Brevet FR2002441A1 — publié le 19691017

L'invention concerne concerne un procédé visant à mesurer et à surveiller la teneur en tritium de i eau en pré- sence d'autres radioisotopes, avec utilisation d'un tube compteur proportionnel qui est parcouru par du tritium gazeux sé ché. L'invention concerne encore une installation destinée à la mise en oeuvre du procédé mentionné. Le tritium, isotope de l'hydrogène, est un émetteur B à faible énergie dont le décèlement et en particulier la déterlination quantitative se heurtent toujours à des difficultés appréciables lorsque la substance tritiée contient en solution ou en suspension des composés contenant d'autres radioisotopes.De telles conditions défavorables de mesure se présentent par exemple dans la surveillance des eaux résiduaires d' installations de traitement de combustible nucléaire. Etant donné la grande facilité de résorption physiologique, un problème très important dansa technique de protection contre les radia- tions consiste à éviter le passage d'veau trifide dans la circulation biologique de l1eau, et on a affaire ici à des concentrations de tolérance très faibles. Lorsqu'on veut mesurer la teneur en tri titan de l'eau, en particulier d'une eau résiduaire d'installations nucléaires de traitement, il faut que le procédé de mesure appliqué et l'installation de mesure nécessaire présentent non seulement une grande sensibilité sélective de décèlement du tritium mais aussi, dans l'ordre de grandeur de la concentration de tolérance, un faible retard de l'indication ainsi qu'un fonctionnement continu et sans perturbations. Des procédés et installations connus du genre considéré fonctionnent par exemple avec un compteur proportionnel te passage auquel l'eau d'échantillon est amenée en continu sous forme de vapeur séchée. Mais l'inconvénient en est qu'il faut mélanger la vapeur d'échantillon à un gaz de comptage et que par suite, la sensibilité de mesure est réduite. En outre, dans le processus de vaporisation, des substances étrangères sont tuujours entraînes à l'état de traces et peuvent contenir des ra dienuclides à grande énergie. L'invention propose un procédé de mesure et de surveillance de la teneur en tritium de l'eau avec utilisation d'un compteur proportionnel parcouru par du tritium gazeux séChé, procédé dans lequel on évite les inconvénients mentionnés par le fait que l'on décompose l'eau dans une cellule d'électrolyse, que l'on filtre l'hydrogène formé sélectivement, qu'on le sèche et qu'ensuite, on le soumet à une mesure radiologique dans un tube compteur proportionnel de passage. Une installation destinée à la mise en oeuvre de ce procédé est caractérisée, selon l'invention, par le fait que la cellule d'électrolyse est reliée à une arrivée d'eau et qu'un tuyau d'échappement de gaz d'un élément de la cellule d'électrolyse est relié, par un montage en série comprenant un séparateur de liquide et une cartouche de séchage, à un tube compteur proportionnel relié à un dispositif électronique d'interprétation ensuite à un piège à gaz. Pour définir la terminologie, il convient de préciser que lton appelle ici "gazeuse" la phase gazeuse de l'échantillon, 1 eau pouvant titre sous forme de vapeur (H20, H910, T20) ou sous forme d'hydrogène (H2,HT, T2). Nais en ce qai concerne la technique de mesure, il faut distinguer nettement entre la vapeur d'eau et d'hydrogène. Lorsque dans la définition de l'invention on parle de tritium gazeux" il est entendu dvidesnent que la phase gazeuse de l'échantillon contient simplement une cer- taine proportion de tritium tandis que l'hydrogène léger prédomine. On laisse ici de côté la présence simultanée de deutérium. On explique plus précisément ci-après un exemple d'exécution de l'invention à propos du dessin. La figure unique illustre schématiquement le principe d'une instellation nucléaire de mesure. On a désigné par 1 une arrivée d'val d'échan- tillon qui est recueillie dans une cuvette d'arrivée 2 et que l'on acidifie au moyen d'un dispositif doseur 3, en ajoutant de