日治前期，牛角坡地区为一街庄，称为「牛角坡庄」，隶属于八里坌堡。该庄轮廓南北狭长，北与南势埔庄为邻，东与大窠坑庄、十八份庄、顶坡角庄为邻，南边为塔藔坑庄，西边为旧路坑庄、山尾庄、菜公堂庄。1920年（日治大正九年），该庄改制为「牛角坡」大字，隶属于新竹州桃园郡龟山庄，大字下有「牛角坡」、「垹坡」、「水浘」、「岭头」、「樟脑寮」小字名。战后龟山庄改制为龟山乡，隶属于桃园县，大字亦改制为村。2014年12月桃园县改制为桃园市，龟山乡改制为龟山区，村改制为里。因人口增加，本地区已大致拆分成3个里，分别为乐善里