Brevet FR2186660A1 — publié le 19740111

La présente invention se rapporte aux détecteurs à scintillation à grand rendement, et elle concerne plus particulièrement des détecteurs dont l'importance primordiale et les applications principales consistent en leur utilisation comme parties intégrantes de compteurs à scintillation. Brièvement, un compteur à scintillation comprend un détecteur à scintillation réalisé, en général, sous la forme d'une matière solide ou liquide qui produit un éclair lumineux lorsqu'elle est excitée par un rayonnement incident. La matière scintillante est couplée optiquement à un tube photomultiplicateur qui transforme les photons en impulsions électriques dont l'amplitude est proportionnelle à l'intensité des éclairs lumineux initiaux. Celle-ci est, quant à elle, proportionnelle à l'énergie totale dissipée par l'énergie de rayonnement dans le détecteur. 'les impulsions du photomultiplicateur peuvent être mesurées pour donner des informations sur le rayonnement incident. En cours d'utilisation, les détecteurs à scintillation sont des outils importants pour étudier le rayonnement nucléaire. Be rayonnement nucléaire peut se composer de particules douées d'énergie, possédant une masse et une charge, comme par exemple le rayonnement alpha et le rayonnement bêta. Ce rayonnement peut aussi se présenter sous la forme de particules possédant une masse sans posséder de charge, comme les neutrons, ou de particules sans masse ni charge, comme les rayons gamma. rìoutes ces formes de rayonnement interagissent avec la matière au niveau atomique. Dans le cas du rayonnement alpha, bêta et gamma, l'interaction avec la matière produit des perturbations des niveaux électroniques d'un atome avec lequel il entre en contact. Des électrons seulement légèrement perturbés peuvent monter à des niveaux d'énergie supérieurs. Des électrons impliqués dans l'interaction directe peuvent être libérés de leur champ électronique avec une forte énergie cinétique, ce qui aboutit à la formation d'une paire ionique. Ces électrons à forte énergie dissi- pent leur énergie par interaction et excitation d'autres électrons d'atomes voisins. Te résultat global est que les électrons perturbés et libérées reviennent à leur état fondamental ou à leurs niveaux d'énergie normaux et libèrent leur énergie cinétique sous forme de photons. 'les électrons engendrés à partir de l'absorption totale d'un rayonnement nucléaire incident dans un détecteur à cristal sont appelés photo-électrons. Ils représentent le niveau de réponse le plus élevé du détecteur.L'énergie de rayonnement qui n'est conservée que partiellement par le détecteur est à l'origine de la génération d'électrons d'énergie inférieure appelés électrons Compton. L'énergie de ces électrons est inférieure à celle des photo-électrons et s'étale sur un spectre d'énergie complet. On a énormément travaillé à la recherche de bons composés à scintillation dont les meilleurs sont appelés, plus généralement, substances luminescentes. 'les propriétés physiques le plus souvent associées aux substances luminescentes sont : (1) l'aptitude à transformer une grande proportion du rayonnement incident en énergie d'excitation qui est libérée sous la forme d'énergie photonique, (2) le fait que l'énergie photonique émise présente une langueur d'onde de sensibilité spectrale maximale pour le tube photo-électrique, () l'émission photonique de courte durée permettant de mesurer une énergie radiante discrète à une forte intensité incidente, et (4) une substance luminescente présentant de bonnes propriétés optiques, pour permettre la transmission de l'énergie photonique.Du fait qu'aucune substance luminescente ne présente toutes ces propriétés, il faut choisir une substance luminescente correspondant au type de rayonnement à détecter. 'les scintillateurs peuvent être de nature minérale ou organique. 'les cristaux scintillateurs minéraux sont bien connus et englobent CaW04, I$W04, LiAlSi206, LiF, CdB407, ZnO, n2iOa-In, CdS-Cu, CdS-Ag, Zn3-Cu, ZniS-hg et ZnS ZnSe-Ag. On peut ut liser, dans le cadre de l'invention, n'importe lequel de ces cristaux. 