交流戏剧艺术。1928年与梁思成结婚。夫妇一起考察多处古代建筑，和诗人徐志摩、作家沈从文、学者金岳霖都保持了很好的友谊，创作诗歌、小说、散文、话剧剧本等着作多篇，时人称为“才女”。1931年11月徐志摩为参加林徽因的建筑学讲座，搭乘飞机由南京飞往北平（现北京），不幸意外坠机身亡。林徽因作《悼志摩》一文以表哀思。1949年，北平被中国共产党接管前夕，林徽因与梁思成皆曾赴西柏坡与中共高层商谈，确保北京古城的建筑完整不受战火波及，得到中国共产党中央委员会支持，最后北平地区以和平方式易手。之后，林徽因受