Brevet FR2040389A1 — publié le 19710122

La présente invention concerne un procédé de préparation d'un corps coherent de pastilles d'élastomère, ainsi qu'un nouveau corps cohérent de pastilles d'élastomère caractérisé par une faible densité, une grande surface spécifique interne et des propriétés de friabilité dans des conditions déterminées. Comme cela est bien connu des spécialistes en ce domaine, les propriétés (telles que dureté, ténacité, dlasticité, etc.) que doit posséder chaque produit final typique préparé à partir de compositions élastomères, déterminent la nature des élastomères et des autres additifs à partir desquels le produit doit être formulé. La préparation de la formulation désirée nécessite fréquemment le mélange de plusieurs élastomères et elle peut nécessiter également la présence d'additifs tels que des plastifiants, des agents modificateurs, des anti-oxydants, des charges, des stabilisants, etc. La présence pendant le mélange de ce grand nombre de composants requiert des durées de mélange excessivement longues pour assurer l'obtention d'une homogénéité totale pendant le mélange.Il en a été ainsi notamment lorsque l'élastomère devant être ajouté était un élastomère tenace. Les techniques antérieures de mélange de8 élsstomères comprennent l'addition, dans le mélangeur, de caoutchoucs tenaces, de grande résistance mécanique, sous la forme de balles denses et compactes contenant chacune plusieurs plaques ou feuilles plates comprimées en une masse sensiblement homogène ayant essentiellement 1a densité du composant élastomère. A mesure que des élastomères tenaces (tels que des produits de terpolymérisation d'éthylène et de propylène avec des diènes tels que des diènes bicycliques non conjugués, par exemple le 5 éthylidene-1-norbornène) sont devenus disponibles i1 a été désirable d'introduire ces matières dans des mélanges avec d'autres ma trières. Le haut degré de ténacité de ces terpolymères a fait augmenter indésirablement à un degré notable la durée de mélange requise pour éliminer les grumeaux contenus dans le produit broyé final. On a constaté que des durées de mélange excessivement longues peuvent être requises du fait que ces balles de polymère dense et compact ne sont pas friables, lorsqu'elles sont ajoutées aux autres comp w ante du mélange, dans le mélangeur. Même si l'on prolonge les durées de mélange, les élastomères peuvent échapper à une distribution uniforme dans toute la masse ; on peut constater visuellement que le produit est hétérogène et qu'il contient des grumeaux de polymère. La présente invention concerne un procédé de préparation d'un corps susceptible d'être manipulé, ctest-à-dire un corps cohe- rent, de pastilles dlélastomère. Stinvention concerne également un nouveau corps cohérent de pastilles d'élastomère, caractérisé par une faible densité, une grande surface spécifique interne et des propriétés de friabilité dans des conditions déterminées. D'autres caractéristiques et avantages de la présente invention ressortiront de la description détaillée qui va suivre. Le nouveau procédé de l'invention, destiné à la préparation d'un corps cohérent de pastilles agglomérées d'élastomère semicristallin élastique et tenace, ayant une faible densité apparente, une grande surface spécifique interne et des propriétés de friabilité dans des conditions déterminées, consiste (a) à préparer plusieurs pastilles d'élastomère élastique, tenace, semi-cristallin, chaque pastille ayant une dimension minimale d'au moins environ 5 mm et une dimension maximale inférieure à environ 35 mm ; (b) à maintenir ces pastilles à une température comprise dans la gamme d'environ TOOC au-dessous à environ 150C au-dessus du point de fusion du composant de plus haut point de fus ion de la pastille d'élastomère, de manière à former une couche adhésive sur au moins une partie de la surface des pastilles chauffées ; (c) à maintenir plusieurs de ces pastilles chauffées en contact les unes avec les autres en un corps non cohérent ; (d) à appliquer une pression sur ce corps non cohérent de pastilles chauffées de manière à rendre ce corps compact et à faire entrer en contact les surfaces chauffées de pastilles adjacentes ; (e) à