'les cristaux scintillateurs minéraux qui sont actuellement les plus utilisés dans les détecteurs de rayonnement nucléaire sont les cristaux d'halogénures de métaux alcalins activés par inclusion de thallium. Ce sont ces cristaux que l'on préfère dans le cadre de l'invention.Ces cristaux sont D6aI(Tl), NaBr(Tl), Kar(T1), KI(T1), ECl(Tl), et des cristaux analogues. lies substances luminescentes cristallines supérieures à base d'iodures de métaux alcalins utilisées actuellement renferment environ 0,150 (pourcentage molaire) de thallium, comme impureté, dans le réseau cristallin. I1 semble que le thallium contenu dans le réseau cristallin joue le rôle de centre d'impureté pouvant etre amené à un état excité par absorption de photons, par capture d'un exciton (défini comme une paire électro-trou dans le réseau cristallin) ou par la capture successive d'un électron et d'un trou.L'importance du thallium comme centre d'activation consiste en ce qu'il permet à l'énergie excitée de dépasser des niveaux d'énergie autrement interdits du cristal pour atteindre des niveaux permis qui favori- sent le processus de scintillation par émission photonique au cours de la diminution d'énergie jusqu' aux niveaux de l'état fondamental. Be processus de scintillation dans les scintillateurs liquides organiques et les composés organiques solides, connus sous le nom de scintillc.teurs plastiques, est en premier lieu une réaction moléculaire. En tant que tel, il se distingue des solidez minéraux dont la luminescence est intimement liée à la structure à liaison à forte énergie des. cristaux ioniques. 'les solides organiques, c1 est-à-dire les scintillateurs plastiques, entrent dans la catégorie des cristaux moléculaires dont la liaison intermoléculaire est très faible (forces de Van der Waals), à comparer aux liaisons des cristaux ioniques. La photoluminescence dans les scintillateurs organiques provient de la désexcitation du premier état électronique excité.Cette excitation Eeut se produire lorsque l'énergie radiante excite et déforme le nuage électronique associé à une molécule organique. 'les molécules de nature cyclique, comme le benzène et les composés de type benzénique, présentent d'xcellentes propriétés de scintillation organique, du fait qu'elles sont faciles à exciter par suite de leur état d'énergie de résonance déjà élevé. I;e choix d'un cristal minéral ou d'une substance luminescente organique pour les mesures de rayonnemen nucléaire par des détecteurs à sctnti1at4cn icpend -donc du type d'énergie rayonnante que l'on souhaite mesurer et de l'application à laquelle ces mesures de rayonnement sont destinées. Dans la mesure du rayonnement gamma, on choisit en général un détecteur c cristaux minéraux, pa exemple des cristaux d'iodure de sodium activés au thallium. Deux raisons très importantes président à ce C}L1OiX. La première consiste en ce que le rayonnement gamma qui n' a ni masse, ni charge, mais des niveaux d'énergie discrets, n'agit pas notablement avec les composés de faible densité comme des matières luminescentes organiques, mais est détecté très efficacement avec les cristaux minéraux de forte densité. Une autre façon d'exprimer cela consiste à dire que les rayons gamma ne réagissent pas sur les atomes de carbone et d'hydrogène de faible masse des substances luminescentes organiques, mais réagissent sur les ions de sodium, notamment d'iodure, de masse plus élevée, contenus dans les détecteurs cristallins.Une seconde caractéristique importante des détecteurs à substances luminescentes cristallines minérales et que l'on peut lier à leur fort degré d'interaction avec les rayons gamma consiste en ce qu'ils permettent l'absorption totale d'une grande partie des rayons gamma incidents, ce qui permet d'identifier les radio-isotopes émetteurs. Par conséquent, l'utilisation d'un cristal minéral offre non seulement un détecteur efficace, mais aussi des moyens pour identifier la source de rayonnement gamma par mesure d'énergie rayonnante par la capture totale des rayons gamma (spectroscopie à rayons gamma). On a utilisé principalement les détecteurs à base de substances luminescentes organiques pour la détection du rayonnement de particules chargées. 'les rayonnements alpha et bêta qui sont doués de masse et de charge interagissent fortement avec les substances luminescentes organiques de faible masse et peuvent être détectés efficacement avec des volumes de substances luminescentes organiques même faibles.La nécessité de déterminer le niveau d'énergie de rayonnement incident indiqué pour la spectre scopie à rayons gamma n'est pas aussi importante pour l'énergie de rayonnement de particules telles que les particules bêta qui ne sont pas libérées à des niveaux d'énergie discrets, mais au contraire sur un large spectre d'énergie. 