Brevet FR2068664A1 — publié le 19710827

42418., 1 2068664' ' Les carbtires et nitrures de l'uranium et du .plutçniunr peuvent être utilisés comme combustibles de réacteurs nucléaires. Ils présentent un intérêt particulier pour l'utilisation dans les réacteurs rapides, c'est-à-dire les réacteurs dans lesquels l'énergie des neutrons n'est pas réduite à 5 l'aide de modérateurs. Certains procédés de préparation de ces composés sont désignés sous le nom de "procédés carbothermiques". Dans ces procédés, on chauffe l'oxyde (habituellement le bioxyde) de l'uranium ou du plutonium, ou un mélange de bioxyde d'uranium et de bioxyde de plutonium, ou un oxyde mélangé d'uranium-plutonium, par exemple (U^Pu^ x^2, avec du carbone, en 10 mélange intime, à une température de l'ordre de 1600°C. Si le chauffage est effectué en présence d'un gaz inerte td. que l'argon, on obtient du carbure. S'il est effectué en stmosphère d'azote, on obtient un nitrure ou un. mélange de carbure et de nitrure. Les procédés en milieu aqueux couramment utilisés pour le 15 traitement des combustibles nucléaires conduisent à la production de solutions aqueuses de nitrates des actinides présents dans le combustible. Par suite, lorsqu'on a voulu préparer des matières premières pour les procédés \çarbothermiques à partir de ces solutions aqueuses, il a fallu plusieurs stades opératoires. Le mode opératoire classique comporte la production 20 d'oxydes appropriés à partir de la solution de nitrates, le mélange mécanique des oxydes avec du carbone, une mise en granulés, un concassage et un tamisage. La présente invention vise à un procédé pour préparer un mélange très réactif contenant un oxyde d'actinide à partir d'une solution aqueuse d'un nitrate d'actinide. Le procédé selon l'invention necomporte qu'un seul 25 stade opératoire. L'invention comprend également un procédé pour préparer un carbure ou unnitrure d'actinide à partir d'une solution aqueuse d'un nitrate d'actinide en une seule opération et, en particulier, un carbure ou un nitrure d'uranium directement à partir d'une solution aqueuse de nitrate 30 d'uranyle. L'invention permet de réduire le nombre des stades opératoires nécessaires dans la préparation d'un nitrure ou d'un carbure d'actinide à partir d'une solution aqueuse d'un nitrate d'actinide. D'autres buts et avantages de l'invention apparaîtront à la 35 lecture de la description ci-après. Ces buts et avantages sont atteints conformément à l'invention dans un procédé caractérisé en ce que l'on dissout un sucre dans une solution aqueuse d'un nitrate d'actinide et en ce que l'on soumet la solution obtenue 70 42418 2 2068664 à une calcination sous atagiisation dans un four à calciner à atomisation à chaleur radiante. Le produit obtenu est un mélange très réactif de carbone et d'oxyde d'actinide - dans lequel chaque particule est un mélange intime du carbone et de l'oxyde d'actinide - qu'on convertit en le carbure ou en le 5- nitrure par chauffage du mélange en atmosphère d'argon ou d'azote respectivement. De préférence, cette dernière transformation est réalisée dans la même tour que l'opération de calcination-atomisation : le mélange calciné tombe directement d'une partie de la tour dans laquelle la calcination-atomisation a lieu dans une partie chauffée à une plus forte température et parcourue 10 à contre-courant par un courant d'argon ou d'azote ; les gaz sont évacués de la tour à mi-chemin entre la zone de calcination-atomisation et la zone à haute température de la tour. On sait que l'on peut produire UO^ à partir de solutions aqueuses de nitrates d'uranyle par calcination-atomisation sous l'action de la chaleur 15 radiante (cf. rapports n° K-389 et K-444 des Nuclear Science Abstracts 10-4237 et 11-11660) et que la calcination-atomisation à la chaleur radiante de solutions résiduaires de nitrates radio-actifs est améliorée parjaddition d'un sucre à la solution (cf. brevet des E.U.A. n° 3.006.859 et rapports HW-65806 des Nuclear Science Absti«acts 15-30303). Le suc^re agit comme réducteur et 20 décompose le produit en un résidu carboné qui brûle en présence d'oxygène additionnel, en augmentant la température et en améliorant la qualité du produit. La demande de brevet des E.U.A. n° 735.141 en date du 6 Juin 1968 décrit un procédé intéressant de préparation du nitrure d'uranium et/ou de plutonium par chauffage de l'oxyde d'uranium et/ou de plutonium en mélange. 