克雷格获选成为虚构英国特务詹姆士·庞德 / 007的第六任演员，并主演了他的首部007电影《007首部曲：皇家夜总会》，该片于2006年11月上映。虽然最初有人不满由克雷格来饰演庞德，但他首次诠释庞德的表现广受好评，并入围英国电影学院奖（BAFTA）最佳男主角奖。《007首部曲：皇家夜总会》在当时成为庞德系列中的票房冠军。接着，克雷格又出演了四部庞德电影，分别为（007皇家夜总会）（2006）《007量子危机》（2008年）、《007：空降危机》（2012年）及《007：恶魔四伏》（2015年），其中《