'les substances luminescentes organiques sont le plus utilisées lorsqu'il n'y a pas lieu de faire appel à des détecteurs à substances luminescentes, spécifiquement pour des mesures d'énergie rayonnante, mais qu'on les utilise pour détecter des particules chargées, et lorsque la configuration des détecteurs et le prix de revient sont des considérations primordiales pour le système à scintillation. Pour obtenir la densité, la transparence optique et l'uni formaté d'activation maximales, il a fallu jusqu a présent préparer le scintillateur sous la forme d'un cristal unique. Par suite, le plus grand inconvénient de l'utilisation de détecteurs à cristaux minéraux réside dans leur coût élevé, et dans les limites étroites de conformation et de dimensions dans lesquelles on peut fabriquer les détecteurs à cristaux. La raison principale du coût élevé consiste en ce qutantérieurement à la présente invention, il fallait, pour obtenir un détecteur à fort rendement et à fort pouvoir de résolution énergétique (un détecteur ayant une grande aptitude à absorber un rayonnement gamma incident et à mesurer l'énergie de rayonnement totale), faire croitre et incorporer dans un détecteur un seul cristal.Bien que l'on ait fait croitre et fabriqué de grands cristaux (supérieurs à 4000 cm ) et qu'on les ait taillés suivant différentes dimensions et formes, leurs coûts étaient prohibitifs , et la configuration de détecteur qu'ils permettaient d'obtenir limitée. On a tenté autrefois d'utiliser de faibles quantités de cristaux brisés ou petits pour remédier à ces difficultés et aux frais nécessaires pour faire croitre de grands cristaux purs. ainsi, un article de R.D. Albert, à la page 1096 de The Revivez of bcientific Instruments,nO 24, Décembre 19535 décrit des tentatives pour utiliser des touffes de cristaux scintillateurs comme détec teurs de rayonnement. On immergeait les morceaux de cristaux, constitués de NaI (T1) dans une huile minérale, de façon à les coupler optiquement entre eux pour obtenir un transfert photonique efficace. On choisissait une huile minérale d'un indice de réfraction comparable à celui des cristaux et présentant de bonnes propriétés de transfert optique pour les photons émis.On n'utilisait pas le détecteur à cristal pour des mesures d'énergie comme en spectroscopie à rayons gamma, du fait qu'il présentait des propriétés de résolution d'énergie médiocres pour séparer et mesurer le rayonnement total absorbé. Cet échec était dû à la réaction multiple de chacun des cristaux au rayonnement. Comme il ne pouvait donner une réponse composite unique, du type obtenu dans un grand cristal unique, on n'utilisait le détecteur que comme écran à anticoincidence pour détecter un rayonnement gamma incident ne nécessitant pas de mesures avec résolution d'énergie. Un autre type de scintillateur multicristallin est décrit par Tarmer et Berstein dans ucleonics, 10, 1952. On préparait une masse multicristalline en faisant fondre des cristaux de stilbène écrasés dans un moule d'aluminium et en laissant le moule refroidir. L'avantage de ce type de fabrication de détecteur nucléaire consistait en ce qu'il était très bon marché et permettait de réaliser rapidement des détecteurs de conformation irrégulière. I1 présentait cependant les inconvénients de tous les détecteurs organiques. Sa faible masse en faisait un détecteur médiocre pour un rayonnement dépourvu de charge, tel que le rayonnement gamma, et un détecteur encore plus médiocre pour effectuer des mesures à résolution d'énergie. On a tenté récemment de réaliser un détecteur nucléaire multicristallin appelé "Polyscin I" utilisant des fragments ou morceaux de cristal NaI (Tl). Ce travail visait à réaliser un détecteur nucléaire détectant non seulement le rayonnement nucléaire, mais mesurant également l'énergie du rayonnement incident. Be détecteur est donné comme constitué de fragments de NaI(Tl) de dimension uniforme rigide (gamme des mm) sans addition de solvant.L'avantage du détecteur consiste en sa construction bon marché et en la liberté de le fabriquer suivant toute dimension irrégulière. Be principe apparent du fonctionnement du détecteur consiste en ce qu'avec un ajustement et une construction rigide de cristaux de dimensions semblables, les réponses énergétiques de tous les cristaux sont égales et uniformes et sont donc additives. Bien que ce système de détecteur constitue un perfectionnement et présente effectivement des possibilités de résolution énergétique, par rapport aux détecteurs à scintillation multicristallin précités, son comportement est nettement inférieur à la réponse d'un détecteur à cristal unique de dimension et de volume identiques. Comme on l'a décrit jusqu ici, on pouvait utiliser avantageusement des morceaux de cristaux sci:tillateurs organiques multiples en tant que détecteur à cristal unique, du fait que la détection et la résolution de l'énergie varie pour chaque morceau de cristal, ce qui aboutit à une réponse non-additive de chacun des petits cristaux. Ce qui a lieu, c'est que chaque petit cristal séparé réagit par effet Compton et par effet photo-électrique au rayonnement incident.. De ce fait, le spectre d'énergie détecté présente de nombreuses crêtes Compton et photo-électriques, non discernables. On ne peut effectuer, à