Brevet FR2007445A1 — publié le 19700109

La présente invention se rapporte à un générateur de j?a-dioisotopes miniaturisé. L'un des aspects de l'invention concerne un générateur de radioisotopes miniaturisé.non-protégé, propre à la production d'un éluat radioactif dont le taux de 5 radioactivité est sans danger. Un autre aspect de lrinvention se rapporte à un générateur de radioisotopes miniaturisé ne nécessitant pas de précautions spéciales pour sa manipulation et convenant ainsi pour faciliter ll enseignement et la démonstration des principes fondamentaux de la théorie nucléaire. 10 II y a eu ces dernières années une augmentation marquée dans l'application des radioisotopes, en particulier dans les applications industrielles tels que la mesure des débits, les réglages de procédés, la chimie radiométrique, etc. Les radioisotopes sont également d'intérêt courant dans 1% recherche médi-i'5 cale et comme agents de diagnostic . . Far exemple, les recherches médiaales ont montré que les radioisotopes comme l'indium-113m et le tecimetium-99m■constituent des outils de diagnose extrêmement intéressants. Le technetiuai-99m est utilisé comme radioisotope dans diverses recherches médicale et en diagnose» 20 II convient éminemment à l'examen du foie, des poumons, des é-panchements sanguins et des tumeurs et il est préférable aux autres isotopes radioactifs en raison de sa demi-vie "brève qui se traduit par une exposition réduite des organes aux radiations Les radioisotopes utilisés ayant des demi-vies relative- -25 ment "brèves, la pratique courante consiste a envoyer l'élément parent à l'usager. Celui-ci extrait alors l'isotope désiré selon ses besoins» Par exemple 11indium-113m peut être envoyé à l'usager sous forme de 1*élément parent,- c'est-à-dire 1 * étain irradié par des neutrons. Quand on désire obtenir le radioisotope, 30 1'indium—113m peut'être obtenu par élution de l'élément parent* En raison du degré relativement élevé de radioactivité on doit" prendre des précautions compliquées pour assurer une protection convenable â la fois contre l'élément parent et contre le radio-isotope obtenu par élution» On utilise communément des récipients 35 en plomb pour le magasinage et le transport des matières radioactives. Ainsi l'utilisation des radioisotopes est—il largement limité aux seuls hommes de science habitues aux techniques spéciales de manipulation exigées pour réduire les risques inhéreiis. Bien que les radioisotopes soient d'une grande aide pour 40 l'enseignement des principes et des applications de la 2007445 69 11271 2 2007445 technologie nucléaire ils n'ont pas été utilisés à cette fin principalement en raison de la nécessité, de techniques spéciales de manipulation et des risques qu'elles comportent* A cet égardj la Commission de l'Energie Atomique a établi-certaines 5 exigences d1autorisation pour la possession et l'utilisation de matières radioactives. Lea seules quantités de matières radioactives qui soient exemptes de cette autorisation sont celles dont le faible taux de radioactivité est considéré comme sans risque» Ces quantités aya&t peu de valeur pour les usages in-* 10 dustriels ou médicaux, il n'existe que peu ou pas de générateurs commerciaux disponibles pour leur production,, Ainsis la présente invention se pr-opose-t-elle de fournir un 'générateur d® isotopes miniaturisé produisant un éluat ayant un degré de radioactivité relativement faiblea utilisable pour 15 faciliter l'enseignement avec un degré complet de sécurité., excluant virtuellement toute contamination radioactive même en cas d'une utilisation physique ou chimique défectueuse. Ces « buts, et d'autresj apparaîtront facilement de la description . qui suit,-faite*en regard du dessin annexé pur lequel : 20 ' . La figure 1 est une vue en. perspective des. pièces séparées constituant un