望二十三世擢昇为司铎级枢机。高若瑟还参加了1962年至1965年的梵蒂冈第二次会议，和及后的1963年教宗选举秘密会议，堂时选出的教宗是保禄六世。于1965年11月10日，他以教宗使节代表身份出席天主教传入澳门的四百周年庆典。他于1976年，在意大利罗马逝世，享年96岁。他的遗体后来被转移到战神广场里斯本圣安多尼堂安葬。