Brevet FR2067309A1 — publié le 19710820

La présente invention concerne des détecteurs de traces de particules formés de monocristaux d'halogénures d'argent ayant des caractéristiques supérieures de sensiHlité et de résistance au voile par addition d'agents de dopage. 5 Dans les études sur les particules atomiques,, en parti culier dans la physique moderne des ions lourds, les détecteurs à l'état solide pour détecter les traces des particules ont une grande importance pour la détection des traces de particules ionisantes. Ces détecteurs de traces de particules doivent répondre à certains conditions, spéciale-10 ment quand ils doivent être utilisés pour des he sures quantitatives, et en particulier l'interaction de la particule étudiée avec le détecteur à l'état solide doit être développée d'une façon caractéristique et reproductible avec précision. La trace d'une particule doit fournir le plus dinformais tions possible concernant la particule. Elle doit pouvoir être interprétée rapidement et facilement. Comme les défauts produits par une particule ionisante dans un solide ont des dimensions submicroscopiques, un mécanisme pour amplifier la trace doit être utilisé pour l'interprétation photo-optique, 20 par exemple, pour rendre la trace visible. Les défauts produits dans le solide par des particules ionisantes représentent "l'image latente" des traces des particules, et cette image est "développée" par le mécanisme d'amplification. Le détecteur est considéré meilleur quand la trace indique plus de détails caractéristiques de la particule. 25 Deux mécanismes d'amplification ont acquis une importance pratique, la gravure sélective du solide le long de la trace de la particule et le dépôt d'une nouvelle phase le long de la trace. La gravure est devenue un moyen important, en particulier dans le cas du mica et de certains verres minéraux, et aussi en particulier 30 dans le cas des hauts polymères organiques. Le processus de gravure sélective le long de la trace de la particule est principalement basé sur le fait que les liaisons détruites le long de la trace facilitent considérablement le processus de gravure. Cependant; il existe de nombreuses difficultés pour la gravure, et ces difficultés limitent considérablement son 35 utilité. L'inconvénient le plus sérieux de la gravure est que des détails utiles sdnt souvent perdus, en particulier dans le cas des traces 70 40859 2 2067309 longues de particules, parce que l'agent de gravure doit progresser à partir de l'extérieur le long de la trace à travers le solide et que les canaux de gravure disponibles pour cette pénétration sont très étroits3 de sorte que l'agent de gravure ne peut souvent pas pénétrer à une pro-5 fondeur suffisante dans le détecteur à l'état solide.Par suite, il n'est pas possible, dans la plupart des cas3 d'amplifier des traces discontinues de particules par ce procédé. Un autre procédé connu pour détecter les traces de particules ionisantes consiste à utiliser des monocristaux de chlorure d'argent. 10 Avec ce type de détecteur,, une nouvelle phase est de préférence déposée le long de la trace de la particule. Dans le cas de monocristaux d'halogénure d'argent, cette nouvelle phase est constituée sensiblement par de l'argent. Les monocristaux de-chlorure d'argent sont supérieurs au détecteur de traces de particules du type à état solide considéré ci-15 dessus dans lequel les traces des particules doivent être amplifiées par une opération de gravure, en particulier du fait que dans les monocristaux de chlorure d'argent l'amplification et le développement peuvent être obtenus d'une façon très simple et rapide. Le processus d'amplification consiste à exposer uniformément des lames de cristal dans lesquelles les 20 traces des particules ont été enregistrées à une lumière de grande énergie, de préférence à l'ultraviolet. Le processus de développement peut être expliqué de la façon suivante. L'exposition à la lumière provoque la production dans les cristaux de paires électron-trou. Les électrons sont piégés le long de la 25 trace de la particule par échange mutuel avec des ions d'argent provenant des régions perturbées. De cette façon, la trace est "stabilisée" et elle est amplifiée. Ce processus est en principe comparable au processus photographique élémentaire. La trace initiale est l'image latente de la trace et l'amplification correspond au développement photographique. 