1923年他出版了《相对论的数学理论》，爱因斯坦认为这本书是：“在所有语言中是表达这个主题最好的版本”。从1920年开始，直到他去世，他一直致力于将量子理论、相对论和重力理论统一起来，形成一个“基本理论”，到晚年几乎达到痴迷的程度。他确信质子的质量和电子电荷的数值不是偶然形成的，是“为了形成宇宙的自然和完美的特性”。由于他过于相信自然的完整，当时对微细构造常数α的数值测量接近1/136，他坚持必须应该是1/136整，后来更精确的测量证明是接近1/137，他又宣称必须是1/137整，但实际目前最精确的