006年2月1日，他在对韦斯咸一仗中入球，令他的英超联总入球达到151个，超越球会传奇射手基夫·巴斯廷（Cliff Bastin）保持多年的纪录。亨利取得在高贝利球场的第100个入球，是「前无古人，后无来者」的成就，他更在高贝利的最后一场正式比赛对大演帽子戏法。亨利第四次成为联赛神射手，第三度当选英格兰足球先生，同时亦入选世界最佳阵容。但亨利的表现无助阿森纳重夺联赛冠军，而争冠希望也全落在欧联上。但在决赛大部份时间领先的情况下，被在球赛尾段连入两球，以1:2落败。再次与英超冠军绝缘加上球队阵容渐趋稚嫩，