元年（679年）十一月，转御史大夫，罢相。早在唐太宗贞观年间，太子洗马兼崇贤馆学士兼侍读许叔牙曾撰《毛诗纂义》十卷进于当时的皇太子即唐高宗，高智周曾对人说：“凡是想谈论《诗经》的，必须先读此书。”永隆元年（680年）八月，时已失宠于高宗有权势的妻子武皇后（后世称武则天）的李贤被控谋反，高智周奉命与宰相中书侍郎薛元超、黄门侍郎裴炎及法官等审理此案，于东宫马坊搜得甲胄数百，李贤被判有罪，遭废黜流放。高智周累次上表坚请辞职，高宗赞赏他，拜右散骑常侍。又请致仕，获准。永淳二年（683年）十月，卒于家，年八十