认为高等教育成效不理想，于是提议增设高教审议委员会，随后并担任委员会召集人，将教改重心从中小学转至高等教育。2005年，李远哲主持会议，公布五年五百亿获奖学校。
争议.在中共中央总书记习近平发佈「习五条」后，总统府资政吴澧培、前总统府资政彭明敏、长老教会牧师高俊明、前中研院院长李远哲等「台独四大老」登报要求蔡英文总统交出行政权，此动作被外界认为是为2020年赖清德的总统大选铺路