师不满校方，于1925年春离开白马湖赴上海江湾创办立达学园、立达学会，胡愈之也是立达学会会员。1925年，胡愈之参加五卅运动，编辑出版《公理日报》，撰写《五卅运动记实》。1926年，章锡琛因为倡导妇女思想解放而遭商务印书馆辞退，经胡愈之建议，与吴觉农、郑振铎、叶圣陶等人共同协助创办开明书店，这是中国首家完全由知识分子兴办的书店。1927年，蒋介石发动四一二政变。胡愈之目睹四一二政变中上海宝山路屠杀的惨状后，出于义愤写下一封由郑振铎、吴觉农、章锡琛、周予同等人共同署名的致中国国民党元老的抗议信，在《商报》