Brevet FR2125412A1 — publié le 19720929

La présente invention concerne d'une façon générale les appareils pour la lixiviation chimique, et plus particulièrement un appareil perfectionné pour lixivier la matière du coeur contenant du combustible nucléaire des barreaux ou éléments combustibles gainés. 5 Des procédés de traitement intéressants du point de vue économique pour la récupération des matières fissiles et fertiles usées des ensembles combustibles du type en barreaux utilisés dans les réacteurs nucléaires sont une partie nécessaire et appréciable du cycle global d'utilisation du combustible nucléaire dans les réacteurs de puissance, Différents procédés chimiques 10 développés pour obtenir cette récupération demandent la dissolution de la totalité du barreau combustible, y compris de sa gaine. Cependant, les matières pour gaines couramment utilisées, telles que les aciers inoxydables et les alliages à base de zirconium, ont une grande résistance à la dissolution et elles nécessitent des dissolvants hautement réactifs avec les matières coû-15 teuses importées pour la construction de tout équipement de traitement exposé à ces dissolvants. De plus, la dissolution de la gaine produit nécessairement des volumes supplémentaires importants de résidus liquides radio-actifs devant Être rejetés. En variante de ces procédés nécessitant la dissolution aussi bien 20 'de '1-a gaine que du coeur des barreaux de combustible nucléaire usé, un procédé, appelé procédé à cisaillement et lixiviation, a été développé, les barreaux combustibles étant d'abord cisaillés en tronçons courts et la matière du coeur étant ensuite lixiviée préférentiellement à partir des tronçons, en laissant les tronçons de gaine pratiquement intacts. Le procédé à cisaillement et 25 lixiviation a deux avantages importants. Il est possible d'utiliser un équipement de traitement en acier inoxydable relativement peu coûteux contenant une quantité moins importante de dissolvants réactifs, et le prix du stockage des résidus des gaines à l'état solide ainsi obtenus est seulement d'environ 5% du prix du stockage des résidus liquides correspondants produits si la gaine 30 aussi doit être dissoute. Dans l'étape de lixiviation du procédé à cisaillement et lixiviation il est désiré de dissoudre ou de lixivier préférentiellement la matière formant le combustible nucléaire des tronçors de barreaux combustible à une vitesse commandée et ensuite de séparer la matière de la gaine de la solution 35 résultante. L'appareil utilisé dans ce but doit recevoir les barreaux de com-dustible nucléaire cisaillés ainsi que les fines du coeur détachées pendant le cisaillage, de dissoudre les fines du coeur ainsi séparées et la matière 72 04715 2 2125412 du coeur subsistant dans les tronçons des barreaux cisaillés, et de séparer les tronçons de gaine restants de la solution de lixiviation. De plus, il est désiré qu'un mélange convenable des solides et de la solution de lixiviation ait lieu pendant la dissolution des solides pour assurer une dissolution com-5 plète et relativement rapide. Les solides doivent avancer à travers l'appareil de lixiviation d'une façon commandée pour éviter la décharge prématurée de solides et la perte de matière combustible. Les appareils de lixiviation actuels du type à vis d'Archimède assurent un transport commandé des solides mais non un mélange approprié. D'autres appareils de lixiviation tels que les appareils 10 du type à plateau vibrant et les malaxeurs de béton permettent un mélange convenable mais n'assurent pas une commande suffisante de l'avance des matières solides pour assurer que du combustible non dissous passe à travers l'appareil de lixiviation avec les tronçons des gaines non dissoutes. La présente invention a pour objet un appareil pour la lixiviation 15 sélective d'un ou plusieurs constituants à l'état solide d'un mélange. L'invention a plus particulièrement pour objet un appareil pour la lixiviation sélective d'un ou plusieurs constituants à l'état solide d'un mélange, caractérisé par le mélange approprié et le transport commandé des solides à travers l'appareil. 