担任电影配乐期间，于粦为数十部电影配乐及谱曲，其中较为人所知的作品包括1962年香港票房最高的电影《苏小小》和1966年电影《一水隔天涯》的同名主题曲，其中前者的两首插曲《满江红》和《七弦琴》后来被歌手徐小明以《七弦琴》的上、下卷为名翻唱，而后者则曾在香港电台举办的「香江岁月百年经典金曲一百首」评选中获得第一名。这时期的于粦多採用「三步创作方式」（先作词，后谱曲，最后因应曲谱的曲调修订歌词）作曲，并一直至1970年代粤语流行音乐振兴之后仍然使用。1970年代，于粦开始为电视剧谱写主题曲，如无线电视的《逼