多次出席亚非团结大会或者亚非团结理事会会议。1958年7月，任中国亚非团结委员会主席。1965年6月，作为中国代表团首席顾问，随副总理陈毅出席在阿尔及尔举行的第二次亚非会议。1958年3月，出任国务院外事办公室主任。1965年10月，任纪念孙中山先生诞辰一百周年筹委会副主任兼秘书长。1966年3月27日，参加与五大洲外国朋友的会见。1950年代起，廖承志作为中共中央对外联络部副部长，着重负责对日本工作，探索中日民间外交。日本的一批支持日中友好的民间人士，顶着日本政府的压力访问中国，受到中国方面的欢迎