l'on vient masquer peu à peu le creuset fixe vis-à-vis de la paroi chauffante, que l'on réalise le déplacement du profil thermique le long du creuset et que l'on obtient ainsi la cristallisation progressive par refroidissement de la masse préalablement liquéfiée.On conçoit qu'il est ainsi beaucoup plus facile d'asservir aux conditions opératoires le déplacement en translation d'un organe passif, écran, que la régulation continue en température des différentes zones d'une paroi chauffante "active" et, par là même, douée d'une certaine inertie thermique. L'invention a également pour objet un procédé de mise en oe uvre du four de fabrication de cristaux précédent, caractérisé en ce que, le creuset étant rempli du corps à traiter, et l'écran étant en position basse, on commence par chauffer uniformément le four à une température sensiblement constante en tous les points de la zone du creuset et supérieure à la température de fusion du corps à traiter de façon à provoquer son passage à l'état liquide, puis on fait lentement monter l'écran en translation continue en asservissant à chaque instant sa position en fonction du déplacement recherché pour le profil thermique, jusqu'à la cristallisation complète du contenu du creuset. Grâce à l'agencement du four, objet de l'invention, on peut mieux définir et différencier, d'une part l'apport des calories par la zone chaude régulée, et d'autre part l'extraction des calories de façon bien localisée par l'écran. On peut aussi prévoir, si nécessaire, des écrans munis de moyens de refroidissement (écran parcouru par un fluide par exemple). Les vibrations du creuset sont pratiquement inexistantes et la zone liquide n'est pas le siège d'une surchauffe. Un tel four permet d'obtenir, notamment, des monocristaux parfaitement homogènes en n'utilisant qu'une seule régulation thermique et qu'une seule zone, alors que dans certains fours classiques on doit utiliser plusieurs zones qui exigent une régulation électronique compliquée. On peut noter, en outre, que le dispositif de déplacement des écrans ne nécessite que des moyens simples et à la portée de l'homme de l'art. D'autres avantages et caractéristiques de l'invention ressortiront encore de la description qui suit de plusieurs exemples d'utilisation du four conforme à l'invention. La figure 1 représente un four de cristallisation conforme à l'invention, et une pluralité de profils thermiques, les températures étant relevées en abscisses et ltespace en ordonnées. La figure 2 représente plusieurs profils thermiques obtenus avec un écran en alumine. La figure 3 et la figure 4 représentent d'autres profils thermiques obtenus respectivement avec un écran constitué d'un double tube en inox et un écran constitué de deux tubes concentriques, l'un étant en graphite, et l'autre en alumine. On observe sur la figure I un four vertical 10 qui comprend essentiellement une paroi cylindrique Il chauffée électriquement de façon réglable mais uniforme lors de chaque cycle. A l'intérieur du four est prévu un mécanisme non représanté qui assure la mise en place dans une position choisie d'un creuset 13 de forme cylindro-conique. Un autre mécanisme 14 assure le déplacement axial dtun écran 15 cylindrique, mobile en translation continue, que l'on interpose entre la paroi chauffante It et le creuset 13, le masquant ainsi en proportion continuement variable vis-à-vis de la paroi 11. Le fonctionnement du dispositif ainsi décrit est le suivant. Le creuset 13 étant en place et fixé dans l'axe du four et l'écran 15 étant en position basse, on fait monter la température dans le four à une valeur T légèrement supérieure à la température de fusion T f du corps contenu dans le creuset, par chauffage de la paroi 11 à une température donnée que l'on gardera constante dans la suite de l'opération. Lorsque le corps à traiter est entièrement à l'état liquide, on fait monter lentement l'écran 15 d'un mouvement de translation verticale asservie pour faire varier le profil thermique le long du creuset 13 et provoquer la cristallisation progressive recherchée du corps à traiter. Le profil thermique à l'intérieur du four évolue suivant une nappe de courbes, dont quatre sont figurées ici et portent les références 1, 2, 3 et 4.Cette représentation ''ldéale'' de courbes sensiblement parallèles peut être obtenue en maintenant, d'une part le moyen de chauffage à une température déterminée et constante T et d'autre part en prévoyant une zone homogène en température importante L au-dessus du creuset. Les courbes 1, 2, 3 et 4 représentent les variations des profils thermiques à l'intérieur du four lorsque l'écran passe par les positions 1', 2', 3' et 4'. Les points d'intersection A, B, C et D de ces quatre courbes avec la droite représentative de la température de fusion Tf indiquent les positions approximatives de l'interface solide liquide dans le creuset. Les Les profils thermiques des figures 2, 3 et 4 ont été obtenus dans un four chauffé par HF et régulé en puissance, non en température, et dans lequel une zone homogène en température n'était pas prévue, ce qui explique les formes arrondies des courbas. Les courbes 1 à 6 portées sur la figure 2 sont celles obtenues par un écran en alumine occupant les positions t' à 6'. Alors que les profils thermiques de la figure 2 ont été obtenus en utilisant un écran en alumine, ceux de la figure 3 ont été obtenus en utilisant un écran constitué d'un double tube en inox et ceux de la figure 4 en utilisant un écran constitué de deux tubes concentriques, l'un étant en graphite et l'autre en alumine. Il est bien entendu que les exemples d'utilisation qui ont été décrits ci-dessus ont été donnés à titre illustratif et qu'ils n'ont aucun caractère limitatif. De nombreuses modifications et variations pourront y être apportées par les spécialistes sans se départir pour autant ni du cadre ni de l'esprit de l'invention. En particulier, le choix de la nature des écrans et de leur nombra pourra varier au gré des spécialistes en fonction de la nature même des cristaux à obtenir. Le four peut aussi être placé dans une enceinte étanche, à l'intérieur de laquelle on peut faire le vide ou introduire un gaz inerte ou réactif vis-à-vis du matériau à cristalliser. REVENDICATIONS 1. Four de fabrication de cristaux du type Bridgman comprenant - un four proprement dit constitué d'une paroi chauffante, - un dispositif permettant de supporter un creuset et d'en fixer la position à l'intérieur du four, - des moyens pour chauffer la paroi du four d'une manière uniforme, - au moins un écran thermique interposé entre ladite paroi et ledit creuset, - et des moyens pour déplacer en translation continue et contrôlée ledit écran entre ladite paroi et ledit creuset durant tout le cycle de fabrication d'un cristal. 2. Four selon la revendication 1 , caractérisé en ce qu'il a la forme d'un cylindre et que le creuset fixe de forme cylindroconique est placé en son centre. 3. Four selon l'une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que l'écran a la forme d'un cylindre mobile axialement à l'intérieur du four, cnveloppant plus ou moins le creuset qu'il masque ainsi en proportion variable à la paroi chauffante. 4. Four selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'écran est un tube d'alumine. 5. Four selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'écran est un tube d'alumine composite comportant un tube de graphite recouvert d'un tube d'alumine. 6. Four selon la revendication 1 , caractérisé en ce que l'écran est constitué d'un double tube en acier inox. 7. Procédé de mise en oeuvre du four de fabrication de cristaux selon la revendication 1, caractérisé en ce que, le creuset étant rempli du corps à traiter et l'écran étant en position basse, on commence par chauffer uniformément le four à une température sensiblement constante en tous les points de la zone du creuset et supérieure à la température de fusion du corps à traiter de façon à provoquer son passage à l'état liquide, puis on fait lentement monter l'écran en translation continue en asservissant à chaque instant sa position en fonction du déplacement recherché pour le profil thermique, jusqu'à la cristallisation complète du contenu du creuset.