Brevet FR2182135A1 — publié le 19731207

i 2182135 La présente invention concerne d'une façon générale la préparation du radionucléide qu'est le fluor 18 et concerne plus particulièrement un procédé de préparation de fluor 18 ultra-pur ne contenant pratiquement pas d'impuretés radioactives qu'on 5 puisse détecter. Le procédé de la présente invention préconise la préparation de fluor 18 en utilisant la réaction nucléaire néon (deutéron, particule alpha) fluor 18. Ainsi on peut utiliser directement le radionucléide qu'est le fluor 18 ultra-pur pour marquer les 10 substances pharmaceutiques ou on peut encore le faire réagir directement avec de 1'eau, sans avoir dans aucun cas à procéder à des opérations de purification pour éliminer des impuretés radioactives. Une autre caractéristique encore de la présente invention 15 est de fournir un appareil de préparation du radionucléide qu'est le fluor 18 sous une forme ultra-pure. Les objectifs et avantages de la présente invention deviendront évidents après examen de la description suivante d'un mode de réalisation préféré de l'appareil et du mode opératoire avec 20 référence au dessin ï La figure 1 est une vue schématique en coupe transversale de l'appareil délimitant une zone blindée où prend place la réaction nucléaire. La présente invention utilise la réaction nucléaire bien 25 connue : néon (deutéron, particule alpha) fluor 18,qui produit avec un rendement élevé le radionucléide. On procède à une irradiation d'une certaine quantité de molécules de néon gazeux enferméesdans une zone de réaction par des particules énergétiques de façon à former comme produits de réactions le radionucléide 30 qu'est le fluor 18 et des particules alpha. Au cours des dernières années, on a constaté que la réaction nucléaire ci-dessus produit un grand nombre d'impuretés radioactives indésirables et que le fluor 18 adhère aux parois de la chambre de réaction lorsqu'on le prépare à partir du néon ou par d'autres réactions nucléaires. 35 D'autre part l'extraction du radionucléide de la chambre est difficile et produit des impuretés sous forme de cations dans les produits de réaction extraits, impuretés dont il faut débarrasser le fluor 18 par voie chimique ou de tout autre façon. Grâce à cette invention, on vient à bout de ces difficultés 40 en enfermant des molécules de néon gazeux dans une zone de 73 15148 à 2182135 réaction délimitée à l'intérieur d'une chambre de réaction non réactive et en chauffant ensuite et en extrayant le produit de réaction en phase gazeuse à température élevée. Après irradiation des molécules de néon gazeux pendant le temps requis au niveau 5 d'énergie choisi pour la réaction, on chauffe la zone de réaction et le produit de réaction qu'elle contient, à savoir le fluor 18, à une gamme de température élevée qui, pense-t-on, est capable de rompre les forces d'attraction de van der Waals qu'exercent les surfaces métalliques de la chambre de réaction sur le 10 fluor 18. Puis on extrait le fluor 18 en purgeant la zone de réaction par un gaz sec. On peut utiliser directement l'effluent gazeux sortant de la chambre pour marquer par exemple des produits pharmaceutiques, ou on peut le faire barboter dans l'eau pour enlever du courant de gaz effluent le radionucléide qu'est le 15 fluor 18. Les impuretés solides produites par l'irradiation restent derrière. La figure 1 illustre un mode de réalisation de l'appareil qui est utile pour mettre en oeuvre le procédé de cette invention. Il comprend une chambre de réaction 1 en forme de tube allongé 20 qui délimite une zone de réaction blindée 2. La chambre de réaction est construite en un métal non réactif tel que le nickel et a la forme d'un tube terminé par des brides terminales. La fenêtre-cible 3, fixée par une contre-bride de tête 4, ferme la partie cible. Un faisceau 5 de deutérons énergétiques produit 25 par un cyclotron assure l'irradiation du néon gazeux dans la zone de réaction 2. Une plaque formant couvercle en nickel 6 ferme l'autre extrémité de la chambre et présente un orifice 7 par lequel on extrait les produits de réaction gazeux dans un courant de gaz effluent tel que l'hydrogène gazeux par exemple. 