929年（32岁），辞去东吴大学、大夏大学教职，兼任中华书局编辑。1929年9月，应聘任国立中央大学文学院英语文学教授。同年，兼中华书局、大东书局编辑。1930年底（33岁），先后辞去上海光华大学、南京中央大学教职。1931年1月（34岁），与陈梦家、方玮德等创办《诗刊》季刊。1931年2月，任北京大学英文系教授。兼任北平女子大学教授。8月，诗集《勐虎集》出版。
飞机失事遇难.1931年11月19日，因林徽因要在北平协和礼堂为外国使节演讲「中国建筑艺术」，徐志摩欲前去捧场，