乐源太郎便逃离长州藩前往水户，拜访日后参与樱田门外之变的斋藤监物，计划要袭击大老井伊直弼，然而却被揭发，被逐回长洲藩软禁。
樱田门外之变后.樱田门外之变发生后，日本发生了多起「天诛」事件。而大乐源太郎在被赦免之后，与久坂玄瑞、高杉晋作等人一同积极推动尊皇攘夷运动。元治元年（1864年）五月，大乐源太郎在大和国暗杀了与佐幕派人士来往的画家。而在同年发生的禁门之变中，他以真木和泉、久坂玄瑞率领的浪士组书记身分参与此事。长州藩战败后，大乐源太郎逃回长州藩，之后在庆应元年（1865年）回应