后赴美国耶鲁大学研究生院深造。三十年代初归国，历任国立北京大学、国立浙江大学、暨南大学、复旦大学等十多所大学的教授。他在三十年代，加入梁实秋、徐志摩等人倡导的文学团体 “新月社”。出过诗集，又致力莎士比亚作品的研究和翻译，把莎士比亚的诗剧《黎琊王》、《罕秣莱德》等译成中文，把许多唐诗译成英文。1946年，孙大雨由罗隆基介绍加入民盟，在国共内战期间倾向中共。1947年，参加受共产党地下组织领导的上海大学教授联谊会，被推为干事会主席。1955年8月，孙大雨在肃反运动中一度遭到斗争，罪名包括自认为马列主义水平