mula_4式中 formula_5 为哈特里－福克基态波函数，formula_6 是一个激发算符，称为簇算符，当它作用在 formula_5 上时，得到一组斯莱特行列式的线性组合。（详情见下文）在拟设的选取上，CC 方法比起其它的方法例如组态相互作用方法（CI）有优势。这是因为这一拟设具有大小广延性。CC 方法的大小一致性取决于参考波函数的大小一致性。CC 方法的一个主要缺陷是，它不是变分的。
簇算符.簇算符由下式给出：formula_8其中 formula_9