的叠氮基结构应该是三个氮原子呈直链排列而非过去认为的环状结构.之后回到伊利诺伊大学在罗杰·亚当斯的指导下攻读博士，主修有机化学的同时辅修物理化学和数学，1924年取得博士学位。1924年起担任了两年伊利诺伊大学香槟分校有机化学讲师。1926年入哈佛大学任有机化学讲师。1927年杜邦公司决定开始资助一些不以在短时间内开发出赚取利润的化学产品为目标的基础理论研究，卡罗瑟斯前往威尔明顿商讨加入杜邦公司并出任新建的基础研究实验室中的有机化学研究主管的可能性。离开学术界加入工业界对卡罗瑟斯是一个艰难的决定