Brevet FR2229121A1 — publié le 19741206

La prdsente invention, due à Tristan Silovanovich AMBARDAMISHVIL}, Vakhtang Justinovich DUNDUA et Mikhail Alexandrovich KOLOMIITSEV, concerne la physique nucléaire et, plus précis4ment, se rapporte & une source de rayonnement ionisant. Cette invention peut être utilisée avec le maximum d'effets pour l'talonnage des analyseurs à canaux multiples de rayonnement gamma. On connaît déjà des sources de rayonnement ionisant qui sont constitues par un produit radioactif appliqué à un support en matière non radioactive, tel qu'un film de polyéthylène. Après ltapplication d'un produit radioactif sur le film, on étanche la source obtenue en revêtant le produit radioactif d'une autre couche de fila et en la plaçant dans une monture rétallique. Des sources de ce type se nomment sources en sandwich. Un inconvénient des sources en sandwich tient à ce qu'elles manquent de résistance mécanique et en ce que le produit radioactif y est irrégulièrement réparti suivant la section de la source, ce qui provient de leur mode de fabrication prvoyant lvaporation des solutions aqueuses de produits radioactifs ou des solutions de ces produits dans des mélanges d'eau et dal- cool. En outre, ce procédé ne permet pas de confectionner un grand nombre de sources caractérisées par une teneur identique en produit radioactif. Pour cette raison, les sources en sandwich exigent d'être classées par ordre de leur activité et d'être wu- nies de fiches signalétiques appropriées, ce qui demande beaucoup de travail. On connaît, d'autre part, des sources de rayonnement ionisant qui se composent d'un produit radioactif distribué au sein d'une matière non douée de radioactivité, comme l'aluminium. Les sources à base d'aluminium possèdent une grande résistance mécanique et le produit radioactif y est distribué uniformément suivant leur section. Un inconvénient, des sources de rayonnement radioactif à base d'aluminium, tient i une aptitude assez élevée de l'alumi- nium à absorber des quanta gamma dans une plage d'énergie de O i 300 keV. En outre, le procédé de fabrication des sources à base d'aluminium, qui consiste à mettre en fusion l'aluminium avec un produit radioactif, ne permet d'obtenir des sources qu'avec un nombre limité d'éléments métalliques radioactifs, notamment avec le cobalt 60, avec le manganèse 54 et avec le zinc 65. On connaît des sources de rayonnement ionisant à base de polymère qui sont constituées d'un mélange de produit radioactif et d'une résine époxyde. On utilise dans ces sources, en tant que produits radioactifs, des oxydes de métaux. Un inconvénient de ces sources tient à l'irrégularité de la répartition du produit radioactif à travers la section de la source, ce qui s'avère tout particulièrement important en cas de teneurs en produit radioactif inférieures d 10 gramme par gramme de résine époxyde. Cette irrégularité de distribution ne permet pas d'obtenir de sources d'une activité spécifique identique exprimée en nombre de désintégrations par gramme et par seconde. De telles sources exigent une classification individuelle laborieuse par ordre de leur activité. Quand on utilise ces sources en tant qu'étalon, notamment pour l'étalonnage des appareils, leurs inconvénients, tels qu'ils viennent d'être indiqués, constituent des causes d'erreurs complé- dentaires. Un inconvénient important des sources de tous les types dé- crits dans l'étalonnage des spectromètres gamma capteurs i haute résolution d'environ 0,5 & 5,0 keV tient à ce qu'elles contiennent, en tant que produit radioactif, un seul isotope radioactif ; aussi, les mesures liées à l'étalonnage au moyen de ces sources sont-elles longues et fastidieuses. La présente invention a pour objet d'éliminer les inconvénients cités. On s'est donc proposé de créer une source de rzyonnesent ionisant dont le produit radioactif soit constitué d'un jeu quelconque nécessaire d'isotopes gu a-radioactifs uniformément répartis suivant le volume et la section de la source. On résout ce problème par le fait que la source de rayonnement ionisant est une composition moulée et durcie b base de résine et de produit radioactif qui y est réparti et, suivant l'in Invention, par le fait que cette composition contient, en