主席期间除了参与全运会和奥运会的工作，也十分重视该会会务，因此他得以在1937年改任南华会会长，翌年当选连任，以及于1939年再度当选主席，而且连任一届，直到1941年12月香港沦陷为止。在南华会主席和会长任内，他于1935年把该会会址正式由华人行迁往加路连山，另外又更集中地发展体育工作，并于1941年为该会增设足球委员会，由他和另外八人担任委员，负责加强对足球队的管理。为了改善南华会的财政，颜成坤任内还续办马彩，同时採取一系列节流措施，成功使该会的财政状况转亏为盈。香港沦陷期间，南华会的会务被迫中止，