学成归国，同年在广州举办“折衷东西”倾向的“新国画展”，还任广东同盟会会长。1910年，高剑父与刘思复等同盟会成员在香港组织旨在刺杀清廷大员的支那暗杀团，任副团长。1911年初，高剑父积极参与黄花岗起义的组织策划工作和进攻两广总督署的战斗，失败后掩护黄兴潜至香港，后回到广州。两个月后，他与李沛基等在广州河南宝岗设立机关，并在他的画室秘密制造炸弹。在他策动和指挥下，暗杀队在仓前街将清广州将军凤山炸毙。同年9月，高剑父又被任命为东路军总司令兼统领各路民军。他指挥军队，先后攻占东江、虎门。11月9日，广州易帜