加在南京举行的各省都督府代表联合会会议。1911年12月29日，李素参加了中华民国临时大总统选举会。1912年1月，李素担任南京临时参议院议员，参与了《中华民国临时约法》的起草。后来他还任北京临时参议院议员。1912年9月18日，孙中山到达正太铁路娘子关站，受到山西民军娘子关前锋司令部执事官蔡荣春等人欢迎，李素陪同孙中山视察了娘子关。1915年袁世凯称帝，李素南下同议员孙洪伊等谋划倒袁，游说张作霖、陈调元，并在上海称“袁世凯不但不可使为皇帝，并不可使为总统”。1917年，李素南下参加护法运动。1