Brevet FR2313437A1 — publié le 19761231

La présente invention concerne la valorisation du charbon. Elle se rapporte plus particulièrement a une conversion efficace de charbon en une essence hydrocarbonée liquide et à haut indice d'octane. On sait bien que beaucoup des plus grands utilisateurs mondiaux de produits pétroliers liquides possèdent des stocks et des réserves en pétrole brut insuffisants . Ces pays dépendent donc, plus ou moins, du pétrole brut provenant de sources étrangères pour l'équilibre de leurs besoins en énergie. n est également vrai que beaucoup de ces régions et pays qui manquent de pétrole brut possèdent de grands gisements houillers. Jusqu'a maintenant, cependant, aucun procédé réellement bon n'a été développé et commercialisé pour la conversion du charbon en combustible pour automobile de haute qualité, comprenant de l'essence à haut indice d'octane. On sait que l'on peut gazéifier du charbon pour obtenir un mélange d'oxyde de carbone/hydrogène, ainsi que d'autres composants qui peuvent etre transformés directement en essence aliphatique d'indice d'octane inférieur, à l'aide d'une catalyse classique Fischer-Tropsch. La qualité d'essence produite par cette catalyse classique Fischer-Tropsch s'avere quelque peu insuffisante en ce qui concerne l'indice d'octane. Il est malheureux, mais une telle essence FischerTropsch n'est pas valorisée facilement de façon bcono- mique par la technologie de raffinage de pétrole classique, tel que le refor- mage en présence d'un total noble. On a récemment mis au point une nouvelle méthode pour convertir du charbon ou d'autres combustibles fossiles solides en essence hydrocarbonie liquide de bonne qualité. Selon cette nouvelle méthode, on exploite la capacité inhabituelle a catalyser la conversion du méthanol en essence de haute qualité, que présente un groupe spécial de zéolites cr-,stallines, de type aluminosilicate, ayant un rapport élevé silice/alundne et dont l'accès a l'espace intracristallin est difficile pour ces molécules. Ainsi, on convertit du charbon en gaz de synthèse comprenant de l'oxyde de carbone et de 1 'hydrogène, que l'on convertit en méthanol, lequel est a son tour transformé en essence aromatique a haut indice d'octane. En mettant ce procédé et d'autres procédés apparentés, il est devenu évident que, bien qu'ils soient parfaitement valables et utilisables en pratique, on peut les améliorer de façon significative, au prix de quelques petites modifications portant sur le choix particulier des procédés spécifiques en amont. La présente invention fournit donc un procédé amélioré de conversion du charbon en essence. L'invention est davantage illustrée l'aide des dessins annexés, dans lesquels: Les Figures 1à 4 représentent des diagrammes d'écoulement schématique de mise en oeuvre particulière du procédé de l'invention. Un aspect de cette invention réside dans un procédé comprenant la gazéification de charbon en un gaz formé d'oxyde de carbone, d'hydrogène et de méthane, par un procédé qui est capable d'accomplir cela, tel que le procédé Lurgi (voir, par exemple, Scientific American, Mars 1974, Volume 230, No. 3, page 19, etc.). De tels procédés de gazéification du charbon constituent une technologie industrielle disponible actuellement, et ils sont bien décrits et utilisés en pratique sur une échelle industrielle. Après une purification éventuelle de ce gaz, dépendant de sa teneur en soufre, etc., on le convertit en une essence aromatique de haute qualité à l'aide d'un procédé mettant en oeuvre un catalyseur comprenant un aluminosilicate cristallin spécial décrit ci-après. On dispose de deux possibilités pour effectuer cette conversion: - Selon l'une, on met le gaz de synthèse contenant le méthane au contact d'un mélange catalyseur comprenant,conme premier composant,la zéolite spéciale indiquée plus haut et, comme second composant, un métal qui exerce une bonne activité catalytique vis-à-vis de la réduction de l'oxyde de carbone et une activité médiocre pour l'hydrogénation des oléfines, tel que du thorium, ruthénium, fer, cobalt ou rhodium.Un métal alcalin tel que le potassium peut également être associé à ce catalyseur. On recueille de l'eau et une gamme complète d'hydrocarbures saturés et insaturés ayant jusqu'à 10 atomes de carbone. - Selon l'autre possibilité, on convertit la teneur en !onoxyew de carbone et en hydrogène du gaz de synthèse contenant le méthane en un produit compre nant du méthanol, à l'aide d'une méthode de synthèse de méthanol classique en présence d'un catalyseur au zinc et au cuivre. La partie organique de produit de la synthèse du méthanol, comprenant du méthanol, est alors mise au contact d'un catalyseur zéolitique spécial; on recueille ainsi de l'veau et une gamme complete d'hydrocarbures saturés