Brevet FR2162286A1 — publié le 19730720

La présente invention a trait à un élément combustible pour réacteur nucléaire, et plus précisément à un tel Blément gainé et intérieurement pressurisé, renfermant du combustible nucléaire qui dégage des gaz de fission au fur et à mesure de son épuisement De nombreux types de réacteurs nucléaires industriels présentement construits ont leur charge combustible de matériau fissile et fertile contenue dans un certain nombre d'éléments à gagne métallique allongée, éléments dits barres de combustible.Chacune de ces barres de combustible est constituée par une gaine tubulaire hermétiquement fermée à ses extrémités par deux bouchons respectivement. le combustible se présente généralement sous forme de pastilles céramiques åuxtaposées, par exemple de bioxyde d'uranium, logées dans la gaine métallique.L'extérieur de la gaine est exposé à un environnement à température et pression élevées. Dans un réacteur à eau pressurisée par exemple tout élément combustible est exposé à une pression dépassant 140 bars et à une température d'au moins 2600C. Une innovation récente dans la production des éléments combustibles a consisté à les pressuriser intérieurement avant de les insérer dans le coeur du réacteur. Cet accroissement de pression intérieure des barres de combustible contrebalance dans une certaine mesure la pression s'exerçant extérieurement sur les parois des gaines dans le coeur du réacteur et réduit en conséquence les contraintes imposées aux gaines. Cette réduction des contraintes imposées aux gaines permet la fabrication d'éléments combustibles à parois minces, lesquelles en cours de fonctionnement facilitent le passage des neutrons d'une barre de combustible à l'autre, en augmentant donc l'efficacité des neutrons et en réduisant finalement les colts d'exploitation des réacteurs. Pendant la combustion des pastilles de combustible fissile, des gaz de fission se dégagent qui font crotte la pression interne à l'intérieur des barres de combustible. Bien que la pressurisation interne réduise fortement la valeur de la pression différentielle entre les deux faces de la gatne et accroisse par conséquent la fiabilité de telles barres de combustible, des dif ficultés apparaissent au bout d'un temps notable d'épuisement progressif du combustible, difficultés qui sont dues à la quantité importante de gaz de fission qui s'accumulent à l'intérieur des barres de combustible0 Cette accumulation compromet l'équilibre des pressions intérieure et extérieure, obtenu par la pressurisation interne des barres de combustible, ce qui peut entratner la rupture des gaines de ces barres.Pour fabriquer dès lors des éléments combustibles fiables, et plus précisément de tels éléments à pressuriser intérieurement en cours de fabrication, il faut disposer de certains moyens permettantae recevoir les gaz de fission dégagés en cours de combustion du combustible. On peut trouver un exemple d'un tel -élément combustible pressurisé doté de moyens de logement des gaz de fission dans la demande de brevet des Etats Unis NO 738.237 déposée le 19 Juin 1968 au nom de H.M. Ferrari et assignée à la Société dite westinghouse Electric Corporation. On peut trouver une autre solution aù problème posé ci-dessus créé par l'accumulation des gaz de fission dans la demande de brevet des Etats Unis N0 752 299 déposée le 13 Aott 1968 au nom de R.N. Andrews et assignée à la Société dite Westinghouse Electric Corporation. Suivant cette seconde demande de brevet, un ou plusieurs organes en forme de soufflets sont disposés à l'intérieur de chaque élément combustible, quiHd'autre part une aiguille montée à son intérieur. Au fur et à mesure que les gaz de fission s'accumulent, les différents soufflets sont percés de mahière à procurer à chaque fois un vide supplémentaire pour recevoir les gaz de fission qui s'accumulent.Mais dans les deux demandes de brevets que l'on vient de rappeler, le relevé en fonction du tes de la pression intérieure dans une telle barre de combustible a une allure en dents de scie présentant de fortes chutes de pression à des instants prédéterminés où l'on a voulu que les soufflets soient successivement percés. Il en résulte que la gaine est soumise à une pression différentielle périodiquement croissante et décroissante. Il est possible que le brusque accroissement de pression différentielle se produisant à chaque percement voulu d'un nouveau soufflet conduise à une réduction de fiabilité de la barre de combustible intéressée, surtout dans le cas où le matériau constitutif de la gaine a un module d'élasticité relativemait faible.Malheureusement les matériaux tels que l'alliage dit zircaloy qui sont i-.d qués pour constituer les gaines des éléments combustibles d'un réacteur nucléaire, en raison de leur section