良才率部随毛、朱进军赣南、闽西，建立中央革命根据地，任第三纵队七支队政治委员，参加古田会议。次年，朱良才被任命为红一方面军第九师政委，参与第一、二次反围剿战役，并在战争中右臂负伤。1932年初，朱良才任红五军团第十五军政治委员，参加赣州战役、漳州战役和水口战役。1934年，朱良才任红三十四师政治部主任，跟随中央红军参加长征。长征途中，朱良才改任红军总卫生部政治委员兼野战医院政治委员，1935年红一、红四方面军会合后，调任红四方面军工作，任红三十一军政治部主任。后因不肯执行张国焘反对毛泽东的路线而遭打压，