和其三弟时功玖经常参加聚会，并成为骨干。该组织还通过四处放映幻灯片宣传革命，时功璧负责管理幻灯机和幻灯片。他还和瞿芹荪、蒯立三等人在武昌察院坡横街头设立教育图书社，销售革命书刊，后来遭到政府查禁。1904年7月3日，吕大森、刘静庵、胡瑛、宋教仁等成立科学补习所，时功璧任该组织的财务会计。后因黄兴领导的华兴会长沙起义失败，有关该组织和华兴会关系的文件被政府查获，1904年10月科学补习所遂被湖广总督张之洞查封。后来，时功璧参加了刘静庵、曹亚伯于1906年2月成立的日知会，时功璧负责将该会翻印的《革命军》、《勐