mode de réalisation de 1?invention» La figure-2 est une représentation du générateur de ..radioisotopes miniaturisé avec, une seringue pour l'introduction de l'agent d'élutien.. -y. • 25 La figure 1 montre en pérspective un générateur, miniatu risé ayant une première section 10 avec orifice 11 par lequel . on peut introduire dans le générateur la solution d*élution, et une seconde section 12 avec orifice 13 pour la sortie de 1*éluat L'élément parent radioactif 14- est disposé entre des filtres 15 30 et 15 qui permettent le passage de la solution d*élution tout . en maintenant lgélément parent en place. Un dispositif facultatif de retenue 17 fournit un support pour le filtre 16 et empêche le passage de l'élément parent au cas d'une rupture du fil— ■ tre 16o- - - . - - 35 La figure 2 montre la dimension vraie .d'un générateur mi niaturisé type 3. auquel est fixé un: réservoir contenant l*agent d^élution dans une seringue.» : - . s.." 'L^adjectif àe* "miniaturisé" .utilis.e.-'daïis ia_présent&.*-âes— . eriptiôn et les revendications désigne : un générateur, te-, radioiso-40 "topes d'uné diaïeïîs-iûn"felle'. qu'il .est:--facile', à transporter: et 69 11271 3 2007445 magasiné dans un minimum, d* espace et dont la longueur totale t\ est inférieure à 7a5 cm environ et la largeur ou le diamètre est inférieur à 5 cm. Bien que la forme particulière du généra-- teur ne soit pas tsritique,- il est préférable qu'il soit cons-5 truit. de manière telle que la zone dans laquelle' la matière radioactive est disposée soit facilement.accessible. Dans la pratique. on .a trouvé que. si le générateur est construit en: deux ■parties pouvant, être azsociées ou visséesj .'l'introduction de la . matière radioactive et 1*.assemblage de l'appareil .s'en, trouvent 10 considérablement facilités:. . ••• . Gomme le. montre la figure 1, un mode de .réalisation de 1.'invention concerne un générateur, formé de deux parties filetées pouvant être assemblées- en formant un récipient hermétique aux fuites. La première section contient l'orifice dJentrée et 15 une chambre intérieure en communication avec eet orifice, et la seconde section contient l'orifice de .sortie et une chambre inférieure similaire. Quand les deux sections sont assemblées elles forment une chambre continue conduis suit de l'orifice d'en-trée à celui de sortie. Des moyens de retenue sont disposés 20 dans les parois de la chambre pour disposer la matière Radioactive éluable. Comme on l'a dit, des filtres sont, disposés de part et d'autre de la souree radioactive pour permettre le passage de la solution d*élution et du radioisotope qui en dérive. Les.filtres peuvent également être supportés et maintenus en 25 place pai? une plaque poreuse disposée sur les chambres intérieures de chacune des sections. Dans un mode d'exécution, l'un»- ou l'autre ou les deux .orifices ;d'entrée et de sortie sont encastré».5.; de sorte qu'ils ne dépassent pas la circonférence extérieure du générateur. En particulier, quand l'orifice de sortie 53 est encastré, le générateur peut être placé verticalement, même quand la seringue est remplie, sans risque de basculement. L'on.--. fice de. sortie doit toutefois dépasser ie fond du générateur de manière que les gouttes d'éluat- sortant puissent être facilemert observéesj :ce-.qui •ëstvextrêmement.important*étant;jdonné qu'en 35 raiéôn-des-très faibles dimensions-du g'énératew .on'n^ut.ilise que de très petites quantités d'agent; d.'-élution.l..Si.la=;sin?face ■de la-section de sortie: du générateur e.