昂诺夫作为副驾驶，与宇航员帕维尔·贝利亚耶夫搭档，执行上升2号任务。在该任务中，列昂诺夫拴着5米长的安全绳，离开宇宙飞船到达太空环境中进行了了10分钟的活动，成为首个完成出舱活动的人类。在返回时，由于宇航服的膨胀而被卡在了气闸舱舱口。在多次排放掉宇航服内气体后他才最终进入太空舱内。降落过程中，由于某种原因太空舱内的氧气压力和温度开始升高，两名宇航员进入昏迷状态。昏迷过程中，可能是他们中的一个碰触了补充空气的开关，使舱内环境开始恢复正常。然而飞船的导航系统也出现了故障，飞船降落在距离预定地点3200公里的西伯