Brevet FR2287940A1 — publié le 19760514

L'invention concerne un procédé pour la réalisation de réactions gazeuses catalytiques qui s'effectuent à des températures et sous des pressions levées, comme par exemple la synthèse de l'ammoniaque ou du méthanol, dans lesquelles le lit de catalyseur est maintenu, au moins partiellement, à l'état fluidise. En outre, l'invention concerne aussi un réacteur à haute pression destiné à I'exécution du procédé suivant l'invention. Pour I'exécution de reactions catalytiques exothermiques à haute pression, on utilise, à I'échelle industrielle, la plupart du temps des réacteurs cylindriques comportant une installation intérieure classique constituée d'un lit catalyseur fixe, restant au repos, d'un ou plusieurs refroidisseurs, habituellement des refroidisseurs à eau, d'un élément chauffant électrique et d'un ou plusieurs échangeurs de chaleur principaux. Le lit catalyseur est, le plus souvent, divisé en plusieurs lits qui sont déposés au-dessus les uns des autres sur des plateaux porteurs, et qui sont traversés par le mélange de synthèse dans le sens axial ou dans le sens radial. Le réglage de la tenpérature dans le lit catalyseur est assuré par un refroidissement direct ou indirect. Pour refroidir directement, on mélange, au mélange de synthèse en partie transformé qui s'avance vers le lit suivant de catalyseur, une certaine proportion d'un mélange de synthèse frais, froid. Le me lange s'effectue ici, la plupart du temps, dans des chambres de mélange placées en-dessous des plateaux porteurs. Dans le refroidissement indirect, on evacue la chaleur de réaction en excès au moyen d'un agent refroidissant qui passe dans un refroidisseur monté après chacun des lits de catalyseur. En dehors du réglage de la température du lit de catalyseur, on veille, dans la plupart des réacteurs, à récupérer aussi chaleur de réaction, ce qui est indispensable pour que la réaction catalytique exothermique se déroule de façon independante. A cet effet, on utilise un ou plusieurs échangeurs principaux de chaleur, disposés le plus souvent dans la partie inférieure du corps sous pression du réacteur. On recherche maintenant partout le perfectionnement, dans le domaine des synthèses sous haute pression, dans la concentration de la fabrication dans des installations de grande capacité, ce qui est apparu comme l'une des voies possibles pour un abaissement des frais de fabrication. Ces tendances de perfectionnement ont toutefois pour conséquence un accroissement des exigences aux points de vue de la productivité et des dimensions des réacteurs à haute pression. On se heurte ici toutefois aux limites des possibilités de fabrication. La voie d'agrandissement (geométrique) des dimensions des corps à haute pression, en particulier des réacteurs cylindriques classiques, est notamment limitée par toute une série d'obstacles concernant les appareils et la technique.On atteint notamment, quand on augmente les dimensions des corps sous pression, une limite oU la fabrication d'un couvercle à haute pression embrassant toute la section de la chambre soumise à cette haute pression zest plus réalisable, et où aussi ltépaisseur des parois qui portent ce couvercle dépasse nécessairement les possibilités actuelles de construction. En outre, les exigences posées aux moyens de transport, de manipulation et de montage augmentent aussi, et bien souvent au-delà des possibilités dont on dispose. Il en résulte que les réacteurs cylindriques classiques sont soumis à une limitation de capacité. On a en conséquence conçu et essayé des reacteurs sphériques, qui étaient équipés d'une installation intérieure courante et d'un lit de catalyseur au repos. Ces réacteurs présentent, par rapport aux réacteurs cylindriques classiques, des conditions hydrauliques sensiblement meilleures, qui s'associent d'une façon convenable aux conditions avantageuses de résistance que donne la forme sphérique. La forme sphérique assure notamment une sécurité au fonctionnement élevée et rend possible une diminution de l'épaisseur des parois et par suite aussi des besoins en métaux alliés. A cela s'ajoute qu'elle a pour conséquence une simplification de la technologie de construction et une importante diminution des pertes de chaleur.Il est toutefois apparu que même avec des réacteurs sphériques de ce genre, on rencontre des limitations de capacité, et qutil se produit d'autres difficultés spécifiques. Entre autres, des difficultés se présentent par exemple pour obtenir un refroi pissement