903年（光绪29年）归国，任长沙武备学堂总教习、监督，新军统带。其间，秘密参加革命派的活动。后来，他调到驻南京的新军第9镇，其后升任军谘府第3厅厅长。此后，他到保定陆军军官学校任监督。辛亥革命爆发后，他任革命派的徐绍桢率领的进攻南京的军队的参谋。中华民国成立后的1912年（民国元年），任大总统府谘议、江苏都督府参谋厅厅长。1913年（民国2年）二次革命爆发，他随兄长陈其美进攻江南机器局，败北后流亡日本。
转向银行界和实业界.此后，陈其采事实上退出军界，转而投入实业界、政界。归