Brevet FR2336173A1 — publié le 19770722

La présente invention est relative à des réacteurs tubulaires disposés dans des appareils de combustion à lit fluidisé. Elle est plus particulièrement applicable à un dispositif de réacteur intégré pour des matières carbonées, dans lequel au moins une partie des produits de combustion ou des gaz ou du goudron produit dans le réacteur est amené au lit fluidisé pour brûler dans le lit afin de maintenir la température de celui-ci. On connait déjà des dispositifs dans lesquels les réacteurs chimiques et/ou des tubes contenant des matières fluides ou particulaires sont plongés ou partiellement plongés dans des lits flui disés pour commander la température d'une réaction ou pour extraire de la chaleur (ou du froid) du lit. Par exemple, dans le livre de D. Kunii et O. Levenspiel intitulé "Fluidization Engineering" on décrit à la page 24 un réacteur chimique expérimental conçu par C.F. Adams et autres et ayant fait l'objet d'un article dans la revue "Industrial Engineering Chemistry" volume 46 page 2458 (1954).Les brevets des Etats Unis n 2.674.612 et 3.560.215 décrivent également des réacteurs régulés à lit fluidisé (le premier de ces brevets décrivant un dispositif de réacteur tubulaire , le second un récipient ou cornue de carbonisation plongé dans un lit fluidisé de regulatior.) et la demande de brevet Austraiien n 51833/73 décrit un four soutenu par un lit fluidisé, pouvant également être utilisé par exemple pour la congélation de petits objets, tels que des crevettes . La génération de vapeur en utilisant des tubes contenant de l'eau plongés dans un lit fluidisé chaud a fait l'objet d'une nombreuse documentation, un article récent décrivant de tels dis- positifs étant celui écrit par H.B.Loke dans la revue "Journal of the Institute of fuel" du mois de septembre 1974 (pages 190 à 197). L'utilisation des dispositifs à lit fluidisé dans de tels cas n'est pas difficile à comprendre du fait qe le chauffage par lit fluidisédnnant un certain nombre d'avantaves! par comparaison avec un chauffage par convexion de gaz, pari lesquels 1) la température du lit peut être régulée de façon à être relativement faibie et uniforme, réduisant ainsi le risque ae "points chauds" et de griller des tubes, et permettant d'utiliser des tubes à paroi plus minces 2) les surfaces externes du tube sont maintenues propres et relativement depourvues de corrosion, d'abrasion et de dépôts 3) on obtient des taux de transfert de chaleur lus élues, qui sont supérieurs d'environ un ordre de grandeur à ceux obtenus avec des tubes analogues dans des gaz chauds en convexion, et qui permettent de diminuer la quantité de tubes de métal dans un dispositif de transfert de chaleur, avec la réduction qui en découle du prix de l'appareil. Comme on l'a indiqué dans la description de la demande de brevet australien nO 83215/75, il est possible d'alimenter un lit fluidisé en matièresparticulaires,combustibles ou partiellement combustibles (par exemple des produits de lavage du charbon), de sorte que la matière combustible soit brûlée à l'intérieur du lit fluidisé et maintienne la température de ce lit sans qu'il soit nécessaire de l'alimenter avec un combustible supplémentaire.La présente invention apporte un progrès sur ce dispositif du fait qu'elle permet de carboniser ou de faire autrement réagir dans un récipient plongé dans le lit fluidisé du charbon ou autres matières analogues à l'état particulaire sec ou sous forme de pate ou de suspension, et de brûler dans le lit au moins une partie du produit combustible de la réaction afin de maintenir sa température de fonctionnnent.L'invention fournit ainsi un dispositif de traitement qui dans son ensemble s'entretient de lui-même (l'exception étant les cas tels que le traitement des déchets ou des suspensions diluées, dans lesquels la matière d'alimentation contient une quantité insuffisante de matière carbonée pour fournir toute la chaleur nécessaire pour maintenir la température du lit fluidisé, auquel cas une certaine quantité de combustible supplémentaire est également brûlée dans le lit fluidisé). Entre autres avantages fournis par l'invention, le