2005年7月，李家超出任刑事部主管，在任期间亲自负责徐步高枪击案的侦缉事务。2007年1月，李家超获晋升为警务处高级助理处长，担任刑事及保安处处长。2010年3月，李家超获委任为警务处副处长（管理），任内处理过侦缉人员流失率高等等问题，在任期间获行政长官颁发香港警察荣誉奖章和香港警察卓越奖章，原定于2014年退休。2012年，李家超获得保安局局长向聘任委员会推荐，于同年9月12日透过行政长官办公室公布他获得聘任委员会通过，将会于同年10月1日履新，成为新一任保安局副局长。同日，李家超向香港警务处提