当选为中共中央政治局常委，在中共中央政治局常委中排名第四，前三位分别是毛泽东、林彪和周恩来。此后兼任中央文化革命小组顾问等重要职务，协助周恩来进行国务院工作，分管中组部、中宣部、教育部、文化部、卫生部、体委、新华社、人民日报社、出版总局、广播事业局、中国科学院哲学社会科学部（中国社会科学院的前身）等，同时还参加中央军委的领导工作。1966年6月9日，刚到北京没几天的陶铸便飞赴杭州参加毛泽东召开的一个会议。会议着重讨论文化大革命是否派工作组的问题。陈伯达提出不派，而刘少奇、邓小平等大多数人主张派，陶铸也明确