命为西班牙国家队主教练，率队参加了1962年世界杯，在输给了捷克斯洛伐克和巴西之后，西班牙未能小组出线。1964年比利亚隆加率队参加了在西班牙本土举办的欧洲国家盃决赛週，以路易斯·苏亚雷斯为战术核心的西班牙队在外围赛战胜了罗马尼亚（两回合累计7：3）、北爱尔兰（两回合累计2：1）和爱尔兰（两回合累计7：1），准决赛在巴拿贝球场加时赛险胜匈牙利2：1，进入决赛对阵苏联，决赛同样在巴拿贝球场举行，西班牙凭借赫苏斯·佩雷达（Jesús María Pereda）和马尔塞利诺·马丁内斯（Marcelino Mart