调到马德里总教区，而且还在宗座萨拉曼卡大学和马德里大公神学院分别教授教理神学和基本神学。并且，他在马德里宗教学研究所教授教理。1985年至1992年，他担任主教委员会秘书处的信理部主任。1992年4月25日晋牧，并被时任教宗若望·保禄二世任命为阿维拉教区主教。他曾于1996年至2002年间担任格拉纳达总教区总主教。2002年10月24日出任托莱多总教区总主教。2006年3月24日被教宗本笃十六世册封为司铎级枢机，领圣庞加爵堂区司铎衔。在2008年12月9日，由于方济各·安霖泽枢机荣休，因此卡尼萨雷斯