咸丰十年（1860年），太平军破江南大营，攻佔苏州、常州。庞钟璐筹办团练，疏言军事。后回京任职，再授内阁学士。同治元年（1862年），迁礼部侍郎，迭署工、吏各部，督顺天学政。同治四年（1865年），纂《文庙祀典考》进呈。同治九年（1870年），擢左都御史，署工部尚书。同治十年（1871年），授刑部尚书。因母丧停职归乡，光绪二年（1876年）闰五月初六日病卒。谥文恪。《清史稿》有传。有子庞鸿文。
着作.着有《读均轩诗赋稿》等。