办《晨钟报》，任总编辑。旋辞职，任《甲寅日刊》编辑，推动新文化运动的发展。1918年任北京大学图书馆主任，其后担任过经济系、历史等系教授，参与编辑《新青年》，并和陈独秀创办《每周评论》，推动共产主义。
组建中共.1920年，和陈独秀酝酿组建中国共产党，发起组织马克思学说研究会。同年10月，和邓中夏、高君宇、何孟雄等一同建立北京共产主义小组。中共建党后，任二、三、四届中央委员。1922年李大钊根据共产国际指示，赴上海会见孙中山；但1923年国民党北京地区党务负责人卢钊指称李大钊为