将量子理论应用到原子核的研究，解释了α衰变。1931年，伽莫夫被召回苏联，任命为列宁格勒科学院首席研究员，并在列宁格勒大学担任物理教授。当时斯大林制度下，伽莫夫感到自己富于想象力的天性受到压制，很不开心。1933年出席在比利时布鲁塞尔召开的第七次索尔维会议时，伽莫夫抓住机会离开了苏联。离开苏联后，伽莫夫在法国巴黎的居里研究所从事研究，1934年移居美国，在密执安大学担任讲师，同年秋天被聘为哥伦比亚特区的乔治华盛顿大学教授。在乔治华盛顿大学工作期间，伽莫夫主要从事宇宙学和天体物理学研究，发展了大爆炸宇宙模