maintenir les surfaces chauffées en contact à mesure que les parties en contact des surfaces de couches adhésives contiguës se mélangent les unes avec les autres, de manière à engendrer une continuité de couches adhésives reliant des pastilles contiguës en de nombreux points dans une matrice ; et (f) à détendre la pression exercée sur la matrice, de manière à former un corps cohérent de pastilles agglomérées d'élastomère caractérisé par sa faible densité apparente, sa grande surface spécifique interne et ses propriétés de friabilité dans des conditions déterminées. Les élastomères qui peuvent être traités par la mise en oeuvre du procédé de l'invention peuvent comprendre des polymères solides élastiques tenaces, semi-cristallins, de haut poids moléculaire, tels que des caoutchoucs présentant un domaine- cr-istallin et/ou un domaine vitreux. Ces élastomères peuvent être des polymères ayant un poids moléculaire moyen, déterminé par la viscosité, de 30 000 à 2 000.000, plus typiquement de 100 000 à 300.000 ; et ils peuvent être capables de se réticuler (ou d'être vulcanisés) en donnant des élastomères qui déploient une grande extensibilité sous traction et qui sont capables d'une reprise élastique pratiquement complète lorsque la traction a cessé. Sous leur forme couramment disponible, ces élastomères peuvent posséder une structure semi-cristalline, c'est-à-dire un corps contenant des cristallites constitutifs (dérivés cristallins) ayant des points de fusion différents Entre la température ambiante de 20 C et une température normale de conservation environ 400C, la teneur en composant cristallin (ou cristallite)(comme déterminé par analyse thermique différentielle ou par analyse aux rayons X ou par une mesure de viscosité) des élastomères,peut être comprise couramment entre 2 et 30 %, et être égale typiquement à environ 8 %. Les élastomères ou copolymères qui trouvent une application dans le procédé de l'invention peuvent être ceux qui contiennent un monomère qui, s'il devait être transformé en un homopolymère dans le système de polymérisation exploitant les memes 'conditions de solvant, catalyseur, etc., que celles que l'on utilise pour préparer l'élastomère ou le copolymère, produirait un homopolymère ayant un point de fusion supérieur à 40 C, c'est-à-dire un point de fti- s ion à ta cristallin supérieur à 40 C ou une température de passage par l'état vitreux supérieure à 40 C. Ces élastomères peuvent entre d9aspect caoutchouteux et sont caractérisés en particulier par leur grande extensibilité ou leur grande aptitude à la déformation sous tenson et par leur reprise élastique pratiquement totale lor que-la traction 2 cessé dtagir. Les élastomères semi-cristallins qui peuvent etre utilisés dans la pratique du procédé de l'invention peuvent comprendre des élastomères n forte insaturation, des élastomères à faible insaturation et des élastomères ne présentant las d'insaturation. Des exemples typiques d'élastomères à forte insaturation comprennent le caoutchouc naturel, le cis-polyisoprène, le cis-polybutadiène, le caoutchouc nitrile (copolymère d'acrylonitrile et de butadiène), le caoutchouc SBR (copolymère de styrène et de butadiène) et le poly chloroprène (homopolymère de 2-chlorobutadiène-1,3). Des exemples typiques d'élastomères à faible insaturation comprennent le caoutchouc butyle (copolymère d'une forte proportion drune iso-oléfine en C4 à C7 avec une faible proportion d'une multioléfine en C4 à C10). Des exemples typiques d'élastomères solides ne présentant pas d'insaturation comprennent des polymères d'isobutylène (tels que celui qui a un poids moléculaire moyen, déterminé par la viscosité, d'environ 1 500 000 et qui est vendu dans le commerce sous le nom de "Vistanes" ; et des copolymères basse pression, sensiblement amorphes,d'éthylène et d'autres alpha-oléfines, typiquement d'alpila- oléfines en C3 à C8 telles que le propylène, le 1-butène et le t- pentène. Les élastomères ou caoutchoucs qutil est intéressant d'utiliser dans le procédé de l'invention ont pour particularité de pouvoir être (a) des copolymères d'éthylène et dsalpha-oléfines et de certains diènes et (b) des copolymères dits "séquencés" de butadiène et de