长于官宦世家，祖父徐宝谦是光绪六年庚辰科进士，曾任刑部郎中、安徽庐州府知府等职。父亲徐多镠亦为国学生，母亲马持玉乃继配，生子女五，自华排行第二，于众兄妹中，与胞妹徐蕴华的感情最好，关系亦较亲密。徐自华是秋瑾好友，创立秋社，以纪念秋瑾。1906年2月，秋瑾经革命人士褚辅成介绍，成功到浔溪女学任教，那时，秋瑾与徐自华相识，两人一见如故，大家都倾慕对方，结果双方做了知心好友。后来，徐自华跟随秋瑾于是年加入了同盟会，参与革命活动。
作品.徐自华着有《听竹楼诗稿》（未付梓）、《忏慧词》，