1962年被按立成为牧师，之后成为圣公会港澳教区法政牧师、诸圣堂义务圣品及佳宝教育基金会监督。此外，亦曾担任《时代论坛》董事会主席（1999-2002）。陈佐才善于融会中西文化，讲课以有趣生动见称，他喜爱阅读莎士比亚、苏东坡和金庸小说。他特别喜欢《笑傲江湖》中的令狐沖和《圣经》中的耶利米。他尤其善于将金庸武侠小说的人物和情节融入神学讨论之中，着有《武侠灵修》、《武侠人生：金庸小说的宗教情怀》、《天龙八部的闪闪灵光》等书。