国农民银行、台湾银行董事长。1953年4月，蒋介石以俞鸿钧继吴国桢为台湾省政府主席。俞并兼任台湾省保安司令部司令。8月，台风成灾，蒋介石特嘱咐台湾省政府主席俞鸿钧办理紧急救济。1954年至1958年，任行政院长。1955年中华人民共和国准备成立新疆维吾尔自治区。9月俞鸿钧发表严正声明，借「自治」之名出卖新疆，系苏俄侵略阴谋，一切均属无效。1956年7月7日，俞鸿钧主持中部横贯公路的开工典礼。
晚年.1957年4月，发生刘自然事件，俞鸿钧内阁请辞以示负责，获慰留。1958年，