。民国26年回国后加入政界，曾任政治部秘书、政治部处长、中央训练团办公厅副主任，30年后曾先后任安徽省政府委员、安徽省训练团教育长、安徽省政府皖南行署主任、安徽省政府建设厅厅长等职，并任国大代表。民38年到台湾。51年张其昀创办中国文化学院（中国文化大学），出任首任院长（校长）。民56年任动员戡乱时期国家安全会议副秘书长，60年出任国立台湾师范大学校长，67年后任考试院副院长。曾任光复大陆设计委员会委员、中国国民党第十二届中央评议委员会委员等职。