30 L'inconvénient de ces détecteurs à monocristaux de chlorure d'argent est en premier lieu l'insuffisance de reproductivité. Cet inconvénient a été évité en utilisant du chlorure d'argent hautement purifié pour former les détecteurs. Il est connu qu;un tel chloiura d'argenc est par lui-même insensible et inutilisable pour former les détecteurs, mais 35 cependant, l'addition de certaines substances permet de les rendre sensibles aux particules ionisantes. Cette sensibilisation a été obtenue, par exemple, par addition de cadmium ou de plomb. Il sera noté à ce sujet l'article de K.Breugr, G. Haase et E. Schopper dans le British Journal of Applied BAD ORIGINAL 70 40859 3 2067309 Physics. 18 (1967). pag=s 1824 et suivantes et l'article de K. Breuer, E. Schopper, G, Haase et F. Zorgiebel dans Phot. Korrespondenz 104 (1968), pages 76 et suivantes. Les cristaux de chlorure d'argent dcpés de la façon décrite ci-dessus sont suffisamment sensibles peur de nombreuses utili-5 satiens. Il ont l'avantage aussi de ne pas enregistrer les rayons gamma, les rayons X et les électrons, de sorte que ces rayons ne produisent pas de fond gênant. Pour des mesures quantitatives plus précises des traces de particules ionisantes, les monocristaux de chlorure d'argent dopés seulement 10 par da cadmium, qui sous cette forme sont très intéressants, nécessitent encore une amélioration du point de vue de leur sensibilité et particulièrement du point de vue du fond, c'est-à-dire du rapport signal-à-briit. Ce fond qui gêne l'interprétation des traces des particules est dû principalement : 1°) aux défauts du réseau qui existent déjà dans les 15 cristaux à partir du départ, c'est-à-dire même avant 1!irradiation par les particules, et qui ne peuvent jamais être complètement évités, en particulier les déplacements eu les frontières de grains à angle faible des substructures générales, qui, contrairement aux défauts du réseau produits par l'irradiation par les particules, sont "décorés" par de l'argent le long des traces 20 des particules pendant le processus d'amplification; 2°) aux particules d'argent distribuées statistiquement dans le cristal et qui ont été formées par photolyse pendant le processus d'amplification (tirage); 3e) aux dépôts formés au cours de la production des cristaux 25 et qui, du fait de la solubilité limitée du cadmium dans l'halogénure d'argent, ont lieu en particulier dans les monocristaux d"halogénures d'argent dopés par des concentrations élevées de cadmium et qui provoquent un voile optique très gênant, en particulier dans le cas des cristaux assez épais. L'invention a pour objet un détecteur de traces de particules 30 à halogénuve d'argent perfectionné ayant une sensibilité supérieure à la lumière et produisant un fond réduit. Conformément à l'invention, des détecteurs sont formés en monocristaux en halogénure d'argent dopés par du cadmium pour l'enregistrement des traces des particules ionisantes, ces détecteurs contenant en plus 35 des ions plomb en quantité jusqu'à 100 ppm comme second agent de dopage. Cette faible additbn d;ions plomb, en général le plomb-II, supprime sensiblement le fond gênant avec conservation de la même sensibilité à la lumière, ce qui permet d'obtenir des images nettement meilleures 70 40859 4 2067309 des traces des particules et pouvant être interprétées plus facilement. Il peut être considéré que le faible dopage supplémentaire par le plomb rend les défauts mentionnés ci-dessus, et qui sont déjà présents dans le monocristal tels que le décalage des cristaux, etc. "insensible s" dans 5 une mesure telle qu'ils ne forment plus de fond pendant le processus d'amplification par exposition à l'ultraviolet. L'influence de l'addition de plomb selon la présente invention était particulièrement imprévue du fait qu'il est connu que la sensibilité des cristaux d"halogénures d'argent aux particules ionisantes 10 peut être augmentée par addition de plomb, mais qu'un fond relativement gênant empêchant les mesures quantitatives se forme dans les détecteurs dopés seulement avec du plomb. Il ne pouvait par suite normalement être prévu que la suppression du fond pouvait résulter de l'addition d'une petite quantité de plomb aux monocristaux de chlorure d'argent dopés par 15 du cadmium. Avec un détecteur de traces de particules dopé selon l'invention, les traces d'ions peuvent être enregistrées sans formation d'un fond gênant. La concentration du cadmium peut varier entre &es lirait es larges. Elle dépend principalement de la nature des particules ionisantes 20 devant être détectées par un détecteur donné. Des concentrations d'environ 50 ppm jusqu'à environ 1 % en poids de cadmium sur la base du poids d'halogénure