partir de ces spectres, les calculs que l'on peut faire lorsqu'on utilise un grand cristal scintillateur unique de fort rendement.Selon l'invention, on a trouvé qu'il se produit un transfert d'énergie d'excitation entre cristaux multiples, du type décrit précédemment, et composés organiques cycliques photofluorescents. De façon fort surprenante, ces scintillateurs agissent en additionnant les réponses provenant du détecteur multicristallin, de sorte que sa réponse est celle d'un détecteur à cristal unique. Du fait de ce transfert d'énergie additionné, le détecteur à cristaux composites produit un seul pic photo-électrique ( appelé énergie d'absorption totale) et un seul pic d'énergie Compton (l'absorption d'énergie non totale représentant un continuum d'énergie détectée). Ainsi, l'invention permet de réaliser un détecteur multicristallin à fort rendement détectant et mesurant de l'énergie de rayonnement, comparable à un détecteur à grand cristal unique.On obtient ainsi Lui détecteur à cristaux multiples qui est une combinaison de cristaux de dimensions aléatoires, irréguliers, fraîchement nettoyés, incorporés sans discrimination dans un scintillateur organique à structure benzénique. Un facteur important de la réaction de scintillation de molécules organiques est le transfert d'énergie qui a lieu entre molécules de solvant et molécules de produit dissous dans le solvant. Le processus de scintillation total dans les scintillateurs organiques n'est pas bien connu et c'est apparemment une combinaison de réponses énergétiques, les réponses primaires étant la production d'excitons, l'émission de photons, la producticn et le transfert d'énergie résonnante et l'échange d'énergie nonrayonnante par interaction de dipôles électriques.On ne comprend pas entièrement la façon dont les mécanismes du détecteur à cristaux multiples fonctionnent pour séparer le rayonnement incident en un seul spectre composite comparable à celui d'un cristal unique d'égal volume, sauf que l'on sait qu'il se produit un transfert d 1énergie. Cela n'est pas surprenant, du fait que les connaissances actuelles en physique et en chimie nucléaires n'ont pas entièrement résolu et défini les mécanismes mis en jeu dans la fluorescence cristalline et organique, sous l'effet d'un rayonnement excite. On peu-i; imaginer au mieux le détecteur à cristal multiple minéral et à composé organique selon l'invention en termes de réponse composite des cristaux minéraux et des composants organiques cycliques au rayonnement incident. Si un détecteur à cristal multiple et à composé organique, du type décrit ici, subit l'action d'un rayonnement pénétrant, tel que le rayonnement gamma, la première réaction sera celle des composés organiques cycliques qui entourent et remplissent les vides compris entre les morceaux de cristal. Cela est matérialisé par le fait que les scintillateurs organique s ont une réaction de fluorescence très rapide dans la gamme non visible, réaction de l'ordre de 100 fois plus rapide que la réponse de fluorescence des cristaux minéraux tels que NaI (T1). De façon prédominante, l'excitation initiale du scintillateur organique a lieu par l'excitation et la distorsion de la configuration déjà résonnante du nuage électronique du composé cyclique. Cette énergie d'excitation est transférée dans tout le composé organique cyclique à un rendement de près de 100fi par le transfert d'énergie résonnante continu entre molécules, production d'escitons, nhoto-émission et échange d'énergie non-rayonnante. 'les morceaux de cristal réagissent également au rayonnement incident par création d'états excités sous forme de centres d'impureté, tels que ceux qui sont créés par des ions thallium, par absorption de photons, par capture d'un exciton ou par capture successive d'un électron et d'un trou. Cette réaction de fluorescence est en général beaucoup. plus lente, de l'ordre de 400 nanosecondes. Du fait que c'est celui des deux temps qui correspond à la réponse la plus lente, on peut le considérer comme déterminant la vitesse de réglage de l'ensemble du détecteur. Le mécanisme de réaction énergétique initiale du composé organique cyclique et de transfert de cet énergie aux morceaux de cristal peut être l'un quelconque ou la totalité des systèmes de transfert d'énergie décrits ci-dessus pour les composés minéraux et organiques. On ne sait pas comment les morceaux de cristal peuvent utiliser la réponse énergétique provenant du scintillateur organique pour augmenter la fluorescence cristalline, mais il est clair que la réponse finale du détecteur composite, par sa réaction énergétique quantifiée, est semblable à celle d'un cristal unique. Plusieurs aspects des recherches de la Demanderesse donnent des indications sur la façon dont le transfert d'énergie a lieu dans le détecteur. Ce sont l'utilisation d'un agent de décalage de longueur d'onde secondaire et l'effet de gaz actifs dans le constituant organique du détecteur. Un agent de décalage de longueur d'onde secondaire augmente la réaction des cristaux composites. Cette réponse indique qu'il existe une interaction photonique directe entre les morceaux de cristal et le constituant organique du détecteur, et qu'elle est d'une importance primordiale dans ce transfert d'énergie. Un mécanisme de transfert d'énergie secondaire s'avère exister par interaction directe de molécules organiques excitées avec les morceaux de cristal. 