Brevet FR2028845A1 — publié le 19701016

Dans le cas des réacteurs nucléaires fonctionnant à haute température et refroidis par gaz, on emploie des éléments combustibles en bloc de graphite. L'élément combustible est alors un prisme de graphite qui est 5 pourvu de plusieurs canaux de refroidissement et contient du combustible et une matière fertile sous forme de particules enrobées» Les particules enrobées sont des noyaux d'oxyde ou carbure d'uranium-thorium sphériques avec un diamètre de quelques centaines de microns qui sont enrobés de préférence par plusieurs 10 couches de carbone obtenues par voie pyrolytique. Le graphite sert à la fois de matière de structure, de conducteur de chaleur et de modérateur. Du point de vue de la disposition du combustible on distingue deux types d'éléments : un élément homogène convenant pour le cycle à combustible uranium-thorium, et un 15 élément hétérogène convenant au cycle uranium faiblement enrichi. De tels éléments combustibles exigent de posséder les qualités suivantes : - Un bon pouvoir de retenue pour les produits de fission formés dans les noyaux de particu- 20 les. Cette exigence suppose une introduction absolument sans perturbation des particules enrobées dans l'élément combustible. - Une stabilité à l'irradiation élevée du point de vue solidité mécanique et modification des dimensions. 25 - Une disposition optimale du combustible avec un profil de température symétrique. - Une faible chute de température entre les particules de combustible et la surface de refroidissement du graphite. Le contact thermique entre les par- 30 ticules de combustible et le graphite, la conductibilité calorifique du graphite et la géométrie de l'élémènt déterminent les chutes de température. - Une densité de combustible, respectivement une densité de puissance, élevées. 35 - Une bonne résistance à la corrosion. Tous les types d'éléments combustibles connus à ce jour reposent sur le travail mécanique-de 1'électrographite à partir duquel on doit fabriquer des pris-40 mes pentagonaux ou hexagonaux. 69 41208 2 2028845 Les prismes hexagonaux présentent une hauteur d'environ 787 mm, un diamètre minimal d'environ 355 mm. Chaque prisme comporte quelques centaines de perçages axiaux dont les deux tiers servent de réceptacles pour le 5 combustible et les autres de canaux de refroidissement. Les particules enrobées sont, soit introduites à l'état libre dans les perçages, soit agglomérées, avant l'introduction, à l'aide d'une résine liante pour obtenir des barreaux, lesquels sont introduits dans les perçages. 10 Les prismes pentagonaux cor respondent, en ce qui concerne la dimension, sensiblement, aux prismes hexagonaux. La différence essentielle réside en des fentes annulaires qui remplacent les perçages. De plus, on a proposé aussi 15 des éléments combustibles avec des corps moulés à la presse renfermant le combustible. Dans ce cas on presse les particules enrobées avec un mélange résine-poudre de graphite pour donner des corps moulés et ensuite on fait subir un traitement thermique. On introduit ces corps moulés dans des perçages d'un diamètre 20 d'environ 80 mm. Les inconvénients des éléments combustibles connus ci-dessus sont les suivants : 1 - Le découpage nécessaire de 1rélectrographite pour lequel la fabrication de prismes avec 25 des perçages ou des fentes annulaires entraîne des frais de travail considérables et une perte de graphite (jusqu'à 50 %). 2 - Une mauvaise utilisation du volume de l'élément combustible dont environ 50 % est constitué par le graphite en bloc et 25 % par les canaux de refroi- 30 dissèment. Il reste seulement pour les particules de combustible environ 25 % du volume total. 3 - Un mauvais contact thermique entre les particules de combustible et le graphite en bloc dans le cas d'éléments avec des particules enrobées lâches et 35 agglomérées. Ceci a pour conséquence que la conductibilité calorifique dans les perçages remplis de particules de combustible est d'environ 6 à 10 fois plus faible que dans le bloc de gra- ■ phite. On supplée à ceci par un grand nombre de perçag'eç avec un diamètre faible (diamètre environ 12 mm. et nombre de per-40 çages de 200 par bloc). 