Brevet FR2092864A1 — publié le 19720128

La présente invention est relative à un procédé de contrôle de dissolution de combustibles nucléaires irradiés, applicable notamment au controle de la dissolution des combustibles uranium-aluminium ou plutonium-aluminium. Lors de la dissolution chimique des combustibles nucléaires irradiés, il est important de s'assurer que tout le combustible a bien été dissous. Dans le cas plus particulier de la dissolution des combustibles plutonium-aluminium, il importe, en outre, si l'on veut éviter la formation de Pu02 en fin de dissolution de pouvoir situer la fin réelle de l'attaque. Si l'opération de dissolution est poursuivie après la fin réelle de dissolution, le plutonium est oxydé à l'état de valence VI et il doit être réduit ensuite à la valence IV, forme sous laquelle il est extractible par les solvants organiques. Pour s'assurer de l'attaque complète du combustible nucléaire, on utilise les méthodes conventionnelles par densité ou par analyse chimique. La première méthode est très peu sensible en fin de dissolution. La seconde est d'une exécution longue. La présente invention propose un procédé de contrôle de dissolution de combustibles nucléaires irradiés d'une mise en oeuvre aisée et particulièrement rapide. Le procédé conforme à l'invention est caractérisé en ce qu'il consiste à prélever d'une manière continue une partie des gaz qui se forment au cours de la dissolution des combustibles nucléaires irradiés, à suivre l'évolution de la teneur en gaz radioactifs dont le Krypton 85 est un élément prépondérant dans les gaz prélevés par passage desdits gaz dans une chambre d'ionisation, et à poursuivre la dissolution jusqu'au. moment où l'on ne détecte plus de gaz radioactifs. L'invention sera mieux comprise à la lecture de la description qui suit, se référant à la figure ci-annexée qui représente une vue schématique d'une installation de dissolution d'éléments combustibles comportant un circuit annexe pour le prélèvement continu d'une partie des gaz issus du dissolveur et pour la détection du krypton radioactif contenu dans lesdits gaz. Le dissolveur dans lequel est effectuée la dissolution des combustibles nucléaires irradiés est désigné par 1. Les vapeurs nitreuses qui sortent du dissolveur sont condensées dans le condenseur 2 et absorbées dans la colonne d'absorption garnie d'anneaux Raschig. Un pot dit bulle à bulle 4 permet de contrôler la réaction et de mesurer le débit des gaz incondensables. Les gaz sont épurés dans la colonne 5 par lavage à la soude. Les gaz à analyser sont prélevés en continu à la sortie de la colonne de lavage par une pompe à vide, avant d'être rejetés dans la ventilation 6. La pression et le débit des gaz prélevés sont mesurés par le manomètre 8 et le débitmètre 9. Ils passent à travers une chambre d'ionisation différentielle 10 où le krypton radioactif est détecté. Les vannes 7 et 13 permettent d'isoler le dispositif de contrôle, du circuit de recombinaison des vapeurs nitreuses. Une pompe à vide 11 permet de faire le vide dans la chambre d'ionisation 10. On désigne par 12 une vanne de réglage du débit. Suivant une disposition particulière de l'invention, il peut être avantageux pour raccourcir le temps qui s'écoule entre le dégagement gazeux issu du dissolveur 1 et le point où il est mesuré, d'injecter dans le circuit de recombinaison des vapeurs nitreuses de l'oxygène qui sert de fluide porteur pour le krypton. On a procédé à des essais de dissolution de plaques d'alliage d'aluminium-plutonium contenant environ 13% en poids de plutonium, d'épaisseur 1,4mm. Les conditions opératoires étaient les suivantes: - solution d'attaque : acide nitrique 6 N à l'ébullition - quantité de nitrate mercurique : 1 x 10 , 5 x 10 , 1 x 10 M. Les durées de dissolution ont été déterminées en contrô- lant l'évolution de la teneur en krypton radioactif dans les gaz issus du dissolveur. La fin de la dissolution est marquée par la disparition du krypton radioactif dans les gaz prélevés. Les résultats obtenus sont rassemblés dans le tableau ci-dessous. Nitrate mercurique ml Durée de dissolution o 13 à 15 h O 13 à 15 h 1,10-4 12 à 13 h 5. 4 9 à 11 h 1,10-3 7 à 9 h 1 îO 7à 9h Ces résultats mettent en évidence l'influence de la concentration en nitrate mercurique sur les vitesses de dissolution. L 'évolution de la teneur en krypton, comme le montre la fig. 2,présente une allure identique pour chaque dissolution. L'examen des durées de dissolution déterminées par détection du krypton radioactif et par controle conventionnel montre une concordance satisfaisante entre les différentes valeurs. Le procédé conforme à l'lnvention constitue un moyen de contrôle efficace pour suivre une opération de dissolution et en déterminer la fin. REVEND ICAT ION Procédé de contrôle de dissolution de combustibles nucléaires irradiés, caractérisé en ce qu'il consiste à prélever d'une manière continue une partie des gaz qui se forment au cours de la dissolution des combustibles nucléaires irradiés, à suivre l'évolution de la teneur en gaz radioactifs, notamment du krypton 85, dans les gaz prélevés par passage desdits gaz dans une chambre d'ionisation, et à poursuivre la dissolution jusqu'au moment où l'on ne détecte plus de gaz radioactifs.