1'indication de la présence de ce transfert direct est la réponse améliorée du détecteur, lorsque les gaz d'extinction, comme l'oxygène, sont éliminés du scintillateur organique, avant son utilisation dans le détecteur. Pour cette raison, les scintillateurs organiques liquides et/ou solides doivent être dépourvus de gaz d'extinction dissous, comme l'oxygène. 'les scintillateurs liquides et les scintillateurs plastiquels, y compris les composés cycliques polymères et polynucléaires, sont aussi bien connus que les matières luminescentes cristallines minérales. Ces scintillateurs sont des composés organiques présentant des structures moléculaires cycliques favorisant la fluorescence, c'est-à-dire capables d'excitation électronique mettant en jeu les niveaux d'énergie les plus bas. Comme exemples de scintillateurs liquides il y a lieu de citer le benzène, le toluène, le diméthyl-benzène, le p-xylène, le m-xylène, l'o-xylène, le phényl-cyclohexane, l'éthyl-benzène, le triéthylbenzène, le n-butyl-benzène, l'anisole, le mésitylène, le cymène, le p-cymène, le diméthoxy-benzène, etc. Bien que ne présentant pas de niveaux d'énergie de résonance différents du benzène, d'autres composés cycliques conviennent cependant, comme par exemple le naphtalène, le furanne, le pyrrole, l'oxazole, l'oxadiazole et les composés de l'indole. Comme exemples de tels composés, il y a lieu de citer le 1-naphtyle-diphényl-oxazole, le 2-(4-naphtyl)-oxazole, le 2-phényl-5-(4-diphényl)-1,3,4-oxadiazole et des composés semblables. On considère les scintillateurs plastiques comme des solutions solides du composé fluorescent organique dans un polymère approprié. ainsi, grâce à l'invention, on peut incorporer une masse de n'importe lesquelles des matières cristallines minérales précitées dans un liquide ou un solide, c'est-à-dire un composé organique fluorescent, plastique ou polynucléaire. Comme composés organiques solides polynucléaires, il y a lieu de citer le naphtalène, l'anthracène, le phénanthrène, et des matières luminescentes organiques semblables. Comme monomères photofluorescents que l'on polymérise pour former des scintillateurs plastiques, il y a lieu de citer également des composés aromatiques présentant la structure cyclique requise.Ces monomères utilisés pour former des polymères dans lesquels sont incorporées les particules cristallines sont des composés cycliques comme le styrène, le vinyl-toluène, les différents diméthyl-styrènes, etc. A partir de ces monomères on peut faire la synthèse d'homopolymères, tout comme de copolymères. On peut inclure dans les copolymères des monomères vinyliques ne présentant pas d'énergie de résonance, dans la mesure où leur quantité ne dépasse pas, par exemple, 20duo de la totalité du polymère. Ils ne doivent bien entendu, pas avoir, ou n'avoir que très peu d'effets d'extinction. Comme monomères désirables pour être utilisés dans les copolymères, il y a lieu de citer le vinylnaphtalène, le vinyl-furanne, l'éthylène, le stilbène, le propylène, et des composés analogues.Pour préparer les polymères, il faut se souvenir que l'on préfère une polymérisation à basse température et des compositions de poids moléculaire élevé. Des scintillateurs organiques liquides et plastiques ou solides désirables utilisés dans le détecteur multicristallin doivent non seulement présenter de bonnes propriétés de transfert d'énergie, mais un pouvoir émissif en photons élevé et une faible densité optique à des longueurs d'onde correspondant au spectre d'émission du cristal. 'les cristaux minéraux utilisés dans le détecteur selon l'invention peuvent avoir n'impor-te quelle dimension et n'importe quelle configuration. Leur dimension peut aller d'un millimètre de long à plusieurs quarts de décimètre et davantage sur leur plus grande dimension. 