他主持校务的期间，将台湾神学院校区从台北市双连迁移到现今的阳明山岭头。此外，他在台湾北部协助教会年轻一辈推动教会革新运动（该运动称为新人运动），并推动台湾原住民宣教，曾创办385所教会与促成玉山神学院的创立。除宣教外，孙雅各也在1947年到上海邀请门诺会中央委员会（简称MCC）派医疗队来台服务山区的原住民，MCC遂于隔年派遣数位医生和护士组成的门诺会山地巡回医疗团来台，并与孙理莲等人共同于台湾东部及西部的山区开展医疗和救济的工作。另外他也长期透过台湾基督长老教会的资源，协助妻子孙理莲在台的社会福利工作。