Brevet FR2059623A1 — publié le 19710604

La présente invention concerne un procédé de préparation d'éléments combustibles pour des réacteurs à neutrons rapides autorégénérateurs ou d'essai, lesdits éléments combustibles consistant principalement en un noyau de matière fertile ou neutre, en une couche de matière 5 fissile entourant ce noyau et en une enveloppe entourant le tout, ainsi que des éléments combustibles préparés par ce procédé. Les barres d'éléments combustibles, dans lesquelles la matière fissile entourée par l'enveloppe est répartie radialement de manière irrégulière peuvent avoir une grande importance pratique pour 10 deux motifs, si l'on parvient à incorporer la matière fissile avec des couches d'épaisseur et de densité bien reproductibles, en forme d'anneaux, entre l'enveloppe et un noyau central. Ceci est important principalement pour les réacteurs à régénération à neutrons rapides, parce que la puissance maximale admissible des éléments combustibles pour les réacteurs 15 régénérateurs à neutrons rapides, qui utilisent comme combustible un mélange d'oxyde de plutonium et d'uranium, est limitée dans l'état actuel de la technique par la température maximale admissible au centre. Celle-ci doit être à coup sûr inférieure à la température de fusion du combustible. Cependant, des puissances encore plus élevées par barre 20 sont très intéressantes, car elles conduisent par l'intermédiaire d'une réduction de la quantité de matière fissile à une diminution appréciable du coût de la production d'énergie. On peut, pour un même diamètre des barres et sans dépasser la température centrale maximale admissible, augmenter la puissance par barre si l'on place une matière fissile et 238 25 fertile, par exemple PuO^ et man^®re irrégulière dans l'en veloppe : la matière fissile à l'extérieur, formant un anneau sphérique et la matière fertile comme noyau à l'intérieur. Si l'on réalisait ùne séparation parfaite de UO^ et P11O2, cela pourrait être dangereux. On doit vraisemblablement diluer en partie dans la zone en bordure le PuO^ par 30 U02. La répartition radiale initiale du plutonium et, par conséquent, également le profil thermique changent du fait de la consommation, à cause des phénomènes de transport et de régénération; la température centrale augmente. Cependant, on peut conserver une puissance 35 par barre appréciable, relativement élevée, pendant toute la durée d'un élément. Cependant, en fin de compte, seules les expériences d'irradiation peuvent fournir des indications sans équivoque sur les charges limites. Leurs résultats indiqueront également si le principe de la disposition 70 30278 2 2059623 radialement irrégulière présente des avantages à d'autres points de vue, par exemple par une amélioration du comportement à la limite. Le problème du cemportement à la limite est à l'heure actuelle le problème non résolu le plus important pour-les carbures, 5 Les puissances produites avec un carbure sent, du point de vue économique, suffisantes. Cependantf le comportement à la limite pourrait être sensiblement influencé par une répartition radialement irrégulière des carbures de matière fissile et régénératrice, à cause de la forte modification du profil radial de la température et de ses conséquences sur les caractéris-10 tiques essentielles de la matière, par exemple la vitesse de fluage et la vitesse de dégagement des gaz provenant de la fission. Mais il est également important, en seconde ligne, que l'épaisseur de la couche de combustible entre le noyau et l'enveloppe soit uniforme. Avec ce type de réacteur, se pose le problème de réaliser avec 15 un coeur aussi compact que possible un flux de neutrons très intense. De là découle la condition de puissance élevée par barre et la répartition irrégulière dans le sens radial a pour origine les motifs susmentionnés (température centrale, etc.). Par opposition aux réacteurs régénérateurs, on utilise cependant, comme noyau, dans le cas présent, non pas de l'oxyde 20 d'uranium 238 absorbant les neutrons, mais au contraire une matière neutre, réfractaire, par exemple MgÛ ou le molybdène. A l'application du principe décrit ici de la disposition par couches annulaires de la matière fissile s'oppose la grande difficulté de réaliser des ensembles en forme d'anneau bien définis, reproductibles et 25 économiques. Dans le cas d'une barre d'oxyde régénérateur avec un diamètre de la matière combustible de 5,5 mm par .exemple, l'anneau devrait être constitué par du PuÛ£ pur (pour un enrichissement moyen de 20% en plutonium) devrait avoir une épaisseur voisine de 0,3' mm seulement et pour une dilu-238 tion avec 50% du UO^, d'environ 0,6 mm seulement. Le noyau devrait être 30 constitué par de l'IK^ de densité aussi élevée que possible. L'épaisseur des anneaux de matière fissile est comprise entre 0,6 et 0,8 mm pour les réacteurs d'essais. Bien que le proMème ea lui-même soit différent, une solution du problème ci-dessus a été décrite lors de la troisième conférence de 35 Genève en 1964, A/conf. 28, page 155. On préparait des-"Pastilles Duplex" et on les utilisait dans le cadre d'une expérience d'irradiation. Elles étaient constituées par des anneaux frittés d'UO^ (uranium naturel) d'environ 2 mm d'épaisseur, dans lesquelles