习未毕业，就被陶行知选拔到新安小学担任第二任校长（陶行知兼任首任校长）。1935年，在陶行知的支持下，汪达之创立新安旅行团，以“社会即学校”为指导思想，组织小学生游历中国，宣传抗日，历时14年。 1944年加入中国共产党，同年和杨南琛结婚。中华人民共和国建立后，汪达之历任南京晓庄师范校长，教育部师范教育司专员，中国文字改革委员会副主任，广东民族学院党委书记、副院长，广东省第三届政协委员等职。文化大革命期间，汪达之受到迫害，1972年患脑溢血，卧床8年，于1980年3月在北京逝世。