于台湾唱片市场逐渐萎缩，再加上发行公司「东方魅力」内部体系不够完善等因素，放弃了宣传。但在一年后，《痴心绝对》意外地在台湾、中国大陆非常火红。2004年与滚石唱片签约。同年11月26日，发行第三张专辑《绝对痴心 - 手放开》。2005年2月26日在西门红楼举办个人首场演唱会。2006年6月16日，发行第四张专辑《关于妳的歌》，缔造了首批出货量就高达八万张的惊人成绩。7月29日晚上7点，李圣杰在淡水渔人码头举行个人演唱会。2008年创立了自己的音乐品牌，成立自己的公司「錞艺音乐」。1月18日发行第