赴江西省龙虎山嗣汉天师府参访道教天师道，被张天师第62代传人龚群保举受旨「太上盟威经箓」，道号「张大慧」。1999年主持TVBS频道人物访谈节目《恆述看横竖人生》，此为其出家后首次主持电视节目。2000年于主持中视综艺节目《全能综艺通》（胡瓜、贺一航主持期间）为其专设之单元〈恆述开讲〉，首创以流行歌曲旋律唱佛教经文。2002年，恆述法师公开提倡推广人性化的修持方式。2004年成立药师佛文教事业发扬会并自任会长，宣传药师佛法门。2014年6月11日，恆述法师成立恆述教育基金会并自任董事长。