生于纽泽西州的。父亲凯文·史密斯是知名导演、编剧、监制、演员和漫画作家，而母亲则是名演员。她的名字是父亲取自蝙蝠侠的反派角色哈莉·奎茵。她与强尼·戴普的女儿莉莉-萝丝·戴普是好友。
职业生涯.史密斯出演的首部电影为父亲执导的《白烂贱客》，当时她还只是个年幼的小孩。2004年，她在《》中饰演一名未挂名的小角色，她于两年后在喜剧片《疯狂店员2》中演出。2014年，史密斯在惊悚片《》中饰演一名小角色，之后她又于2016年的《瑜珈鲁蛇》同样出演该角。2016年1月，宣布史密斯将于电视喜