Brevet FR2349561A1 — publié le 19771125

La présente invention est relative à la conversion d'alcènes, particulièrement d'alcènes inférieurs et, tout particulièrement, de éthylène en dérivés carbonylés comme l'acétaldéhyde (lorsque l'alcène est l'thylène) et en cétones (lorsque l'alcène est le propylène ou un alcène supérieur) par un procédé à deux stades dans lequel on fait réagir l'alcène (au premier stade du procédé) sur une solution acide aqueuse d'un système catalytique oxydant comprenant un métal noble (particulièrement le palladium) et un agent redox comprenant du chlorure cuivrique, le composé carbonylé étant ensuite séparé de la solution catalytique usée qu'on réoxyde ensuite (au second stade du procédé) à l'aide d'une source d'oxygène moléculaire (notamment l'air) avant de la recycler vers le premier stade du procédé pour la conversion de quantités supplémentaires de l'alcène. Bien que la conversion de I1 éthylène en acétaldéhyde soit actuel lement la variante la plus importante du procédé, industriellement, on peut également faire appel au procédé pour convertir as autres alcènes, particulièrement des alcènes inférieurs et, plus particulière- ment, des alcènes contenant jusqu'a' 6 atomes de carbone environ, en dérivés cétoniques correspondants. Par exemple, on peut convertir le propylène en acétone et le butène-1 et le butène-2 peuvent entre convertis en méthyl éthyl cétone. Le procédé est décrit, par exemple, dans un article par le Dr.J. Smidt dans "Chemistry and Industrie (Janvier 13, 1963) pages 54 à 61. Cet article décrit à la fois le procédé à deux stades concerné par la présente invention, et un procédé à stade unique très voisin qui ne fait pas appel à un stade séparé de réoxydation du catalyseur et qui est moins voisin de la présente invention. Les détails des mécanismes réactionnels ne sont pas pertinents en ce qui concerne la présente invention; à une exception près qui est que la formation de sous-produits chlorés, qui sont continuellement retirés du mélange contenant le produit de réaction au cours de la séparation du produit par purification, a pour résultat un appauvrissement continu de la teneur en chlorure de la solution catalytique qui, à son tour, a pour résultat une réduction de l'activité du catalyseur (c'est-à-aire une productivitésréduite par unité de volume du réacteur d'oxydation de l'alcène), nécessitant le remontage de la teneur en chlorure de la solution catalytique par addition d'acide chlorhydrique.Cet acide de complément, en solution aqueuse, est ha bituellement mélangé avec un courant de dérivation prélevé sur le courant principal de solution catalytique oxydée sortant du stade de réoxydation du catalyseur et envoyée vers un stade d'oxydation d'alcène. Ce courant de dérivation, en mélange avec l'acide chlorhydrique de complément, passe dans une zone de "régénération du catalyseur" dans laquelle, outre l'incorporation de l'acide frais dans la solution, on fait également réagir le mélange chauffé de solution catalytique et d'acide chlorhydrique à une température élevée (d'environ 160C par exemple) afin de décomposer certains sous-produits organiques indésirables comme des oxalates.On peut éventuellement mettre en oeuvre le procédé sans zone séparée de régénération du catalyseur, auquel cas l'acide chlorhydrique de complément est simplement incorporé dans la solution catalytique appauvrie entrant dans le stade de réoxydation du catalyseur du procédé. On sait que la composition de la solution catalytique doit être réglée dans certaines limites pour obtenir une efficacité chimique optimale, mais, à ce jour, il était nécessaire, en pratique, de permettre plus de fluctuation dans sa composition qu'il est souhaitable. Plus particulièrement, la nature de la solution catalytique est telle qu'elle ne se prête pas aisément à des analyses chimiques en circuit" rapides d'après lesquelles on peut aisément et rapidement apporter des corrections fines à sa composition dans l'installation de production. On ne dispose pas d'analyseurs en circuit pour les ions chlorure ou cuivre dans cette solution. De ce fait, le mode opératoire ordinaire consistait à ce jour à effectuer des analyses chimiques classiques, à intervalles de temps réguliers, suivies d'un ajustement assez long de l'écoulement de l'acide chlorhydrique, par tâtonnements, afin de compenser la perte continue du fragment chlorure du système et de maintenir une composition catalytique constante. Le Le mode de réglage du débit d'acide chlorhydrique juste décrit présente deux inconvénients. Tout d'abord, dans la mesure ou il a pour résultat un sous-traitement ou traitement insuffisant, il aboutit à une sous-utilisation du réacteur d'oxydation de l'alcène. Cette sousutilisation, par laquelle on entend ici une opération à 90 ou moins de la capacité maximale du réacteur, est plus qu'ordinairement importante dans ce procédé particulier, car la nature hautement corrosive de la solution catalytique nécessite l'utilisation d'appareillages faits en ou chemisés intérieurement avec du titane, de sorte que, plus que dans bien d'autres procédés chimiques, la sous-utilisation du réacteur constitue un inconvénient d'ordre économique important. Deuxièmement, le sur-traitement ou hyper-traitement, tel qu'il se distingue du sous-traitement, a des conséquences qui sont également inacceptables0 Particulièrement, le sur-traitement aboutit également à une réduction de l'activité catalytique dans une mesure qui provo que rapidement une rupture de l'équilibre de la réaction avec une réduc- tion brutale de la conversion et une augmentation résultante de la quantité d'alcène qui passe dans le réacteur sans être convertie. A ce jour, les conditions opératoires des installations pour l'oxydation d'alcènes étaient caractérisées par desrupires due l équilibre périodiques provoquées par le fait qu'on opérait avec trop ou trop peu d' acide chlorhydrique de sorte que, même en y portant le plus consciencieusement attention, la productivité du dispositif de réaction était inférieure à son pouvoir de productivité maximum dans une proportion de l'ordre de 10S ou plus. La présente invention a pour but de fournir un dispositif per sectionné de régulation du procédé à l'aide duquel on peut aisément maintenir la productivité du réacteur à son niveau optimal dans les procédés dans lesquels un alcène est oxydé en un dérivé carbonylé à l'aide d'une solution aqueuse d'un métal noble, en particulier le palladium, et d'un agent redox, particulièrement le chlorure de cuivre, dans un dispositif à deux étapes de réacteurs tubulaires dans lequel le premier est un réacteur d'oxydation de l'alcène tandis que le second est un réacteur de réoxydation de la solution catalytique dans lequel les constituants de la solution catalytique sont réoxydés à l'aide d'une source d'oxygène moléculaire comme l'air. L'invention a pour but particulier de fournir un procédé fiable et efficace de régulation du débit d'addition de l'acide chlorhydrique dans une zone de régénération du catalyseur fonctionnant en association avec le dispositif de réoxydation du catalyseur contenu dans un procédé à deux stades, comme décrit ci-dessus, pour oxyder un alcène inférieur comme 11 éthylène en un dérivé carbonylé comme l'acé- taldéhyde. D'autres buts, avantages et caractéristiques de l'invention ap parattront dans la description qui va suivre La présente invention est basée sur la découverte qu'on obtient une activité optimale de la solution catalytique et une productivité optimale de la part du réacteur d'oxydation de l'alcène lorsque la teneur en acide chlorhydrique de la solution catalytique est à un niveau tel que toute réduction de la concentration en acide provoque la précipitation de chlorure cuivreux et que la précipitation de chlorure cuivreux résultant d'un sous-traitement par l'acide provoque une augmentation du gradient de pression dans le réacteur d'oxydation de l'alcène (c > est-à-dire provoque une augmentation de la perte de charge hydraulique due a l'encrassement du réacteur tubulaire par les matières solides précipitées) qui a un ordre de grandeur tel qu'elle peut être captée par des instruments sensibles à la pression appropriés afin que les variations des gradients de pression du réacteur puissent être utilisées comme signaux d'entrée pour la régulation du procédé d'après lesquels le débit d'injection de l'acide chlorhydrique est réglé par des régulateurs de débit classiques. C'est-à-dire que l'addition de l'acide chlorhydrique est réglée directement en réponse au gradient de pression du réacteur à un débit permettant