Brevet FR2112181A1 — publié le 19720616

L'invention concerne des particules de matières combustibles dont les couches n'ont pas de gradients de propriété malgré l'apport de plusieurs couches élémentaires successives. Les éléments combustibles pour réacteurs à haute température contiennent habituellement la matière combustible sous forme de particules enrobées. On fabrique à cet effet des particules sphériques de matière combustible en oxyde ou en carbure d'uranium et de thorium, qui sont enveloppées de couches de carbure pvrolytiqueseul ou en mélange avec du carbure de silicium. Le diamètre de ces particules est compris entre 100 et 1000 microns. L'enrobage est habituellement effectué en lit turbulent par décomposition thermique d'hydrocarbures. Ces enrobages ont pour but de retenir automatiquement dans les particules unitaires la matière combustible et les produits de fission formés durant la combustion. Il s'ensuit qu'il est exigé que ces couches résistent à la fabrication des éléments combustibles et ne souffrent aucun -dommage pendant la combustion. Il est apparu qu'en particulier la dose de neutrons rapides exerce une influence considérable sur les couches de carbone pyrolytique; ce carbone pyrolytique se contracte, le noyau de matière combustible se dilate et il se produit des tensions qui conduisent à la formation de déchirures de l'enrobage. On a essayé de surmonter cette difficulté par l'apport de couches unitaires successives de différentes propriétés. On a ainsi fabriqué, par exemple, des particules de carbure à deux couches, des particules d'oxyde à trois couche de carbone pyrolytique et des particules d'oxyde à cinq couches de carbone pyrolytique et de carbure de silicium (Bickerdicke, Ranson, Vivante, D.P.R. 139, 19Ô3). On a reconnu plus récemment que les couches de carbone pyrolytique, sous un bombardement de neutrons, se brisent aussi sans action réciproque avec la partie intérieure des particules, surtout quand ces couches sont fortement aniso-* tropes. Par des calculs sur modèles, on a montré que, dans de telles couches, interviennent des tensions internes qui conduisent à la rupture (littérature z -B. J.V. Prados et J.L. Scott, Nuclear Applications, Vol. 2 (19t>6), page 402). Le degré d ' anisotropie des couches d'une charge particulaire est fourni par le facteur d'anisotropie de Bacon, BAD ORIGINAL 71 27127 2112181 qui est mesuré sur les couches déposées sur des plaquettes de graphite, mélangées à la charge particulaire intéressée pendant l'enrobage. Ce facteur d1anisotropie croît quand 11anisotropie augmente et, pour des couches isotropes, il est égal à 1,0. Dans des essais d'irradiation, il est maintenant apparu qu'un facteur d1 anisotropie de Bacon plus faible est, certes, nécessaire pour une bonne maîtrise de l'irradiation, mais non suffisante, c'est-à-dire que l'on .trouve, par.exemple, parmi des sortes de particules où le facteur de Bacon est inférieur à 1,05 et les au très propriétés sont identiques,aussi'; bien des particules qui, '22 avec une dose de neutrons de 1,2. 10 , sont encore intactes, que, également, d'autres particules dont les couches sont déchirées (Littérature : Bestrahlungsexperiment im DFR Doureay). Les recherches qui en ont résulté ont conduit à la présente découverte, qui repose sur cette constatation que l'indication de la moyenne des facteurs de Bacon et des moyennes des autres propriétés de la couche ne suffit pas pour caractériser la qualité de la couche, mais que, pour la maîtrise de l'irradiation, les gradients de propriétés présents dans les couches de particules jouent un rôle décisif. Ces gradients, auxquels on ne faisait jusqu'ici pas attention, ne peuvent être évités que par un contrôle particulier du processus d'enrobage, en maintenant des conditions ..marginales définies. Pour rendre ce problème compréhensible, il faut ici examinerde plus près 1'opération d'enrobage. Pour l'enrobage, les particules se trouvent placées dans un lit turbulent qui, dans le cas le plus simple, est constitué d'un tub^ viertical, chauffé, avec un fond conique. Au sommet du cône s'ouvre une buse, par laquelle sont soufflés le gaz porteur nécessaire pour la turbulence (argon, hélium) et le gaz d'enrobage (par exemple méthane, propylène, acétylène). On chauffe l'hydrocarbure à son entrée dans le lit et il se décompose, en passant par plusieurs stades intermédiaires, en carbone et en hydrogène. Les propriétés du carbone déposé sur les particules dépendent de la température et de la quantité de l'hydrocarbure gazeux offerte; la quantité de gaz offerte résulte de la concentration et du débit total de gaz ou de la Vitesse du courant. En maintenant ces paramètres d'enrobage constants pendant toute l'opération d'enrobage, on obtient à chaque in'stant de 1 ' enrobage >ne vitesse de croissance de la 71 27127 3 2112181 couche déterminée et ainsi des propriétés déterminées pour la couche. On a maintenant reconnu qu'il y a deux causes qui, pendant une opération d'enrobage, provoquent des modifica-5 tions dans la vitesse de croissance et dans les propriétés des couches : 1) Le gaz d'enrobage, qui pénètre dans le lit turbulent, se décompose pendant qu'il parcourt le lit de particules, de telle sorte que, dans la partie supérieure du lit, 10 la concentration d'enrobage est plus faible que dans la partie inférieure. Parallèlement aux gradients de concen-tration interviennent des gradients de température plus ou moins élevés. En raison des conditions d'enrobage différentes qui existent en différents points du lit 15" de particules, interviennent également en ces points des % vitesses de croissance différentes et il se dépose des couches de propriétés différentes. Les différentes particules se déplacent aussi chacune suivant la vitesse de turbulence dans les différentes zones d'enrobage et la 20 couche totale est constituée d'une suite de couches unitaires minces de propriétés différentes. 