l'acide, dans la mesure voulue pour obtenir des conditions favorables au fonctionnement dtune cellule d'électrolyse 5 reliée à la cuvette d'arrivée par un tuyau de liaison 4. La cellule d'électrolyse 5 se compose de deux éléments 6 et 7 dont chacun contient une électrode 8, 9 et qui communiquent entre eux par un conduit de liaison 10. Enfin, un tube montant Il sert à ltévacuation de l'eau d'échantillon. L'électrode 8 est reliée au pôle négatif d'une source de tension continue non représentée, électrode 9 au pôle positif de celle-ci. Le dôme à gaz de l'élément 7 présente un dispositif de prélèvement 12 tandis que dans le dôme à gaz de l'élément 6 débouche un tuyau à gaz 13 qui mène~à un séparateur de liquide 14. Sur le parcours du tuyau à gaz 13 viennent ensuite une cartouche de séchage 15 et un tube compteur proportionnel de passage 16 à la suite duquel un piège à gaz 17 est placé de façon connue avec exclusion de reflux. Le tube compteur 16 est relié électrique- ment à un dispositif électronique d'inierprétation 18 qui comprend un bloc d'alimentation à haute tension 19 et un préamplificateur à faible bruit à la suite duquel sont placés un discriminateur d'amplitude mono canal 21 et un fréquencemètre B"impulsions 22. L'eau qui doit subir la mesure radiologique et qu'on appellera simplement eau d'échantillon est amenée en continu après acidification à la cellule d'électrolyse 5, plus spécialement à au moins un des deux éléments de cellule, donc au moins à I' élément 6 dans la disposition représentée.Si l'on dispose d'eau d'échantillon en quantité suffisante, les deux éléments 6 et 7 peuvent aussi titre parcourus en continu comme on l'a indiqué sur la figure. Dans la cellule d'électrolyse 5, la décomposition de l'eau d'échantillon se produit au passage du courant et il se produit un dégagement dse H2 et aussi de RT et de T o Comme on le sait, les molécules d'eau contenant des isotopes lourds d'hydrogène ont une moindre vitesse de décomposition que l'eau légère, de sorte qu'il est très important que la cellule d'électrolyse 5 présente une disposition avantageuse. D'autre part, par la séparation électrolytique, on obtient une sélectivité irréalisable par d'autres méthodes en ce qui concerne l'analyse de l'échantillon et la pureté de éiuj:-ci, et en outre la préparation de ltéchantillon se fait sang résidu et dans une large mesure sans entretien. Le réglage du pR de ltéchan- tillon au moyen du dispositif doseur 3 ainsi que le réglage du courant électrique dans la cellule d'électrolyse 5 ne présentent aucune difficulté technique.Si les paramètres sont constants, le degré de séparation de la cellule d'électrolyse, c' est-à-dire le rapport des concentrations de tritium dans l'eau et dans l'hydrogène gazeux, ne dépend pratiquement plus que de la concentration de tritium dans l'eau. L'hydragène dégagé dans l'élément 6 sous la forme d'un mélange d'isotopes est alors filtré dans le séparateur mécanique de liquide l4; comme remplissage du séparateur de liquide 14, des fibres de verre donnent particulièrement satisfaction parce qu'elles sont accessibles à bai prix sous une forme très fine et avec une pureté suffisante. Le séchage de l'hy- drogène (H2, HT, 2) ) est ensuite assuré par la cartouche de séchage 15 qui est de préférence remplie de gel de silice parceque cette substance de séchage ne nuit pas à la pureté du gaz d'échantillon. La mesure radiologique du mélange d'isotopes est alors effectuée dans le tube compteur de passage 16 fonction- nant dans la gamme proportionnelle à la pression atmosphérique, qui peut avoir un volume de comptage notablement moindre que par exemple une chambre d'ionisation et qui ntest pratiquement pas sujet à la contamination par l'bydrogène. La variation du Tolu- me de gaz dans le tube compteur 16 détermine essentiellement le retard maximal d'indication. Le dispositif électronique d'interprétation 18 présente une structure en elle-même usuelle mais toutefois sa composition est choisie de telle sorte qu'avec la plus faible dépense on obtient