d'argent, de préférence du chlorure d'argent, sont en général suffisantes. Si la quantité de cadmium est faible, seuls les produits de désintégration et des ions lourds peuvent être détectés. De cette façon, 25 un fond gênant résultant des particules légères peut être largement évité. Avec des concentrations de cadmium dépassant 0,1% en poids, pratiquement toutes les particules ionisantes, même les plus légères, sont enregistrées. La quantité nécessaire d'ions plomb est de 5 à 100 ppm, et de préférence de 5 à 20 ppm. 30 Les détecteurs de traces de particules selon 1 ' in ;eri-ion peuvent être utilisés pour déterminer les caractéristiques des particules pour l'étude des réactions des particules et des fissions nucléairs-3, l'étude des mécanismes de désintégration y compris pour ls;. .toysc:: 23 plus lourds, l'identification des isotopes ai: des ions de grav.-:'a êaex?- ; 3C 35 l'étude des compositions isotopiques des radiations solai: M-: radia tions cosmiques pour déterminer les sources de ces radistionr. iâtec~ teurs sont particulièrement utiles pour l'enregistrement r:.- d!ions lourds. BAD ORIGINAL 70 40859 2067309 5 Les traces de particules ionisantes peuvent être amplifiées dans des détecteurs selon l'invention d'une façon courante par exposition uniforme à de la lumière en ondes courtes, en particulier l'ultraviolet. Des traces extrêmement nettes peuvent ainsi être obtenues sur un fond clair. supérieurs aux émulsions photographiques habituelles pour l'enregistrement des traces nucléaires (c'est-à-dire les "émulsions pour traces nucléaires"). Ces émulsions sont formées par une couche d'émulsion de gélatine à halogénure d'argent ayant un grand pouvoir de résolution sur un support. Avec ces 10 émulsions photographiques, il n'est en général pas possible d'obtenir des traces de particules aussi nettes qu'avec des détecteurs selon l'invention. De plus, ces émulsions photographiques sont en général caractérisées par un fond nettement plus gênant, car elles sont sensibles aussi aux rayons gamma, aux rayons X et aux électrons. 15 Dans les détecteurs selon l'invention, les traces de particules ionisantes peuvent être amplifiées sur toute leur longueur et pratiquement pour n'importe quelle longueur, même si les traces sont discontinues, c'est-à-dire si, entre les régions cristallines à interférence élevée produites par les particules ionisantes les traversant, il existe des 20 régions cristallines non perturbées ou relativement peu perturbées dans lesquelles les traces sont interrompues. Cela résulte inévitablement de la nature du processus d'amplification parce que dans le processus d'amplification ayant lieu à l'intérieur du volume, les électrons et les ions argent sont déposés de façon échangeable aux endroits où des défauts du réseau ont 25 été produits par les particules ionisantes traversant le volume. Sous ce rapport, les détecteurs selon l'invention sont en général supérieurs aux détecteurs dans lesquels l'amplification des traces résulte d'un traitement par gravure» La gravure démarre à la surface du détecteur dans lequel les particules ionisantes ont pénétré dans le cristal, elle continue le 30 long d'une trace d'une particule vers l'intérieur du cristal, et une solution fraîche de gravure doit pénétrer le long du canal déjà formé par le processus de gravure. Dans le cas des traces discontinues de particules, ce processus de gravure peut s'arrêter à la fin d'une section de trace parce que la solution de gravure ne peut pas pénétrer suffisamment vite 35 dans la région voisine non perturbée du cristal, de sorte que les sections suivantes de la trace, qui ne sont pas continues par rapport à la trace précédente, ne peuvent plus être amplifiées. Dans le cas de traces discontinues 5 Sous ce rapport, les détecteurs selon l'invention sont 70 40859 O 2067309 de particuless une région du cristal non perturbée ou moiiîs perturbée entre deux sections d'unetraces peut éventuellement être pénétrée par la solution de gravure si le temps pour l'action de gravure est considérablement augmenté. Cependant, dans ce cas, la solution de gravure continue à agir pendant cette période dans la partie de la trace gravée en premier et qui, par suite, a déjà été amplifiée, de sorte que la dimension de cette première section de la trace est considérablement augmentée et que cette trace peut prendre une forme prononcée en cône. Cela réduit sérieusement la reproductibilité de la trace et la précision de l'interprétation. Les détecteurs salon l'invention sont complètement à l'abri de ces inconvénients. La