20 L'invention concerne ainsi un appareil pour dissoudre et lixivier un ou plusieurs constituants à l'état solide d'un mélange. L'appareil comporte un tambour de forme générale cylindrique prévu pour fonctionner-avec son axe longitudinal horizontal. Plusieurs cloisons circulaires perforées disposées radialement 25 sont espacées le long de l'axe du tambour pour former une série de compartiments d'alimentation, de lixiviation et de décharge. Le déplacement axial des solides à travers le tambour est empêché par les cloisons quand le tambour tourne dans un sens, tandis que le dissolvant peut s'écouler pratiquement d'une façon non restreinte à travers les perforations des cloisons. Des goulottes 30 de transfert de forme conique, obliques et à fentes sont disposées dans chaque compartiment de lixiviation avec des déflecteurs solidaires pour le transfert des solides d'un compartiment à l'autre pendant la rotation du tambour en sens inverse du sens normal de rotation utilisé pour provoquer le mélange et la dissolution. Cette combinaison est hautement avantageuse du fait que le temps 35 âfe séjour des solides dans le compartiment de lixiviation peut être commandé à volonté parce que le mélange et l'agitation ont lieu indépendamment de l'opération de transfert des solides. Le mélange des solides pour améliorer la dis 72 04715 3 2125412 solution pendant la rotation du tambour est accompli par des détecteurs mélangeurs perforés s'étendant axialement et radialement dans la région périphérique de chaque compartiment de lixiviation. Ses compartiments d"alimentation et de décharge contenant des déflecteurs de transfert des solides sont situés • 5 aux extrémités opposées du tambour pour recevoir le mélange non traité et pour décharger les solides non dissous. Des dispositifs, pour ajouter du dissolvant frais et pour évacuer le liquide contenant les solides dissous sont disposés respectivement aux compartiments de décharge et d'alimentation. Un mélange convenable et une avance comnandêe du combustible à travers le tambour sont 10 assurés par les goulottes de transfert spéciales qui ne permettent l'avance des solides que quand le tambour tourne en sens opposé au sens de rotation pour le mélange. Les caractéristiques de l'invention ressortiront plus particulièrement de la description suivante, donnée à titre d'exemple et faite en se 15 référant aux dessins annexés sur lesquels : la figure 1 est une coupe longitudinale verticale d'un appareil de lixiviation selon un mode de mise en oeuvre de l'invention et - la figure 2 est une vue en plan de l'une des cloisons circulaires, avec une goulotte de transfert et un déflecteur mélangeur de l'appareil 20 de la figure 1. L'appareil suivant le mode de mise en oeuvre préféré de l'invention, représenté sur les figures 1 et 2 comporte un tambour horizontal 1 supporté par deux groupes de galets 2 et 3 {un de chaque groupe étant seulement représenté) qui assurent le maintien du tambour aussi bien dans la direction hori-25 zontale que dans la direction verticale. Le tambour 1 est entraîné en rotation par un mécanisme d'entraînement (non représenté) couplé à la roue dentée 4 fixé à un flasque annulaire 5 solidaire du tambour. L'intérieur du tambour 1 est divisé en un compartiment d'alimentation 6, un compartiment de décharge 7 et plusieurs compartiments identiques de lixiviation 8 séparés par des cloisons 30 perforées 9. Chaque cloison 9 comporte une ouverture centrale 10 de la façon représentée sur la figure 2 pour le passage des solides d'un compartiment à l'autre. Des tètes fixes de tambour 11 et 12 sont montées de la façon représentée et comportent des ouvertures inclinées pour le passage d'un tube d'alimentation 13 et d'un tube .de décharge 14. Le tube d'alimentation 13 permet 35 l'introduction en discontinu ou en continu des tronçons de barreaux combustibles coupés non traités dans le compartiment d'alimentation 6 et le tube de décharge 14 reçoit les résidus des solides non dissous tels que les morceaux 72 04715 4 2125412 de gaines provenant du compartiment de décharge 7. Des joints d'extrémité 15 et 16 portés par des soufflets assurent l'étanchéité entré la tête de tambour 11 et le flasque 5 et entre la tête de tambour 12 et Iè flasque 17 de l'autre extrémité du tambour. Des liquides de dissolution ou de reinçage sont envoyés 5 dans le tambour 1 à travers un conduit d'entrée 18 situé à l'extrémité de décharge des solides du tambour 1, et ils sortent par un conduit de trop-plein 19 à l'extrémité d'entrée du tambour pour établir une circulation à. contre-courant du dissolvant et des solides, Une vidange supplémentaire du tambour 1 peut Stre effectuée si désiré pour vider complètement lé tambour de dissolvant en 10 enlevant un bouchon de vidange ou en ouvrant un robinet de vidange (non représenté monté sur la paroi latérale du tambour 1» après avoir fait tourner le tambour jusqu'à la position pour laquelle le bouchon ou le robinet