1931年（民国20年）6月，程天放出任中国国民党中央党部宣传部副部长。同年12月，兼任江西省政府教育厅厅长。1932年秋，兼任陆海军总司令部党政委员会委员。1932年12月，当选中国国民党第四届候补中央执行委员。1933年（民国22年）2月，任湖北省政府教育厅厅长。同年，任国立浙江大学校长。1934年（民国23年）9月，调任国立中央政治学校教务主任。11月，任江苏省政府教育厅厅长。1935年（民国24年）6月，被任命为中国驻德国大使。同年11月当选中国国民党第五届中央监察委员。抗日战争爆发后的19