萧友梅筹建中国第一所专业高等音乐教育机构，即国立音乐院，萧友梅任教务主任。音乐院改组为国立音乐专科学校后，他正式担任校长，但1929年夏发生的学潮使得中华民国教育部于1929年7月25日下令国立音乐院临时停办、成立改组委员会。萧友梅因此在当月辞职，前往莫干山疗养。8月19日，他得到复聘。1931年7月，他写信给中华民国立法院院长邵元冲，要求回复学校的大学建制，之后又多次向教育部提出类似要求，但都没有被采纳。他是抗日救亡歌咏运动的主要成员，九一八事变后写出《从军歌》，是中国最早的抗日救亡主题歌曲之一。此外