埃维亚岛的加入同盟，征服了斯基罗斯岛并派雅典人到那里殖民。随着时间的推移，特别是通过对反动的镇压，雅典在同盟内树立了霸主的地位。修西得底斯描述了雅典对同盟的统治逐步扩大的过程： 
叛乱.
纳克索斯.纳克索斯岛在公元前471年想要退出同盟，也是第一个尝试退出同盟的成员。在被压制后，根据后来相似的起义结果，纳克索斯应该是被强制拆除了它的城墙，并且失去了在同盟里的舰队和投票权。
萨索斯.公元前465年，雅典人在斯特里蒙河畔建立了安菲波利