Brevet FR2022112A1 — publié le 19700731

La présente invention concerne des sources d'iode radioac- tif et leur procédé de préparation, et plus-particulièrXexent a- ne source ponctuelle contenant un isotope radioactif de l'iode, plus spécialement le radio-isotope 125 de l'iode. Bes sources ponctuelles de rayon gamma à faible énergie, susceptibles d'être facilement coilimées et par conséquent explorées de façon précise , ont trouvé une application dans une grande variété de domaines techniques, par exemple, dans les processus de retrodiffusion et, plus particulièrement dans le domaine médical, en particulier, dans l'exploration des eaux. Une matière particulièrement efficace pour la production de rayons gamma à faible énergie est le radio-isotope 125. de l'iode. Jusqu'à présent, ons'est efforcé de former une source ponctuelle d'iode radioactif, en particulier du radio-isotope 125 de l'iode, en enfermant l'iode dans un récipient de forme convenable et fermé par soudure, de telle sorte que la distribution de l'iode reste inchangée pendant une durée prolongée. Dans un procédé typique, décrit dans le brevet canadien 723,258, le radio isotope 125 de l'iode peut être concentré sur une microélectrode de cuivre ou d'argent ayant une surface inférieure, à par exemple, 0,5 millimètre carré, par dépôt électrolytique à partir dtune solution aqueuse d'iode. Toutefois de telles techniques de dépôt électrolytique sont relativement compliquées et, de plus, les métaux tels que le cuivre et l'argent ont un nombre atomique relativement élevé et, en conséquence, tendent à absorber l'irradiation gamma à basse énergie de façon sensible, ce qui diminue le rendement ou encore le niveau de radiation de la source ponctuelle. le terme "source ponctuelle" te'il. est utilisé dans la présente description se réfère à une source ayant une étendue voisine d'un simple point. La présente invention a pour objet une nouvelle source ponctuelle d'iode radioactif, en particufler du radio-isotope 125 de l'iode, qui est simple à fabriquer, qui permet la présence de concentrations plus élevées d'iode radioactif et qui procure un rendement sensiblement plus élevé pour une même quantité d'iode radioactif présente, par comparaison avec les sources ponctuelles métalliques de la technique antérieure. On a constaté que par exemple, la source ponctuelle conforme à la présente invention et contenant le radio-isotope 125 de l'iode possède un rendement supérieur d'environ 30% à celui d'une source ponctuelle dans laquelle le radio-isotope 125 de l'iode est déposé par électrolyse, en quantité identiques sur un support d'argent. La source ponctuelle radioactive conforme à la présente invention comprend une-particule de charbon actif de dimensions définissant la dite source ponctuelle, dans laquelle est absorbée une quantité prédéterminée d'iode.radioactif, émettant une radiation gamma à faible énergie et plus. particulièrement le ra di.o-isotope 125 de l'iode, en quantité déterminée pour procurer un niveau voulu de radiation à partir de ladite source. La particule de charbon actif a les dimensions voulues pour procurer une source ponctuelle, c'est-à-dire une source ayant approximati- vement les dimensions d'un point. Cette particule peut se présenter sous forme d'une granule de charbon actif, c'est-à-dire un fragment obtenu par concassage d'un plus grand morceau de charbon. À titre de variante, la particule peut se présenter sous la forme d'une pastille formée par pastillage d'une poudre finement divisée de charbon activé ayant précédement absorbé de l'iode radioactif. Du fait de la forme irrégulière du granule de charbon actif, résultant de son procédé de préparation par broyage de gro ceaux de charbon, il est normal de se référer au poids du granule pour exprimer ses dimensions. Ainsi pour obtenir une source ponctuelle, le granule doit avoir un poids de 1 à 5 milligrammes et de préférence de 3 à 5 milligrammes. En général les granules d'poids de 5 mg se logent dans un tube de 0,423 micron de diamètre et les granules de lmg se logent dans untube de 0,254 micron de diamètre, les granules de 3 mg pouvant normalement se loger dans un tube de 0,317 micron de diamètre. Lorsque les particules se présentent sous la forme de pastilles, elles tendent à être beaucoup plus denses que les granules et les pastilles sont donc plus lourdes que des granules de même dimension. La quantité diode radioactif absorbée par la particule de charbon actif dépend de l'utilisation particulière à laquelle celle-c est destinée, c'est-à-dire au niveau de radiation que l'on désire obtenir à partir de la source en général l'absorp- tion d'iode est telle qu'elle procure une source ponctuelle ayant un niveau de radiation de 10 millicuries à 10 curies, plus particulièrement de 10 millicuries à 2 curies et de façon encore plus avantageuse d'environ 100 à 250 millicuris. l'a. particule contenant l'iode radioactif est normalement placée dans une capsule en vue de son utilisation. L'invention a également pour objet un procédé de production d'une source ponctuelle contenant de l'iode radioactif, procédé qui consiste fondamentalement à agiter au moine e particule de charbon actif avec une solution organique d'iode radioactif, la