Brevet FR2056909A1 — publié le 19710507

Dans les réacteurs i haute température du type dit à tas de sphères, on utilise des éléments combustibles r qui sont constitués de graphite et de particules de combustible dites b revêtement (connues sous le terme de coated partiels dans la littérature anglo-saxonne), le graphite servant en même temps de matériau d'enveloppe et modérateur. On connaît des conceptions d'éléments combustibles qui partent de sphères de graphite préfabriquées, creuses à l'intérieur OU qui comportent des fentes circulaires ou coniques, ou d'une façon tout à fait générale des évidements dans lesquels les particules de combustible sont introduites ultérieurement. On connaît en outre des procédés pour préparer directement des éléments combustibles sphériques par compression isostatique d'un mélange de particules de combustible et de poudres de graphite è compression appropriées, les particules de combustible étant réparties de façon homogène dans certaines zones ou dans l'intérieur des billes et entourées de toutes parts de la matrice de graphite. Des lacunes notables sont ini-érentes en particulier à la première conception, Car celle-ci permet seulement, soit de faire le remplissage avec des particules de combustible libres, soit de fixer ces p-articules au moyen d'un liant, c'est-à- dire d'une résine synthétique ou de poix, éventuellement avec addition d'un peu de graphite, le liant étant ensuite cokéfié et étant ainsi le support essentiel de l'armature de carbone qui maintient ensemble les partioules. L'emploi de particules libres dans des billes de graphite ainsi préfabriquées pose des problèmes, car,dans le cas, que l'on ne peut exclure, de la rupture drun élément, des particules individuelles pourraient parvenir dans le circuit du gaz de refroidissement.D'autre part, les particules revêtues ne sont pas idéalement sphérique, de sorte que, lors du remplissage, on n'obtient pas avec certitude un maximum de tassement des billes. De-ce fait, on ne peut pas éviter une réorientation de la pile de particules pendant le mouvement des éléments combustibles à lwintérieur ou à l'extérieur du réacteur, ce qui conduit à la formation de cavités et ainsi è une mauvaise répartition de la chaleur et donc de la température, d'où il peut résulter une détérioration thermique des particules.Il s'y ajoute encore que le remplissage sans tassement des particules ne possède qu'un-e très faible conductibilité thermique, qui conduit à des températures de combustible relativement élevées, ce qui est toujours indésirable du point de vue de la durée d'usage.Ces particules libres ne peuvent pas non plus être comprimées solidement, cear leur résistance mécanique ne le permet par On a tenté de remédier à ses inconvénionts par une fixation des particules au moyen digcun liant- comme cela a été dit plus haut - et par cokéfaction de ce liant. Il s'est révélé ici, surtout récemment, que la substance appelée coke de liant, qui est préssnté après la cokéfaction du liant, présente un comportement d'irradiation extrêmement mauvais. Ce coke de liant se contracte très fortement pendant l'irradiation, de sorte que les forces intervenant alors concuisent à une destraotion des particules de combustible.Dans des essais d'irradiation qui ont été effectués, il a été démontré que des éléments combustibles ayant été préparés par fixation des particules sur la paroi intérieure d'une bille creuse préfabriquée, è l'aide d'un liant résinique, avec cokéfaction subséquente, échouainent déjà après une durée d'irradiation rélativement-courte (perte au feu 4,5 % fima et seulement 1,5.1021 dose rapide E 0,1 MeV) du fait que 3 % environ des particules de combustible étaient détruites. L'invention concerne un procédé pour la fabrication d'éléments--combustibles, caractérisé en ee qu'on introduit dans des corps en graphite préfabriqués, qui sont creux intérieurement et- comportent des fentes circulaires ou creuses ou des évidemments quelconques, sous pression ou vibretion, de particules de combustibles enrobées' de poudre de graphite, qui forment une armature cohérente après un traitement thermique. L'-invention s'étend également aux éléments combustibles conformes à ceux obtenus par le procédé de l'invention. Grâce au procédé de l'invention, ces difficudltés peuvent être évitées, dans les éléments sphériques préfabriqués en graphite, munis de fentes ou d'évidements, en ce que les partioules de combustible sont tout d'abord enrobées d'une poudre de graphite appropriée, à la manière d'une dragélification,et en procédant ensuite au remplissage des cavités ou évidements des aphères de graphite par pression et/ou par vibration. L'avantage est ici que lé combustible peut ainsi être dinséré par compression, sous une pression relativement élevée, et que les particules sont protégées contre le contact mutuel et contre la rupture. La poudre de graphite utilisée pour ltenrobage contient,de préférence une substance à caractère cireux, par exemple du Carbowas, du camphre, et/ou une