25 intime avec du carbone à une température de l'ordre de 1.600°C. L'invention sera maintenant décrite en référence à la figure unique du dessin annexé qui représente schématiquement un appareil pour la mise en oeuvre d'un de ses modes de réalisation. Dans cette figure, on a représenté un réacteur-atomiseur permettant 30 de convertir les nitrates d'actinides en carbures et nitrures d'actinides ; ce réacteur comprend une tour verticale allongée 10 constituée d'une section supérieure 11 dont la paroi métallique est chauffée et dans laquelle une solution aqueuse du nitrate d'actinide est amenée à sec et calcinée avec transformation en oxyde, une section intermédiaire de dégagement 12 et une 35 section inférieure 13 à paroi de matière céramique chauffée et qui sert de récipient de réaction pour la conversion des oxydes d'actinides obtenus dans la section 11 en nitrures ou carbures d'actinides. La section supérieure 11 opère à une température de 600 à 800°C et la section inférieure 13 à une 70 42418 3 2068664 température de 1400 à 1650°C. Au sommet de la tour 10',se trouve une tuyère d'atomisation pneumatique 14 qui dirige la solution à traiter -en mouvement descendant dans la colonne ; au voisinage du pied de la.colonne, un-tamis 15, dont les ouvertures sont plus petites que les plus petites particules, occupe 5 toute la section de la colonne ; un conduit d'introduction d'a/gon ou d'azote 16 émerge dans la tour au-dessous du tamis 15 et le gaz effectue un mouvement ascendant au travers de la couche de particules déposées sur le tamis. Un conduit d'évacuation du produit de réaction 17 est placé juste au-dessus du tamis 15. Finalement, la section de dégagement 12 communique avec une 10 chambre latérale inclinée 18 contenant des filtres 19. On décrira maintenant le fonctionnement de l'appareil représenté dans la figure avec une matière première consistant en une solution aqueuse contenant à la fois du nitrate d'uranyle et du nitrate de plutonyle. On ajoute un sucre à cette solution aqueuse et on pulvérise la solution obtenue 15 dans la tour 10 par la tuyère 14. Couramment, la solution d'alimentation présentera une concentration 1,0 à 1,5 molaire en uranium + plutonium, 1,0 à 1,5 molaire en acide nitrique et 1,4 à 1,7 molaire en sucre. On peut opérer avec des concentrations plus fortes en nitrate métallique en utilisant une solution d'alimentation sans sucre et en injectant un sirop de sucre 20 concentré dans le courant d'alimentation juste avant la tuyère d'atomisation 14. Le gaz atomiseur est l'azote ou l'argon. A la tuyère d'atomisation, les rapports gaz/liquide en poids sont couramment de 1,0 à 1,5. Dans la section supérieure 11 de la tour 10, on forme un mélange d'oxyde d'actinide et de particules de carbone. Ces particules tombent dans 25 cette section de la tour parcourue également par le gaz d'atomisation et les gaz de réaction, jusqu'à la section de dégagement 12. Par gravité, les particules solides tombent dans la section inférieure 13 à contre-courant de l'argon ou de l'azote gazeux introduits dans la tour par le conduit 16. Lorsqu'on désire préparer le carbure, ,on utilise de l'argon et lorsqu'on 30 désire préparer le nitrure, on utilise de l'azote. Ce gaz entraîne l'oxyde de carbone formé dans la réaction carbothermique en mouvement ascensionnel et, accompagné du gaz d'atomisation et des gaz de réaction, il est évacué de la tour au travers des filtres 18 par la chambre latérale 17. Ainsi, la pression partielle de l'oxyde de carbone dans le courant gazeux qui environne les 35 substances solides diminue constamment au fur et à mesure que ces substances solides tombent à contre-courant des gaz en écoulement. Le fait que la pression partielle de l'oxyde de carbone soit diminuée permet une conversion relativement complète de l'oxyde d'uranium-plutonium en carbure ou en nitrure à des températures relativement basses. 