et insaturés ayant jusqu'a environ 10 atomes de carbone. Que l'on utilise une méthode de conversion à une étape ou à plusieurs étapes, on recueille de l'eau et une charge complète d'hydrocarbures ayant jusqu'à environ 10 atomes de carbone. On sépare les hydrocarbures en essence Cs+, que l'on recueille en tant que telle, et une fraction en C4- en séparant une fraction LPG (gaz liquéfié du pétrole) comprenant principalement des cUm- posants saturés en C3 et C4, une charge d'alkylation comprenant de l'isobutane et des oléfines en C3 et C4, et une fraction en C2- comprenant de l'éthane, du méthane, de l'hydrogène, des oxydes de carbone et autres éléments à bas point d'ébullition. On alkyle correctement la charge d'alkylation selon une manière classique, au contact d'un catalyseur acide, habituellement un catalyseur acide homo- gène tel que l'acide sulfurique ou fluorhydrique Les procédés d'alkylation sont bien connus et utilisés en pratique à ltechelle industrielle. Le produit d'alkylation ainsi obtenu est ensuite mélangé à l'essence aromatique ci-dessus et fournit une essence de gamme complète de qualité extrêmement élevée, utilisable directement dans les véhicules à moteur, même dans des véhicules à haute performance, sans nécessiter l'apport d'éléments améliorant l'indice d'octane, tels que des composés au plomb. Dans une variante, on peut séparer la charge complète d'hydrocarbure en une essence en C5+, récuperée en tant que telle, et en une fraction en C4- qui fournit une charge d'alkylation comprenant des hydrocarbures en C3 et C4 et une fraction en C2- comprenant de l'éthane, de l'éthène, du méthane, de l'hydrogène, des oxydes de carbone et d'autres éléments à bas point d'ébullition. On alkyle ensuite la charge d'alkylation au contact d'un catalyseur acide,habituellement un catalyseur acide homogène tel que de l'acide sulfurique ou fluorhydrique, selon un procédé classique. Les procédés d'alkylation sont bien connus en pratique.Le produit d'alkylation obtenu est ensuite melangé a l'essence aromatique ci-dessus et utilise directement dans des véhicules, même dans des véhicules à haute performance, sans nécessiter l'apport d'éléments améliores en octane tels que des composés au plomb. Selon cette invention, le gaz de synthèse produit à partir du charbon renferme du methane. Cette substance traverse le procédé de synthèse du metha ncl sans pratiquement être modifiee.Lorsque la partie organique du produit de synthèse du méthanol est convertie en hydrocarbures ainsi qu'il est décrit ci-dessus, il se forme quelques quantites supplémentaires de méthane et d'éthane. Dans une variante, au cours d'une conversion directe en une seule étape du gaz de synthèse en essence aromatique, le méthane traverse la réaction pratiquement sans être modifié et il se forme des quantités importantes de méthane et d'éthane. Dans chacun des cas, le méthane et l'éthane, provenant de la gazeification du charbon ou d'une autre étape, mélangés avec l'hydrogène et les oxydes de carbone s'il y en a, sont convertis au cours d'une oxydation partielle, d'un réformage à la vapeur ou un procédé analogue, avec ou sans déplacement de gaz a l'eau, de façon a produire un gaz de synthèse auxiliaire convenablement dose à mélanger au gaz de synthèse produit par la gazéification du charbon; on envoie ensuite Je mélange à une unité d'aromatisation directe ou indirecte (par l'intermédiaire d'une synthèse de méthanol). Une partie de l'eau nécessaire pour ce procédé peut etre fournie par l'eau produite dans le procédé d'aromatisation.Selon les besoins, on peut purger le dioxyde de carbone du système, soit periodiquement, soit en continu. Comme le charbon presente un déficit en hydrogène par rapport au rapport carbone/hydrogène que l'on recherche dans le produit, on peut, soit ajouter au systeme de l'hydrogène, soit éliminer du carbone. On préfère jouer sur ces deux opérations en ajoutant de l'eau et en rejetant le dioxyde de carbone. Dans la variante, le méthane et l'éthane provenant de la gazéification du charbon ou d'une autre opération, avec l'hydrogène et des oxydes de carbone, s'il y en a, sont soumis à une méthanation. La méthanation est un procédé connu dans lequel un mélange d'hydrogène, d'un ou plusieurs hydrocarbures legers et, eventuellement, des oxydes de carbone, sont soumis à une conversion catalytique et fournit un gaz naturel de synthèse comprenant du méthane. La charge du pro céde de méthanation peut étre constituée par tout ou partie du gaz de purge provenant du recyclage du gaz de synthèse du procédé de synthèse de méthanol avec le produit en C4- entier de l'aromatisation du méthanol ou la fraction de gaz de queue en C2- si l'on utilise une unité d'alkylation dans la mise en oeuvre du procédé. Dans le CdS d'un procédé de