Brevet FR2164740A1 — publié le 19730803

lia fission dans un réacteur nucléaire produit des radioéléments gazeux tels que le xénon et le krypton. Ces produits de fission gazeux sont normalement retenus dans chacune des gaines des éléments combustibles individuels. To-ltefois, en cas de rupture de gaine, ces produits de fission passent dans le fluide de refroidissement primaire et parviennent de là dans les composants de l'installation de support tels que le réservoir de réglage du volume, la pompe et le réservoir de refroidissement.Il existe un certain nombre d'endroits où ces produits de fission gazeux peuvent s'échapper de l'installation dans l'atmosphère à 11 intérieur de l'enveloppe de sécurité. L'es exemples de ces endroits comprennent les joints des pompes et des vannes pendait le fonctionnement au réacteur et l & piscine de désactivation du combustible pendant l'arrêt du réacteur. S'i ces produits de fission pouvaient s'accumuler dans le fluide de refroidissement et s'échapper dans l'atmosphère environnante, cette dei'niére serait finalement contaminée à un point tel qu'il serait dangereux d'entrer dans l'enveloppe de sécurité pour y effectuer les opérations nécessaires de maintenance. Par conséquent; il est indispensable d'éliminer au moins périodiquement ces produits de fission du fluide de refroidissement et des divers gaz de protection contenus dans l'installation. Jusqu'à présent, il était courant de rassembler ces radioéléments gazeux et de les conserver pendant un certain temps dans des récipients pour permettre la décroissance radio-active desW ràaio-eléments de plus courte période comme certains des isotopes du xénon et du krypton. Ces gaz sont alors périodiquement évacués dans l'atmosphère. Un tel processus présente plusieurs ini-ònvénievts. Ces produits de fission sont contenus dans un gaz véhicule tel que l'azote qui doit être également stocké et évacué dans l'atmosphère et qui est perdu.Un deuxième inconvé- niént- encSre plus important est dû au fait que certains des produits de fission, en particulier le krypton 85 présentent une longue période et qu'il n'est pas souhaitable de les évacuer dans l'atmosphère même si la quantité de ces nucléides est fai ble et très au-dessous de la concentration maximale admissible. La présente invention a pour objet un procédé de traitement des gaz résiduaires dans un réacteur nucléaire qui contiennent de l'azote, des nucléides radio-actifs et de l'hydrogène et/ou de l'oxygène de manière à éliminer la totalité ou sensiblement la totalité des radio-nucléides et qu'il ne soit pas nécessaire de les évacuer dans l'atmosphère, l'eau formée par combinaison catalytique de l'hydrogène et de l'oxygène qui peut être présente dans les gaz résiduaires, étant récupérée de même que l'azote. ledit procédé consiste (a) à rassembler les gaz résiduai res ; (b) à faire réagir l'hydrogène et/ou l'osXgène des p iorer de 'eau résiduaires avec l'oxygène et/ou l'hydrogène/et à éliminer tout au moins approximativement la totalité de l'hydrogène et/ou de l'oxygène des gaz résiduaires ; (c) à condenser les nucléides radio-actifs des gaz résiduaires ; (d) à séparer les nucléides radio-actifs condensés du reste des gaz résiduaires ; (e) à transférer les nucléides radio-actifs condensés dans des récipients ; et (f) à recycler le reste des gaz résiduaires dans l'installation. On va décrire l'invention plus en détail en regard du dessin annexé à titre d'exemple nullement limitatif et sur lequel la figure unique est un schéma d'une installation préférée pour la mise en oeuvre du procédé selon l'invention. Divers composants d'un réacteur nucléaire contiennent des gaz qui sont évacués et qui doivent être traités. Ces composants sont la pompe, le réservoir de refroidissement, le réservoir de vidange de l'appareillage, le réservoir de réglage du volume, le réservoir de détente de ltépurateur et l'épurateur des gaz. les gaz résiduaires se composent principalement d'hydrogène et/ou d'azote avec des impuretés à l'état de traces. Ces gaz résiduaires peuvent également contenir des radio-nucléides gazeux. Une source de ces déchets gazeux est le gaz de protection ou de couverture qui est déplacé par l'accumulation du liquide dans les divers réservoirs. Une autre source de ces gaz résiduaires est le fluide de refroidissement du réacteur. L'hydrogène gazeux est dissous dans le fluide de refroidissement et sert de déso xygénant. Be fluide de refroidissement peut être également contaminé par des radio-nucléides