70 42418 4 2068664 La poudre obtenue dans la partie supérieure à basse température de la tour 10 convient remarquablement à la];réaction dans la partie inférieure à haute température de la même tour. Un examen microscopique des particules de carbone-oxyde produites au cours d'une vérification 5 expérimentale du procédé ^montré que les particules consistaient en agglomérats très poreux de fragments extrêmement petits et qu'elles contenaient à la fois de l'oxyde d'actinide et du carbone. Cette observation microscopique et une faible densité apparente à l'état tassé indiquent que la poudre présente une grande surface spécifique et que les trajets de diffusion pour 10 les gaz de réaction sont très courts. Ces propriétés physiques inhérentes à la poudre conduisent aux fortes vitesses de réaction gaz-solide nécessaires pour réduire les durées de séjour exigées dans la section à haute température de la tour. On peut préparer le carbure ou le nitrure à partir de la poudre 15 obtenue dans la partie supérieure 11 de la tour 10 par un mode opératoire différent de celui représenté dans la figure ; mais le procédé en un seul stade représenté dans cette figure constitue le mode de réalisation préféré,. Ainsi, par exemple, le mélange oxyde-carbone obtenu dans la section supérieure 11 de la tour 10 peut être introduit mécaniquement au sommet d'une seconde 20 tour dans laquelle il tombe à contre-courant d'un courant ascensionnel d'argon ou d'azote. En outre, le mélange oxyde-carbone peut être chauffé dans un four séparé .en atmosphère d'argon ou d'azote pour former le carbure ou le nitrure. Des calculs de thermodynamique ont montré que le mode opératoire 25 en un seul stade décrit ci-dessus pouvait être utilisé aux températures indiquées à condition que l'oxyde de carbone formé dans la réaction soit éliminé de la zone de réaction ; si l'on n'élimine pas l'oxyde de carbone et, en raison de la forte pression partielle de ce gaz dans les gaz de réaction, la conversion relativement complète en carbure ou en nitrure ne se produira 30 qu'à une température beaucoup plus élevée. A la température de réaction nécessaire dans ces conditions : L800 à 2.000°C, la plupart des matériaux susceptibles ■d'être utilisée pour les éléments de chauffage, les joints, l'isolation et les parois chaudes, prennent des propriétés très gênantes, par exemple une perméabilité, une faible résistance mécanique et une sensibilité à l'oxydation. 35 On a entrepris un programme expérimental destiné à déterminer si l'on pouvait produire un mélange intime de bioxyde d'uranium et de carbone par calcination d'une solution aqueuse de nitrate d'uranyle, d'acide nitrique et de sucre dans un four à calciner à atomisation. Des petits échantillons 70 42418 5 2068664 du mélange bioxyde d'uranium-carbo^e produits de cette manière ont été soumis à des essais subséquents de production de nitrure d'uranium. On a réalisé 15 opérations dans un four à calciner à atomisation existant, de construction très voisine de celle de la partie supérieure 11 de la 5 tour 10 du dessin annexé. Ce four consiste en une tour isolée et .en les équipements auxiliaires nécessaires pour chauffer l'appareil, introduire les réactifs, évacuer les gaz résiduaires, recueillir le condensât et le produit de réaction. La paroi chauffée du four à calciner à atomisation^présente une longueur de 3 m et est construite en 3 sections. Une section supérieure 10 de 1,35 m de longueur et une section inférieure de 60 cm de longueur consistent ; en du tube d'acier inoxydable n° 10 des normes des E.U.A., de 20,3 cm. Une section centrale de 1,05 cm de longueur et 21,2 cm de diamètre intérieur consiste en tôle d'alliage Inconel n° 16 des normes des E.U.A. Au pied du réacteur, on a relié une section de dégagement et de filtration. Cette section 15 est constituée de tube d'acier inoxydable n° 10 des normes des E.U.A., de 20,3 cm. Un partie verticale placée directement au-dessous de la paroi principale chauffée présente une longueur d'environ 60 cm. Une chambre latérale inclinée de 1,20 m de longueur s'élève à partir du fied de la partie verticale. Cette chambre latérale contient 4 éléments filtrants en acier inoxydable fritté 20 reliés à un distributeur commun et à un conduit d'évacuation des gaz résiduaires. Les substances solides sont recueillies dans un récepteur fixé au pied de la section de filtration en ligne directe avec la tour chauffée. Les substances solides tombent directement dans le récepteur où sont refoulées des filtres, vers le bas, à l'aide d'un système de soufflage au travers des 25 filtres. La solution d'alimentation est introduite en quantités dosées