回喀喇沁左旗之后，罗布桑却丹放弃了管旗章京的职务，准备赴西藏学习。光绪二十四年（1898年），罗布桑却丹离开家乡启程赴西藏，途经北京时，因缺少路费，乃在北京雍和宫学习佛经，准备有钱后再赴西藏。自此，罗布桑却丹在雍和宫当喇嘛，阅读了许多蒙古文、满文、汉文、藏文书籍，并掌握了这四种语文。光绪二十六年（1900年），八国联军攻入北京，烧杀抢掠。罗布桑却丹乃同旺希尔巴拉旦一起联系日本、俄国军官，保护雍和宫，罗布桑却丹也打消了赴西藏游学的想法。光绪二十八年（1902年）冬，罗布桑却丹赴理藩院应试，获得了蒙古文