称武则天）的李贤被控谋反，高智周奉命与宰相中书侍郎薛元超、黄门侍郎裴炎及法官等审理此案，于东宫马坊搜得甲胄数百，李贤被判有罪，遭废黜流放。高智周累次上表坚请辞职，高宗赞赏他，拜右散骑常侍。又请致仕，获准。永淳二年（683年）十月，卒于家，年八十二，赠越州都督，谥定。
性格.高智周和同乡人义兴蒋子慎为友，有客人曾看两人面相，说：“高公位极人臣，但子嗣薄弱；蒋侯仕途不达，但后人将要兴盛。”蒋子慎最终只做到建安尉。其子蒋绘去见高智周，高智周正显贵，对他说：“我与你父亲有旧，你又有才。