出任副主席；1970年1月15日台湾独立建国联盟成立后出任副主席，1973年出任台湾独立建国联盟主席。之后长期担任台湾独立建国联盟主席，直到1987年。在美丽岛事件时，张灿鍙也发动在美台湾人支援台湾民主运动。1983年法务部调查局宣布张灿鍙是两报爆炸案的策划者。之后与台湾独立建国联盟的干部以「联盟迁台」名义于1991年回台，被以「首谋内乱罪」起诉。由于台湾社会的反弹与《中华民国刑法》第一百条修正，张灿鍙于1992年10月获得交保并获判无罪。之后张灿鍙加入民主进步党，并且投入1995年中华民国