与詹姆斯·弗兰克合作，开始了对电子研究，在他1913年应征入伍之前，他对各种气体的电离势进行了很多耐心的研究和测量。1912年至1913年间，古斯塔夫·赫兹与同在柏林大学任教的詹姆斯·弗兰克完成了电子碰撞的弗兰克-赫兹实验，赫兹提出了电子在与原子碰撞时，谱线群和能量损失相对于原子静态能量状态的定量关系，这一结果与玻尔关于原子结构的理论完全一致，后来成为了玻尔原子理论和普朗克量子理论正确性的重要证据。古斯塔夫·赫兹和詹姆斯·弗兰克也因此获得1925年诺贝尔物理学奖。在1928年返回柏林后，赫兹的第一项任务