Brevet FR2001518A1 — publié le 19690926

Dans les installations utilisées pour la synthèse cata-lytique à haute pression de 1'amoniac comportant des lits de catalyseur montés en série et parcourus axialement par les gaz, il est connu de prévoir dans le sens d'écoulement du gaz soumis 5 à la réaction un lit terminal de catalyseur particulièrement long par rapport aux lits précédents. On obtient ainsi une formation de HHj encore satisfaisante, bien que la vitesse de formation de soit à cet endroit déjà très faible par suite âé là teneur élevée du gaz de synthèse en 10 On sait en outre que, dans un tel four de synthèse, la perte de charge eu chute de pression est avant tout provoquée par le catalyseur et que le long lit terminal de catalyseur entre pour une part déterminante dans la chute de pression à l'intérieur du four* 15 far ailleurs, il existe également des fours à deux lits de catalyseur qui ne sont parcourus par le gaz de synthèse que radiai lement, afin de Aiminuer la chute de pression provoquée par le lit de catalyseur* Avec cet agencement, le gaz de synthèse traverse le lit de catalyseur radialement du centre vers l'extérieur puis, 20 dans la couche suivante, de l'extérieur vers l'intérieur* Mais, du fait de ce mode de guidage du gaz, il se produit lors de la formation du catalyseur des phénomènes secondaires défavorables* Du fait que le gaz é£coule de l'extérieur vers l'intérieur, il en résulte à l'intérieur des vitesses dega» beaucoup 25 plus grandes, de sorte qu'une quantité beaucoup plus importante d'hydrogène est amenée par unité de temps en contaet avec le catalyseur, et que mime à une température un peu plus faible, il se produit une réduction considérable du catalyseur* Etant donné qu'ainsi la réduction se produit en partie également à 1' en— 30 contre du sens d'écoulement du gaz, le catalyseur placé vers l'ii*-térieur est déjà actif alors que celui qui se trouve dans la couche extérieure doit être encore réduit* Mais du fait que la forma*» tion du catalyseur extérieur inactif, il se produit de l'eau qui s'écoule alors vers l'intérieur avec le gaz de formation de sorte 35 que le catalyseur placé vers l'intérieur, qui est déjà réduit, voit son activité fortement abaissée* 3n outre, à cause de la faible longueur du trajet dans le sens radial un écoulement radial ne pourrait être envisagé que pour de très grandes unités et, sans compter les difficultés de 40 formation du catalyseur, la dépense qui en résulterait pour une 6902383 JL 200151 construction de ce type serait particulièrement élevée. Les recherches qui ont conduit à l'invention ont permis de constater qu'en combinant un écoulement «Trial dans les premières couches de catalyseur avec un écoulement radial dans la coucko cj terminale, il est possible d'éviter un guidage nuisible du gaz de l'extérieur vers l'intérieur, la chute de pression demeuraat malgré cela assez faible par rapport au résultat obtenu avec des fours qui ne sont traversés par le gaz que dans le sens axial© De cette façon, on parvient ici encore à augmenter sensiblement •jq le rendement étant donné que, grâce à l'écoulement radial qui se produit dans le lit terminal, il est possible d'y utiliser po"»r faire réagir le mélange gazeux des catalyseurs d'un* grosseur de grain plus faible et par conséquent d'une plus grande activité0 sans augmenter la chute de pression et sans devoir renoncer, au Le but de l'invention est donc de créer un procédé pems guider le gaz dans des installations de synthèse catalytique à 20 haute pression, par exemple pour la synthèse de l'amoniae, -eoaper*" tant deui ou plusieurs lits de catalyseur séparés les uns des autres montés en série dans le trajet du gaz, ce procédé consistante titre caractéristique, à faire passer radialement de l'intérie'JL? vers l'extérieur un mélange de gaz de synthèse ayant partielles©!^ 25 réagi dans un ou plusieurs lits de catalyseur précédents, pare©iE?c3 axialement par le gaz,à travers un lit ou une couche de eatalyset-r-r terminal particulièrement long* Afin que le déroulement de la réaction soit plus rapide et plus complet, on s*efforce en général, ainsi qu'il a déjà été 30 d'utiliser dans le lit terminal un catalyseur d'une grosses^1 de grain aussi petite que possible. Mais l'utilisation de eata?» lyseurs ayant une faible grosseur de grain n'est possible que i parce que, lors de l'écoulement radial, la chute de pression «st nettement plus faible que lors d'un écoulement axial, et qa®±l est. 35 par conséquent possible d'admettre la chute de pression ou psrtc de charge plus forte provoquée par le catalyseur plus fin* Du fait que le gaz est guidé ou acheminé dans le sens radial de l'intérieur vers l'extérieur, on n'éprouv» aucune di£f:L*= culté lors de la formation du catalyseur, étant donné que le gas 40 travers* ce catalyseur de telle sorte que la formation se produit 6902383 3 y.sis uniformément et que l'eau qui se forme rm rencontre le gaz qu'au contact de catalyseur non encore réduit* La longueur du lit terminal de catalyseur parcouru radia-lement représente en général de quatre à six fois le diamètre tj intérieur du four* Le dessin schématique annexé montre, à titre d'exemple non limitatif, trois modes de réalisation possibles d'un dispositif approprié