主张中国完善行政系统。1930年回清华大学政治学系任教，并在北京大学兼课。1934年继罗隆基任天津《益世报》主笔。因文笔辛辣被迫去职，再入中央大学任教。抗日战争期间，任西南联合大学教授，参与创建西南联合大学法学院。1937年至1949年，钱端升四次应邀到美国参加学术会议及讲学。其中，1947年10月至1948年，任哈佛大学客座教授，讲授《中国政府与政治》。1948年回国后，返回北京大学任教。他还受聘为第一届中央研究院院士。北平沦陷前夕，钱端升与中共地下党联系密切。1949年5月，钱端升出任北京大学法