即位，改镇宁军节度。宋太祖即位，加殿前都点检。建隆二年（961年），改为山南东道节度、西南面兵马都部署。干德元年（963年）一月，宋太祖决定向荆湘地区发动进攻，以延钊为湖南道行营前军都部署、枢密副使李处耘为都监，以讨张文表，出兵湖南，顺便向高继沖借道荆南。不久宋军灭荆南，渡江南下，向潭州（今湖南长沙）进发。这时张文表已经被湖南周保权的属下杨师璠所杀，周保权拒绝宋军入境湖南。慕容延钊分兵两路，水陆并进，陆路出澧州（今湖南澧县），水师东趋岳州（今湖南岳阳）。一月底，水师佔领江陵城，二月底，大破武平军于三江口