34年9月28日厄瓜多尔加入至1935年2月23日巴拉圭退出期间，国联拥有最多的会员数目：58个。 国联存在期间，只有埃及脱离同为会员国的英国，并以独立国身份加入国联（1937年5月26日）。而阿根廷是唯一一个离开国联后重返的（创始）会员。苏联为对抗德国，于1934年9月18日加入国联并成为会员国，但于1939年12月14日，因入侵芬兰而被开除会籍。 15名理事会成员中，只有7名（英国、法国、比利时、玻利维亚、埃及、南非联邦及多明尼加共和国）投票支持开除会籍。虽然投票未过半数，但通过有关宪章开除苏联会籍