发展其演艺事业，之后客串陈果执导的《细路祥》成为他第一次在电影里的出现。中学毕业后他于日本修学半年，回来后正式入行，其后拍下两部电影，刘国昌执导的《爱上我吧》和黎妙雪执导的《玻璃少女》，而该电影亦参加了2001年法国康城电影节。2002年，徐天佑与黄又南组成了乐队SHINE立即横扫各大音乐颁奖礼的组合奖和新人奖成为新一代年轻偶像，推出多张唱片，拍摄多项广告亦成为多个品牌的代言人，及脍炙人口的歌曲为《燕尾蝶》。之后他演出多部电影：叶伟信《五个吓鬼的少年》、与梁朝伟合作《地下铁》、在彭浩翔的《电影梦工场》饰