至元三年（1337年），升任礼部侍郎。至元五年（1339年），任淮东道肃政廉访使。至元六年（1340年），改任吏部尚书、陕西行台治书侍御史。再任吏部尚书，升任爲参议中书省事。至正二年（1342年），苏天爵任湖广行省参知政事，迁陕西行台侍御史。参与编修《元武宗实录》、《元文宗实录》和《功臣列传》。主编《国朝名臣事略》、《国朝文类》、《辽金纪年》。脱脱、阿鲁图主编《宋史》、《辽史》、《金史》，苏天爵编写《三史质疑》对三史进行考订和质疑。任江浙行省参知政事时，红巾军起兵，天爵当时总兵于饶州、信州，不久在军中去世。