回国后任教育部专员、战区学生指导委员会主任、上海市地政局副局长、国民党上海市党部常务委员。第二次国共合作初期，陈宝骅奉上级指示同中共方面代表潘汉年有了秘密接触并建立起了联络关系。抗日战争时期以新生命书局总经理的身份在上海潜伏活动。吸收着名抗日女英雄郑苹如加入中统。曾布置行动行刺汉奸头目丁默村。奉命策反周佛海，1940年向周佛海传递重庆方面指示 “暗中布置，伺机除去汪精卫”，周佛海从1940年底起即暗中向重庆方面靠拢。周佛海还同章正范一起商定今后如何同陈宝骅联系接洽事宜。1942年周佛海正式向重庆国民政府