de maintenir la solution catalytique au point de précipitation de matières solides ou à un point très voisin. Grâce à ce procédé, la composition de la solution catalytique peut être réglée de façon minutieuse pendant de longs laps de temps sans qu'il soit nécessaire de souvent analyser la solution. Suivant un mode de mise en oeuvre préféré de l'invention, qui est particulièrement utile lorsqu'on oxyde de l'éthylène en acétaldéhyde, le débit d'évacuation de l'alcène n'ayant pas réagi dans les gaz fi xés évacués du dispositif de séparation du produit du procédé est également surveillé (en mesurant continuellement le débit d'évacuation des gaz tout en surveillant également leur concentration en alcène à l'aide d'un analyseur en circuit classique), et le débit d' évacuation de l'alcène n'ayant pas réagi est également utilisé comme signal entrant pour la régulation du procédé en même temps que le gradient de pression du réacteur précité.On a découvert que le taux d'évacuation de l'alcène croit lorsque le débit d'addition de l'acide chlorhydrique est trop élevé, tout comme le gradient de pression du réacteur croît lorsque le débit d'addition de l'acide est trop faible, de sorte qu'on obtient une productivité optimale de la part du réacteur lorsque le débit d'addition de l'acide chlorhydrique est réglé entre une limite inférieure signalée par un accroissement du gradient de pression du réacteur et une limite supérieure signalée par un ac croissement du débit d'évacuation de l'alcène obtenu à un débit donné de solution catalytique et d'alcène dans le réacteur d'oxydation de l'alcène.Il est bien entendu que, bien que particulièrement applicable à l'oxydation d'éthylène en acétaldéhyde, ce mode de mise en oeuvre de l'invention est également aisément applicable à l'oxydation d'autres alcènes qui ont une volatilité suffisante pour être évacués du dispositif de séparation du produit dans un courant gazeux qu'il est facile de mesurer et d'analyser en continu à l'aide d'analyseurs classiques. Par exemple, le propylène et les butylènes ont une volautilité suffisante à cet égard. Bien que l'invention s'applique tout particulièrement au fonctionnement du réacteur d'oxydation de l'alcène à des débits fixes de solution catalytique et d'alcène, elle s'applique également dans des conditions ou ces débits varient, comme décrit ci-après. Le procédé d'oxydation d'alcènes à deux stades suivant l'invention est représenté schématiquemement à la Fig.I du dessin annexé, donné uniquement à titre d'exemple. Dans la description qui va suivre, on utilise l'éthylène comme alcène traité, l'acétaldéhyde étant le produit de réaction, mais, comne précédemment indiqué, il est bien entendu que d'autres alcènes, en particulier des alcènes inférieurs contenant jusqu'à environ 6 atomes de carbone, par exemple7 peuvent également être oxydés pour obtenir des dérivés cétoniques correspondants. Une solution catalytique oxydante, constituée par une solution aqueuse de chlorure palladeux, de chlorure cuivrique et d'acide chlorhydrique, provenant d'un séparateur 10 par un conduit 2, est mélangée avec l'éthylène introduit par un conduit 1 et le mélange résultant passe dans un réacteur d'oxydation de l'alcène 3, à une température d'environ 1100C et sous une pression absolue de 11 atmosphères environ.La solution catalytique comprend environ 6 millimoles par litre de chlorure palladeux, 1000 millimoles/litre de chlorure cuivrique, 100 millimoles/litre de chlorure cuivreux, 8 en poids d' acide acétique, le restant étant de liteau. De petites quantités de sous-produits organique s de réaction peuvent également être présentes dans la mesure où elles ont passé à travers les dispositifs de séparation du produit et de régénération du catalyseur décrits ci-après. Dans le réacteur d'oxydation de l'alcène, l'éthylène est oxydé en acétaldéhyde à une conversion de presque 10Q par passe, tandis que, simultanément, une partie au moins du chlorure cuivrique, qui agit comme agent redox en association avec le catalyseur à base de chlorure palladeux, est chimiquement réduite en chlorure cuivreux. C'est ainsi que le produit sortant du réacteur d'oxydation de l'alcène est une solution aqueuse contenant de l'acide chlorhydrique, des chlorures de cuivre et un constituant palladium qui peut être présent sous forme de chlorure, de PdO ou d'un mélange des deux. Est également présente une certaine quantité de gaz comprenant tout éthylène pouvant n'avoir pas réagi ainsi que tous gas fixés formés dans la réaction. Sont également présentes de petites quantités de sous-produits de réaction dissous comme des chloroacétaldéhydes, des ions oxalate, etc. Le produit de réaction qu'on vient de décrire est évacué par un registre de réglage 4 qui sert à maintenir une contre-pression constante en un point situé sur l'extrémité d'évacuation du réacteur ou voisin de celui-ci. Le registre de réglage 4 évacue dans une tour de rectification 5, dans laquelle l'acétaldéhyde et autres produits de réaction volatils sont séparés de la solution catalytique en même temps que tous gaz fixés, comme l'éthylène, qui sont présents. Les produits volatils séparés par rectification passent de la tour de rectification, par un conduit 6, dans un dispositif de séparation et de purification du produit 18 qui est représenté au dessin comme un simple rectangle, pour plus de simplicité, bien qu'il s'agitai se en fait d'un dispositif compliqué de tours de distillation, etc., dans lequel le mélange brut contenant le produit est séparé en acétaldéhyde produit (retiré par un conduit 20), un courant de gaz d' évacuation (retiré par un conduit 19) et en eau de recyclage (renvoyée vers la tour de rectification par un conduit 7 en m8me temps que l'eau franche éventuellement nécessaire pour maintenir une quantité totale d'eau constante dans le dispositif réactionnel). Il est également bien entendu que les sous-produits volatils de réaction, par exemple les composés organiques chlorés, entrent également dans le dispositif de séparation du prpduit par le conduit 6 et sont, en fin de compte, séparés de l'acétaldéhyde et mis au rebut. En ce qui concerne la présente invention, les détails du dispositif de séparation du produit ne sont pas essentiels sauf (a) que les gaz fixés contenant de l'éthylène sont finalement évacués, par le conduit 19 par exemple, de telle manière que leur débit de produc tion peut être mesuré et leur teneur en éthylène analysée en continu, et (b) que la quantité globale de solution catalytique dans le dispositif réactionnel est maintenue sensiblement constante par l'eau revenant du dispositif de séparation du produit par le conduit 7 et/ ou l'addition d'eau franche au dispositif à un débit permettant de compenser 11 eau retirée de la tour de rectification par le conduit 6. Comme indiqué, la tour de rectification 5 sert à séparer les substances volatiles et gazeuses du produit du réacteur retiré du réacteur 3. Elle fonctionne sous une pression absolue constante d'environ 1,5 atmosphère lorsque le procédé est utilisé pour convertir de l'éthylène en acétaldéhyde. La solution catalytique rectifiée retirée è la base de la tour de rectification par un conduit 8 comprend une solution aqueuse d'acide chlorhydrique, d'un constituant palladium, de chlorures cuivrique et cuivreux, et de sous-produits de réaction non volatils comme des oxalates et des composés organique s chlorés non volatils.Cette solution catalytique appauvrie, chimiquement réduite, est mélangée avec de l'air ou autre source équivalente d'oxygène moléculaire et envoyée dans un réacteur de réoxydation du catalyseur 9, dans lequel le chlorure cuivreux contenu dans la solution catalytique est réoxydé en la forme cuivrique pendant qu'on le fait passer dans le réacteur 9 en courant de même sens avec l'oxygène. Le réacteur 9 fonctionne à une pression absolue de 12 atmosphères environ et à une température de1150C environ, une quantité suffisante d' oxygène étant présente pour oxyder tous les sels cuivreux introduits en la forme cuivrique. La solution catalytique réoxydée sortant du réacteur 9 entre dans le séparateur gaz-liquide (séparateur d'oxygène) 10 qu'on fait habituellement fonctionner sous une pression absolue constante d'environ Il atmosphères. L'excès d'oxygène et tous gaz inertes (par exemple 1' azote) présents sont retirés du séparateur 10 par un conduit 11 tandis que la solution catalytique réoxydée, qui est maintenant débarrassée des gaz, est retirée par un conduit 12. La solution retirée du séparateur par le conduit 12 est séparée en un courant principal, qui est renvoyé