多其他作品一样，《异域天使》全部的原声音乐由享有赞誉的梶浦由记作曲。这是她和真下耕一合作的第五个项目。在访谈中，梶浦回忆起她曾在一栋高层旅馆中作谱以节省演播室费用，这样的地点更改帮助了她探索音乐的不同风格。梶浦和南里侑香的双人组合FictionJunction YUUKA分别录制了系列的片头曲「」及片尾曲「inside your heart」，还有两首插曲：「nowhere」和「I'm here」。除了作为连串的片头曲，「」还出现在剧集之中：在第18集的末尾以及在第24集（当玛格丽特在花地中哼着它的曲调