成学业时，因为太平洋战争于1945年加入美国海军。他于1946年退役并重返校园，于1948年毕业并获得学士学位。然后，他就读于芝加哥大学化学系，于1951获得硕士学位，1952年获得博士学位。罗兰在芝加哥大学的导师是以放射性碳定年法获得诺贝尔化学奖的威拉得·利比教授。他先后工作于普林斯顿大学（1952～1956）和堪萨斯大学（1956～1964）。他于1964年来到加州大学尔湾分校创建了化学系，并担任该系教授和系主任。罗兰于1978年当选美国国家科学院院士，于1993年担任美国科学促进协会（AAAS）主席。