，漫威制作室宣佈小劳勃·道尼将会在《复仇者联盟2》和《复仇者联盟3》中继续饰演钢铁人。2013年8月29日，漫威制作室宣佈占士·史碧达将会饰演奥创。2013年10月30日，亚伦·强森确认会饰演快银一角。2013年11月25日，官方正式宣佈亚伦·强森与伊莉莎白·奥尔森分别饰演快银与绯红女巫，两位演员在《哥吉拉》演过一对夫妻。2014年3月1日，确认托马斯·克莱舒曼将饰演史特拉克男爵。2014年3月7日，韩国女演员金秀贤获选饰演其中一个角色，不过由于会洩露剧情，因此没有公佈详细角色资料。