此法由英格兰发明家John Roebuck于1746年在伯明罕首先使用。二氧化硫在水汽、空气、一氧化氮及二氧化氮共存下反应，可得70％浓度的硫酸，其反应如下：其硫酸的所得纯度较低，无法除去一氧化氮及二氧化氮，又所以混有HNO及HNO。