est en position inférieure. Des déflecteurs perforés 20 et 21 sont fixés au tambour 1 dans le 15 compartiment d'alimentation 6 avec une faible inclinaison en hélice dépassant radialement vers l'intérieur, le déflecteur 20 étant positionné pour recueillir et pour verser les solides dans un entonnoir de transfert 22 quand celui-ci est en position de réception, l'ouverture vers le haut. L'entonnoir de transfert::22 est représenté en position de non-réception, l'ouverture vers le bas. Les soli-20 des traversent l'entonnoir 22 puis l'ouverture 10 vers le compartiment 8iî, l'entonnoir tournant avec la première cloison 9a. La rotation répétée du tambour 1 en sens inverse des aiguilles d'une montre quand le tambour est vu par l'extrémité d'alimentation provoque ainsi le passage de tous les solides introduits dans le compartiaent d'alimentation 6 vers le premier compartiment 25 -de lixiviation 8a. Dans chaque compartiment de lixiviation 8, une goulotte de transfert 23 à fente ayant une forme conique oblique ouverte s'étend sur toute la distance axiale entre les cloisons 9. L'extrémité de plus grand diamètre 24 de chaque goulotte de transfert est fixée à la cloison du cOté de sortie des 30 solides du compartiment de lixiviation correspondant afin d1Stre sensiblement concentrique avec lëpourtour du tambour. L'extrémité tronquée plus petite 25 est fixée à la cloison du côté de l'entrée des solides dans le compartiment dans une position décalée par rapport à l'ouverture centrale 10 afin d'empêcher que les solides déchargés du compartiment précédent s'écoulent sans pénétrer 35 dans le compartiment de lixiviation en passant directement à travers la goulotte de transfert 23 dans le compartiment successif. La largeur de la- fente 26 est choisie pour permettre le passage libre du mélange de solides à traiter et les 72 04715 5 2125412 côtés inclinés de la goulotte de transfert sont suffisamment inclinés pour assurer le transfert des solides à travers la goulotte par l'effet de la pesanteur. Les ouvertures centrales 10 des cloisons 9 ont une forme essentiellement semi-circulaire de la façon représentée sur la figure 2, et elles ont 5 des dimensions et des positions pour concorder avec les extrémités larges 24 des goulottes de transfert. Un déflecteur de transfert des solides 27 qui sert à charger tous les solides contenus dans un compartiment de lixiviation dans la goulotte de transfert pendant un tour de rotation dans le sens des aiguilles d'une montre fait partie intégrante de chaque goulotte de transfert et s'étend 10 vers l'extérieur jusqu'à la paroi du tambour 1. Chaque déflecteur 27 est incliné par rapport à l'axe longitudinal du tambour 1 suivant le même angle que la surface Suivant un mode de mise en oeuvre préféré, un déflecteur perforé de mélange 28 s'étend axialement et radialement à partir de la surface extérieure de la goulotte de transfert 23 jusqu'à la paroi du tambour 1 dans une position angulaire de 45° précédant le déflecteur de transfert des solides 27 25 pendant la rotation en sens inverse des aiguilles d'une montre du tambour. Pendant chaque cycle de lixiviation, le déflecteur mélangeur 28 orienté axialement et radialement assure un mélange plus efficace que celui qui serait provoqué par le déflecteur de transfert des solides qui, en raison de son inclinaison, aurait tendance à concentrer les solides le long du côté d'entrée 30 de chaque compartiment de lixiviation, s'il était utilisé seul. Pendant une opération de lixiviation, un mélange de solides,tels que des tronçons de barreaux de combustible nucléaire gainé, est chargé dans le compartiment d'alimentation 6, soit de façon continue soit par charges séparées, à travers le tube d'alimentation 13. Pendant la rotation en sens 35 inverse des aiguilles d'une montre du tambour 1, les solides contenus dans le compartiment d'alimentation 6 sont cueillis par le déflecteur 20 et une partie de ces solides est versée dans l'entonnoir de transfert des solides 22 à chaque 72 04715 6 2125412 tour du tambour. Les solides pénétrant dans l'entonnoir de transfert 22 passent immédiatement à travers l'ouverture 10 de la cloison 9 72 0471S 7 2125412 Le cycle de dissolution et de transfert des solides est réglé dans le temps pour correspondre à la concentration et au débit de dissolvant optimaux pour obtenir la meilleure solubilité différentielle des solides en fonction des caractéristiques géométriques et mécaniques des solides. 