1年毕业。1912年秋，考入武昌外国语专科学校英语班。1913年7月，李之龙随四叔李国良参加了李烈钧领导的湖口起义。1916年秋，考入烟台海军学校。1921年因发动校工、水兵罢工罢航以反抗当局克扣军饷，被海军学校开除。是年8月，结识了来沪参加中共一大的董必武，同年12月秘密加入中国共产党。1924年，李之龙考入黄埔军校第一期。1925年2月，参加了广州国民政府发动的第一次东征，同年10月，被任命为海军局政治部主任。1926年升任代理海军局局长、海军局参谋厅长兼中山舰舰长，军衔晋升为海军中将。李之龙成为中