Brevet FR2132587A1 — publié le 19721124

La présente invention due aux travaux de Messieurs Jean RAFPENEAU, du Commissariat à l1Energie Atomique, et André GALY, de la Compagnie PECHINEY, se rapporte au domaine de l'énergie nucléaire. Un des problemes rencontrés lors de la construction d'un réacteur nucléaire et plus généralement d'un ensemble soumis à irradiation importante est celui des variations dimensionnelles sous irradiation des matériaux utilisés et en particulierssu graphite. On sait que ce corps présente des variations dimensionnelles importantes, dont la valeur est fonction, d'une part, des conditions d'irradiation: dose de rayonnement reçue et température, et, d'autre part, du graphite lui-même. On sait que le graphite est habituellement obtenu en portant à une température dite de graphitation, supérieure à 2000 C,un mélange de coke de pétrole et de liant carboné, préalablement mis en forme et cuit. La nature du coke utilisé et le mode de mise en forme ont une importance considérable sur le comportement du graphite sous irradiation. Les variations dimensionnelles, n'étant pas les mêmes d'un point à un autre de l'ensemble soumis à irradiation, entraîneraient, si elles n'étaient pas compensées par des jeux convenables, des tensions mécaniques conduisant à des ruptures. La nécessité de ces jeux, souvent tres importants, impose des limitations gênantes aux constructeurs et la durée de vie de l'ensemble est limitée au moment où, les variations dimensionnelles ayant compensé les jeux prévus au départ, commencent à apparaître des contraintes mécaniques dangereuses. Elles ont d'autres inconvénients tels que d'entraîner des modifications de section de passage des fluides dans les chenaux traversant des pie ces de graphite, ou encore d'obliger à prendre des précautions particulieres au contact du graphite et d'autres matériaux, ceux-ci se déformant suivant des lois différentes de celles du graphite. On a pensé à réduire ces phénomenes en utilisant selon les emplacements, des graphites préparés avec des cokes de provenances différentes.Cette solution est compliquée et délicate, car l'on n'est pas maître du choix des cokes, qui sont en quantité limitée, et d'autres propriétés, notamment la pureté et l'anisotropie varient selon l'origine du coke. On pourrait envisager d'agir sur les paramètres de mise en forme, mais en fait, deux procédés seulement sont utilisables industriellement, le pressage et ltextrusion,qui conduisent à des produits dont les anisotropies sont de sens opposé et dont la cohabitation sous irradiation n'est possible que dans des circonstances assez peu fréquentes. La présente invention permet de remédier à ces inconvénients et de réduire les contraintes et/ou modifier les déplacements relatifs entre deux pie ces soumises à rayonnement neutronique,dont l'une au moins est en graphite Elle repose sur le principe selon lequel on obtient les variations dimensionnelles désirées par un choix convenable des vitesses de montée en température au cours de la graphitation. Elle consiste à combiner des pie ces dont la vitesse de chauffe au cours de la graphitation a été différente, la vitesse la plus grande étant choisie pour la pièce dont on veut augmenter le plus la contraction. L'effet de la vjtesse de chauffe jusqu a la température de graphitation sur le comportement sous irradiation des graphites a déjà été étudié par R.W. MAREK et al. (Carbon 1968, vol.6), mais le résultat de ces recherches avait été que la vitesse de graphitation ne causait pas de différence appréciable sur les variations dimensionnelles. Il pouvait donc paraître évident à l'homme de l'art qu'une recherche dans cette voie était vouée à l'échec. Les recherches qui ont conduit à la présente invention ont cependant permis de constater que, pour des conditions d'irradiation différentes, les indications données par les auteurs précités ne s'appliquent plus et, en particulier, pour des irradiations supérieures à 1021 neutrons/cm2 (Doses