先后担任国立北平大学女子师范学院院长、国立北平师范大学校长。1933年他前往西安，组织成立陕西考古会，主持发掘了宝鸡斗鸡台。1937年出任国立北平研究院史学研究所所长。1940年起任第二至四届国民参政会参政员。1947年当选第一届国民大会代表。中华人民共和国成立后，徐旭生任中国科学院考古研究所一级研究员。1957年加入中国共产党。1964年当选第三届全国人大代表。文化大革命期间受到迫害，1976年1月逝世。