在北约组建时期出任国务卿迪安·艾奇逊的特别助理。1952年，他重返参议院完成他人任期，此时人气高涨的库珀本来很有希望在1954年赢得连任，但却由于民主党人找来前副总统阿尔本·W·巴克利应战而落败。在普选中不敌巴克利后，库珀于1955年由共和党总统德怀特·艾森豪威尔任命出任驻印大使。他上任后赢得印度总理贾瓦哈拉尔·尼赫鲁的信任，大幅改善美国和刚刚独立的印度之间的关系，还帮助阻止苏联在亚洲继续共产主义扩张的战略。巴克利于1956年去世，艾森豪威尔要求库珀竞争巴克利的议席。库珀虽然不情愿，但还是接受总统安排，并在