期间留心军政事务，“不甚学梵书（佛经），顾时时取短枪摩弄。”1670年，准噶尔珲台吉僧格被其同父异母的兄弟卓特巴巴图尔、车臣台吉杀害。噶尔丹从西藏返回，在其叔楚琥尔乌巴什和僧格盟友和硕特部鄂齐尔图汗的支持下，击败了车臣和卓特巴巴图尔。此时僧格之子策妄阿拉布坦年纪尚幼。1671年，噶尔丹被承认为准噶尔部的首领，继承珲台吉的称号。1672年，噶尔丹上疏清廷，请求照常例遣使入贡，清廷允准。1673年，噶尔丹反戈向帮助他继位的叔父楚琥尔乌巴什进攻，1676年兼併楚琥尔乌巴什的属地人口。次年，噶尔丹又攻灭了对其有