阿尔伯特·迈克耳孙邀请密立根回到新成立的芝加哥大学的实验室担任助理。1910年成为芝加哥大学教授，并担任到1921年。在芝加哥的前几年中，密立根花了很多时间在准备物理的教科书和简化物理的教学。身为一位科学家，密立根提出许多重大的发现，主要是电力领域，光学，原子与分子物理学，他最早的主要成就是在1911年与他的研究生在着名的油滴实验中採用“落滴法(falling-drop method)”准确测定电子电荷。1912至1915年，密立根实验验证了爱因斯坦的光电方程并第一个通过直接光电测定给出了普朗克常数的值