Brevet FR2244234A1 — publié le 19750411

La présente invention concerne d'une façon générale les barres de commande et les barreaux pu éléments combustibles à échappement des gaz et plus particulibrement les barres de commande et les éléments combustibles à échappement des gaz pour un réacteur surgénérateur à neutrons rapides réfrigéré par du sodium. Les combustibles nucléaires et les matières contenant du bore utilisées comme absorbeurs de neutrons dans les réacteurs nucléaires engendrent des quantités relativement importantes de gaz en tant que produits dc réaction nucléaire pendant le fonctionnement du réacteur. Ces gaz provoquent une pression à 11 intérieur des barreaux combustibles et des barres d'absorbeurs (barres de commande) formant le coeur du réacteur nucléaire. Pour simplifier, les barres et les barreaux seront appelés des barres.Pour contenir ces gaz, les barres doivent comporter des volumes intérieurs vides importants, ce qui augmente le prix des matieres et de la fabrication et augmente le volume du coeur du réacteur par unité d'énergie fournie. MBeme avec des chambres intérieures à gaz ayant des volumes importants, les pressions développées dans les barres sont suffisantes pour limiter leur durée de vie en raison des contraintes établies dans les gaines et pour limiter les formes et les dLmensions des barres å celles permettant de supporter efficacement les contraintes provoquées par les gaz sous pression. Ces problèmes de sécurité et de fonctionnement ainsi que d'autres problèmes peuvent être réduits si les gaz peuvent échapper continuellement des barres afin d'empêcher le développement de pressions intérieures appréciables.Une solution approchée pour permettre 1 1échappement des gaz consiste à fixer sur chaque barre un dispositif d'échappement permettant aux gaz d'échapper vers le réfrigérant primaire du réacteur et ensuite vers le système du gaz de couverture, Des dispositifs d'échappement des gaz ont été étudiés jusqu'ici. Ces dispositifs sont de deux types généraux (1) des soupapes capillaires comportant des bouchons poreux ou des tubes aplatis pour permettre la fuite lente des gaz à partir des barres en utilisant les forces capillaires pour empêcher la pénétration générale du sodium dans la barre et (2) des cloches plongeantes qui maintiennent l'équilibre dynamique des pressions entre le réfrigérant du réacteur et l'intérieur de la barre. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique nO 3 699 638 décrit un dispositif du premier type utilisant comme bouchon poreux des couches stratifiées coupées dont certaines comportent des passages entre les couches. Ce bouchon est ensuite soudé la gaine de la barre.Le brevet des Etats-Unis d'Amérique no 3 697 377 décrit un dispositif de ce type suivant lequel une paire de bouchons poreux est utilisée en combinaison avec un compartiment contenant une poudre. Le métal liquide traverse le premier bouchon poreux et transporte la poudre vers le second bouchon poreux, de sorte que les pores du second bouchon poreux sont colmatés, ce qui empêche le passage du métal liquide tout en permettant la sortie des gaz de fission. Le brevet des Etats-Unis d'Amérique nO 3 399 112 décrit un dispositif d'échappement du second type. Bien que les dispositifs des deux types aient donné satisfaction, la plupart de ces dispositifs sont compliqués à produire et sont assez cossteux. De nombreux de ces dispositifs sont de plus assez volumineux. Un problème supplémentaire d'une importance considérable avec ces disco sitifs d'échappement résulte d la nécessité de maintenir des atmosphères inertes dans les barres de commande ou les barreaux combustibles avant l'irradiation. I1 est, par suite, hautement désirable de disposer d'un dispositif d'échappement restant fermé hermétiquement pendant la fabrication des barres et des barreaux et devenant actif, c'est-à-dire permettant l'écoulement des gaz à partir de l'intérieur tout en empêchant l'écoulement de sodium vers l'intérieur de la barre ou du barreau, pendant l'irradiation réelle et avant l'établissement de pressions intérieures importantes des gaz. La présente invention a pour objet un dispositif d'échappement pour des barres de commande