vers le réacteur d'oxydation de l'alcène par le conduit 2, et un courant de dérivation qui est envoyé par dérivation vers un réacteur de régénération du catalyseur 15 par un conduit 13, en même temps que l'acide chlorhydrique qui est introduit à un débit réglé par un conduit 14. Les détails concernant le fonctionnement du régénérateur 15 n' entrent pas dans le cadre de l'invention, sauf qutil fonctionne à environ 1600C et sous une pression absolue de 13 atmosphères pour décomposer les sous-produits de réaction décomposables par l'acide, en particulier les oxalates, et pour réincorporer suffisammant d'acide chlorhydrique dans la solution catalytique pour compenser le constituant chlorure retiré du dispositif par le conduit 6 dans les produits de réaction volatils séparés par rectification du produit du réacteur d'oxydation de l'alcène La solution catalytique traitée à l'acide est retirée du réacteur de régénération et est renvoyée vers le réacteur de réoxydation 9 par un conduit 16. Le réacteur de réoxydation 9 et le réacteur d'oxydation de l'alcène 3 sont tous deux des réacteurs tubulaires, chacun étant composé d'une série de tubes orientés verticalement reliés par des raccords en U pour former un trajet de réaction allongé pour le mélange de liquide et de gaz qui y passent en courants de même sens. Le débit du liquide habituel, dans chacun de ces réacteurs, est de l'ordre de 27 dm3/seconde par dm2 de section transversale du tube. Du fait de la nature extreAmement corrosive de la solution catalytique, les réacteurs, ainsi qu'autressppareillages utilisés dans le procédé exposés à la solution sont en titane ou chemisés intérieurement avec du titane. Lors du fonctionnement du dispositif qu'on vient de décrire, on maintient des pressions constantes dans le séparateur 10, à l'extrémité de sortie du réacteur 3 et dans la colonne de rectification 5. Ces pressions sont indiquées respectivement par P1, P2 et P3 sur le dessin à côté de symboles destinés à indiquer des instruments sensibles à la pression ou, de préférence, sensibles à la pression et transmetteurs de la pression. L'écoulement des liquides et des gaz dans les réacteurs 9 et 3 est également maintenu à un débit aussi constant que possible et, comme précédemment indiqué, le volume de solution catalytique dans l'ensemble du dispositif est également maintenu constant par remontage des pertes en eau subies par le dispositif, par exemple par le conduit 7. La présente invention repose principalement sur le réglage du débit d'introduction de l'acide chlorhydrique par le conduit 14, sur la base des fluctuations observées dans le gradient de pression dans le réacteur d'oxydation 3 de l'alcène tel que mesuré par des variations de la différence observée entre P1 et P2. Suivant un mode de mise en oeuvre encore préférable, le débit d'addition de l'acide est, en outre, réglé en partie par les variations observées dans le débit d'évacuation des gaz d'évacuation contenant de l'alcène par le conduit 19. Suivant un mode de mise en oeuvre particulièrement intéressant de l'invention, le débit d'addition de l'acide est réglé, bien que le débit de solution catalytique dans le réacteur 3 varie, en incorporant dans le dispositif régulateur une compensation du débit de la solution effectuée en considérant la différence entre P1 et P3 en association avec le degré observé d'ouverture du registre de réglage 4. L'invention est basée sur l'observation qu'on obtient une activité maximale du catalyseur et une productivité maximale du réacteur dans le réacteur d'oxydation de l'alcène lorsque la teneur en acide chlorhydrique de la solution catalytique est ajustée d'aussi près que possible au niveau au-dessous duquel il y a début de précipitation de matières solides (c'est-à-dire de chlorure cuivreux) dans le réacteur d'oxydation de l'alcène et que, dans un tel réacteur fonctionnant à ou au voisinage de son débit maximum, cette précipitation des matières solides provoque un accroissement du gradient de pression dans le réacteur (c1 est-à-dire un accroissement de la chute de pression hydraulique due à 11 encrassement des parties internes du réacteur par des matières solides) ayant un ordre de grandeur tel que l'accroissement du gradient de pression peut être décelé par des instruments appropriés et utilisé comme signal régulateur du procédé entrant pour un appareil régulateur de débit approprié réglant le débit d'injectai on de l'acide chlorhydrique dans le régénérateur du catalyseur afin de maintenir le débit dtintroduction de l'acide au-dessus du niveau auquel la précipitation de matières solides a lieu. On a également découvert que, la limite inférieure dtintroduction de l'acide étant réglée par le gradient de pression du réacteur dont on vient de parler, on peut également fixer une limite supérieure de débit d'introduction de l'acide sur la base du débit de sortie de l'alcène n'ayant pas réagi par le conduit 19 à un débit donné de l'alcène dans le réacteur 3. Plus particulièrement, un excès indésirable d'addition d'acide chlorhydrique est signalé par le début d'une tendance croissante dans le débit d'évacuation de l'alcène.C'est ainsi qu'il devient possible de régler le débit d'addition de l'acide chlorhydrique à un niveau optimal en utilisant les paramètres physiques simples de gradient de pression du réacteur d'oxydation de l'alcène et de débit d'évacuation de l'alcène sans qu'il soit nécessaire de souvent effectuer des analyses chimiques de la solution catalytique suivies de calculs stoéchiométriques et de réajustements périodiques du débit de l'acide avec, pour conséquence, une perte de temps et un risque derupire oe 1' équilibre dans le fonctionnement du réacteur tandis que ces ajustements sont effectués. En termes semi-quantitatifs, on a découvert que l'utilisation du mode de régulation suivant la présente invention, par comparaison avec le procédé antérieur consistant à analyser la solution catalytique à intervalles de temps réguliers et à la réajuster sur la base des résultats analytiques, permet un accroissement de la productivité du réacteur d'oxydation de l'alcène de l'ordre de 10 environ, tout en simplifiant le travail des opérateurs et en évitant des ruptures de l'équilibre périodiques dans le fonctionnement du réacteur. L'explication qui précède des principes fondamentaux de I'inven- tion suppose implicitement que le gradient de pression du réacteur et le débit d'évacuation de l'alcène sont mesurés dans des conditions constantes de débit d'alcène et de solution catalytique dans le réacteur.Toutefois, il n'est pas essentiel que ces débits soient maintenus à des niveaux absolument invariables, car on a également découvert qu'on peut compenser les variations de débit dans le réacteur en utilisant des modifications du degré d'ouverture du registre de réglage 4 ces il s'aiSe luinmedars des conditions de débit variable en maintenant une contre-pression constante dans le réacteur d'oxydation de l'alcè- ne pendant l'évacuation dans le milieu à pression constante de la colonne de rectification 5.Ce mode opératoire est basé sur le concept d'un gradient M de la pression~du~réacteur compensé par le débit de la solution catalytique, dont les variations peuvent être exprimées par l'équation suivante: xyM = C1 [#(P1-P2)-C2 # FR) ] (I) dans laquelle M est le gradient de pression du réacteur compensé pour me variation de débit de la solution catalytique, (P1-P2) est le gradient de pression du réacteur tel qu'effectivement mesuré, FR est le débit de solution dans le réacteur, C1 et C2 sont des constantes positives et a signifie une variation dans le terme indiqué. L'équation (I) telle qu'on vient de la donner convient dans des conditions d'écart mineures conditions opératoires du réacteur non encrassé, qui sont les conditions auxquelles ou au voisinage desquelles le fonctionnement du réacteur d'oxydation de l'alcène est maintenu par le mode de régulation suivant 11 invention. Dans cette équation le terme FR est directement en relation avec la position, c'est-àdire le degré d'ouverture, du registre de réglage 4, car le degré d'ouverture de ce registre est directement fonction du débit de sortie du réacteur.C'est ainsi que le signal de sortie de tout instrument de transmission approprié qui est sensible au degré d'ouverture du registre de réglage est une indication directe du débit de sortie du produit de réaction du réacteur d'oxydation de l'alcène, et, aux fins de régulation, le débit volumétrique effectif n'a pas besoin d'être connu. Cela est particulièrement intéressant car, des matières solides étant parfois