exprimées en neutrons/cm2Nickel équivalent Dido pour des neutrons d'énergie supérieure à IMeV) et des températures supérieures à 500 C, les différences entre les variations dimensionnelles sous irradiation sont telles qu'elles peuvent être utilisées à réduire les contraintes et modifier les déplacements relatifs entre pièces voisines soumises à irradiation. En effet,si l'on soumet à des irradiations des blocs de graphite dont la vitesse de chauffe au cours de la graphitation a été différente comme 5O0C/h - 200 C/h - 5000 C/h - 2000 C/h - 3300 C/h, on castate qu'à dose égale la contraction varie de façon considérable et augmente avec la vitesse de chauffe, l'écart entre les extrêmes pouvant atteindre 35 % et, l'on peut ainsi obtenir des contractions de valeur identique pour des doses d'irradiation nettement différentes, à température égale. On a trouvé que les contractions C sous irradiation, pour des conditions déterminées de température et de dose de neutrons, sont reliées à la vitesse V de chauffe en graphitation par une loi de la forme log V - log Vo = b (C - Co) où Vo et Co sont les valeurs de V et C pour un graphite de référence et b une constante dont la,valeur dépend notamment du sens de mesure (parallèle ou perpendiculaire au grain) et de la nature du coke matière première. Pour un graphite filé provenant de coke classique type Texas, et pour des doses d'irradiation pouvant aller jusqu a 3,5 1021 neutrons/cm , à une température de 500 à 600 C, on a trouvé des valeurs de b de 3,5 à 5 (V étant en C/heure et C en %) dans le sens parallèle au filage, et de 1,5 à 2,5 dans le sens perpendiculaire au filage. Pour un graphite provenant de coke à aiguilles les valeurs ci-dessus de b sont approximativement divisées par 2. On peut écrire la formule ci-dessus sous la forme log V - log VO = d (D - Do) où D désigne la dose de neutrons qui produit une variation dimensionnelle donnée et Do la dose qui produit la même variation dimensionnelle pour un graphite de référence, les autres paramètres de nature du graphite et dtirra- diation étant fixés à l'avance, et d représente une constante. Pour un graphite filé provenant de coke type Texas, et une irradiation entre 500 et 600 C, on a trouvé des valeurs de d comprises entre 3 et 5 pour des contractions comprises entre 1 et 4 % dans le sens parallèle au filage, et des valeurs de d comprises entre 1,5 et 2,5 pour des contractions de 0,7 à 3 % dans le sens perpendiculaire au filage. On donne ci-après trois exemples d'application du procédé pour permettre de mieux comprendre l'invention. EXEMPLE 1. Dans un réacteur nucléaire modéré au graphite préparé à partir de coke "Lima" de type classique, la partie centrale de l'empjlement de graphite, dans laquelle se trouve le combustible, est entourée d'une partie annulaire, destinée à faire office de réflecteur, et qui est soumise à un rayonnement moins intense. Les blocs de graphite de cette partie annulaire se contractent de ce fait moins que la partie centrale ce qui entraîne une distorsion dans l'empilement, dont la face supérieure prend une forme concave. Ceci est limité de façon simple en utilisant pour la partie centrale des blocs ayant subi une graphitation à chauffelente: 2O0C/heure, et peur la partie périphérique, plusieurs zones concentriques formées de blocs dont les vitesses de chauffe ont été de 50 C/heure, 200 C/heure, 5000C/heure et 2000"C/heure, la position de ces zones étant déterminée de façon que lorsque la zone centrale graphitée à 20 C/heure aura reçu un flux de neutrons de 3,8 1021 neutrons/cm2, les doses moyennes reçues par les zones périphériques seront données par le tableau suivant Zone Dose en neutrons/cm2 x 1021 Vitesse de graphitatio C/heure Centrale 3,8 20 3,65 50 2 3,55 200 30 3,4 500 4 3,3 2000 Dans ces conditions les contractions, au moins jusqu'à ce moment du fonctionnement du réacteur, sont très voisines pour toutes les zones, et comprises entre 3,45 et 3,55 %. EX LE 2. Dans un réacteur nucléaire de