à l'aide d'une tuyère d'atomisation pneumatique placée au centre de la plaque de fermeture supérieure. Le gaz d'atomisation est l'azote. Dans les 15 essais expérimentaux, on a étudié l'effet des paramètres 30 principaux : température, rapport sucre/uranium en poids et rapport gaz/liquide en poids, sur la composition du produit obtenu. Les résultats montrent que l'on peut préparer avec succès un mélange intime d'UO^ et de carbone. On peut faire varier facilement la teneur en carbone dans des limites étendues qui encadrent la quantité nécessaire pour la production subséquente 35 de carbure ou de nitrure. Plus précisément, les conditions opératoires observées dans deux essais ont été rapportées dans le tableau I cU-après. 70 42418 6 2068664 " TABLEAU I - Conditlotis opératoires pour la production de mélanges UO^-G Conditions opératoires. Essai 10 Essai 11 Date de l'essai 14/2-/68 15/2./68 5 Composition de la solution d'alimentation' U, M 1,37 1,18 ' HN03, M 1,45 1,50 sucre, M 1,43 1,58 Débit d'alimentation, ml/mn 19,7 18,8 10 Débit du gaz d'atomisation, litres N/mn 32,4 33,3 Rapport en poids gaz/liquide 1,28 1,4.0. gamme de températures dans la tour, °C 600-800 600-800 La teneur moyenne en carbone dans la poudre des essais 10 et 11 est 15 respectivement de 10,3 et 15 % en poids. La quantité de carbone théoriquement nécessaire pour la réaction carbothermique est de 11,76 % en poids pour la production de carbure d'uranium et 8,16 % en poids pour la production de nitrure d'uranium. Des examens de diffraction de rayons X montrent que l'uranium est principalement à l'état d'U0_. 20 On a soumis des petits échantillons de la poudre des essais 10 et 11 à des essais de conversion en nitrure d'uranium. L'appareillage consiste essentiellement en un four à résistance de graphite, une commande de température et des instruments de contrôle, des analyseurs d'oxygène et d'eau dans les gaz de réaction, et un contrôleur d'oxyde de carbone dans les gaz d'échappement. 25 Environ 1,5 g de la poudre d'U02-C des essais 10 et 11 ont été introduits dans des creusets séparés de molybdène doublé de tungstène de 38 mm de diamètre. On a placé les creusets dans le four et on a balayé tout le four par de l'hélium" à très haute pureté pendant plus de 16 heures. On a ensuite établi u n courant d'hélium au débit de 0,5 1/mn et chauffé les échantillons à 450°C 30 en 1 h 15 . . On a alors fait passer le four sur la commande automatique pour une montée de température programmée à 1600°C, à la vitesse de 600°C à l'heure. A 1250°C, on a introduit dans le four, à la place-de l'hélium, de l'azote au débit de 2 1/mn. Le contrôleur de CO a indiqué une réaction immédiate au moment de l'introduction de l'azote. La réaction était complète en 45 mn, 35 mais on a maintenu le courant d'azote et le niveau de température pendant encore 1 h 30. A la jJ.n de la réaction, le contrôleur de CO a indiqué une diminution brutale de la teneur en CO. Cette diminution de teneur indique une diffusion rapide du CO hors des particules solides en réaction. 70 42418 7 20.68.664 Les résultats d'analyses obtenus après les essais de conversion sont rapportés dans le tableau II ci-après. TABLEAU II Composition des échantillons après conversion en nitrure d'uranium 5 Echantillons N^, % en poids Oxygène, ppm. carbone, ppm Essai n° 10 5,34 * 7.800 * 350 Essai n° 11 5,37 13.000 35.000 & Moyenne de deux échantillons. Le produit obtenu à partir du mélange U0„-C de l'essai 10 constitue 10 un nitrure de qualité raisonnable car les teneurs en oxygène et en carbone de l'échantillon sont relativement basses. En théorie, la teneur en azote du nitrure d'uranium est de 5,55 %. Le produit obtenùidans l'essai n° 11 contient une trop forte quantité résiduelle de carbone, comme on pouvait s'y attendre en raison de la teneur plus forte en carbone dans le mélange 15 UO^-C soumis à l'essai. On peut donc constater que dans ses aspects les plus larges, le procédé selon l'invention est applicable dans la pratique. Comme on le verra maintenant, le mode de réalisation préféré de l'invention est également applicable dans la pratique. 20 Les conditions opératoires essentielles pour l'opération de la zone inférieure du réacteur sont les suivantes : température 1400-1650°C. La température supérieure est plus avantageuse par la vitesse de réaction obtenue et les conditions thermodynamiques plus favorables, mais elle peut être limitée par des considérations relatives aux matériaux de construction. 