Brevet FR2061729A1 — publié le 19710625

La présente invention concerne le type et la disposition de corps de remplissage dans des réacteurs tubulaires. Les tubes à lits fixes de corps de remplissage trouvent de nombreuses applications dans l'industrie chimique, en particulier pour les réactions thermiques et/ou catalytiques à haute tempéra- ture. Aussi bien la composition de la matière que la forme des corps de remplissage sont estrdmement diverses. On utilise essentiellement des sphères, des comprimés ou des anneaux déversés en vrac. Le type et la disposition des corps de remplissage ont une grande influence sur les contraintes mécaniques appliquées aux parois du tube et aux corps de remplissage eux-mEmes. Des efforts destructifs peuvent prendre naissance si, lors des dilatations thermiques des tas de corps de remplissage, les divers corps ne se déplacent ni ne cèdent et par conséquent ne peuvent répondre aux forces agissantes que par une dislocation.Cela est d'autant plus fré-quent que les tubes sont plus longs et que le rapport, diamètre du tube/diamètre des corps de remplissage, est plus petit. Âvec des variations de température répétées et des dilatations-et des óntractions thermiques correspondantes, la masse à l'origine en vrac et non tassée de corps de remplissage devient toujours plus dense et les dégSts peuvent s'étendre d'une dislocation des corps de remplissage à la destruction de la paroi du tube. Le fonctionnement d'un tube-laboratoire est d'abord sensiblement perturbé par l'agglomération des corps de remplissage disloqués en totalité ou en partie et peut finalement titre totalement interrompu quand la perte de charge qui se produit dépasse la valeur admise. L'augmentation rapide de la perie de charge dans un tube-labora- toire est également préjudiciable dans le cas de couches de remplissage déversées sans tassement, mOme pour des quantités relativement faibles de carbone déposé. Des opérations de régénération qui se répètent souvent réduisent sensiblement la durée utile des corps de remplissage.Les inconvénients sus-mentionnés sont particulièrement gannnts pour le cas d'installations fonctionnant de façon acyclique dans lesquelles, et souvent à quelques minutes d 'inter- valez le tube-laboratoire avec les lits de corps de remplissage subit des sautes de température de quelques centaines de degrés C, d'autant plus que, lors d'opérations de ce genre, on utilise souvent des corps de remplissage, constitués par un catalyseur, qui sont particulièrement sensibles aux facteurs de destruction mentionnés ci-dessus.La rentabilité de ces procédés peut même titre compromise par 1' usure par frottement et la dislocation des masses de catalyseur et la dépense en main-d'oeuvre et matière nécessaires dans ces conditions, ainsi que par la chute de production concomitante. On connatt de nombreuses suggestions pour améliorer cet état de choses conoerrîant aussi bien la nature et la forme des masses de remplissage que la disposition de ces corps dans les tubes-laboratoires qui devraient permettre de remédier aux inconvénients susmentionnés. C'est ainsi qu'il est connu de prévoir un grand nombre de plateaux intermédiaires sur chacun desquels on déverse une partie de la quantité de corps de remplissage. Les difficultés sus- mentionnées sont ainsi, certes, atténuées mais non complètement éliminées. De plus, la mise en place et l'échange des corps de remplissage donne lieu avec ce système à de nouvelles difficultés. Outre d'autres suggestions, par exemple celle de placer les corps de remplissage non pas sous farine de masses déversées sans tassement à l'intérieur du tube, mais sous forme de revêtement ou sous forme de pièces rapportées dans la paroi intérieure du tube, on a enfin également proposé d'accrocher les corps de remplissage, sous la forme de petits anneaux, un par un à des tiges sur un tube axial amovible, de manière à pouvoir empocher, quel que soit le régime de Sonctionnement, une compression et une destruction possibles dans ces conditions de la garniture de corps de remplissage et des tubes.Ce mode opératoire peut certes avoir un certain succès avec des tubes relativement court8 et des installations peu importantes à nombre de tubes très faible, à condition que, du fait d'une forte turbulence dans les tubes, les anneaux flués aux tiges ne soient pas mis en mouvement et dans ces conditions mis en danger par l'usure par frottement. Mais si l'on passe aux longueurs de tubes et au nombre de tubes à l'échelle de la grande industrie, les inconvénients, du point de vue de la mise en oeuvre industriéllJ qui sont la