能笃守正道奉公无私，没有好的声誉，有鉅鹿人李炎上书陈述李神俊的过失。天柱将军尔朱荣曾经补用一个人担任曲阳县县令，李神俊认为这个人的官阶不够县令而不用，尔朱荣听说后大怒，说李神俊自己树立亲信党羽，排挤压抑有功劳的人。李神俊害怕，上表请求解除官职，于是出任卫将军、右光禄大夫，不久尔朱兆进入京师，魏孝庄帝被囚禁，李神俊逃窜到民间，魏孝武帝初年才回到朝廷，太昌元年九月庚申（532年11月12日）李神俊出任骠骑大将军、仪同三司，后又加官散骑常侍、左光禄大夫。魏孝静帝初年，李神俊代理并州刺史，不久出任骠骑大将军、肆州刺