Brevet FR2270601A1 — publié le 19751205

La présente invention se rapporte à un procédé et un dispositif de mesure en continu de la radioactivité d'un gaz, notamment pour mesurer la variation de la radioactivité du C02 - 4C présente dans l'air expiré par un animal. On connaît déjà des appareils de mesure en continu équipés d'une chambre d'ionisation à circulation dont les principaux inconvénients sont l'importance de la constante de temps nécessitée par le grand volume gazeux véhiculé et la difficulté de discriminer le temps d'activité. I1 existe également des dispositifs qui piègent le gaz dans un liquide, mais dont la mesure de radioactivité ne peut être faite qutultérieu- rement par scintillation en milieu liquide ou avec un compteur Geiger-Miller. Put autres dispositifs détectent la radioactivité du gaz par passage à travers un scintillateur solide cristallisé comme le naphtalène, mais celui-ci ne permet pas d'obtenir une sensibilité de comptage aussi grande que dans le cas du dispositif qui a eté réalisé et, d'autre part, une partie du gaz se fixe d tune manière peu réversible sur le naphtalène ; le comptage se trouve faussé du fait du relâchement périodique du C 2 On rappellera pour mémoire qu'un compteur à scintillations est un détecteur de rayonnements ionisants (particules , X etc...) utilisant l'émis- sion de lumière provoquée dans certains matériaux (scintillateurs) par le passage de rayonnements.Le scintillateur peut se présenter sous forme solide ou liquide. Dans le présent dispositif, on utilise un scintillateur liquide. La présente invention permet de remédier aux inconvénients mentionnés plus haut, et propose à cet effet un procédé qui permet de détecter et de mesurer en continu, avec une assez grande sensibilité,l'activité d'un gaz par passage de celui-ci à travers un liquide scintillant à l'intérieur duquel il n'est pas fixé. L'invention a pour objet un procédé de mesure en continu de la radioactivité d'un gaz d'apres lequel on fait barbotter le gaz radioactif à travers un liquide scintillant contenu dans un récipient muni d'une tubulure d'admission du gaz terminée par une chambre, on augmente la surface de contact du gaz et du liquide scintillant en faisant passer ledit gaz au travers d'une paroi poreuse et on mesure les scintillations produites par ledit gaz à l'aide de deux photomultiplicateurs reliés à un ensemble de comptage, on évacue le gaz radioactif par une tubulure d'échappement placée au-dessus du niveau supérieur du liquide scintillant. L'invention propose également un dispositif de mise en oeuvre du procéda pour la mesure en continu de la radioactivité d l ga-, remarquable en ce qu'il comporte un récipient transparent dont le col est fermé par un bouchon raccordé à deux tubulures, l'une ser-vant d'admission qui se termine par une chambre plongeant dans le récipient, une paroi supérieure en verre fritté de la chambre qui fait communiquer la tubulure d'admission et l'intérieur du récipient, un liquide scintillant qui recouvre la chambre et remplit le recipient jusqu'au niveau du bouchon, les scintillations sont détectées par deux photomultiplicateurs placés de part et d'autre du récipient et reliés à un ensemble de comptage en soi connu. Le récipient est un flacon transparent de verre ou de quartz de forme cylindrique et d'un diamètre extérieur de 28 mm environ. La chambre située à l'extrémité inférieure de la tubulure d'admission a un diamètre de 22 mm légèrement inférieur au diamètre interne du récipient. Grâce à la paroi de verre fritté de la chambre, on favorise la répartition du gaz dans le liquide scintillant, afin d'augmenter la surface de contact avec le scintillateur. La circulation permanente du gaz radioactif est obtenue en créant une dépression dans la tubulure d'échappement du dispositif. La description se rapporte à des exemples de réalisation non limitatifs décrits avec références aux dessins dans lesquels - la figure 1 est un schéma destiné à illustrer l'invention ; - la figure 2 est un mode de réalisation d'un dispositif de mesure suivant l'invention. Sur la figure 1, 1 représente une chambre métabolique contenant un petit animal 2. La chambre 1 est en communication avec une prise 3 d'air extérieur par une canalisation d'entrée 4 dans laquelle est intercalé un débitmètre à gaz 5 et un tube rempli de chaux sodée pour absorber le C02 de l'air 6. La chambre 1 communique par une canalisation de sortie 7 avec un dispositif de mesure à scintillateur conforme à l'invention, et désigné par le repère général 8. Une vanne 9 à plusieurs voies permet de relier la chambre 1 soit avec le dispositif 8, soit avec l'air libre par tubulure 10, soit simultanément avec la chambre 1 et l'air libre car le débit de gaz est généralement important pour que la totalité passe dans le liquide scintillant, ou encore de l'isoler. Le dispositif 8 est relié par une canalisation d'aspiration 11 à une pompe péristaltique 12. La figure 2 illustre en détail le dispositif 8 qui comporte un récipient 13 composé d'une fiole 14 à col ouvert obturé par un bouchon 15 qui comporte des tubulures 15a et 15b. La première 15a traverse le bouchon 15, et son extrémité terminée par une chambre 16 plonge dans la fiole 14 jusqutà proximité du fond 14a ; la seconde 15b est raccordée au bouchon 15. La fiole 14, le bouchon 15 ainsi que les tubulures 15a et 15b sont en verre ou en quartz. La paroi supérieure 15a de la chambre 16 est en verre fritté, de façon à