世纪.20世纪，国王学院废除教职员宗教测试，但保留了神学部。第一次世界大战后学生人数大增，故当时的设施不足以应乎学生人数，部份课程需要在校长室内上课。政府当时提出由河畔地区迁校至布卢姆茨伯里（Bloomsbury），但最终校方在1925年拒绝。在第二次世界大战时，大部份学生及职员由伦敦撤至布里斯托和格拉斯哥。部份校舍，包括国王大楼、方庭、教堂的后殿拱顶和彩绘玻璃窗在战时遭受炸弹破坏。国王学院对DNA的双股螺旋结构作出关键贡献。1953年，任职于国王学院的罗莎琳·富兰克林（Rosalind Frankl