gazeux. Ces gaz dissous peuvent être périodiquement concentrés en les séparant du fluide de refroidissement circulant dans l'installation de contrôle chimique et volumique. On va décrire tout d'abord l'installation représentée sur le dessin en se référant au traitement des gaz résiduaires provenant des divers composants tels que les gaz de couverture ou de protection, puis par rapport aux gaz extraits du fluide de refroidissement. le dessin représente un schéma d'une installation de trai tement du fluide de refroidissement d'un réacteur selon la présente invention. Un collecteur de gaz 10 rassemble les gaz résiduaires provenant des divers composants du réacteur tels que la pompe, le réservoir de refroidissement, le réservoir de vidange de l'appareillage, le réservoir de réglage du volume et lrépurateur de gaz. Ces gaz résiduaires passent du collecteur 10 dans un réservoir intermédiaire 12. Un compresseur 14 comprime ensuite les gaz dans des réservoirs 16 de décroissance radioactive des gaz. les gaz restent dans ces réservoirs pendant un temps suffisant pour permettre la décroissance radio-active des nucléides du xénon et du krypton de plus courte période à un très faible niveau.Toutefois, Kr85 présente une période de 10,76 ans, ce qui rend difficile le stockage de ce gaz dans ces réservoirs pendant un temps suffisant pour que la radio-activité de cet isotope particulier diminue dans une mesure importante. les gaz évacués des réservoirs de décroissance de la radio-activité qui contiennent principalement de l'azote et de l'hydrogène, sont comprimés par un compresseur 18 à la pression nécessaire pour l'appareil de recombinaison 20. Ce dernier est un ensemble catalytique dans lequel l'hydrogène des gaz résiduaires est mis en réaction avec l'oxygène pour former de l'eau. De tels appareils de recombinaison catalytiaue des gaz sont des appareillages classiques disponibles dans le commerce, par exemple ceux réalisés par Universal Oil Products Co ou par Gas Equipment Engineering Corporation, et la construction particulière de cet appareillage ne fait pas partie de la présente invention. Il est nécessaire d'introduire l'oxygène dans l'appareil de recombinaison des gaz à un rapport essentiellement stoechiométrique avec l'hydrogène des gaz résiduaires. L'veau qui est produite dans l'appareil de recombinaison peut être ensuite recyclée dans le réacteur. Dans certains cas, les gaz résiduaires peuvent déjà contenir de l'oxygène en excès par rapport à la quantité nécessaire pour qu'ils réagissent avec l'hydrogène. Dans ce cas, de l'hydrogène serait admis dans l'appareil de recombinaison des gaz pour atteindre le rapport stoechiométrique correct entre l'hydrogène et l'oxygène de manière que ces deux gaz soient essentiellement éliminés du courant des gaz résiduaires. le courant effluent de l'appareil de recombinaison est constitué essentiellement par de l'azote gazeux avec l'inclusion éventuelle de quantités de xénon et de krypton à l'état de traces. Lorsque l'effluent de l'appareil de recombinaison contient peu ou pas de radio-nucléides, on peut le faire passer directement par un conduit 22 dans un réservoir 24 de réutilisation de l'azote. L 2 azote provenant de ce réservoir peut être ensuite utilisé selon les besoins dans le réacteur. Lorsqu'il se produit une rupture de gaine qui se traduit par l'échappement de radio-nucléides gazeux dans le fluide de refroidissement du réacteur, les gaz résiduaires provenant des divers composants du réacteur contiennent également ces nucléides lorsque les gaz passent hors solution. Lorsque la quantité de ces nucléides atteint un niveau tel que l'azote provenant de l'appareil de recombinaison des gaz ne peut plus être réutilisé directement dans le réacteur, l'effluent de l'appareil de recombinaison 20 passe dans un dispositif 26 de purification des gaz. La purification des gaz est effectuée par un procédé de distillation à très basse température dans lequel on utilise de l'azote liquide pour condenser le xénon et le krypton et les séparer de l'azote gazeux. Un tel appareil de distillatio très basse température est classique et disponible dans le commerce (comme celui réalisé par Air Products and Chemicals Inc. ou The Cosmodyne Corp.) et la construction ou le type particulier d'un pas tel appareil ne fait/partie de la présente invention.L'azote gazeux restant, après avoir été débarrassé du xénon et du krypton, passe ensuite dans le réservoir 24, tandis que le xénon et le krypton peuvent s'accumuler dans le