并于国民党第二次全国代表大会上当选候补中央执行委员，先后担任国民党广州特别市党部常委、宣传部和青年部部长，国民党中央党部军事委员会、政治委员会书记兼代秘书长、商民部部长。1927年，国共分裂后，陈其瑗因主张联共而被开除党籍流亡海外。1936年，陈其瑗与司徒美堂发起组织纽约全体华侨抗日救国筹饷总会，并任常委、宣传部主任。抗日战争期间，协助护送白求恩等人抵达晋察冀军区。1945年6月，董必武赴美国旧金山出席联合国会议，期间邀请陈其瑗回港办学。次年，回到香港，并创办香港达德学院，他出任院长，学院董事会由李济深