9年初，与松本润共演《Smile》(金10)，在剧中饰演失声少女，因此剧获得助演女优赏。并于年中推出第二张专辑《Hug》。2010年初，继续与山下智久、户田惠梨香等共演《空中急诊英雄第二季》（月9）。年中与生田斗真拍摄电影《花水木》，其间新垣结衣到加拿大、纽约等地取境。为配合电影而推出书籍《The Three Little Pigs》，此书籍由她亲自绘画。同年推出第三张专辑《虹》，当中收录了自己主演电影《花水木》的主题曲，其中两首歌为她本人亲自填词。2011年，秘密拍摄推理电影《麒麟之翼～剧场版·新