于1819年被授予准将军衔。博亚卡战役（Batalla de Boyacá）后，苏克雷是玻利瓦尔的总参谋长。玻利瓦尔1821年提出让他负责基多解放运动。他奉命进军基多地区，1822年5月在皮钦查战役中，率部奇袭凭险据守的西班牙殖民军，解放基多，被誉为“厄瓜多尔的解放者”。在胜利之后他进一步在秘鲁迎击西班牙军队，尤其是在1824年8月6日在胡宁战役（Batalla de Junín）。12月他指挥哥伦比亚－秘鲁联军取得阿亚库乔之战的决定性胜利，为西属美洲独立战争的最后胜利做出贡献，被玻利瓦尔授予“阿亚库乔