斯对物理化学产生兴趣。虽然史密斯主修化学，但他把不少时间投入到天文学上，并出版了四篇小有名气的天文学论文。但是，他顾虑到前途的问题，认为在英国从事天文学研究不能维持生计。因此，在1886年以理学士学位毕业后，史密斯进入慕尼黑大学，继续修读化学，师从阿道夫·冯·拜尔。在慕尼黑大学求学期间，史密斯专攻有机化学，同时也透彻地学习无机化学与分析化学；他在的指导下，于阿道夫·冯·拜尔的实验室里工作。当时，史密斯对1,3-二酮进行研究，这项研究对解决一些与乙醯乙酸酯类之缩合反应和互变异构体有关的问题作出了贡献，引起