从果阿拉撒路到澳门的曼努埃尔·科雷亚·瓦伦特（Manuel Correia Valente）神父担任院长。当时有6名从欧洲来的葡萄牙人神父，而在学人士中一度有12名中国大陆人；修院的学生一般至少需花十年时间学习，期间须学习中文、英文、法文、葡文、拉丁语、哲学、神学、算术等学科，也有一些不以神父为目标的当地人也能在修院就读。到了1815年，修院内有8名中国学生，2名马来学生，16名澳门本地学生；1831年有7名中国学生，两名马尼拉学生，13名澳门本地生。1823年，遣使会会士因与当时的主教意见不合而被迫离去，