于1961年已离队，是继任者拉法埃尔·加西亚（Rafael García）率队参加的优胜者杯比赛。
西班牙国家足球队.1962年比利亚隆加接替希伦尼奥·靴利拿，被任命为西班牙国家队主教练，率队参加了1962年世界杯，在输给了捷克斯洛伐克和巴西之后，西班牙未能小组出线。1964年比利亚隆加率队参加了在西班牙本土举办的欧洲国家盃决赛週，以路易斯·苏亚雷斯为战术核心的西班牙队在外围赛战胜了罗马尼亚（两回合累计7：3）、北爱尔兰（两回合累计2：1）和爱尔兰（两回合累计7：1），准决赛在巴拿