une interprétation sure. Sh particulier, le préamplificateur sensible à la charge présente un niveau masi- mal effectif du bruit Qr eff 10-16 Âs. La rétro diffusion de gaz étrangers dans le tube compteur est empochée par le piège à gaz 17, qui sert en mbme temps à indiquer le débit et dans lequel l'nuise de silicone donne particulièrement satisfaction comme liquide de barrage. Le procédé et l'installation ici décrits pr6- sentent par exemple pour le tritium une sensibilité sélective de décèlement de 3.10-3 uCi/cm3 et un retard d'indication de 5 minutes. Par contre; la concentration de tolérance du tritium dans l'eau selon î'ICRP, est de D.lO uCi/cm3. On peut obtenir une augmentation de la sensibilité de décèlement non seulement en augmentant le degré de séparation de la cellule d'électrolyse 5 mais encore en augmentant la constante électrique de temps du dispositif électronique d'interprétation 18 ou encore en blindant de plomb le tube compteur 16, afin de diminuer le fond parasite. R E V E N I C A T I O N S 1 ) - Procédé pour mesurer et surveiller la teneur en tritium de liteau avec utilisation d'un tube compteur proportionnel qui est parcouru par du tritium gazeux séché, procédé caractérisé par le fait que l'on décompose l'eau dans une cellule d'électrolyse, que l'on filtre l'hydrogène formé sélectivement, qu'on le sèche et qu'ensuite, on le soumet à une mesure radiologique dans un tube compteur proportionnel de passage. 20) - Procédé selon 1, caractérisé par le fait que l'on acidifie lteau dans une cuvette d'arrivée. 30) - Procédé selon 1, caractérisé par le fait que lton amène l'eau en continu, de la cuvette d'arrivée, à au moins un des deux éléments de la cellule d'électrolyse. 40) - Procédé selon 1, caractérisé par le fait que l'on fait passer l'hydrogène parun séparateur de liquide. 50) - Procédé selon 1, caractérisé par le fait que l'on sèche lihydrogène sur du gel de silice. 60) - Procédé selon 1, caractérisé par le fait que l'on fait passer l'hydrogène, après sa sortie du tube compteur proportionnel, par une pièce à gaz servant en mEme temps à indiquer le débit. 70) - Procédé selon 1, caractérisé par le fait que pour la mesure radiologique de l'hydrogène, on utilise un préamplificateur à faible bruit qui reçoit les impulsions de comptage du compteur proportionnel et dont le signal de sortie est interprété au moyen d'un discriminateur monocanal et d'un fréquencemètre d'impulsions. 80) - Installation pour la mise en oeuvre du procédé selon 1, caractérisée par le fait que la cellule d'electrolyse est reliée à une arrivée d'eau et qu'un tuyau d'échappement de gaz d'un élément de la cellule d'électrolyse est relié, par un montage en série comprenant un séparateur de liquide et une cartouche de séchage, à un tube proportionnel relié à un dispositif électronique d'interprétation, et ensuite à un piège à gaz. 90) - Installation selon 8, caractérisée par le fait que dans l'arrivée d'eau est disposée une cuvette d'arrivée qui est reliée à au moins un élément de la cellule d'électrolyse, et que la cellule d'électrolyse présente une évacuation d'eau. 10 ) - Installation selon 9, caractérisée par le fait que sur la cuvette d'arrivée est prévu un dispositif doseur servant à acidifier l'eau. 110) - Installation selon 8, caractérisée par le fait que le séparateur de liquide est rempli de fibres de verre. 120) - Installation selon 8, caractérisée par le fait que la cartouche de séchage est remplie de gel de silice. 130) - Installation selon 8, caractérisée par le fait que le piège à gaz est rempli d 'huile de silicone et sert d'indicateur de débit. 14e) - Installation selon 8, caractérisée par le fait que le dispositif électronique d'interprétation comprend un bloc d'alimentation à haute tension du compteur. et un préamplificateur à faible bruit dans lequel Qr eff 1 Âs et à la suite duquel sont placés un discriminateur d'amplitude ionocanal et un fréquencemètre d'impulsions. - - Installation selon 8, caractérisée par le fait que le tube compteur est blindé de plomb.