conversion directe, la charge de méthanation peut entre, soit la fraction globale en C4- soit le gaz de queue en C2-. Les conditions de traitement en aval peuvent être ajustees de façon à doser la composition de charge de methanation. On peut incorporer de l'hydrogène provenant de sources extérieures. On préfère envoyer une charge présentant un rapport d'hydrogène/carbone d'environ 3,7-4,2/1, au contact d'un catalyseur d'hydrogénolyse, tel que du nickel, du cobalt, du platine, du ruthénium, etc. Le procédé d'hydrogénolyse (méthanation) est effectué à une température comprise entre environ 275 et 540 C, sous une pression d'environ 1 à 14 atmosphères absolues, et avec une vitesse spatiale (VSHT) d'environ 1 à 50. Le nickel ou un autre catalyseur utilisé est avantageusement solide et il peut être utilise dans un dispositif à lit fixe ou fluidisé. Le catalyseur peut egalement se trouver sous forme d'un enduit sur les parois du réacteur. Lorsqu'on utilise un lit fluidisé, le catalyseur se trouve avantageusement sous forme de particules de 0,1 à 1,0 mm, tandis que dans un système à lit fixe, le catalyseur se trouve avantageusement sous forme de boulettes ayant un diamètre moyen d'environ 0,2 à 0,5 cm. Le produit de la partie d'hydrogénolyse de ce procédé est un gaz naturel de synthèse comprenant environ 90g de méthane. Ce produit gazeux peut également renfermer une petite quantité, soit d'hydrogène libre, soit d'homologues supérieurs du méthane, selon le rapport atomique présent dans la charge gazeuse envoyée a l'hydrogénolyse. Il doit y avoir moins de 20% du produit total composé de ses constituants non-méthaniques. On sait qu'au moins certains catalyseurs de synthèse du méthanol présents sont sensibles au soufre, tandis que la zéolite spéciale utilisée selon l'in vention ne l'est pas. La présente invention comprend donc l'ajustement de la teneur en soufre du gaz de synthèse produit par la gazéification du charbon, si besoin est, pour se confonner au catalyseur utilisé avec ce gaz. Cette technologie est connue en soi et peut être employée ou non selon les besoins. On a indiqué ci-dessus que le procédé de gazéification du charbon à utiliser est le procédé Lurgi. L'efficacité de cette invention dépend de l'inclusion de certaines proportions notables de méthane dans la charge allant à l'unité de synthèse du méthanol, ainsi qu'il est décrit. Le procédé de gazéification de charbon Lurgi semble actuellement satisfaire le mieux a cette nécessité et a donc été cité. On pourrait utiliser similairement d'autres procédés de gazéification du charbon qui produisent un produit comprenant:environ 1 a 5 parties molaires d'hydrogène a monoxyde de carbone et environO,îà 1 partie molaire de dioxyde de carbone a monoxyde de carbone. Comme le méthane est pratiquement inerte dans les procédés de réduction du monoxyde de carbone utilisé ici, sa présence en une certaine proportion n'est pas critique. Il n'est pas rare qu'il y est de 0,2 à 1 mole de méthane/mole de monoxyde de carbone. Les catalyseurs zéolitiques spéciaux indiqués ici comprennent des éléments d'une classe spéciale de zéolitiques présentant des propriétés inhabituelles. Ces zéolites induisent des transformations profondes des hydrocarbures aliphatiques en hydrocarbures aromatiques avec des rendements intéressants a l'échelle industrielle. Elles sont généralement extrêmement efficaces dans des réactions d'alkylation, d'isomérisation, de disproportionation et autres réactions impliquant des hydrocarbures aromatiques. Bien qu'elles présentent des teneurs en alumine inhabituellement faibles, c'est-a-dire des rapports silice/alumine élevés, elles sont très actives, même lorsque les rapports silice/alumine dépassent 30. Cette activité est surprenante puisque l'on attribue généralement l'activité catalytique des zéolites aux atomes d'aluminium du réseau et aux cations qui leur sont associes.Ces zéolites conservent leur cristallinité pendant de longues périodes malgré la présence de vapeur, même à des températures élevées, qui induisent une déformation irréversible du réseau cristallin d'autres zéolites, par exemple appartenantauxtypes X et A. De plus, des dépôts carbonés, lorsqu'il s'en forme, peuvent être éliminés au cours d'une combustion effectuee à une température supérieure aux températures utilisées habituellement, afin de restaurer l'activité. Dans de nombreux environnements, les zéolites de cette classe présentent une très faible aptitude à former du coke, ce qui permet de très longues durées de fonctionnement entre les régénérations par combustion. Une importante caractéristique de la structure cristalline de cette classe. de zéolites est qu'il est difficile d'accéder à l'espace libre intracristallin ou d'en sortir, parce qu'elle présente une dimension