国王弗朗索瓦一世为抵抗哈布斯堡王朝而加入联盟，但后来由于内部宗教冲突而退出。苏莱曼大帝在外交上进行干涉，希望法国同联盟恢复关系，并至少向德意志诸侯寄出过一封书信，希望他们同弗朗索瓦一世联合抵抗查理五世。1538年，施马尔卡尔登联盟与刚刚完成宗教改革的丹麦结盟。1539年，联盟吸纳了由约阿希姆二世·赫克托领导的勃兰登堡。1545年，联盟又吸纳了选帝侯弗里德里希三世治下的普法尔茨。1544年，丹麦同神圣罗马帝国签订《施派尔协约》，表示在克里斯蒂安三世在位期间丹麦将对神圣罗马帝国保持和平的外交政策。Sec