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哈佛、马尼拉和麻省理工.离开能斯特的实验室之后，路易斯回到哈佛担任了三年教师。讲授热力学和电化学教程。1900和1901年路易斯发表了两篇野心勃勃且篇幅很长的论文，介绍了活度和逸度的概念路易斯早期的论文也体现了他对乔赛亚·威拉德·吉布斯和皮埃尔·迪昂关于自由能和热力学势的深刻认识。这些思想当时被物理学家和数学家接受，但大多数关注实际的化学家并不接受。路易斯从逸度中推导出了自由能，他试图推导出熵函数的精确描述，但是失败了。直到1907年，能斯特才给出来计算熵的办法。在哈佛时，路易