de pore supérieure à environ 5 angströms et des fenêtres de pore ayant une taille qui correspond à celle de cycles à 10 éléments d'atomes d'oxygene. Il est bien compris evidemment, que ces cycles sont ceux qui sont formés par la disposition régulière des tétraèdres constituant le réseau anionique de l'aluminosilicate cristallin, les atomes d'oxygène eux-memes étant liés aux atomes de silicium ou d'aluminium au centre des tétraèdres.En gros, les zéolites preférées utiles dans les Ca- talyseurs de type B selon l'invention possèdent en association: un rapport silice/alumine d'au moins environ 12 et une structure dont l'accès à l'espace libre intracristallin est difficile. Le rapport silice/alumine indiqué peut être déterminé par une analyse classique. Ce rapport est sensé représenter aussi etroitement que possible le rapport existant dans le réseau anionique rigide du cristal de zeolite et exclure l'aluminium dans le liant ou, sous forme cationique ou autre, l'inte- rieur des canaux. Bien que des zeolites ayant un rapport de silice/alumine d'au moins 12 soient utiles, il est préférable d'utiliser des zéolites ayant des rapports supérieurs, d'au moins environ 30. De telles zéolites, après activation, acquièrent une capacite de sorption intracristalline pour le n-hexane qui est supérieure à celle qu'il présente pour l'eau, c' est-a-dire qu'elles présentent des proprietés "hydrophobes". On pense que ce caractere hydrophobe est avantageux dans le procédé de l'invention. Les zeolites utiles comme catalyseurs dans l'invention, absorbent librement le n-hexane et présentent une dimension de pore supérieure environ 5 angströms. De plus, leur structure doit fournir un acces difficile à certaines molecules plus grandes. Il est parfois possible d'estimer d'après une structure cristalline connue dans quelle mesure un tel acces difficile existe. Par exemple, si les seules fenêtres de pore d'un cristal sont formées par des cycles a 8 membres d'atomes d'oxygène, alors l'accès par des molécules de section plus importante que celle du n-hexane est pratiquement exclu et la zéolite n'appartient pas au type recherché. On préfère utiliser des zéolites ayant des fenêtres formées par des cycles à 10 éléments, bien qu'un gaufrage excessif ou un engorgement de pore puisse rendre ces zéolites pratiquement inefficaces. Des zéolites pourvues de fenêtres formées par des cycles a 12 éléments ne semblent généralement pas offrir une contrainte suffisante pour produire les conversions avantageuses désirées selon l'invention, bien que l'on puisse concevoir certaines structures qui soient efficaces en raison d'un engorgement de pore ou pour une autre cause. Plutôt que d'essayer de juger d'apres la structure du cristal dans quelle mesure une zéolite possède l'accès difficile nécessaire, on peut effectuer une simple détermination de "l'indice de contrainte", en faisant passer en continu un mélange a poids égal de n-hexane et de 3-méthylpentane sur un petit échantillon d'environ îg ou moins, de zéolite sous la pression atmos phérique et selon la procédure suivante. Un échantillon de la zéolite, sous forme de boulettes ou de produit d'extrusion (extrudat), est broyé jusqu'à atteindre une dimension particulière, semblable a celle d'un sable grossier; on introduit cet échantillon dans un tube de verre.Avant d'effectuer le test, on traite la zéolite par un courant d'air a 338"C, pendant au moins 15 mn. La zéolite est ensuite purgée a l'hélium et la température ajustee entre environ 288 et 5100C, afin due fournir une conversion globale comprise entre 10 et 60%. On fait passer le mélange d'hydrocarbures à une vitesse spatiale ho raire liquide (VSHL) de 1 (c'est-à-dire, 1 volume d'hydrocarbure liquide/ volume de catalyseur/heure), sur la zéolite avec une dilution d'hélium telle que le rapport molaire d'hélium/hydrocarbure total soit de 4/1. Après 20 mn de fonctionnement, on prélève un échantillon de l'effluent et on l'analyse, le plus commodément par chromatographie en phase gazeuse, afin de déterminer la fraction restant inchangée pour chacun des deux hydrocarbures. L'"indice de contrainte" est calculé de la manière suivante: L'indice de contrainte est proche du rapport des constantes de vitesse de craquage pour les deux hydrocarbures. Des catalyseurs utilisables selon l'invention sont ceux qui emploient une zeolite ayant un indice de contrainte compris entre 1,0 et 12,0 Voici certaines valeurs d'indice de contrainte (IC) pour quelques zéolites typiques dont certaines ne sont pas comprises dans le cadre de l'invention: CAS I*C. . ZSM-5 8,3 . ZSM-11 | 8,7 . TMA Offretite | 3,7 . ZSM-12 . Bêta 0,6 . ZSM-4 (Oméga) 0,5 . Mordénite acide 0,5 . Y-TR (REY) 0,4 . Silice-alumine amorphe 0,6 . Erionite 38 L'indice de contrainte ci-dessus constitue une