投身台湾民族运动，主要是受蔡惠如影响。1925年（大正14年）杨氏不顾总督府之压迫，代表台湾议会设置请愿运动赴东京请愿。1926年，入早稻田大学攻读政治经济，同时任东京新民会常务理事，并结交日本政界开明人士，厚植台湾民族运动之根基。1930年，杨氏于东京反对台湾总督府重发「阿片吸食牌照」，由新民会刊印《台湾阿片问题》发佈各界，迫使总督府收回成命。1930年林献堂等人致书杨氏回台主持台湾地方自治联盟。1933年杨肇嘉偕同叶清耀、叶荣钟赴朝鲜考察地方自治制度。自1931年春台湾民众党被禁后，台湾地方自治联盟