会全国协会任文字事工（编辑干事），为该协会的书报会编写了《科学与宗教》、《宗教的人生观》等书。1922年，讨伐陈炯明后，孙科出任广州市市长。简又文被孙科任命为广州市教育局局长。任职不到一年，因广州市市长孙科调任他职而去职。1924年春，简又文受北京燕京大学宗教学院聘任为燕京大学教授。在燕京大学期间，除了编译图书、写作之外，兼治太平天国史。1925年5月暑假，简又文自北京南下省亲，经过上海、广州，目睹五卅惨案、沙基惨案惨状，即搜集各种公私记录及报纸，避开英国警官搜查，回到北京后向北京政府外交部报告并向各方