入百代唱片，旋即灌录及发行首支单曲《"To Sir, with Love"》（原唱者为Lulu），随即大红，成为了当时最受欢迎的香港歌手之一。后又推出数张细碟，包括《Runnin'》（1968年）。同年，黎又与乐队The Thunderbirds的成员李小龙的胞弟李振辉（艺名Robert Lee）发行细碟《"Baby Baby"》（YouTube），更令黎声名大噪。1969年，黎更成为了惟一一个代表香港到同年举行的日本万国博览会表演的女歌手。
1971年至1978年：星光闪闪.黎其