Brevet FR2117916A1 — publié le 19720728

^382^ 1 2117916 L'invention concerne un procédé pour retarder le dégagement de gaz rares radioactifs dans l'atmosphère en utilisant des charbons actifs. On sait que l'air sortant des réacteurs nucléaires et des 5 installations de réusinage pour les éléments combustibles contient un grand nombre de nucléides radioactifs des gaz rares Krypton et Xénon. Il est possible de séparer ces derniers par distillation à basse température, absorption ou adsorption. En général, cependant, il suffit de retenir les gaz rares radioactifs un certain 1° temps avant de les laisser se dégager dans l'atmosphère, de façon que leur radioactivité puisse décroître dans une large mesure. Ce retardement de l'émission de gaz rares est obtenu en faisant passer l'air sortant dans de longues colonnes remplies d'absorbants poreux. Comme matériaux de remplissage, on a obtenu les meilleurs 15 résultats avec des charbons actifs, lesquels en raison de leur pouvoir d'adsorption pour le Krypton et le Xénon, occasionnent par rapport à une colonne vide un parcours beaucoup plus lent, de sorte que les temps de séjour de ces gaz rares dans les colonnes est considérablement augmenté. Le "facteur de rétention" R indi-20 que à ce propos de combien ces temps de séjour dans une colonne sont augmentés par la présence d'un agent d'adsorption poreux par rapport à la colonne vide. 0n a : R . VR (D t = § 25 K v tR = temps d§£etardement ou de rétention ( h) V„ = volume du lit (m-5) v = débit de gaz (nr/h) R = facteur de rétention sans dimension 30 t^ n'est qu'un temps de retardement moyen; une faible partie des nucléides des gaz rares quitte les colonnes plus tôt, une autre partie les quitte plus tard. t.„ et par conséquent R sont en général déterminés en mar-quant par impulsion un courant d'air à la partie inférieure d'une 35 colonne remplie de charbon actif, par exemple par injection de Kripton-85 ou de Xénon-133 , radio-actifs,qui sont ensuite mis en évidence à l'extrémité supérieure de la colonne avec des détecteurs appropriés, tels qu'un compteur d'impulsions. Par abaissement de la température des adsorbants et par un séchage préalable poussé ^0 des gaz qui s'échappent ,les facteurs de rétention peuvent être 71 43824 2 2117916 considérablement augmentés. Jusqu'ici, on a utilisé des charbons actifs de surface interne aussi élevée que possible, et de densité apparente aussi basse que possible pour retarder le dégagement des gaz rares. 5 L'invention repose sur le fait que contrairement à l'opi nion admise, il n'est pas essentiel, pour le retardement de l'échappement des gaz rares, que les charbons actifs aient une grande surface interne, et par conséquent une faible masse volumique apparente. Des recherches approfondies avec des charbons actifs 10 des qualités les plus diverses ont bien plutôt montré que des charbons actifs de grande surface interne, par exemple de 700 à 1400 m /g, et par conséquent de faible masse volumique apparente de 300g/l à 450g/l ne présentent en aucune façon une aptitude particulière pour cette utilisation. On a constaté au contraire 15 qu'au lieu de ceux-ci, des charbons actifs ayant une surface interne nettement plus faible et, donc,-ce qui est plus facile à déterminer -, une masse volumique apparente plus élevée, possédaient des facteurs de rétention plus élevés pour le Krypton et le Xénon. 20 On a trouvé plus précisément que les facteurs de rétention commençaient par croître avec l'augmentation de la masse volumique apparente, puis passaient par un maximum pouijâiminuer finalement à nouveau pour une masse volumique apparente encore plus élevée (voir tableau ci-après). Les facteurs de rétention maxima 25 correspondent à des masses volumiques apparentes comprises pour le Kripton entre 500 et 650 g/1, et entre 450 et 580 g/1 pour le Xénon. On a constaté en outre ce fait surprenant que l'utilisation des facteurs de rétention élevés des charbons actifs ne conduit 30 aux forts retardements souhaités que lorsque les gaz rares qui se dégagent traversent les colonnes remplies de charbon actif avec des vitesses comprises entre les vitesses d'écoulement linéaire maximales indiquées sur le dessin en annexe et une vitesse minima de 6 cm/mn. Si l'on dépasse la vitesse maxima, on obtient une 35 chute rapide de l'efficacité des charbons actifs de l'invention. Des vitesses inférieures à 6 cm/mn exigent en général des colonnes de sections excessives. On a : (2) u - 1 40 £ . q 71 43824 3 2117916 u = vitesse linéaires des gaz, rapportée au volume des vides t■ = proportion volumique des vides dans la masse (sans (m/h) 5 dimension) q = section de la masse v = débit du gaz (nP /h) On peut régler dans chaque cas la vitesse linéaire adéquate pour le gaz en choisissant des colonnes de section appropriée. La proportion volumique des vides est particulièrement déterminée, 10 et est en général d'environ 0,35. Conformément à l'invention, les fractions Krypton et Xénon des gaz radioactifs s'échappant sont donc