府终止留学而肄业回国，先后任教于上海梵王渡约翰书院等地。1908年作为翻译员，随同军机大臣毓朗在厦门迎接美国太平洋舰队。1909年作为中国政府代表团专员代表参加在上海举行的首届万国禁烟会议。由庚子赔款还款建立的游美学务处建立后，任会办。1910年任外务部考工司主事，1911年兼任清华学堂副监督，1912年任清华学堂监督，5月，清华学堂改办清华学校，任校长，在任期间选派大批学生赴美留学。1913年8月逝世。
纪念馆.位于广东珠海市唐家湾镇鸡山村的唐国安纪念馆于2011年3月19日