ou des barreaux ou éléments combustibles pour l'utilisation dans un réacteur surgénérateur à neutrons rapides réfrigéré par du sodium, ce dispositif étant rendu actif pendant le fonctionnement du réacteur. LtinvEntion a aussi pour objet un dispositif d'échappement simple peu coûteux et de dimensions plus réduites que les dispositifs antérieurs. L'invention a aussi pour objet un procédé pour permettre l'échappement des gaz à partir des barres de commande et des barreaux ou éléments combustibles des réacteurs surgénérateurs à neutrons rapides réfrigérés par du sodium. Le but de l'invention est atteint au moyen d'un bouchon d'échappement en alliage métallique constitué par au moins deux phases, la première phase étant soluble dans le sodium aux températures de fonctionnement du réacteur et la seconde phase étant pratiquement insoluble dans le sodium. fle cette façon, le nouveau dispositif selon l'invention dans lequel le bouchon en alliage métallique est introduit dans un trou de petit diametre de la paroi de la barre de commande ou du barreau ou élément combustible est imperméable aux gaz et aux liquides avant d'être venu en contact avec le sodium liquide, mais quand il a été exposé au sodium liquide pendant le fonctionnement du réacteur la première phase métallique est dissoute sélectivement en laissant la seconde phase métallique sour la forme d'une matrice rigide poreuse perméable aux gaz mais imperméable au sodium liquide. Suivant un mode de réalisation pour l'utilisation dans un réacteur surgénérateur à neutrons rapides réfrigéré par du sodium et fonctionnant à une température d'environ 3150C à 6500C, alliage métallique est essentiellement un alliage à base d'argent ayant une composition en poids pour cent de 56% d'argent, 2% de cuivre, 17% de zinc et 5Z d'étain Suivant un autre mode de réalisation, l'alliage métallique peut être un alliage argent-nickel. Des bouchons d'échappement (d'un diamètre de 1,2mm) ont été fabriqués à partir d'un alliage de brasure à l'argent ayant la composition indiquée ci-dessus et ils ont été brasés dans des trous usinés des parois de tubes en acier inoxydable 316. Les essais de fuite d'hélium ont été effectués dans du sodium et hors du sodium. Il n'a été constaté aucune fuite mesurable à travers les bouchons d'échappement dans du sodium à 3700C pendant 400 heures. Dans du sodium à 425 C les fuites d'hélium ont été comprises entre 0 et 100 cm3/h pendant des essais de 100 heures. Au cours d'autres essais de bouchons d'échappement similaires brasés, il a été constaté un seuil d'environ 0,85 kglcm2, ce seuil décroissant lentement avec le temps et la température.L'existence de cette pression de seuil a été trouvee avantageuse pour inhiber l'écoulement du sodium vers la barre ou 1 barreau. Les caractéristiques de l'invention ressortiront plus particulièrement de la description suivante, donnée à titre d'exemple et faite en se référant au dessin annexé, sur lequel - la figure 1 représente schématiquement, en élévation et partiellement en coupe, une barre de commande pour le réacteur d'essai à flux de neutrons rapides comportant un seul bouchon d'échappement selon un mode de mise en oeuvre de llinvention, - la figure 2 est une coupe du bouchon de la figure 1 suivant la ligne A-A de la figure 1, - la figure 3 est une photomicrographie électronique d'une partie d'un bouchon d'échappement en argent-cuivre-zinc-étain selon l'invention avant l'exposition au sodium, et - la figure 4 est une photomicrographie électronique du bouchon de la figure 3 après exposition au sodium à 4250C pendant 100 heures La présente invention sera décrite ci-après en considérant plus particulièrement un bouchon déchappement pour des barres de commande utilisées dans le réacteur d'essai à flux de neutrons rapides de Hanford, washington, E.U.A. Du sodium liquide à une température de 3150C à 650au est utilisé dans ce réacteur comme réfrigérant. I1 est facile de voir que la présente invention peut être également utilisée pour des barreaux ou éléments combustibles de ce réacteur nucléaire, ainsi que pour-d'autres réacteurs nucléaires ayant d'autres caractéristiques de fonctionnement. La figure 1 montre schématiquement et partie en