27年夏，白色恐怖泛滥成灾，徐特立却毅然加入了中国共产党，徐特立参加南昌起义，担任革命委员会委员、第二十军第三师党代表兼政治部主任。1928年，被派往苏联莫斯科中山大学学习。1930年末，回国赴江西根据地，后在中华苏维埃共和国政府任教育部副部长，苏维埃大学副校长。1934年，参加长征。1937年，任中共中央驻湘代表、八路军高级参议，在湖南开展统战工作。1940年，徐特立在延安任延安自然科学院院长（他是延安自然科学院创建时期任职时间最长的院长），时人把他和吴玉章、林伯渠、谢觉哉、董必武誉为“延安五老”