ôt concave/Ou* présente • . une autre forme de retrait,'1'orifice de sortie;peut être sous la forme d'un tube :dépassant de; la" surface. mais sans: 69 T1271 4 2007445 L'orifice d'entrée peut également être encastré de manière qu'il ne dépasse pas le "bord de la première section. De cette manière le générateur peut être facilement conservé -dans -un minimum d'espace et sans dommage pour l'orifice. Dans un mode 5 préféré de réalisation l'orifice dfentrée est fileté de manière que l'extrémité de la" seringue puisse être vissée sur l'orifice afin d'assurer une jonction étanclie. - . Dans là pratique, le générateur peut être construit en une matière quelconque inerte à l'égard de la solution d'élu-10 tion et des matières radioactives. On peut utiliser le verre, un métal, une matière céramique ou une large variété d'autres matières, toutefois, pour des raisons pratiques, il est préférable d'avoir recours à une matière inerte incassable telle qu* une ou plusieurs matières plastiques dont on dispose actuel— 15 lement. On peut ainsi utiliser le polyéthylène, le polypropylène le polystyrène, etc. Quand on utilise une matière plastique, les sections et les orifices du générateur peuvent être moulés % d'une seule pièce. On peut de même utiliser une seringue en matière plastique de manière que le système entier soit incassa— 20 ble. A noter que les orifices d'entrée et de sortie du générateur sont toujours ouverts. Toutefois, dans un but de transport ou de magasinage, on peut disposer des gardes en matière plastique sous la forme de bouclions ou de capsules pour les recouvrir. Comme on l'êE'"dit, là source d'isotope radioactif.désiré 25 est maintenue en place dans la chambre intérieure de manière que la solution d*élution puisse passer à travers et procéder à 1'élution de l'isotope désiré sans entraîner une quantité quelconque de l'élément parent. On obtient au mieux ce résultat en plaçant l'élément .parent entre deux plaques ou disques filtrants 30 On peut utiliser une grande variété de-filtrés, comme du verre -fritté ou analogue, mais il vaut mieux-utiliser un papier filtra ayant une porosité inférieure à environ 15 microns et mieux inférieure 'à environ 1 micron. On donne particulièrement la pré-J ■ férëncè à des' filtres ayant une porosité' d'environ 0^22 .micron. 35 ' ' "Oïl à trouvé que lé générateur mi nlaturisé selofe; •l'1 inyen~-■ 1 tiôn était' prbpi'ê- à la- production d'une" grande^ variété: :d* .parents 69 11271 5 2007445 radioactifs illustratifs et leurs radioisotopes dérivés, c'est-à-dire obtenus par élution, sont entre autres 113^/1153>mTri, W0e/1WPr' 68Ge/68Ga, 1^/140^,. etc. Pans la pratique, l'élément parent dont on désire obtenir 5 l'isotope par élution est contenu dans rai substratum ou matrice. Le choix du substratum dépend naturellement de l'élément parent particulier utilisé. Le substratum particulier choisi est un substratum ayant une plus grande capacité à retenir l'élément parent que la radioisotope qui en dérive. Ainsi, quand 10 on introduit la solution d'élution, le radioisotope est sélectivement retiré du substratum. Le choix: préféré de la solution dilution dépend de même des éléments parents-dérivés particuliers. Bien qu'on puisse utiliser line variété de substratum et de so- . lutions d*élution, le, tableau ci-après établit plusieurs systè- et 15 mes radioisotoptques/leurs substratum et leurs solutions d'élution préférés. . TABLEAU -Système ; Substratum Agent d'élution 115gn/11j» Gel de silice ou- * . HC1 0,1-0,03 M 2q oxyde de zirconium 2) 137qs/1 37^a a)phosphate de zirconium a) HŒL M b)molybdophosphate d'am— b) HGî 0,1 M monium c )J?errocyanure de potas- . - sium sur résine organique c) Eau oc 3) 68„ /68,~ alumine .. acide éthylëne— 5 Ge Ga diami-ne—té-tracé— tique 0,5. H» 4) 140t /140-n -résined§change organi- Solution aqueuse que cationique sous for- de citrate d'anime de sel d'ammonium monium à 5 % (pH4-) 30 Pour utiliser le générateur, on prélève à l'aide de la seringue une certaine quantité, usuellement quelques millilitres de T. * agent d'élution et on visse la seringue sur l'orifice d'entrée. Une lente application de pression sur le