coupe la conception générale d'une barre de commande pour le réacteur d'essai à flux de neutrons rapides considéré ci-dessus. Une gaine longue, par exemple en acier inoxydable 316, contient un certain nombre de pastilles d'absorbeur 2 empilées verticalement en B4C et cette barre est adaptée pour pouvoir coulisser dans un canal du réacteur (non repzésenté). Une cavité ou chambre 3 pour les gaz et pour leur échappement est située au-dessus des pastilles 2 10 collecter l'hélium engendré par 7 pour collecter l'hélium engendré par la réaction 10B(n,&alpha;)7Li dans les pastilles 2 de B4C avant le passage dé l'hélium à travers le bouchon d'échappement 4, après que celui-ci a été rendu actif.Bien qu'il soit facile de voir que le bouchon d'échapperent 4 puisse être situé én n'importe quelle position le long de la barre de commande, suivant l'exemple considéré, il est situé dans la partie supérieure de la paroi latérale de la barre de commande 1, juste au-dessus de la cavité d'échappement 3. La barre de commande 1 comporte un fil d'espacement 5 enroulé en hélice et cette barre est complétée par les bouchons 6 et 7 aux extrémités. Le mode de fabrication du bouchon d'échappément selon l'invention n'est pas une -condition critique et cette fabrication peut avoir lieu par des procédés métallurgiques classiques, par exemple par des techniques de brasage ou de la métallurgie des poudres. I1 est important du point de vue de l'invention que l'alliage métallique résultant comporte au moins deux phases métallurgiques dont au moins une soit une phase continue suffisamment soluble dans le- sodium dans la plage des températures du réfrigérant du réacteur pendant le fonctionnement du réacteur pour que cette phase soit dissoute dans la mesure voulue pour permettre l'infiltration des gaz à travers le bouchon avant qu'une pression appréciable soit atteinte dans la barre.L'autre phase doit être pratiquement insoluble dans le réfrigérant du réacteur dans la plage de températures de fonctionnement du réacteur, afin que cette phase reste en place pour former une matrice poreuse saine structu- ralement et permettant l'écoulement des gaz hors de la barre, mais en empê- chant l'écoulement du réfrigérant du réacteur vers l'intérieur de la barre. De préférence, les pores doivent être tels qu'ils établisssent des forces capillaires s'opposant au passage du réfrigérant du réacteur, tel que du sodium. De même, le mode de fixation du bouchon d'échappement à la barre de commande ou aux barreaux combustibles peut varier largement du moment qu'un joint hermétique est établi et cette fixation peut être assurée, par exemple, par brasage de l'alliage pour remplir un trou usiné de la gaine de la barre. Il doit être noté que les bouchons d'échappement selon l'invention sont préparés pour fermer hermétiquement l'intérieur de la barre de commande ou du barreau combustible. Contrairement au cas des bouchons poreux d'échappement antérieurs qui sont initialement poreux et permettent une communication entre l'atmosphère extérieure et l'intérieur des barres ou des barreaux, les bouchons dtéchappement selon l'invention n'ont essentiellement aucune perméabilité initiale pour les gaz.Par contre, pendant le fonctionnement du réacteur, le bouchon d'échappement selon l'invention,quand il a été mis en contact avec le sodium liquide,est rendu perméable aux gaz par dissolution sélective par le sodium de l'une des phases continues. Cette caractéristique permet avantageusement le maintien d'une atmosphère inerte à l'intérieur de la barre de commande ou du barreau combustible avant l'irra diation, mais elle permet ltéchappement dans le réacteur avant une augmentation excessive de la quantité de gaz dans la barre de commande ou le barreau combustible. Selon un mode de mise en oeuvre de l'iSvention, l'alliage métallique est un alliage de brasure à l'argent formé essentiellement en poids de 56Z d'argent, z de cuivre, 175 de zinc et 55 d'étain. Cet alliage est ainsi pratiquement un alliage eutectique argent-cuivre fondant à environ 6250C et coulant à 6500C.Les additions de zinc et d'étain abaissent la température eutectique et élargissent la plage de fusion. T'addition de zinc a pour effet de décaler