巡抚林俊委託其与副使何珊讨伐流贼方四并获胜，此后赐金加俸，升任陕西按察使，再升右佥都御史、巡抚山西。蒙古入侵白羊口后，李钺猜出其进犯意图，并与延绥援将安国、杭雄击退，此后加俸一级，之后征讨武廷章等叛乱等，召回朝中。
嘉靖年间.明世宗继位后，李钺历任兵部右侍郎、兵部左侍郎，出任总制陕西三边军务。最初抵达固原后就遇到敌寇，因援兵不止，于是下令打开诸营门，昼夜不关。蒙古怀疑其有备，不敢进犯；于是他用炮击，敌寇退去。期间增加防备、并招募兵源，不久，蒙古再次侵犯平凉、邠州，李钺令游击时陈、周