Brevet FR2238219A1 — publié le 19750214

La présente invention est relative à un-procédé de désactivation du sodium et/ou de stockage d'éléments de com bustible nucléaire irradiés selon lequel on met ces éléments en contact avec un fluide. Après leur irradiation dans un réacteur nucléa-ire refroidi au sodium les assemblages de combustible sont maintenus généralement dans la piscine de. sodium du réacteur en vue du refroidissement. Ils restent, par exemple, pendant trente jours dans cette piscine A la sortie de cette piscine de sodium l'assemblage doit~ être débarrassé du sodium adhérent ; c'est l'opFra- tio de désactivation du sodium. Après désactivation et métrologie éventuelle les assemblages peuvent être stockés avant leur transport vers le site de retraitement. Pour le transport les assemblages sont placés a l'intérieur d'un conteneur-devant garantir la non criticité des matières fissiles transportées, le confinement des produits de fission à l'intérieur du conteneur, l'évacuation de la chaleur de décroissance radio-active ainsi que l'absorption des rayonnements gamma et neutronique provenant du combustible irradié. La désactivation précède généralement le transport et un stockage-tampon est souvent prévu entre la désactivation et le transport, mais cette succession ne doit pas nécessairement être respectée, quoique la désactivation précède normalement le transport afin d'éviter le transport simultané de sodium, matière inflammable, et de produits de fission hautement radio-actifs contenus dans le combustible irradié. Les fluides actuellement utilisés pour la désactivation du sodium sont généralement des mélanges d'argon et de vapeur d'eau ou d'azote et de vapeur d'eau, qui réagissent selon des réactions fortement exothermiques. Le principal inconvénient de l'emploi de ces fluides pour la désactivation du sodium réside dans le fait que ces réactions sont exothermiques et- dans le danger de formation éventuelle d'un mélange gazeux explosif d'hydrogène et d'oxygène par suite d'une mauvaise évacuation accidentelle des gaz. Pour le stockage intermédiaire entre la désactivation du sodium d'une part et le transport d'autre part il est fait usage jusqu'ici des fluides caloporteurs suivants:un gaz inerte comme l'argon ou l'hélium et un liquide comme l'eau, un liquide organique ou un métal fondu comme le sodium ou un mélange de sodium et de potassium. L'remploi de chacun de ces fluides présente des inconvénients importants. L'inconvénient principal de l'emploi de gaz inerte comme fluide caloporteur est que la conductibilité thermique est très basse et qu'il faut, par conséquent, mettre en oeuvre des installations complexes pour la circulation forcée du gaz et que la période de décroissance radio-active dans la piscine de sodium du réacteur doit être plus longue. L'inconvénient de l'emploi de l'eau comme fluide caloporteur résulte de la limitation de la température à 1000C à la pression atmosphérique. I1 y a un risque d'ébullition de l'eau au centre des assemblages irradiés. I1 est donc également nécessaire de laisser refroidir les éléments combustibles durant une période plus longue dans la piscine de sodium du réacteur. Les liquides organiques présentent également inconvénient d'une conductibilité thermique et d'un point d'ébullition relativement bas ; le grand inconvénient de ces liquides est cependant leur détérioration par suite des dégâts radio-actifs due aux rayons gamma provenant des produits de fission. Les métaux fondus tels que le sodium ou le sodium-potassium présentent le danger d'inflammation, voire d'explosion, en cas de contact avec l'air ou l'eau. L'invention a pour but de remédier à ces inconvénients des procédés connus de désactivation du sodium et/ ou de stockage d'éléments de combustible nucléaire irradiés. A cet effet on utilise suivant l'invention comme fluide un mélange de sels fondus non corrosif pour les aciers inoxydables des éléments, inerte aux oxydes d'uranium et de plutonium à la température de désactivation et réagissant avec le sodium métallique sans production de gaz explosif. On -utilise de préférence un mélange eutectique. Dans une forme de réalisation avantageuse de l'invention on utilise un mélange de NaN03, KN03 et NaN02. Dans une autre forme de réalisation de l'invention on utilise.un mélange de Na2C03, K2C03 et Li2C03. Dans encore une autre forme de réalisation de l'invention on utilise un mélange de Nazi, KCl et ZnCl2. Dans une forme de réalisation particulière de l'invention on utilise le même mélange pour la désactivation du sodium