当时，他曾与蔡英文共同拟定「两国论」。后来，他还曾被卷入国安密帐案。2016年4月，候任总统蔡英文宣布将由林碧炤担任总统府秘书长。2016年5月20日，林碧炤正式就任第33任总统府秘书长。2016年10月20日，林碧炤辞职获准，由总统府副秘书长刘建忻代理，而是国民党终身党员的林，其党权获该党考纪委员会即时恢复；直到2017年5月17日，由原国安会秘书长吴钊燮正式接任。
两国论相关论述.林碧炤在「两国论」公布后曾表示「一个中国、各自表述」及国统纲领与「特殊国与国关系」有连贯性