maintenant retardées par le fait que ces gaz sont conduits à travers des colonnes remplies de charbon actif, ces charbons actifs présentant dans le 15 cas du retardement du Krypton une masse volumique apparente de 500 à 650 g/1 et dans le cas du retardement du Xénon une masse volumique apparente de 450-580 g/1 , et la vitesse d'écoulement des gaz s'échappant dans les vides de la masse étant comprise entre les vitesses d'écoulement maximales indiquées dans le dia-20 gramme en annexe et la vitesse minima de 6 cm/mn. L'avantage particulier de l'invention réside en ce que le retardement des gaz rares est atteint avec des lits de charbon actif relativement réduits, de sorte que l'on peut se contenter de colonnes relativement petites. L'importance de ce fait ne doit 25 pas être sous-estimée compte-tenu du coût du blindage des colonnes traversées par des gaz radioactifs. Le tableau qui suit indique les facteurs de rétention de charbons actifs de diverses masses volumiques apparentes. Les surfaces internes sont déterminées avec de l'argon à 90° K. Les 30 temps de retardement t^ sont mesurés à 23°C par des charbons actifs séchés. On en déduit les facteurs de rétention au moyen de l'équation 1 donnée au début de ce mémoire. 71 43824 4 2117916 Tableau Charbons actifs Masse volumique Surface in- facteurs de réten- provenant de apparente (g/1) ter.ne (m2/g) tion (sans si on) Krypton dimen-Xénon Charbon de terre 380 1380 14,9 205 490 973 22,5 378 570 600 26,3 440 635 298 28 1 435 680 30 17,5 100 Charbon de bois 300 649 17,5 188 503 416 25,0 371 Coquilles de noix de coco 420 1228 16,4 248 510 869 20,9 341 Les exemples non limitatifs suivants sont donnés à 20 titre d'illustration de l'invention. Exemple 1 - Pour le Xénon, il faut un temps de retardement de 15 jours := 360 heures. En utilisant un charbon actif de charbon de terre présentant un facteur de rétention R = 378 (masse volumique 25 apparente = 490 g/l), on a besoin,suivant l'équation 1, pour un échappement de 80 nrVh de gaz, d'un volume de lit de VR - tR • v = ?6° • 80 76,5 m3 a R 378 30 Pour une section de l'adsorbeur de 1m , la colonne remplie de charbon actif a donc 76,5m de long. La vitesse linéaire des gaz rapportée au volume des vides ("£= 0,35) est donc suivant l'équation 2 : 35 u = Y = 80 _ 228,5 m/h = 382cm/mn £ • q 0,35 • 1 Si l'on utilise au lieu du charbon a etif de charbon de terre un charbon de bois présentant un facteur de rétention R = 188 (masse volumique apparente 300 g/1) , on a besoin d'un 40 volume de lit de : 71 43824 5 2117916 = 360.80 = 152 m5 B 188 p donc , pour une section de colonne de 1 m , de colonnes d'une hauteur totale dé 152 m. 5 Exemple 2 - Pour le Xénon, on a besoin d'un temps de retardement de 20 jours = 480 heures . En utilisant un charbon actif de charbon de terre présentant un facteur de rétention R = 440 (masse volumique apparente = 570 g/1), on a besoin selon l'équation 1, pour 10 un volume de gaz s'échappant de 50 nrVh , d'un volume de lit de : tT 'B V„ = "R • " = M0 • 5° = 54,6 R 440 Pour une section de l'adsorbeur de 2,4m , la colonne remplie de charbon actif a par suite 22,75 m de long. La vitesse linéaire 15 du gaz rapportée au volume des vides ( t. = 0,35) s'élève suivant l'équation 2, à u _ X _ 50 59^5 m/ta = 99 cm/mn £ . q 0,35-2,4 20 Elle est donc inférieure à la vitesse d'écoulement maxima indiquée sur le dessin en annexe. Exemple 3 - Pour le Krypton, on a besoin d'un temps de retardement de 1 jour = 24 h. En utilisant un charbon actif de charbon de terre 25 présentant un facteur de rétention R = 28,1 (masse volumique apparente = 635 g/1), on a besoin pour 80 m^/h de gaz s'échappant , selon l'équation, 1, d'un volume de lit de : - tR • T 24_^80 ,68>3 J 30 R 28,1 O Pour une section de l'adsorbeur de 2 m ^ la longueur de la colonne remplie de charbon actif est par conséquent de 34,15 La vitesse linéaire du gaz rapportée au volume des vides ( i- = 0,35) s'élève donc, suivant l'équation 2, à 35 u = X = §2 - 114 m/h = 190 cm/mn. t • q 0,35 .2 Si l'on utilise par comparaison un charbon actif de coquilles de noix de coco, présentant un facteur de rétention R = 2o,9 40 (masse volumique apparente 510 g/1), on a besoin d'un volume de 71 43824 6 2117916 lit de : Vn = R * V = 24 • 80 - 92 ïï? B R 20,-9 O donc, pour une section de colonne de 2 m , de colonnes 5 d'une hauteur totale de 46 m. 71 43824 7 2117916 REVENDICATION Procédé pour retarder le dégagement de gaz rares radioactifs, caractérisé en ce que l'on fait passer les gaz qui se dégagent dans des colonnes remplies de charbon actif, les 5 charbons actifs possédant, dans le cas du retardement du Krypton, une masse volumique apparente de 500-650 g/1 et, dans le cas du retardement du Xénon, une masse volumique apparente de 450~580g/l et la vitesse d'écoulement des gaz qui se dégagent dans le volume des vides de la masse de charbon actif étant comprise entre 10 les vitesses d'écoulement linéaire maxima indiquées sur le diagramme en annexe et une vitesse minima de 6 cm/mn.