准美国宪法后，卡罗尔被选为第一届美国国会的美国众议院马里兰州第六区议员。基于对经济与金融稳定的考虑，他支持由联邦政府对州债务承担责任。在哥伦比亚特区中，卡罗尔拥有四分之一的土地，之后他将一些土地转移给联邦政府，用于建造美国国会山。之后，他被选为马里兰州参议院议长，并担任新州府的执行官，但因健康和年龄问题，他于1795年辞职。但是他仍然积极参与到地区发展，他在公司中担任乔治·华盛顿的合伙人，此公司致力于通过托马克运河连接华盛顿特区东西两边。丹尼尔·卡罗尔在六十五岁时死去家中，并埋葬于圣约翰天主教公墓（