on plaçait les noyaux d'TTC^ fi/u3 original 70 30278 3 2059623 (307o U-235) de 2,5 mm de diamètre. La réalisation d'anneaux d'épaisseur comprise entre 0,3 ou 0,6 mm avec un diamètre extérieur d'environ 5,5 mm par frittage n'est cependant possible™ quand elle l'est du point de vue technique - qu'à très grands frais, car les conditions concernant 5 l'exactitude des cotes sont très rigoureuses, Un procédé par vibrations mentionné lors du "Symposium concernant l'utilisation du plutonium comme combustible pour réacteurs" (SM-88/13) tenu à Bruxelles, du 13 au 17 Mars 1967, dans lequel les grains grossiers sont constitués par UO^ et seulement les grains très fins par 10 Pu©2 conduit, avec des bases géométriques favorables, à un enrichissement partiel de la fraction contenant Pu02, contre la face intérieure du tube enveloppe. Il est cependant impossible, avec ce procédé et même dans des conditions idéales, de placer la matière fissile de manière à former une couche mince uniforme annulaire autour d'une zone centrale 15 de matière régénératrice; les possibilités d'un ensemble de ce genre ne peuvent par conséquent pas être exploitées à fond. Ce problème a été résolu, selon l'invention, en introduisant tout d'abord dans l'enveloppe le noyau constitué par des comprimés ou des barres, et ensuite, par vibrations, la matière fissile particulaire 20 entre le noyau et l'enveloppe, le diamètre maximal des particules, correspondant sensiblement à l'intervalle désiré entre le noyau et l'en-.veloppe. Le procédé selon l'invention consiste à introduire dans une enveloppe achevée pour élément combustible, ouverte d'un côté, de 25 préférence cylindrique, mais qui peut avoir également une_ section transversale polygonale, tout d'abord le noyau, par exemple UO2 ouJMgO, constitué par des pastilles ou des barres, puis à fixer axialement la colonne obtenue. Etant donné que les pastilles ou les barres ont une section transversale circulaire et un diamètre (correspondant à l'épais-30 seur désirée de l'anneau de matière fissile à réaliser ensuite) légèrement inférieurs au diamètre intérieur du tube enveloppe de section circulaire, les divers constituants de la colonne, c'est-à-dire les pastilles ou barres, sont disposés radialement au hasard, ou tout au moins ne sont pas centrés par rapport à l'axe, dans l'enveloppe. 35 Dans la seconde phase, suivante, de fabrication, on in troduit par vibrations la matière fissile dans l'espace libre subsistant entre la colonne et l'enveloppe. 70 30278 4 2059623 On a constaté que l'on réalise lors de l'introduction par vibrations, un centrage radial remarquable des diverses pastilles ou barres de la colonne, si la matière fissile a une forme appropriée. Une forme convenant parfaitement est une poudre constituée par de petites . 5 sphères de diamètres différents. Le diamètre des petites sphères les -t plus grosses doits avec une certaine tolérance en moins, corrtespohdr'e à ^.l 'épaisseur des anneaux de matière fissile. " ; Outre les petites sphères, qui sont faciles à préparer pâr-;ïe~ procédé Sol-Gel3 on peut utiliser aussi des particules en fôme âe : ■ 10 "pomme de terre" ou même d'une forme quelconque, à condition que la : dimension maximale des particules corresponde à l'épaisseur désirée'de l'anneau. On a constatés à l'aide d'études radiographiques, qu'on parvient de cette manière à réaliser un anneau parfaitement régulier'de 15 matière fissile. Le procédé selon l'invention présente les avantages ci-aptes1 par rapport aux procédés connus cités : - les possibilités du principe de la disposition annulaire de la matière fissile peuvent être utilisées pour la première fois à fond (ce n'est 20 qu'avec ce procédé qu'on pouvait préparer jusqu'à présent de manière économique des anneaux de matière fissile nécessairement à parois très minces); - simplicité (tube enveloppe lisse à l'intérieur, pastilles ou barres cylindriques); - dans le cas où on l'applique à des réacteurs régénérateurs, une partie 25 des opérations de préparation des éléments combustibles est transférée aux fabriques de produits à base d'uranium (abaissement du prix de revient). Bien entendu, diverses modifications peuvent être apportées par l'homme de l'art aux dispositifs et procédés qui viennent d'être décrits uniquement à titre d'exemples non limitatifs, sans sortir du cadre de 30 l'invention. 70 30278 5 2059623 REVENDICATIONS 1. Procédé de préparation d'éléments combustibles pour des réacteurs régénérateurs ou d'essai à neutrons rapides3 dans lequel ces éléments combustibles sont constitués principalement par un noyau de matière régénératrice ou de matière neutre, d'une couche de matière fissile 5 autour de ce noyau et d'une enveloppe entourant le tout,, caractérisé en ce que l'on introduit par vibrations dans l'enveloppe tout d'abord le noyau sous forme de comprimés ou de barres et ensuite la matière fissile sous forme de particules entre le noyau et l'enveloppe, le diamètre maximal des.particules correspondant sensiblement à l'intervalle désiré entre 10 le noyau et l'enveloppe. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en- ce qu'on emploie des particules sphériques. 3. Eléments combustibles préparés par le procédé selon l'une..des revendications 1 et 2. BAD ORIGINAL