930年春，任中央军委委员兼江苏军委书记，成为周恩来的主要军事助手之一，指导河南省组建了红17军，后改任江南省委军委书记。1931年春任中央苏区红7军政委（未到职），6月改任广东省委军委书记，驻香港。1931年7月7日赴海南岛主持军事会议，一上岛即被中华民国政府逮捕，9月16日在海口市被处死。北京的中国人民革命军事博物馆展有李临死前写给赵君陶的遗书，全文如下：陶：余在琼已直认不讳，日内恐即将判决。余亦即将与你们长别。在前方，日死若干人，余亦其中之一耳。死后勿为我过悲。惟望善育吾儿，你宜设法送之返家中，