合併为东华三院，结果颜成坤以13票对12票压倒对手陈廉伯，获推选为东华三院辛未年主席，是为三院首任主席。任内，他除了兴办女子义学，又为广华医院增设肺痨疗养病房和手术室，并主持遣送失业华侨等工作；三院提供的社会服务更录得盈余17,000多港元。此外，当时中国大陆的华北和粤北地区先后水灾为患，于是在颜成坤主导下，三院一共筹得善款44万港元作赈灾用途。1932年卸任东华三院主席后，他连同罗文锦（后为爵士）和陈廉伯一同于1933年获香港政府委任为三院特别总理，负责检视和整顿三院院务。颜成坤与三院深具渊源，促使他多年