坦之后来转任桓温的长史。太和三年（368年）父亲王述逝世，王坦之离职守丧。事后被征拜为侍中，并袭父爵蓝田侯。太和六年（371年），桓温废黜晋废帝，王坦之领左衞将军。后又领本州大中正。咸安二年（372年），晋简文帝司马昱临死前下诏以大司马桓温倣效昔日周公旦居摄代帝执政，更写道：「若那小伙子可辅助，你就辅助他，若不能，你可以自取帝位。」王坦之于是手持诏书见简文帝，并在他面前撕毁诏书。简文帝说：「晋室天下，只是因好运而意外获得，你又厌恶这个决定甚么呢！」王坦之却说：「晋室天下，是晋宣帝和晋元帝建立的，又怎由得