青年书记。1934年，卡里略参与组织了阿斯图里亚斯北部地区的暴动，入狱两年。1936年出狱后，他参与了西班牙社会主义青年和西班牙共产主义青年联盟的合并工作，出任总书记。同年，他加入西班牙共产党并立即被增选为政治局（后改为执行委员会）候补委员。西班牙内战结束后，卡里略流亡国外。1948年8月，他与苏联领导人斯大林会见。1960年，他当选西共总书记。在其任西共总书记期间，西共逐渐与苏共的立场拉开距离。1976年2月，佛朗哥去世一年之时，卡里略秘密返回西班牙，参与西班牙的民主过渡进程。次年，卡里略代表