Brevet FR2027425A1 — publié le 19700925

i 2027425 La présente invention est relative à -un procédé d'enrichissement d'un élément chimique en l'un de ses isotopes et spécialement de l'uranium en son isotope 235. Dans la technique nucléaire,il est parfois nécessaire d'en-5 richir un élément chimique comportant plusieurs isotopes,en l'un de ceux-ci. A côté du cas bien connu d'enrichissement de l'uranium en son isotope 235»pour l'intérêt économique que cet enrichissement présente dans le domaine de la production d'énergie électronucléaire,on peut citer notamment comme exemple d'enrichis-10 sement isotopique la production de l'eau lourde et la séparation du bore 10. Actuellement,on connaît divers procédés pour enrichir un élément chimique en l'un de ses isotopes: ainsi,par exemple, on peut procéder par séparation électromagnétique,par effet photochi-15 mique,par thermodiffusion,par diffusion gazeuse,par ultra-centri-fugation,au moyen d'échangeurs d'ions ou encore par séparation dynamique au sein d'un jet mono phasi que gazeux. Cependant,aucun de ces procédés ne donne entière satisfaction au point de vue industriel. 20 En particulier,les procédés d'enrichissement actuellement connus présentent deux inconvénients majeurs: ils exigent une consommation élevée d'énergie et des investissements importants. Gela se traduit spécialement par un prix de revient élevé des éléments enrichis; c'est notamment le cas pour l'uranium enrichi qui sert 25 de matériau de base à la fabrication de combustibles nucléaires; dans ce cas,dans l'état actuel de la technique,l'enrichissement intervient pour environ 25 c/o dans le prix net du combustible nucléaire pour une centrale nucléaire à l'eau ordinaire dite"aussi eau légère. 30 Le problème à la base de l'invention est de supprimer les inconvénients des procédés connus. Suivant 1'invention,ce problème est résolu par un procédé d'enrichissement d'un élément chimique en l'un de ses isotopes se caractérisant en ce que l'on soumet un gaz à base d'un composé de 35 l'élément chimique à enrichir à une solidification partielle par diminution d1enthalpie,puis en ce qu'on sépare la fraction ainsi solidifiée et enrichie en l'un aes isotopes de l'élément chimique 44009 2 2027425 considéré, de la fraction non solidifiee de ce gaz. Suivant une caractéristique,le gaz est constitué uniquement par un composé de l'élément chimique a enrichir; selon une autre caractéristique,le gaz & base de l'élément chimique à enrichir 5 est un mélange du composé de cet élément avec au moins un gaz auxiliaire; dans la suite de la description le mot "gaz" est utilisé pour désigner un gaz formé seulement par un composé de l'élément chimique à enrichir aussi bien que par un mélange dudit composé et d'au moins un gaz auxiliaire. 10 Suivant un premier mode de réalisation,la chute d'enthalpie est obtenue par une simple détente alors que selon un second mode de réalisation cette chute d'enthalpie s'obtient par un simple refroidissement,tandis que dans ion troisième mode de réalisation la diminution d'enthalpie s'obtient par une détente accompagnée 15 d'un refroidissement. Suivant une autre particularité,l'énergie thermique utilisable libérée lors de la chute d'enthalpie est récupérée dans une machine thermique.,dynamique ou statique,de l'énergie mécanique étant produite ou non conjointement. 20 le procédé selon l'invention permet ainsi d'obtenir à partir du gaz de départ deux fractions aisément-réparables,l'une étant cristallisée ou solidifiée alors que l'autre est constituée par la portion du gaz initial qui ne s'est pas solidifiée ou cristallisée, les deux fractions étant enrichies respectivement en l'un 25 ou l'aufre des isotopes de l'élément chimique considéré. D'autres particularités pourront apparaître dans la description suivant des dessins annexés qui se rapportent à un exemple d'application du procédé montré à titre illustratif seulement. Dans ces dessins: 30 La figure 1 est un schéma d'un dispositif pour l'application du procédé. La figure 2 est une portion du diagramme entropique de l'Uï^. La figure 3 est un schéma d'un exemple d'une installation comportant plusieurs dispositifs sémblables à.celui de la figure 35 1,associés. En se référant aux dessins dans lesquels les mêmes notations de référence, se rapportent aux mêmes objets,on va décrire, à titre 69 44009 3 2027425 d'exemple seulement, l'enrichissement de l'élément chimique, uranium, U, en son isotope II 235 par exemple. Pour ce faire,dans le cas décrit,on utilise un gaz formé par un mélange d'un composé d'uranium sous forme d'hexafluorure 5 d'uranium, avec un gaz auxiliaire, de l'hélium, He. On fait passer ce mélange dans le dispositif de la figure 1. le mélange est soumis à une compression par tua compresseur 1 puis il passe dans un échangeur de chaleur 2; l'état de l'hexafluorure d'uranium à ce moment est représenté dans le diagramme 10 entropique de la figure 2, par le point A, situé dans les zones du diagramme qui correspondent à la phase gazeuse,c'est-à-dire A^ ou Ag. Le mélange est alors soumis à une détente dans une turbine 3 et l'état final de UFg, après