efficace du lit catalyseur dont le volume est important, ce qui a contraint à diviser le lit catalyseur sphérique en plusieurs couches indépendantes refroidies séparément. On a essayé, à cet effet, différentes possibilités de séparation.Les couches de catalyseurs séparées ont été, par exemple, introduites dans des corps sphériques indépendants, en forme de caissons disposés les uns auudessus des autres ou a' coté les uns des autres, l'échangeur de chaleur principal conmun étant disposé en même temps que l'élément chauffant électrique dans le prolongement tubulaire de l'un des corps de pression, ou dans un corps de pression indépendant. Cette disposition a toutefois posé des exigences importantes elu canalisations de liaison et a entraîné dtimportantes difficultés pour la compensation des dilatations thermiques. En outre) la dépense en main-d'oeuvre et les besoins en me- taux alliés ainsi que les exigences au point de vue de l'entretien de l'installation ont a nouveau augmenté. Certaines des difficultés mentionnées ci-dessus ont été écartées en disposant les couches de catalyseur séparées dans un corps de pression unique et en les séparant réciproquement par des cloisons de sépa- ration impernéables aux gaz.Le refroidissenent intra-couches s'effectue ici soit par mélange direct du mélange de synthèse, partielî(nent transfcrné, avec des proportions voulues de gaz de synthèse frais, froid, l'échangeur, de chaleur qui sert a la récupération de la chialeur de réaction étant posé dans un appendice prclongeant cylindriquement le corps sphérique (brevet tchécoslovaque 119 9X5), soit en disposant derrière les différentes couches de catalyseurs des refroidisseurs fermés auxquels on fournit par un montage parallèle du mélange de synthèse frais Les quantités de gaz de synthèse pré- chauffées dans les refroidisseurs sont ensuite envoyées, en même temps que le courant de gaz de synthèse-préchauffe dans un échangeur de chaleur principal pour etre introduites dans la première couche de catalyseur L'échangeur de chaleur principal est monté, dans un type de réalisation de ce genre dans un récipient sous pression inde'pendant (brevet tchécoslovaque 122.486). Les difficultés rencontrées jusqu'alors avec le réglage de la température de réaction dans un lit catalyseur d'une grande étendue ont été dernièrement écartées dans un réacteur où l'on maintient le lit catalyseur à l'état fluidisé. Ce nouvel élément fonctionnel a paru être une des dernières possibilités pour surmonter ou au moins déplacer les limites de capacité des réacteurs à haute température. On a d'abord effectué des essais dans un réacteur pourvu d'une installation de plateaux classiques. Ces essais ont déjà confirmé l'hypothèse que la capacité de production d'un lit catalyseur maintenu à l'état fluidisé donne, si l'on conserve les conditions hydrauliques et technologiques nécessaires, plusieurs fois le rendement du lit de catalyseur fixe. Le mouvement turbulent du catalyseur, ainsi qu'un excellent léchage des différents grains de catalyseur, dont on peut diminuer sensiblement la grosseur, par le mélange des gaz destinés à la synthèse et qui traversent le lit, permettent une uniformisation très rapide de la chaleur dans la couche de catalyseur. Par rapport aux réacteurs classiques à lit catalyseur immobile, la réaction exécutée dans un lit fluidisé de catalyseur montre une allure non pas adiabatique, mais au contraire presque isotherme. L'échange de chaleur intense obtenu dans un lit fluidisé rend à son tour possible une diminution fondamentale de ia température d'entrée du mélange de synthèse frais que l'on envoie dans la réaction, ce qui se traduit par un taux de conversion plus élevé à la sortie du lit catalyseur. Dans la synthèse de 1'ammoniaque 7 on peut par exemple abaisser la température d'entrée du mélange destiné â la synthèse des 410 à 4500C habituels à environ 330 à 4000C, 1 augmentation de la formation d'ammoniac dans le produit de synthèse sortant du lit catalyseur à une seule couche se montant å plus de 4 . Le rendement optimum dépend toutefois de la vitesse suffisamment basse du mélange de synthèse qui passe dans le lit de catalyseur, qui permet à son tour d'utiliser un catalyseur a' grains fins, activé au maximum. Si lton suppose que l'espace disponible est fortement chargé et que la quantité qui passe dans le réacteur est importante, cette condition exige que le catalyseur ait une section de passage importante. Dans les réacteurs cylindriques, les possibilités d'agrandissement géométrique