多次进行环台湾岛的生态考察，记录岛内的鸟类、鱼类 和哺乳动物，开创台湾动物学研究的先河。其先后发现包括蓝鹇、朱鹂在内的十数种台湾特有鸟种和亚种，并于1862年发表论文《福尔摩沙哺乳动物学》（"On the Mammals of Formosa"）记述了台湾黑熊、台湾猕猴、台湾云豹等哺乳动物，并根据调查结果，提出台湾的动物地理分区更接近中国和喜马拉雅类型，而与同属第一岛链的日本和菲律宾相去甚远，当时世界动物地理分区理论尚未成型，郇和的论述具有相当的超前性。他发表1863年在Ibis杂志上的《福尔摩沙鸟类学