主持日常工作。1930年5月任中华全国苏维埃代表大会中央准备委员会秘书长。1930年12月本应该进入中央苏区，抵达浙江衢州遇到国民党军围剿苏区的封锁线，无法进入，只好取道杭州返回上海。1月7日共产国际米夫主持中共六届四中全会，未通知林育南参加。全会把王明推上中共的最高领导岗位。1931年1月8日，林联系多名党员，在党内发表《告同志书》，反对由王明掌握中共最高领导权。17日，林在同何孟雄、李求实等反王明派党员会面时在上海汉口路东方旅社被逮捕。2月7日与包括左联五烈士以及何孟雄在内的24位共产党员与同情