1929年3月与家庭断绝经济关系离开象山，返回上海，一度流浪。6月因为投稿而认识鲁迅。夏秋之间，组织丝厂罢工，第三次被捕，很快出狱。1929年冬天到1930年，参加编辑共青团中央机关刊物《列宁青年》，参加编辑青年反帝大同盟刊物《摩登青年》。1930年3月中国左翼作家联盟成立，殷夫即加入为盟员。同年5月，与胡也频、柔石、冯铿等人作为左联代表，参加在上海秘密召开的全国苏维埃区域代表大会。1931年1月17日在上海被捕，这是殷夫第四次被捕，2月7日深夜在上海龙华刑场被处决，年仅22岁。留有遗着《殷夫诗文集》。