styrène, méthacrylate de méthyle, éthylène, p-chlorostyrène, etc.Les blocs séquencés de monomères de l'une ou l'autre de ces catégories doivent être assez longs pour permettre (a) la formation de cristallites, qui résultent de l'entrée du monomère dans le polymère d'une manière régulière du point de vue stérique, comme ce peut être le cas des élastomères éthylène/ propylène/diène ; ou bien (b) la formation de zones vitreuses nécessitant qu'un homopolymère. d'un composant monomère du copolymère ait une température de passage par l'état vitreux supérieure à 40OC, et que l'entrée de ce monomère dans la chaîne du polymère soit irrégulière du point de vue stérique. Les élastomères qui peuvent être utilisés dans la mise en oeuvre de l'invention peuvent comprendre des mélanges élastomères des élastomères énumérés ci-dessus, les uns avec les autres ou avec d'autres substances, ou bien il peut s'agir de copolymères élastomères contenant au moins deux monomères, y compris des terpolymères et des tétrapolymères. Des exemples typiques d'élastomères semi-cristallins peuvent comprendre a. un homopolymère de butadiène, ayant de préférence une forte proportion prédominante de poly-cis-I4-butadiène de densité égale à 0,92 (par exemple celui qui est vendu dans le commerce sous la marque : "cis-4-polybutadiène" par la firme Phillips Chemical Company) b. un butyl-caoutchouc caractérisé par une densité de 0,92, par la présence de 1 à 3 moles pour cent de motifs dioléfiniques, par une faible insaturation et par une cristallisation par étirage (par exemple le copolymère d'isobutylène et d'isoprène vendu par la firme Enjay Chemical Company sous la marque "Butyl 218") c. un copolymère de butadiène-acrylonitrile résistant aux huiles, caractérisé par une densité d'environ 1,0, par la présence d'une double liaison par motif de butadiène, et par un rapport butadiène:acrylonitrile de 2::1 (par exemple le copolymère vendu par la firme United States Rubber Company sous la marque "Paracril C") d. un polymère de 2-chloro-1,3-butadiène caractérisé par la présence d'une forme prédominnnte trans-1,4, par une structure ordonnée, par la facilité de cristallisation et par la résistance aux huiles (par exemple le polymère vendu par la firme E. I. duPont de Nemours Company sous la marque "Néoprène W't) e.Un polymère d'isobutylène contenant 100 % de polyisobutylène et ayant une densité de 0,92 (par exemple le polymère vendu par la firme Enjay Chemical Company sous la marque "vistanex") f.. le copolymère d'éthylène et de propylène contenant environ 49 moles pour cent de motifs de propylène, ayant une viscosité intrinsèque de 5,7 comme déterminéedans la décaline à 135OC (par exemple le copolymère vendu par la firme Enjay Chemical Company sous la marque "Vistalon") g. le terpolymère d'éthylène, de propylène et de diène à doubles liaisons non conjuguées, contenant environ 22 moles pour cent de motifs de propylène et environ 78 moles pour cent de motifs d'éthylène ; ce terpolymère ayant une viscosité Mooney (ML 8 min. à 127 C) de 45-55 et une viscosité intrinsèque d'environ 6 ; contenant au maximum 0,3 ffi de cendre ; et contenant 0,2 % d'un agent anti-oxydant non tachant (par exemple le terpolymère vendu par la firme Enjay Chemical Company sous la marque "Vistalon"). Dans la pratique du procédé de l'invention, la matière constituant la charge d'élastomère, telle que disponible, peut être transformée en un grand nombre de pastilles d'élastomère élastique et semi-cristallin, chaque pastille ayant une dimension minimale d'au moins environ 5 mm et une dimension maximale de moins d'environ 25 mm. La transformation en pastilles peut être effectuée en faisant passer la masse fondue d'élastomère à travers des orifices, en découpant des bandes d'élastomère, etc. Toutefois, on préfère que le pastillage soit effectué en extrudant l'élastomère dans des conditions de haute pression et de température élevée. La température d'extrusion doit être supérieure à la température de fusion (état vitreux ou état cristallin) de l'élastomère à la pression de travail, et inférieure à la température de dégradation thermique de l'élastomère. Les prismes extrudés d'elastomère peuvent typiquement se