'les cristaux peuvent être de configuration irrégulière non uniforme ou des morceaux cubiques obtenus en cassant un cristal plus grand.Il faut nettoyer les surfaces des cristaux de tous les oxydes ou composés hydratés, pour permettre une transpcrence optique maximale et accroître le transfert d'énergie du constituant organique aux cristaux. On peut nettoyer les cristaux en raclant les surfaces extérieures dégradées en atmosphère inerte, ou par lavage par des composés organiques anhydres, comme l'acétone ou le benzène, ou par une combinaison de ces deux procédés. Il faut maintenir les cristaux en atmosphère inerte avant de les immerger dans le constituant organique du détecteur, pour empêcher ces surfaces de se contaminer, ce qui diminuerait le rendement du détecteur.Du fait que les morceaux de cristal doivent être dépourvus d'oxydes et d'hydrates, il est très clair que le scintillateur organique doit recouvrir suffisamment les morceaux pour qu'ils ne subissent pas l'action des impuretés atmosphériques. ainsi, le composé organique cyclique photofluorescent doit non seulement remplir les vides, mais il doit également recouvrir les surfaces des cristaux. La quantité dépend, bien entendu, des espaces vides et elle dépend donc de l'orientation des cristaux. On n'obtient cependant pas d'amélioration de la détection et de la résolution énergétique lorsque la proportion constituant organique/cristal minéral est supérieure à 50% en volume. Au cours de la fabrication du détecteur composite selon l'invention, on immerge des morceaux de cristal nettoyés et on les recouvre par le liquide organique cyclique, ou le composé scintillent solide fondu. On enferme alors cette matière dans un réceptacle, en général en aluminium, qui comporte une matière réfléchissante sur la totalité de ses surfaces intérieures, à l'exception d'une face. On couple optiquement un photomultiplicateur (PM) à la face non réfléchissante du réceptacle. 'l'énergie rayonnante tombant sur le détecteur pénètre dans l'écran d'aluminium et la matière réfléchissante et interagit avec la matière du détecteur constituant un solvant pour les cristaux. Les photons engendrés dans le détecteur sont réfléchis sur les faces du réceptacle enduites de matière réfléchissante et tombent sur le tube P.H. 'énergie des photons est alors enregistrée par le tube 1.11. sous la forme d'impulsions électriques. L'émission de photons par le détecteur est en relation directe avec la quantité et l'énergie du rayonnement incident. 'les composants du détecteur, le réflecteur, le réceptacle d'aluminium et le tube P.M. couplé optiquement constituent l'ensemble de l'installation de détection. On applique au détecteur une forte tension (environ 1000 V) pour actionner le tube P.ii. 'les impulsions provenant du tube P.H. sont amplifiées dans un étage préamplificateur qui conforme les impulsions et les adapte à l'amplification supplémentaire par un étage amplificateur. L'impulsion est alors envoyée dans un analyseur de niveau d'impulsion qui peut séparer les hauteurs d'impulsion et les relier à leur énergie. On met en action le détecteur pour détecter le rayonnement nucléaire en plaçant la source de rayonnement nucléaire, sur le détecteur, à côté de lui ou en son voisinage immédiat, de façon que l'énergie rayonnante puisse tomber sur ledit détecteur. Be meilleur exemple de l'invention consiste peut-être en une explication des informations recueillies sur le détecteur d'énergie nucléaire composite selon l'invention. On fabrique six détecteurs, tous d'égal volume, mais constitués par des matières différentes. Ce sont un grand cristal unique de NaI(Tl), un scintillateur plastique pur, des morceaux, c' est-à- dire des fragments, de NaI(Tl), des morceaux de cristal de NaI(Tl) dans de l'huile minérale, des fragments de NaI(Tl) dans du toluène et des fragments de NaI(Tl) dans du toluène avec addition d'agents de décharge de longueur d'onde. On fixe tous les détecteurs à des tubes photo-électriques que l'on peut relier à un analyseur de hauteur d'impulsion. On évalue ainsi la réponse des détecteurs lorsqu'ils subissent l'action du rayonnement gamma en mesurant la cadence d'apparition et l'intensité de réponse par émission de photons des détecteurs. On obtient des informations recueillies pour chaque détecteur en exposant le détecteur à l'action d'une source de rayonnement gamma incident, une source de césium 137 émettant des rayons gamma, la tension appliquée étant de 1000 V, le gain de 428, dans chaque cas. On porte les données sous la forme de cadence d'impulsions détectées ou activité A (comptages par minute) en fonction de l'amplitude ou énergie B du signal (millions d'électron-volts - MeV). La figure 1 est un graphique correspondant à un détecteur à cristal de NaI(Tl) unique de 5 cm de diamètre sur 5 cm de hauteur, lorsqu'on l'expose à l'action de la source de rayons gamma. Le coté gauche du graphique représente la fréquence des rayons gamma d'énergie inférieure détectés, l'effet des électrons