sont toutefois, comme on l'a expliqué plus haut, essentiellement limitées, de sorte qu'il n'a pas paru intéressant d'utiliser un lit fluidisé dans un réacteur à haute pression cylindrique classique. L'invention a en revanche pour objet de réaliser un procédé et un réacteur sphérique qui garantisse des conditions extrêmement favorables pour I'exé- cution de réactions gazeuses exothermiques dans un lit catalyseur maintenu au moins partiellement à l'état fluidisé. A cet effet, l'invention concerne un procédé pour l'exécution de réactions gazeuses exothermiques comme par exemple la synthèse de l'ammoniac à des températures et sous des pressions élevées, et sur un lit catalyseur maintenu au moins partiellement à l'étant fluidisé, procédé caractérisé en ce que la vitesse du mélange de gaz destiné à la synthèse qui traverse le lit catalyseur se modifie continuellement sur la hauteur du lit catalyseur. Un réacteur adapté à l'exécution du procédé suivant l'invention comportant au moins une cuve sphérique et un appendice cylindrique, pendant qu'il est prévu dans la cuve sphérique un lit catalyseur, et dans l'appendice cylindrique au moins une partie d'une installation d'échange de chaleur est caractérisée suivant l'invention en ce que le lit catalyseur est constitué d'une ou plusieurs couches de catalyseur, disposées i une certaine distance les unes au-dessus des autres, portées par des plateaux séparateurs et présentant la forme d'un segment sphérique, et qu'au moins certains des plateaux séparateurs sont équipés pour mettre en turbulence la couche de catalyseur qu'ils portent, que, dans l'espace qui est en-dessous du plateau séparateur inférieur débouche un canal d'amenée du mélange frais de gaz destiné à la synthèse, et que, dans l'espace qui est au-dessus de la couche de catalyseur supérieure, débouche un canal d'évacuation pour le mélange de synthèse transformé, chaud, et que le canal d'amenée est raccordé, par l'intermédiaire d'un élément chauffant électrique à la sortie de la branche froide dsun échangeur de chaleur principal, le canal d'évacuation étant raccordé, en passant par une installation de filtrage que l'on a montée suivant les besoins, à l'entrée de la branche chaude de cet échangeur de chaleur principal. I1 y a avantage, en particulier dans les réacteurs sphériques à grande capacité, dans de nombreux cas, à diviser le lit catalyseur, à l'aide de plateaux séparateurs, en plusieurs couches segmentaires disposées les unes au-dessus des autres, les couches turbulentes de catalyseur en grains fins pouvant alterner avec les couches immobiles de catalyseur en gros grains, la grosseur de grains du catalyseur constituant un lit de catalyseur immobile étant ici 5 à 10 fois plus grande que celle que l'on choisit pour un lit turbulent. Dans un lit catalyseur à couches multiples, on a en outre la possibilité de modifier la grosseur de grains dans les différentes couches en fonction de la section de passage de la couche, ctest-à-dire de choisir, dans des couches où la section de passage est importante, un catalyseur à grains fins, mais aussi de choisir pour les couches où la section de passage est faible, un catalyseur dont les grains soient plus grossiers. La différence entre la grosseur de grains du catalyseur dans la couche où la section de passage est la plus grande et celle de la couche, ou des couches. dont la section de passage est la plus petite se monte en général de 10 à 30 %. Grâce à l'utilisation de catalyseur en grains fins en tous les emplacements où les conditions de pression le permettent, on peut agir favorablement sur le rendement du catalyseur, ainsi que sur l'allure de la synthèse sous haute pression. Pour obtenir une répartition régulière, et une fluidisation régulière du catalyseur à l'intérieur de tout l'espace de contact, il est en outre possible de diviser la ou les couches de catalyseur, au moyen d'une ou plusieurs cloisons de séparation verticales, en plusieurs sections parcourues parallèlement par le mélange de synthèse. La ou les cloisons de séparation ont la forme de surfaces de révolution, de préférence de surfaces cylindriques, dont le bord inférieur repose sur un plateau séparateur, pendant que le bord supérieur s'ouvre dans la chambre au-dessus du lit de catalyseur. Dans les colonnes centrales de catalyseur, limitées par la cloison due séparation, on peut provoquer une marche spéciale du mouvement turbulent.On peut l'obtenir soit par le choix d'une granulation différente du catalyseur, soit en réglant la