903年，他自费留学日本东京体育专科学校。他是华兴会的创始人和骨干之一，曾经用全部家当供应华兴会的经费。后1904年华兴会策划的长沙起义事机败露，柳大任遭清廷通缉，被迫流亡日本，并加入同盟会，参加《民报》的工作。次年，他经冯自由介绍，和李燮和、易本羲等到南洋任教员，在荷属邦甲岛一带发展中国同盟会的组织，并且和在南洋重建光复会的陶成章取得了联系。1911年广州黄花岗起义爆发前夕，他到香港受黄兴之命和黄一欧、陈方度、胡国梁等人打入广州巡警教练所作内应。黄花岗起义失败后，他逃到湖南，武昌起义爆发后赶到汉阳前线，任