Brevet FR2002247A1 — publié le 19691017

La présente invention concerne des cibles de générateurs de neutrons dans lesquelles un isotope d'hydrogène, le deuterium et/ou le tritium,est absorbé par une pellicule de lanthanide, de scandium ou d'yttrium. 5 De telles cibles sont décrites,par exemple,dans le brevet britannique lï° 974.622 dans lequel les lanthanide s sont définis. Dans le brevet précité, la pellicule est déposée sur un substrat métallique avec lequel elle ne s'allie pas facilement. L'épaisseur du substrat est supérieure à celle de la pellicule 10 dans une mesure telle qu'un alliage inhiberait partiellement ou entièrement l'absorption de l'hydrogène. Ainsi, le choix du métal du substrat est limité le molybdène, le tungstène, le tantale et le chrome sont les métaux les plus appropriés. Pour un générateur de neutrons hemétiquement fermé, 15 par exemple comme décrit dans le brevet britannique N° 1.088.088, fournissant une grande énergie neutronique et présentant une longue vie en service , on doit utiliser une pellicule relativement épaisse pour compenser le bombardement par les ions deuterium ou tritium incidents, accélérés en direction de la cible. En pra-20 tique, il est difficile d'obtenir un faisceau ionique incidoiit de densité d'énergie uniforme. Ceci se traduit par une variation de la. température sur la surface de la cible, et en empêchant qu'une tanpérature excessive soit atteinte dans les régions à haute température de la elbl-e, il est difficile d'em-25 pêcher les régions plus froides de descendre au-dessous d'environ 200°C. A ces températures inférieures, l'absorption des ions,à partir du faisceau, peut conduire à la formation du trihydrure du métal de la pellicule, par exemple le trihydrure d'erbium ; les dihydrures ne sont formés qu'aux températures 30 supérieures, les trihydrures sont extrêmement fragiles en comparaison des dihydrures et on a trouvé que, bien qu'on puisse fabriquer des pellicules relativement minces de 0,0002 à 0, 0005 cm qui restent adhérentes , des pellicules de 0,0025 cm et plus, ayant une longue durée en service se désagrègent lors de la 35 transfoimation partielle en trihydrures, pour laisser des zones nues et propres du substrat. 69 04145 2002247 2 La présente invention a notamment pour but de fournir une foime de cible- neutronique qui réduit cette tendance à la désagrégation. Suivant la présente invention, une cible d'un générateur 5 de neutrons comprend une pellicule métallique imprégnée d'un isotope d'hydrogène , le métal étant choisi dans le groupe comprenant l'yttrium, le scandiun et les lanthanides , la pellicule métallique étant supportée par un substrat métallique , de préférence un substrat qui ne s'allie pas facilement avec le métal 10 de la pellicule , cible dans laquelle se trouve,entre le substrat et la pellicule, une pellicule intermédiaire d'un autre métal, cet autre métal étant choisi de façon qu'il se diffuse facilement dans le métal de la pellicule mentionnée en premier lieu à l'état solide et de façon qu'il forme une solution ou un composé solide 15 avec ce dernier, et de façon à adhérer parfaitement au substrat, cet autre métal étant suffisamment mince pouï/'reclSare sensiblement l'absorption de l'hydrogène par la pellicule mentionnée en premier lieu par dilution de cette dernière. On doit distinguer la formation de la solution ou composé 20 Solide par diffusion inter-métallique de la formation de l'alliage par fusion. Cet autre métal est choisi de préférence de façon que l'alliage formé entre lui et le métal de la pellicule mentionnée en premier lieu ne fonde pas aux températures utilisées, lorsqu'on évapore la pellicule mentionnée en premier lieu sur la pellicule 25 intermédiaire , et lorsqu'on charge ultérieurement la première pellicule avec un isotope d'hydrogène. Par exemple, d'apx"ès les données disponibles, l'erbium forme des alliages avec les métaux suivants, qui sont indiqués dans l'ordre des points de fusion décroissants de l'alliage et par conséquent dans l'ordre 30 dans lequel ils sont de moins en moins appropriés : le béryllium, l'or, l'argent, le nickel, le cobalt et le cuivre. L^ béryllium a l'inconvénient d'être très toxique. On peut utiliser d'autres mé ta ux approprié s. L'épaisseur de la pellicule intermédiaire est beaucoup 35 plus faible que la pellicule absorbant l'hydrogène,afin de limiter la dilution de cette dernière par diffusion lorsque la solution ou composé solide est formé , mais elle est suffisante pour augmenter son adhérence au substrat. 