中分局邓子恢、谭震林批准，周镐成为中国共产党特别党员，获委任为宁、沪、徐、杭特派员，负责搜集情报、策反已投靠蒋介石的原汪精卫政权将领。徐楚光是其领导。1946年10月，周镐被任命为国民政府国防部保密局少将直属组组长。在这一身份的掩护下，周镐开始展开策反孙良诚的工作。当时，徐楚光的任务是策反驻防苏北仪征、瓜洲的国军暂编二十五师师长孙良诚（后来出任第一绥靖区副司令官兼第107军军长）。周镐主动要求前去策反孙良诚。在策反的准备过程中，计划遭中共的叛徒得知，很快便汇报给保密局副局长毛人凤，周镐当即被捕，押入南京