9月，他邀请时任湖南一师附小主事的毛泽东住校，讨论局势，并资助毛泽东创办文化书社。1920年，朱剑凡当选为省议员，并参加中国国民党第一次全国代表大会，后又历任国民党长沙市党部常委、湖南省政府委员、长沙市政筹备处主任等职。 1927年5月21日「马日事变」后，朱剑凡被国民党当局抄家和通缉。1926年，朱剑凡借北伐之机，自广州返回长沙，任国民党长沙市党部常务委员，并担任长沙市市政筹备处处长兼长沙市公安局局长，市政府成立后任市长。 「四‧一二」后，朱剑凡组织省城声讨蒋介石反革命罪行大会，担任大会主席。