至1954年担任台北市议会议员。1957年起担任台湾省政府委员，1961年以台湾省政府委员代理台湾台北市长，1963年卸任。1964年，曾代表国民党与党外大将高玉树竞选台北市长，由高氏胜出。1969年监察院增额监察委员改选，周百鍊当选监察委员，后担任监察院副院长近十年，任内整饬公家风纪，策进行政效能，颇有贡献。