25 Courant ascensionnel de N2 (pour formation du nitrure) ou d'argon (pour formation du carbure) à une vitesse juste inférieure à la vitesse de sédimentation des particules. Cette vitesse est estimée à 3 cm/seconde environ. Configuration du pied de la colonne permettant un écoulement ascensionnel continu de ou Ar gazeux chaud au travers de la couche de poudre qui sédimente 30 à cet endroit. Cette condition peut ne pas être nécessaire pour un fonctionnement satisfaisant mais elle est probablement souhaitable. On suppose que la réaction telle que représentée par l'équation : U02 + 2C + 1/2 N2 —^ UN + 2C0 est largement terminée au moment où les particules ont traversé la section 35 inférieure du réacteur ; ceci malgré la constatation que, dans un four tubulaire, la réaction est terminée en 45 mn. La raison de cette supposition est la suivante : dans le four tubulaire, on a mis en contact avec l'azote une couche de poudre tassée. Dans ces conditions, la diffusion à contre-courant 70 42418 2068664 des gaz réactifs et des gaz pîrçâuits â l'intérieur de la couche constitue vv, i le facteur qui limite la vitesse. Ctine pense pas que la cinétique chimique de la réactia* limite la vitesse du fait que le carbone prodiit par déshydratation du sucre dans le four à calciner à atomisation est sous une forme fortement réactive. 5 Dans la forme d'appareillage proposée, ce sont des particules individuelles qui sont en contact avec les gaz réactifs et non pas une couche de poudre tassée, et il suffit que la diffusion s'effectue au travers de la particule. Une autre garantie de réaction complète provient de ce qu'on veille à une pénétration continue de l'azote chaud entrant (ou de l'argon) 10 au travers de la couche sédimentée de particules au pied du réacteur. Les calculs suivants donnent les durées de réaction attendues dans ces conditions.: La durée de réaction dans la formation de UN à partir de UO^-C est probablement fonction de la vitesse du transfert de masses de l'azote 15 gazeux dans les particules en chute libre. Si l'on suppose que la vitesse de la réaction chimique ne constitue pas un facteur de limitation, oh peut estimer la durée de réaction selon les principes donnés aux pages 338-350 de l'Ouvrage Chemical Reaction Engineering, de 0. Levenjpiel (Wiley, 1962). Les facteurs limitant la vitesse dé transfert de la chaleur sont exclus en raison 20 de la forte vitesse de réaction chimique et de la très grande force du transfert de chaleur dans la particule. Les deux facteurs qui limitent probablement la vitesse sont la diffusion au travers de la matière qui a déjà réagi et qui entoure le noyau non transformé de la particule et la diffusion au travers de la pellicule 25 gazeuse. Avec la diffusion au travers de la matière solide comme facteur de limitation, la durée nécessaire pour la réaction complète d'une particule de 10 microns est estimée à 0,01 seconde. Avec la diffusion au travers de la pellicule gazeuse, on estime une durée de réaction de 0,014 seconde. La durée de réaction combinée, estimée, est d'environ 0,02 seconde. Il s'agit là d'une 30 durée de contact raisonnable pour une chambre à chute libre. Calculs Diffusion au travers de l'enveloppe de matière qui a déjà.réagi, en tant que facteur de limitation de la vitesse. r p b r2 35 Durée de réaction L = . (Eq. 12,20, p. 349, Levenspiel) 6b DC. Ag 'Z*= durée de réaction en secondes P 3 B = densité apparente de UN produit, 5 g/cm R = rayon de la particule supposé, plutôt en deçà de la vérité, de 5 microns ou 5 x 10 cm (les particules non agglomérées du four à calciner à 70 424:18 9 2068664 10 20 atomisation sont des enveloppes- sphériques brisées> possédant des. diamètres d'environ 10 microns et des épaisseurs, d'environ 1 micron) b = moles de UO^ réagissant par mole d'azote, 0,5. - D = coefficient de contre-diffusion gazeuse de l'azote dans l'oxyde de carbone 2 s à 1.500°C, 0,3 cm /s. (On suppose que.la particule possède des pores ouverts et qu'il n'y a pas d'adsorption des gaz sur UN). -4 3 C. = concentration de l'azote dans la phase gazeuse à 1.500°G, 2 x 10 g/cm Ag T- «)(0,0005)2 -0,01 seconde (6)(0,5)(0,3)(2x10 ) Diffusion au travers de la pellicule gazeuse entourant la particule, en tant que facteur limitant la vitesse. ~ P br Durée de réaction L = -, — . (Eq. 12,7. p. 346, Levenspiel) 8 Ag 15 Dans l'équation ci-dessus, kg est le coefficient de transfert de masses au travers de la pellicule gazeuse (600 cm/seconde estimé par l'équation 12 (22), page 351, Levenspiel). r, «>(0,0005) . 