conséquence de la mise en place et de la marche des tubes-laboratoires avec des corps de remplissage en forme d'anneaux accrochés axialement, peuvent déjà compromettre le progrès technique que représentent les modes opératoires utilisés. En ce qui concerne les réactions d'échange entre les gaz et les liquides, par conséquent pour des réactions qui se déroulent à des températures relativement basses, c'est-à-dire su-dessous de la zone des températures de destruction par la chaleur des matières employées, on a déjà proposé des corps de remplissage pour réacteurs qui sont constitués par des plaques de forme plus ou moins compliquée, à mettre en place horizontalement, avec des évidements orientés obliquement vers le bas. Etant donné la nature et la structure de ces corps de remplissage, ils ne sont cependant pas utilisables pour les réactions à haute température dans des tubes pour réactions à chaud, car ils sont constitués,dans la direction horizontale, de segments individuels.Malgré la suggestion présentée consistant à réaliser des corps de remplissage avec des azotes, des bourrelets ou des rigoles pour favoriser la formation de gouttes par le liquide qui ruisselle vers le bas, afin de maintenir une pente bien déterminée des évidements par rapport à l'axe du récipient, on observe qu'ils ne conviennent que pour des réactions d'échange entre gaz et liquides. Si l'on utilisait des piles de plaques de ce genre dans des tubes-laboratoire utilisés à haute température, par exemple pour le craquage des hydrocarbures par la vapeur d'eau, les azotes latérales inclinées pourraient compromettre l'échange thermique entre la paroi du tube et le gaz qui circule et favoriser la cokéfaction. Les bourrelets marginaux suggérés à ménager sur les faces extérieures horizontales des corps de remplissage ou bien des saillies analogues, entraveraient les échanges dans le sens horizontal des gaz circulant dans le tube avec la paroi du tube cédant de la chaleur et par conséquent la transmission de la chaleur serait sensiblement diminuée. Les plaques suggérées ne peuvent par conséquent représenter aucun progrès par rapport aux corps de remplissage employés couramment sous forme de masse déversée sans tassement. Or on a trouve qu'on peut remédier awr inconvénients mentionnés ci-dessus lors de la mise en oeuvre de réaction dans des réacteurs tubulaires, quand le tube du réacteur est garni de pièces de remplissage constituées par des tiges-supports disposées de manière à pouvoir se déplacer axialement, sur lesquelles sont mises en place sans serrer à de faibles distances les unes des autres, des plaques perforées à trous orientés suivant la direction d'écoulement dans le réacteur. Ces plaques perforées comportant un trou axial en vue de leur mise en place sur la tige-support peuvent titre avantageusement réalisées en une matière céramique connue en soi, avec une structure en forme de nid d'abeilles. La dimension des trous, ctest-à-dire la distance de deux parois se faisant face d'une cellule en nid d'abeilles, peut être comprise entre 3 et 20 mm, de préférence entre 5 et 10 mm. Les plaques perforées sont de préférence mises en place à l'aide d'anneaux-supportsquiservent également de pièces d'espacement ou sont associées avec des pièces de ce genre, sur la tigesupport, de manière e leur espacement vertical soit de 2 à tO mm. Mais il est également possible de ménager un espace intermédiaire entre les plaques en oontLtuant lesdites plaques perforées, par des cylindres à partie inférieure conique. L'épaisseur des plaques est, dans ces conditions, plus forte dans I 'axe et par consé quint au point d'appui qu'au bord6 La pile de plaquas dont la longueur peut être adaptée nacelle des tubes-laboratoires peut entre mise en place dans le tbe avec des installations simples, par exemple à l'aide de potences ou de grues à flèche horizontale, par le haut ou par le bas.De cette manière, on peut garnir de corps de remplissage mdme des 'tubes-laboratoires de longueur oourarte à l'échelle industrielle et en nombre quelconque, simplement et vilement avec des ensembles bien définis de corps de remplissage. On peut incorporer aux tubes de retenue ou aux tiges-supports axiaux pour Des plaques perforées des thermocouples destinés aux me- sures et également pour assurer un meilleur lavage des éléments par la matière en réaction, y ménager des trous intéressant de préférence toute leur longueur. Pour lRutilisation des corps de remplissage selon l'invention pour l'obtention de gaz combustibles et de synthèse, on peut appli- guer sur les plaques perforées des éléments