年与滚石唱片签约。同年11月26日，发行第三张专辑《绝对痴心 - 手放开》。2005年2月26日在西门红楼举办个人首场演唱会。2006年6月16日，发行第四张专辑《关于妳的歌》，缔造了首批出货量就高达八万张的惊人成绩。7月29日晚上7点，李圣杰在淡水渔人码头举行个人演唱会。2008年创立了自己的音乐品牌，成立自己的公司「錞艺音乐」。1月18日发行第五张专辑《收放自如》。李圣杰在这一年在台湾共举办了4场个人首场售票演唱会。2009年1月20日，发行自己入行十年的首张精选纪念《音乐十年李圣杰唯一精选