世界的熵趋向于一个最大值。”吉布斯在这部专着中利用热力学分析技巧严谨而巧妙地阐释了物理化学现象，对大量原本孤立的实验事实和观测结果做出了解释并将它们联系起来。这部专着被后人称作是“热力学的《自然哲学的数学原理》”，被认为是一部“无所不包”的专着，为物理化学奠定了坚实的基础。将这部专着译为德语的威廉·奥斯特瓦尔德把吉布斯称作是“化学能量学的鼻祖”。约翰·奥康纳和艾德蒙·罗伯逊这样评述这部专着：“这部专着的出版被公认为是化学史上一等一的要事……但是人们在许多年后才认识到它的价值。这很大程度上是由于其中的数学