efficace de capture des neutrons thermiques relativement faible, ont aussi en général un faible module d'élasticité. On peut trouver une autre solution de l'art antérieur au problème posé ci-dessus dans la demande de brevet des Etats Unis ETO 802.544 déposée le 26 Février 1969 au nom de H.X. Ferrari et M B L Hepps et assignée à la Société dite Westinghouse Electric Corporation. On y propose un organe en forme de soufflet, supporté à l'intérieur de la chambre de l'élément combustible et commu- niquant avec l'environnement dudit élément, de façon à maintenir une pression intérieure sensiblement équivalente à la pression extérieure ou pression d'environnement au cours de la combustion et de la charge consécutive.L'organe en forme de soufflet est de préférence en un matériau ayant un module d'élasticité relativenent élevé, de façon qu'il puiss àcilement se dilater ou se contracter pour compenser les apports de gaz de fission dégagés par le combustible au cours de sa combustion. Bien que cette dernière structure constitue un perfectionnement par rapport à celles de l'art antérieur, elle a le défaut d'entraîner des risques, si en effet un soufflet vient à tomber en défaillance, on peut craindre une pénétration du réfrigérant à l'intérieur de l'élément combustible et en sens opposé un échappement de gaz de fission dans le réfrigérant. On peut, suivant la présente invention, concevoir un élément combustible de fiabilité supérieure, en ce sens qu'il n'est pas susceptible d'être soumis à une pression différentielle notable entre les deux faces de sa gaine, ni à une pression différentielle variable du fait de l'accumulation des gaz de fission, en munissant l'élément combustible pressurisé intérieurement d'une enceinte sous vide disposée à l'intérieur de la chambre à gaz. Une des parois de ladite enceinte est pourvue d'une membrane perméable qui permet aux gaz se trouvant dans la chambre de diffuser à l'intérieur de l'enceinte, rendant ainsi le volume offert aux gaz de fission dégagés progressivement croissant au fur et à mesure de la combustion du combustible, et permettant ainsi à la pression régnant dans la chambre de l'élément combustible de se maintenir à une valeur sensiblement constante durant toute la vie de l'élé- ment combustible. Pour pouvoir maintenir une pression sensiblement constante dans l'élément combustible, il est indiqué que la membrane soit en un matériau qui permette aux gaz de la chambre de diffuser dans l'enceinte à une vitesse comparable à celle de production des gaz de fission dégagés par le combustible. L'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui suit d'exemples de réalisation et à l'examen des dessins annexés dans lesquels - la fig. 1 est une vue en coupe axiale d'un élément combustible suivant l'invention (première forme de réalisation)0 - la fig. 2 est une vue analogue à la précédente d'un élément combustible suivant l'invention (seconde forme de réalisation). Tel qu'il est représenté à titre d'exemple à la fig. 1, un élément combustible gainé 10 pour réacteur nucléaire et construit conformément aux données de la présente invention, comporte un élément tubulaire de gainage 26, hermétiquement fermé à ses deux extrémités par deux bouchons 18,28 respectivement, fixés à la gaine 26 par des moyens convenables, par exemple par soudage. L'élément combustible 10 présente un espace libre de combustible ou chambre à gaz 12, normalement située au-dessus des pastilles de combustible 24. Lei pastilles 24 sont disposées en pile s'étendant longitudinalement entre le bouchon inférieur 28 de l'élé- ment 10 et la chambre à gaz 12. Les pastilles 24 et la chambre à gaz 12 sont hermétiquement enfermées par scellement de la gaine 26 de 11 élément, elle-meme en un matériau convenable, tel qu'alliage de zirconium, s'étendant longitudinalement entre les deux bouchons 18,28. Un conteneur 14 ayant une membrane perméable 16, formant au moins une partie de l'une de ses parois, est logée dans la chambre 12 et se substitue en partie au ressort de retenue 20, qui a pour rôle de maintenir les pastilles 24 en pile continue contre le bouchon inférieur 28.Pour une meilleure compréhension du rôle du ressort de retenue, on pourra se reporter à la demande de brevet des Etats Unis 706.291 déposée le 19 Février 1968 au nom de H.IE. BERSERI et assignée à la Société dite Westinghouse Electric Corporation. Le but de la présente invention est d'utiliser une membrane perméable 16 qui permette aux gaz de la chambre comprenant éventuellement celui de pressurisation s'il est employé, et les gaz de fission, savoir krypton et xénon qui se forment au cours de fonctionnement de l'élément combustible, de migrer à partir du compartiment principal de l'élément combustible 12 pour pénétrer dans le conteneur 14 à une vitesse comparable