présentes, il est très difficile de mesurer en tous temps le débit effectif du produit du réacteur à l'aide d'instruments classiques.Il en découle, en conséquence, que le fait d'ajouter de 11 acide chlorhydrique dans le régénérateur du catalyseur à un débit permettant de maintenir tM à 0 dans l'équation (I) a pour résultat le maintien souhaité d'une concentration en acide chlorhydrique qui est suffisamment élevée pour éviter la précipitation de matières solides dans le réacteur d'oxydation de l'alcène et qu'on peut obtenir ce résultat même si le débit du réacteur d'oxydation de l'alcène varie par rapport à une valeur constante. Tout comme le terme FR dans l'équation (I) ci-dessus nta pas besoin d'être connu directement, c'est-à-dire la position du registre de réglage telle que captée et transmise par un instrument approprié peut etre utilisée comme paramètre régulateur sans qu'on connaisse en fait le débit volumétrique effectif, il est inutile que P1 et P2 soient connus directement.C'est-à-dire que tout ce qui est uécessai- re pour un mode de réglage automatique, c'est que les signaux desotie fournis par des instruments appropriés sensibles aux pressions P1 et P2 soient disponibles comme signaux d'entrée pour des instruments régulateurs classiques0 Ces signaux de sortie, tout comme le signal de sortie de l'instrument sensible au degré d'ouverture du registre de réglage précité, peuvent entre, par exemple, des signaux de sorie pneumatiques d'indicateurs ou dispositifs régulateurs pneumatiques, ou peuvent être des signaux de sortie électriques, c'est-à-dire des ten snns émises par des instruments électriques ou électroniques appropriés, de préférence des instruments de transmission.On peut même utiliser de simples liaisons mécaniques, bien que des instruments de transmission électriques ou pneumatiques soient préférables. On a décrit ci-dessus un moyen d'agir sur les pressions du réacteur et le débit de sortie du produit du réacteur dont il s'agit à l'équation (I) qui décrit les conditions à régler concernant les gra- dients de pression dans le réacteur d'oxydation de l'alcène qui, à leur tour, concernent, comme indiqué, la limite inférieure de ré3ula- tion du débit d'introduction de l'acide chlorhydrique dans le procédé. Ce qui suit concerne le réglage de la limite supérieure du débit d' introduction de l'acide chlorhydrique, qui est en relation non avec le gradient de pression du réacteur, mais plutôt avec le débit de sortie de l'alcène n'ayant pas réagi de la section de séparation du produit du procédé, par un conduit de sortie approprié, par exemple le conduit 19 au dessin, par lequel on peut continuellement mesurer le débit des gaz d'évacuation à l'aide de tout dispositi; ap3roIrié, par exemple à l'aide d'un débitmètre indicateur, et de préférence transmetteur, tandis que la teneur en alcène est également surveillée par un analyseur en circuit. Comne indiqué, le niveau optimal de concentration en acide chlorhydrique dans la solution catalytique est celui où toute diminution supplémentaire de la concentration en acide chlorhydrique provoque la précipitation de matières solides dans le réacteur d'oxydation de 1' alcène (qui est signalée par une augmentàtion du gradient de pression Lorsque la teneur en acide chlorhydrique de la solution devient supérieure à son niveau optimal, il va de soi qu'il n'y a pas de variation dans le gradient de pression du réacteur, de sorte que ce paramètre est sans valeur pour signaler une concentration indésirablement élevée en acide. Toutefois, on a remarqué que lorsque la concentrati- on en acide s'dlève au-dessus de son niveau optimal, la conversion de l'alcène dans le réacteur d'oxydation de l'alcène baisse, avec pour résultat que, à un débit donné d'alcène et de solution catalytique dans le réacteur, une concentration indésirablement élevée en acide chlorhydrique se manifeste par un accroissement notable du débit d' évacuation de l'alcène provoqué par l'apparition de quantités accrues d'alcène n'ayant pas réagi dans le produit du réacteur.C'est ainsi qu'il devient possible d'ajuster le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique entre une limite inférieure signalée par un accroissement du gradient de pression du réacteur et une limite supérieure signalée par un accroissement du débit d'évacuation de l'alcène et on peut utiliser des instruments automatiques pour régler le débit d1 introduction de Itacide en réponse à deux signaux: (a) le débit d' évacuation de l'alcène et (b) le gradient de pression du réacteur (qu'on peut compenser pour les variations de débit du catalyseur, comme précédemment indiqué).Toujours en ce qui concerne le débit d' évacuation de l'alcène, on fait normalement fonctionner le réacteur d'oxydation de l'alcène avec un débit d'alcène tel que, la concentration en acide chlorhydrique étant au niveau où on obtient des conditions de début de précipitation de matières solides, on remarque une concentration à peine perceptible d'alcène dans le gaz d'évacuation. Il est bien entendu possible d'opérer dans des conditions telles qu' on ne peut essentiellement pas du tout déceler d'alcène dans le gaz d'évacuation, mais, dans ces conditions, il est bien entendu que le réacteur ne fonctionne pas à sa capacité maximale. D'ordinaire, il est préférable de faire fonctionner le réacteur à un débit d'alcène tel que le gaz d'évacuation contienne d'environ 5 à 15 d'alcène (par exemple d'éthylène) en volume.En observant le débit volumétrique du gaz d'évacuation et sa teneur en alcène dans ces conditions, on obtient un débit d'évacuation de l'alcène de base souhaitable représentatif d'une opération satisfaisante, et les accroissements ultérieurs du débit au-dessus de ce débit de base peuvent être utilisés aux fins de régulation lors de la mise en oeuvre de la présente invention, cor me indications que la limite supérieure souhaitée de débit d'introduc- tion de l'acide chlorhydrique a été atteinte ou dépassée.Il est bien entendu qu'un accroissement modéré du débit d'évacuation de l'alcène au-dessus de celui réalisé dans les conditions optimales n'indique pas que le réacteur est subitement devenu inopérant; ctest-à-dire qu' on peut permettre au débit d'évacuation de s'élever en une proportion modérée au-dessus de la valeur obtenue dans des conditions optimales, sans que le procédé soit gravement perturbé , mais il est recommandé que, dans la mesure de la sensibilité des instruments dont on dispose, ces accroissements du débit d'évacuation soient évités autant que possible.En tout cas, il est particulièrement recommandé de régler le débit d'évacuation de l'alcène au-dessous du débit où l'alcène contenu dans le courant de gaz d'évacuation représente une proportion aussi élevée que 0,6 de l'alcène introduit dans le réacteur d'oxydation de I'alcène. Il découle de ce qu'on a dit ci-dessus du débit d'évacuation de l'alcène comme facteur régulateur du débit d'addition de l'acide chlorhydrique que, lorsqu'on oxyde des alcènes supérieurs, par exemple des pentènes et des hexènes, en leurs dérivés carbonylés, une partie ou la totalité de l'alcène qui passe dans le réacteur d'oxydation de l'alcène sans être convertie et qui passe ensuite vers le dispositif de séparation 18 du produit par le conduit 6, comme représenté au dessin, sera liquide plutôt quTen phase vapeur dans les conditions ordinaires de température et de pression et, en conséquence, sera en fin de compte retirée du dispositif de séparation du produit sous la forme d'alcène liquide plutôt que sous forme de gaz d'évacuation0 Bien qu'il soit plus facile de capter de petites fluctuations du débit d'une substance en phase vapeur que sous forme liquide (le débit volumétrique de la vapeur étant bien supérieur), il est bien entendu que dans le présent contexte le débit d'un alcène liquide retiré du dispositif de séparation du produit peut être surveillé en continu et utilisé dans le mode de réglage suivant l'invention tout comme le débit d'évacuation du gaz est surveillé et utilisé comme facteur régulateur lorsqu'on oxyde un alcène normalement gazeux comme 1' éthylène. Les modes opératoires suivants sont recommandés pour établir les pressions et débits de bàse du procédé qui sont réglés lorsqu'on fait appel à la présente invention. Tout d'abord, en ce qui concerne les températures, les pressions, la vitesse spatiale dans le réacteur d'oxydation de l'alcène et la composition de base du catalyseur, ces facteurs sont bien connus dans la technique de l'oxydation catalytique des alcènes et, bien qu'on les ait brièvement décrits ci-dessus, leurs valeurs