Compton.Cela représente l'énergie de rayonnement ayant été seulement partiellement détectée par le détecteur à cristal. Be pic représente l'effet des photo-électrons, et représente les rayons gamma qui ont été totalement captés par le détecteur. Du fait que tous les rayons gamma sont émis à des niveaux d'énergie discrets, les photo-électrons, représentés par la détection des rayons gamma d'égale énergie, ont une intensité égale et ils se groupent en formant le pic photo-électrique. L'importance du pic photo-électrique consiste en ce que la valeur d'énergie moyenne du pic peut être étalonnée avec des étalons de rayonnement gamma connus et utilisés pour identifier l'énergie détectée. Une table de référence d'énergies de rayons gamma émises par des radio-isotopes connus permet d'identifier les radio-isotopes selon l'énergie du rayonnement mesurée. Ce procédé est dénommé spectroscopie à rayons gamma.l'importance des mesures photoélectroniques d'un détecteur est considérable pour la spectroscopie à rayons gamma et c'est donc un critère important pour juger un bon détecteur de rayonnement. La figure 2 est un graphique correspondant à un détecteur (organique) à scintillation plastique lorsqu'il subit l'action de la même source de rayons gamma que celle utilisée avec le détecteur à cristal unique de liaI(Tl). Il n'apparaît pas de pic photoélectrique, mais seulement un continuum d'électrons Compton. Par conséquent, le détecteur à scintillation plastique ne remplit pas les conditions d'un bon détecteur de rayons gamma. La figure 3 représente la réponse d'un détecteur constitue par des fragments de cristal de NaI(Tl). On constate des pics photo-électriques difficilement discernables et des continuums d'effet Compton associés. Ce détecteur est un détecteur très médiocre. La figure 4 représente les résultats des mêmes fragments de cristal de NaI(Tl), mais immergés dans une huile minérale. Il apparaît un pic photo-électrique très large, médiocrement défini. Ce détecteur est également médiocre, du fait qu'il serait difficile d'évaluer avec précision l'énergie moyenne des photoélectrons répartis sur une distribution aussi étendue. La figure 5 représente la réponse d'un détecteur semblable à fragments de cristal de NaI(Tl) au rayonnement gamma lorsque du toluène recouvre et remplit les vides entre fragments. Il apparats un pic photo-électrique bien meilleur qui permet de calculer effectivement l'énergie qui y correspond. Ce pic est légèrement décalé vers un niveau d'énergie inférieur, par rapport au pic du détecteur à cristal de NaI(Tl) unique, mais c'est un détecteur particulièrement bon, réagissant proportionnellement aux énergies de rayonnement gamma détectées. La figure 6 représente le même détecteur que la figure 5, mais avec un agent de décalage de longueur d'onde dissous dans le toluène liquide. Be pic photo-électrique est plus net et légèrement décalé vers un niveau d'énergie supérieur, d'une façon semblable à la réponse du cristal unique. Ce détecteur est un détecteur de rayons gamma supérieur, du fait que ses photoélectrons tombent dans une gamme d'énergie étroite, produisant un pic photo-électrique net, qui permet d'effectuer une spectroscopie à rayons gamma précise. L'utilisation du détecteur selon l'invention présente donc l'avantage de produire un pic photo-électrique unique, comme dans le cas d'un grand cristal unique. un fait, on peut, dans le cadre de l'invention, obtenir des réponses du même ordre d'efficacité que le détecteur à cristal de sodium unique. En outre, ils présentent de nombreux avantages, tels qu'un prix de revient inferieur, une fabrication plus facile, et une -plus grande durabilité sous l'action de chocs et devariations do température. Ce détecteur permet également de mesurer le degré (l'intensité) et l'énergie du rayonnement incident. Il y a lieu de souligner que les liquides ou solides organiques ne sont pas des solvants des morceaux de cristal, mais ont seulement pour rôle de recueillir et transférer de l'énergie d'un cristal à l'autre et de fournir une faible densité optique, de sorte que les photons émis peuvent être transmis des cristaux à un tube de détection photo-électrique. L'orientation des morceaux de cristal dans le détecteur ne demande pas d'agencementsparticu- liers, bien qu'il soit désirable de les placer de façon à minimiser les espaces vides entre morceaux adjacents. Comme on l'a indiqué précédemment, cela permet d'utiliser un composé organique cyclique moins photo-fluorescent pour recouvrir les morceaux de cristal minéral. I1 va de soi que des modifications peuvent être apportées aux modes de réalisation qui viennent d'hêtre décrits, notamment par substitution de moyens techniques équivalents, sans sortir pour cela du