。1535年12月，联盟决定接纳一切愿意接受奥格斯堡信纲的国家，由此安哈尔特、符腾堡、以及几个帝国自由市诸如奥格斯堡、美因河畔法兰克福和肯普滕都加入了联盟。1535年，法国国王弗朗索瓦一世为抵抗哈布斯堡王朝而加入联盟，但后来由于内部宗教冲突而退出。苏莱曼大帝在外交上进行干涉，希望法国同联盟恢复关系，并至少向德意志诸侯寄出过一封书信，希望他们同弗朗索瓦一世联合抵抗查理五世。1538年，施马尔卡尔登联盟与刚刚完成宗教改革的丹麦结盟。1539年，联盟吸纳了由约阿希姆二世·赫克托领导的勃兰登堡。1545年，联