la composition eutectique à des rapports supérieurs argent/cuivre, et elle est désirable parce que la plage eutectique continne, riche en argent, est bien pLus soluble dans le sodium que la phase argent primitive pour la dissolution sélective en laissant un bouchon poreux perméable aux gaz et d'une structure saine de la façon désirée. La forme particuliere des bouchons d'échappement peut varier largement. L'épaisseur et/ou le diamètre du bouchon peuvent ttre variés pour commander la vitesse de dissolution et par suite la vitesse d'échappement dans le sodium. La figure 2 est une coupe d'un bouchon d'échappement 4 suivant la ligne A-A de la figure 1. Le bouchon d'échappement est brasé à la paroi latérale de la barre 1 pour former un scellement hermétique et, suivant un mode de réalisation, le bouchon a un diamètre de 1,2mi et une épaisseur de 0,5mm environ. Ainsi que le montre la figura 3, il existe trois phases distinctes avec des proportions différantes d'argent, de cuivre et de zinc pouvant etre distinguées dans l'alliage å l'état brut de coulée. L'argent apparat rouge, la cuivre bleu et le zinc vert. Après essai dans du sodium à 425 C pendant 100 heures, il ne reste qu'une seule phase (figure 4). Cette phase résiduelle est une solution solide de zinc et de cuivre avec un rapport des masses d'environ 317, sans argent mesurable. La structure de la phase résiduelle est similaire à celle des bouchons en acier inoxydable poreux comprimés et frittés ayant été utilisés comme bouchons d'échappement des gaz. L'invention est illustrée plus particulièrement par les exemples suivants EXEMPLE 1 Pour déterminer la possibilité d'obtenir un bouchon soluble dans le sodium constitué par au moins deux phases métalliques continues, des échantillons d'essais ont été formés, ces êchantillons étant constitués par des tubes en acier inoxydable dlune longueur de 50mm et d'un diamètre de 9,5mm, avec une épaisseur de paroi de 0,5mm, un trou d'un diamètre de 1,2mm étant percé à travers la paroi de chaque tube.Ce trou a été bouché avec une matière de brasure en alliage métallique (56% d'argent% 22% de cuivre, 17% de zinc, 5% d'étain) sous la forme d'un fil avec un revêtement de flux, le brasage étant effectué à 650au. Les échantillons ont ensuite été essayés au point de vue des fuites et ils ont subi l'examen métallographique avant et après immersion dans du sodium liquide à 4250C pendant différentes durées. Avant l'exposition au sodium liquide, tous les échantillons ont été imperméables à l'hélium. Après l'exposition au sodium liquide à 4250C, tous les échantillons ont fui largement. L'analyse métallographique et la photomicrographie électronique après les essais ont confirmé que pratiquement tout argent a été enlevé du bouchon en laissant un résidu hautement poreux mais d'une structure saine. Sur la figure 3, l'alliage brut de coulée est formé de trois phases dans lesquelles peuvent hêtre distinguées différentes proportions d'argent, de cuivre, de zinc et d'étain. Après l'exposition au sodium liquide, il subsiste une seule phase. Cette phase résiduelle est une solution solide de zinc et de cuivre avec un rapport des masses d'environ 3/7, sans argent mesurable après l'exposition au sodium 4250C. L'aspect macroscopique n'a pas été largement affecté, un certain dépoli de la surface étant visible. Cependant, l'intérieur du-bouchon exposé au sodium était hautement poreux. Ces résultats montrent que le sodium à haute température extrait sélectivement la phase riche en argent du bouchon en alliage métallique des échantillons essayés, en laissant une matrice poreuse en cuivre-zinc intacte structuralement. La structure de cette matrice poreuse est similaire à celle des bouchons en acier inoxydable comprimés et frittés actuellement utilisés pour former des bouchons d'échappement pour les barres de commande ou des barreaux ou éléments combustibles des réacteurs nucléaires. EXEMPLE 2 Des échantillons d'essai prépares suivant l'exemple I ont été essayés dans un appareil d'essai d'échappement classique avec différentes durées et differentes températures. Après 400 h et 3700C, les bouchons ont commencé à permettre l'échappement avec une différence de pression de 