在鼓浪屿开设神州医院，四月加入中国共产党。他利用神州医院医生的身份掩护来往的革命人士，并为从游击区转移出来的伤病员治病，曾经掩护过中国工农红军总参谋长张云逸和方毅等人。1934年11月，地方公安机构包围神州医院并抓捕中共地下工作人员，李应章经汕头、香港、广州于年底抵达上海，在日本租界开设「伟光医院」行医，并改名为「李伟光」。1937年，芦沟桥事变爆发后，上海随即发生八一三事变，李伟光与一批台湾青年组织台湾革命大同盟，在《救亡日报》上发表台湾革命大同盟的宣言和纲领；他还透过中国共产党上海办事处主任刘少文和