bac maintenu à très basse température. Be xénon et le krypton sont transférés périodiquement dans des bouteilles 28 de transport de gaz. les bouteilles 28 sont reliées à l'installation 26 de purification des gaz par des raccords 29 qui permettent de débrancher la bouteille sans que les radio-nucléides s'échappent dans l'atmosphère. les bouteilles 28 sont initialement mises sous vide pour permettre de stocker les gaz résiduaires à la pression atmosphérique. Il peut être nécessaire dans certains cas de contourner le dispositif 26 de purification des gaz par un conduit 22, par exemple lorsque le dispositif doit être réparé ou entretenu. Dans ce cas, l'azote contenu dans le réservoir 24 pourrait être contaminé par une quantité excessive de radio-nucléides. Par conséquent, un conduit 30 est utilisé pour recycler l'azote du réservoir 24 par l'intermédiaire d'un compresseur 31 du courant de recyclage dans le dispositif 26 pour le ramener ensuite dans le réservoir 24. On va décrire maintenant la partie de l'invention concernant l'élimination et le traitement des gaz du fluide de refroidissement du réacteur. Dans des installations de réacteur nucléaire, il est courant d'extraire une partie de l'eau de refroidissement du circuit (C) du fluide de refroidissement du réacteur pour la traiter dans une installation de contrôle chimique et de réglage du volume. Cette installation règle le volume du fluide de refroidissement du réacteur en compensant la contraction ou la dilatation du fluide de refroidissement résultant de variations de la puissance ou de la température du fluide de refroidissement du réacteur. Cette installation règle également la composition chimique du fluide de refroidissement en injectant des produits chimiques tels que des régulateurs de pH. les composants fondamentaux de l'installation de réglage chimique et volumique sont représentés comme constituant une partie du schéma de la figure 1. L'eau de refroidissement est prélevée dans le circuit du fluide de refroidissement du réacteur en amont de la pompe de circulation 32. Ce fluide de refroidissement est ensuite refroidi dans un échangeur de chaleur à régénération 34 et sa pression est réduite par un étrangleur 36. La température du fluide de refroidissement est encore abaissée dans un échangeur de chaleur à détente 38 à un niveau qui est compatible avec les températures que peuvent supporter les résines échangeuses d'ions et pour éviter une évaporation instantanée du fluide de refroidissement après une diminution supplémentaire de la pression par un étrangleur 39. le fluide de refroidissement détendu est ensuite filtré en 40 pour le débarrasser de la matière particulaire et est purifié dans un appareil 42 d'échange ionique.Cet échange ionique est effectué avec des résines à lit mixte saturées de bore pour éliminer les produits de corrosion et de fission sans altérer la compensation chimique par le bore. le courant détendu est ensuite filtré en 44 pour éliminer la matière particulaire ou la résine qui peut avoir traversé les échangeurs d'ions. le fluide de refroidissement est ensuite pulvérisé dans un réservoir 46 de réglage du volume où se dégagent certains gaz. Une surpression d'hydrogène est maintenue dans le réservoir 46 pour éliminer l'oxygène gazeux dissous dans le circuit du fluide de refroidissement du réacteur. Be fluide de refroidissement provenant du réservoir 46 peut être ensuite traité en ajoutant des additifs chimique (AC) tels que des régulateurs de pH ou bien de l'acide borique ou de l'eau d'appoint en D. Be fluide de refroidissement est ensuite ramené par une pompe 48 dans le circuit du fluide de refroidissement du réacteur par l'intermédiaire de l'échangeur de chaleur 34. Pendant que le réacteur fonctionne, il est nécessaire de régler la quantité de bore contenue dans le fluide de refroidissement du réacteur pour compenser la combustion nucléaire et la consommation du poison. On l'effectue en faisant un prélèvement au moyen d'une vanne à trois voies 50 du circuit de réglage chimique et volumique. Ce courant prélevé passe dans le séparateur 54 qui enlève les gaz du fluide de refroidissement. le fluide de refroidissement restant est ensuite traité pour récupérer le bore tandis que les gaz séparés sont transférés dans le collecteur 10. On ajoute ensuite de l'eau d'appoint dans le dispositif de réglage chimique et volumique, ce qui a pour effet de réduire la quantité de bore contenue dans le circuit du fluide de refroidissement du réacteur. lorsque