tant que résine, une résine phénol-formol au sein de laquelle le produit radioactif indiqué est distribué sous la forme de particules b l1échelle d'ions-molécules. Suivant le but ainsi posé, la composition contient, en tant que résine phénol-formol, une résine phénol-formol à l'état A (résol). Il est avantageux d'uti1isr dans la composition, en tant que résine phénol-formol, une résine phénol-formol du type novolaque mélangée à lthexaméthylènetdtramine. Il est avantageux également d'utiliser dans la composition, en tant que résine phénol-formol, une résine résorcine-formol à l'état A (résol). Il est avantageux également de faire en sorte que la composition contienne, en tant que résine phénol-formol, un mélange de 70 à 90 parties massiques de résine phénol-formol à l'état A (résol) avec 10 à 30 parties massiques de résine phénol-benzaldéhyde du type novolaque. Il est particulièrement avantageux de faire en sorte que la composition contienne, en tant que produit radioactif distribué sous la forme de particules dispersées à l'échelle d'ions et de molécules, un mélange de radioisotopes gamma spectroscopiquement purs. D'autres caractéristiques et avantages de l'invention seront mieux compris à la lecture de la description qui va suivre de plusieurs exemples de réalisation et en se référant aux dessins annexés, dans lesquels la fig. 1 représente un spectre gamma de cobalt 60 (on a porté en ordonnées l'activité de la source en impulsions par minute et en abscisses les numéros des canaux du spectromètre gamma, suivant l'invention) la fig. 2 représente un spectre gamma de césium 134 (on a porté en ordonnées l'activité de la source en impulsions par minute et en abscisses les numéros des canaux du spectromètre gamma, suivant linvention) la fig. 3 est un spectre gamma d'une sourve contenant simultanément plusieurs isotopes (on a porté en ordonnées l'activité de la source en impulsions par minute et en abscisses les numéros des canaux du spectromètre gamma, suivant l'invention). On peut confectionner une source de rayonnement ionisant dans laquelle le produit radioactif se compose d'un jeu quelconque nécessaire d'isotopes radioactifs à partir de résines phénolaldéhyde, notamment à partir d'une résine phénol-formol à l'état résol ; d'une résine résorcine-formol à l'état résol, d'un mélan ge de ces résines avec une résine phénol-benzaldéhyde du type novolaque, etc... La source de rayonnement ionisant est une composition moulée et durcie à base de résine phénol-aldéhyde et d'un produit radioactif qui y est réparti sous la forme de particules dispersées à l'échelle dions et de molécules. Les résines de ce genre sont caractérisées par leur haute résistance mécanique, par leur structure vitreuse, par leur aptitude à réagir chimiquement avec les ions de nombreux éléments, par leur faible masse spécifique. Pour cette raison, les caractéristiques desdites résines se transmettent aux sources de rayonnement ionisant fabriquées à partir de ces résines. Les sources de ce genre sont caractérisées par leur haute résistance mécanique. GrSce à la structure vitreuse de leur résine, ces sources ne nécessitent pas de moyens complémentaires d 'étanchéité. Gracie à la formation d'une liaison chimique entre les éléments radioactifs et les groupements hydroxyle, la distribution des isotopes radioactifs,dans ltensemblesdu volume de la source, est homogène, le mélange de résine et d'isotopes étant une solution moléculaire solide et les particules de produit radioactif étant désintégrées au sein de la résine à l'échelle de molécules et d'ions, sans former de phase thermodynamique qui leur soit propre. La distribution des isotopes suivant la section des sources plates est uniforme gracie à la formation de solutions vraies tctest-à-dire à l'état d'ions et molécules) des ions d'isotopes radioactifs dans la résine utilisée. La composition qui sert à fabriquer la source comprend essentiellement des éléments légers tels que le carbone, l'hydrogène, l'oxygène. La densité de la résine est modérée : elle est comprise dans un intervalle de 1,1 à 1,3 g/cm . Pour cette raison, lauto-absorption du rayonnement est assez faible. Lorsque la source contient des isotopes émettant des quanta gamma d'une énergie