lit fluidisé peut également être utilisé pour engendrer de la vapeur séparée, la vapeur ainsi produite étant utilisée pour transporter le charbon sous pression à travers le réacteur ou pour fournir de la chaleur et/ou de l'énergie à l'extérieur du dispositif. Le réacteur suivant l'inventionvpour matière particu laire > fluide ou en suspension, cette matière consistant au moins en partie en matières carbonées, comprend : un lit fluidisé, au moins un réacteur tubulaire traversant le lit fluidisé et adapté -n transporter la -matière sous forme de particules, de fluide ou en suspension qui le traverse, des moyens pour séparer des produits de réaction gazeuxvliquide et solide à la sortie du réacteur tubulaire ou au moins à la sortie de l'un des réacteurs tubulaires, et des moyens pour amener au moins une partie des produits de la réaction au lit fluidisé pour que ces-produits soient brûlés dans ce lit. Le reacteur tubulaire peut avoir une forme et une orientation quelconque appropriées dans les lits permettant d'obtenir un courant satisfaisant de matière d'alimentation traversant le réacteur. Le courant de matière traversant le réacteur peut être assure par des moyens pneumatiques ou mécaniques. Si le courant traversant le réacteur est assuré ou assisté par un gaz, le gaz p?pt être préalablement chauffé en utilisant la chaleur perdue du lit fluidisé. Une assistance mécanique de 11 écoulement traversant le réacteur est généralement assurée par l'utilisation d'une vis ou d'un vibreur, suivant des techniques connues.On peut effectuer Si on le désire des passages multiples de la matière d'alimentation à-travers une série de réacteurs tubulaires, si cela est nécessaire, comme par exerrg?le le recyclage d'une partie de produits gazeux, de goudrons ou de produits de combustion, ou des particules inertes de lit chaud , avec la charge entrant dans le dispositif. Des reactions peuvent être effectuées sous des pressions élevées ou faibles. La température du lit fluidisé dépend habituellement de la nature de la réaction qui doit avoir lieu dans le réacteur. D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaitront au cours de la description qui va suivre faite en se référant aux dessins annexés donnés uniquement à titre d'exemple et dans lesquels - les Fig. 1 à 8 sont des vues schématiques de réacteurs à lit fluidisé auquel est appliquée l'invention. Dans le diositif de la Fig. 1, un réacteur tubulaire 10 est disposé horizontalement dans un lit fluidisé 11 d'une matière particulaire. Une charge carbonée (dans cet exemple une matière particulaire 13 contenue dans une trémie 14 d'alimentation) est transportée à travers le réacteur 10 en utilisant un gaz ou de la vapeur ayant été préalablement chauffé en traversant des tubes 18 disposés dans la zone ou se trouvent des gaz brûlés au-dessus du lit, récupérant ainsi une quantité de chaleur appréciable des gaz brûlés de la fluidisation et de la combustion. D'une façon caractéristique , le lit fluidisé est dans une plage de température de 700 à 10000C, en fonction de la réaction nécessaire dans le réacteur 10. Pour une simple carbonisation de charbon à basse température, qui se produit à des températures de l'ordre de 500 ou 6000C, suivant que le temps dé séjour du charbon est long ou court, le lit fluidisé est maintenu à environ 7590C. Dans ces conditions, les tubes de réaction peuvent être réalisés en acier austénitique (par exemple en tube d'acier ayant un diamètre de 50 mm habituellement utilisés dans la construction des bouilleurs tubulaires). L'acier austénitique peut également être utilisé pour des réacteurs dans lesquels s'effectue sous pression une hydrogénation du charbon en phase liquide et en phase vapeur, sous pression, en utilisant des solvants appropriés ou des gaz d'hydrogénation. Cependant, avec des températures de réaction plus élevées (par exemple pour la gazéification ou l'hydrogazéification du charbon, ou le craquage des hydrocarbures par exemple avec les produits de la carbonisation de la lignite) , il est nécessaire d'utiliser pour les réacteurs des tubes en un métal résistant à la chaleur et à la corrosion. Bien que l'on ait représenté un