奥斯当选总主教，成为塞浦路斯希腊族事实上的领袖。在这个位置上，马卡里奥斯积极鼓吹塞浦路斯和希腊的合并。在其支持下，希腊在联合国提出了对塞浦路斯的主权要求。1955年，塞浦路斯斗士国家组织（EOKA）成立，为争取塞浦路斯早日摆脱英国统治，这一组织不惜诉诸恐怖主义行为。英国殖民当局被迫开始与塞浦路斯本地领袖开始商谈独立事宜，但是不久谈判即破裂。1956年，英国殖民当局以马卡里奥斯支持恐怖主义为名，将其流放塞舌尔马埃岛，次年他获准自由移居雅典，但是不能回到塞浦路斯。康斯坦丁·卡拉曼利斯在希腊主政后，与英国达成