首任大臣为钖恆。以科布多参赞大臣所辖之阿尔泰乌梁海七旗、新土尔扈特二旗、新和硕特旗为阿尔泰办事大臣辖地。其地北至奎屯山、科布多河，东至阿尔泰山东麓、布尔根河，接科布多地界；西南至额尔齐斯河、布伦托海与新疆塔尔巴哈台为界。大致相当于今新疆阿勒泰地区大部、蒙古国科布多省南部和巴彦乌列盖省。1912年中华民国成立后，改阿尔泰办事大臣为阿尔泰办事长官。