trouver à des températures de 50 à 20000, par exemple 1200C, audessus de la température de fusion du composant de plus haut point de fusion (état cristallin ou état vitreux) de la pastille d'élastomère. Cette température de fusion du composant de plus haut point de fusion de la pastille d'élastomère peut être déterminée pour chaque élastomère par l'analyse thermique différentielle, la viscosité à de faibles taux de cisaillement, la représentation graphique des dérivées première et seconde de variables thermodynamiques en fonction des températures, etc. Cette température de fusion peut typiquement être supérieure à 400C et elle est comprise couramment entre 50 et 15000. On peut faire varier la dimension de la pastille en fonction des conditions typiques de travail. Dans de nombreux cas, on peut constater que la plus grande dimension perpendiculaire à l'axe du prisme, peut être inférieure à environ 35 mm et supérieure à environ 5 mm. Le prisme d'élastomère (qui peut être plein ou poreux) peut être transformé en pastilles de forme irrégulière par subdivision des prismes. On peut y parvenir en découpant ou en cisaillant les bttonnets prismatiques extrudés qui peuvent affecter diverses formes de section droite, par exemple une forme circulaire, elliptique, carrée, en étoile, etc. Lorsque la transformation en pastilles est effectuée par découpage, les pastilles obtenues peuvent être des prismes droits essentiellement déformés, par exemple des cylindres droits.De préférence, la subdivision peut être effectuée dans des conditions telles que les forces de découpage ou de cisaillement agissent sur l'élastomère extrudé pour former une pastille d'élastomère élastique et semi-cristallin ayant une configuration irrégulière, essentiellement en prisme déformé (c'est-à-dire une configuration non-planaire et non-lamellaire). Bien qu'il soit possible de préparer et d'utiliser des pastilles sphériques ou essentiellement sphériques, dans la forme préférée de réalisation, chaque pastille peut présenter plusieurs faces chacune plus ou moins plane ou ayant un rayon de courbure notablement supérieur à la plus grande dimension de la pastille. Les pastilles peuvent avoir une dimension minimale d'au moins environ 5 mm et typiquement comprise dans la gamme de 5 à 10 mm, par exemple 8 mm. la dimension maximale peut être inférieure à environ 35 mm et elle est typiquement comprise dans la gamme de 15 à 20 mm, par exemple 18 mi. Une pastille ordinaire d1un terpolymère d'éthylène et de propylène peut donc avoir une dimension minimale d'environ 8 mm et une dimension maximale d'environ 18 mm. Avec d'autres caoutchoucs, lEe dimensions des pastilles peuvent varier quelque peu en fonction des conditions de mise en forme, de la nature du caoutchouc, de l'élasticité, du point de fusion, etc. Les pastilles ainsi extrudées, à une température de 140-2500C, par exemple 2000C, peuvent être refroidies à une température qui se situe dans la gamme d'environ 100C au-dessous à 200C au-dessus du point de fusion du composant cristallin (ou vitreux) de plus haut point de fusion de la pastille d'élastomère. Dans le cas de la composition typique d'élastomère, la température à laquelle le refroidissement peut être effectué peut varier de 40 à 1500C. Les points de fusion du composant cristallin de plus haut point de fusion des élastomères choisis comme exemples, peuvent être aisément déterminés dans chaque cas spécifique. La température préférée pour un élastomère semi-cristallin particulier peut être déterminée dans chaque cas en traçant, par exemple, la variation du logarithme décimal d'une valeur lue sur le viscosimètre Mooney en fonction de la quantité 163 . A mesure T0 que la température diminue ans chaque cas, le logarithme décimal de la viscosité augmente lus ou moins linéairement jusque8 un point bien défini pour lequel la pente de la courbé varie considérablement et montre une variation plus ou moins nette et le logarithme décimal de la-viscosité augmente à une plus grande vitesse. La température à laquelle ce phénomène se produit est le point de fusion du composant cristallin (ou vitreux) de plus haut point de fusion de l'élastomère. La température de travail est donc liée