任太常博士，充翰林学士，元和十二年（817年），改中书省右补阙，仍充翰林学士。杜元颖写文章文辞敏捷，受到宪宗的赞赏。平定吴元济，起草诏令很多，朝廷赐给杜元颖绯鱼袋，四品、五品官员使用绯色官服及鱼袋，右补阙只是七品。元和十四年（819年）三月，加吏部司勋员外郎，知制诰。
唐穆宗时代.元和十五年（820年）唐宪宗驾崩，其子唐穆宗即位。召见杜元颖到思政殿，赐金紫，提拔他为中书舍人。穆宗让杜元颖担任户部侍郎、学士承旨。长庆元年（821年），杜元颖以本官同中书门下平章事。穆宗封他为上柱国、建