升任军事委员会办公厅代理主任。1938年2月，钱大钧兼任航空委员会委员，后转任航空委员会办公厅主任兼人事处长，执掌空军作战。钱大钧转任航空委员会是作为蒋中正核心参谋之因素，本身对空军为完全外行，因此在调职后与苏联驻中国军事顾问团空军顾问帕维尔·费奥多罗维奇·日加列夫处学习空军相关知识，并批准在同年5月之人道远征作战。11月，作为蒋中正的代理人身分调查文夕大火责任归属。1938年底，得到航空委员会代理委员长宋子文同意为航委会高阶人员提拨过节津贴。此津贴因分配问题引发内部流言，因此国民政府军事委员会调查统计