à celle à laquelle les gaz de fission se dégagent du combustible. Il est désirable qui le gaz de prépressurisation diffuse à travers la membrane 16 à une vitesse comparable à celle de formation des deux gaz de fission, krypton et xénon.De cette façon les pressions partielles de krypton, de xénon et du gaz de pressurisation tendent à s'équilibrer de part et d'autre de la membrane en fin de vie de l'élément combustible et on dispose d'un moyen de commander la pression régnante. Krypton et xénon ont des coefficients de diffusion dans les solides du même ordre de grandeur et diffusent par conséquent à travers la membrane 16 à des vitesses sensiblement comparables. Mais aucun de ces deux gaz n' est utilisable comme gaz de pressurisation comme ayant l'un comme l'autre une section efficace d'absorption élevée et comme absorbant par conséquent des mentions de façon non productive, en les retirant de la réaction de fission en chaîne du réacteur, et diminuant finalement la réactivité de celui-ci.Dans la présente forme de réalisation l'argon est un exemple de gaz qui peut convenir comme gaz de pressurisation, du fait qu'il est abondant, relativement peu cofteux et 9Ri1 a une vitesse de diffusion comparable à celles du krypton et du xénon aux températures normalement régnantes dans le réacteur. On pourra consulter à ce suet Phys. Statu Sol. 32, K 139 (1969). Classification par sujets 1, 2 et 9 : 14,4 : 22,5,2, Hahn-Meitner Institut, Sektor Kerncbemie, Berlin, Rare Gaz Diffusion in Mentit Irradiated CsCl et Csiî (chlorure et iodure de césium). Mais comparé au gaz de pressurisation courant de référence, l'hélium, l'argon a une conductivité thermique environ 10 fois plus faible. Donc le remplacement de l'hélium par l'argon, tout en étant désirable pour assurer une commande efficace de la pression aboutit au fait que la température du combustible atteinte en cours d'irradiation va s'accroître. On estime que pour un taux linéaire de dégagement de chaleur dans la barre de combustible de 45 kw/m, on aura une élévation de la température axiale dans la pile de pastilles de combustible d'environ 50 à 1000C. Une telle élévation de température aura pour effet d'accroître encore la quantité de gaz de fission dégagée en cours d'irradiation, donnant encore plus d'acuité au besoin d'une commande de pression.Mais par des moyens convenablement étudiés, par exemple en prenant une chambre de volume suffisamment grand pour loger les gaz de fission supplémentaires dégagés, la présente invention peut Qtre appliquée avec des avantages considérables, en retenant l'argon comme gaz de pressurisation. Le choix d'une membrane convenable est lié à la compréhension des phénomènes de diffusion des gaz rares dans les solides perméables. Le passage dtun gaz à travers une section de solide homogène a lieu en plusieurs étapes (a) absorption du gaz à l'interface gaz-solide, (b) dissociation du gaz (stil est polyatomique) et mise en solution dans le solide > (c) de diffusion d'ensemble du gaz à travers le solide, (d) phénomènes inverses de (a) et (b) au second interface. Parmi ces étapes celle de diffusion d'ensemble est couramment la plus lente, en sorte que c'est elle qui détermine la vitesse globale de diffusion.L'importance de la diffusion dépend de la nature chimique du gaz et du solide et des dimensions des atomes du gaz par rapport aux distances ilter-atomi- ques du solide. Pour la plupart des solides la diffusion d'ensemble des gaz rares se fait à une vitesseextrmement faible en raison des faibles distances interatomiques dans le réseau cristallin. Mais pour certain solides ioniques comme CsCl (chlorure de césium) ou des verres comme les verres borosilicates, pour la silice fondue claire, pour la chaux sodée, et pour d'autres corps de céramique, il a été prouvé que la vitesse de diffusion était élevée en raison des ouvertures du réseau de la phase vitreuse. C'est la raison pour laquelle ces matériaux peuvent être retenus pour constituer la membrane. La vitesse de diffusion est également fonction du gradient de pression à travers la membrane; aussi faut-il tenir compte soi gneusement de cet effet dans les proåets, car la pression diffé- rentielle et pa conséquent le pouvoir de diffusion décroissent progressivement au fur et à mesure de l'épuisement du combustible Non seulement perméable aux gaz rares, la silice fondue a aussi une excellente stabilité thermique au-dessous de 10000 C, elle est résistante et chimiquement stable. On sait cependant-que sous irradiation par des neutrons rapides la densité et la fragi lité-de la silice fondue s'accroissent.Ceci n'a pas beaucoup df dim portance à des températures supérieures à 4000 C, car les dommages causés par les radiations dans le verre tendent à disparaître par recuit. Meme si la membrane accuse une