minime partie de liant (par exemple une résine de phénolique), la substance à caractère cireux étant de nature telle quelle se vaporise sensiblement sans résidu lors du traitement thermique. La teneur en liant est mesuré de manière que l'enrobage conserve la stabilité de forme, même après le traitement thermique. EXEMPLe 1 flans des sphères de graphite d'un diamètre extérieur de 60 mm, d'une épaisseur de coquille de 10 mm, d'une fente de 7 mm et d'un noyau intérieur de graphite de 36 mm, ce noyau étant relié par des ponts coquille, on a introduit par vibration, par l'ouverture de remplissage de 3 cm de diamètre, dee particules enrobées de carbures d'uranium/therium (coated particles), puis on a fermé la sphère avec une cheville. Le diamètre des particules enrobées de pyrocarbone était de 700 . Les particules ont été, dans le premier stade, enrobées de poudre de graphite avec addition de peu de liant, dans une turbine de dragéification, puis calcinées è 8000 C. Ces particules ont ensuite été une deuxième fois enrobées de poudre de graphite, comme ci-dessus, 1 l'épaisseur du deuxième enrobage étant de 20 . Il n'a pas été fait de calcination après le deuxième enrobage. Grâce à ce double enrobage, on obtient que, lors du traitement thermique subséquent de la sphère de graphite préfa- briquée, jusqutà 15000 C, il se produit une réunion par frittage des particules enrobées, sans qu'il intervienne une contraction notable du remplissage. E2EMPIE 2 Une sphère de graphite creuse de 60 mm de diamètre extérieur, d'une épaisseur de coquille de Il mm et ayant une cavité sphérique de 38 mm, munie d'un trou fileté pour le bouchon de 11 mm de diamètre, a été vissée sur la tubulure d'un dispositif de remplissage, puis remplie sous vibration de particules enrobées, juequ'à un certain niveau excédentaire. Aprèe chauffage de la sphère et de la tubulure de remplissage à 80-90 C, les particules en excédent ont été rentrées sous une pression de 150 kg/cm2, jusqu'd ce que le trou de bouchage soit complètement libre. On a ensuite fermé la sphère de graphite avec un bouchon de graphite et on l'a chauffée, sous vide, à une température jusqu'à 18000 C maximum. flans cet exemple, on a utilisé des particules enrobées en un stade seulement, non calcinées préalablement. EXEMPLE 3 lies particules enrobées ont été introduites comprimées et d'une façon analogue à l'exemple 2. Comme différence, on a toutefois préalablement pulvérisé du Carbowas sur les particules enrobées. Le Carbowas sert d'agent lubrifiant lors de la compression. Avec la même pression, on obtient ainsi un remplissage plus uniforme de la cavité. Bien-entendu l'invention n'est pas limitée aux exemples de réalisation ci-dessus décrits et représentés, à partir desquels on pourra prévoir d'autres variantes de réalisation sans pour cela sortir du cadre de l'invention. REVENDICATIONS 1 - Procédé pour la fabrication d'éléments combustibles, caractérisé en ce qu'on introduit dans des corps en graphite préfabriqués, qui sont creux intérieurement et comportent des fentes circulaires ou creuses OU des évidements quelconques, sous pression ou vibration,des partiales de codmbus- tibles enrobées de poudre de graphite, qui forment une armature cohérente après un traitement thermique. 20 - Procédé conforme à la revendication 1, caractérisé en ce qu'on utilise des particules enrobées, recouvertes de poudre de graphite avec addition d'un peu de liant, ou de substances à caractère cireux, on des deux à la ois 30 - Procédé conforme à la revendication 2, caractérisé en ce que des particules de combustible; enrobées en un stade de poudre de graphite avec addition d'un peu de liant ou de substances à caractère cireux sont calcinées préalablement à des températures allant jusqu'à 8000 C, puis sont enrobées ,dans un deuxième stade, d une deuxième couche de poudre de graphite, et ensuite utilisées. 40 - Procédé conforme à l'une quelconque des revendications l, 2 ou 3, prise isolément, caractérisé en ce que des particules, enrobées en un stade ou en deux stades, sont enrobées en plus avec une substance à caractère cireux, par exemple par pulvérisation. 50 - Procédé conforme à l'une des revendications 1, 3 ou 4, prise isolément, caractérisé en ce que des particules revêtues, enrobées en plusieurs stades selon les revendications 3 ou 4, sont utilisées dans des évidements de corps en graphite non sphériques préfabriqués. 60 - Procédé conforme à l'une quelconque des revendications 1, 2, 3, 4 ou 5,prise isolément, caractérisé en ce que la proportion de liant est mesurée de telle manière que les particules enrobées par de la poudre de graphite conservent la stabilité de forme, même après le traitement thermique. 70 - Procédé conforme à l'une des revendications 1, 2, 3, 4, 5 ou 6, prise isolément, caractérisé en ce que la substance à caractère cireux se vaporise, à peu près sans résidu, lors du traitement thermique. 80 - Elément combustible conforme à celui obtenu par le procédé selon les revendications de 1 à 8, prises ensemble.