国11年（1922年），杭州第一师范学校学生发生集体中毒，死亡124人。陶思曾和杭州地方检察厅通过侦查，使此案主犯落网。他重视对囚犯的改造，并在各监狱设习艺工场。陶思曾还和杭州地方检察厅厅长夏超结拜。民国15年（1926年），夏超任浙江省省长，因响应国民革命军北伐而被孙传芳杀害。陶思曾遂弃职回湖南。民国21年（1932年），他任船山学社副社长。民国26年（1937年），日军飞机频频轰炸长沙，他遂返回老家安化。民国32年（1943年）7月21日，陶思曾病逝，享年66岁。