卡罗瑟斯测定了苯基异氰酸酯(CH-N=C=O)和叠氮基苯(CH-N=N=N)的物理性质，由于两种物质测得的物理性质非常相似，使得卡罗瑟斯得出结论认为叠氮基苯分子中的叠氮基结构应该是三个氮原子呈直链排列而非过去认为的环状结构.之后回到伊利诺伊大学在罗杰·亚当斯的指导下攻读博士，主修有机化学的同时辅修物理化学和数学，1924年取得博士学位。1924年起担任了两年伊利诺伊大学香槟分校有机化学讲师。1926年入哈佛大学任有机化学讲师。1927年杜邦公司决定开始资助一些不以在短时间内开发出赚取利润的化学产品为