Brevet FR2170795A1 — publié le 19730921

La présente invention, due à la collaboration de Monsieur Jean-Marie MENIERE du Commissariat à l'énergie Atomique et de Monsieur Henri PATIN de la Faculté des Sciences de Marseille, est relative à un appareil de calorimétrie, destiné notamment quoique non exclusivement, au contrôle non destructif des éléments de combustible nucléaire à base de plutonium, afin en particulier de vérifier, au cours de leur fabrication, la quantité de ce corps qu'il renferme, avec une incertitude de l'ordre de 1%. On sait que les isotopes 238, 239, 240, 241 et 242 du plutonium ainsi que l'isotope 241 de l'américium, descendant radioactif du plutonium 241, émettent un rayonnement a dont l'énergie est instantanément transformée en chaleur au niveau de la masse même de combustible nucléaire qui contient l'ensemble de ces isotopes avec des concentrations variables. L'énergie calorifique produite de l'ordre de 2,5 à 5,5 milliwatts par gramme de plutonium pour les qualités de ce corps couramment utilisées dans la fabrication des éléments combustibles classiques, est habituellement mesurable avec les calorimètres connus, dans la mesure où l'échantillon considéré ne dépasse pas 0,5 à 100 g de plutonium. Les appareils actuels sont basés soit sur des piles thermoélectriques, généralement utilisées en montage différentiel, lorsqu'on recherche une grande précision, soit sur des mesures de températures à l'aide de détecteurs nécessitant un système référentiel de température externe. Tous ces appareils demandent une construction très élaborée, donc très coûteuse et très longue, et par conséquent sont difficilement adaptables à n'importe quel type de problème, en particulier pour des mesures sur des échantillons de grandes dimensions. La présente invention a pour but d'autoriser, avec une technologie très simplifiée, la mesure de l'énergie calorifique dissipée par des échantillons de tailles notablement supérieurei, contenant de 50 a à 10 Kg de plutonium, l'énergie calorifique fournie atteignant dans ces conditions 100 milliwatts à 50 watts, l'incertitude totale sur la mesure ne dépassant pas + 0,7% pour des temps de mesure variant entre 2 et 8 heures selon les dimensions de ces échantillons. A cet effet, le calorimètre considéré se caractérise en ce qu'il comporte un bloc calorimétrique constitué d'une cuve métallique remplie d'eau maintenue à température constante par un dispositif de régulation thermostatique extérieur à la cuve, une enceinte de calorifugeage entourant la cuve et une cellule de mesure, centrée dans le bloc et contenant une source de flux thermique, cette cellule comprenant successivement, de l'intérieur vers l'extêrieur, un cylindre métallique entourant la source, fermé à ses extrémités par des opercules isolants thermiques, un premier enroulement d'un fil conducteur électrique, bobiné à spires jointives sur la surface externe du premier cylindre, un manchon de matière isolante formant bouclier thermique, et un deuxième enroulement de fil conducteur électrique dont la résistance électrique est identique à celle du premier enroulement, ce deuxième enroulement étant en contact avec l'eau du bloc calorimètrique. Pour des raisons de facilité de montage on peut avantageusement entourer ledit deuxième enroulement par un cylindre métallique dont les surfaces interne et externe, sont respectivement en contact avec ledit deuxième enroulement et avec lSeau du bloc calorimètre. La cellule de mesure comprend alors deux cylindres métalliques coaxiaux. La mise en oeuvre du calorimètre ainsi réalisé s'effectue par l'-intermédiaire d'un ensemble de mesure extérieur, n'appartenant pas en lui-même à l'invention et comprenant notamment un pont thermométrique ou autre circuit de mesure par lequel on détermine successivement et en régime permanent, la résistance électrique des deux enroulements de la cellule, de façon à en déduire par comparaison directe du premier enroulement par rapport au second jouant le rôle d'élément de référence, l'évolution du flux thermique émis par un échantillon contenu dans la cellule. D'autres caractéristiques du calorimètre considéré ainsi que l'explication détaillée du processus de sa mise en oeuvre, apparaîtront plus explicitement à travers la description qui suit d'un exemple de réalisation, donné à titre indicatif et non limitatif, en référence à la figure unique du dessin annexé illustrant une coupe longitudinale de l'appareil. Comme on le voit sur cette figure, le calorimètre représenté se compose de trois parties principales, respectivement désignées par les références 1, 2 et 3 et constituées par une enceinte de calorifugeage externe 1, un bloc calorimétrique intermédiaire 2 et une cellule de mesure centrale 3. Le bloc calorimétrique 2 est délimité par une cuve