résistance du plateau séparateur au passage du mélange de synthèse qui le traverse; ce réglage de la résistance du plateau peut être obtenu en utilisant un autre type de plateau ou de soupape pour la partie centrale du plateau que pour la partie qui forme le bord. Toutes ces dispositions ont pour objet de réaliser une répartition uniforme du gaz destiné à la synthèse, et une turbulence ordonnée du catalyseur dans tout l'espace de contact. En réglant indépendamment la résistance du plateau et le mouvement de turbulence du catalyseur à l'intérieur de la colonne de catalyseur intérieure, il est possible en outre de charger dans cette colonne une couche plus haute et d'obtenir ainsi une utilisation complète de tout l'espace intérieur du réacteur. Une autre disposition, per- mettant d'obtenir une répartition régulière du mélange de synthèse et une turbulence régulière du catalyseur, consiste à établir dans la zone circonférentielle des plateaux séparateurs plusieurs canaux de répartition s'étendant dans la direction des parties circonférentielles de la couche de catalyseur. La longueur des canaux ainsi que l'angle qu'ils forment avec le plan du plateau seront choisis en fonction de l'étendue de l'espace de contact, ou du lit de catalyseurs et de sa résistance au passage. Les plateaux séparateurs ont, dans le cas le plus simple, la forme de plateaux à fentes. Ils peuvent être aussi des plateaux à cloches, des plateaux a soupapes ou des plateaux combinés. Dans le canal par oU le mélange de synthèse transformé sort de la dernière couche de catalyseur, la plus élevée, on peut encore monter un autre refroidisseur disposé en serie avec l'échangeur de chaleur principal, et raccordé à la source d'agent refroidissant. Ce refroidisseur aura la plupart du temps laXforme drun refroi disseur à eau et sera de préférence monté à l'intérieur de l'appendice cylindrique. Pendant que l'échangeur de chaleur principal assure le fonctionnement indépendant, auto-chauffant, du réacteur, et la récupération de la chaleur du mélange de synthèse transformé sortant du réacteur, le refroidisseur doit servir à un réglage supplémentaire de la température du mélange de synthèse et à l'utilisation de la chaleur résiduelle. Le modèle de la disposition réciproque des deux échangeurs de chaleur, ainsi que leur succession et la dimension des surfaces d'échange de chaleur peuvent être adaptés aux conditions de fonctionnement et peuvent être modifiés d'une façon quelconque. Le refroidisseur peut par exemple être posé seulement après l'échangeur de chaleur principal, ce dernier pouvant, à son tour, être placé totalement, ou seulement partiellement, dans la cuve sphérique du réacteur, la partie restante, habituellement plus importante, de cet échangeur étant placée dans une cuve sous pression indépendante. L'élément chauffant électrique peut aussi être logé dans différentes parties du réacteur. Dans des couches de catalyseur particulièrement vastes, on peut loger, pour ajuster plus efficacement la température de réaction, une partie des surfaces d'échange de chaleur de l'échangeur de chaleur principal ou du refroidisseur, directement dans l'espace de contact, à l'intérieur de la couche de catalyseur. L'installation de filtrage servant à séparer la fine poussière volante de catalyseur du mélange de synthèse sortant de la dernière couche de catalyseur ~est habituellement placée à l'intérieur du chapeau sphérique de la cuve du réacteur. Elle peut être constituée soit d'un filtre mécanique, soit, si l'on utilise un catalyseur au fer, d'un filtre magnétique. L'invention sera mieux comprise en regard de la description ci-après et des dessins annexés, représentant des exemples de réalisation de l'invention, dessins dans lesquels - La figure 1 représente une coupe axiale verticale de l'ensemble d'un réacteur suivant I'invention, constitué d'une cuve sphérique et dsun appendice cylindrique, qui contient un lit catalyseur en une seule couche à l'intérieur de la cuve sphérique, et un échangeur principal de chaleur, ainsi qu'un refroidisseur à 1 t intérieur de l'appendice cylindrique, - Les figures 2, 3, 4 et 6 montrent, en coupe axiale verticale et en représentation schématique, différentes formes d'exécution du lit de catalyseur à une seule couche, et - La figure 5 montre, en coupe axiale verticale, un lit catalyseur en trois couches, représenté schématiquement. Comme il ressort en particulier de la figure 1, le corps sous pression du réacteur illustré est constitué d'une cuve sphérique 3 et d'un