fragilisation considérable en cours d'irradiation, c'est d'autant mieux que la commande de pression sera possible. C'est ainsi par exemple que si la membrane vient à se rompre après un épuisement notable du combustible (par exemple de 20.000-30.000 MWD/MBU) tout le volume du conteneur devient instantanément disponible pour recevoir les gaz de fission. il y a lieu de préciser que celles des substances qui ont été nommées comme utilisables par la présente invention ne 11 ont été qu'à titre de pure illustration, sans intention limitative. il importe en effet de noter que de nombreuses substances existent sur le marché qui pourraient jouale meme rsle et que les techniques de production de filtres moléculaires,constitués par de nombreuses substances, sont bien au point. Il faut comprendre égale- ment que de nombreuses techniques industrielles existent qui permettent de fixer la membrane 16 sur le conteneur 14. L'une de ces techniques consiste à surmouler le conteneur sur la membrane. On se reportera maintenant à la fig. 2 relative à une autre forme de réalisation de la présente invention, telle qu'un compartiment sous vide 32 est formé en divisant la partie supérieure de la chambre 40 de l'élément combustible au moyen d'une cloison 34. La membrane 36 constitue une partie de cette cloison et permet aux gaz dégagés dans la chambre de diffuser dans le compartiment sous vide 40. Les parois de ce compartiment sont formées par la gaine 38 de l'élément combustible et le sommet du compartiment est fermé par le bouchon 42 dudit élément. A tous autres égards l'élément combustible 30 est identique à l'élément 10 vu ci-dessus. il convient de préciser que la chambre 40 peut aussi former par division au moins deux compartiments tels que 32, en utilisant d'autres cloisons telles que 3roc, disposées à différents niveaux dans la chambre 40. Comme la vitesse de diffusion est fonction de la pression différentielle sur chaque membrane, on peut ainsi obtenir, en utilisant au moins deux compartiments vidés, différents degrés de commande de la pression0 On pourrait même avoir une commande encore plus nuancée de la pression en utilisant dans les différentes cloisons des membranes ayant différentes caractéristiques de diffusion. REVENDICATIONS 1. Elément gainé combustible pour réacteur nucléaire, constitué par une enveloppe scellée, un combustible nucléaire occupant une partie de l'espace intérieur à ladite enveloppe, le restant de cet espace intérieur formant une chambre remplie de gaz pressurisé, caractérisé en ce qu'il comporte en outre, au moins une enceinte scellée occupant au moins une partie du volume de ladite chambre, l'espace intérieur à ladite enceinte étant à une pression inférieure à celle régnant dans la chambre, une section de diffusion formant au moins une partie d'au moins une paroi de ladite enceinte, ladite section de diffusion étant utilisée pour donner aux gaz de la chambre accès à }'intérieur de l'enceinte, à une vitesse de diffusion prédéterminée, de façon qu'une pression relativement constante se maintienne dans ladite chambre, en cours de fonctionnement du réacteur. 2. Elément combustible conforme à la revendication 1, caractérisé en ce que ladite section de diffusion est constituée par une membrane perméable formant au moins une partie d'au moins une paroi de ladite enceinte. 3. Elément combustible conforme à la revendication 2, caractérisé en ce que le gaz de remplissage de la chambre est choisi de façon à avoir une vitesse de diffusion à travers la membrane comparable à celles du krypton et du xénon. 4. Elément combustible conforme à la revendication 3 caractérisé en ce que le gaz de remplissage est choisi dans le groupe comprenant argon, krypton et xénon. 5. Elément combustible conforme à la revendication 2, caractérisé en ce que ladite membrane est en un matériau ayant des caractéristiques de diffusion qui permettent aux gaz de la chambre de diffuser dans 11 enceinte à des vitesses comparables à celles de formation des gaz de fission dégagés par le combustible. 6. Elément combustible conforme à la revendication 2, caractérisé en ce que ladite membrane est en un matériau choisi dans le groupe comprenant les verres silicates, la silice fondue claire, la chaux sodée, le chlorure de césium et le quartz 7. Elément combustible conforme à la revendication 2, caractérisé en ce que ladite membrane sépare ladite enceinte scellée dudit combustible nucléaire. 8. Elément combustible conforme à la revendication 1, caractérisé en ce que ladite enveloppe forme les parois latérales de ladite enceinte scellée. 9o Elément combustible conforme à la revendication 2, caractérisé en ce que ladite enceinte scellée est constituée par un conteneur séparé et ladite membrane par au moins une partie d'au moins une paroi dudit conteneur.