国共合作时期，任国民党湖南省党部执行委员和监察委员、湖南省法院陪审员、惩治土豪劣绅特别法庭成员、《湖南民报》馆馆长等职。1927年5月，长沙“马日事变”后，赴上海转入地下工作，与谢觉哉、徐特立等创办中共印刷机构“聚成印刷公司”，任经理。1928年6月，赴苏联莫斯科，参加在那里举行的中国共产党第六次全国代表大会。9月入莫斯科中山大学，与徐特立、吴玉章、董必武、林伯渠等编在特别班学习。1930年7月回上海，任共产国际救济总会和全国互济会主要负责人。1931年秋，何叔衡进入江西中央苏区，当选为中华苏维埃共和国