Brevet FR2011288A1 — publié le 19700227

'■e?-" _ .— - 20320 1 201,1288 la présente invention est relative, à ion réacteur. muni de moyens d'amenée ou d'évacuation de la chaleur au moyen d'un véhicule liquide ou gazeux, en vue de la conversion chimique de matières dans des tubes remplis de catalyseur et maintenus.entre des plaques-support^ et qui comporte également une couche de catalyseur placée en dehors du faisceau de tubese Lors de réactions endothermiques ou exothermiques effectuées dans des tubes de réaction remplis de catalyseur, il est; nécessaire que les parois de tous les tubes aient une température aussi uniforme que possible afin d'assurer un déroulement optimal de la réaction. Pour ce faire, on fait passer un véhicule liquide ou gazeux dans l'espace externe entourant les tubes de réaction. Le véhicule cède à la paroi des tubes de réaction la chaleur requise, ou bien "il emmagasine la chaleur à évacuer si un refroidissement est nécessaire» Cet échange thermique est réalisé avec uncëbit de véhicule aussi important que possible afin que la température du véhicule varie le moins possible le long des tubes de réaction Dans les réacteurs classiques à deux plaques-supports, le véhicule est,par exemple,introduit dans le réacteur en dessous de la plaque supérieure, puis il descend dans une chambre contenant des tubes de réaction remplis de catalyseur, en s*écoulant de manière continue ou croisée le long des tubes, et il est évacué du réacteur par une ouverture située au-dessus du support inférieure Par exemple, pour une réaction endothermique classique, les températures et les débits de chaleur sont les suivants : 976 000 WE/h sont cédés aux tubes de réaction à partir de 9t 000 m^/h d'un véhicule gazeux dont la température d'entrée est t^ = 6250Co La température du véhicule baisse le long des tubes de réaction pour atteindre à la sortie du réacteur la valeur tg = 520°C, Le taux de conversion ainsi obtenu dans les" tubes de réaction s'élève à 43»9 c/°» Dans une couche de catalyseur placée à la suite des tubes de réaction, le taux de conversion augmente moyennant un refroidissement des matières en réaction de 510 à 490°C 8$. Le taux de conversion global s'élève donc dans l'exemple cité à 43,9$ 69 20320 2 2011288 + 9,8 % = 55,7 J6. ' ■ L'invention a donc pour' but de réduire autant que possible la quantité de matières en circulation dans un réacteur à tubes afin de diminuer la dépense d'énergie et les dimensions du réacteur, d'aug-5 menter le taux de conversion pour des sections de passage et des surfaces d'échange thermique données, de perfectionner l'amenée ou l'évacuation de chaleur en faisant suivre aux véhicules une trajectoire adéquate, et d'éviter la formation de produits secondaires en maintenant une température optimale aussi uniforme que possible dans 10 les tubes de réaction» Pour résoudre ce problème, il faut apporter des perfectionnements notables, en ce qui concerne la mise en place et la répartition de la totalité du catalyseur, à un appareil classique dans lequel l'amenée ou l'évacuation de la chaleur de réaction s'effectue 15 par l'intermédiaire d'un véhicule qui baigne les tabès de réaction remplis de catalyseur, et dont la totalité du courant, introduite par le. bas au moyen d'ion tube central, est renvoyée de haut en bas après avoir été déviée et répartie sur la section annulaire contenant le faisceau de tubes, cet appareil étant muni d'un comparti— 20 ment supérieur au-dessus de la plaque-support supérieure et d'un compartiment inférieur en dessous du support inférieur pour l'amenée des matières à convertir,, Suivant une caractéristique de l'invention, ce problème est résolu avec un réacteur à tubes dans lequel l'espace compris dans le 25 compartiment inférieur est au moins partiellement rempli d'une couche de catalyseur, et le tube central traverse cette couche de catalyseur, de sorte que le véhicule thermique y cède .ou y emmagasine une certaine quantité de chaleur par 3. ' intermédiaire de la paroi du tube centraio 30 Suivant une autre caractéristique de l'invention, la plaque-sup port supérieure obture le tube central, et celui-ci est relié à la chambre contenant les tubes de catalyse par 1®intermédiaire d'ouvertures qui sont situé^es en dessous de la plaque-support et qui servent de sections d'étranglement pour le flux de véhicule thermi-. 