optimales n'entrent pas dans le cadre de l'invention qui ne concerne qu'un mode de réglage permettant de maintenir le débit optimal d'introduction de 1' acide chlorhydrique. Si on considère maintenant le gradient de pression du réacteur propre ou "non encrassé" qui doit déterminer la limite de réglage inférieure du débit d'introduction de l'acide chlorhydrique, la première opération recommandée consiste à déterminer le gradient de pression obtenu dans le réacteur d'oxydation de l'alcène lorsqu'on sait qu'il est exempt de matières solides déposées à l'intérieur et tandis que les débits de solution catalytique et d'alcène sont aux niveaux qu'on souhaite maintenir.On peut obtenir ce résultat, en faisant tout d'abord fonctionner le réacteur d'oxydation de l'alcène dans des conditions de température, de pression, de composition de la solution catalytique et de débit de solution catalytique et d'alcène qui sont sensiblement aux niveaux de ces divers paramètres habituellement utilisés pour le procédé, puis en les ajustant si nécessaire, comme suit:: Tout I1 abord, le réacteur de réoxydation de la solution catalytique fonctionnant également, et un courant de dérivation étant retiré du séparateur d'oxygène et envoyé dans le réacteur de régénération du catalyseur å un débit approprié (par exemple environ 1yb de la solution étant retirée du séparateur d'oxygène), on fait débuter l'introduction d'acide chlorhydrique dans le courant de dérivation entraS dans le réacteur de régénération à un débit déterminé par l'expérience comme étant quelque peu inférieur à celui habituellement requis pour compenser la perte de chlorures volatils dans la section de séparation du produit. L'acide chlorhydrique étant introduit comme décrit ci-dessus, on continue å faire fonctionner le dispositif tout en observant continuellement le gradient de pression du réacteur d'oxydation de l' alcène, c'est-à-dire la différence de pression entre les points pi P1 et P2 représentés au dessin. Le gradient de pression initial ainsi obser vé est noté comme gradient de pression du réacteur obtenu dans des conditions de "réacteur propre" aux débits de solution catalytique et de charge d'alcène initialement utilisés. Le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique obtenu a ce moment là est également noté comme débit de base d'addition de l'acide chlorhydrique qui devra ensuite entre réajusté suivant les besoins. On continue à opérer de cette manière jusqu'à ce qu'on observe un accroissement du gradient de pression du réacteur; dans des conduit tions opératoires représentatives, on peut, de façon fiable, déceler un accroissement de gradient de pression d'environ 0,035 kg/cm2 sur un gradient de pression du réacteur total, mesuré entre les points P1 et P2, d'environ 0,7 kg/cm2 dans un réacteur d'oxydation de l'alcène ayant environ 183 m de long. Lorsque le débit d'addition de l'acide chlorhydrique initialement choisi est trop élevé pour qu'un accroissement de gradient de pression du réacteur se manifeste, on réduit, par étapes, le débit de base de l'addition de l'acide chlorhydrique jusqu'à obtention d'un débit de base pour lequel, au bout de 5 ou 6 heures de fonctionnement du réacteur, se produit un accroissement de gradient de pression. Après qu'on a observé un accroissement du gradient de pression du réacteur, on accroSt le débit d'addition de l'acide chlorhydrique dans le réacteur de régénération du catalyseur, par incréments successifs de l'ordre de 10 jusqu ce qu'on n'observe plus de diminution du gradient de pression, ce qui indique que les surfaces internes du réacteur sont exemptes de dépits solides. On répète la suite des opérations ci-dessus, c'est-à-dire qu"on réduit le débit d'addition de l'acide chlorhydrique jusqu'à ce que le gradient de pression commence à croftre puis on augmente à nouveau le débit d'acide jusqu ce que le gradient de pression indique à nouveau que le réacteur- est propre, les ajustements successifs du débit d'addition de l'acide chlorhydrique étant effectués dans des limites supérieure et inférieure devenant progressivement plus étroites, jus qu'.à ce que, en procédant ainsi par tâtonnements, on arrive à un débit d'addition de l'acide chlorhydrique qui est juste suffisant pour empêcher le début d'un accroissement du gradient de pression. Le débit d'addition de l'acide chlorhydrique et le débit de la solution catalytique étant ceux finalement atteints par le mode opératoire ci-dessus, on ajuste ensuite le débit d'introduction de l'alcène, si nécessaire, jusqu'à ce qu'unie petite quantité d'alcène n' ayant pas réagi, mais une petite quantité seulement, puisse être décelée dans le courant d'évacuation du procédé par analyse chimique ou physique classique. On obtient de bonnes conditions opératoires typiques lorsque le courant d'évacuation contient environ 5 d'alcène (par exemple d'éthylène) en volume. Les conditions opératoires étant fixées comme indiqué ci-dessus, on note ensuite les débits de base de tous les débits autour du dispositif du réacteur d'oxydation de l'alcène et du dispositif régénérateur du catalyseur, et on note également le gradient de pression du réacteur ainsi que, de préférence, la position du registre de réglage 4 et le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique dans le régénérateur du catalyseur.Pour obtenir un débit maximal de la part du réacteur d'oxydation de l'alcène, on peut ensuite ajuster tous les débits de ltensemble du dispositif, en proportion directe l'un avec l'autre, jusqu'à obtention de conditions auxquelles, bien que le l"'bit d introduction de l'acide soit correct (conte déterminé par réajustement conformément aux variations du gradient de pression du réacteur, comme décrit ci-dessus), la teneur en alcène du courant d' évacuation commence néanmoins à baisser, indiquant que le débit total du réacteur a atteint un niveau auquel le volume disponible du réacteur est insuffisant.Tous les débits et les pressions du dispositifs obtenus juste avant cette indication qu'on a atteint la capacité maximale du réacteur sont notés tels qu'ajustés, valeurs maximales de base à utiliser pour le réglage ultérieur du procédé à une productivité maximale. A ce stade, c'est-à-dire tous les débits et toutes les pressions pertinents du procédé étant au niveau souhaité, y compris le fonctionnement de la colonne de rectification 5 à sa pression opératoire coutumière, on peut déterminer les constantes apparaissant dans l'équation (I). Il n'est, bien entendu, pas nécessaire de connattre les valeurs numériques effectives des constantes pour la mise en oeuvre de l'invention d'une façon générale, bien que cette information soit utile.Il est particulièrement utile au savoir les valeurs des constantes à utiliser pour commander le procédé dans des conditions dans lesquelles le débit de solution catalytique dans le réacteur d'oxydation de l'alcène varie avec pour résultat qu'il est nécessaire d'utiliser, dans le schéma régulateur du procédé, un gradient de pression du réacteur compensé pour les variations de débit du réacteur. On détermine les valeurs des constantes en faisant varier le débit de la solution catalytique par rapport à son niveau de base pendant un court laps de temps, par exemple 1 ou 2 minutes, dans une proportion de par exemple environ 15% au-dessus ou au-dessous du débit de base et en observant P1, P2, P3 ainsi que la position du registre de réglage obtenoedans chaque condition de variation du débit du réacteur.On obtient ainsi des informations numériques adéquates pour le calcul des constantes dans lequel on peut utiliser n'importe quel système d' unités cohérentes, Par exemple, on peut utiliser éventuellement les wessions effectiveset la section effective d' ouverture du registre de réglage, ou on peut utiliser les pressionseffectivesen association avec la longueur du déplacement linéaire de la tige du registre de réglage. Il est également possible et approprié, comme, en dernière analyse, le seul but est d'empêcher les variations par rapport à une valeur visée de gradient de pression du réacteur, de déterminer une série de constantes exprimées simplement, par exemple, en termes de niveaux de signaux de sortie dtinstruments de transmission sensibles aux trois pressions et à la position du registre de réglage. Le débit d'évacuation, par exemple par le conduit 19 représenté au dessin, est important pour agir sur le procédé mais n1 est pas en relation avec la détermination des constantes C1 et C2 sauf ;ue, lorsque les constantes sont déterminées, le débit d'évacuation doit être à peu près au niveau attendu