622年），南康知府袁愚贞请李应升主持白鹿洞书院，重修《白鹿洞书院志》。上呈魏忠贤七十二大罪，天启五年（1625年）罢官归里。藏书五万于“落落斋”。天启六年（1626年）三月，应升被东厂缇骑逮捕，被捕之时，常州城聚集数万居民，为其鸣冤。四月抵京，下镇抚司，拷掠追赃。天启六年（1626年）闰六月初二日，被杀于狱中。钱谦益为其作墓志铭。崇祯初年平反。追赠太仆寺卿，谥忠悼，南明弘光改谥忠毅。其子李逊之编有《落落斋遗稿》十卷。