电影《中国合伙人》，饰演片中三位男主角之一，性格中庸的王阳，并获得第32届大众电影百花奖最佳男配角奖，而在同年6月上映的《天机：富春山居图》中，他首次挑战反派，演绎了一个变态的日本黑帮首领角色。2015年他与黄晓明、赵薇合作中美合拍喜剧冒险片《横冲直撞好莱坞》，其喜剧表演得到许多肯定。2016年，化身爆裂刑警出演犯罪警匪电影《冰河追凶》；11月11日，佟大为与陈妍希、吕云骢合作主演的减压喜剧电影《外公芳龄38》，再展喜剧天赋。2016年11月23日，佟大为正式被联合国妇女署受命“国别亲善大使”的