担任第一任院长。同时，他还兼任外交学会副会长、对外友协副会长、世界和平理事会理事、外交部顾问。1954年，被聘为全国人大宪法起草委员会顾问，参与起草第一部《中华人民共和国宪法》。1957年被打成右派，离开教坛。文革时再次受到迫害。1974年复出，任外交部国际问题研究所顾问及法律顾问。1981年任外交学院教授，同年加入中国共产党。1949年之后，钱端升历任中国人民政治协商会议第一届全体会议代表，第二、三、四、五届全国委员会委员，第二、五届全国委员会常委，第一届全国人民代表大会代表、法案委员会副主任委员