期间，又有阿鲁科尔沁部、四子部落、阿鲁伊苏特部、噶尔玛伊勒登等部相继归降皇太极，使得林丹汗愈发成为孤家寡人。1632年3月皇太极决定对林丹汗进行了第三次也是最后一次决定性的征讨战，这次出征加上归降后金的蒙古各部落总兵力为10万之众。4月皇太极率大军越过兴安岭，在皇太极的大军压境之下，林丹汗撤退到漠北的喀尔喀部，然而喀尔喀部不愿接纳他。在皇太极的追击之下，林丹汗只得带10万余众向西逃循，渡黄河、抵鄂尔多斯。此次林丹汗的西部大溃逃，丢人弃马，部下有数万人马为皇太极的追兵所收拢。最后，林丹汗来到大草滩（今甘肃境）