définition importante et critique des zeolites utilisables selon l'invention. La nature même de ce paramètre et son mode de détermination sont tels qu'il est possible de tester une zéolite donnée dans des conditions quelque peu différentes et d'obtenir ainsi des indices de contrainte différents. L'indice de contrainte semble varier en une certaine mesure avec la sévérité des conditions (conversion). On comprend donc qu'il peut etre possible de choisir les conditions d'essai de façon a établir de multiples indices de contrainte, pour une zéolite particulière donnée, qui se trouvent à la fois a l'extérieur et à l'intérieur de la gamme de 1 a 12 définie ci-dessus. Ainsi, il faut bien comprendre que le parametre et la propriété "indice de contrainte" en tant que valeur,sontutilisés ici comme valeurs inclusives plutôt qu'exclusives. C'est-à-dire qu'une zéolite testée dans les conditions d'essai définies ci-dessus et qui présente un indice de contrainte compris entre 1 et 12, est comprise dans la définition de catalyseur selon l'invention, même si cette même zéolite identique, testée selon d'autres conditions définies, fournit un indice de contrainte extérieur à la gamme de 1 à 12. La classe de zéolites definie ici est représentée par les zéolites ZSM-5, ZSM-11, ZSM-12, ZSM-21 et d'autres matières similaires. - Le brevet des Etats-Unis d'Amérique No. 3 702 886 décrit la zéolite ZSM-5. - La ZSM-11 est plus particulierement décrite dans le brevet des Etats-Unis No. 3 709 979. - La ZSM-12 est plus particulièrement décrite dans le brevet des Etats-Unis No. 3 832 449. La demande de brevet No. 358 192 fournit une composition de zéolites, la ZSM-21, et un procédé pour la fabriquer, laquelle zéolite est utile selon l'invention. Des preuves récentes semblent montrer que cette zeolite est composee d'au moins deux zéolites différentes, l'une d'entre elles ou les deux etant la matière efficace dans la mesure où la catalyse selon l'invention est concernée. Chacune de ces zéolites est englobée dans le cadre de l'invention. Lorsque ces zeolites specifiques décrites sont préparées en présence de cations organiques, elles sont pratiquement inactives du point de vue catalytique, probablement parce que l'espace libre intracristallin est occupé par des cations organiques provenant de la solution de formation. Elles peuvent être activées au cours d'un chauffage dans une atmosphère inerte a 3380C pendant une heure, suivi par un échange de base avec sels d'ammonium, puis d'une calcination a 5380C dans l'air. La présence de cations organiques dans la solution de formation peut ne pas etre absolument essentielle a la formation de ce type spécial de zéolite; cependant, la présence de ces cations semble vraiment favoriser la formation de telles zéolites.Plus généralement, il est souhaitable d'activer ce type de zéolite en effectuant un echange d'ions avec sels d'ammonium, puis une calcination dans l'air à environ 538"C pendant environ 15 mn à 24 h. Des zéolites naturelles peuvent parfois etre converties en zéolites de ce type à l'aide de diverses procédures d'activation et d'autres traitements tels qu'un échange de base, un traitement à la vapeur, une extraction d'alumine et une calcination, chaque traitement etant utilisé seul ou en association. Des minéraux naturels qui peuvent être ainsi traités sont, par exemple : ferriérite, brewstérite, stilbite, dachiardite, epistilbite, heulandite et clinoptilolite. Les aluminosilicates cristallins préférés sont les ZSM-5, ZSM-11, ZSM-12, et ZSM-21, les ZSM-5 étant tout particulierement préférées. Les zéolites utilises comme catalyseurs selon l'invention, peuvent se trouver sous la forme protonée ou elles peuvent avoir subi un echange de base ou être imprégnées de façon à contenir une charge de cation métallique ou d'ammonium. Il est souhaitable de calciner la zéolite après l'échange de base. On peut utiliser à cet égard un quelconque cation des métaux des Groupes I a VIII de la Table Périodique. Cependant, dans le cas des métaux du Groupe IA, la teneur en cation ne doit en aucun cas etre suffisamment importante pour éliminer pratiquementl'activitE de la zéolite pour la catalyse utilisée selon la présente invention. Par exemple, une H-ZSM-5 complètement échangée par du sodium semble étre largement inactive pour effectuer des conversions avec sélection de formes requises selon la présente invention. Selon un aspect préféré de l'invention, les zéolites utilisées comme catalyseurs sont choisies parmi celles qui ont une densité de réseau cristallin sous forme protonee sèche, qui n'est pas nettement inférieure à environ 1,6 g/cm3. On a constaté que les zéolites qui satisfont à tous ces critères sont les plus intéressantes. Donc, les catalyseurs préférés selon l'invention sont ceux qui