分派吏部任职，直军机章京。咸丰年间，曾国藩治兵安庆，招钱应溥入其幕僚，专司章奏，大小奏折皆其手笔。同治十一年，曾国藩病殁于两江总督任上，钱应溥重回军机，复当章京，旋升领班。钱办事干练，文章了得，深得秉政的恭亲王、醇亲王相继赏识。二十一年，以礼部左侍郎在军机大臣上行走。二十二年，迁左都御史。二十三年，升工部尚书。二十五年，以病乞归。二十八年去世，终年七十八，谥恭勤。后代包括当代中共官员钱正英。