在2009年2月，片方开始进行索尔的选角作业，试图从众演员中选出体格与索尔相近的演员。同年5月，克里斯·汉斯沃正在为饰演索尔一事与片方洽谈。汉斯沃在选角初期就被刷掉，但后来获得试读剧本的第二次机会。他的弟弟连恩·汉斯沃也有参与选角，但被漫威工作室总裁凯文·费吉淘汰。隔日，漫威宣布汤姆·希德斯顿获选饰演洛基。6月，费吉证实，汉斯沃与希德斯顿都已签下片约。费吉表示，《雷神索尔》的背景将设定在现代地球和，但索尔在地球的宿主唐纳·布莱克博士（）不会出场。7月，漫威宣布娜塔莉·波曼将饰演珍·佛斯特。9月，科鲁姆·费奥