梦麟担任教育学教授。1922年作为国民代表出席华盛顿会议。1926年4月，因为担心遭军阀抓捕，躲入东交民巷六国饭店三个月，同时躲入东交民巷的还有北大政治学教授李大钊。后趁机逃往上海，转赴杭州。
从政经历.1927年，国民革命军占领杭州后，蒋梦麟被蒋中正任命为浙江省省政府委员兼教育厅长、中国国民党中央政治会议浙江分会秘书长，开始党政生涯。国立浙江大学成立后，省教育厅取消，出任浙江大学校长。1928年，蒋梦麟出任教育部长兼任浙大校长。10月3日 - 10月24日兼任国民政府