910年，经汪精卫介绍，加入中国同盟会。辛亥革命后，民国元年（1912年），林庚白与陈模（陈勒生）等人在上海创办“黄花碧血社”，专门暗杀帝制余孽（一说名为“铁血铲除团”，专门暗杀北洋官僚及变节的革命党人）。同年，经同乡林之夏介绍加入“南社”，并结交柳亚子。同年，出任上海的日报《民国新闻》主笔。1913年春，离开上海赴北京，主持国民党在北方的机关报《民国报》。同年，出任“宪法起草委员会”秘书长。1916年国会重开后，民国6年（1917年）林庚白南下广州，追随孙中山开展护法运动，1917年8月任广州国会