appendice cylindrique 1, qui est fermé par un couvercle plat 2 résistant a' la pression. A l'intérieur du corps de pression se trouve une installation fabriquée en natière austénitique et enfermée dans une enveloppe 16 à basse pression. L'enveloppe 16 est pourvue, sur sa paroi intérieure, d'une couche isolante de la chaleur qui, à son tour, est protégée contre les détériorations mécaniques par une enveloppe protectrice intérieure. Pour plus de simplicité, on n'a pas représenté la couche isolante-de la chaleur, ni l'enveloppe protectrice intérieure. Dans la cuve sphérique 3 du réacteur est déposée, sur un plateau séparateur 4, une couche de catalyseur 17. La couche de catalyseur 17 est maintenue en turbulence pendant le fonctionnement du réacteur. sX cet effet, le catalyseur doit présenter la forme et la grosseur de grains nécessaires, ainsi qu une granulation régulière. A la transition- entre la cuve sphérique 3 et l'appendice cylindrique 1 du corps du réacteur résistant à la pression, est montée une installation de filtrage 15 qui, suivant les besoins et suivant le type de catalyseur, peut avoir la forme d'un filtre soit mécanique, soit magnétique. Au-dessus de l'installation de filtrage 15 est monté un refroidisseur auxiliaire 7. Ce refroidisseur auxiliaire 7 peut, par exemple, avoir la forme d'un serpentin refroidisseur où passe de l'eau froide. Au-dessus du refroidisseur auxiliaire 7 est placé, entièrement dans l'appendice cylindrique 1, un échangeur de chaleur principal 5. La dis position réciproque des deux échangeurs de chaleur peut toute fois être modifiée à volonté. Le réacteur est en outre pourvu des ouvertures et canaux suivants répondant à la technique du procédé : un raccord d'entrée 9 pour l'alimentation en mélange frais, destiné à la synthèse du corps sous pression du réacteur, un raccord de sortie 10 pour évacuer du corps sous pression du réacteur le mélange de synthèse transformé, un raccord d'entrée lia et un raccord de sortie lîb pour l'alimentation en eau de refroidissement du refroidisseur auxiliaire 7 et pour l'évacuation de cette eau, puis d'un raccord de chargement 12 et d'un raccord de vidange 13 du catalyseur, et enfin d'un trou d'homme de montage 14 pour le démontage drun élément chauffant 8.L'élément chauffant 8 est placé dans un canal de passage 6, qui sert à faire passer le mélange de synthèse préchauffé de l'espace intermédiaire tubulaire de l'échangeur de chaleur principal 5, dans la chambre qui est en-dessous du plateau séparateur 4. A cet effet, le canal de passage 6 est pourvu dans sa partie supérieure d'orifices d'entrée 20 et à sa partie inférieure de raccords de sortie 21. Le circuit du mélange de synthèse et l'allure de la réaction catalytique exothermique dans le réacteur illustré dans le dessin sont les suivants Le mélange de synthèse frais pénètre dans le réacteur par le raccord d'entrée 9, passe dans l'espace qui sépare l'enveloppe à basse pression 16 et la paroi intérieure de l'enveloppe du réacteur, et pénètre sous le couvercle 2 dans l'espace tubulaire intermédiaire de l'échangeur principal de chaleur 5. Il est ici préchauffé à une température qui est plus basse que la température qui est nécessaire à l'entrée dans un lit à catalyseur fixe. Dans la synthèse de l'ammoniac, cette température se situe par exemple dans un éventail de 330 à 3800C au lieu de la température courante de 410 à 4500C. De l'espace intermédiaire tubulaire de l'échangeur de chaleur principal 5, le mélange de synthèse préchauffé passe par l'orifice d'entrée 20, dans le canal de passage 6. L'élément chauffant électrique 8, monté dans ce canal de passage, sert a préchauffer le mélange de synthèse frais lors de la mise en route du réacteur ou à corriger la température du lit catalyseur et du mélange de synthèse au cours de la réaction ou à compenser les fluctuations thermiques possibles en cas d'avaries. Du canal de passage 6, le mélange de synthèse préchauffé arrive dans l'espace qui est sous le plateau séparateur 4, et est réparti régulièrement par ce dernier dans la couche de catalyseur, où il assure le maintien de la fluidisation du lit.Le mélange de synthèse chaud, qui a réagi et qui sort du lit de catalyseur, passe dans le filtre 15 et dans l'espace intermédiaire tubulaire du refroidisseur auxiliaire 7 pour arriver dans le faisceau de tubes de l'échangeur de chaleur principal 5. Le mélange gazeux refroidi quitte alors le corps à haute pression du réacteur par le raccord de sortie 10. Dans I'exenp.le- de réalisation indiqué, on