détente, est représenté par le point B situé dans la zone Bg qui correspond à la zone de mélange 15 des phases solide et gazeuse alors que la zone B^ est la zone de mélange des phases liquide et gazeuse. Les zones et Cg correspondent respectivement aux phases liquide et solide. Par cette détente, il y a eu passage de la phase gazeuse de la zone Ag à la phase mixte gaz-solide de la zone Bg. Au point B, une fraction de 20 la teneur initiale en Ulg a cristallisé. Cette fraction solidifiée de TJ]?g est séparée du gaz dans un séparateur 4- et ensuite sublimée dans un échangeur de chaleur 5. A la sortie du séparateur 4» on récolte donc, d'une part, une fraction contenant la partie restante du gaz initial et, d'au-25 tre part, l'autre fraction qui contient surtout du composé à l'état solide enrichi en U 235» c'est cette fraction qui est sublimée dans 1'échangeur de chaleur 5. Le dispositif simple qui vient d'être décrit et qui constitue un étage de séparation peut être associé à lui-même suivant 30 un nombre d'étages plus ou moins élevé; les fractions séparées dans un étage donné sont réintroduites respectivement en amont et en aval dans les étages qui traitent comme gaz de départ ceux contenant le composé dont les teneurs isotopiques correspondent à celles des dites fractions séparées. Dans un cas simple, ceci se 35 fait de la façon indiquée dans la figure 3 qui constitue le schéma d'une installation comportant quatre étages associés et dans laquelle les notations de référence correspondent aux éléments de 69 44009 4 2027425 de la figure 1. Dans l'exemple décrit, le gaz auxiliaire est de l'hélium mais sans sortir de la présente invention, ce gaz peut être de nature différente et il peut être formé par un mélange de divers 5 gaz. le gaz auxiliaire est avantageux étant donné ses divers rôles possibles: ainsi,tout d'abord au cours de la détente,il peut absorber de la chaleur hors du gaz à base du composé de l'élément chimique à enrichir, ce qui favorise la cristallisation ou la solidification dudit composé; en outre, il sert d'agent de dilution 10 et il peut créer des centres de cristallisation ou de solidification. Sans sortir de la présente invention, il est aussi possible en venant de la zone du diagramme de la figure 2, de passer par la zone correspondant à une phase liquide avant d'aboutir 15 dans la zone B^ correspondant à un mélange des phases solide et gazeuse. Le procédé selon l'invention offre des avantages appréciables; il permet de récupérer une partie notable de l'énergie dépensée; il permet aussi de diminuer fortement les investissements; 20 la mise en oeuvre du procédé se fait dans des conditions de température et de pression qui ne sont généralement pas très éloignées des conditions ordinaires; enfin, l'agencement du système peut être choisi de manière à rendre le procédé sûr au point de vue de la masse critique lorsqu'il s'agit de matières fissiles. 69 44009 5 2027425 REYMDIOÀIIOIS,. 1. Procédé d'enrichissement d'un élément chimique en l'un de ses isotopes, caractérisé en ce qu'on soumet un gaz à base d'un composé de l'élément à enrichir à une chute d'enthalpie entraînant une solidification partielle puis en ce qu'on sépare la 5 fraction ainsi solidifiée de la fraction non solidifiée de ce gaz. 2. Procédé suivant la'revendication 1, caractérisé en ce qu'on realise la chute d'enthalpie par détente du gaz. 3. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on réalise la chute d'enthalpie par refroidissement du gaz. 10 4. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on réalise la chute d'enthalpie par détente du gaz accompagnée d'un refroidissement. 5. Procédé suivant les revendications précédentes, caractérisé en ce que le gaz est constitué uniquement par un composé de 15 l'élément chimique à enrichir. 6. Procédé suivant les revendications 1 à 4» caractérisé en ce que le gaz est constitué par un mélange d'un composé de l'élément chimique à enrichir et d'au moins un gaz auxiliaire. 7. Procédé suivant les revendications 2 et 3, caractérisé 20 en ce que la détente du gaz est effectuée en une étape unique. 8. Procédé suivant les revendications 2 et 3, caractérisé en ce que la détente du gaz est effectuée en plusieurs étapes. 9. Procédé suivant les revendications précédentes, caractérisé en ce que le gaz est amené directement de l'état gazeux à 25 l'état solide. 10. Procédé suivant les revendications 1 à 8, caractérisé en ce que le gaz est amené de l'état gazeux à l'état solide en passant par un état liquide intermédiaire. 11. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce 30 que l'élément à enrichir est l'uranium. 12» Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le composé chimique de l'élément à enrichir est de l'hexafluorure d'uranium. 13. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 2, 35 4, 7, 8, caractérisé en ce que la détente du gaz est effectuée dans une machine statique. 69 44009 6 2027425 14» Procédé suivant l'une quelconque des revendications 2, 4> 7 et 8, caractérisé en ce que la détente du gaz est effectuée dans une machine dynamique et en particulier dans une turbine.