FLQ以小组为单位开始袭击魁北克省内的铁路网，但很快原来的袭击小组被警方逮捕。20岁的FLQ成员雷蒙德·维伦纽夫因为涉嫌在1963年用炸弹攻击加拿大军队征兵中心而被判处12年监禁。FLQ开始将袭击范围扩大到英语区的商业设施，包括了银行、麦吉尔大学（位于蒙特利尔的英语学校）和康考迪亚大学都遭到袭击。不过也因此又有两名FLQ成员被捕。
第二波袭击.新成立的FLQ小组有6人。其中两名成员与第一组被捕成员有亲属关系。这组成员的袭击活动从1963年9月26日到1964年4月9日。他们称自己为