之交，结拜为兄弟。1923年（大正十二年）参加台湾文化协会，大正十三年（1924年）在台北师范学校（现国立台北教育大学）就读时曾组织夜袭日本警察派出所，遭日本警察通缉，因此潜逃中国大陆广东广州，进入黄埔军校第二期，加入国民党，并且受当时国民党负责侨务的廖仲恺栽培，李氏从此左倾并与中共关系密切。在校期间（1924年，一说1926年）成立「台湾独立革命党」，后来又参加「广东台湾学生联合会」、广东台湾革命青年团等组织，并与中国共产党有所往来。民国十六年（1927年），因蒋介石进行清党，李友邦潜赴杭州，祕密从事