35 que» B»autres caractéristiques et avantages de l'invention.apparaîtront au cours de la description qui va suivre, faite en se référant au dessin annexé d'un exemple de réalisation de réacteur adapté à la mise eh oeuvre du procédé» 40 les matières à transformer entrent par une tubulure 1 dans le BAD ORIGINAL 69 20320 3 2011288 compartiment supérieur 2 du réacteur et traversent des tubes de réaction 3 qui sont remplis de catalyseur» Ces tubes 3 sont fixés dans des plaques-supports supérieure 4 et inférieure 5, et.sont entourés d'une enveloppe externe 6» les produits de la réaction sortent des 5 tubes 3 par la claque inférieure 5» et pénètrent dans une couche qui, de préférence, est remplie de catalyseur, et qui est située dans le compartiment inférieur 7 du réacteur,, Après avoir traversé la couche de catalyseur, les produits de la réaction abandonnent le compartiment inférieur 7 du réacteur par une tubulure d'évacuation 10 8o le véhicule, qui amène ou évacue la chaleur de réaction, arrive à la base du réacteur par un tube central 9° Il traverse la partie centrale du compartiment inférieur 7 qui est remplie de catalyseur, et échange de la chaleur avec les matières en réaction par l'inter-15 médiaire de la paroi 10 du tube central 9e le véhicule qui s1 élève, passe ensuite, en cédant ou en emmagasinant de la chaleur à travers la paroi 11 du tube central 9, près du véhicule qui s'est déjà refroidi ou réchauffé en raison de la réaction et qui redescend dans la chambre 13 contenant les tubes 3° Le véhicule est dirigé vers 20 l'extérieur et traverse une ouverture 12, ménagée dans le tube central en dessous de la plaque supérieure 4» pour arriver dans la chambre 13 en forme de cylindre creux où se trouvent les tubes de réaction 3» cette ouverture ayant des dimensions et/ou une forme appropriée pour répartir uniformément les gaz au passage ou avant 25 leur passage dans l'ouverture,. Ensuite, le véhicule redescend en courant croisé le long des matières en réaction en cédant ou en emmagasinant la chaleur de réaction au contact des tubes 3s et simultanément, par la paroi 11, il reçoit de la chaleur du véhicule qui s'élève dans le tube central 9j ou lui en cèdeD II abandonne la 30 chambre 13 par un conduit annulaire 14 situé au-dessus de la plaque inférieure 5, le véhicule est évacué du réacteur par une tubulure 15» Des tôles déflectrices 16 permettent de dévier sa trajectoire» Ce processus permet d'uniformiser la température du véhicule le long des tubes de réaction 3» En cas de réaction endothermique, 35 par exemple, la température régnant dans le véhicule à-1'extrémité supérieure de la paroi 11, alors que celui-ci est. dans l'ouverture 12 et va pénétrer dans la chambre 13 garnie de tubes de réaction 3* est inférieure à la température d'entrée du véhicule ré chauffé, étant donné que de la chaleur a déjà été cédée le long de la paroi 11 au 40 véhicule qui redescend dans'la chïaabre 13. la température du véhiBAD ORIGINAL 69 20320 4 2011288 cule dans la chambre 13 le long des tubes de réaction 3» en particulier à 1'extrémité inférieure, est donc supérieure à la température qui y régnerait sans les mesures prises selon l'invention» Les températures qui régnent le long des tubes de la chambre 5 13 sont donc plus équilibrées. En donnant à la surface d'échange thermique de la paroi 11 des dimensions adéquates, on peut môme arriver à ce que la température le long des tubes 3 soit pratiquement constante» La température nécessaire à la réaction est ainsi maintenue uni-10 forme dans les tubes„3* et on obtient un taux de conversion optimale tout en minimisant la formation de produits secondaires indésirables. La température régnant dans le véhicule à l'entrée du tube central 9 est supérieure à la température maximale - ou inférieure à la température minimale — qui est nécessaire à la réaction dans 15 les tubes 3 au niveau de la plaque supérieure 4« La raison en est que de la chaleur-est cédée ou emmagasinée par le véhicule au contact des parois 10 et 11 lorsqu'il passe dans le tube central 9«Ce-ci présente le gros avantage de faire circuler une quantité moindre de véhicule et de diminuer l'énergie nécessaire à son entralnemento 20 Exemple - Dans un réacteur conforme à