2005年，在TVB拍摄首度担任男主角的《甜孙爷爷》后离开TVB，将事业重心转向中国大陆。2008年凭《凤穿牡丹》中霍冬青一角在中国大陆崭露头角。2009年凭《国色天香》，《娘妻》在各大卫视、地方卫视热播，跻身当红小生、民国第一小生行列。2011年因《千山暮雪》中饰演的莫绍谦一角进一步走红，人气速增，跻身当红一线小生行列。2012年凭电影《HOLD住爱》七夕节上映、当日票房2000余万人民币，成为2012年七夕档上映影片票房冠军。同年《美人无泪》《战火西北狼》等剧热播。2013年刘恺威首次制片并主演了“刘恺