1903年升为教授，并成为与物理化学主任。来到芝加哥后，史密斯的研究领域由有机化学转为无机化学和物理化学，这有助于芝加哥大学化学系的多元化发展；他在任内大力宣传物理化学，并协助推动芝加哥大学首个系统化的物理化学课程。他亦在1901年至1911年期间担任初级学院的院长，负责管理理科学生。史密斯是一个附属委员会的主席，曾在1899年发佈了一份中学化学课程大纲，此为全美国中学化学教育的基础。1911年，史密斯离开芝加哥，来到纽约的哥伦比亚大学，出任该校的化学系主任。他积极参与审查的工作，并在托马斯·亨特·