大利王国时期又从国家各个地区汇集宗教艺术作品，起初作品主要收集自伦巴底，后来遍及整个教宗国的领土，至1813年，美术馆已收藏了近900幅作品，之后至19世纪末期馆藏并无多大变化，于20世纪初期，在各方的慷慨捐赠下，馆藏又开始大量增加，如卡拉瓦乔的《以马忤斯的晚餐》便是在此时期收入，而这时期也开始重视19世纪的绘画，也陆续收购了不少画作。