comprennent des zéolites ayant un indice de contrainte compris entre 1 et 12, un rapport silice/alumine #12 , et une densité du cristal séché qui n'est pas nettement inférieure à environ 1,6 g/cm3. On peut calculer la densité sèche pour des structures connues, a partir du nombre total d'atomes de silicim plus aluminium par 1000 angströms3, de la façon indiquée par exemple sur la page 19 de l'article concernant la "Structure des Zeolites" par W.M. Meier. Cet article est traité dans Proceedings of the Conference on Molecular Sieves, Londres, 1968. Lorsque la structure du cristal est inconnue, on peut déterminer la densité du reseau cristallin à l'aide de techniques classiques de pyknométrie. Par exemple, on peut la déterminer en plongeant la forme protonee sèche de la zéolite dans un solvant organique qui n'est pas sorbé par le cristal. Il est possible que la stabilité et l'activité prolongees inhabituelles de cette classe de zéolites soient associées à la forte densité du réseau anionique cristallin qui n'est pas environ inférieure à environ 1,6 g/cm3. Cette forte densité correspond évidemment à un espace intracristallin relativement faible, ce qui pourrait conduire à la formation des structures plus stables. Cet espace libre, cependant, semble etre important comme site de l'activité catalytique. Voici quelques densites de réseau cristallin de zéolites typiques dont certaines ne sont pas comprises dans la portee de l'invention. Zéolite Volume vide Densité du réseau . Ferriérite 0,28 cm/cm3 1,76 g/cm3 . Mordénite 0,28 1,7 . ZSM-5, -11 0,29 1,79 . Dachiardite 0,32 1,72 . L 0,32 1,61 . Cinoptilolite 0,34 1,71 . Laumontite 0,34 1,77 . ZSM-4 (Oméga) 0,38 1,65 . Heulandite 0,39 1,69 . P 0,41 1,57 . Offrétite 0,40 1,55 . Lévynite 0,40 1,54 . Erionite 0,35 1,51 . Gmélinite 0,44 1,46 @ Chabazite 0,47 1,45 A 0,5 1,3 Y 0,48 1,27 Selon la présente invention, on fait réagir du charbon, de l'oxygène et de la vapeur à une température comprise entre environ 788 et 9820C, pour obtenir un gaz de synthèse comprenant du méthane, des oxydes de carbone et de l'hydrogène. Ce gaz peut également renfermer de l'eau. Le gaz de synthèse peut être soumis à une réaction de déplacement de gaz à l'eau éventuellement, afin d'obtenir un rapport d'hydrogène/oxyde de carbone compris entre environ 1/1 a 5/1. Des rapports de dioxyde de carbone/monoxyde de carbone, compris entre 0,1/1 et 1/1 sont convenables. Le gaz de synthèse est converti en essence aromatique a haut indice d'octane, soit par un procédé direct a une étape, soit par un procédé a deux étapes utilisant l'intermédiaire méthanol. Dans le procédé direct, le gaz de synthèse est converti sur un catalyseur associé, dont le premier composant est la zéolite spéciale indiquée ci-dessus et le second composant est un métal présentant une bonne activité catalytique vis-à-vis de la réduction du monoxyde de carbone et une activité médiocre vis- -vis de l'hydrogénation d'oléfine. De tels métaux sont, par exemple, le ruthénium, thorium, rhodium, fer et cobalt. Ce procédé direct est effectue entre environ 149 et 427"C sous 3,5 a 105 kg/cm2. Dans le procédé a deux étapes, le gaz de synthèse est converti en une premiere étape en un produit comprenant du méthanol. Le catalyseur comprend avantageusement du zinc-cuivre. Le procédé est effectué entre environ 177 et 3430C, et sous 49 a 175 kg/cm2. Pour des raisons d'équilibre thermodynamique, on tra- vaille avec un taux de conversion incomplet avec un rapport de recyclage de gaz de synthèse d'environ 4 a 10. La partie organique du produit comprenant le méthanol est convertie en essence aromatique sur un catalyseur zéolitique spécial, tel que défini ci-dessus, entre 260 et 649"C, et avec une VSHL de 0,5 à 50. Les produits obtenus dans la conversion directe ou en deux étapes sont sépares en essence aromatique en C5+, et du gaz d'hydrocarbure en C4-, incluant le méthane produit initialement dans la gazéification du charbon. La fraction en C4- est elle-même séparée en une fraction LPG comprenant des éléments saturés en C3 et en C4, une fraction en C2- qui est soumise à un réformage par la vapeur, et une fraction d'oléfine en C3 + C4 plus isobutane, qui est alkylée avec un catalyseur acide homogène, par exemple de l'acide fluorhydrique ou sulfurique, jusqu'à des température atteignant 2320C et une pression atteignant 35 kg/cm2. On se réfère maintenant au dessin, et en particulier à la Figure 1. Le charbon 10, l'oxygène 12 et la vapeur 14 réagissent correctement en 16 pour fournir un gaz de synthèse 18 qui est mélangé à un gaz de synthèse auxiliaire 20, décrit ultérieurement; et le mélange est converti en 22 en donnant un produit 24 comprenant du méthanol. La partie n'ayant pas. réagi du gaz de synthèse 26 peut être séparée en un courant 28 comprenant