au point de fusion Tm à l'état cristallin des cristallites de plus haut point de fusion qui sont présents, ou à la température Tg de passage par l'état vitreux des segments vitreux de la chaîne de polymère. te refroidissement des pastilles peut être effectué par exposition à l'air ambiant, typiquement pendant 10 à 30 minutes, par exemple 15 minutes, lorsque l'air est à des températures de 20 à 40osa, par exemple 25 C, ou par contact avec de l'eau à 10-800C, par exemple 150C, pendant 0,5 à 10 minutes, par exemple 3 minutes. A la température à laquelle les pastilles ont été refroidies, il peut se former une couche adhésive à la surface de chaque pastille. Plusieurs pastilles ainsi refroidies peuvent être maintenues en contact les unes avec les autres en un corps non cohérent. typi- quement, on peut procéder en plaçant un volume mesuré ou un poids donné de pastilles dans un volume prédéterminé, dans lequel la couche adhésive à la surface de chaque pastille se trouve en contact en au moins un point avec la couche adhésive portée par la surface d'une pastille contiguë. La masse ainsi formée. nlest pas cohérente ; si les parois du récipient sont retirées, la majeure partie des pastilles ne reste pas en place, mais tombe en formant un cône de déversement. Dans la pratique de la présente invention, une pression peut être appliquée au corps de pastilles chauffées. La pression appliquée peut typiquement être comprise entre 7 et 350 kg/cm2, par exemple 112 kg/cm2. l'application de la pression peut typiquement être conduite dans une presse à extrémité mobile. La pression ezer- cée sur la masse peut être maintenue sensiblement constante pendant la durée de séjour de 6 secondes à 180 secondes, par exemple 10 secondes, pendant laquelle la masse peut être comprimée au point qu'elle occupe 35 à 45 %, par exemple 40 % de son volume apparent initial. A mesure que la pression est appliquée et que le corps non cohérent de pastilles chauffées est rendu compact, les surfaces chauffées de pastilles adjacentes sont mises en contact. Pendant la compression, les couches adhésives portées par les surfaces chauffées de pastilles adjacentes se touchent et se soudent les unes aux autres en formant une continuité de couches adhésives qui relient des pastilles contiguës en de nombreux points d'une matrice. Pendant la période- de temps durant laquelle la masse est maintenue sous pression, chaque pastille est liée à au moins une autre pastille et il n'existe sensiblement pas de pastilles qui ne soient pas liées à une autre. La liaison entre les pastilles se produit en des points espacés, en sorte qu'il existe des zones importantes sur les surfaces des pastilles quine sont pas liées à d'autres pastilles. A la fin de la durée de séjour, la pression peut être relåchée et la masse peut subir unie expansion au point qu'elle occupe 40-à 70 %, par exemple 55 %,de son volume initial. Conformément à certains de ses aspects, le nouveau corps cohérent, ainsi formé, de pastilles élastomères agglomérées caractérisé par sa faible densité, sa grande surface spécifique interne et ses propriétés de friabilité dans des conditions déterminées, peut être composé d'un grand nombre de pastilles d'élastomère en contact, chacune douée de rigidité superficielle, occupant des positionsespacées dans une matrice ; et une pellicule d'élastomère s'étendant en tous points de la matrice et reliant chaque pastille, ou un groupe de pastilles, à une pastille espacée adjacenté, par au moins une liaison entre chaque paire de pastilles adjacentes espacées. La densité apparente du corps de pastilles peut typiquement être égale à 0,55-0,57 g/cm3, par exemple 0,56 gfem5, et le poids spécifique de l'élastomère dans le corps peut typiquement être égal à 0,86 g/cm3. Dans le corps de pastilles, on peut constater que chaque pastille peut être attachée à un nombre de pastilles solidaires les unes des autres, typiquement 1 à 8, mais plus typiquement 2 à 4. Bien qu'une pastille située à la surface du faisceau puisse n'hêtre liée qu'à une seule autre pastille, la pastille typique de la masse peut être liée à environ 4 pastilles contiguës. La liaison entre une pastille et le groupe de pastilles qui en est solidaire