5 Comme le montre la figure 1, la position angulaire des fentes 26 des goulottes de transfert 23 et les positions angulaires des déflecteurs mélangeurs 28 et des déflecteurs de transfert des solides 27 des différents compartiments de lixiviation peut etre décalée d'un compartiment à l'autre pour permettre une distribution plus uniforme du poids dans le tambour 1 afin que 10 la charge du moteur d'entraînement soit plus uniforme pendant le fonctionnement. Le décalage angulaire entre tous les étages doit 6tr« limité à environ 90° afin que le transfert des solides à partir de tous les compartiments soit terminé en un tour du tambour 1. Bien que l'appareil représenté selon un mode de mise en oeuvre 15 préféré de l'invention convienne particulièrement pour la lixiviation des tronçons de barreaux de combustible nucléaire par le procédé de cisaillement et de lixiviation décrit ci-dessus, son utilisation n'est pâs: limitée à la lixiviation des barreaux de combustible nucléaire et l'appareil peut être facilement adapté pour de nombreuses autres opérations de traitement chimique 20 quand il est désiré de mettre en contact des solides et des liquides divers, de lixivier des minerais ou de traiter des aliments.-Par exemple, en supprimant les perforations des cloisons 9, un appareil selon l'invention peut Stre utilisé pour mélanger des liquides et des suspensions par charges séparées en les faisant avancer à une vitesse commandée. Des solides peuvent aussi Stre 25 traités pour le nettoyage, le décapage, le rinçage, la lubrificarion, le dégazage et de nombreuses autres opérations en utilisant un appareil selon l'invention. Bien entendu, la description qui précède n'est pas limitative et. l'invention peut être mise en oeuvre suivant d'autres variantes sans que l'on 30 sorte de son cadre. 72 04715 8 2125412 O_Y_Ç_O_I_Ç_A_T_I_0_N_S 1» Appareil pour la mise en contact de solides avec un ou plusieurs liquides pour dissoudre sélectivement un ou plusieurs constituants des soli-5 des comprenant un tambour rotatif de forme générale cyclindrique ayant son axe longitudinal orienté horizontalement, un dispositif pour l'introduction des solides dans.1'appareil, et un dispositif pour l'introduction des liquides dans l'appareil, caractérisé par plusieurs cloisons s'étendant radialement espacées le long de l'axe longitudinal du tambour pour former plusieurs 10 compartiments de mise en contact, et une goulotte de transfert dans chaque compartiment de mise en contact pour provoquer le transfert des solides à partir de chaque compartiment du fait de la rotation du taaibour dans un sens» chaque goulotte de transfert ayant une partie de surface tronconique oblique avec une fente, un déflecteur de transfert des solides uni de façon intégrante 15 à l'un des côtés de la fente et s'étendant jusqu'à la paroi du tambour^ la plus grande base de chaque surface tronconique étant fixée à la cloison située sur le côté aval du compartiment de contact en concordance avec une ouverture de transfert de cette cloison, 2. Appareil pour la mise en contact de solides avec un ou plusieurs 20 liquides caractérisé par un tambour rotatif de forme générale cylindrique ayant son axe longitudinal orienté horizontalement, plusieurs cloisons circulaires s'étendant radialement et espacées le long de l'axe longitudinal du tambour pour former un compartiment d'alimentation à une extrémité du tambour, un compartiment de décharge à l'autre extrémité et plusieurs compartiments de mise 25 en contact entre les compartiments d'alimentation et de décharge, une goulotte de transfert dans chaque compartiment de mise en contact pour le transfert des solides à partir du. compartiment du fait de la rotation du tambour dans un sens, chaque goulotte de transfert comportant une partie à surface tronconique oblique avec une fente unie de façon intégrante le long d'un côté de la fente avec 30 un déflecteur de transfert des solides s'étendant radialement jusqu'à la paroi du tambour et axialement entre les cloisons circulaires formant les compartiments de mise en contact , l'extrémité ayant la base la plus grande de la partie à surface tronconique étant fixée à la cloison voisine la plus distante du compartiment d'alimentation et concordant avec une ouverture cen-35 traie de transfert des solides de cette cloison la plus distante, un dispositif pour l'introduction des solides dans le compartiment d'alimentation, un dispositif pour l'évacuation des solides à partir du compartiment de décharge, 72 04715 9 2125412 et un dispositif pour l'introduction d'au moins un liquide dans le compartiment de mise en contact. 