镇源首次走出研究室，陪着学生静坐，并为学生打气。1991年，李镇源又与十多位医学院同仁到土城看守所探视被以中华民国刑法「预备叛乱罪」拘禁的李应元和郭倍宏。这两位都是台湾大学的毕业生，也是台独联盟的重要干部。之后，李镇源深感「惩治叛乱条例」与「中华民国刑法第一百条」一直是中国国民党打压政治异己的统治工具，也严重阻碍台湾的民主发展与宪政运作。因此，他于1991年9月领导成立「100行动联盟」，主张废除中华民国刑法第100条。他以中研院院士的身分走入静坐人群，在镇暴警察的驱赶和包围中，带领100行动联盟达成废