69 04145 2002247 3 La pellicule; intermédiaire est évaporée de préférence sur le substrat en utilisant une forme géométrique d' évaporation analogue à cellc utilisée ultérieurement pour évîporer la pellicule du métal formant un hydrure sur la pellicule intermédiaire, 5 afin d'obtenir un rapport d'épaisseur plus uniforme des deux pellicules sur la surface de la cible. A cause de la minceur de la pellicule intermédiaire, il est préférable, malgré une action de "tampon" que cette dernière peut exercer, d'utiliser pour le substrat un métal qui ne s'allie 10 pas facilement avec le métal de la pellicule mentionnée en premier lieu, comme dans la technique antérieure. La présente invention fournit également un procédé de production de cibles,comme sus-mentionné, et un générateur de neutrons hermétiquement fermé comprenant une cible comme 15 sus-mentionné. Los exemples suivants sont donnés à titre illustratif,mais .de non limitatif, de ciblas pour neutrons et/leur procédé de production, suivant la présente invention. EXEMPLE 1 20 On évapore sous vide une pellicule de nickel d'une épais seur de 0,0001 cm sur un substrat de molybdène et on évapore ultérieurement sur le nickel une pellicule d'erbium d'une épaisseur de 0,005 cm. On charge la cible à un rapport atomique de 1'hydrogène à l'erbium de 2,8, sans que l'intégrité de la 25 pellicule d'erbium soit altérée du point de vue pratique. Avec ce rapport, une pellicule d'erbium d'une telle épaisseur, sans la pellicule intermédiaire de nickel,se- désagrège sous forme d'une poudre , en laissant le substrat à l'état nu. Un nettoyage à ultrasons dans du toluène suivi par un "essai d'arrachement" 30 au ruban adhésif (dans lequel on applique un ruban "Scotch" à la pellicule d'erbium chargée et le tire ensuite de façon à l'arracher ) n'enlève que 8 $ environ de la pellicule d'erbium. On peut aussi appliquer la pellicule intermédiaire de nickel au substrat par dépôt électrolytique , mais on préfère 35 une évaporation sous vide , étant donné que l'utilisation de procédés analogues pour les pellicules de nickel et d'erbium donne" un rapport des épaisseurs de nickel et d'erbium plus uniforme . Si ce rapport est trop élevé sur une partie quelconque 69 04145 2002247 4 de la surface de la cible, l'excès de nickel semble favoriser la formation d'un alliage de nickel et d'erbium à bas point de fusion; lorsqu'une tells fusion se produit, la couche d'erbium a fortement tendance à s'écp.iller lorsqu'elle est chargée avec 5 l'hydrogène. Pour cette raison et du fait que la quantité du nickel à évaporer est beaucoup plus faible que la quantité d'erbium, la nacelle d'évaporation peut être uniformément revetue de nickel, par exemple par dépôt électrolytique,au lieu d'être chargée avec un fil ou des particules de la façon habituelle, 10 (et comme dans l'exemple 1) afin d'obtenir une forme géométrique mieux définie analogue à celle /U ï^erBiu£?UrCette technique utilisant une nacelle revêtue ou plaquée peut être appliquée pour des pellicules intermédiaires de métaux différents du nickel . la pellicule d'erbium ou autre métal de formation d'hydrure est 15 de préférence évaporée (comme dans l'exemple 1) par la technique d'évaporation en deux phases décrites dans la demande de brevet britannique K° 3129/68 du 19 Janvier 1968 déposée par Donald Sutherland STARK. EXEMPLE 2 20 On évapore sous vide une pellicule d'or d'une épaisseur de 0,0001cm sur un substrat de molybdène et on évapore sur l'or une pellicule d'erbium d'une épaisseur de 0,005 cm en utilisant les mêmes techniques que dans l'exemple 1. On charge la pellicule d'erbium à un rapport atomique de l'hydrogène à l'erbium de 2,8»' 25 II ne se produit pas d1écaillage ou d'effritement visible de la pellicule d'erbium comme cela se serait produit en l'absence de la pellicule intermédiaire d'or. La pellicule d'erbium résiste à un nettoyage à ultrasons dans du toluène avec la foimation de dix très petites piqûres seulement pour toute altération (de 0,2? mm 30 de diamètre). Bien que les exemples ci-dessus ne concernent que l'utilisation de l'erbium avec un substrat de molybdène, on peut avoir recours aux lanthanides restants,/^L'yttrium ou au scandium, et à d'autres substrats comme le tungstène, le tantale ou le chrome, 35 un métal approprié étant choisi pour la pellicule intermédiaire! dans chaque cas, par exemple l'un des six sus-mentionnés (béryllium, or, argent, nickel, cobalt, cuivre). 