peut se faire essentiellement en des points espacés et environ 10 à 40 %, par exemple 20 %, de la surface d'une pastille choisie sont exposés à une partie de la paroi ou du conduit qui délimite l'espace d'air non occupé par des pastilles entre ces dernières, et forme cette partie. Une particularité du nouveau corps de pastilles agglomérées d'élastomère selon l'invention réside dans sa grande facilité de manipulation. Le corps peut être aisément emmagasiné, placé sur des plateaux de transport, empilé ou transporté avec peu ou pas de perte de pastilles ou de formation de poussière. Le corps peut être découpé ou scie sans perte de pastilles, chacun des morceaux décor pés à la scie se caraetérisant par la mKême intégrité que les corps mis en forme La propriété la plus remarquable du corps formé d fun paquet de granules réside dans son aptitude à s'effriter dans des conditions déterminées.En particulier, lorsqutil est placé dans un mélangeur, typiquement un mélangeur Banbury, le corps de pastilles se désintègre sous l'action des graves forces de cisaillement et de compression, en redonnant les pastilles individuelles à partir desquelles il a été formé, sous l'influence des forces de cisaillement qui agissent dans le mélangeur. Chacune des pastilles individuelles est normalement arrachée et détachée du corps. Le corps de pastilles se désintègre sous l'action des grandes forces de cisaillement et de compression. Les pastilles individuelles peuvent donc entre aisément dispersées dans toute la masse de autre matière contenue dans le mélangeur. Dans la formation de compositions caoutchouteuses tenaces, il est couramment désirable de mélanger les nombreux composants dans un mélangeur. t'utilisation d'élastomères tenaces par les techniques antérieures a recours à des balles en paquet serré de plaques ou de feuilles. L'addition de ces matières élastomères sous cette forme peut couramment prendre beaucoup plus de temps (c'està-dire huit minutes ou davantage) ; et il est souvent très difficile d'éliminer dans un temps raisonnable les grumeaux de polymère du mélange pour former une masse homogène.L'utilisation d'un faisceau friable de pastilles selon l'invention permet dtobtenir une masse sensiblement homogène en un laps de temps qui peut représenter 50 % ou moins de 50 % (par exemple quatre minutes) de celui qui est requis par les techniques antérieures ; le mélange résultant est rapidement dispersé et incorporé par broyage en donnant une masse homogène. La pratique de l'invention ressort des exemples suivants dans lesquels, comme partout ailleurs dans la présente description, toutes les parties sont exprimées en poids, sauf indication contraire. La viscosité Mooney est déterminée au moyen du viscosimètre Mooney conformément à la norme ASTN N0 D1646-63 (ML 8 minutes à 1270C). EXEMPLE 1 Conformément à la mise en pratique du procédé de l'invention, un terpolymère d'éthylène, de propylène et dxéthylidène-norbornène ayant une viscosité Mooney de 45-55, une teneur maximale en cendre de 0,3 % et contenant 0,2 % de thiophénol présentant un empêchement stérique, à titre d'anti-oxydant non tachant, est extrudé à travers une filière pour former un cylindre d'environ 15 mm de diamètre. Le boudin est tronçonné, à mesure qu'il est extrudé, au moyen d'un couteau rotatif qui cisaille le produit en donnant des pastilles prismatiques déformées ayant une dimension maximale d'environ 35 mm et une dimension minimale d'environ 5 z. Le terpolymère de ces pastilles peut avoir une température de fusion de 700C. Ces pastilles, se trouvant à une température de 140 à 2500C, peuvent être refroidies à environ 900C, ctest-h-dire 200C au-dessus du point de fusion de leur composant cristallin de plus haut point de fusion. Un refroidissement peut être effectué par contact avec l'air ambiant à 20 C pendant 15 minutes. Les pastilles ainsi refroidies peuvent ensuite être placées dans un moule, en vue de les amener à la forme désirée dans une machine de compression Les pastilles forment la masse non cohérente dans la machine peuvent être soumises à une pression manométrique de 0,07 kg/cm2 pendant une période de temps d'environ 10 secondes, et tassées au point qu'elles occupent 