，哲宗病故，章惇以为“端王轻佻，不可以君临天下。”曾布斥道：“章惇，听太后处分！”宋徽宗即位，向太后听政，担任宰相主持国政，韩忠彦担任左相，时人戏称“龟鹤宰相”，继续推行新法。建中靖国元年（1101年），向太后驾崩，宋徽宗亲政。崇宁元年（1102年），被蔡京所排挤，御史交相弹劾：“唿吸立成祸福，喜怒邃变炎凉”。多次贬为地方官，发往太平州（今安徽当涂）居住，贬为司农卿，分司南京，再贬为贺州别驾、廉州司户，大观元年（1107年），死于润州（今江苏镇江）。赠观文殿大学士，谥“文肃”。曾布一生积极参与王安石变法