métallique 4, notamment en acier inoxydable, contenant un volume d'eau convenable, susceptible d'être maintenu a température rigoureusement constante. A cet effet, l'eau du bloc est traversée par un double serpentin 5 dont les extrémités d'alimentation et d'évacuation 6 et 7 pour un fluide de circulation sont réunies à l'extérieur du calorimètre par l'intermédiaire de raccords 8 et 9, à un dispositif thermostatique 10 dont le détail de réalisation, en lui-même classique, importe peu à l'invention. L'enceinte de calorifugeage externe 1 est pour sa part contenue à l'intérieur d'une autre enveloppe métallique 11 à parois parallèles à celles de la cuve 4 et comporte plusieurs épaisseurs adjacentes, au nombre de trois dans l'exemple de réalisation considéré, désignées par les références 12, 13 et 14, d'un matériau isolant thermique tel que de la laine de verre. Les dispositions qui pré-cèdent permettent de maintenir le volume d'eau à l'intérieur du bloc calorimétrique 2 à une température de consigne constante, supérieure de quelques degrés à la température ambiante et dont les variations sont inférieures à + 0,01 C. L'enceinte de calorifugeage 1 entoure sur tous ses côtés le bloc calorimétrique 2, les parois de la cuve 4 et de l'enveloppe 11 étant entretoisées à leur partie inférieure par des colonnettes 15.A sa partie supérieure, l'enceinte 1 est munie d'un couvercle amovible 16, susceptible d'être verrouillé contre la paroi de la cuve 11 par l'intermédiaire d'un dispositif d'attache 17. Enfin, l'enveloppe 11 repose sur un support non représenté par l'intermédiaire de pieds 18, conférant à l'ensemble une stabilité convenable. La cellule de mesure 3 située au centre et dans l'axe du bloc calorimétrique 2 ainsi réalisé, est constituée par un premier cylindre métallique 19, notamment en cuivre, destiné à contenir l'échantillon 20 à contrôler, celui-ci étant de préférence constitué par un élément de combustible nucléaire comportant une certaine proportion de plutonium. A sa partie inférieure, le cylindre 19 est fermé par une plaque isolante transversale 21, comportant un rebord rentrant 22 sur lequel s'adapte le cylindre 19, le support en position verticale et dans l'axe du bloc 2 de la cellule 3 étant assuré par un doigt vertical 23 solidaire de la surface interne de la cuve métallique 4 et dont l'extrémité supérieure pénètre dans un logement 23a prévu sous la plaque transver- sale 21. A sa partie supérieure, le cylindre 19 est fermé par un opercule amovible 24 mis en place après introduction dans ce cylindre de l'échantillon 20 à contrôler. La plaque 21 et l'opercule 24 sont réalisés en un matériau présentant des propriétés isolantes du point de vues thermique, de telle sorte que la plus grande partie possible de la chaleur dégagée par l'échantillon 20 soit captée par le cylindre 19 lui-même. Sur la face extérieure de ce premier cylindre 19, est bobiné à spires jointives, un enroulement non inductif 25 d'un fil de cuivre, isolé électriquement et dont la résistivité donc la résistance électrique R1 varient en fonction de la température du cylindre 19. Au contact de ce cylindre 19 et de la résistance 25 est ajusté un manchon 26, de matière partiellement isolante, par exemple en "nylon" ou en tout autre matériau isolant thermique, les dimensions de ce matériau isolant étant calculées pour pbtenir une conductance thermique convenable sur ce manchon 26 formant bouclier thermique, est ensuite bobiné un second enroulement non inductif 27, présentant une résistance électrique R2 identique à R1. A titre indicatif et dans exemple plus spécialement considéré, on choisit la valeur commune de R1 et de R2 égale à 100 fi à 10 fi près. Enfin, sur la surface externe du manchon 26 comportant l'enroulement 27, est ajusté un second cylindre de cuivre 28, dont la surface externe est au contact de l'eau du bloc calorimétrique 2 contenu dans la cuve 4. A sa partie supérieure, le second cylindre 28 est prolongé axialement par un tube isolant 29, contenant intérieu rement une épaisseur 30 d'un matériau isolant qui peut être identique à celui du manchon 26 et dans lequel s'engage un second opercule 31 assurant l'isolement étanche de la partie centrale de la cellule de mesure contenant l'échantillon 20. Les extrémités des enroulements 25 et 27 des résistances électriques R1 et R2 sont réunies, en étant isolées électriquement l'une de l'autre dans une gaine 32 traversant l'épaisseur 30 et permettant de relier ces enroulements à un circuit de roesure électrique extérieur au calorimètre et non représenté sur le dessin.Enfin, l'équipement de l'appareil se complète au moyen d'un bouchon amovible 33 monté dans l'axe du couvercle supérieur 16 de l'enceinte de calorifugeage 1, ce bouchon amovible permettant d'accéder directement à l'intérieur de la