40 j du volume apparent initial de la masse. Pendant la compression, les couches adhésives portées à la surface des pastilles adjacentes entrent en contact et se soudent les unes aux autres en formant une continuité de couches adhésives reliant des pastilles contigus en plusieurs points dans une matrice.Chaque pastille s'attache à au moins une autre pastille et il ntexiste pratiquement pas de pastilles qui ne soient pas attachées à une autre. La pression peut être relâchée au bout de 10 secondes et la matrice peut occuper, sous la forme non comprimée, 55 ffi de son volume initial. Le corps est facile à manipuler, c'est-à-dire qu'il peut être emmagasiné, expédié, placé sur des plateaux de transport, versé, etc., sans perte dlintégrité et avec peu ou pas de perte des pastilles qui le composent. I1 peut avoir un poids spécifique de 0,56 g/cm3. Exemples comparatifs la friabilité dans des conditions déterminées est une propriété remarquable de la matrice. Dans une série d'essais comparatifs, on mélange une masse de pastilles préparées comme ci-dessus avec d'autres ingrédients du type du caoutchouc ; un paquet témoin de la même composition, préparéepar des techniques antérieures, est mélangé avec la même formulation. Le paquet témoin est une balle compacte de feuilles ayant un poids spécifique d'environ 0,8 g/cm3, préparée en comprimant plusieurs feuilles ou plaques.typiques de polymère selon la technique antérieure, ayant chacune une forme irrégulière d'environ 71 cm x 36 cm x 9 cm. On peut introduire dans'un mélangeur Eanbury froid, dont le rotor tourne à une vitesse de 20 tours/minute, un mélange-mère contenant 100 parties d'un terpolymère d'éthylène/propylène/éthylidène- norbornène contenant 74 0 d'éthylène, 27 % de propylène et 3 % d'éthylidène-norbornène et ayant un poids moléculaire moyen, déterminé par la viscosité, égal à 300 000, un indice diode égal à 6 et une densité égale à 0,86 110 parties d'une huile ramollissante à base d'un hydrocarbure naphténique (du type vendu par la firme Enjay Chemical Company sous la marque "Flexon 580") ; 200 parties de noir de carbone SRF 5 parties d'oxyde de zinc ; et 1 partie d'acide stéarique. le paquet témoin (100 parties) est ajouté à un lot du mélange-mère ainsi préparé et le paquet expérimental (100 parties) est ajouté à un autre lot egal du mélange-mère. Chaque mélange est agité (à une vitesse du rotor de 20 tr/mn, pendant cinq minutes à une température de 1400C) dans des conditions identiques ; chaque mélange homogénéisé est ensuite déchargé sur un broyeur à caoutchouc à deux rouleaux, en vue du refroidissement et de la transformation en feuilles. Au moment de la formation d'une feuille, après un seul passage à travers 1 'intervalle entre les rouleaux, on observe que le mélange apparemment homogène contenant l'élastomère témoin contient réellement plus de trente grumeaux (par lot) de polymère à vert non dispersé dans la masse noire de la composition ; ces grumeaux ont une grosseur allant de 1 à 8 cm de diamètre. On observe comparativement dans le mélange expérimental (préparé conformément à l'invention) que des pastilles individuelles ont été détachées du paquet, écrasées par cisaillement et mélangées avec les autres ingrédients d'une manière uniforme pour donner un mélange homogène. La feuille formée après un passage unique entre les rouleaux de malaxage ne présente aucun grumeau. I1 ressort des essais comparatifs de cet exemple que le nouveau produit de l'invention, en raison de sa nature friable, permet une réduction avantageuse du temps de malaxage sur un mélangeur, d'un facteur égal à 50 % ; et que ce degré remarquable d'amélioration s'accompagne d'un meilleur malaxage et de l'absence totale de polymère non malaxé dans la masse. Dans d'autres essais, on obtient des résultats comparables en utilisant un paquet de granules,formé de pastilles d'autres polymères comprenant a. des terpolymères, dilués à l'huile, d'éthylène, propylène et 5-éthylidène-2-norbornène b. le terpolymère d'éthylène, propylène et 1,4-hexadiène ayant une teneur en éthylène d'environ 59 % en poids et une viscosité Mooney à 1270C d'environ 65 (produit vendu par la firme auront sous la marque "Nordel 