生涯中致力于远紫外光谱的研究，曾研制成能够测量波长短于200nm谱线的真空摄谱仪。1906年莱曼和密立根进行合作，在氢原子光谱的远紫外区发现了莱曼线系，完善了氢原子光谱的研究，印证了里德伯公式、玻尔模型和里兹光谱项组合原则的正确性。此后，莱曼又观测了氖、氦、铝、镁等元素的光谱，研究了太阳光谱中的短波成分，但是没有得到满意结果。后来在他去世后的1959年，由火箭搭载的仪器才观测到了太阳光谱中的莱曼α线。除此之外，莱曼还研究过紫外线的灭菌作用。