supérieure à 200 keV, le coefficient dauto-absorption, pour une épaisseur de la source d'environ 1 mm, est inférieur à 0,1 - 0,2%, et peut donc être négligé.En présence d'isotopes radioactifs bêta, la valeur de l'auto-absorption dans la source s'évalue expérimentalement pour chaque énergie déterminée des particules bêta d'après une procédure ordinaire bien connue. Considérons plusieurs exemples de réalisation des sources de rayonnement ionisant. Exemple I La source de rayonnement ionisant est une solution moléculaire solide d'isotopes Mn 54, Fe 59 et P 32 dans une résine phénol-formol à l'état résol. On obtient une source de ce genre de la manière suivante. On irradie le sulfate de fer dans un champ neutronique d'une pile nucléaire par le flux intégral de neutrons rapides v îo18 n/cm2. On ajoute à 1 g de sulfate de fer 10 mg de sulfate de magnésium et 1 g de phosphate monosodique. On dissout le mélange ainsi obtenu dans 100 cm3 d'alcool éthylique à 96X. On place 3 la solution ainsi obtenue dans un ballon contenant 200 cm d'une solution à 50X de résine phénol-formol à l'état résol dans l'al- cool éthylique. On agite ces solutions dans le ballon, après quoi on chasse par distillation l'alcool sous vide (50 mm de Hy) à une température environ égale à 60-C au bain-marie.Ensuite, pour éliminer l'eau, on porte la température à 90'C en maintenant la masse à cette température pendant 15 (~ 20 minutes. On place la masse sirupeuse ainsi obtenue dans un thermostat sous vide où la pression est de 50 mm de Hg environ et on la maintient à une température voisine de 80'C pendant 2 à 3 heures. On refroidit la masse poreuse obtenue jusqu'à la température ambiante et on la broie en poudre que l'on moule en comprimés sous une pression de 250 à 1000 kg/cm2. On maintient les comprimés de 10 mm de diamètre et de îmm d'épaisseur à une température de 800C pendant 5 à 10 heures, on porte ensuite la température jusqu'à 100--150-C et on procède à un durcissement final à cette température pendant 2 à 5 heures. Les sources ainsi obtenues ont une haute résistance mécanique et-sont utilisées pour l'étalonnage des spectromètres gamma suivant les énergies des quanta-gamma de Mn 54 et de Fe 59 ainsi que d'après les particules bêta de P 32. Exemple 2 La source de rayonnement ionisant est constituée d'une solution moléculaire solide de cobalt 60 dans de la résine phénol-formol à l'état résol. Le spectre gamma de cette source enregistré sur un analyseur multicanal avec un capteur Ge (Li) semi-conducteur d'une 3 capacité de 25 cm est indiqué sur la fig. 1. Comme le montre la fig. 1, cette source contient l'isotope pur, c'est-à-dire il a rontfent pas de pics gamma d'impuretés. Elle est commode pour tétalonnage du spectromètre gamma d'après l'éner- gie voisine de 1170 et 1333 keV. La procédure d'obtention d'une telle source gamma est la suivante. On dissout 0,5 gramme de nitrate de cobalt contenant l'isotope Co 60 d'une activité globale de 100 microcuries dans 3 50 cm d'alcool éthylique à 96%. On introduit la solution de nitrate de cobalt dans un ballon 3 contenant 200 cm d'une solution à 50X de résine phénol-formol à l'état rdsol dans l'alcool éthylique. La transformation ultérieure du mélange obtenu s'effectue suivant la procédure décrite dans l'exemple 1. Les sources obtenues se présentent sous la forme de comprimés de 10 mm de diamètre et de 1 mm d'épaisseur. L'activité de chaque source est galeà environ 0,1 microcurie. Exemple 3 La source de rayonnement ionisant qui se compose de résine résorcine-formol au sein de laquelle est réparti uniformément l'isotope radioactif Cs 134 peut s'obtenir en grandes quantités d'après la procédure ci-après. On dissout 1 gramme de nitrate de césium d'une activité 3 globale de 100 à 500 microcuries dans 100 à 150 cm alcool éthylique à 96%. On place la solution obtenue dans un ballon contenant 200 cm3 d'une solution à 506 de résine résorcine-formol à l'état résol dans l'alcool éthylique. On chasse par distillation de ce mélange après agitation l'alcool éthylique sous vide (10 à 50 mi de Hg environ) au bainmarie à une température d'environ 60'C, ensuite on élimine l'eau à une température de 90-C pendant 15 à 20 minutes. On coule la masse sirupeuse obtenue dans des coupelles