constitutifs ayant une action catalytique, par exemple des sels de nickel, le cas échéant en même temps que des promoteurs ou activateurs, soit par imprégnation avec ces sels des diverses plaques perforées préfabriquées, suivie d'une décomposition de ces sels, soit par incorporation d'écéments constitutifs du catalyseur dans la matière de base des plaques pérforées avant leur finition L'alumine A1203 > de préférence sous forme d1 o(-Âl203 ainsi que d'autres oxydesmétalliques très réfractaires et leurs mélanges, tels que MgO ou les silicates d'a luminium, conviennent-particulièrement bien comme matériaux-supports La disposition selon l'invention de corps de remplissage pour tubes-laboratoires conduit à un régime d'écoulement uniforme des matières-en réaction avec un débit élevé pour une très faible perte de charge.En particulier; dans le. cas de réactions à haute température,-telles que des opérations de craquage catalytique à température élevée, les conditions d'écoulement ne sont pas influ encées même lors de la dilatation et du retrait de la matière du fait de variations de température ; la matière des parois des tubes transmettant la haleur peut outre utilisée à fond sans risque résultant d'une sollicitation mécanique des corps de remplissage, jusqu'à la limite de charge thermique possible. I1 est essentiel que claque plaque perforée soit maintenue, grâce au type de disposition,dans une position bien déterminée et qu'il existe une marge suffisante pour les déplacements d'origine thermique, de manière que l'enveloppe du tube-labaratoire ne subisse pas de sollicitations mécaniques provoquées par les corps de remplissage. On atteint dans ces conditions des durées d'utilisation exceptionnellement longues avec des conditions de réaction constantes. La disposition selon l'invention des corps de remplissage convient égalerait particulièrement bien pour la mise en oeuvre de réactions continues à température élevée, sous pression élevée, par exemple pour des pressions intérieures des tubes comprises entre 2 et 40 atmosphères. L'invention sera mieux comprise à l'aide du dessin annexé, donné à titre d'exemple, dans lequel - la figure 1a représente une pile servant de corps de Te plissage et constituée de plaques perforées circulaires 1 à face supérieure plane et face inférieure conique.-Ces plaques perforées sont enfilées l'une au-dessus de l'autre sur une tige-support 2, introduite dans un four tubulaire 3, - la figure lb représente une plaque perforée 1 vue par dessus, - la figure 2a représente une pile servant de corps de remplissage ét constituée de plaques circulaires 4,en nids d'abeilles, planes des deux cotés et qui sont placées sur une tige support 2 dans un four tubulaire 3 avec des manchons d'écartement et d'appui 5, - la figure 2b représente une plaque en nids d'abeilles vue psr dessus et la figure 2c un manchon d'écartement et d'appui, - la figure 3a est une vue en coupe verticale d'un four tubulaire double 6, dans lequel est disposée, comme corps de remplissage, une pile de plaques 7 ennide d'abeilles, en forme d'anneau circulaire, planes des deux côtés avec interposition de manchons d'écartement et d'appui 8 sur trois tiges-suppor.ts 9 disposées en triangle, et - la figure 3 représente une plaque 7 en mis d'abeilles et en forme d'anneau circulaire,-vue par dessus. REVENDICÂTI ONS 10 - Garnissage d'un réacteur tubulaire avec des corps de remplissage, caractérisé en ce qu'il comporte, dans les tubes des tiges-supports montées de manière à pouvoir se déplacer axialement sur lesquelles sont placées sans serrer à de faibles distances les uns des autres, des plaques perforées comportant des trous orientés dans la direction de circulation dans le réacteur. 2. - Garnissage selon la revendication 1, caractérisé en ce que les plaques perforées sont constituées par des cylindres évidés envidez d'abeilles, en matière céramique. 3. - Garnissage selon 1' une des revendications 1 et 2, caractérisé en ce que les plaques perforées sont enfilées sur les tigessupports avec interposition d2anneaux-supports qui servent en mEme temps de pièces d'écartement ou qui sont associées avec des pièces de ce genre. 4. - Garnissage selon la revendication 1, caractérisé en ce que les plaques perforées sont constituées par des cylindres à partie inférieure conique. 5. - Garnissage selon l'une des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que lesdites plaques perforées sont réalisées en matière très réfractaire, sur lesquelles les substances servant de catalyseur sont rapportées par imprégnation ou par insertion dans la matière de base.