utilise, comme agent refroidissant pour l'évacuation et l'utilisation de la chaleur en excès, de l'eau qui est maintenue en circuit forcé ou naturel. On peut toutefois, à la place de l'eau, utiliser aussi un autre agent refroidissant approprié. Parmi les éléments les plus importants de la construction du réacteur à haute pression, on peut citer les plateaux séparateurs 4 qui doivent garantir le fonctionnement en lit fluidisé nécessaire. On a représenté dans les figures 2 à 6, schématiquement différentes formes de plateaux séparateurs 4 et les couches de catalyseurs qu t ils portent. Dans la figure 2 est représenté un plateau qui permet seulement un fonctionnement turbulent, non réglé, non ordonné dans un lit catalyseur sphérique à une seule couche. Les modes de réalisation des plateaux illustrés dans les figures 3 et 4, pourvus de canaux de répartition 18,représentent une contribution à une meilleure régularité de la répartition du gaz de synthèse sur l'ensemble du lit catalyseur a' une seule couche. L'utilisation de tous les modes de réalisation, illustrés dans les figures 2 à 4, d'un lit catalyseur à une seule couche, est toutefois limitée seu- lement aux réactions gazeuses isothermes dans lesquelles la hauteur de la colonne de catalyseur ne dépasse pas 1,5 â 2 s. Si l'on utilise un lit catalyseur sensiblement plus haut, il y a avantage à diviser le volume total du catalyseur suivant la dimension du réacteur et suivant le caractère du processus technologique qui s'y déroule ainsi que suivant les propriétés physiques du mélange de synthèse et du catalyseur, en deux couches partielles ou plus (figure 5) disposées au-dessus les unes des autres et parcourues successivement, ou en sections parallèles du lit catalyseur (figure 6). Dans le mode de réalisation de la figure 6, le lit catalyseur est divisé par une cloison de séparation 19 verticale, cylindrique en deux sections coaxiales, dans lesquelles on provoque et maintient une turbulence différente. En cas de besoin, on peut encore diviser les sections coaxiales du lit catalyseur en plusieurs couches partielles disposées les unes audessus des autres. Les modes de réalisation suivant les figures 3 à 6 ne doivent en principe pas seulement assurer une répartition régulière du mélange des gaz destinés à la synthèse et une turbulence ordonnée du catalyseur, mais aussi assurer une exploitation complète de tout l'espace de contact du corps sous pression, et assurer enfin que l'on arrive au rapport optimum entre la hauteur et la section de passage du lit catalyseur. Par une combinaison appropriée des différentes formes de réalisation, on peut alors réaliser un lit fluidisé de catalyseur dans un corps sous pression sphérique d'un diamètre voulu à peu près quelconque. Pour des rendements extrêmement élevés, on peut éventuellement utiliser une installation qui est constituée de plusieurs cuves sphériques placées les unes auwdessus des-autres, et reliées ensemble par des éléments de liaison. L'installation d'échangeurs de chaleur sera, dans ce cas, ou bien divisée en plusieurs sections placées à l'intérieur des éléments de liaison cylindriques, ou bien les différentes couches de catalyseur peuvent être raccordées, par un montage en parallèle, a' un échangeur de chaleur principal commun.L'échangeur de chaleur principal peut alors être placé soit dans l'élément ou appendice cylindrique supérieur, soit dans une enveloppe d'entrée, placée sur l'axe longitudinal de la cuve à haute pression et s'étendant sur toute la longueur de la cuve, ou dans un corps, résistant à la pression, indépendant. Comme preuve du rendement élevé du réacteur suivant l'invention, on peut indiquer cidessous les paramètres principaux d'un réacteur destiné à produire 1500 tonnes d'ammoniac par jour : on a constaté que pour la puissance mentionnée ci-dessus, on peut se contenter d'un réacteur sphérique dont le diamètre est de 3,2 à 3,6 m, et qui fonctionne en envoyant sur le catalyseur dont la grosseur moyenne de grain est en moyenne de 1,5 mm et en dessous, une charge volumétrique de 50 000 à 100 000 l/h. Bien entendu, l'invention n'est pas limitée aux exemples de réalisation ci dessous décrits et représentés, à partir desquels on pourra prévoir d'autres modes et d'autres fornes de réalisation, sans pour cela sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 10) Procédé pour l'exécution de réactions gazeuses exothermiques comme par exemple la synthèse de l'ammoniac à des températures et sous des pressions élevées, et sur un lit catalyseur maintenu au moins partiellement à l'état fluidisé, procédé caractérisé en ce que la vitesse du mélange de gaz destiné à la synthèse qui traverse le lit catalyseur se modifie continuellement sur la hauteur du lit catalyseur. 20) Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que la vitesse du mélange de synthèse est abaissée au moyen de l'augmentation de la section de passage du lit catalyseur. 30) Réacteur pour ltexécution du procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 et 2, comportant au moins une cuve sphérique et un appendice cylindrique, où l'on prévoit dans la cuve sphérique un lit catalyseur, et dans l'appendice cylindrique au moins une partie d'une installation d'échange de chaleur, réacteur caractérisé en ce que le lit catalyseur est constitué d'une ou plusieurs couches de catalyseur (17), disposées à une certaine distance les unes au-dessus des autres, portées par des plateaux séparateurs (4) et présentant la forme d'un segment sphérique, et qu'au moins certains des plateaux séparateurs (4) sont équipés pour mettre en turbulence la couche de catalyseur (1) qu'ils portent, que, dans l'espace qui est en-dessous du plateau séparateur 54) inférieur débouche un canal d'amenée du mélange frais de gaz destiné à la synthèse, que, dans l'espace qui est au-dessus de la couche de catalyseur (17) supérieure, débouche un canal d'évacuation pour le mélange de synthèse, transformé, chaud, et que le canal d'amenée (6) est raccordé, par l'intermédiaire dsun élément chauffant électrique (8) à la sortie de la branche froide d'un échangeur de chaleur principal (5), le canal d'évacuation étant raccordé, en passant par une installation de filtrage (15) que l'on a montée suivant les besoins, à 11 entrée de la branche chaude de cet échangeur de chaleur principal (5). 40) Réacteur suivant la revendication 3, caractérisé en ce que la grosseur de grain du catalyseur diminue quand la section de passage du lit catalyseur (17) augmente et augmente quand cette section diminue, cette grosseur de grain du catalyseur étant, dans la couche où la section de passage est la plus grande, de 10 à 38 % plus petite que dans la ou les couches où la section de passage est la plus faible. 50) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 et 4, caractérisé en ce que la grosseur de grains du catalyseur est 5 à 10 fois plus grande dans une couche de catalyseur immobile que dans une couche fluidisée. 60) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 5, caractérisé en ce que la ou les couches de catalyseur (17) sont divisées par au moins une cloison de séparation (19) verticale, en plusieurs sections parcourues parallèement par le courant de gaz, et que la cloison de séparation (19) présente la forme d'une surface de révolution qui s'appuie par son bord inférieur 'sur le plateau séparateur (4), et qui s'ouvre par son bord supérieur dans l'espace qui est au-dessus de la couche de catalyseur. 70) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 6, caractérisé en ce que le ou les plateaux séparateurs (4) sont pourvus de canaux de distribution laissant passer le gaz, qui s'étendent dans la direction de la partie circonférentielle de la ou des couches de catalyseur (17). 80) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 7, caractérisé en ce que le ou les plateaux séparateurs (4) sont des plateaux à fentes, à cloches ou à soupapes. 90) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 8, caractérisé en ce que le ou les plateaux séparateurs (4) ont la forme d'une combinaison de plateaux à fentes, à cloches, ou à soupapes. 100) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 9, caractérisé en ce que dans le canal d'évacuation du mélange de synthèse transformé de la couche supérieure de catalyseur, est monté, en série avec l'échangeur de chaleur principal (5), au moins un refroidisseur (7) supplémentaire, raccord à une source d'agent refroidissant, et placé de préférence aussi dans l'intérieur de l'appendice cylindrique (1). 110) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 10, caractérisé en ce qu'unie partie des surfaces d'échange de 1 échangeur de chaleur principal (5) ou du refroidisseur (7) se trouve à l'intérieur du lit catalyseur (17). 120) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 11, caractérisé en ce que l'installation de filtrage (15) est un filtre mécanique. 130) Réacteur suivant l'une quelconque des revendications 3 à 11, caractérisé en ce que l'installation de filtrage (15) est un filtre magnétique.