et pour le stockage. Dans une forme de réalisation très avantageuse de l'invention on transporte les éléments dans un conteneur comportant un même mélange. D'autres détails et particularités de l'invention ressortiront de la description d'un procédé de désactivation du sodium et/ou de stockage d'éléments de combustible nucléaire irradiés suivant l'invention, donnée ci-après à titre d'exemple non limitatif et avec référence aux dessins ci-annexés. La figure l est une vue schématique partiellement en élévation et partiellement en coupe d'une installation pour la mise en oeuvre d'un procédé de désactivation du sodium et/ou de stockage d'éléments de combustible nucléaire irradiés selon l'invention. La figure 2 est une vue schématique en plan d'une partie de l'installation selon la figure 1. La figure 3 est une vue schématique partiellement en coupe et -partiellement en élévation d'un conteneur de transport d'éléments de combustible nucléaire irradiés qui ont été désactivés du sodium et/ou stockés par un procédé suivant l'invention, ce conteneur pouvant également servir à l'application d'un procédé de désactivation du sodium selon l'invention. La figure 4 est une vue en coupe selon la ligne IV-IV de la figure 3. Dans les différentes figures les mêmes notations de référence désignent des éléments identiques. Dans le cadre de la présente demande de brevet il faut comprendre par éléments de combustible nucléaire irradiés soit des aiguilles constituées d'un noyau de matière fissile et d'une gaine, soit des bottes de telles aiguilles, soit des assemblages de telles aiguilles, soit encore des éléments équivalents. Il sera question ci-après de la désactivation du sodium, du stockage et du transport d'assemblages, mais il est bien entendu que toutes les opérations décrites peuvent également être effectuées sur des aiguilles ou sur des bottes d'aiguilles. L'installation selon les figures 1 et 2 est utilise soit au stockage d'assemblages déjà désactivés du sodium dans une installation séparée, soit à la désactivation meme du sodium des assemblages. Dans cette installation peuvent être stockés quatre-vingt-dix éléments de catibustible irradiés dans le coeur du réacteur SNR-300. L'installation est conçue pour le cas où cesaé- ments de combustible sont déchargés après dix jours de refroidissement et ont une chaleur de décroissance radio-active résiduelle de l'ordre de dix Kw. L'installation comprend une cuve 1 acier inoxydable AISI 316 L de 5,5 m de diamètre intérieur et de 6,5 m de hauteur intérieure, entourée d'un blindage biologique 2. Cette cuve est munie d'un couvercle 3 présentant un canal de chargement et de déchargement 4. Les assemblages de combustible nucléaire irradiés 5 sont introduits dans la cuve 1 à travers le canal 4 en vue de leur désactivation du sodium et/ou de leur stockage ils sont également évacués de cette cuve à travers le même canal après stockage. La cuve comprend un carrousel 6 en acier AISI 316 L muni d'un dispositif d'entrainement 7 et de supports dans lesquels peuvent être stokés quatre-vingt-dix assemblages combustibles distants de 30 cm en deux séries concentriques. Par le dispositif d'entratnement 7 le carrousel peut être amené dans des positions successives dans lesquelles une paire de logements se présente devant les endroits appropriés du canal 4 pour l'introduction ou l'évacuation d'assemblage. Un circuit fermé 8 en acier AISI 316 L rempli d'un fluide caloporteur, par exemple.de sels fondus de même composition que ceux remplissant la cuve 1 dont la composition sera décrite en détail ci-après, se situe partiellement à l'intérieur de la cuve 1 et partiellement à l'extérieur de cette cuve. A l'extérieur de cette cuve, le circuit 8 est entouré d'une résistance électrique 9 dont la puissance est d'un MW, nécessaire à la fusion initiale des sels, et se situe partiellement à l'intérieur d'une cheminée 10 à travers laquelle de l'air de refroidissement peut être refoulé par l'aspirateur ll dans le sens des fleches 12. La cuve est ainsi munie de moyens de chauffage et de refroidissement de manière à maintenir la température des sels fondus qui s'y trouvent, à une valeur légèrement supérieure à leur température de fusion indiquée ci-après. Cette cuve est remplie jusqu'au niveau 13 de 5,5 m de sels fondus dont la composition sera décrite en détail ci-après. La résistance électrique 9 et le circuit fermé 8 du liquide caloporteur permettent de porter les sels à l'intérieur de la cuve au-dessus de la température de fusion. Pendant le stockage des assemblages dans