1907年刊行《新世纪》周刊及《世界画刊》，鼓吹无政府主义。1911年后，多从事文化运动。1913年任教育部读音统一会议长，提倡国语注音与国语运动。他积极投入的国语注音，今称「注音符号」，仍于台湾及海外老华侨间通行。除了文化运动外，他更被蒋中正之子蒋经国视为老师。1913年6月参与创办《公论》日刊。1913年参与孙文发起的反袁世凯政权的二次革命，8月失败后于9月再赴欧洲。在这一段时间，吴稚晖还创办里昂中法大学并发起留法勤工俭学运动。唿吁中国青年到海外以半工半读方式留学。如周恩来、邓小平等都曾参加。