piston refoule l'agent d*élution dans le générateur, d'où l'on retire le .radio— 35 isotope désiré, puis l'agent d1élution passe par l'orifice de sortie dans un récipient approprié^ par exemple un bêcher. Ainsi les générateurs miniaturisés fournissent-ils' une. source bon marché de radioisotopes â vie brève* Ils peuvent débiter beaucoup plus de 1000 fois leur charge exempte d'-autorisation au 40 cours de. leur durée utile, qui atteint de nombreuses années » .11271 6 2007445 pour les générateurs au Césium-137/Baryum-137m et environ deux ans pour les générateurs à l'Etain-113/indium—113m. De. plus, on peut effectuer 1*élution des générateurs à tout moment et.de manière répétée au cours d'une période de travail donnée. Cette 5 caractéristique supprime virtt&lement les problèmes d'offre et de demande souvent associés aux autres radioisotopes du commerce. Comme on l'a dit, le générateur de radioisotopes miniaturisé selon l'invention est construit pour contenir des quanti-10 tés de radioisotopes qui sont sous autorisation générale de la Commission de l'Energie Atomique et virtuellement excluent toute (contamination radioactive9 même dans les cas de vicès grossiers physiques ou chimiques d'utilisation. Les faibles taux de radiation utilisés dans le générateur permettent de les conser-15 ver avec d'autres appareils scolaires sans précaution spéciale de magasinage et de manipulation. De plus, il n'y a aucun risque de contamination de la zone de travail même si, au cours * d'une manipulation, de l'éluat se trouve répandu, du fait que cet éluat ne contient que de très petites quantités d'un radio-20 isotope à vie "brève, ce qui exclut une contamination radioactive à long terme « Les exemples suivants illustrent les applications du générateur miniaturisé d'isotopes pour faciliter l'enseignement des fondements de la théorie nucléaire. 25 KX.KMPLE 1 - Etude de l'accumulation d'activité dans un générateur 137Cs/137mBa On étudie dans cet exemple l'accumulation d'activité dans un générateur miniaturisé de radioisotopes 137^/137niD » , 0S Le c.ésium "Î37 est un produit de fission de. l'uranium 235 dont 30 la demie-vie est de trente ans. Quand il émet une particule "bêta son nombre atomique augmente de un sans changement de masse. atomique, pour produire du 137mga» La condition instable de c.e noyau isotope en fait im émetteur de radiations gamma ayant une demi-vie "brève, de l'ordre de quelques minutes., On utilise 35 un générateur contenant une petite quantité de césium-137 enduit sur us substratum. On fait dTahord un enregistrement de fond à l'aide d'un compteur à scintillâtionse On note, ensuite l'activité du générateur ■ avant. 1 '"élution. .Cette valeur représente l'activité d-?équili"bre» On prélève 4, ml d'ECl 40 W dans la seringue et on procéda lentement a 1®élution en 69 11271 7 2007445 enregistrant l'activité du générateur à des intervalles d'une minute, puis de deux minutes en l'espace de dix minutes. L'é-lution du générateur à lvaide d'HGl M enlève sélectivement le dérivé Baryum-137m du Césium-137 parent. Dès que le baryum a 5 été enlevé par élution du générateur, sa radioactivité tombe à une valeur très faible mais immédiatement recommence à s'accumuler quand une quantité supplémentaire de césium subit la' transmutation en baryum. Cette expérience examiné cette accumulation jusqu'à ce qu'on obtienne à nouveau un équilibre entre 10 les constituants du générateur. KXKMPTiF. 2 - Détermination de la demi-vie du Baryum.r-137m On déterminé dans cet exemple la demi^vie du baryum-137m à l'aide du générateur miniaturisé, le baryum-137m est un. isomère métastable formé par l'émission d'une particule bêta du 15 noyau du césium-137* H existe dans cet état isomère radioactif en émettant des rayons gamma jusqu'à ce que le noyau parvienne à un état stable. La plupart des isomères métastables émettent toutes leurs radiations gamma potentielles en une fraction de seconde. Certains, toutefois, comme le baryum-137^ manifestent 20 une émission, gamma retardée et ont des demi-vies allant de quelques secondes à plusieurs mois. Les rayons gamma émis ont des énergies mesurées en milliers d.'