la cuve la chaleur de décroissance peut être au maximum de 900 Kw. De la chaleur est évacuée par le même liquide circulant dans le circuit 8, qui est alors refroidi par l'air refoulé dans la cheminée 10 par l'aspirateur 11, ou est ajoutée par la résistance électrique de façon à maintenir les sels à une température au-dessus de la température de fusion. Un circuit de gaz inerte dont le débit maximum peut être environ 100 m3 /h entrain les produits de fission gazeux éventuelIement présents au-dessus du bain vers une installation d'épuration de gaz. Ce gaz de balayage est introduit dans la cuve à travers le tuyau d'amenée 14 de diamètre intérieur de 60 mm et est évacué de ce dernier à travers le tuyau de sortie 15 de même diamètre amenant vers une installation non représentée d'épuration de gaz. Le:gaz circule par conséquent dans le sens des flèches 16 et 17. Les sels de stockage circulent à travers les tuyaux 18 en acier AISI 316 L dans le sens des flèches 19. Dans un des tuyaux 18 est intercalée une pompe 20 dont le débit peut etre d'environ 12 m3/h. Dans des sections parallèles des tuyaux 18 sont intercalés des filtres amovibles 21 de laine d'acier inoxydable de norme AISI 316. Les vannes 22 permettent la mise en circuit de l'-un ou de l'autre de ces filtres. Dans le filtre mis hors circuit, la cartouche amovible de laine d'acier peut être remplacée par une nouvelle cartouche. Ces filtres débarrassent les sels de stockage des particules insolubles qui peuvent être composées de débris solides de combustible nucléaire, de débris d'acier inoxydable par exemple de norme W. Nr 1.49.81 ou de norme AISI 304 L provenant des assemblages de combustible ainsi que de produits formes lors de la réaction entre le sodium et les sels fondus. Le bain qui est en contact dans la cuve 1 avec les assemblages 5 de combustible est un mélange eutectique de sels fondus, non corrosif pour les aciers inoxydables des éléments, inerte aux Oxydes d'uranium et de plutonium à la température de désactivation et réagissant avec le sodium métallique sans production de gaz explosif. Trois mélanges conviennent particulièrement pour ce bain. Le premier mélange est un mélange eutectique ternaire de nitrates et nitrites alcalins. I1 comporte environ 6 %en poids de NaN03, environ 52 %-en poids de KNO3 et environ 42 % en poids de NaNO2. La température de fusion de ce bain est de l'ordre de 1500C. Un deuxième mélange est un mélange eutectique ternaire de carbonates alcalins et alcalino-terreux stables. I1 comporte environ 33,5 % en poids de Na2CO3, environ 34,5 % en poids de K2C03 et environ 32 % en poids de Li2C03. Sa température de fusion est de l'ordre de 395"C. Un troisième mélange pouvant être utilisé est un mélange eutectique ternaire de chlorures. I1 comporte envi ron 20 mole % de NaCI, environ D mole% de KC1 et environ GL)mole % de Zinc12. Latempérature de fusion de ce bain est de l'crdre de 2030C. Il est à noter que chacun des trois mélanges décrits a un effet de désactivation du sodium, est compatible avec la phase ultérieure de stockage intermédiaire et également avec la phase de transport sous sels fondus. Les assemblages désactivés au sodium et éventuellement stockés soit dans l'installation selon les figures l et 2, soit dans une autre installation, peuvent être transportés par le conteneur selon les figures 3 et 4 ou par d'autres conteneurs. Le conteneur selon les figures 3 et 4 peut également être utilisé à la désactivation du sodium. Co conteneur comprend une enceinte 23 en acier inoxydable pouvant recevoir six assemblages de combustible nu cléaire 24. A cet effet l'enceinte 23 comprend des supports 25 permettant la convection du fluide caloporteur 26. Afin de porter le mélange de sels constituant le fluide caloporteur 26 à sa température de fusion l'enceinte est pourvue de cartouches chauffantes 27 Les cartouches chauffantes 27 sont raccordées à une source d'énergie électrique au moment du chargement des assemblages de combustible nucléaire. Dans la figure 3 le conteneur est représenté dans sa-position oblique de transport. Lors du remplissage il est dans une position verticale. Comme fluide caloporteur il est fait usage d'un des mélanges décrits ci-dessus. Ces sels fondus peuvent réaliser la désactivation du sodium. Une fois que le conteneur est chargé de ces assemblages et que le sodium éventuellement encore adhérent au combustible est complètement disparu dans les sels fondus, deux couvercles 28 et 29 viennent successivement coiffer ce conteneur en position verticale. Le couvercle de sécurité 