Brevet FR2032443A1 — publié le 19701127

Procédé de préparation d'éléments combustibles sphériques en graphique de grande résistance pour des réacteurs nucléaire haute température refroidis par des gaz. les éléments combustibles en graphique sphériques,destinés aux réacteurs nucléaires haute température à empilage de sphères,doivent satis iaire-à des conditions sévères pendant la marche du réacteur. Outre une bonne stabilité à l'oxydation contre les impuretés des gaz ré irigérantsD un bon comportement à l'usure g une bonne conductibilité thermique et une bonne résistance au rayonnement de neutrons rapides à haute dosse, on exige principalement une bonne résistance à la chute et à la rupture.La spécification déterminante pour la résistance des éléments combustibles sphériques était,Jusqu'à maintenant, pour pratiquement tous les réacteurs à piles de sphères,la résistance à la chute d'une hauteur de plusieurs mètres sur un lit de billes en graphite. Récemment, les exigences concernant la sollidité des éléments ont encore augmenté par ce que, pour les réacteurs productifs, les barres de connexion devraient être introduites directement dans le lit.de billes. I1 est connu de préparer des éléments combustibles sphériques en graphite par mqulage d'un mélange homogène de poudre de graphite, de liants et de particules de matière combustible, ces dernières étant mises en oeuvre de préférence sous forme de particules à couches successives. Les par ticules sphériques de combustibles, d'une grosseur de particules de quelque -100 microns de diamètressont composées de préférence d'oxyde ou de carbure d'uranium ou d 'uranium/thorium. Les revête- ments pyrolytiques de carbone, de carbones ou d'oxydes,ont pour tache de retenir les produits de fission formés dans le réacteur. Pour ne pas endommager ces couches lors du moulage des sphères, on a utilisé différentes méthodes, seules ou en combinaison. D'une part, il s'est averé avan tageux d'introduire le mélange à mouler dans des moules en caout choux, et de transmettre la pression de moulage,ou bien par l'exté- rieur de façon isostatique par un liquide, ou bien de mouler de deux cotés le moule sphérique en caoutchouc dans une matrice d'acier (procédé semihydrostatique de moulage). En outre, il est avantageux d'enrober les particules de combustiblessmunies de couches succes sivessavec la poudre de graphite utilisée pour le moulage dans une turbine de dragéification.Lors du moulage de ces particules,munies de couches successives et enrobées, les couches fragiles sont séparées d'entre elles par les enrobages souples. Alors que la résistance à la rupture des particulesmunies de couches successives mais nues entre deux plaques parallèles,est d'environ 1 à 3 kg par particule, des particules enrobées peuvent supportergsans être en dommagéesgdes pressions de moulage de plus de 5 000 kg/cm2. Pour la préparation d'éléments combustibles sphériques9 on peut donc enrober les particules combustibles,munies de couches successiveswavec la totalité de poudre à mouleiven graphite, nécessaire pour la formation de la matrice en graphite9 puis mouler ces particules enrobées en une sphère. Sur cette sphère contenant le combustible, on moule sous pression (pour la protéger contre les dommages mécaniques) ,à partir de la poudre à mouler en graphite, une coque en graphite exempte de combustible. Avec de telles sphères en éléments combustiblessil est possible de satisfaire à la plupart des exigences du fonctionnement du réacr teur. Mais la solidité de sphères ,dont le noyau est formé de particules enrobées est ,après le traitement final à haute température, sensiblement inférieure à celle de sphères en graphite qui ont été préparées de la même manière c la mine poudre à mouler en graphi- te. La raison de cette différence de solidité est l'orientation de la poudre à mouler lors de 1' enrobage des particules en une struc- ture des couches d'enrobage en forme d'oignon.Cette orientation conduit lors du moulage à des effets de glissement aux limites entre les particules enrobées ,et ainsi à une liaison défectueuses dans la matrice en graphite0 L'invention a pour but de réaliser un procédé avec lequel on peut atteindre, pour les sphères en éléments combustibles, une résistance égale à celle des sphères en graphite purO Le procédé de l'invention est caractérisé en ce qu'avant le moulage, une partie de la poudre de graphite nécessaire pour la matrice en graphite est déposée comme revêtement sur les particules combustibles, munies de couches suc- cessives, le reste étant mélangé en forme de poudre aux particules ainsi enrobées0 L'épaisseur moyenne de l'enveloppe doit Ftre,pour des particules munies de couches successives d'environ 700 microns de diamètre ,encore au moins dé 100 à 200 microns, pour que deux particules, qui se rencontrent par hasard dans le moule sans entre séparées par de la poudre libre, ne puissent être endommagées pendant le moulage. Le mélange des particules enrobées avec le reste de la poudre à