30 L'orifice 7 communique par un conduit avec l'installation de traitement ultérieur. L'écoulement des gaz effluent est contrôlé par une soupape pneumatique 9 commandée à distance qui ouvre et ferme l'orifice 7 permettant la conmunication avec le conduit 8. La bride 10 placée du côté cible de la chambre de réaction 1 3 5 présente un orifice d'admission 11 par lequel on peut introduire du néon gazeux dans la zone de réaction au moyen d'une soupape 12, et par lequel on peut introduire du gaz de purge tel que de l'hydrogène sec par une soupape 13 de façon à extraire les produits de réaction de la zone de réaction. Des moyens de chauffage tels 40 que les éléments chauffants 14, 15 et 16 formés de fils "Calrod" ou 73 15148 3 2182135 "Nichrome" se trouvent à l'extérieur de la chambre de réaction, si bien qu'on peut chauffer la zone de réaction et son contenu après la réaction nucléaire pour aider à l'extraction du fluor 18 des parois de la chambre et de la chambre elle-même. Une structure 5 spécifique qui est utile dans la mise en oeuvre du procédé décrit comprend une chambre de réaction tubulaire en nickel d'environ un mètre de long/d'environ cinq centimètres de diamètre intérieur pour une épaisseur des parois de 6/3 iran. La fenêtre-cible est un feuillard métallique en nickel ou en alliage de nickel et de 10 cobalt, tel que l'Havar, et a environ 0,012 à 0,025 mm d'épaisseur. La fenêtre est refroidie par de l'air dirigé sur sa face extérieure On introduit du néon gazeux dans la zone de réaction à une température voisine de la température ambiante et à une pression effective comprise entre 1,4 et 3,5 kg/cm . L'irradiation du 15 néon gazeux par des deutérons à un niveau d'énergie de 12 - 14 Mev pendant 60 minutes sous une intensité de 25 microampères produit environ 400 - 500 mCi de fluor 18. On a utilisé avec succès sur ce système de cible une intensité de faisceau électronique pouvant atteindre 80 microampères. Les unités de chauffage chauffent la 20 zone de réaction et son contenu à une température supérieure à 500°C et de préférence à une température comprise entre 700 et 900°C. L'adhérence du fluor 18 aux parois de la chambre de réaction se trouve sensiblement réduite. L'écoulement d'hydrogène gazeux sec à raison de 2-20 litres par minute sous une pression effective 25 de 0,17 kg/cm permet d'extraire de façon efficace le fluor 18 de la chambre. Le rendement moyen est de 10-50 mCi de fluor 18 par microampère-heure. Le fluor 18 produit est ultra-pur et ne contient pratiquement pas de substances radioactives. Les modes opératoires et l'appareil donnés en exemple ne sont 30 décrits qu'à titre illustratif. Il est évident aux hcmmes de l'art qu'on peut modifier le mode opératoire ainsi que l'appareil tout en restant dans le cadre de 1*invention défini dans les revendications annexées. 73 15148 4 2182135 REVENDICATIONS 1. Procédé de préparation de fluor 18, caractérisé en ce qu'il comprend les opérations suivantes s on enferme des molécules de néon gazeux dans une zone de réaction ; on procède 5 à l'irradiation des molécules de néon gazeux dans ladite zone de réaction à l'aide de particules énergétiques de deutéron de façon à former le radionucléide qu'est le fluor 18 ; on chauffe ensuite ladite zone de réaction et le fluor 18 qu'elle contient ; puis on extrait par un gaz le fluor.18 chauffé de la zone de 10 réaction. 2. Procédé de préparation de fluor 18 selon la revendication 1, caractérisé en ce que la zone de réaction est délimitée par une enceinte de nickel métallique et en ce que le gaz d'extraction est l'hydrogène. 15 3. Procédé de préparation de fluor 18 selon la revendication 1 où 2, caractérisé en ce que les particules de deutéron ont une énergie d'au moins 12-14 Mev et irradient le néon pendant environ 60 minutes sous une intensité de 25 microampères. 4. Procédé de préparation de fluor 18 selon la revendi-20 cation 1, 2 ou 3, caractérisé en ce que ladite opération de chauffage s'effectue à une température d'au moins 700 à 900°C. 5. Procédé de préparation de fluor 18 selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce qu'on extrait de la zone de réaction le fluor 18 seul débarrassé d'impuretés radio- 25 actives. 6. Appareil permettant de mettre en oeuvre le procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'il comprend s une chambre de réaction allongée en nickel enfermait ladite zone de certaine réaction ; un moyen d'introduction d'une/quantité de néon gazeux 30 dans ladite chambre de réaction ; à l'une des extrémités de ladite chambre de réaction, une fenêtre par laquelle lesdits deutérons irradient le néon gazeux dans ladite chambre ; un moyen de chauffage de la chambre de réaction et de son contenu ; un moyen permettant d'introduire du gaz de purge dans la chambre de 35 réaction ; et un moyen permettant d'extraire de la chambre de réaction le gaz effluent entraînant - le fluor 18.