的新校长郭任远以杜与前任校长是一伙，借故诿过于他，杜乃愤然离职。其后，杜获母校之邀任图书馆主任之职。同年4月，上海图书馆协会乃邀请各处图书馆协会共同商议建立一个全国性的图书馆组织，4月25日通过成立中华图书馆协会，杜定友被推举为协会主席。8月，杜与章太炎、袁希涛、王云五、朱经农、潘公展、何炳松、戈公振等三十余人发起创办国民大学，校址位于戈登路，并设图书馆学系，杜定友为该系主任。杜在母校任职图书馆期间，锐意改革，但部分教授因不熟悉新方法而感到不满。1927年，当时的校长凌鸿勋乃以经费困难为由辞退了杜。