69 41208 3 2028845 4 - Dans le cas de particules de combustible introduites d'une manière lâche, il y a le risque que celles-ci passent, dans le cas d'une rupture du bloc, dans le circuit de refroidissement, puis dans l'échangeur de chaleur, '5 ou bien provoquent des dégâts' dans la turbine à gaz. 5 - Un mauvais comportement des particules de combustible liées. L1 élément à combustion avec des particules liées se compose du point de vue cristallinité, 10 isotropie et degré de graphitisation de trois modifications différentes du carbone : électrographite pour le corps moulé, pyrographite pour la matière d'enrobage et matrice de carbone pour le liant des particules de combustible. Les trois types de carbone se comportent différemment sous l'irradiation. Comme on le 15 sait, la matrice de carbone subit une modification de dimensions importante provoquée par l'irradiation, modification qui conduit à une rupture prématurée des particules» L'invention permet d'éviter tous les inconvénients décrits ci-dessus en constituant un élé-20 ment à combustion en bloc, avec de bonnes propriétés de solidité et de conductibilité. L'élément est caractérisé en ce qu'il se compose seulement d'une matrice en carbone sensiblement isotrope, d'une haute cristallinité, dans laquelle les 25 particules enrobées sont introduites à la presse. On prépare un élément combus^-tible dé la grandeur voulue par pressage direct de particules enrobées avec une poudre à mouler convenable un traitement thermique subséquent du corps moulé. On peut presser en même 30 temps, si on le désire, les canaux de refroidissement, les pièces d1écartement, le canal de chargement pour la machine de changement ét tous dispositifs analogues. Le composant essentiel de la poudre à mouler à la presse est la poudre de graphite naturel à 35 laquelle on ajoute une poudre de coke de pétrole graphitée et une petite quantité d'un liant à base de résine phériolique. Eventuellement, on peut remplacer le coke de pétrole par l'électrographite broyé ou le noir de carbone graphité. Par mélange des deux compo-40 sants de graphite, dissolution de la résine du liant dans le 69 41208 k 2028845 méthanoli puis malaxage, séchage et broyage de ces matières premières," on obtient la poudre à mouler à la presse. Le graphite naturel est une poudre finement moulue,de pureté nucléaire, avec une cristalli-5 nité extrêmement élevée et un degré de graphitisation aussi élevé que possible. Il communique aux corps moulés une bonne conductibilité thermique et amène en même temps à une modification de faible amplitude des dimensions sous l'action de l'irradiation. 10 On ajoute le coke de pétrole graphite pour éviter la formation de fissures dans le corps moulé lors du traitement thermique. En même temps on peut ajuster, par un choix convenable de la granulation du coke de pétrole et de la quantité de celui-ci, le comportement à l'irradiation de 15 la matrice de graphite au comportement dans les mêmes conditions du pyrocarbone. Le liant, de préférence une résine phénol-for-maldéhyde, avec un poids moléculaire aussi élevé que possible» a pour objet l'amélioration de la solidité mécanique des blocs. Etant donné que» lors du pres-20 sage, on opère sous une pression relativement élevée, il y a risque d'écrasement des couches de carbone pyrogéné. Pour éviter ce danger, on enveloppe les particules enrobées, avant le pressage, avec une couche d'environ 50 à 100 microns d'épaisseur de poudre de graphite, suivant le procédé de fabrication des dra-25 gées. Le procédé de pressage doit garantir un compactage important, régulier, du mélange moulé à la presse aussi bien en direction axiale qu'en direction radiale. Pour cela convient le mieux un pressage isotactique dans un 30 moule de caoutchouc. Le moule de caoutchouc avec un espace creux prismatique est fermé à la partie supérieure et à la partie inférieure respectivement à l'aide d'un couvercle et d'un fond en caoutchouc. Le couvercle supérieur est pourvu 35 de trous par lesquels on introduit des boudins de caoutchouc ou de barres de métal pour réalisen, lors du pressage, les canaux de refroidissement. Les barres sont disposées parallèlement à l'axe longitudinal du prisme et se terminent dans des évidemejits correspondants du fond intérieur. 40 On peut préparer un élément COPV 69 41208 5 2028845 homogène par moulage à la presse en deux opérations : Dans la première phase on transfère les particules enrobées et la poudre à mouler à la presse dans le moule de caoutchouc et on les mélange à fond 5 dans celui-ci. Après mise en place du couvercle, on introduit dans le mélange à presser, à l'état lâche, les barreaux ou boudins, on ferme le moule (on soumet à l'action du vide) et l'on réalise un premier pressage isotactique dans un liquide, sous une pression denviron 0,1 t/cm2. Après enlèvement des barreaux 10 on obtient un prisme résistant aux manipulations avec les canaux de refroidissement imprimés. Dans la deuxième phase, on pourvoit le produit moulé total, y compris les canaux de refroidissement, d'une couche extérieure exempte de combustible et l'on 15 termine le moulage à la presse à la densité finale désirée. Pour cela, on introduit dans les canaux de refroidissement des barreaux un peu plus minces etlbn remplit l'espace intermédiaire avec une poudre à mouler. Ensuite on entoure le prisme avec la même poudre, on évacue l'air contenu dans le moule en caoutchouc 20 etHon finit le moulage à la presse sous une pression élevée (environ 2-3 t/cm2). Après le moulage à la presse, on obtient un élément, formant bloc avec des particules de combustible