concentration de l'iode radioactif et la durée de l'agitation étant suffisantes pour permettre l'absorption par la particule de charbon actif, de la quantité désirée d'iode radioactif, puis à séparer la particule contenant l'iode radioactif de la solution et à sécher ladite particule. Lorsque la particule de charbon actif contenant l'iode radioactif présente une dimension suffisamment grande pour former une source ponctuelle, elle est simplement mise sous capsule pour son utilisation.Toutefois, comme il a été indiqué ci-dessus, il rentre également dans le cadre de l'invention d'utiliser une poudre finement divisée de charbon actif, puis de pastiller la poudre à la dimension requise pour la source d'iode radioactif, puis à mettre la pastille sous capsule On conçoit que l'utilisation d'une poudre de charbon actif, par suite de sa plus grande surface spécifique, offre une capacité dtabsorption supérieure de l'iode radioactif à partir de la solution organique, mais la nécessité d'avoir à procéder au stade ultérieur de pastillage de la poudre contenant l'iode radioactif diminue l'intérêt de cette variante. Pour la mise en oeuvre du procédé conforme à l'invention,la solution organique d'iode radioactif peut avantageusement être préparée par oxydation d'un iodure oxydable, de préférence un. iodure de métal alcalin contenant l'isotope-radioactif de l'iode en solution aqueuse acide, par addition à cette solution d'un agent oxydant, extraction de l'iode ainsi formé, de ladite solution aqueuse, dans solvant organique tel que le tétra chlorure de carbone, le benzène le chloroforme ou l'éther par agitation de la solution aqueuse avec ce solvant, puis séparation de ladite solution, l'iode libéré ayant passé dans le solvant organique. L'oxydation de l'iodure peut être réalisée à l'aide de n'importe quel agent oxydant convenable tel que l'ion ferrique et en particulier le sulfate ferrique d'ammonium. Pour permettre l'oxydation, la solution aqueuse peut être acide et présenter de préférence un pH d'environ 1. L'acidification-payt être réa lisée à l'aide d'un acide minéral, tel que l'acide sulfurique, chlorhydrique ou nitrique. Be fait que la matière absorbante soit du charbon actif constitue une caractéristique critique de la présente invention en effet d'autres formes de carbone ne donnent pas de résultats convenables pour produire une source ponctuelle conforme à l'invention. Be charbon actif est prépare de façon normale, l'activité du charbon étant variable avec la source de la matière cellulosique et le processus particulier de préparation. Le charbon obtenu à partir de la noix de coco est particulièrement efficace par suite de son activité élevée.La dimension particulaire du granule de charbon actif doit se trouver dans des limites convenables pour l'obtention d'une source ponctuelle et cette dimension est, comme précédemment indiqué, dans les limites de 1 à 5 milligrammes. Âu-dessus de 5 milligrammes, les dimensions du granule tendent à devenir suffisamment grandes pour ne plus donner une source ponctuelle. Toutefois, avec des pastilles formées à l'aide de charbon actif plus virulent qui constituent en général des particules plus denses, le poids de la pastille peut etre beaucoup plus élevé bien que celle-ci présente des dimensions suffisamment faibles pour constituer une source ponctuelle. Bien que la présence invention s'applique de façon particulièrement avantageuse à l'iode radioactif à radiation gamma à basse énergie, en particulier l'iode 125, elle s'applique d'une façon générale à tous les types d'iode radioactif, lorsque l'on désire disposer d'une source ponctuelle, et elle s'applique entre autres à l'utilisation de l'isotope-radioactif 131 de l'iode qui émet une radiation gamma d'énergie élevée. L'iodure oxydable peut etre un iodure capable de donner lieu à la formation d'iode radioactif par oxydation et en particulier, on peut mentionner à ce sujet les iodures de métauca- lins, par exemple l'iodure de sodium. L'iodure de sodium est convenablement préparé par bombardement de Xénon gazeux à l'aide de neutrons pour produire de l'iode 125, puis par lavage du produit avec de l'hydroxyde de sodium aqueux.La concentration de la solution aqueuse d'iodure de sodium est facilement déterminée par l'irradiation totale de Xénon gazeux par les neutrons ainsi que par le volume et la concentration de la solution d'hydroxyde de sodium, ladite concentration en iodure de sodium étant avantageusement 1 x L'exemple ci-après illustre la mise en oeuvre de l'inven- tion et les résultats qu'elle procure. EXEMPl'E On a ajouté 10 ml d'une solution aqueuse d'iodure de sodium à la concentration de 1 mg/ml contenant une quantité traçante d'iode 131, à 10 ml d'une solution aqueuse acide contenant du sulfate ferrique d'ammonium dodécahydraté (BeNE4(s04)212H20) à une concentration de 10 mg/ml et 055 N par. rapport à l'acide nitrique. A ce mélange de solutions, on a ajouté 20 ml de tétrachlorure de carbone et le mélange résultant a. été ajouté mécaniquement pour extraire l'iode dans la phase organique. L'extraction de l'iode a été suivie par la mesure de la quantité traçante d'iode 131 transférée. Au bout d'une heure, 43,1% del'iode était extrait dans la phase