初回国，任中山大学文学院教授。6月参加北伐，任国民革命军第九军党代表，7月出任国民革命军总司令部政治部宣传科科长。1927年3月，改任农民部兵农联合委员会主席。1927年8月章伯钧参加南昌起义，任起义军总指挥部政治部副主任，11月南昌起义失败后，到达香港，从此脱离中共。追随邓演达创建“第三党”（即现在的中国农工民主党）。1933年参加福建事变。事变失败后流亡日本。1935年，从日本回香港，改组“第三党”为中华民族解放行动委员会。1938年任国民参政会参政员，1939年提出过《请结束党治，立施宪政，安定人