en polytétrafluor- éthylène et on la maintient au thermostat à une température de 80. à 100'C pendant 24 à 48 heures. Après maintien au thermostat, le mélange durcit. Lorsque les coupelles sont de 10 mm de diamètre environ et de 5 mi de hauteur, on obtient de 1000 à 1500 sources à partir de 1 kg de résine, compte tenu des pertes technologiques. Comice le montre la fig. 2 qui représente un spectre gamma de la source à Cs 134 pris sur un analyseur à canaux multiples avec un capteur Ge (Li) d'une capacité de 25 cm3 la source ne contient qu'un seul isotope radioactif. Exemple 4 La source est constituée par une solution moléculaire so- lide d'un mélange d isotopes Cs 134 Mn 54, Sc 46i Zn 65 et Co 60 dans une résine phénol-formol à l'état résol modifiée par une résine novolaque à 20% de phénol-benzaldéhyde. Les énergies des pics photo-électriques et activité absolue de chaque isotope dans la source sont indiquées dans le tableau ci-dessous. TABLEAU Isotope Activité,microcurie Energie des principaux pics, photo-électriques, keV E &gamma;-1 E&gamma;-2 Cs 134 0,15 604 796 Mn 54 0,25 835 Sc 46 0,30 890 1119 Zn 65 0,30 1110 Co 60 0,40 1172 1333 On peut obtenir une telle source de la manière suivante. On compose avec les isotopes indiqués pris à l'état de nitrates contenant un support isotopique inactif un mélange contenant 0,4 gramme de chacun de ces sels. On prend chaque sel de l'activité suivante : Co 60, 80 microcuries, Zn 65, 60 micro- curies, Sc 46, 60 microcuries, Mn 54, 50 microcuries, Cs 134, 30 microcuries. On dissout le mélange de sels obtenus dans 100 cm3 d'alcool éthylique à 96X. On prépare ensuite la solution de résine. A cet effet, on introduit dans un ballon 20 grammes de novolaque phénol-benzald4- hyde et 80 grammes de résine à l'étant résol. On ajoute ensuite 3 100 cm d'alcool éthylique à 96%. On agite le contenu du ballon jusqu'à dissolution complète des résines et on ajoute dans ce ballon la solution alcoolique préalablement préparée des sels nitriques radioactifs. On chasse du ballon, par distillation, l'alcool et l'eau, comme décrit dans ce qui précède. On distribue la masse sirupeuse obtenue par portions de 0,5 gramme dans des capsules en polytétrafluoréthylène de 15 mm de diamètre et on les place dans un thermostat où on les maintient à une température de IGOOC pendant 48 à 72 heures. Cette opération fournit des sources dont chacune contient une même quantité d'isotopes radioactifs, conformément à ce qui est indiqué dans le tableau ci-dessus. Le spectre gamma d'une source de ce genre est indiqué sur la fig. 3. Comme le montre cette figure, la résolution du cap teur Ge (Li) utilisé permet de séparer tous les pics photoélec triques. Les information fournies par ces mesures sur une source de ce genre sont suffisantes pour étalonner un analyseur à canaux multiples suivant les diverses valeurs d'énergie. Exemple S La source de rayonnement ionisant est constituée d'une composition à base de résine phénol-formol du type novolaque durcie à lthexaméthylènetétramine et d'isotope de manganèse 54 distribué au sein de cette résine. On peut obtenir une telle source d'après la procédure suivante. 3 On ajoute à 5 cm d'une solution aqueuse de sulfate de man- ganèse contenant l'isotope Mn 54, sans support inactif, d'une 3 activité globale de 100 microcuries, 100 cm d'alcool éthylique à 96% et on agite le mélange. On ajoute la solution obtenue à 3 200 cm d'une solution à SOX de résine phénol-formol du type novolaque dans l'alcool éthylique. Ensuite, on ajoute à ce mé lange 100 cm3 d'une solution de 10 grammes d'hexaméthylèneté tramine dans l'alcool éthylique. On agite soigneusement le con tenu du ballon. On effectue la transformation ultérieure suivant la procédure décrite dans l'exemple 1. Les sources gamma obtenues ont une activité d'environ 0,1 microcurie. L'activité spécifique de la composition qui consti tue les sources est identique pour toutes les sources obtenues dans un même lot avec une erreur ne dépassant pas 0,5X. Exemple 6 La source de rayonnement ionisant se compose d'une compo sition durcie à base d'un mélange de 60X de résine phénol-formol à l'état résol et de 40X de résine phénol-formol du type novolaque et d'isotope de cobalt 58 qui y est distribué. Une