到中国后，曾在中央大学、北京大学、中法大学任教。他还创办了《勐进》杂志。1926年至1933年，任故宫博物院秘书长，参与故宫文物的清理与接收工作。抗日战争期间，参与护送故宫文物南迁南京、上海、重庆。1948年，故宫文物迁往台湾，李宗侗参与清点及整理，设立台湾国立故宫博物院。后来，李宗侗担任国立台湾大学历史系教授。