la concentration des gaz de fission dans le fluide de refroidissement primaire devient trop grande par suite d'une rupture de gaine, le courant du fluide de refroidissement détendu passe du réservoir 46 dans un réservoir de détente 56 qui est conçu pour effectuer une rectification des gaz plus efficace que le réservoir de réglage volumique. le fluide de refroidissement est détendu dans ce réservoir 56 de manière qu'unie partie des gaz de fission se dégage du fluide de refroidissement. L'hydro- gène est introduit dans le réservoir 56 pour maintenir sa concentration dans le fluide de refroidissement et pour évacuer les gaz dégagés dans l'installation de traitement des gaz de la présente invention. Le fluide de refroidissement provenant du réservoir 56 passe dans le réservoir 46 pour 8trie recyclé dans le circuit du fluide de refroidissement du réacteur. le gaz provenant des réservoirs 16 est isolé et les gaz provenant du réservoir 56 passent dans le compresseur 18 puis dans l'appareil de recombinaison 20 où le gaz constitué principalement par l'hydrogène est transformé en eau. Par suite, les gaz de fission s'accumulent dans l'appareil de recombinaison 20. les gaz de fission accumulés sont évacués en purgeant l'appareil de recombinaison avec de l'azote. les gaz de fission sont séparés du gaz de purge dans le dispositif de purification 26, comme décrit précédemment. Il va de soi que de nombreuses modifications peuvent être apportées au procédé et à l'appareil décrits sans sortir du cadre de l'invention. EVErDICAmIONS 1. Procédé de traitement des gaz résiduaires d'un réacteur nucléaire qui contiennent de l'azote, des radio-nucléides et de l'kydrogene avec ou sans oxygène, procédé caractérisé é en ce qu'il consiste à recueillir les gaz résiduaires, à faire réagir l'hydrogène ou l'oxygène ou les deux contenus dans les gaz résiduaires avec l'oxygène ou l'hydrogène ou les deux en formant ainsi de l'eau et à débarrasser les gaz résiduaires tout au moins approximativement de la totalité de l'hydrogène ou de l'oxygène ou des deux, à condenser les radio-nucléides des gaz résiduaires, à séparer les radio-nucléides condensés du reste des gaz nucléaires, à transférer les radio-nucléides condensés dans des récipients et à recycler le reste des gaz résiduaires dans le réacteur. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que des-parties des gaz résiduaires qui peuvent être à l'état dissous dans le fluide de refroidissement du réacteur sont éliminées du fluide de refroidiasment lorsque les gaz résiduaires sont recueillis. 3. Procédé selon la revendication 2, caractérisé en ce que les gaz dissous sont éliminés du fluide de refroidissement par rectification. 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que les gaz résiduaires provenant de certaines sources à l'intérieur du réacteur nucléaire sont stockés, après avoir été recueillis, pendant un temps permettant une décroissance de la radioactivité des radio-éléments de courte période avant la réaction entre l'hydrogène et l'oxygène. 5. Installation pour la mise en oeuvre du procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, dans un réacteur nucléaire dans lequel un gaz dé protection ou de couverture est utilisé, installation caractérisée en ce qu'elle comporte un séparateur (56) qui sépare les gaz dissous du fluide de refroidissement du réacteur, un collecteur (12) pour les gaz de couverture, une chambre de réaction catalysée (20) pour enlever l'hydrogène ou l'oxygène ou les deux des gaz de couverture et dissous, un-condenseur (26) destiné à condenser et à séparer les radio-nucléides des gaz résiduaires restants et un dispositif (24) destiné à recycler lesdits gaz dans le réacteur nucléaire. 6. Installation selon la revendication 5, caractérisée en ce qu'elle comporte des réservoirs (16) pour stocker les gaz de couverture pendant la durée de décroissance de la radio-activité des nucléides de courte période avant d'introduire lesdits gaz dans la chambre réactionnelle. 7. Installation selon la revendication 5, caractérisée en ce que le condenseur (26) comprend un dispositif de distillation à basse température. 8. Installation selon la revendication 7, caractérisée en ce qu'elle comporte un dispositif pour contourner le dispositif de distillation à très basse température. 9. Installation selon la revendication 8, caractérisée en ce qu'elle comporte un dispositif (30, 31) pour recycler les gaz résiduaires restants dans le dispositif de distillation à très basse température.