6票击败获泛民主派支持的民主党李华明，当选为第四届香港立法会主席。在当选立法会主席后，表示为免角色冲突，他辞去行政会议成员职务，其行政会议成员职务由民建联刘江华接替。2012年11月，获香港城市大学颁发荣誉法学博士学位。2012年2月，唐英年被揭发僭建后，曾钰成曾表示会考虑参选行政长官。2012年2月27日，宣佈将不参选2012年香港行政长官选举，他强调没有人劝退他。2012年9月，第五度参选立法会，以民建联名义及个人名单参选，取得36,517票（11.0%），与同属民建联的钟树根在香港岛选区共