中第后，顾允成以进士在衙门观政办事。会南畿督学御史房寰连疏参奏都御史海瑞，顾允成为此愤慨，偕同年彭遵古、诸寿贤抗疏。三人都被夺冠带还家。经年，南京御史陈邦科请录用允成等，朝廷不许。巡按御史再请，诏许以教授用。历任南康府、保定府教授。入为国子监博士，迁礼部主事。因忤阁臣张位，谪光州判官，乞假归里。与兄宪成在东林书院讲学，不再复出，卒年五十四。有《小辨斋偶存》。