四年任内，推动三十项重大公共工程建设，将新竹市推动成北台湾政经中心。道光七年（1827年），辖内番民五社，越界至汉民居地骚乱，有参将建议出兵平乱，李慎彝否决此案，并以安抚为因应。之后，亦募丁重修汉番廨署，设石碎崙隘，防止原汉纷争等。次年，因台湾北部三貂角一带宵小时闻，他建置巡逻船队于艋舺。后台湾县辖内平民祀德政祠。今苗栗狮头山，为李慎彝观形似狮而命名。苗栗县志称之与铜锣李家是为宗亲。道光六年（1826年），他接替苏鏊担任台湾府淡水抚民同知。道光九年（1829年）昇任噶玛兰通判，不久即升任湖北郧阳