架卡拉维尔客机，进入喷射机时代。这三架客机用于飞往迈阿密、瓜亚基尔、利马、巴拿马城的航班以及智利的一些国内航线。1966年，智利国家航空向汉莎航空购入一架波音707，用其开通北美、欧洲及大洋洲的更多航点。1967年4月15日，智利国家航空开航纽约约翰·甘迺迪国际机场，同年又开航复活节岛。次年，智利国家航空的复活节岛航线延伸至帕皮提，1974年更是延至斐济。1967年10月，智利国家航空一架卡拉维尔客机在利马豪尔赫·查韦斯机场使用ILS降落，这是仪表着陆系统在南美的首次使用。1969年，智利国家航空使用波