0,85 kg/cm2. L'échappement a cessé quand bP est tombé à 0,81 kg/cm et il n'a pas repris avant que ait été raugmenté à nouveau jusqu'à la valeur initiale de 0,85 kg/cm2. Le seuil #P (valeur en dessous de laquelle aucun échappement n'a lieu) est tombé lentement avec le temps et la température. Les vitesses de fuite de l'hélium vers le sodium à 425 C ont été comprises entre 100 cm3/h (volume ramené aux eonditions atmosphériques normales), le vitesse réelle ayant été directement proportionnelle à #P pendant 100 heures d'essai. La matrice poreuse résiduelle en cuivre-zinc est légèrement soluble dans le sodium, ce qui réduit un peu la stabilité à long terme en service dans le réacteur d'essai à flux de neutrons rapides. Le même, bien -que les débits d'échappement aient été assez élevés la vitesse d'échappement a été assez convenable pour répondre aux critères d'établissement du réacteur d'essai d'environ 1 cm3/h de gaz (volume ramené aux conditions atmosphériques). Bien entendu la description qui précède n'est pas limitative et l'invention peut tore mise en oeuvre suivant d'autres variantes, sans que l'on sorte de son cadre. REVENDICATIONS 1. Procédé pour provoquer l'échappement des gaz des barres de commande et des barreaux combustibles d'un réacteur surgénérateur à neutrons rapides réfrigéré par du sodium, caractérisé par l'incorporation dans l'enveloppe soit de la barre de commande, soit du barreau combustible d'un bouchon d'échappement en alliage métallique ayant une première phase métallique soluble dans le sodium pendant le fonctionnement du réacteur et une seconde phase métallique pratiquement insoluble dans lé sodium pendant le fonctionnement du réacteur, de façon que, au contact avec le sodium réfrigérant pendant le fonctionnement du réacteur, la première phase métallique soit dis soute dans le sodium en laissant une seconde phase poreuse perméable aux gaz. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'alliage du bouchon d'échappement est formé essentiellement en poids de 565 d'argent, 22% de cuivre, 17% de zinc et 5% d'étain. 3. Procédé- selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'alliage métallique du bouchon d'échappement est un alliage argent-zinc. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que la température du sodium pendant le fonctionnement du réacteur est comprise entre 3150C et 650oC. 5. Dispositif d'échappement des gaz pour des barres de commande ou des barreaux ou éléments combustibles des réacteurs surgénérateurs à neutrons rapides réfrigérés par du sodium, caractérisé en ce qu'il comporte un bouchon en alliage métallique comportant au moins deux phases métalliques continues, la premiere phase étant soluble dans le sodium et la seconde phase métallique étant pratiquement insoluble dans le sodium pendant le fonctionnement du réaçteur afin que le sodium dissolve sélectivement la première phase métallique en laissant une matrice rigide poreuse perméable aux gaz et constituée par la seconde phase. 6. Dispositif d'échappement selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'alliage métallique est un alliage de brasure à base d'argent. 7. Dispositif d'échappement selon la revendication 6, caractérisé en ce que l'alliage de brasure à base d'argent est formé essentiellement en poids de 56 /. d'argent, 22% de cuivre, 17% de zinc et 5% d'étain. 8. Dispositif d'échappement selon la revendication 5, caractérisé en ce que l'alliage métallique est un alliage argent-nickel. 9. Dispositif d'échappement selon l'une quelconque des revendications 5 à 8, caractérisé en ce que la température du sodium pendant le fonctionnement du réacteur est comprise entre 3150C et 650 C. 10. Dispositif d'échappement selon l'une quelconque des revendications 5 à 9, caractérisé en ce que le bouchon en alliage-metallique est brasé hermétiquement à la gaine soit de la barre de commande, soit du barreau combustible, afin de maintenir une atmosphère inerte sous pression daoesoit la barre, soit le barreau avant le fonctionnement du réacteur Il. Dispositif d'échappement selon la revendication 10, caractérisé en ce que l'alliage métallique devient perméable pour l'hélium à une pression de seuil d'environ 0,85 kg/cm2.