organique, cette extraction étant de 82,1% au bout de 24 heures. Après décantation et séparation des phases organique et aqueuse, la phase organique contenant l'iode a été séparée dans sept parties aliquotes d'un volume de 2 mi, après quoi on a pesé six billes de charbon de bois et une de ces billes a été ajoutée à chacune des six desdites parties aliquotes, la septième servant de témoin. Ces échantillons ont alors été agités mécaniquement et on calculé la quantité d'iode transférée à la bille de charbon par la quantité d'iode restant en solution tel qu'indiqué par l'iode traçant 131 par comparaison avec l'échantillon étalon.Les résultats obtenus figurent dans le tableau 1, page suivante. Bien que l'exemple ci-dessus ait été réalisé en utilisant de l'iode 131, on a obtenu des résultats semblables en utilisant de l'iode 125. Comme on peut le voir d'après la dernière colonne du tableau 1, les résultats obtenus en utilisant l'iode sur support et l'iode 131 traçant ou le traceur iode 131, ont été convertis en l'activité équivalente approximative de l'iode 125 absorbé en curie, en supposant quel'iode 125 sans support ait une activité d'approximativement 17,5 Ci/mg 12. TABLEAU1 Echantillon Activité Activité Activité Poids de la % du Poids de I2 + Equiv. N initiale ( Ci) ( Ci) bille de absorbé approx I2 total du tra- après 1 aprés 24 charbon (mg) d' I125 ceur heure heures absorbé absorbé (Ci) I131 ( Ci) Etalon 54,5 53,0 50,5 1 54,5 35,0 1,41 34,0 0,31 5,4 2 54,5 31,0 4,58 41,5 0,42 7,4 3 54,5 13,0 14,91 75,5 0,69 12,1 4 54,5 16,0 1,88 68,3 0,63 11,1 5 54,5 1,0 5,40 98,0 0,92 16,1 6 54,5 4,0 9,00 92,1 0,85 14,9 + En supposant que l'activité de l'I125 sans support est approximativement 17,5 Ci/mg I REVEEDICATIONS I. Source radioactive ponctuelle caractérisée en ce qu'elle est constituée par du charbon actif ayant des dimensions correspondant à une source ponctuelle, et dans laquelle est absorbée une quantité d'iode radioactif déterminée pour procurer le niveau désiré de radiation à partir de ladite source. 2. Source selon la revendication 1, caractérisée en ce que l'iode radioactif émet des radiations gamma à basse énergie. 3. Source selon la revendication l,caractérisée en ce que l'iode radioactif est le radio-isotope 125 de l'iode. 4. Source selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisée en ce que le charbon actif est du charbon de noix de coco actif. 5. Source selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, dans laquelle la particule de charbon actif est un granule de 1 à 5 milligrammes, de préférence de 3 à 5 milligrammes. 6. Source selon l'une quelconque des revendications I à 4, dans laquelle la particule de charbon actif est une pastille de poudre de charbon actif finement divisée. 7. Source selon l'une quelconque des revendications 1 à 6, caractérisée en ce que la particule est mise sous capsule. 8. Source selon la revendication 3,caractérisée en ce que son niveau de radiation est de l'ordre de 10 millicuries à 10 curies, de préférence de 10 millicuries à 2 curies, et de préférence encore, de 100 à 250 millicuries. 9. Procédé de production d'une source radioactive ponctuelle, caractérisée en ce qu'on agite au moins une particule de charbon actif avec une solution organique d'iode radioactif,la concentration en iode et la durée de l'agitation étant suffisantes pour permettre l'absorption par la ou les particules de charbon actif, de la quantité d'iode radioactif nécessaire pour procurer le niveau de radiation désiré, on sépare de la solution la ou les dites particules contenant l'iode radioactif absorbé et on sèche la ou les particules. 10.Procédé selon la revendication 9, caractérisé en ce que la solution organique est préparée en oxydant un iodure oxydable contenant un isotope radioactif d'iode en solution aqueuse acide,par addition à ladite solution d'un agent oxydant,suivie d'une extraction de l'iode ainsi produit de la dite solution aqueuse ,dans un solvant organique par agitation de ce solvant avec la solution et enfin séparation desdites solutions organique et aqueuse. 11. Procédé selon la revendication 10 dans laquelle l'iodure est un iodure de métal alcalin, de préférence l'iodure de sodium. 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications 10 et 11, dans lequel l'agent oxydant est un ion ferrique. 13. Procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 11, dans lequel le solvant organique est du tétrachlorure de carbone, du benzène, du chloroforme ou de l'éther. 14. Procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 11, dans lequel l'iode radioactif est l'iode 125. 150 Procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 11 dans lequel la particule est un granule de 1 à 5 milligrammes, de préférence de 3 à 5 milligrammes. -16. Procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 11, caractérisé en ce que le charbon actif se présente sous forme d'une poudre finement divisée, poudre qui est subséquemment pastillée. 17. Procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 11 dans lequel la particule est subséquemment mise sous capsule. 18. Procédé selon l'une quelconque des revendications 9 à 11, caractérisé en ce que le charbon actif est du charbon de noix de coco.