任中法大学校长。北伐时期，国民政府定都南京后，他主持教育行政委员会、筹设中华民国大学院及中央研究院，主导教育及学术体制改革。1928年至1940年专任中央研究院院长，贯彻对学术研究的主张。蔡元培为人宽厚、恻隐为怀，对中国社会及陋俗有透彻观察；两度游学欧洲、亲炙文艺复兴人文主义精神及法国大革命后的思潮。他把中国文化教育「从封建专制时代摆渡到民主自由时代」。手定教育方针，创立现代教育制度。把北京大学学术化，奠定中央研究院之基础。提倡军国民教育、实利主义、公民道德及人生观、世界观、美学教育。倡导自由思想、民权