准备执行第12次的海外部署，接受了严格的训练，2001年7月23日它驶离佈雷默顿军港前往波斯湾以支援「南方守望」行动，但9月11日的恐怖攻击却突然改变了卡尔文森号的任务。为了对美国本土遭袭作出快速反应，原本是在印度洋上巡弋的该舰，接到命令改变航向驶往北阿拉伯海。2001年10月7日，它在「持久自由行动」中率先发动空袭，而在此后长达72天的反恐战争中，卡尔文森号上搭载的第十一舰载机联队（CVW-11）出击超过4000架次。同年12月中旬，卡尔文森号在返航的途中顺访了长崎军港，并在抵达本土之前在新加坡度过了圣诞