范学院（今台湾师范大学）音乐系主任戴粹伦之邀，始担任教职，同年受聘于静修女中。1952年任纯德女子中学董事。1953年兼任政工干校（今政治作战学校）音乐科教师。1970年8月升任全台第一位钢琴女教授，多次担任教育部美育委员会委员、音乐专案甄试委员，及台北市政府、台中市政府、新竹社会教育馆音乐比赛评审。1984年，退休。1994年，高慈美担任台北仁济院常务董事，献身公益，时常参加基督教会与扶轮社活动。一直到1990年代，她都还是前总统夫人曾文惠聆赏音乐演奏会的亲近乐友。2002年，高慈美被发现肺部有肿