随谭人凤参与组建中国同盟会中部总会。1911年10月22日，曾杰与焦达峰、陈作新等人率新军攻入湖南巡抚衙门，成立湖南都督府，曾杰任都督府参议长兼秘书。不久，谭延闿策动兵变，焦达峰、陈作新被杀害，曾杰也遭叛兵擒获，几乎被害。1912年，曾杰赴英国留学，又赴德国柏林大学学习政治经济学及社会学，获得博士学位。1916年，曾杰回国，在护国战争中任赣边先遣司令。1917年起，在民国大学任教。1922年起，在中国大学任教。1927年北伐战争时，任武汉国民政府首席参事。1927年之后，任国民政府立法院立法委员兼交通部