。然而在安政六年（1859年）受到安政大狱的影响，许多尊皇攘夷派的学者遭到牵连，大乐源太郎原本计划要救出老师却失败，急忙返回长州藩后遭到幽闭的处分。而在处分结束之前，大乐源太郎便逃离长州藩前往水户，拜访日后参与樱田门外之变的斋藤监物，计划要袭击大老井伊直弼，然而却被揭发，被逐回长洲藩软禁。
樱田门外之变后.樱田门外之变发生后，日本发生了多起「天诛」事件。而大乐源太郎在被赦免之后，与久坂玄瑞、高杉晋作等人一同积极推动尊皇攘夷运动。元治元年（1864年）五月，大乐源太郎在大和国暗杀