établir une communication poreuse entre la tubulure Sa et l'intérieur de la fiole 14. La surface de joint 15c du bouchon 15 est rodée. La fiole 14 est cylindrique avec un diamètre extérieur de 28 mm environ ; la chambre 16 ne dépasse pas 22 mm de diamètre extérieur, dimension légèrement inférieure au diamètre interne de la fiole. Le récipient 13 contient environ 12 ml de liquide scintillant 20 composé de : Toluène pour analyse, 2,5 diphenyloxazole (PPO), 1,4 bis-2 (4 méthyl 5-phénoxyloxazoly)-benzène (dimétl3yl POPOP), (1 litre/4 g/O, 1 g). Le récipient 13 tel que décrit plus haut est placé entre deux photomultiplicateurs 18a, 18b diamétralement opposés (figures 1 et 2), lesquels sont connectés à un ensemble de comptage (non figuré) en soi connu. Le récipient 13 et les photomultiplicateurs 18a et 18b sont protégés par un chateau de plomb, l'ensemble ainsi que l'électronique de mesure sont couverts par un capot 19 (figure 1), et les tubulures 15a et 15b sont recouvertes de peinture noire ou d'une gaine appropriée (figure 2). L'absence de cette protection entraînerait une infiltration de lumière et ainsi les mesures de radioactivité seraient faussées par excès. Le procédé suivant l'invention permet d'augmenter l'efficacité d'une mesure de radioactivité en continu, d'un très petit volume de gaz, par exemple l'air expiré par un petit animal tel qu'un rat auquel on a préalablement injecté un produit radioactif marqué par carbone 14 par exemple. Dans Itexemple de la figure 1, une circulation d'air est établie par le tube 6, contenant un matériau tel que la chaux sodée pour capter le C02 de 1' air, afin que la cage soit alimentée en air exempt de CO2, la canalisation 4 et le débitmètre 5, la chambre métabolique 1, la canalisation 7 (via la vanne 9), le dispositif 8 suivant l'invention, la canalisation Il et la pompe aspirante 12. Le gaz expiré par l'animal 2 se mélange à la circulation d'air passant dans la chambre 1, et entre par la canalisation 7 dans la tubulure 15a du récipient 13 (figures 1 et 2). Le mélange d'air et de gaz passe dans la chambre 16, puis à travers la paroi 16a en verre fritté, puis barbotte dans le liquide scintillant 20 en formant des bulles 20a qui remontent pour s t échapper par la tubulure 15b et sont évacuées par la pompe 12. Les scintillations produites dans le liquide 20 par l'absorption de l'énergie des particulesss émises par le 14C (C02) sont détectées par les deux photomultiplicateurs 18a et 18b reliés à un ensemble de comptage en soi connu (non figuré) puis à un calculateur et une machine imprimante pour afficher le résultat de la mesure, ainsi qu'un enregistreur qui permet d'obtenir directement une représentation graphique de l'évolution de la radioactivité en fonction du temps. L'intérêt du procédé suivant l'invention est de permettre la mesure de la radioactivité d'un gaz avec le maximum d'efficacité de comptage. Ceci est obtenu par barbottage du gaz à travers un détecteur liquide constitué par un composé scintillant. Un maximum de surface de contact entre le gaz et le scintillateur est obtenu en réalisant un bullage fin résultant du passage du gaz à travers un verre fritté. Le dispositif et le procédé qui en découlent, explicités plus haut en accord avec l'invention, ont permis de mesurer la variation de la radioactivité du C02 - 14C expiré par un animal auquel il avait été injecté de l'acétate de sodium - 14C. Bien entendu, il va de soi que l'invention n'est pas limitée à l'exemple décrit ; elle peut être appliquée à d'autres isotopes que le - 14C pour autant que le composé radioactif ne se fixe pas dans le liquide scintillant ; d'autre part, le verre fritté peut être remplacé par tout autre matériau poreux. REVENDICATIONS 1. Procédé de mesure en continu de la radioactivité d'un gaz, caractérisé en ce que l'on introduit un gaz radioactif dans un récipient transparent fermé par l'intermédiaire d'une tubulure d'admission terminée par une chambre, on injecte Le gaz dans un liquide scintillant en le faisant passer au travers d'une paroi poreuse, on mesure les scintillations produites dans ledit gaz au moyen de deux photomultiplicateurs reliés à un ensemble de comptage, on évacue le gaz radioactif par une tubulure d'échappement placée au-dessus du niveau supérieur du liquide scintillant. 2 Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que lton assure la circulation permanente du gaz radioactif en créant une dépression dans la tubulure d'éehappement. 3. Dispositif de mesure en continu de la radioactivité dtun gaz mettant en oeuvre le procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qutil comporte un récipient transparent dont le col est fermé par un bouchon raccordé à deux tubulures, l'une servant dradmission qui se termine par une chambre plongeant dans le récipient, une paroi supérieure en verre fritté de la chambre qui fait communiquer la tubulure d'nlTnission et l'intérieur du récipient un liquide scintillant qui recouvre la chambre et remplit le récipient jusqu' au niveau du bouchon, deux photomultiplicateurs placés de part et d'autre du réci- pient et reliés à un ensemble de comptage en soi connu. 4. Dispositif suivant la revendication 3, caractérisé en ce que le récipient est en matière transparente aux scintillations appartenant au groupe du verre et du quartz. 5. Dispositif suivant la revendication 3, caractérisé en ce que lesdites tubulures sont raccordées à des conduits protégés de la lumière ambiante.