组织社会主义青年小组，任书记。1924年第一次国共合作时期在上海加入中国国民党，1925年前往国民党控制下的广州。1926年任职于国民党中央组织部调查科（情报机构中统的前身）。1930年被派回上海，转任特工，表面是明光中学校长。1934年，受国民党元老陈立夫举荐，任军统第三处（邮检处）处长，负责邮电检查。抗日战争爆发后，因受戴笠等人排挤，1938年军统第三处被撤，丁默邨在军委挂了一个少将参议的空衔，地位一落千丈。1938年，日本企图扑灭上海抗日力量，拟组织一支特工队伍，丁默邨被日本人选中，意图以华制华。