source de ce genre peut être obtenue suivant la pro cédure suivante. On ajoute à 10 cm3 d'une solution aqueuse d'acétate de cobalt contenant l'isotope Co 58 sans supports, d'une activité globale de 500 microcuries, 0,5 cm d'une solution aqueuse d'acé tate de cobalt non radioactif à une concentration de 10 g/cm3 et 100 cm3 dialcool éthylique à 96%. On agite ensuite le mélange. On introduit la solution obtenue dans un ballon contenant 200 cm3 d'une solution d'un mélange de 60 g de rEsine phénol- formol à l'état résol avec 40 g de résine phénol-formol du type novolaque dans l'alcool éthylique. On agite soigneusement ce mélange. On effectue la transformation subséquente de la composition d'après la procédure décrite dans l'exemple 4. Les sources gamma obtenues ont une activité de 0,5 microcurie. L'activité spécifique de la composition qui entre dans les sources est identique pour toutes les sources appartenant à un même lot, à 0,5% près au maximum. Dans tous les cas, quand on obtient des sources de rayonnement ionisant par dispersion des sels d'isotopes dans des résines phénol-aldéhyde, il se forme des solutions solides vraies d'isotopes dans l'ensemble du volume de la résine. I1 est alors facile d'obtenir un grand nombre de sources caractérisées par une teneur spécifique absolument identique en isotope radio-actif. A partir de 1 kilogramme de résine, il est possible de fabriquer 5000 à 7000 sources-comprimés de 10 ms de diamètre environ sous une épaisseur de 1 mm environ. Cela permet de simplifier considérablement la classification des sources d'après leur activité ainsi que l'établissement de leurs fiches signalétiques car il suffit de déterminer l'activité spécifique de 3 à 10 sources d'un même lot pour obtenir ensuite avec une haute précision l'activité des autres sources par simple pesée sur une balance analytique et par un calcul peu compliqué. Les sources suivant l'invention qui contiennent plusieurs isotopes radioactifs pourront être utilisées le plus avantageusement pour l'étalonnage de spectromètres gamma à canaux multiples à capteurs semi-conducteurs d'une haute résolution d'environ 0,5 à 5 keV. Grace à la fabrication des sources de rayonnement ionisant qui contiennent plusieurs isotopes radioactifs gamma, on arrive à réduire la quantité de main-d'oeuvre pour l'étalonnage des analyseurs gamma à canaux multiples et à améliorer la précision des mesures. Bien entendu, diverses modifications peuvent être apportées par l'homme de l'art aux dispositifs ou procédés qui viennent d'être décrits uniquement à titre d'exemples non limitatifs, sans sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 1.- Source de rayonnement ionisant constitué par une composition moulée et durcie à base de résine et de produit radioactif qui est dispersa en son sein, caractérisée en ce que cette composition contient, en tant que résine, une résine phénol-aldéhyde dans laquelle le produit radioactif susnommé est distribué sous forme de particules dispersées à l'échelle d'ions et molécules. 2.- Source de rayonnement ionisant suivant la revendication 1, caractérisée en ce que cette composition contient, en tant que résine phénol-aldéhyde, une résine phénol-formol à l'état résol. 3.- Source de rayonnement ionisant suivant la revendication 1, caractérisée en ce que la composition contient, en tant que résine phénol-aldéhyde, une résine phénol-formol du type novolaque mélangée à l'hexaméthylènetétramine. 4.- Source de rayonnement ionisant suivant la revendication 1, caractérisée en ce que la composition contient, en tant que résine phénol-aldéhyde, une résine résorcine-formol à l'état résol. 5.- Source de rayonnement ionisant suivant la revendication 1, caractérisée en ce que la composition contient, en tant que résine phénol-aldéhyde, un mélange de 70 à 90 parties pondérales de résine phénol-formol à l'état résol et 10 à 30 parties pondérales de résine phénol-benzaldéhyde du type novolaque. 6.- Source de rayonnement ionisant suivant lune des revendications 1 à 5, caractérisée en ce que la composition contient, en tant que produit radioactif distribué sous la forme de particules dispersées à l'échelle d'ions et molécules, un mélange d'isotopes gamma-radioactifs spectroscopiquement purs.