cellule de mesure 3 pour la mise en place ou le retrait de l'échantillon 20 après enlèvement des opercules 24 et 31. La mise en oeuvre du calorimètre ainsi réalisé s'effectue par l'intermédiaire du circuit de mesure extérieur qui, avantageusement, comporte un pont thermométrique précis, effectuant successivement la mesure des deux résistances détectrices R1 et R2 à l'aide d'un montage comprenant un inverseur. A noter que-l'enregistrement en régime permanent de la valeur de l'une et de l'autre des deux résistances en fonction du temps permet de contrler l'équilibre de l'ensemble et de déterminer les perturbations thermiques internes ou externes de l'appareil pour en déduire les corrections nécessairespour la mesure du flux fourni par l'échantillon. D'une façon -générale, l'ensemble du calorimètre peut être ramené à ses trois éléments principaux, constitués par l'enceinte de calorifugeage externe 1, le bloc calorimétrique 2 dont la capacité calorifique est supposée égale à M et enfin la cellule de mesure 3 de capacité calorifique m. Compte tenu de la valeur importante de la capacité calorifique M du bloc 2, de sa grande conductibilité thermique et-enfin des puissances dissipées par les différents échantillons -contenus dans la cellule de mesure, le bloc calorimétrique peut être--avec une approximation acceptable considéré comme un puits de chaleur à grande fuite par rapport au système de détection proprement dit formé par les résistances R1 et R2 . L'état thermique de l'appareil est des lors défini par trois températures qui sont respectivement T1 température de l'enceinte 1, T2 température du bloc 2, ces deux températures pouvant être considérées comme isothermes dans l'ensemble de leurs volumes respectifs, et enfin T3 température de la cellule de mesure 3. La cellule de mesure 3 contient un échantillon radioactif 20 qui constitue une source de.chaleur délivrant en régime permanent une puissance thermique W; les perturbations internes dans l'appareil proviennent alors du passage de la chaleur issue de la puissance W depuis la cellule de mesure 3 vers le bloc calorimétrique 2, le flux de chaleur s'écoulant toujours dans le même sens c'est-à-dire de l'échantillon vers le bloc, son débit étant freiné par le bouclier thermique constitué par le manchon isolant 26. M étant largement supérieur à m, ce flux de chaleur ne modifie pas la température du bloc 2, le dispositif de régulation externe 10 étant en outre réglé en conséquence. Le système se réduit dans ces conditions à une cellule de capacité calorifique m et de température T3 siège d'une source de puissance W, et reliée au bloc de capacité calorifique M à température fixe T2. Dès lors, le transfert thermique s'établit, à partir de l'échantillon 20 délivrant la puissance thermique W à travers le premier cylindre métallique 19 puis après le bouclier thermique formé par le manchon 26, à travers le deuxième cylindre 28, lui-même au contact de l'eau du bloc calorimétrique 2. Pour un flux thermique permanent sortant de la cellule, les variations des résistances détectrices R1 et R2 au niveau du premier cylindre métallique 19 et au niveau de la sortie du bouclier thermique 26 seront dans le rapport des contributions de chacun de ces éléments à la conductance thermique totale, entre la cellule et le bloc calorimétrique. Le calorimètre selon l'invention permet ainsi par comparaison directe des mesures enregistrées de part et d'autre du bouclier thermique 26 de calculer le flux de chaleur produite, en prenant pour résistance détectrice ou résistance de mesure, la résistance de l'enroulement 25 et comme résistance de référence ou résistance témoin celle de l'enroulement extérieur 27, quelles que soient les perturbations extérieures. En effet, le régime permanent créé par le flux de chaleur issu de l'échantillon 20 produit dans la résistance R1 de l'enroulement 25 un signal AR1 proportionnel à AT, tandis que la résistance témoin R2 produit un signal AR2 proportionnel à AT' qui est inférieur à AT, AT' étant la différence-des températures du plan contenant l'enroulement 27 de résistance R2, par rapport au bloc calorimétrique 2. Or, l'abaissement de la grandeur représentée par AT' par rapport à la grandeur représentée par AT est fonction de la conductibilité thermique du-bouclier isolant 26 qui est une constante et qui est définie pour chaque cellule de mesure. L'équation peut donc se poser comme suit: AT' = kAT avec OS k + 1. Si, comme on l'a supposé par hypothèse, R1 et R2 sont deux résistances identiques, lors de l'établissement du régime permanent la différence R1 - R2 sera fonction de AT (1 - k) et par suite indépendante d'un système référentiel de température. Le calorimètre fournit donc en définitive un signal proportionnel à la différence de température créée dans la