任南京高师与东南大学附属中学主任，开展教学改革试验，使附中成为中国现代中等教育实验的中心。当时的国立东南大学附属中学(今南师附中)，为全国最有声望和报考最踊跃的中学，师资水准之高、阵容之强在中国中学史上堪称空前绝后，培养出了李国鼎、周鸿经、巴金、胡风、屈伯川、徐克勤、周同庆、余纪忠、孙元良、刘晓等众多各界杰出人士。廖世承在东大附中主持的教育试验成果，为壬戌学制的中学教育学制提供了范本。