孙佩苍收藏的东西方美术作品数量丰富，价值可观。中国油画有徐悲鸿、吴作人的作品。西画有德拉克罗瓦、亨利·埃米利安·卢梭、劳伦斯、迪亚兹、图尔斯、道墨、卡里尔、普桑、库尔贝、列宾等18世纪以来的名家作品。国画主要为明朝、清朝、中华民国时期作品，包括虚谷、任熊、任伯年、张大千、谢稚柳等的作品。徐悲鸿、张大千、谢稚柳、汪亚尘等人和孙佩苍有信件与作品往来。