嘉庆十年（1805年），陶澍的父亲去世，他守孝回归故里，期间曾主讲湖南澧县澧阳书院。道光元年（1821年），四川总督蒋攸铦奏称陶澍治行为四川第一，擢山西按察使，又调福建按察使，同年十月擢安徽布政使。道光十年（1830年），累官至两江总督至1835年，兼江苏巡抚、两淮盐政。整顿河工、漕务、吏治，将纲盐法改为票盐法，扭转盐务的弊端。一生为官清廉，自题“要半文不值一文，莫道人无知者，一事须了一部，如此心乃安然。”史称“胸怀无城府，待人表里如一”，缴年养廉银1000两，裁盐政衙门浮费16万余两。曾多次将自己的俸