du méthane, et en un courant 30 comprenant de l'oxyde de carbone et de l'hydrogène, ou il peut être traité ultérieurement sans séparation. Dans tous les cas, un courant 28 comprenant du méthane est soumis à un réformage a la vapeur en 34 et donne le gaz de synthèse auxiliaire 20. La portion organique du produit 24 comprenant du méthanol est convertie en essence à l'aide d'une zéolite spéciale 36.Le produit issu de cette conversion comprend de l'eau 38, qui est recyclée, soit vers l'unité de gazéification du charbon 40, soit vers l'unité de réformage à la vapeur 42, soit vers les deux, et les hydrocarbures 46 comprenant de l'essence aromatique en C5+ 44 et des hydrocarbures en C4-. La fraction hydrocarbonée est séparée dans une usine à gaz 47 et fournit une queue de gaz en C2- 50, envoyée vers l'unité de réformage 34, et une charge d'alkylation 52. L'unité d'alkylation 54, utilisant un catalyseur acide 56, fournit un produit d'alkylation 58, qui est mélangé à l'essence aromatique 44 produiteauparavant, pour fournir le produit final 60, qui est une essence complète de haute qualité. On se réfère maintenant à la Figure 2. On utilise la même unité de gazéification du charbon que dans la Figure 1, mais dans ce cas, le gaz de synthèse 18 est envoyé vers une unité directe de conversion 70, contenant un catalyseur réduisant l'oxyde de carbone et un catalyseur zéolitique spécial. Le produit provenant de cette conversion directe est séparé en de l'eau 72, qui peut être recycléevers l'unité de réformage 34, et des hydrocarbures 76 comprenant une essence aromatique en Cs+ 74, et du gaz en C4-, qui est séparé dans une usine a gaz 78, un courant gazeux de queue en C2- 82, qui est envoyé vers l'unité de réformage 34, et une charge d'alkylation 84 comprenant des hydrocarbures en C3 et C4.L'unité d'alkylation 86 met en oeuvre un catalyseur acide 88 pour produire un alkylat 90 en C7 et C8 qui est mélangé à l'essence aromatique 74 produite précédemment, pour constituer le produit 92 qui est une essence complète à indice d'octane élevé. Dans une variante, les produits issus de la conversion directe ou en deux étapes, sont séparés en une essence aromatique en C5+, n deux lots, et un gaz hydrocarboné en C4- comprenant le méthane initialement produit par la gazéification du charbon. La fraction en C4- peut elle-meme etre résolue en fraction en C2-, et une fraction de charge d'alkylation comprenant des hydrocarbures en C3 et C4 saturés et insaturés, qui est alkylée en présence d'un catalyseur acide homogène, par exemple de l'acide fluorhydrique ou sulfurique, jusqu'à une température atteignant 232"C et une pression atteignant 35 kg/cm2. La queue gazeuse en C2- ou bien le produit entier en C4- peut être soumis à une méthanation sur un métal noble catalyseur entre environ 275 et 540"C. On se réfère maintenant particulièrement a la Figure 3. Le charbon 10, l'oxygène 12 et la vapeur 14 réagissent correctement en 16 pour fournir un gaz de synthèse 18, qui est converti en 22 en un produit 24 comprenant du méthanol. La partie n'ayant pas réagi du gaz de synthèse 26 peut etre séparée en un courant 28 comprenant du méthane et en un courant 30 comprenant de l'oxyde de carbone et de l'hydrogène, ou il peut être soumis a un traitement ultérieur sans résolution. Dans tous les cas, on mélange au moins le courant comprenant du méthane 28 avec d'autres produits en aval décrits plus loin, et on soumet le tout à une méthanation en 34. La portion du produit comprenant du méthanol 24 est convertie en essence à l'aide d'une zéolite particulière 36. Le produit issu de cette conversion comprend de l'eau 38, qui est recyclée vers l'unité de gazéification du charbon 40 et des hydrocarbures 41. Les hydrocarbures 41 peuvent etre séparés dans une usine a gaz 47 en une essence aromatique en C+ 44, un gaz de queue en C2- 50, qui est envoyé vers l'unité de méthanation 34, et une charge d'alkylation 52. L'unité d'alkylation 54 utilise un catalyseur acide 56 pour fournir un produit d'alkylation 58 qui est mélangé à l'essence aromatique 44 déjà obtenue et fournit ainsi le produit final 60 qui est une essence complète de haute qualité. Le LPG 48 comprend les éléments saturés en C3 et C4 en exces provenant de l'unité 54. On se réfère maintenant à la Figure 4. On utilise la meme unité de gazéification du charbon que dans la Figure 3, mais dans ce cas, le gaz de synthèse 18 est relié à une unité de conversion directe 70 contenant un catalyseur de réduction du monoxyde de carbone et un catalyseur zéolitique special. Le produit issu de cette conversion directe est séparé en deux lots 72 et des hydrocarbures 76 sont ensuite séparés dans une usine a gaz 78 essence aromatique en C+ 74, en courant de gaz de queue en C2- 82 qui est envoyé vers l'unité de