possibilité des détecteurs en monocristaux d'halogénures d'argent selon l'invention à assurer une amplification de netteté uniforme et d'une reproductibilité élevée, même dans le cas des traces de particules partant d'une certaine profondeur du détecteur, permet des domaines d'application de ces détecteurs pour lesquels les détecteurs de traces de particules à l'état solide connus jusqu'ici ne peuvent pas être utilisés avec une pareille précision. Un exemple est l'étude du développement du processus de désintégration en fonction^du temps. Si 1'amplification des tracas de particules est effectuée d'abord au temps t^ et ensuite au temps t^, il est possible de déterminer les pistes ayant été ajoutées pendant l'intervalle de temps t^ -- t^, c'est-à-dire les processus de désintégration ayant eu lieu dans le détecteur pendant l'intervalle de temps t^ - t^. Le processus d'amplification par exposition uniforme des détecteurs à de la lumière en ondes courtes est caractérisé par la simplicité et par l'absence d'interférence. Après l'enregistrement des trsces des particules, les détecteurs ne sont exposés à aucun liquida, de sorte que les perturbations pouvant être provoquées par ces liquides sont évitées. Il est important de mentionner la sensibilité des procédés de gravure sous ce rapport ainsi que des phénomènes de gonflement et de déformations qui ont lieu par les traitements photographiques habituels des émulsions pour des traces nucléaires. L'invention est illustrée plus particulièrement par l'exemple suivant : EXEMPLE Une solution aqueuse de chlorure de cadmium (CdCl„.2,5H 0 p.a.) £. est ajoutée dans une pipette à du chlorure d'argent pulvérulent d'une pureté de 99,999 %, ce qui donne du chlorure d'argent avec une teaeur ta cadmium d'environ 600 ppm. Le mélange est séché dans la pipette daas tnr»é ëtore sèche. Une solution aqueuse de chlorure de plomb (PbC^ pour analyse) est ensuite ajoutée à ce mélange de la même façon, ce qui donne du chlorure d'argent ayant la teneur ci-dessus en cadmium et de plus environ 10 ppm de BAD ORIGINAL 70 40859 7 2067309 plomb. Le mélange est à nouveau séché dans la pipette dans l'étuve sèche. Le chlorure d'argent dopé de cadmium et de plomb est fondu dans la pipette, et" ce chlorure fondu est placé entre deux lames de verre de silice qui sont chauffés à environ 550°C;. la distance entre les lames 5 étant maintenue à environ 200 microns par des tiges en verre de silice, une lame de cnlorare d'"argent polycristallin ccpée de cadmium en de plomb est obtenue par refroidissement. L'ensemble constitué par les deux lames de verre de silice et la lame de chlorure d'argent en sandwich entre les deux est placé 10 dans un tube horizontal en verre de silice qui, après établissement du vide3 est rempli d'azote à une pression de 400 mm Hg. Un four tubulaire est ensuite passé autour du tube en verre de silice à cette température et à une vitesse telle que la lame de chlorure d'argent polycristallin dopé de cadmium et de plomb soit convertie d'une façon connue par fusion en mono-13 cristal pouvant être sépare des lames de quarts par trempage de l'ensemble sandwich dans de l'eau. Après l'irradiation par les particules ionisantes devant être étudiées et dont les traces sont enregistrées» le monocristal de chlorure d'argent dopé de cadmium et de plomb est exposé uniformément à une lampe au 20 xénon haute pression avec interposition d''un filtre entre la source de lumière et le détecteur de façon à limiter les longueurs d'onde à une plage étroite dans la région de 417 nm. L'intensité de la lumière en cndes courtes 14 irradiant le monocristal est d=environ 10 quanta par centimètre carré par seconde. La durée d'exposition est d'environ 20 à 30 minutes. 35 Bien entendu, la description qui précède n'est pas limitative 2t 1:invention peut être mise en oeuvre suivant d'autres variantes sans que l'on sorte de son cadre. 70 40859 2067309 R_E V E N D I C À T I 0 N_S 1. Détecteur en monocristal d'halogénure d'argent pour détecter les traces de particules ionisantes et contenant du cadmium comme dopant, caractérisé en ce qu'il contient de plus du plomb en quantité jusqu'à 100 ppm comme second dopant, 2. Détecteur selon la revendication 1 caractérisé par des ions cadmium-II présents en quantité comprise entre 100 ppm et 5000 ppm. 3. Détecteur selon la revendication 1 caractérisé en ce que la concentration en ions plomb est comprise entre 5 et 20 ppm. 4.Détecteur selon l'une des revendications 1 à 3 caractérisé en ce que l'halogénure d'argent est du chlorure d'argent.