为发展中国的科学事业，民国21年（1932年），张其昀发起成立中国科学化运动协会，担任《科学的中国》总编辑。张其昀亦曾积极参与中国科学社的活动，为《科学》杂志撰稿。张其昀也是中国第一位研究现代国家战略学（方略学）的学者。张其昀在台湾担任中华民国教育部部长期间，促成多所大学的在台复校和新学校的建立，开创博士学位教育，着力中小学基础义务教育，奠定了台湾的教育格局。并将当时南海学园规模大幅扩张成为「南海五馆」，亦即国立历史博物馆、国立教育资料馆、国立台湾艺术教育馆、国立台湾科学教育馆、国立教育广播电台