méthanation 34, et en une charge d'alkylation 84 com- prenant des oléfines en C3 et Cq et de l'isobutane.L'unité d'alkylation 86 utilise un catalyseur acide 88 pour produire un produit d'alkylation 90 en C7 et Ce, qui est mélangé a l'essence aromatique 74 déjà produite, pour constituer un produit 92 qui est une essence complète a indice d'octane élevé. Le LPG 80 comprend les éléments saturés en C3 et C4 en excès provenant de l'unité 86. Les différents procédés unitaires de cette invention peuvent etre effectués en lits de catalyseur fixe, fluidisé ou mobile. Un échange thermique approprie peut être installé si besoin est. L'essence obtenue constitue un excellent combustible pour moteursdepourvu de plomb. En fait, il est d'une qualité si élevée qu'on peut le mélanger avec d'importants volumes de matièresaindice d'octane inférieur telles que du naphta obtenu directement, afin d'augmenter son volume tout en conservant, cependant, une excellente qualité. Bien entendu, la présente invention n'est nullement limitée aux modes de réalisation décrits et représentés; elle est susceptible de nombreuses variantes accessibles à l'homme de l'art, suivant les applications envisagées et sans que l'on ne s'écarte de l'esprit de l'invention. REVENDICATIONS 1.- Procédé de conversion de charbon en essence, caractérisé en ce qu'il comprend les étapes suivantes: - on fait réagir du charbon avec de l'oxygène et de l'eau, entre environ 785 et 985"C, pour produire un gaz de synthèse comprenant des oxydes de carbone, de l'hydrogène et du méthane; - on catalyse la conversion de ces oxydes de carbone et de l'hydrogène pour obtenir un produit comprenant de l'eau, du gaz en C4- et une essence aro matique en C5+ en présence d'un catalyseur comprenant une zéolite de type aluminosilicate cristallin ayant un rapport silice/alumine d'au moins 124 et un indice de contrainte de 1 à 12;; - on sépare ce gaz en C4- en un gaz de queue en C2- comprenant du méthane, de l'éthane ou de l'éthylène, et en une charge d'alkylation comprenant des hydrocarbures saturés et insaturés en C3 et C4; - on alkyle cette charge d'alkylation au contact d'un catalyseur acide fort a une température atteignant environ 2320C et jusqu'à une pression d'environ 35 kg/cm2; - on mélange le produit d'alkylation en C7 et Ca avec l'essence aromatique; - on soumet le gaz de queue en C2- à un réformage à la vapeur pour obtenir un gaz de synthèse auxiliaire comprenant des oxydes de carbone et de l'hy hydrogène; et - on mélange ce gaz de synthèse auxiliaire au gaz de gazéification du charbon avant sa conversion en essence aromatique. 2.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on convertit les gaz de synthèse en un produit comprenant du méthanol au contact d'un catalyseur à base de zinc et de cuivre entre environ 175 et 345"C, sous une pression d'environ 49 à 175 kg/cm2; on recycle le gaz de synthèse n'ayant pas réagi vers l'unité de synthèse du méthanol; on soumet à un réformage a la vapeur un gaz léger produit contenant du méthane; et l'on convertit une partie du produit de synthèse du méthanol, comprenant du méthanol, en un produit comprenant de l'essence aromatique, au contact de la zéolite, a une température comprise entre 260 et 6500C. 3.- Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on met le gaz de synthèse au contact d'un catalyseur comprenant une zeolite comme premier composant et comme deuxième composant un metal présentant une activité catalytique élevée vis- -vis de la réduction du monoxyde de carbone et une faible activité catalytique pour l'hydrogénation des oléfines, entre environ 150 et 430"C, sous une pression d'environ 3,5 a 105 kg/cm2, et l'on récupère une fraction en C2- que l'on soumet ensuite a un réformage a la vapeur. 4.- Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce que ce métal est au moins l'un des elements choisis dans le groupe formé par le thorium, le ruthénium, le fer, le rhodium et le cobalt. 5.- Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que la zéolite est une ZSM-5. 6.- Procédé selon l'une quelconque des revendications l à 5, caractérisé en ce que l'on met une portion en C2- de ce gaz en C4- en contact d'un catalyseur de méthanation entre environ 275 et 5400C pour le convertir en gaz naturel de synthèse et l'on récupère du gaz naturel de synthèse, de l'essence aromatique et des LPG. 7.- Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce que le gaz de sortie contenant du methane provenant de la synthèse du méthanol est mélange au gaz en C4- provenant de l'aromatisation du méthanol et que le melange résultant est soumis a une méthanation. 8.- Procédé selon la revendication 6 ou 7, caractérisé en ce que le catalyseur de méthanation est constitué par du nickel, du cobalt, du platine ou du ruthénium.