69 04145 2002247 5 REVENDIGATIGNS 1 . Cible- d'un générateur de neutrons comprenant une pellicule métallique imprégnée d'un isotope d'hydrogène , le métal étant choisi dans le groupe comprenant l'yttrium, le scandium 5 et les lanthanides, la pellicule métallique étant supportée par un substrat métallique, de préférence un substrat qui ne s'allie pas facilement au métal de la pellicule, cible caractérisée en ce qu'il est prévu,entre le substrat et la pellicule,une pellicule internédiaire d'un autre métal , cet autre métal étant 10 choisi pour se diffuser facilement dans le métal de la pellicule sus-mentionnée. à l'état solide et pour fomer une solution ou composé solide avec lui et pour adhérer parfaitement au substrat, et cette pellicule étant suffisamment mince pour ne pas réduire d'une façon importante l'absorption de l'hydrogène par la pelli-\5 cule mentionnée en praaier lieu par dilution de cette dernière. 2. Cible scion la revendication 1,caractérisée en cc que l'autre métal est le béryllium , l'or, l'argent , le nickel ou le cuivre. 3. Cible selon 1p. revendication 2, caractérisée en ce 20 que la pellicule mentionnée en premier lieu est en erbium,et en ce que l'autre métal est le nickel ou l'or. 4. Cible selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisée en ce que la pellicule intermédiaire est beaucoup plus mince que la pellicule mentionnée en premier 25 lieu.. 5. Cible scion la revendication 4, caractérisée en ce que la pellicule intermédiaire a une épaisseur correspondant à peu près à 1/50 ème de l'épaisseur de la pellicule mentionnée en premier lieu. 30 6. Cible selon l'une quelconque des revendications précédentes,caractérisée en ce que le substrat est en molybdène. 7. Générateur de neutrons hermétiquement fermé caractérisé en ce qu'il comprend une cible selon l'une quelconque dos revendications 1 à 6. 35 8. Procédé de production d'une cible d'un générabeur de neutrons comprenant uen pellicule métallique imprégnée d'un isotope d'hydrogène, ledit métal étant choisi parmi l'yttrium, le scandium et les lanthanides, et la pellicule métallique étant 69 04145 2002247 6 supportée p»r un substrat métallique, de préférence un substrat qui ne s'allie pas facilement avec lê métal ds la pellicule, procédé caractérisé en ce qu'il consiste à déposer tout d'abord sur le substrat une pellicule intermédiaire d'un autre métal, 5 cet autre métal étant choisi pour s^&iffuser facilement dans le métal de la pellicule mentionnée en premier lieu à l'état solide et pour former unff solution ou composé solide avec lui et pour adhérer parfaitement au substrat, et à déposer ultérieurement sur la pellicule intermédiaire une pellicule d'un métal 10 choisi parmi ceux précitç^ladite pellicule intermédiaire étant suffisamment mince pour ne pas réduire d'une façon importante l'absorption de l'hydrogène par la pellicule mentionnée en-premier lieu par dilution de cette dernière. 9. Procédé selon la revendication 8, caractérisé en ce 15 que l'autre métal est le béryllium, l'or, l'argent, le nickel, le cobalt ou le cuivre. 10. Procédé selon la revendication 9, caractérisé en ce que le métal de la pellicule mentionnée en premier lieu est l'erbiumret en ce que le métal de la pellicule inteimédiairo 20 est le nickel ou l'or. 11. Procédé selon la revendication 9, caractérisé en ce que le substrat est en molybdène. 12. Procédé selon l'une quelconque des revendications 8 à 11, caractérisé on ce que la pellicule inteimédiaire et la 25 pellicule mentionnée en premier lieu sont déposées toutes les deux par évaporation sous vide. 13. Procédé selon la revendication 12, caractérisé en ce qu'on utilise des formes géométriques d'évaporation analogues pour les deux pellicules.