校期间，经瞿秋白等影响，林钧加入中国共产党。其间，他在工人补习夜校任教，并创办景平女中。1925年．林钧被推为上海学生代表，在刘少奇、蔡和森等领导下参加五卅运动。后来，林钧当选工商学联合会秘书、各马路商界联合会主席，主持三罢（即罢市、罢工、罢课），同英国方面进行斗争。1926年，林钧当选上海特别市市民工会党团书记。1927年，上海工人第三次武装起义成功，林钧在周恩来、李立三等领导下组织了工人纠察队，协助北伐军开入上海。此后，林钧按照周恩来的指示，筹组上海特别市临时市政府，任上海特别市临时市政府委员兼秘书