十七年光绪帝、慈禧太后回京，迁大理寺少卿，是年十一月，奉令提督浙江学政。杭州旧有藏书楼，因兵燹被燬，邵章等重建之，唯规模甚小，藏书仅七百余种九千余册，亨嘉乃扩而新之为浙江藏书楼，购书七万余卷，并制定「章程」，提供民众阅览。不久，张亨嘉又回京师，仍在南书房行走。光绪二十九年十二月二十一日（1904年2月6日），任京师大学堂首任总监督。时因新遭八国联军之乱，百废待举。他上任仅一月，即积极为大学堂扩充校舍，派出留学生，改进招生制度，增聘外国教师，增建操场和医学馆，为大学堂打下坚实基础。其自浙回京，曾补授光禄寺