月4日，作客对纽约尼克斯的赛事中，勒布朗几乎完成自1975年卡里姆·阿卜杜勒·贾巴尔以来个人得分超过50分的大三元，在比赛中取得52分、11次助攻及9个篮板。原本赛后的统计是抓到10个篮板，但之后修正为9个篮板。2月20日詹姆士取得55分协助球队击败密尔沃基雄鹿。在3月10日至13日，连续三场赛事取得大三元成绩。3月25日骑士击败篮网后，协助球队取得自成立以来最好的成绩。勒布朗·詹姆士成为常规赛最有价值球员，是骑士历来夺得此荣誉的最年轻球员。亦首次进入NBA防守一队。在季后赛，带领骑士以不败的姿态击退底特律