électron-volts (KeV) qui Q. _ sont attribuables au réarrangement du noyau et/ses descriptions quantiques (en particulier le moment angulaire) en passant à 25 l'état stable. Le baryum-137m émet une radiation gamma de -661 keV. On utilise un générateur miniaturisé contenant;une petite quantité de césium-137 enduit sur un substratum. On fait d'abord «1 enregistrement de fond à l'aide d'un, compteur à scintilla-30 tions. On effectue alors 1*élution du générateur à l'aide d'environ 3 ml de HC1 placés dans la seringue et on recueille l'é-luat liquide dans un bêcher de 10 ml. Le bêcher est placé dans le coJttptetir et on enregistre l'activité aii bout" d'une minute. Après un "intervalle d'unë minute on effectue des lectures toutes 35 les minutes pendant environ dix'minutés. Après correction pour la valeur de fond, on rapporte lés lectures d'activité au temps siïr papier seiâi-lb'garitlimxque. On'choisit àlor^ Stir le graphique deux activités cbmmddesr quelconques^montrant quë la Valëur pré- • . . • ■ • . i •. . . • cedent^ést exactement le doublé dé la valeur "suivante." On trace 40 alors' des' lignes "'perpendiculaires' dé cés pbints' à chaque sûce de" M 11271 9 2007445 manière que la ligne dans le plan Y représente la moitié de 11 activité et la ligne dans le plan X3â demi-vie de 137®ga (0*631;—à-dire le temps voulu pour que l'activité d'un échantil-lon radioactif diminue à la moitié de la valeur originale), La 5 demi-vie du 137*&ga es"^ 2,6 minutes. kx kMPTiE $ — Détermination de la demi-vie de 1 ' indium—113m On détermine dans cet exemple la demi-vie de l'indium-* 113m à l'aide du générateur miniaturisé. L1étain-112, qui constitue naturellement moins de 1 % d'un échantillon d'étain natu-10 rel, exposé à un bombardement par des neutrons dans un réacteur nucléaire, absorbe un neutron, pour passer à l'état d'étain—113» Cet isotope a une demi-vie de 118 jours et se transforme spontanément en indiuiïir-113m par capture de l'électron k. Cet isomère métastable est un émetteur de rayons gamma similaire de Ba—137m 15 mais avec une demi-vie plus longue. On utilise -un générateur miniaturisé contenant une petite quantité d1étain-113 sur un substratum. On fait d'abord un enre— % gistrement de fond à l'aide d'un compteur à scintillations. On soumet ensuite le générateur à l'élution au moyen de 5 ml d'HCl 20 0,03 H dans un bêcher de 10 ml. On effectue deux lectures à une minute d'intervalle sur 1'indium. élué, puis on effectue des lectures continues chaque demi-heure pendant au moins trois heures. Après correction pour l'enregistrement de-fond on rapporte l'activité au temps sur papier semi-logarithmique et on détermine 3a 25 demi-vie comme dans l'exemple précédent. On'trouve que la demi-vie de l'indium-1l3m est de 1,73 heure. KX.KMPLE 4 - Application des radioisotopes à la détermination de la densité Dans cette expérience on utilisé un générateur miniaturisé 11 g~/113mTT1 pour évaluer la densité et l'épaisseur d'objets *0 opaques et tracer le système interne d'un objet manquant d'ac-cessibilité. On introduit dans un cylindre en alûminiumides couches alternées de sable et de grenaille de .plomb. Les emplacements de ces couches ne sont pas visibles de l'extérieur.-Utilisant un générateur miniature 113ç.Tl/113mTT) comme source de Rayons gamma sur un des côtés du cyliH&e et^n tube .de _Geiger—MSller : comme sonde du pôté opposé, on .effectue des lectures à des intervalles ^ de 12,5 mm sur le cylindre. On établit a l'aidé dè ces dbnnéeà* - un diagramme du cylindre qui montre les positions des couches de sable et de plomb. . ... .. . ..i . Les exemples .ci-dessus. illustrent la présente invention sans toutefois la limiter aux matiêâ?