再入美国弗吉尼亚州神学院学习神学，1873年获神学博士学位。回到上海后，因舒博通中西学问，获得办洋务的李鸿章重用。又受时任上海机器制造局总办李兴锐招揽，于1877年入上海广方言馆（又名上海同文馆），任英文教习，此后长达26年，培养了中国最早一代的外语外交人才。1878年，兼任江南机器制造总局翻译馆翻译官，此后系统翻译西方书籍，凡逾200种，涵盖人文、地理、科学、工程等诸领域，代表了洋务运动时期中国西学的最高水准。舒在江南制造总局任翻译官长达34年，是四大翻译中的唯一一位中国人，另三位为英国传教士傅兰