29 ferme le conteneur au moyen des fixations 30. Le couvercle 29 est refroidi par des ailettes de refroidissement 31 qui assurent également une protection contre les chocs. Des joints 32 assurent l'étanchéite des couvercles. Deux chambres d'expansion 33 et 34 permettent au gaz emprisonné et aux sels fondus 26 de se dilater. Le conteneur est muni d'un blindage biologique 35 d'uranium.L'uranium est totalement recouvert d'une plaque d'acier inoxydable ductile 36 dont la face extérieure est couverte d'ailettes de refroidissement en cuivre 37. Sur la partie inférieure des ailettes de refroidissement et d'absorption de chocs 38 sont également prévues. Le conteneur est également protégé contre les chocs sur les côtés par une cage constituée des disques 39 et 40 et des tiges 41. Une chemise d'eau borée,additionnée d'antigel 42 se situe à l'extérieur de l'écran biologique 35 d'uranium elle est pourvue d'une soupape de sécurité 43. En cas d'incendie l'eau borée additionnée d'antigel, constituant l'écran neutronique, s'évapore par cette soupape 43 en absorbant les calories. I1 est particulièrement important de noter que les mêmes mélanges eutectiques de sels peuvent être utilisés aussi bien pour le procédé de désactivation du sodium que pour le stockage intermédiaire éventuel et pour le transport. Si par accident l'installation selon les figures 1 et 2 ou le conteneur selon les figures 3 et 4 présentait une fissure celle-ci serait colmatée par le mélange de sels. Tout permet d'espérer qu'en cas de présence de sodium - "logging" celui-ci sera neutralisé par le mélange eutectique des sels fondus. I1 doit être entendu que l'invention n' est nullement limitée aux formes d'exécution décrites ci-dessus et que bien des modifications peuvent y être apportées sans sortir du cadre dé la présente demande de brevet. C'est ainsi, par exemple, que la mise en oeuvre du procédé peut être réalisée par une autre installation et par un autre conteneur que ceux décrits ci-dessus. Le nombre des éléments que peut contenir ll.ins- tallation, les dimensions de la cuve, la puissance de la résistance électrique, le débit du gaz inerte entraînant les produits de fission gazeux, la nature des filtres et les autres données quantitatives et qualitatives figurant dans la description de l'exemple donnée'ci-dessus, ne présentent nullement un caractère limitatif. REVENDICATIONS 1. Procédé de désactivation du -sodium et/ou de stockage d'éléments de combustible nucléaire irradiés selon lequel on met ces éléments en contact avec un fluide, caractérisé en ce qu'on utilise comme fluide un mélange de sels fondus, non-corrosif pour les aciers inoxydables des éléments, inerte aux oxydes d'uranium et de plutonium à la température de désactivation et réagissant avec le sodium métallique sans production de gaz explosif. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange eutectique. 3. Procédé selon l'une ou l'autrevdes revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange de sels fondus du groupe des nitrates et nitrites alcalins. 4. Procédé selon la revendication 3, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange de Nain03, KN03 et NaN02. 5. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange comportant environ 6 % en poids de NaN03, environ 52 % en poids de KN03 et environ 42 % en poids de NaN02. 6. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange de sels fondus du groupe des carbonates alcalins et alcalino-terreux stables. 7. Procédé selon la revendication 6, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange de Na2C03, K2C03 et Li2 CO3. 8. Procédé selon la revendication 7, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange comportant environ 33,5 %en poids de Na2C03, environ 34,5 % en poids de K2C03 et environ 32 % en poids de Li2CO3. 9. Procédé selon l'une ou l'autre des revendications 1 et 2, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange de chlorures. 10. Procédé selon la revendication 9, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange de NaCl, KC1 et ZnCl2. 11. Procédé selon la revendication lo, caractérisé en ce qu'on utilise un mélange comportant environ 20 mole % de NaCI, environ 20 mole % de KC1 et environ 60 mole-% de ZnCI2. 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications I à 11, caractérisé en ce qu'on utilise le même mélange pour la désactivation du sodium et pour le stockage. 13. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 12, caractérisé en ce qu'on transporte les éléments dans un conteneur comportant un même mélange.