反对他拍吻戏、且综艺节目主持工作较为稳定，所以他转朝主持领域发展。1992年，徐发行第三张专辑《深情男人&深情专线》，当中收录的《7533967》一曲是他的另一首代表作，专辑制作人是当时尚未成为主持人的吴宗宪。1994年，徐乃麟首度担纲主持综艺节目，和陶晶莹搭档主持《顽皮家族》，成为该节目第三代主持人。
1997年2014年.1997年起，徐乃麟与曾国城主持台湾电视公司的综艺节目《台湾红不让》，收视率极佳；由于徐与该节目制作人沈玉琳多次合作，并提供意见参与制作过程或开创新游戏和单元