抗战胜利后，担任上海特别市市长一职，兼任淞沪警备司令，其市长任至民国三十五年（1946年）5月离职。钱大钧贪财，当时上海的报纸故意把钱大钧的名字排错成“钩大钱”，不久，上海接收竟成了劫收。1949年钱大钧先是迁居香港，在民国三十九年（1950年）2月转往台湾。
台湾时代.钱大钧到台湾后基本上已不涉入军事事务，在军方的职务仅有光复大陆设计委员会委员、总统府战略顾问等虚职。最后与军职相关的事务是处理孙立人兵变案时担任军事法庭庭长。在台湾期间，钱大钧工作心力主要放在推广足球与田径运动