permettant le mise en «euvre du procédé suivant l'invention* jq Le mélange de gaz de synthèse ayant partiellement réagi sort des lits de catalyseurs placés en amont et parcourus axiale— ment, pénètre par un orifice 7 voisin de l'axe dans le lit terminal, de grande longueur de catalyseur et le traverse radiai lement de l'intérieur vers l'extérieur* Le lit terminal de cata— .jcj lyseur se trouve dans l'espace annulaire ménagé entre deux enveloppes de tôle perforées concentriques 1 et 2 et obturé à sa partie supérieure par un fond 3 et à sa partie inférieure par un fond 4* Le gaz de synthèse ayant complètement réagi sort alors 2o en 8 du lit terminal de catalyseur et traverse l'échangeur de chaleur qui y est raccordé* On a désigné par la référence 6 sur le dessin un tube central de guidage du gaz par lequel arrive du gaz fiais préalablaaient chauffé dans l'échangeur de chaleur principal et qui est envoyé à la couche de catalyseur d'entrée* 25 On a représenté sur les fig* 1 à 3 d'autres possibilités permettant de refroidir le gaz de réaction entre les différents lits de catalyseur* On voit ainsi que le guidage du gaz suivant l'invention et la construction de l'installation utilisée à cet effet peuvent être employés indépendamment des différentes règles 30 d'exploitation d'un tel réacteur à plusieurs couches* En principe, tout agencement usuel, tel qu'il en est utilisé dans les fours de synthèse de l'amoniae connus, parcourus par un courant axial, peut égaleront servir pour les lits de catalyseur supérieurs traversés axialement* Afin d'éviter, lors de l'écoulement radial, un 35 court—circuit du gaz pouvant se produire dans le lit terminal de catalysegcr du fait de l'affaissement du catalyseur, on peut suivant l'invention disposer au-dessous du plateau supérieur 3 de l'espace recevant le catalyseur un ou plusieurs anneaux de tôle 5 ne présentant pas de solution de continuité, disposés concentriquement 6902383 H 2001518 à l'axe de cet espace, ces anneaux pénétrant dans la couche de catalyseur en fonction de l'importance de l'affaissement que l'on peut attendre» EXEMPLE 5 Dans un dispositif pour la synthèse de 1* amoniac du type représenté sur la fig. 3, on fait passer 70,000 m^ normaux par heure d'un mélange de gaz de synthèse axialement travers les deux premiers lits de catalyseur et radialewit de l'intérieur ver» l'extérieur à travers le lit terminal de catalyseur» On procède 10 à la synthèse de 1'amoniac sous une pression de 300 atmosphères, en utilisant un catalyseur d'une grosseur de grain moyenne de 6mm, à une température comprise entre 400 et 500®C» Avant de pénétrer dans le dernier lit de catalyseur, qui renferme 1,7* de catalyseur, le mélange gazeux présente une te-15 neur en gaz inerte de en volume et une teneur en amoniac de 12^6 en volume. Avant l'entré* dans le troisième lit de catalyseur, la température du mélange gazeux est de 440*C» A sa sertie du four, le gaz contient 16,5# en volume de HH^ • 20 Si l'on établit le dernier lit de eatalyseur avec un cata lyseur d'une grosseur de grain moyenne de 2ma% alers que dans les lits placés en amont et traversés axialement par le gaz on conserve un catalyseur d'une grosseur de grain de 6mm, en oVtient à la sortie du four, dans les conditions indiquées, un gaz conte— 25 nant 18,5^ en volume de Les détails de mise en oeuvre du procédé et les détails de l'installation décrits peuvent être modifiés, sans s'écarter de l'invention, dans le domaine des équivalences techniqvs» 6902383 r 2001518 fi S T E SB I C A I I 0 I S 1.— Procédé pour le guidage du gaz dans les installations de synthèse catalytique à haute pression destinées par exemple à la synthèse de 1*amoniac, comportant deux ou plusieurs lits de ^ catalyseur séparés les uns des autres et montés en série dans le trajet suivi par le gaz, consistant, à titre caractéristique, à faire passer le mélange de gaz de synthèse ayant partiellement réagi dans un ou plusieurs lits de catalyseur précédents, qu'il a traversés dans le sens axial, selon un écoulement radial de jO l'intérieur vers l'extérieur à travers un dernier lit de catalyseur particulièrement long* 2.— Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce que le dernier lit de eatalyseur a une longueur représentant de quatre à six fois environ le diamètre intérieur du four* 15 3*~ Dispositif pour la mise en oeuvre du procédé suivant les revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le dernier lit de catalyseur de grande longueur, qui suit les lits de catalyseur parcourus axialement par le mélange gazeux, se -trouve dans un espace annulaire méiagé entre deux enveloppes de tôle perforées 20 1, 2 concentriques au tube central (6), le plateau supérieur (3) présentant tin orifice (7) de passage du gaz voisin de l'axe du tube central et un orifice de sortie inférieur (8) situé près de la paroi* 4**i» Dispositif suivant la revendication 3, caractérisé en 25 ce qu'il est prévu sous le plateau supérieur (3) du récipient de catalyseur un ou plusieirs anneaux de tôle (5) placés verticalemeA ne présentant pas de solution de continuité et reliés concentri-quement et de manière étanchs aux gaz au plateau (3), ces anneaux de tôle pénétrant encore dans le catalyseur après le tassesœ&t de 30 celui-ci.