三年（1656年）提督浙江学政佥事，利用公余，延揽名士，于西湖畔设“谷霖仓着书处”，期间仿袁枢《通鑑纪事本末》之例，开始编写《明史纪事本末》，共八十卷，分列八十个专题。《明史纪事本末》大约告成于顺治十五年（1658年），较后来的《明史》早了八十多年出版。顺治十七年（1660年），谷应泰遭到御史黄文骥弹劾，指斥书中有违碍之处。经朝廷查阅，书中尚无不妥之处。不久被迫离开官场，晚年行事低调，不再参与修史。另着有《筑益堂集》、《明史纪事本末补遗》等。