seul réacteur tubulaire 10 à la Fig. 1, on peut utiliser des rangées de tubes pour augmenter la sortie. Jusqu'à 50% de l'entrée de chaleur dans le lit fluidisé peuvent etre absorbés par le réacteur tubulaire. Dans le cas od la matière d'entrée est du charbon sous forme de particules, ceci est suffisant, même avec un court temps de séjour de l'ordre de 0,1 seconde, pour entrainer certains produits volatils et des goudrons, pour obtenir un produit de carbonisation. Un dispositif cyclone 15 disposé à l'extrémité de sortie du réacteur tubulaire 10 permet aux gaz et aux goudrons produits d'être séparés (et extraits par l'intermédiaire d'un conduit 16) du produit de carbonisation solide, qui est recueilli dans une trémie 17.Une quantité de produits de carbonisation suffisante pour maintenir par combustion la tempé- rature du lit fluidisé est amené à partir de la trémie 17 par l'intermédiaire d'un conduit 12 (ou par tout autre moyen approprié comme indiqué par exemple dans la description de la demande de brevet australien précité nO 83215/75 ). En variante, le gaz ou le groudron produits peuvent être incorporés dans le gaz de fluidisation ou de soufflage du lit fluidisé, dans le même but. Lorsque cela est nécessaire (par exemple pour améliorer au maximum le rendement en produit gazeux et en goudrons), on peut utiliser un dispositif à deux passages tel que celui représenté à la Fig. 2. (Dans cette Fig. comme dans les autres, les organes analogues ont été designés par les mêmes références que les organes correspondant à la Fig.l). Cette conception particulière peut être étendue aux dispositifs généraux à plusieurs passages, dans lesquels la réaction désirée nécessite des traitements thermiquesoen plusieurs étages consécutifs,de la charge. Les traitements en plusieurs étages peuvent être effectués dans un certain nombre de tubes disposés en série et/ou en parallèle, et en utilisant peut être une partie seulement de l'un des différents produits d'un étage précédent. La température dans les tubes du réacteur dépend, entre autres, du taux de transfert de la chaleur répartie dans le tube, de la température du litssde l'enthalpie de l'alimentation et des réactifs, de la chaleur de réaction et du positionnement du tube dans la chambre de fluidisation (c'est-à-dire à l'intérieur du lit ou dans les gaz d'échappement au-dessus du lit). La Fig. 3 montre une autre variante, qui peut être utilisée avec les dispositifs représentés aux Fig. 1 et 2, dans laquelle une partie de la matière constituant le lit est extraite par un dispositif d'écoulement 18, et entrainée avec la charge particulaire lorsqu'elle traverse le tube 10 du réacteur. Cet agencement vermet un préchauffage (ou assure un préchauffage supplémentaire ) du courant de gaz d'entraînement et améliore le transfert de chaleur à travers le tube du réacteur. Cet agencement empêche également une agglomération si la charge présente une tendance à s'agglomérer ou à carboniser lorsqu'elle est chauffée. La Fig. 4 montre un agencement de préchauffage analogue à celui du dispositif représenté à la Fig. 3, excepté que le produit de carbonisation est utilisé au lieu d'une matière de lit inerte. Ceci empêche la dilution du produit de carbonisation avec la matière du lit. Le dispositif représenté à la Fig. 5 comporte un tube de réaction 10 sinueux, permettant des temps de séjour plus longs (de 0,1 à 10 secondes) de la chargedansla zone de réaction. Dans l'agencement représente à la Fig. 6, on utilise un tube de réaction vertical. La charge particulaire est amenée à la partie supérieure et le produit de carbonisation est déchargé à la partie inférieure. On peut obtenir des temps de séjour dans le réacteur de 1 à 100 secondes avec cet agencement, et les particules se trouvant dans le tube peuvent être agitées ou fluidisées tandis qu'elles se trouvent dans la zone de reactionopar un courant de gaz 19 passant à contre-courant, qui aide à recueillir les goudrons et les produits volatils provenant de la charge. On a représenté à la Fig. 7 une variante d'un agencement permettant le traitement avec un long temps de séjour, dans lesquels la charge est effectuée à la partie