type à sel fondu, les chenaux forés à travers le graphite voient leur section diminuer au cours de l'activité du réacteur, par suite de la contraction transversale du matériau, et après avoir reçu une dose de l'ordre de 3,5 1021 neutrons par cm , la section est réduite d'environ 4,5 %. On a remplacé les chenaux cylindriques par des chenaux dont la section est une couronne, la partie centrale étant constituée par un graphite dont la montée en température a été plus rapide que pour le graphite de la périphérie. Le diamètre intérieur du chenal diminue ainsi plus vite que son diamètre extérieur, ce qui réduit considérablement la variation de section. Pour les graphites utilisés, on a déterminé par des essais préalables que, dans l'équation log V - log Vo = b (C - Co) le coefficient b est égal à 2,1. Il s'ensuit qu'un chenal cylindrique de 100 mm de diamètre, foré dans du graphite chauffé à 50 C/heure est remplacé avantageusement par un chenal annulaire de même section au départ, foré dans le même graphite, de diamètre extérieur 152 mm, intérieur 116 mm et dont la partie centrale est occupée par un noyau central en graphite qui a été chauffé à 33000C/heure. Jusqu'à une dose de 3,5 x 10 neutrons/cm2, à 5600C environ, la section du chenal annulaire reste sensiblement constante. EXEMPLE 3 Un élément combustible est formé de deux gaines de graphite concentriques entre lesquelles se trouve le "compact-combustible", formé de particules de matériau fissile liées entre elles par un liant carboné. Le compact-combustible présente, au cours de l'irradiation à la température de 1000 C une contraction considérable, de l'ordre de 2,0 % pour 3.1021 neutrons/cm2, ce qui enttaîne les incidents suivants dus à la différence de contraction du compact et du graphite des gaines - rupture de la gaine intérieure ou du compact; - échauffement exagéré provenant d'un mauvais échange thermique par suite d'un décollage de la gaine extérieure. Ces incidents entraînent la mise hors service de l'élément au bout d'un certain temps d'irradiation. La substitution au graphite ordinaire, qui a été chauffé à 50 C/h et présente, pour 3 10 neutrons/cm2 une contraction de 0,9 %, d'un graphite chauffé à 3300 C/h et présentant, pour la même irradiation, une contraction de 1,35 % permet de prolonger considérablement la durée de vie d'un élément combustible, l'écart de contnaction avec le compact etant réduit de plus de 35 %. L'élément peut ainsi être utilisé jusqu'à épuisement de la matière fissile. REVENDICATIONS 10/ Procédé pour réduire les contraintes ou modifier les déplacements relatifs entre pièces d'un assemblage soumis à rayonnement neutronique et dont une au moins est en graphite, caractérisé en ce que l'on harmonise les variations dimensionnelles en combinant des pièces ayant des contractions données avec des pièces en graphite dont la contraction a été fixée par la vitesse de chauffe en cours de graphitation, la vitesse de chauffe la plus grande étant choisie pour la pièce dont on veut augmenter le plus la contraction. 20/ Procédé selon 1, dans lequel on réduit ou supprime les différences de contraction entre deux pièces en graphite filé soumises à des doses différentes D et D,, caractérisé en ce que l'on choisit pour ces pièces, des vites ses de chauffe en graphitation V et V selon la loi o log V - log VO = d (D - Do) d étant une constante comprise entre 3,5 et 5, si lton considère les contractions dans le sens du filage, et entre 1,5 et 2,5, si l'on considère les contractions dans le sens perpendiculaire. 30/ Procédé selon 1, dans lequel on compense lesvariations de section d'un chenal sous l'effet des contractions sous irradiation, caractérisé en ce que l'on place selon son axe une pièce dont la vitesse de chauffe en graphitation a été plus grande que celle de la périphérie dudit chenal. 4 / Assemblage de pièces dont une au moins est en graphite, destiné à être soumis à un rayonnement neutronique, obtenu selon le procédé de la revendicaticn 1.