pour caractériser un bon fonctionnement du réacteur. C'est-à-dire que, lorsque les constantes sont déterminées, le débit d'évacuation ne doit pas être élevé au point où legradient de pression et le degré d'ouverture du registre de réglage sont indûment influencés par l'écoulement d'une quantité anormalement élevée de gaz dans le dispositif. Disposant des données fondamentales concernant les débits et les pressions déterminées comme indiqué ci-dessus, on peut mettre en oeuvre le procédé avec un minimum d' instruments ou, sinon, avec un haut degré d'automatisation. Un fonctionnement avec un nombre minimum d' instruments implique simplement, de préférence, un fonctionnement avec un débit constant de solution catalytique dans le réacteur d' oxydation de l'alcène tout en réglant le débit d'introduction de 1' acide chlorhydrique, en réponse à des valeurs observées de gradient de pression du réacteur et de débit d'évacuation de l'alcène, entre une limite inférieure qui, lorsqu'on l'atteint, est signalée par un accroissement de gradient de pression du réacteur, et une limite supérieure qui, lorsqu'on l'atteint, est signalée par un accroissement perveptible du débit d'évacuation de l'alcène. On peut éventuellement régler les débits à la main de cette manière, en association avec de simples instruments pour surveiller les pressions P1 et P2 et pour régler la pression P3 à une valeur constante. La mise en oeuvre de l'invention dans des conditions telles que le débit de la solution catalytique ne reste pas constant est plus fa, cile à comprendre en considérant le degré d'encrassement du réacteur tel que représenté par un indice I qui est exprimé mathématiquement dans l'équation suivante: SI = abX - bY (il) = at(P1-p2) - 1' indice V indique les conditions obtenues à une position donnée du registre de réglage à la sortie du réacteur et ss représente ure variation dans le terme indiqué. La signification de cet indice I et sa relation avec les autres termes de l'équation (II) (laquelle équation est, comme on le voit, en relation avec l'équation I) est représentée à la Fig.2 dans laquelle les traits V et V' désignent les conditions obtenues pour deux positions différentes du registre de réglage tandis que les traits I et I' désignent les conditions obtenues pour deux degrés différents d'encrassement du réacteur (par exemple le trait I peut indiquer les conditions obtenues lorsque le réacteur est exempt de dépôts solides et le trait I' peut indiquer les conditions obtenues lorsqu'il y a des dépôts solides dans le réacteur, ayant pour résultat un accroissement du gradient de pression du réacteur).Les traits, tels qu'indiqués à la Fig.2 sont linéaires et, en conséquence, concernent une très faible variation incrémentielle des paramètres dont il s'agit; il va de soi que des variations dans, par exemple, le débit de la solution catalytique, dans des limites étendues, feraient que les trais de la Fig.2 seraient courbes. Si on considère un fonctionnement à des débits constants de la solution catalytique et de l'évacuation de l'alcène et avec un réacteur propre, c'est-à-dire non-encrassé, et en supposant également que P3 reste à une valeur constante comme c'est normalement le cas, le registre de réglage restera en une position et un débit donné de catalyseur correspondra à un gradient de pression du réacteur déterminé unique . Ces conditions sont représentées par l'intersection des traits V et I sur le graphique. Si on suppose maintenant qu'on accroît le débit de la solution mais que les faces internes du réacteur restent propres, le registre de réglage s' ouvrira, et les conditions seront telles que représentées par l'intersection des traits I et V'.L'accroissement du débit du catalyseur a une valeur encore pis élevée, le réacteur restant propre, aboutirait à des conditions représentées par l'intersection des traits I et V" (le trait V" repré sentant une troisième position du registre de réglage). Il en découle qu'on peut, de cette manière, représenter graphiquement le degré d' ouverture du registre de réglage en fonction du débit de solution catalytique dans le réacteur d'oxydation de l'alcène non encrassé. Si on considère maintenant les conditions obtenues lorsque des matières solides se sont déposées dans le réacteur avec, pour résultat? un accroissement du gradient de pression, ces conditions sont indiquées sur le graphique par le trait inférieur des deux traits discontinus qui montre qu'à un débit constant de la solution catalytique, 11 encrassement du réacteur déplace l'indice vers un point représenté sur le graphique par l'intersection du trait I' et du trait discontinu horizontal inférieur. Le registre de réglage s'-ouvrirait également en une position intermédiaire, entre V et V'. Si on suppose maintenant des conditions dans lesquelles il y a eu encrassement du réacteur ainsi qu'un accroissement du débit de la solution catalytique dans le réacteur, les conditions sont les suivantes, comme représenté à la Fig.2: Le fonctionnement dans les conditions du nouvel indice d'encrassé sement est représenté par le trait I'.L'accroissement du débit du catalyseur est représenté par l'incrément -tY, et l'accroissement de gradient de pression du réacteur est indiqué par ax. Il en découle que, s'il y avait eu accroissement du débit de la solution sans encrassement du réacteur, les conditions seraient comme indiqué à la Fig.2 par l'intersection du trait discontinu horizontal supérieur et du trait I; tout déplacement des conditions opératoires dans la zone à droite du trait I sur le Fig.2 indique un encrassement du réacteur et, dans le présent conteste, la nécessité d'accroftre le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique afin de ramener les conditions de débit-gradient de pression-position du registre de réglage à celles représentées par le trait I.On se rendra compte qu'une délinéation exacte des conditions d'encrassement représentées, par exemple, par le trait I', n'est pas nécessaire bien qu'elle aide à indiquer le degré auquel on doit accroître le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique à court terme; tout ce qu'il est essentiel de connaitre,c'est de savoir que les conditions se sont déplacées quelque part à la droidu trait I. C'est ainsi qu'il est possible de concevoir des appareils régula teurs, par exemple des instruments électroniques, sensibles au débit de la solution catalytique, au gradient de pression du réacteur et à la position du registre de réglage afin de régler, sur la base de ces signaux d'entrée, l'addition de 11 acide chlorhydrique dans le régénérateur du catalyseur à un débit permettant de corriger tout écart perceptible de 11 indice I par rapport aux conditions de "réacteur non encrassé". Il est également possible, par des moyens bien connus dans la technique, d'incorporer, en outre, un dispositif pour éviter le dépassement , commandé par le débit d'évacuation de l'alcène afin d'empêcher l'addition d'acide chlorhydrique en un excès tel que le débit d'évacuation croisse au-dessus d'une valeur préalablement fixée.C'est ainsi que, même avec un débit variable de la solution catalytique, on peut régler le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique entre une limite inférieure signalée par un accroissement de l'indice I et une limite inférieure signalée par un accroissement du débit d'évacuation de l'alcène au-dessus de tout niveau pré-établi souhaité, avec pour résuLat I' absence de ruptoees de 1' équilibre dans le procédé et le maintien d'une productivité optimale de la part du réacteur. Il va de soi que le débit d'évacuation de l'alcène est le produit mathématique de deux facteurs: (a) le débit du courant de gaz d' évacuation évacué, par exemple, par le conduit 19 et, de façon appropriée, mesuré par un volucompteur et (b) la concentration de l'alcène dans ce courant, déterminable par simple analyse chimique (par exemple par dosage des composés insaturés) mais, de préférence, à l'aide d'un analyseur continu en circuit , à spectroscopie infrarouge par exemple, qui produit un signal de sortie qui peut etre utilisé pour régler directement le procédé.On connaît bien les instruments multiplicateurs qui peuvent recevoir en continu un signal de sortie d'un dispositif de mesure du débit du gaz d'évacuation et un signal de sortie d'un analyseur d'alcène en circuit, multiplier l'un par l'autre et transmettre un signal sortant de commande équivalant au débit d'évacuation de l'alcène qui fixe la limite supérieure de commande du débit d'introduction de l'acide. L'exemple non limitatif suivant est donné à titre