celui de la figure, où se déroule la même réaction endothermique que dans l'exemple donné au préambule, on introduit, par le tube central 9» 80 000 m^/h d'un véhicule gazeux à 657°C„ En se refroidissant de 657 °C à 648°0, le véhicule thermique cède, par l'intermédiaire de la paroi 10f 66 000 25 WE/h aux matières à convertir qui se trouvent dans le compartiment inférieur 7 du réacteur» Cette quantité de chaleur y est utilisée pour la transformation chimique, de sorte que le taux de conversion augmente de 2,99 dans le compartiment inférieur 7. En continuant son ascension dans le tube central, le véhicule passe contre la pa-30 roi 11 située au-dessus de la plaque inférieure 5 et, en se refroidissant de 648°C à 625°C, cède une quantité de chaleur égale à 160 000 WE/h au véhicule gazeux qui redescend dans la chambre 13 contenant les tubes 3. Après avoir été dévié par la plaque supérieure 4, le véhicule 35 gazeux redescend dans la chambre 13 contenant les tubes 3 et cède, en se refroidissant de 625°C à 520°C, 750 000 WE/h nécessaires à la réaction. En outre, 160 000 WE/h sont apportés par la chaleur transmise par la paroi 11 au véhicule qui circule dans la chambre 13. La chaleur totale de réaction que le véhicule passant dans la 40 chambre 13 cède au profit de la réaction qui s'effectue dans les 69 20320 5 2011288 tubes 3» s'élève à 910,000 WE/h, ce qui pezmet d'atteindre dans les tubes 3 un taux de conversion de 41,1 On obtient une hausse du taux de conversion dans le compartiment inférieur 7 partiellement rempli de catalyseur, par le fait que les 5 matières en réaction s'y refroidissent de 510°0 à 490°G„ Oette chaleur sensible de 216 000 WE/h est utilisée comme chaleur de réactdm et donne line hausse du taux de conversion de 9,8 le taux de conversion global s'élève à 53»87 à raison de 2,97 i» grâce à la chaleur cédée par la paroi 10, 41,1 $ obtenus dans les tabès 3 et 9,8$ 10 obtenus dans le compartiment inférieur 7 grâce à la chaleur sensible des matières en réaction» Dans cet exemple, le véhicule cède 66 000 WE/h + 160 000 WE/h + 750 000 WE/h = 976 000 WE/h. Au lieu d'utiliser, comme dans le procédé classique, 91 000 m^/h de véhicule à une température d'entrée 15 de 625°C et uae température de sortie de 525°C, on n'utilise ici, pour un même taux de conversion, que 80 000 m^/h de véhicule à une température d'entrée de 657°0 et une température de sortie de 520°0. D'autre part, si l'on utilise la même quantité de véhicule que dans l'exemple du préambule, le procédé suivant l'invention permet, 20 en raison de la température d'entrée plus élevée du véhicule, d'atteindre un taux de conversion supérieur à celui qui est obtenu par le procédé classique, et d'augmenter ainsi la production d'environ 13 69 20320 6 2011288 REVENDIOAIIOKS 1- Réacteur à tubes muni de moyens d'amenée ou d'évacuation de la chaleur de réaction par l'intermédiaire d'un véhicule thermique liquide ou gazeux, baignant les tubes de réaction remplis de cata-^ lyseur entre des plaques—supports supérieure et inférieure, dont la totalité du courant est introduite par le bas au moyen d'un tube central et redescend de haut en bas après avoir été déviée et répartie sur la section transversale contenant le faisceau de tubes$réacteur qui comporte, en outre,un compartiment supérieur situé au—des-10 sus de la plaque-support supérieure et relié aux chambres intérieures contenant les tubes de réaction ainsi qu'un compartiment inférieur situé en dessous de la plaque inférieure, les deux compartiments permettant respectivement d'amener et d'évacuer les matières à convertir, caractérisé en ce que l'espace compris dans le eompar-timent inférieur est au moins partiellement rempli d'une couche de catalyseur et le ijtibe central traverse cette couche de catalyseur de sorte que le véhicule thermique y cède on y emmagasine une certaine quantité de chaleur par l'intermédiaire >3e la paroi du dit tube central», 10 2— Réacteur à tubes selon la revendication 1, caractérisé en ce que la plaque-support supérieure obture le tube central et ce tube central est relié à la chambre contenant les tubes de catalyse par l'intermédiaire d'ouvertures qui sont -situées en dessous de la plaque supérieure et qui servent de sections d'étranglement au flux 2r de véhicule thermique» BAD ORIGINAL