稍后，太妍为电影《zh-tw:王牌巨猩;zh-cn:大明猩;zh-hk:超级巨猩3D;》献声，主唱主题曲〈Bye〉的韩文和中文版本，这也是她首次为电影唱主题曲。2014年，太妍为JTBC的公益活动演唱主题曲〈Colorful〉。其后，她又为SBS连续剧《你们被包围了》主唱插入曲〈爱那一句话（사랑 그 한마디）〉，并于Melon音乐流行榜获得第二名的成绩。2015年10月7日正式以SOLO歌手身份出道，并发行首张个人专辑《I》。音源公开后在韩国各大音源榜上位居第一，并在13个国家的iTunes