理学家尼尔斯·玻尔的弟弟，兄弟关系非常亲密。据说，在他们年轻的时候，哈拉尔德比他的哥哥更为聪明出色。哈拉尔德·玻尔的专攻是数学分析，建立了周期函数研究的主要基础。他与剑桥大学着名数学家高德菲·哈代是同事。玻尔同时也是一名优秀的足球运动员，他代表丹麦国家足球队参加了1908年夏季奥林匹克运动会足球比赛并闯入决赛，最终获得奥运亚军，哈拉尔德在赛事中打入2球。
数学职业.像他的父亲和兄弟一样，玻尔在1904年就读于哥本哈根大学，在那里他学习了数学，并于1909年获得了硕士学位，一年后