推动芝加哥大学首个系统化的物理化学课程。他亦在1901年至1911年期间担任初级学院的院长，负责管理理科学生。史密斯是一个附属委员会的主席，曾在1899年发佈了一份中学化学课程大纲，此为全美国中学化学教育的基础。1911年，史密斯离开芝加哥，来到纽约的哥伦比亚大学，出任该校的化学系主任。他积极参与审查的工作，并在托马斯·亨特·摩尔根的请求下担任一个委员会的主席，负责审查化学系的入学要求。在1913、1914年间，史密斯曾考虑离开哥伦比亚大学，转到普林斯顿大学担任同等职级的教职，从而让自己的子女有更大