2009年10月28日，民进党提名赖坤成参选2010年台东县立委补选，顺利以不足5%的差距击败执政成绩不佳的前县长邝丽贞、一雪前耻，进入立院。2011年民进党内立委初选时败给前台东县副县长刘櫂豪，2012年转战花莲县选举区，仅获四分之一的选票，败给王廷升，连任失利。2014年6月，赖坤成获民进党征召回锅参选年底台东市市长选举，终以681票的微小差距败给国民党提名的时任县议员张国洲。2015年，再度参与民进党台东立委初选，尽管获时任县长黄健庭的泛蓝势力支持，仍再度败于时任立委刘櫂豪，无缘回锅参选，遂转往花