Brevet FR2071958A1 — publié le 19710924

L'invention concerne un élément combustible pour réacteur à haute température constitué par des corps moulés en graphite contenant un produit modérateur. Les modérateurs de combustion de réacteurs fonctionnant à haute température sont en règle générale introduits dans des corps moulés9cylindriques ou sphériquessen graphite dans lesquels le modérateur de combustion se trouve soit réparti de façon homogène, soit disposé dans des évidements, les corps moulés pouvant ainsi posséder une paroi en graphite exempte de modérateur de combustion. Comme modérateur de combustion, on a jusqu'à maintenant utilisé,de préférence ,le graphite-bore (graphite comportant sensiblement 1 % de bore incorporé dans son réseau) ou le carbure de bore. Ce dernier est utilisé comme matériau quasi stoechiométrique, ou encore dilué par du carbone; sous forme de particules recouvertes de carbone pyrolytiquep ou sous forme de particules de coke recouvertes de carbure de bore et de carbone pyrolytique. Les corps moulés modérateurs de combustion ainsi préparés présentent les inconvénients suivants A la température de fonctionnement du réacteurS le modérateur de combustion n'est qu'imparfaitement retenu par le graphite ,de sorte qu'il diffuse à travers le corps. Dlautre partS lors de la fission, le modérateur de combustion libère des produits, par exemple du lithium, qui ne sont qu'imparfaitement retenus par le graphite Enfin, aussi bien le graphite-bore que le carbure de bore subissent en présence de vapeur dreaup une hydrolyse, dans laquelle il se forme de l'acide borique, ceci conduisant à une perte incontrôlable de modérateur de combustion. Le revêtement des particules de carbure de bore par du carbone pyrolytique protège bien de lehydrolysep mais de telles particules ont un poids spécifique très faible, si bien que, pour l'introduction des quantités de bore nése3sairesp on a besoin de ménager de grands espaces creux ou évidements dans les corps moulés en graphite. Ceei conduit à un abaissement inad missible de la solidité des corps moulés en graphite à tel point que ceux-ci ne peuvent,par exemple,plus être utilisés dans le réacteur à empilement de billes de graphite. La présente invention a pour but d'écarter ees inconvénients en réalisant des éléments de solidité suffisante contenant du modérateur de combustion ou en meme temps du modérateur de combustion et du combustible. A cet effet, la présente invention concerne des éléments de réacteurs fonctionnant à haute température constitués par des corps moulés sphériques ou cylindriques en graphite et comportant du modérateur de combustion, éléments caractérisés en ce que des particules de modérateur de combustion sont, avec addition de poudre de graphite, pressés en corps moulés massifs de solidité suffisante, les particules de modérateurs de combustion étant réparties de façon homogène dans la matrice de graphite et le corps moulé étant enveloppé dans une coquille de graphite exempte de particules de modérateur. Suivant un autre mode de réalisation de la présente invention, l'élément est caractérisé en ce que, dans le corps moulé massif, sont en mdme temps présentes des parti- cules de combustible enduites. Suivant encore un autre mode de réalisation de la présente invention, l'élément est caractérisé en ce que sont présentes des particules enduites contenant aussi bien du combustible que du modérateur de combustion. On peut ainsi loger de plus grandes quantités de modérateur de combustion, notamment de bore, dans le corps moulé. L'ensemble du corps moulé possède une résistance mécanique plus importante,si bien qu'il est,par exemple, utilisable sans difficulté dans des réacteurs fonctionnant à haute température avec des éléments combustibles sphériques. Le modérateur de combustion -ainsi que ses produits de fission- sont, à la température de fonctionnement du réacteur, totalement retenus dans le corps moulé enveloppé d'une coquille exempte de particules de modérateur de combustion. Exemple 1 Un granulat de carbure de bore de forme irréculière ayant une granulométrie comprise entre 300 et 500 microns est rev8tu de carbone isotrope extpêmement étanche par décomposition thermique de propylène à 1 1000C environ ou revêtu de carbure de silicium par décomposition thermique de méthyltrichlorsilane en présence d'hydrogène.Les particules de carbure de bore revêtues (épaisseur du revêtement environ 50 microns) sont tout d'abord, à la façon dont on procède pour les dragées, entourées d'une poudre de graphite convenable, contenant un liant et susceptible autre moulée (épaisseur de la couche environ 150 microns) et ensuite mélangées avec une autre poudre de graphite et, dans un moule de caoutchouc, pressées de façon quasi isostatique en une bille ou en un cylindre Dans un deuxième moule de caoutchouc, on presse ensuite une coquille de graphite exempte de particules de modérateur de combustion. On cokéfie ensuite le liant à 8000C et on procède à un traitement thermique à des températures plus élevées Exemple 2 Une solution de nitrates d'uranium et de thorium est traitée par du nitrate de gadolinium. Après addition d'alcool polyvinylique, la solution est coulée goutte à goutte dans un bain ammoniacal en particules sphériques. Après lavage et séchage, les particules sont frittées en particules dioxydes d'uranium et de thorium denses et contenant du gadolinium Les particules frittées sont, d'une façon connue en soi9 revêtues de carbone pyrolytique ou de carbure de silicium, et ensuite -comme dans l'exemple 1 transformées en corps moulés. Bien entendu, l'invention n'est pas limitée aux exemples de réalisation ciZdessus décrits et représentés à partir desquels on pourra prévoir d'autres formes et d'autres modes de réalisation, sans pour cela sortir du cadre de 1 inventiona IE~V~EN~D IC A ~C I O N S 10/ Eléments combustibles pour réacteurs fonctionnant à haute température constitués par des corps moulés,sphériques ou cylindriques 9en graphite contenant un modérateur de combustion éléments caractérisés en ce que des particules de modérateur de combustion sont, avec addition de poudre de graphite, pressés en corps moulés massifs de solidité suffisante les particules de modérateur de combustion étant réparties de façon homogène dans la matrice de graphite et le corps moule étant enveloppe dans une coquille de graphite exempte de particules de modérateur de combustion. 20/ Eléments sulvant la revendication 1, caractérises en ce que, dans le corps moulé massif; sont en même temps présentes des particules de combustibles enduites. 3 / Elements suivant la revendication 19 caractérisés en ce que sont présentes des particules revêtues contenant aussi bien du combustible que du modérateur de combustion.