0,014 seconde C3)(0,5)C600)(2x10-4) Comme les deux résistances au transfert des masses sont comparables, la durée de réaction est estimée à 0,02 seconde environ, ce qui constitue une durée de contact raisonnable pour une chambre à chute libre. L'invention ayant été décrite en détails on comprendra que l'homme de 35 l'art pourra y apporter diverses modifications sans sortir de son cadre. 70 42418 10 2068664 REVENDICATIONS 1. Procédé de,':préparation d'un càrbure ou d'un nitrure d'un métal de la série des actirti%es à partir du nitrate d'un métal de la série des actinides 5 dans lequel on convertit le nitrate en oxyde d'ans un four à calciner à atomisation et on chauffe l'oxyde en. mélange intime avec du carbone en présence d'argon ou d'azote respectivement pour former le carbure ou le nitrure, le procédé se caractérisant en ce que l'on dissout un sucre dans le nitrate d'actinide avant de procéder à la calcination-atomisation, ce qui permet de 10 former un mélange fortement réactif de carbone et de l'oxyde d'actinide, lequel peut être chauffé en présence d'argon ou d'azote pour former respectivement le carbure ou le nitrure. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la solution de nitrate est une.solution de nitrate d'uranyle, de sorte que le produit 15 calciné consiste en un mélange de bioxyde d'uranium et de carbone. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la solution de nitrate est une solution de nitrate de plutonium et d'acide nitrique, de sorte que le produit calciné est un mélange de bioxyde de plutonium et de carbone. ^ 20 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la solution de nitrate est une solution de nitrate d'uranyle, de nitrate de plutonium et d'acide nitrique, de sorte que le produit calciné est un mélange de carbone et d'un bioxyde mélangé d'uranium-plutonium. 5. Procédé de préparation d'un carbure ou d'un nitrure d'actinide, 25 caractérisé en ce que l'on dissout un sucre dans une solution aqueuse de nitrate d'actinide, on atomise cette solution à l'aide d'une tuyère d'atomisation pneumatique au sommet d'un four à calciner à atomisation dont les parois sont chauffées à une température d'au moins 600°C, on évacue les gaz à un point bas du four à calciner, la quantité de sucre ajoutée à la solution étant telle 30 qu'il se forme dans le four à calciner à atomisation un produit de calcination fortement réactif consistant en un mélange intime de carbone et d'oxyde d'actinide, fce mélange calciné étant ensuite chauffé à une température de 1400 à 1650°C en présence d'azote ou d'un gaz inerte vis-à-vis de tous les constituants du mélange. 35 6. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que le gaz en présence duquel on chauffe le mélange calciné est de l'azote, de sorte que le produit obtenu est du nitrure d'uranium, du nitrure de plutonium ou un nitrure mélangé d'uranium-plutonium. 70 42418 11* "2068664 7. Procédé selon, la revendication 5, caractérisé en ce que le gaz en présence duquel on chauffe le mélange calciné est un gaz inerte à la température observée vis-à-vis de tous les constituants du produit calciné, de sorte que le produit obtenu est du carbure d'uranium, du carbure de 5 plutonium ou un carbure mélangé d'uranium-plutonium. 8. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que le mélange calciné est évacué du four à calciner à atomisation et chauffé à 1400-1650°C dans un récipient de réaction séparé. 9. Procédé selon la revendication 5, caractérisé en ce que le mélange 10 calciné tombe directement du four à calciner à atomisation, au-dessous du point où les gaz sont évacués, dans un récipient de réaction dont les parois sont chauffées à une température comprise entre 1400 et 1650°C, à contre-courant d'un courant ascendant d'azote ou d'un gaz inerte vis-à-vis de tous les constituants du mélange, ce courant ascendant de gaz étant à une 15 vitesse juste inférieure à la vitesse de sédimentation des particules.