成为市政局首席非官守议员。在市政局内，他特别关注小贩和街市管理，以至是夜香收集等市政民生议题，并提出增建公共浴室和改善公厕等利民建议。他在市政局任职前后七年，到1953年4月才以公务繁重为理由提出请辞。除了市政局，颜成坤于1951年7月获时任香港总督葛量洪爵士委任为立法局非官守议员，时有「华人代表」之称；任内他比较关注社会民生，并多番主张港府增建廉价屋宇和扩充中小学学额。事实上，对教育事务拥有特别兴趣的颜成坤曾认为「投资教育可获最丰厚的回报」，因此他早于战前已担任英华书院、英华女学校、民生书院和汕头港商义学