克洛克菲勒不大可能获得提名后，库珀又鼓励肯塔基州联邦参议员特鲁斯顿·莫顿（）参选，但莫顿没有接受。最终获得提名的是赢得大选的尼克松。1968年，库珀再次成为美国驻联合国大会代表，并在此期间强烈谴责华约入侵捷克斯洛伐克。他还支持蒙大拿州联邦参议员迈克·曼斯菲尔德（）的提议，建议通过联合国解决越南问题。1969年返回参议院后，他和阿拉斯加州参议员欧内斯特·格鲁宁（）、以及俄勒冈州参议员韦恩·莫尔斯一起抗议针对在国会大厦前进行有序抗议示威活动的限制。库珀在参议院带头反对发展和部署反弹道导弹，这导致他沦为包