我爱你×4》。2005年4月推出个人第五张国语专辑《狠狠爱》，专辑推出后在大中华地区颇受好评，成为徐若瑄个人最畅销专辑。其中与林俊杰合作的歌曲《爱笑的眼睛》更成为其个人代表作。2006年2月，主演的电影《人鱼朵朵》上映，9月第六张专辑《Vivi and...》发行。同年参演电影《云水谣》饰演王碧云一角，2008年凭借此角色提名中国大众电影百花奖最佳女主角。2010年，在出道20週年之际宣佈重返日本演艺圈，发行复出单曲《Beautiful Day》。2015年中，徐若瑄首次主要投资《我来自纽约