réparties de façon homogène, qui est entouré d'une épais-25 seur régulière d'une' couche exempte de matières combustibles. Comme pour l'élément à combustible homogène on peut préparer un élément avec une disposition de combustible hétérogène. Pour cela on moule au préalable à la presse, dans une première phase, un prisme à partir de pou-30 dre de graphite pur, ledit prisme comportant les canaux. Ensuite, on remplit une partie des canaux avec des particules enrobées en ajoutant une petite quantité de poudre à mouler. Les autres canaux sont conservés pour le refroidissement. On peut supprimer une enveloppe lors du moulage à la presse terminal. Dans les 35 zones de combustible, on peut obtenir, avec des particules de •combustible convenables, les densités des métaux lourds jusqu'à 1,5 g/cm3 sans endommager les couches de particules de combustible lors du moulage à la presse. Pour soumettre à la cokéfac-40 tion la résine liant, on chauffe les moulages, lentement, dans COPY 69 41208 6 2028845 Tin courant de gaz inerte, à 800°C et ensuite on calcine sous vide à environ 2000°C. Le traitement thermique ultérieur est limité, en raison du commencement de . diffusion des métaux lourds a travers le carbone pyrogéné, à des températures infé-5 rieures à 2400°C,et dépend des propriétés des couches de particules. Eventuellement, on peut faire suivre le processus de cal-cination d'un traitement de purification par halogène. Etant donné que la couche extérieure des éléments combustibles ne comporte aucune particu-10 le enrobée, il est possible de soumettre à un traitement mécanique les canaux de refroidissement et la surface du prisme. Lors de la calcination subséquente, la matrice de graphite est améliorée en ce sens qu'elle est purifiée .et débarrassée de l'hydrogène. En outre le coke de s * • J 15 liage est transforme, par action catalytique du graphite naturel, à partir d'une structure non ordonnée en une structure de carbone hautement ordonnée. Ainsi la matrice de graphite atteint la solidité et la conductibilité d'un graphite artificiel pour réacteur ayant subi une bonne graphitisation à 3000°C. La cris-20 tallinité élevée de la poudre de graphite avec la bonne isotropie permet d'espérer un comportement à l'irradiation particulièrement favorable. L'élément combustible en bloc moulé à la presse permet, par suite de son volume utile élevé, 25 une augmentation essentielle de la teneur en combustible par élément. Le moulage à la presse des particules enrobées garantit un bon-contact thermique entre le graphite et la matrice. En même temps que la conductibilité thermique élevée de cette matrice, on peut augmenter considérablement, dans le cas d'une 30 température de combustion relativement basse, les densités de puissance de l'élément à combustion. Dans le cas d'une cession de chaleur aux gaz de refroidissement favorable, il est possible d'obtenir une densité de puissance notablement plus élevée des noyaux de réacteur. 35 Les chutes de graphite rédui tes au minimum et le nombre relativement faible des opérations de fabrication permettent d'atteindre des prix de fabrication extrêmement bas. Bien entendu l'invention 4o n'est pas limitée aux exemples de réalisation ci-dessus décrits et représentés, pour lesquels on pourra prévoir d'autres modes et d'autres formes de réalisation, sans pour cela sortir du cadre -de 1'inventi on. 69 41208 7 2028845 REVEND ICATIONS - 1°) Elément combustible en bloc pour réacteur de puissance fonctionnant à température élevée, refroidi par les gaz, avec une disposition homogène ou hé-5 térogène de la matière combustible et/ou de la matière fertile, élément caractérisé en ce qu'il se compose seulement d'une matrice en carbone sensiblement isotrope, d'une haute cristallinité, dans laquelle les particules enrobées sont introduites à la presse. 10 2°) Elément combustible sui vant la revendication 1, caractérisé en ce qu'on prépare cet élément par moulage à la presse direct de particules enrobées avec une poudre à mouler convenable et ensuite traitement thermique du moulage, au maximum à 2200°C, auquel cas la poudre à 15 mouler se compose de graphite naturel et de liant ou de coke de pétrole graphité et de liant ou d'un mélange des deux poudres de graphite et de liant. 3°) Elément combustible suivant les revendications 1 et 2, caractérisé en ce que les particules 20 enrobées, pressées dans, la matrice de carbone, présentent vin écart minimum de 50 à 100 microns. 4°) Elément combustible suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le corps interne en carbone avec les particules enrobées est entouré d'une couche 25 extérieure en carbone qui ne contient aucune particule enrobée. 5°) Elément combustible conforme à l'une quelconque des revendications de 1 à 4, caractérisé en ce que des canaux de refroidissement et/ou éléments d'écartement sont obtenus simultanément par moulage à la presse.