d'illustration de l'invention. On oxyde de l'éthylène en acétaldéhyde dans le dispositif représenté schématiquement à la Fig.1 du dessin On fait fonctionner le réacteur d'oxydation de l'alcène à 1100C environ et à une pression absolue de Il atmosphères environ, tandis qu'on fait fonctionner le réacteur de réoxydation de la solution catalytique à 1150C environ et sous une pression absolue de 12 atmosphères environ. On fait fone tionner la tour de rectification à une pression absolue de 1,5 atmosphère environ et on fait fonctionner le réacteur de régénération du catalyseur, 15, à 160 C GODC environ et à une pression absolue de 13 atomes phères. On maintient la pression P1 du séparateur d'oxygène à 11,5 atmosphères (pression absolue).La pression de sortie de l'oxydation de l'alcène, P2, varie légèrement suivant les conditions d'encrassement dans le réacteur d'oxydation de l'alcène, comme décrit ci-après. Le dispositif de séparation du produit, dans lequel les produits volatils, y compris l'acétaldéhyde, retirés à la partie supérieure de la tour de rectification sont séparés en les constituants respectifs, est conçu de telle sorte que tous les gaz fixés, y compris l'éthylène n'ayant pas réagi, sortent en passant par un dispositif de mesure du débit; on prévoit également un dispositif d'analyse de la teneur en éthylène du gaz d'évacuation évacué. En cours de fonctionnement, le volume total de solution catalytique dans le dispositif est maintenu à un niveau constant en ajoutant de l'eau, au fur et à mesure des besoins, pour compenser les pertes en eau dans le dispositif de séparation du produit. La composition de la solution catalytique entrant dans le réacteur d'oxydation de l'alcène est approximativement la suivante: Constituants Concentration Constituant cuivre 1100 millimoles/litre Constituant chlorure 1700 millimoles/litre Constituant palladium 6 millimoles/litre Acide acétique 10a/o en poids Eau le reste Par d2 de section transversale du réacteur d'oxydation de l'alcène, on introduit dans le réacteur environ17rOkfheure de la solution catalytique avec 540 kg/heure d'éthylène ayant une pureté de 99% environd Dans ces conditions, le gradient de pression dans le réacteur dt oxydation de l'alcène est de 0,42 kg/cm2, comme mesuré par la différence de pression entre le séparateur d'oxygène et la sortie du réacteur d'oxydation de l'alcène lorsqu'on sait que le réacteur est exempt de dépôts solides. Le débit d'évacuation du gaz est d'environ 15.000 dm3 par dm2 de section transversale du réacteur, le gaz d' évacuation contenant environ 5% d'éthylène, en volume. La solution catalytique usée (ctest-à-dire réduite) recueillie à la base de la tour de rectification est recyclée en continu vers le réacteur de réoxydation du catalyseur, à un débit essentiellementiden tique au débit d'introduction de la solution de catalyseur fraîche dans le réacteur d'oxydation de l'alcène. Environ 30% du cuivre contenu dans la solution usée entrant dans le réacteur d'oxydation est sous forme de cuivre cuivreux.Par kg de solution usée entrant dans le réacteur de réoxydation, on mélange environ 12,4 dm3 normal d'air qu'on fai passer dans le réacteur de réoxydation en courant de même sens que la solution catalytique, afin de réoxyder les constituants catalytiques qu'elle contient, par exemple le cuivre, Du séparateur d'oxygène on évacue les gaz fixés, principalement de l'azote et l'oxygène non consommé et on retire la solution catalytique réoxydée à la base du séparateur, 9970 de cette solution réoxy- dée retirée du séparateur étant renvoyée vers le réacteur d'oxydation de l'alcène, le 1% restant étant envoyé vers le dispositif de régénération du catalyseur.La partie de la solution envoyée vers le dispositif de régénération du catalyseur est mélangée avec environ 0,1 kg de solution aqueuse d'acide chlorhydrique à 39% par kg de solution catalytique ainsi envoyée vers le dispositif de régénération. Après passage dans le réacteur de régénération du catalyseur, on renvoie le mélange résultant de solution catalytique régénérée et d'acide chlorhydrique vers le réacteur de réoxydation du catalyseur, comme représenté à la Fiv.1. Au bout de 5 heures, environ, de fonctionnement comme décrit, on note un accroissement du gradient de pression dans le réacteur d'oxydation de l'alcène, comme mesuré par la différence entre P1 et P2. Le débit d'évacuation du gaz n'est pas notablement modifié à ce stade, mais l'accroissement du gradient de pression du réacteur d'oxydation de l'alcène, représentant un accroissement d'environ 0,035 kg/cm2 par rapport au gradient de pression de base noté lorsqu'on savait que le réacteur était exempt de dépôts solides, indique qu'un dépôt de matières solides est en train de se produire.Lorsqu'on remarque cet accroissement du gradient de pression, on accroet de 2,5% environ le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique dans le dispositif de régénération du catalyseur. On maintient ce débit accru d'introduction de l'acide chlorhydrique jusqu'à ce que, au bout d'une heure environ, le gradient de pression du réacteur d'oxydation de l'alcène ait baissé jusqu'à sa valeur de base normale (caractéristique d'un réacteur propre) Au bout d'une heure environ de fonctionnement, l'addition de l'acide chlorhydrique étant effectuée au débit accru institué en réponse à l'accroissement du gradient de pression du réacteur, on remarque un accroissement du débit d'évacuation de l'alcène, indiquaff un sur-traitement par l'acide chlorhydrique. Particulièrement, bien que le débit total d'évacuation du gaz n'ait pas crû de façon significative, la teneur en éthylène du gaz s'est élevée à 7% environ.Lorsqu'on remarque cet accroissement du débit d'évacuation du gaz, on réduit le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique. de 2% environ et, au bout d'une heure environ, la teneur en éthylène du gaz retombe a sa valeur de base initiale. On continue à opérer de la manière qu'on vient de décrire, le débit d'introduction de l'acide chlorhydrique étant accru en réponse à un accroissement du gradient de pression du réacteur d'oxydation de l'alcène et réduit en réponse à un accroissement du débit de dégagement de gaz d'évacuation, et on fait fonctionner le dispositif dans des conditions élevées d'efficacité chimique et de débit pendant environ 3 mois sans "perturbations". L'efficacité de production moyenne d'acétaldéhyde obtenue est environ 2% supérieure à celle précédemment obtenue en opérant sur la base d'analyses chimiques périodiques de la solution catalytique suivies d'ajustement des concentrations, conformément aux résultats des analyses. RJVENi)ICATIONS 1. Procédé de conversion d'un alcène en un de ses dérivés oxy génés, suivant lequel: on fait passer l'alcène dans une zone de réaction tubulaire allongée en courant de meAme sens avec une solution acide de catalyseur oxydant comprenant un catalyseur d'oxydation à base de métal noble, des ions cuivriques et des ions chlorure; on oxyde l'alcène à l'aide de la solution catalytique dans la zone de réaction, obtenant ainsi un produit de réaction comprenant principalement ledit dérivé oxygéné en mélange avec la solution catalytique à l'état chimiquement réduit; on sépare le produit de réaction en fractions comprenant (a) une fraction de produit oxygéné et (b) une fraction de solution catalytique réduite contenant ledit métal noble et le cuivre sous forme réduite; on réoxyde la solution catalytique réduite à l'aide d'un gaz contenant de l'oxygène moléculaire afin d' oxyder le cuivre qu'elle contient en la forme cuivrique; et on recycle la solution catalytique vers la zone de réaction allongée aux fins d'oxydation de quantités supplémentaires dudit alcène; ledit procédé provoquant un appauvrissement continu de la teneur en chlorure de la solution catalytique du fait de la formation de sous-produits de réaction chlorés qui nécessite le remontage de la teneur en chlorure de la solution catalytique par addition d'acide chlorhydrique préalablement au stade de réoxydation, caractérisé en ce qu'on maintient l'activité catalytique de la solution catalytique d'oxydation à un niveau optimal en surveillant en continu le gradient de pression interne obtenu dans le réacteur à un débit donné d'évacuation du produit de réaction et on ajuste le débit d'addition de l'acide chlorhydrique dans la solution catalytique, en réponse aux fluctuations dudit gradient de pression, jusqu'à un niveau permettant de maintenir ledit gradient de pression à peu près constant et à un niveau caractéristique dudit réacteur lorsque son intérieur est exempt d'encrassement par des dépôts solides. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on effectue ledit ajustement: (a) en accroissant le débit d'addition de l'acide chlorhydrique par incréments successifs, en réponse à un accroissement observé du gradient de pression du réacteur par rapport à un débit de base d'addition de l'acide chlorhydrique existant au moment dudit accroIssement de gradient de pression, jusqu'à ce qu'on ait atteint un débit élevé d'addition de l'acide chlorhydrique auquel on observe une tendance à la diminution dudit gradient de pression; (b) en maintenant ledit débit élevé d'addition de l'acide chlorhydrique jusqu'à ce que le gradient de pression du réacteur ait baissé jusqu'au niveau existant avant l'accroissement observé; (c) en réduisant à nouveau le débit d'addition de l'acide chlorhydrique, par incréments successifs, jusqu'à un débit ajusté auquel on observe un deuxième accroissement du gradient de pression du réacteur; et (d) en répétant les opérations (a), (b) et (c) ci-dessus de façon à maintenir un débit moyen d'addition de l'acide chlorhydrique qui est sensiblement égal , mais supérieur, au débit auquel un accroissement progressif du gradient de pression du réacteur commence à devenir perceptible. 3. Procédé suivant la revendication 2, caractérisé en ce que 1' alcène est l'éthylène, le dérivé oxygéné est l'acétaldéhyde, le métal noble est le palladium, et la solution catalytique comprend principalement une solution aqueuse de chlorures de cuivre, de composés de palladium comprenant du chlorure palladeux, et de l'acide chlorhydrique. 4. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que 1' alcène est l'éthylène, le dérivé oxygéné est l'acétaldéhyde, le métal noble est le palladium et la solution catalytique comprend principalement une solution aqueuse de chlorures de cuivre, de composés de palladium comprenant du chlorure palladeux et de l'acide chlorhydrique. 5. Procédé de conversion d'un alcène gazeux en ses dérivés carbonylés, suivant lequel: on fait passer l'alcène dans une zone de réaction tubulaire allongée en courant de même sens avec une solution oxydante acide comprenant un liquide contenant un catalyseur d'oxydation à base de métal noble, des ions cuivriques et des ions chlorure; on oxyde l'alcène à 11 aide de la solution catalytique dans la zone de réaction, obtenant ainsi un produit de réaction comprenant principalement un mélange du dérivé carbonylé et de la solution catalytique à l'état chimiquement réduite; on retire le produit de réaction de la zone de réaction et on sépare le produit en (a) une fraction liquide comprenant principalement le dérivé carbonylé, (b) une fraction de solution catalytique réduite comprenant principalement un solvant de réaction contenant ledit métal noble avec du cuivre sous forme chimiquement réduite, et (c) un courant d'évacuation de l'alcènecoeprent les constituants du produit de réaetion qui ont une volatilité supérieure à celle du dérivé carbonylé et contenant en particulier la fraction d'alcène qui a passé dans la zone de réaction sans être chimiquement convertie; on réoxyde la fraction de solution catalytique réduite à l'aide d'un gaz contenant de l'oxygène moléculaire afin d'oxyder le cuivre qu'elle contient en la forme cuivrique; et on recycle- la fraction de solution catalytique réoxydée résultante dans la zone de réaction aux fins de conversion de quantités supplémentaires de l'alcène; ledit procédé provoquant-un appauvrissement continu de la teneur en chlorure de la solution catalytique du fait de la. formation de sous-produits de réaction chlorés qui nécessite le remontage de la teneur en chlorure de la solution catalytique par addition d'acide chlorhydrique préalablement au stade de réoxydation, caractérisé en ce qu'on maintient l'activité catalytique de la solution catalytique oxydante à un niveau optimal en surveillant en continu le débit de production dudit courant d'évacuation, la teneur en alcène dudit courant d'évacuation, et le gradient de pression obtenu dans le réacteur à un débit donné de 1' alcène et de la solution catalytique dans celui-ci, et on règle le débit d'addition de l'acide chlorhydrique, en réponse aux variations du débit d'évacuation de l'alcène dans le courant d'évacuation et du gradient de pression du réacteur, entre une limite supérieure signalée par le début d'une tendance croissante dans le débit d'évacuation de l1alcè- ne et une limite inférieure signalée par le début dune tendance à croltre du gradient de pression du réacteur. 6. Procédé suivant la revendication 5, caractérisé en ce que l' alcène est l'éthylène, le dérivé carbonylé est l'acétaldéhyde, le métal noble est le palladium et la solution catalytique comprend principalement de l'eau. 7. Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en ce qu'on règle le débit d'addition de l'acide chlorhydrique: en observant, à un débit donné de la solution catalytique et avec un débit d'éthylène sensiblement égal au débit auquel une concentration finie fixée d' éthylène apparatt tout d'abord dans le courant d'évacuation, comme déterminable par son analyse chimique, le gradient de pression du réacteur le plus bas pouvant eAtre obtenu en ajustant par incréments le débit d'addition de l'acide chlorhydrique et en observant la tendance résultante du gradient de pression du réacteur jusqu'à obtention d'un débit d'addition de base de l'acide chlorhydrique auquel des accroissements supplémentaires ne provonuent pas d'autres diminutions perceptibles du gradient de pression tandis que des réductions supplémentaires provuquent des accroissements du gradient de pression; on fixe ledit gradient le plus bas de pression du réacteur comme premier signal de sortie aux fins de réglage; l'acide chlorhydrique étant continuellement introduit audit débit de base, en observant le débit du courant d'évacuation tandis que l'éthylène passe dans le réacteur à un débit tel que de l'éthylène n' ayant pas réagi apparat dans le courant d'évacuation à une concentration fixée déterminable par analyse du courant d'évacuation; en fixant comme second signal de sortie aux fins de réglage un débit d'évacuation de l'alcène qui est le produit du débit du courant d'évacuation et de la concentration fixée souhaitée en alcène dans celui-ci; et, ensuite, en ajustant en continu le débit d'addition de base de l'acide suivant les besoins, en réponse auxdits premier et second signaux de sortie entre un niveau supérieur auquel le débit d'évacuation de l'alcène commence à croître et un niveau inférieur auquel le gradient de pression du réacteur commence à croître. 8. Procédé suivant la revendication 6, caractérisé en ce que le débit de la solution catalytique dans le réacteur subit des écarts de temps en temps par rapport à un débit constant fixé et on règle la limite inférieure du débit d'addition de l'acide chlorhvdrique en réponse à un gradient de pression du réacteur compensé par le débit de la solution, ledit réglage consistant à ajouter de l'acide chlorhydrique en une quantité suffisante pour maintenir AM à zéro dans 1' équation:: = = C1 Ea(PîP2)c2F) dans laquelle M est le gradient de pression du réacteur compensé pour l'écart de débit de la solution catalytique, (P1 -P2) est le gradient de pression du réacteur tel qu'effectivement mesuré, FR est le débit de la solution dans le réacteur, C1 et C2 sont des constantes positives et h signifie une variation dans le terme indiqué. 9. Procédé suivant la revendication 8, caractérisé en ce qu'on règle le débit d'addition de l'acide chlorhydrique à l'aide de dispositifs régulateurs de débit sensibles aux signaux de sortie (a) d' un dispositif transmetteur sensible au débit captant une indication du débit du courant d'évacuation et de sa teneur en éthylène, (b) d'un dispositif transmetteur sensible à la pression captant une indication de la différence de pression entre les extrémitées d' entrée et de sortie du réacteur, et (c) d'un dispositif transmetteur sensible à l'écoulement captant une indication du débit d' évacuation du produit de réaction hors du réacteur0 10 . Procédé suivant la revendication 9 caractérisé en ce que le produit de réaction est retiré du réacteur par un registre de réglage fonctionnant à une pression d'évacuation sensiblement constante inférieure à celle existant dans le réacteur, et l'indication du débit d'évacuation du produit de réaction hors du réacteur comprend (a) une indication du degré d'ouverture du registre de réglage par rapport a sa position fermée et (b) une indication de la chute de pression dans le registre de réglage.