cellule de mesure par le flux thermique issu en régime permanent de l'échantillon contrôlé, ce signal étant directement proportionnel à la puissance W dissipée par cet échantillon, elle-mEme fonction dans le cas plus spécialement envisagé de la quantité de plutonium contenu dans cet échantillon. Le calorimètre considéré permet ainsi d'effectuer une mesure autoréférentielle à l'aide d'un ensemble de construction simple-, peu onéreuse et facilement extrapolable à des échantillons de grandes tailles et de puissances élevées. En particulier, on peut remarquer que la structure de l'appareil permet de remplacer aisément la cellule de mesure par tout autre cellule plus adaptée à la forme ou à la dimension des échantillons contrôlés sans avoir à modifier le bloc calori métrique -et l'enceinte de calorifugeage externe. Dans ce cas, seul est- nécessaire un étalonnage préalable de chaque type de cellule, permettant à l'aide de quantités de plutonium connues ou d'une façon générale pour des flux de chaleur détermines, de connaitre les seuils de détection maxima et minima, les constantes de temps et les durées de mesure nécessaires pour l'obtention d'une précision de + 0,7%. Comme on l'a déjà indiqué, les applications du calorimètre selon l'invention sont plus particulièrement dirigées vers le contrôle non destructif des éléments de combustible nucléaire à base de plutonium au cours de leur fabrication et en particulier au stade du mélange d'oxydes mixtes d'uranium et de plutonium, de ces oxydes frittés avant gainage et enfin au stade des éléments combustibles prêts à etre introduits dans un réacteur. Le calorimètre peut également être utilisé pour le contrôle de matières fissiles à base de plutonium, lors de leur réception ou de leur expédition.Toutefois, l'invention s'applique également pour le contrôle de tout échantillon dégageant de l'énergie calorifique en régime permanent; en particulier, le calorimètre peut permettre d'effectuer des mesures sur des substances dégageant une énergie élevée produite par l'absorption d'autres rayonnements que le rayonnement a. I1 suffit pour cela de placer au contact de l'échantillon une chemise en un matériau absorbant approprié; par exemple en graphite pour un rayonnement neutronique et en plomb pour un rayonnement Yqui transforme lesdits rayonnements en énergie calorifique. Comme il résulte de ce qui précède, l'invention ne se limite donc pas au seul exemple de réalisation décrit et repré sentie; elle en embrasse au contraire toutes les variantes. C'est ainsi que la forme de la cellule de mesure peut être autre que cylindrique suivant la géométrie de l'echan- tillon à examiner. Par ailleurs, le calorimètre qui a été plus spécialement décrit ci-dessus dans son application à la mesure d'un flux thermique, peut également être utilisé pour des mesures de conductivité thermique d'un matériau, à l'état solide, liquide ou gazeux, qui est alors disposé dans la cellule de mesure à la place de la matière isolante 26. Dans ce cas, l'enceinte 19 contient, non plus un échantillon dont on veut mesurer le flux thermique, mais une source thermique de flux connu, telle qu'une résistance chauffante, une source radioactive étalonnée etc... REVENDICATIONS 1 ) Calorimètre autoréférentiel caractérisé en ce qu'il comporte un bloc calorimétrique constitué d'une cuve métallique remplie d'eau maintenue à température constante par un dispositif de régulation thermostatique extérieur à la cuve, une enceinte de calorifugeage entourant la cuve et une cellule de mesure, centrée dans le bloc et contenant une source de flux thermique, cette cellule comprenant successivement, de l'intérieur vers l'extérieur, un cylindre métallique entourant la source, fermé à ses extrémités par des opercules isolants thermiques, un premier enroulement d'un fil conducteur électrique, bobiné à spires jointives sur la surface externe du premier cylindre, un manchon de matière isolante formant bouclier thermique, et un deuxième enroulement de fil conducteur électrique dont la résistance électrique est identique à celle du premier enroulement, ce deuxième enroulement étant en contact avec l'eau du bloc calorimétrique. 20) Calorimètre selon la revendication 1, caractérisé en ce que ladite cellule de mesure comprend à l'extérieur un deuxième cylindre métallique dont la surface interne est en contact avec ledit deuxième enroulement et dont la surface externe est en contact avec l'eau du bloc calorimétrique. 30) Calorimètre selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que le cylindre (ou les cylindres) est réalisé (ou sont réalisés) en un métal bon conducteur thermique, notamment en cuivre. 40) Application du calorimètre selon la revendication 1 au controle non destructif d'éléments de combustible nucléaire à base de plutonium.