后他在西北大学取得硕士学位，又在哈佛大学取得人类学博士学位。在此期间他和来自芝加哥的美国白人女子成婚。1957年，蒙德拉纳进入联合国托管部门，任研究员。借由职务，蒙德拉纳得以重返非洲。同年，他决定投身政治运动，从而决定自联合国部门辞职。他成为了纽约雪城大学的人类学助理教授，帮助发展东非研究计划。1963年，他辞职前往坦桑尼亚，正式投身政治运动。蒙德拉纳在坦桑尼亚加入莫桑比克独立运动组织，成为领袖。1962年，莫桑比克解放阵线正式成立，蒙德拉纳当选为首任主席。1963年，蒙德拉纳在坦桑尼亚的达累斯萨拉