mouler en graphite est effectué séparement pour chaque sphère d'élément combustiblesà cause de la tendance à la séparation des mélanges On peut, par exemple, homogénéiser les particules d'éléments combustibles, munies de leurs couches successives et enrobées, par fravctions,dans un petit mélangeur, avec la poudre de graphite, puis introduire directement dans le moule en caoutchouc. Comme il est impossible d'éviter, lors de l'introduction dans le moule en caoutchouc,une certaine démixtion, il s'est avéré avanbageus dhomogénéiser le mélange introduit ,immédiatement avant le moulage 'à l'aide d'un agitateur approprié. Eventuellement, l'étape de mélange dans le moule peut suffire à une bonne homogénéisation,ce qui permet de renoncer à un mélange préalable, Les billes préparées de cette façon ont, après moulage et ignition, une résistance telle, et les particules sont protégées par l'enrobage, s'il est suffisamment épais, à un point tel9que les sphères satisfont aux exigences de charge sans que les particules qui se trouvent à la surface des billes-soient qnaommagdesO Lorsqu'on peut s'attendre à des charges à la rupture plus élevées, ce qui est le cas normalement dans les réacteurs à piles de sphères, on peut mouler sur la bille, de façon connue, une coquille en poudre de graphite, et la sphère ainsi formée peut être soumise à l'ignition finale. le tableau silivant montre l'amélioration de la résistance des sphères en éléments combustibless d'un diamètre de 60 mm, préparées conformément au nouveau procédé, dans lequel on a comparé la charge à la rupture, déterminée entre deux plaques d'acier parallèles, de sphères en graphite i > ur, préparées à partir de la même poudre à mouler, et de sphères en éléments combustibles dont le noyau est préparé o 1. uniquement de particules de combustibles enrobées d'une couche épaisses 2o de particules enrobées d'une couche mince ,mélangées à de la poudre à mouler en graphite0 Les éléments combustibles pré sentent une coquille en graphite exempte de combustible de 5 mm, le volume des participes munies de couches est d'environ 5 03g c'est-à dire que leur proportion en volume dans le noyau est d'environ 8 %. TÂHLEÂU Charte moyenne à la rupture Sphères en graphite 2 550 kg Sphères en éléments combustibles 1. Noyau.en particules munies de couches 1 140 kg 2. Noyau en particules munies de couches et poudre de graphite 2 550 kg Bien entendu, l'invention n'est pas limitée aux exemples de réalisation ci-dessus décrits et re présentés,~à partir desquels on pourra prévoir d'autres modes et d'autres formes de réalisation ,sans pour cela sortir du cadre de 1 invention. R E V E N D I C A T I O N S 1 ) Procédé de préparation d'éléments combustibles sphériques en graphite de grande résistance pour des réacteurs nucléaires haute température refroidis par des gaz9 par moulage d un mélange d une poudre à mouler en graphie prétraitée contenant des liants et de particules combustibles munies de couches.successives, mélange suivi d'un traitement thermique des objets moulés, procédé caractérisé en ce qu'avant le moulage, une partie de la poudre de graphite nécessaire pour la matrice en graphite est déposée comme rev8tement sur les particules combustibles, munies de couches successives, le reste étant mélangé en forme de poudre aux particules ainsi-enrobéesO 20) Procédé conforme à la revendication I ,aaractérisé en ce que le moulage a lieu dans un moule en caoutchouc0 30) Procédé conforme à l'une quelconque des revendications 1 ou 2 ,caractérisé en ce que le moule de caoutchouc rempli est introduit dans une matrice en acier et comprimé par un piston supérieur et un piston inférieur, étant donné que les dimensions du moule en caoutchouc et celles de espace creux intérieur sont telles qu'on obtient un objet moulé sphérique. 40) Procédé conforme à l'une quelconque des revendications 1 ou 29caractérisé en ce qu'un ou plusieurs moules de caoutchouc remplis sont comprimés de façon isostatique dans un liquide0 50) Procédé conforme à la revendication 1 caractérisé en ce que les particules combustibles, munies de couches successives et enrobées,sont mélangées au reste de la poudre de graphite par fractions, c'est-àdire séparément pour chaque sphères 60) Procédé conforme à 'a revendication 2, caractérisé en ce qu'on mélange les particules combus tiblespmunies de couches et enrobées, avec le reste de la poudre de graphite, dans le moule en caoutchouc0 70) Procédé selon la revendication 29 caractérisé en ce qu'on mélange d'abord le mélange de particules combustibles,munies de couches successives et enrobées et de poudre de graphite, puis on lBhomogénéise dans les moules en caoutchouc0 80) Procédé conforme à la revendication 2,caractérisé en ce qu'on moule sur les sphères contenant le combustible9 obtenues à partir du mélange de particules combus tibles ,munies de couches successives et enrobées9et de poudre de graphite à mouler, une coquille de graphite exempte de combustible, et on soumet à ignition la sphère ainsi obtenue