Brevet FR2105221A1 — publié le 19720428

i 2105221 La présente invention concerne la fabrication d'articles à partir d'une poudre ou d'une suspension, l'article produit ayant un taux prédéterminé de porosité. La principale application actuellement envisagée de 5 l'invention est la fabrication de pièces de combustible nucléaire qui, ainsi qu'il est connu, doivent être poreuses. Il est estimé particulièrement désirable de produire des noyaux de microsphères de combustible nucléaire portant des revêtements et ayant un taux élevé de porosité pour loger les gaz et les produits de fis-10 sion engendrés pendant l'irradiation du combustible placé dans un réacteur nucléaire. Avec les procédés actuels, des porosité;^' de 10 à 27 % ont été obtenues, mais ces procédés n''ont pas per- /* mis d'atteindre les conditions normales pour la fabrication à • une échelle suffisante. Le besoin d'un procédé de fabrication 15 permettant d'obtenir des noyaux poreux d'une porosité suffisante et ayant une résistance suffisante pour supporter les traitements consécutifs, par exemple pour le dépôt pyrolytique de revêtements, existe encore. L'invention a pour objet un procédé pour la production -20 de particules ayant en particulier la porosité désirée. L'invention a aussi pour objet les particules produites par ce procédé. L'invention est basée sur le fait qu'entre certaines limites c'est la porosité totale du noyau qui est la condition importante du point de vue considéré plutôt que la distribution 25 uniforme de la porosité dans tout le noyau, bien entendu à condition -que la structure du noyau ne soit pas affaiblie d'une façon nuisible. Conformément à l'invention, une microsphère de combustible nucléaire est composée d'une croûte extérieure en combus-30 tible fritté entourant une région ayant un taux élevé de vide. La région à taux élevé de vide peut être en fait une cavité, ou bien un petit coeur ayant un taux important de porosité rassemblée ou distribuée. Dans ce dernier cas, la porosité de la croûte est inférieure à celle du petit corps, et cette croûte est aussi 35 résistante et dense que possible afin qu'elle puisse supporter des traitements ultérieurs pendant la fabrication et l'utilisation. L'invention est illustrée plus particulièrement par l'exemple suivant. 71 31805 2 2105221 Exemple De petits agglomérés d'acide stéarique, chacun d'un diamètre de 350 microns sont placés pour constituer des germes de particules sur un appareil tournant de croissance. L'appareil 5 est commandé pour provoquer un mouvement de roulement des agglomérés pendant' l'envoi de poudre" de UO^ sur les germes de départ afin que les grains de la poudre de UO^ soient agglomérés par effet de boule de neige jusqu'à la formation de microsphères ayant le diamètre voulu. Les particules sont ensuite enlevées de 10 l'appareil pour être placées dans un four chauffé lentement jusqu'à 550°C à une vitesse d'environ 100°C à l'heure. A cette température, l'acide stéarique est dissocié et passe à travers les espaces intergranulaires de la croûte en UO^ en laissant une cavité centrale. Un frittage est ensuite effectué pour durcir la 15 structure de la croûte avec conservation de la cavité centrale, de sorte que la porosité totale de la microsphère est la combinaison du volume de la cavité et de la porosité intergranulaire de la croûte en UOg. La porosité finale peut être facilement prédéterminée 20 parce qu'après avoir déterminé le degré de densificatiôn ayant lieu pendant le frittage, il est possible de chois.ir de façon correspondante la dimension du germe en acide stéarique et le diamètre du noyau obtenu par croissance. Les miçrosphères obtenues de la façon décrite ci-dessus 25 reçoivent ensuite les revêtements retenant les produits de fission d'une Çaçon classique. Le procédé décrit ci-dessus peut bien entendu être utilisé pour la fabrication de microsphères en Th02, de PuC^ ou de —;—- mélanges de ces oxydes avec ou sans UO2, ainsi que pour la fa-350 bricatlon de poisons de neutrons combustibles. Cependant, l'invention n'est pas limitée au cas des matières nucléaires, ni à l'utiliséî-ion de germes disparaissant ou de forme sphérique. disparaissant peut être remplacé par une matière hautement poreuse orgaîr^?ue ou m^n®ra^e conservant sa porosité 35 après le traitement» "-•••-. Bien entendu# la descriptiSnT^i3;. précède n'est Pas limi" tative, et 1 'iïiveïîiïiôiï peut; êt&e mise en oeuvre il1-vant d'autres variantes sans; qïce- l-'d-ïî; 71 31805 3 2105221 REVENDICATIONS 1. Procédé pour la production de particules de combustible nucléaire caractérisé par la formation d'un germe de matière pouvant communiquer de la porosité aux couches de particules formées d'une poudre de combustible nucléaire. 2. Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce que la porosité est communiquée à la particule par extraction de la matière formant le germe de façon que la particule reste intacte. 3. Procédé selon la revendication 1 caractérisé en ce qu'au moins une proportion de la matière formant le germe est supprimée par chauffage de la particule. 4. Procédé selon la revendication 3 caractérisé en ce que la matière formant le germe est de l'acide stéarique. 5. Procédé selon l'une des revendications 3 et 4 caractérisé par le frittage de la particule après l'enlèvement d'au moins une certaine proportion de la matière formant le germe. 6. Procédé selon la revendication 1 caractérisé par la formation de couches de combustible nucléaire en poudre sur un germe en matière inerte poreuse. 7. Particule de combustible nucléaire caractérisée en ce qu'elle est formée par le procédé spécifié dans l'une des revendications 1 à 5- 8. Particule de combustible nucléaire caractérisée en ce qu'elle est formée par le procédé spécifié dans la revendication 6.