基本上已不涉入军事事务，在军方的职务仅有光复大陆设计委员会委员、总统府战略顾问等虚职。最后与军职相关的事务是处理孙立人兵变案时担任军事法庭庭长。在台湾期间，钱大钧工作心力主要放在推广足球与田径运动等项目，担任过台湾省体育总会足球协会主任委员、中华全国足球委员会首席顾问、中华民国田径协会名誉会长等。民国四十九年（1960）担任远东旅行社董事长，民国五十二年（1963）6月担任中华航空公司董事长，后转任该公司名誉董事长（1968年）。在国民党党务中，钱大钧任国民党中央纪律委员会委员、中央评议委员。除