inférieure d'un réacteur du type représenté à la Fig. 6 (mais avec le tube de réaction pouvant etre incliné si on le désire) et est transportée à travers le tube de réaction par entraînement par un véhicule gazeux. De cette façon, les particules de plus grandes dimensions ont un temps de séjour plus long dans la zone de réaction que les petites particules, ce temps étant habituellement nécessaire pour une conversion équivalente des particules plus grandes. L'inclinaison du tube du réacteur facilite la libération des produits volatils des particules de la charge. Le tube de réacteur en U représenté à la Fig. 8 permet de recycler plusieurs fois la charge et les produits de carbonisation obtenus, avant l'extraction du produit de carbonisation. Grâce à cet agencement, le temps de séjour des matières solides dans le réacteur peut être de 100 à 1000 secondes, en fonction du volume de matières solides qui sont emmagasinées et que l'on fait circuler, par rapport à la vitesse d'extraction de la charge ou du produit de carbonisation.Les matières solides s'écoulent vers le bas dans un lit mobile 20 à l'intérieur d'une branche verticale du tube en U, et sont recyclées vers le haut dans l'autre branche en étant entrainées par un gaz entrant en une trémie 22 (qui peut être prévue si on le désire) contient une matière de lit chaud destinée à être entraînée dans le gaz en circulation pour faciliter la circulation et le transfert de la chaleur. Les matières solides en surplus sont extraites de façon continue ou de façon intermittente à la partie supérieure (comme représenté) ou à la partie inférieure du réacteur. Bien que l'on ait représenté dans les modes de réalisation de l'invention décrit ci-dessus les charges comme étant constituées de particules solides, l'invention est également applicable à d'autres formes de charges, telle que par exemple des suspensions, des boues ou des liquides, qui contiennent des matières carbonées et donnent un produit solide, liquide ou gazeux qui peut être brûlé dans le lit fluidisé pour maintenir la température de celui-ci. Dans le cas de boue ou de suspension, l'eau de celles-ci peut être extraite soit comme décrit dans la demande de brevet australien nO 83217/75 soit dans réacteur préliminaire du type à séchage constituant le premier passage ou des passages d'un dispositif de traitement à plusieurs étages suivant l'invention. I1 est évident pour les techniciens que différents types de réaction peuvent être effectués dans le dispositif Par exemple, avec du charbon, on peut extraire l'eau de suspensions (dans le cas de traitement des produits de lavage du charbon) dans un réacteur à tube de séchage ; la suspension séchée peut être carbonisée à faible température dans un réacteur de carbonisation à tubes multiples, pour produire différents goudrons, des gaz et des produits de carbonisation ; une partie du goudron peut être craquée thermiquement ou désalkylée pour produire des hydrocarbures aromatiques plus legersode l'éthylène et du carbone pyrolitique , une partie du produit de carbonisation peut être gazéifiée avec de la vapeur pour produire un gaz de synthèse et des carbones actifs ; et une autre partie des produits de carbonisation peut être brûlée comme combustible dans l'appareil de combustion pour fournir de la chaleur pour les différentes réactions et pour engendrer de la vapeur et de l'énergie. Un tel dispositif intégré peut convertir du charbon en huile, en gaz, en carbone actif , en produit de carbonisationoen vapeur et en énergie. Le dispositif suivant l'invention trouve également une application utile dans la récupération des produits dans les déchets industriels et municipaux. De plus, elle trouve une application dans le traitement des minéraux par des processus tels que le séchage, le grillage, la calcination, la réduction 'par exemple du minerai de fer) et autres opérations pyrometallurgiques; s- l'on utilise des dispositifs de réacteur parallèles, l'un traitant des matières carbonées pour fournir la chaleur pour e lit fluidisé. De même, l'invention peut être utilisée pour la distillation et la pyrolyse des matières organiques solides et liquides. REVENDICATIONS 