12月他接受了一名自然学家的邀请，加入了《考察者号》帆船前往澳大利亚沿海测绘，1801年12月抵达澳大利亚西海岸，他随后在澳洲用了三年半的时间考察澳洲植物，搜集了3400种标本，其中有大约2000种都是以前没有人发现过的，但当这些标本被用《海豚号》船送回英国时，由于船只遇险，大部分标本丧失。布朗没有随标本回英国，一直在澳洲待到1805年5月回国，然后用了5年的时间研究他搜集的材料，鉴定了大约1200种新品种并发表了几种鉴定结果。1810年他出版了系统研究澳大利亚植物的着作《新荷兰的未知植物》。同年他接手