1070") c. le terpolymère d'éthylène, propylène et dicyclopentadiène ayant une teneur en éthylène d'environ 56 % en poids et une viscosité Mooney à 1270C d'environ 57 (vendu par la firme Uniroyal Inc. sous la marque Royalene 306") d. le-terpolymère d'éthylène, propylène et éthylidènenorbornène ayant une teneur en éthylène d'environ 60 % en poids et une viscosité Mooney à 1270C d'environ 50 (vendu par la firme Uniroyal Inc. sous la marque "Royalene 502"). Dans chaque cas, on observe que le nouveau produit de l'invention se mélange aisément, de façon homogène, avec les autres composants de ce mélange sur le malaxeur Banbury en une période de temps égale ou inférieure à 50 % de celle du témoin correspondant le produit expérimental est exempt de grumeaux de polymère, tandis que le témoin contient un grand nombre de ces grumeaux. Il va de soi que l'invention n'a été décrite qu'à titre explicatif, mais nullement limitatif, et qu'elle est susceptible de diverses variantes sans sortir de son cadre. REVENDICATIONS 1. Procédé de préparation d'un corps cohérent de pastilles d'élastomère semi-cristallin aggloméré, élastique et tenace, ayant pour particularités une faible densité, une grande surface spécifique interne et des propriétés de friabilité dans des conditions déterminées, caractérisé par le fait qu'il consiste à préparer un certain nombre de pastilles d'élastomère semi-cristallin élastique et tenace, ayant chacune une dimension minimale dtau moins environ 5 mm et une dimension maximale d'au moins environ 35 mm, à maintenir ces pastilles à une température comprise dans la gamme d'environ 1000 en dessous à environ 1500 au-dessus du point de fusion du composant de plus haut point de fusion de la pastille d'élastomère, de manière à former une couche adhésive sur au moins une partie de la surface des pastilles chauffées, à maintenir un certain nombre de ces pastilles chauffées en contact les unes avec les autres en un corps non cohérent, à faire agir une pression sur le corps non cohérent de pastilles chauffées de manière à rendre le corps compact et à faire entrer les surfaces chauffées de pastilles adjacentes en contact les unes avec les autres, à maintenir les surfaces chauffées en contact de manière que les parties en contact des surfaces de couches adhésives contiguës se soudent les unes aux autres en formant ainsi des couches adhésives continues, reliant des pastilles adjacentes en plusieurs points dans une matrice, ettà relâcher la pression exercée sur la matrice de manière à former un corps cohérent de pastilles d'élastomère aggloméré se distinguant par sa faible densité, sa grande surface spécifique interne et sa friabilité dans des conditions déterminées. 2. Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par le fait que les pastilles sont maintenues à une température supérieure à 4000. 3. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 et 2, caractérisé par le fait que les pastilles sont maintenues à une température de 40 à 150C. 4. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé par le fait que la pression appliquée sur le corps non cohérent est une pression de 7 à 350 kg/cm2. 5. Procédé suivant l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé par le fait que l'élastomère est un copolymère d'éthylène et de propylène. 6. Procédé suivant l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé par le fait que les pastilles d'élastomère sont des prismes déformés. 7. Corps cohérent de pastilles a'élastomère aggloméré, ayant pour particularités une faible densité, une grande surface spécifique interne et des propriétés de friabilité dans des conditions déterminées, caractérisé par le fait qu'il se compose de plusieurs pastilles d'élastomère en contact, chacune ayant une rigidité superficielle et toutes occupant des positions relatives espacées dans une matrice, et une pellicule d'élastomère s'étendant sur toute la matrice et reliant chaque pastille d'un paquet de pastilles à une pastille adjacente espacée, par au moins une liaison entre chaque fois deux pastilles espacées adjacentes. 8. Corps cohérent suivant la revendication 7, caractérisé par le fait que l'élastomère est un copolymère d'éthylène et de propylène.