1. Réacteur pour matière sous forme de particules, de fluide ou de suspens ion dont au moins une partie est constituée par des matières carbonées, caractérisé en ce qu'il comprend un lit fluidisé chaud, au moins un réacteur tubulaire traversant le lit fluidisé et adapté pour transporter la matière sous forme de particules,de fluide ou de suspension, des moyens pour séparer les produits de réaction gazeux, liquides et solides à la sortie du réacteur tubulaire, ou au moins de l'un des réacteurs tubulaires, et des moyens pour amener au moins une partie des produits de réaction au lit fluidisé afin d'assurer leur. combustion dans ce lit. 2. Réacteur suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend des moyens d'alimentation en gaz- pour transporter la metière sous forme de particules, de fluide ou de suspension à travers le réacteur tubulaire ou les réacteurs tubulaires. 3. Réacteur suivant l'unequelconque des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que les moyens de séparation sont constitués par un cyclone. 4. Réacteur suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que le tube de réaction ou au moins l'un des tubes de réaction présente une forme sinueuse afin d'augmenter le temps de séjour de la matière dans le ou dans les réacteurs. 5. Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le tube du réacteur ou au moins l'un des tubes du réacteur est disposé suivant un angle par rapport à l'horizontal et la matière est transportée vers le haut à travers ce tube. 6. Réacteur suivant la revendication 1, caractérisé en co que le tube du réacteur ou au moins l'un des tubes du réacteur est disposé verticalement à l'intérieur du lit fluidisé, la matière à traiter étant sous forme de particules et étant transportée à travers le réacteur ou les réacteurs verticaux par alimentation par gravité, des moyens d'alimentation à gaz étant prévus pour distribuer un gaz à contre courant du courantde particules traversant le réacteur ou les réacteurs verticaux afin d'agiter ou fluidiser les particules dans celui-ci. 7. Réacteur suivant la revendication 2, caractérisé en ce que le tube du réacteur ou au moins l'un des tubes du réacteur présente une forme à peu près en U, la matière à traiter étant sous forme de particules et le dispositif d'alimentation en gaz étant adapté pour distribuer un gaz avec une vitesse suffisante pour entraîner la matière sous forme de particules dans le courant de gaz à travers le tube ou chacun des tubes du réacteur en forme de U. 8. Réacteur suivant la revendication 7, caractérisé en ce que le tube du réacteur en forme de U est disposé de telle sorte que le plan contentant les branches de 1'U est incliné pour former un angle aigu par rapport à la verticale. 9. Réacteur suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il comprend un second tube de réaction ou une série de tubes de réaction traversant le lit fluidisé, de telle sorte qu'au moins une partie des produits de réaction provenant du premier tube de réaction ou de la série de tubes à réaction est transportée à travers le second réacteur ou les réacteurs pour un traitement consécutif. 10. Réacteur suivant la revendication 9, caractérisé en ce qu'il comprend au moins un autre tube de réaction ou une série de tubes de réaction traversant le lit fluidisé pour un nouveau traitement d'au moins une partie du produit de réaction ou des produits de réaction d'un stade précédent de traitement. 11. Réacteur suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il comprend des moyens pour extraires des particules du lit fluidisé chaud et mélanger les particules ainsi extraites avec la matière à traiter, traitant ainsi préalablement ladite matière. 12. Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 1 à 10, caractérisé en ce qu'il'comprend des moyens pour extraire des particules solides des produits solides de réaction et mélanger les particules extraites avec la matière à traiter, traitant ainsi préalablement ladite matière. 13. Réacteur suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il comprend des moyens d'échange thermique disposés à l'intérieur du lit fluidisé ou au-dessus de ce lit.