亦为台湾文坛对抗台湾总督府施政的主力之一。1918年底与蔡惠如等栎社友人创立台湾文社，翌年1月创刊《台湾文艺丛志》，1921年7月则与同宗林献堂共同筹组台湾文化协会，主要目的在宣扬台湾民族运动兼文化启蒙。1923年2月，他与蒋渭水、蔡培火共组台湾议会期成同盟会，同年12月，因治警事件遭判刑三个月。1925年3月2日入狱，出狱后，林幼春辞退所有官方官职，曾任台湾民众党顾问。1930年在报上介绍吴虞的「非孝论」，引起论战。1931年2月，辞任台湾民众党顾问后，即隐居雾峰。1934年5月，张深切发起「台湾文艺