2Y A ces variations alternantes se superpose une modification égale, d'un seul-sens, des propriétés sur toute la durée de l'enrobage. Cette modification a pour cause que le 25 diamètre des particules et donc la surface à enrober croissent constamment et qu'ainsi, pour un flux de gaz-d-enrobage constant, la vitesse de croissance diminue. Toutes les aiitres propriétés de la couche se modifient en fonction Tde cette 'vitesse de croissance. 30 On peut montrer l'image des variations des. propriétés sur l'épaisseur de la couche avec un procédé développé par SGAE-Seibersdorf pour mesurer 1'anisotropie optique. La figure 1 montre, pour un exemple de charge d'enrobage DO 357 K, l'alternance des variations de 1'anisotropie pour une vitesse 35 de croissance constante. La figure 2 montre, pour la charge W>1 3^1, la superposition des variations alternées et la modification dans un seul sens de 1'anisotropie quand la vitesse de croissance diminue. Les deux gradients de propriétés déterminent, à côté de la moyenne des valeurs de toutes les propriétés k0 sur la couche, la maîtrise de l'irradiation des particules. 71 27127 4 2112181 Pour la fabrication de couches dépourvues de gradients, on peut indiquer les conditions suivantes : a) Il faut maintenir la vitesse de croissance constante pendant toute la durée de l'enrobage 5 (voir figure 1). b) Il faut que la vitesse de croissance soit la même dans toutes les parties du lit de particules. On obtient le maintien de la condition 1 d'une 10 manière simple, par exemple, soit en retirant au fur et à mesure des particules et en maintenant ainsi constante la surface totale des particules au cours de l'enrobage, soit en adaptant continuellement le flux du gaz d'enrobage à l'augmentation de la surface des particules. Il en résulte, dans ce dernier cas, 15 une allure de la courbe, telle que représentée à la figure 1. La seconde condition exige que la vitesse de croissance soit également élevée dans toutes les parties du lit de particules, de manière à éviter des variations alternantes (voir figures 1 et 2). On ne peut satisfaire cette 20 exigence, dans un lit conique, alimenté par une buse, que si le rapport entre la section du tube de travail et la section de la buse est inférieure ou égale à 150 et si, en même temps, le rapport entre le volume des particules fluidisées et le volume de la zone caractéristique d'enrobage est inférieur ou égal à 1. 25 La zone caractéristique d'enrobage est ici définie comme le volume dans lequel la concentration en gaz d'enrobage est presque constante. Dans ce cas, le volume du lit total de particules correspond à la zone caractéristique d'enrobage (figure 3)• 30 L'invention a pour objet de satisfaire à ces conditions par un procédé caractérisé en ce qu'on maintient constante, pendant l'enrobage, la quantité de gaz d'enrobage offerte par unité de temps et par surface d'enrobage,et par là la vitesse de croissance, en retirant une partie des particules 35 du lit turbulent pendant l'enrobage, en augmentant le flux de gaz d ' enrobage,etenaugmentant la concentration du gaz d'enrobage, la vitesse de croissance étant égale à la vitesse de croissance limite dans la zone caractéristique d'enrobage. Avec des lits plus grands et en correspondance 4q avec des' volumes plus grands de particules fluidisées, on 71 27127 5 2112181 peut, pour éviter des différences dans les zones d'enrobage, avoir recours à diverses méthodes. Une possibilité est d'utiliser un tube d'amenée de gaz, par lequel l'enrobage est limité à la zone caractéris-5 tique. Une autre possibilité est d'utiliser un plateau de soufflage à plusieurs buses. Dans ce cas, la zone caractéristique d'enrobage est élargie. Pour toutes ces géométries, il existe chaque 10 fois des vitesses de croissance limites qui sont fonction de la concentration, et que l'on ne doit pas dépasser, si l'on doit obtenir des couches dépourvues de gradients. Bien entendu, l'invention n'est pas limitée à l'exemple de réalisation ci-dessus décrit et représenté, 15 à partir duquel on pourra prévoir d'autres modes et d'autres formes de réalisation, sans pour cela sortir du cadre de 1'invention. 71 27127 2112181 REVENDICATIONS 1°) Procédé de fabrication de particules de matière combustible nucléaire dont les couches constituées de carbone pyrolytique ne présentent pas de gradients de propriétés 5 de même sens ni alternés, procédé caractérisé en ce qu'on maintient constante, pendant l'enrobage, la quantité de gaz d'enrobage offerte par unité de temps et par surface d'enrobage, et par là la vitesse de croissance, en retirant une partie des particules du lit turbulent pendant l'enrobage, en augmentant 10 le flux de gaz d'enrobage,et enaugmentant la concentration du gaz d'enrobage, la vitesse de croissance étant égale à la vitesse de croissance limite dans la zone caractéristique d'enrobage. 2°) Procédé conforme à la revendication 1, 15 caractérisé en ce qu'on obtient la concordance de la vitesse de croissance totale et de la vitesse de croissance limite en mettant en oeuvre des moyens tels que l'utilisation d'un tube amenant des volumes déterminés de gaz, l'utilisation de quantités de particules définies s'y rapportant, des plateaux 20 de soufflage et des buses multiples. 3°) Particules de matière combustible nucléaire obtenues par le procédé suivant l'une des revendications 1 ou 2.