3. Appareil pour la dissolution sélective d'un ou plusieurs constituants à l'état solide d'un mélange caractérisé par un tambour rotatif de 5 forme générale cylindrique ayant son axe longitudinal orienté horizontalement, plusieurs cloisons circulaires perforées s'étendant radialement et espacées le long de l'axe longitudinal du tambour pour former un compartiment d'alimentation à une extrémité du tambour, un compartiment de décharge à l'autre extrémité du tambour et plusieurs compartiments de lixiviation entre les 10 compartiments d'alimentation et de décharge, une goulotte de transfert dans chaque compartiment de lixiviation pour provoquer le transfert des solides à partir du compartiment pendant la rotation du tambour dans un sens, chaque goulotte de transfert comportant une partie à surface tronconique oblique avec une fente, cette partie à surface tronconique étant unie de façon intégrante 15 le long d'uij côté de la fente à un déflecteur de transfert des solides s'étendant radialement jusqu'à la paroi du tambour et axialement entre les cloisons voisines définissant le compartiment de lixiviation, l'extrémité à grande base de la partie à surface tronconique étant fixée à la cloison voisine la plus distante du compartiment dralimentation pour concorder avec une ouverture cen-20 traie de transfert des solides de cette cloison la plus distante, un dispositif pour introduire le mélange de solide dans le compartiment d'alimentation, un dispositif pour évacuer les solides non dissous à partir du compartiment de décharge, un dispositif pour introduire un dissolvant dans le tambour, et un dispositif pour évacuer du tambour le liquide contenant les solides dissous. 25 4. Appareil selon la revendication 3 caractérisé par un déflecteur mélangeur perforé orienté radialement dans chaque compartiment de lixiviation. 5. Appareil selon la revendication 3 ou 4 caractérisé en ce que le dispositif pour l'introduction du mélange dans le compartiment d'alimentation comporte un tube fixe d'alimentation traversant une extrémité de l'ensemble à 30 tambour à coté du compartiment d'alimentation et une ouverture dans le compartiment d'alimentation. 6. Appareil selon l'une quelconque des revendications 3 à 5 caractérisé en ce que le dispositif pour évacuer les solides non dissous du compartiment de décharge comporte un tube de décharge fixe traversant l'extrémité 35 de l'ensemble à tambour à côté du compartiment de décharge, l'axe longitudinal du tube de décharge étant incliné vers le bas par rapport à l'axe longitudinal du tambour et au moins un déflecteur perforé de décharge des solides orienté radialement disposé dans la région périphérique du compartiment de décharge 72 04715 10 2125412 pour verser les solides non dissous dans le tube de décharge pendant la rotation du tambour. 7. Appareil selon l'une quelconque des revendications 3 à 6 caractérisé en ce que le dispositif pour l'introduction du dissolvant dans le tambour 5 comporte une canalisation d'entrée traversant l'extrémité de l'ensemble à tambour à côté du compartiment de décharge. 8. Appareil selon l'une quelconque des revendications 3 à 7 caractérisé en ce que le dispositif pour évacuer le liquide contenant les solides dissous comporte un conduit de trop-plein traversant l'extrémité de 10 l'ensemble à tambour voisine du compartiment d'alimentation^ l'extrémité ouverte du conduit c?e trop-plein étant positionnée rédialemenfc à une distance suffisante de la paroi du tambour pour qu'un niveau désiré de dissolvant soit maintenu dans le tambour pendant la lixiviation. 9. Appareil selon l'une quelconque des revendications 3 à 8 15 caractérisé en ce que les goulottes de transfert sont décalées angulairement les unes par rapport aux autres autour de l'axe du tambour. 10. Appareil selon l'une quelconque des revendications 3 à 9 caractérisé en ce que le compartiment d'alimentation comporte au moins un déflecteur perforé s'étendant axialement et radialement fixé à la paroi du tambour et un 20 entonnoir de transfert fixé à la cloison sépârénert, le conçar timelit d'alimentation du compartiment voisin de lixiviation pour faire passer les solides à travers cette 6'loison vers ce compartiment voisin de lixiviation. 11. Appareil selon l'une des revendications 3 à 10 caractérisé en ce que le déflecteur de transfert des solides est situé dans un plan tangentiel 25 à la partie à surface tronconique.à 11endroft où *le déflecteur, de transfert des solides est raccordé à la partie à surface tronconique le long d'un côté de la fente.