1925年，任广州国民政府惩吏院委员。1926年4月，任广州市公安局局长，任内整顿治安。广州国民政府发动北伐战争后，李章达留守广州，为北伐军招募夫役送往北伐前线。1927年4月，蒋介石发动四一二政变后，李章达辞去一切职务，举家迁居香港。其间，汪精卫曾派陈公博请李章达参与政事，被李章达拒绝。1931年6月，李章达赴赣州会见国民革命军第十九路军将领蒋光鼐、蔡延锴，劝他们联合广东、广西地方势力共同反对蒋介石。后来，李章达随十九路军赴上海，在十九路军一·二八抗战中，协助蒋光鼐筹划抗击日军。十九路军调往福建后，李