772年，卡罗琳拉移居英国巴斯与当音乐家的哥哥威廉一起生活。她曾经是哥哥的圣乐团的主音，并获邀出席伯明翰音乐节，但她却推辞了这个演出机会。但后来威廉全身投入天文学，卡罗琳成为了他的全职助手。1782年威廉获英王乔治三世聘用为天文学家，卡罗琳亦随他迁住斯劳。在那里，卡罗琳协助威廉观测及计算数据。她的最大兴趣是透过一台小型牛顿望远镜欣赏星空，这台望远镜让她于1783年发现3个星云；于1786年至1797年发现8颗彗星，其中5颗在历史曾被人观测过，包括恩克彗星。她于1786年8月1日发现的第一颗彗星——35P