ës utiliséeset dit'er'ses variantes et- modifications sont; possiblès:; sa&s ■ quJ.on s'écarte 40 pour autant • du cadre, et de. l'esprit-df . ladite i^entionj, 64 11271 9 2007445 E E T E E D: I OUI OIS 1. Un générateur de radioisotopes miniaturisé pour .la production de radioisotopes dont le taux de radioactivité est inoffensif, comprenant en combinaison : 5 (a) une première section ayant (i) une extrémité ouverte et (ii) une extrémité close munie d'un orifice d'entrée communiquant intérieurement par une chambre intérieure avec 1*extrémité ouverte, et ladite extrémité ouverte ayant un moyen la reliant à une seconde section ; 10 (b) une seconde section ayant (i) une extrémité ouverte et (ii) une extrémité close munie d'un orifice de sortie communiquant intérieurement par une chambre intérieure avec ladite extrémité ouverte, celle-ci ayant un moyen la reliant à la première section ; T5 - (c) une certaine quantité inoffensive d'une matière radio active pouvant être extraite par élution disposée dans ledit générateur. 2. Le générateur miniaturisé selon la revendication 1, caractérisé par le fait qu'au moins une des extrémités closes 20 de la première et de la seconde section est évidée intérieurement et ledit orifice est en saillie extérieurement et disposé de manière à ne pas dépasser la surface formée par le bord périphérique de ladite extrémité close» - 3* Le générateur miniaturisé selon la revendication 2, 25 caractérisé par le fait que la matière radioactive est 4. Le générateur miniaturisé selon la revendication 2, caractérisé par le fait que la matière radioactive est 137qs» . 5. Le générateur miniaturisé selon la revendication 2, caractérisé par le. fait que la matière radioactive est 90gr* 30 6. Le générateur miniaturise selon la revendication 2, caractérisé par le fait que la matière radioactive est 68ge» 7* Un générateur miniaturisé de radioisotopes non-protégé en vue de la production de radioisotopes ayant ion degré de radioactivité inoffensif, ledit générateur ayant une longueur 35 totale inférieure à 7»5ém et comprenant en combinaison : (a) une première section cylindrique ayant (a.) une extrémité ouverte et (ii) une extrémité close munie- 'd'un orifice d1entrée communiquant intérieurement par une chambré intérieure avec ladite extrémité ouverteledit cylindre ayant un moyen 4> de retenue pour un premier ' filtre couvrant ladite'chambre 69 11271 10 2007445 intérieure et ladite extrémité ouverte ion moyen de connexion à une seconde section ; ("b) une seconde section cylindrique ayant une extrémité ouverte et une extrémité close concave de laquelle dépasse un 5 orifice de sortie creux- communiquant intérieurement par une chambre intérieure avec ladite extrémité ouverte, ledit orifice de sortie étant disposé de manière à ne pas dépasser la surface de la circonférence extérieure de ladite extrémité concave, 1*extrémité ouverte dudit cylindre ayant m moyen de retenue et 10 de support pour un second filtre recouvrant ladite chambre intérieure, l1extrémité ouverte ayant un moyen de communication avec ladite première section, et (c) une quantité inoffensive dfune matière radioactive pouvant être soumise à 1*élution sur un substrat et disposée 15 entre les deux filtres, 8» Le générateur miniaturisé selon la revendication 7 5 caractérisé" par le fait que les filtres ont une porosité inférieure à 15 microns environ» 9. Le générateur miniaturisé selon la revendication 7j ca-20 ractérisé par le fait que les filtres ont une porosité inférieure à environ 1 micron. 10. Le générateur miniaturisé selon la revendication 7S caractérisé par le fait qu'un réservoir d'agent d'élution est fixé à l'orifice d'entrée»