立时命名为利比亚王国航空，1965年10月开始提供服务，最初主要提供从的黎波里及班加西往邻国及欧洲的航班，以及本国国内航班。至1968年，其航点包括雅典、贝鲁特、开罗、日内瓦、伦敦、巴黎、罗马和突尼斯市，使用快帆和福克F27飞机执行。以外利比亚航空与意大利航空、中东航空和英国海外航空有班号共用协议。1969年穆阿迈尔·格达费掌权后，利比亚王国航空更名为利比亚阿拉伯航空。在1970年代，使用波音707营运长途航班及波音727营运短途航班，为航空公司的骨干机种。1979年，由于该航空公司被怀疑将波音727用