凭借出众的容貌和气质收获大量人气。期间她还初涉影坛，接拍了两部台湾小清新爱情片《五月之恋》和《喜欢你喜欢我》。2005年初，根据同名游戏改编的电视剧《仙剑奇侠传》热播，由刘亦菲扮演的赵灵儿一角，因清新纯净的气质成为了剧中亮点；同年8月25日，与日本索尼音乐娱乐签约，正式进军歌坛。之后她在为期一年的时间里接受了声乐、舞蹈等各方面的培训。2006年3月，由她和黄晓明主演的张纪中版《神雕侠侣》在播出后引发收视热潮。作为金庸“钦点”的小龙女扮演者，其在剧中塑造的形象无论是外形还是气质均与原着符合地恰到好处，