cadre de la présente invention. Ainsi, on peut débarrasser les monomères utilisés pour préparer les plastiques à scintillation de tous gaz actifs au moyen d'un gaz inerte, comme on le fait pour les scintillateurs organiques. On doit utiliser des composés très purs. I1 y a lieu de noter que tous les composés organiques cycliques ne donneront pas nécessairement les mêmes résultats, en combinaison avec tous les cristaux minéraux sous forme de fragments. Alors que l'on obtient un pic unique dans chaque cas, l'intensité variera d'une combinaison à l'autre. En outre, comme on l'a indiqué précédemment, on obtient une résolution encore meilleure si l'on incorpore dans la composition un agent de décalage de longueur d'onde, ou un agent de décalage spectral, selon son autre dénomination. C'est ce que représente la figure 6.On utilise largement des agents de décalage de longueur d'onde, et il y a lieu de citer comme composés désirables les composés azoliques, par exemple le 2,5-diphényl-oxazole (PPO), le 1,4-di- g , 4-di-L2-(5-phényloxazolyl-benzène (POPOP), le 2,5-di-(4- diphénylyl)-oxazole (BB0), le 2-(1-naphtyl)-5-(4-diphénylyl)-oxazole (alpha-NBQ), le 2,5-di-(2-naphtyl)-oxazole(bêta-NNO), et des composés analogues. Cet agent de décalage de longueur d'onde, composé de molécules fluorescentes organiques secondaires dissoutes dans le composé organique primaire entourant les morceaux ou fragments de cristal, améliore la réponse des cristaux composites. L'agent de décalage de longueur d'onde secondaire n'a pas à entre ajouté en de grandes concentrations en poids (0,5 à 2,5%), et il n'est pas sensi- ble lorsque son émission fluorescente est voisine de 4000 angströms, longueur d'onde des cristaux minéraux préférés. La longueur d'onde de 4000 angströms est avantageuse du fait que, bien que lTon puisse utiliser d'autres photo-cathodes avec des tubes photomultiplicateurs, ceux qui sont utilisés sont en général sensibles à ces longueurs d'onde. Vi,rNDICATlON 1. Détecteur à scintillation à haut rendement, convenant particulièrement pour tre utilisé comme partie intégrante d'un compteur à scintillation, caractérisé en ce qu'il comprend un grand nombre de cristaux d'un scintillateur minéral, en combinaison avec un scintillateur organique cyclique présentant une structure moléculaire cyclique favoriosant la fluorescence et le transfert d'énergie de molécules initialement excitées à des molécules environnantes, les cristaux étant à l'état de fragments ou des cristaux entiers d'une grandeur pouvant aller d'un millimètre à plus de 25 mm, mesurée sur leur plus grande dimension, les morceaux de cristal étant incorporés sans discrimination dans ledit scintillateur organique, la quantité de scintillateur organique étant inférieure à 50%' en volume et étant suffisante pour recouvrir les morceaux de cristal minéral et effectuer un transfert d'énergie entre les molécules organiques et les molécules de cristal, de sorte que le rayonnement incident est séparé en un spectre composite unique, en proportion de la quantité ct de l'intcnsité de énergie du rayonnement incident qui tombe sur elles. 2. Détecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce qu le scintillateur minéral- est un scintillateur qui émet, lorsqu'il est excité par le rayonnement nucléaire, une lumière à bandes d'émission comprises dans la gamme de longueurs d'onde de 3000 à 500 angstroms. 3. Détecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que les morceaux de cristal-minéral sont des particules d'halogénure de métal alcalin renfermant du thallium, présentant des surfaces fraîchement nettoyées. 4. Détecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que le scintillateur organique cyclique est un scintillateur liquide très pur, débarrassé de tous gaz actifs par dégazage par un gaz inerte avant de l'utiliser avec les morceaux de cristal. 5. Détecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que le scintillateur organique cyclique est un scintillateur plastique, les monomères utilisés au cours de sa préparation ayant été débarrassés des gaz actifs éventuels. 6. Détecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que le scintillateur organique cyclique est un composé polynucléaire photofluorescent. 7. Détecteur selon la revendication 1, caractérisé en ce que le composé organique cyclique renferme à l'état dissous un agent de décalage de longueur d'onde émettant des photons ayant des longueurs d'onde d'au moins 7000 angströms. 8. Détecteur selon la revendication 7, caractérisé en ce que les morceaux de cristal sont des morceaux de HaI(Tl), en ce que le scintillateur organique est le benzène et en ce que l'agent de décalage de la longueur d'onde est le 1,4-diL 2-(5-phényloxa- zolyl-benzène.