002年10月24日出任托莱多总教区总主教。2006年3月24日被教宗本笃十六世册封为司铎级枢机，领圣庞加爵堂区司铎衔。在2008年12月9日，由于方济各·安霖泽枢机荣休，因此卡尼萨雷斯接替成为。2010年3月4日，他被任命为的成员。他也是圣座信理部、和宗座「天主的教会」委员会的成员。以及同年3月5日，他再被任命为圣座万民福音部的成员。他曾参与2013年教宗选举秘密会议，当时选出的是教宗方济各。2014年8月28日起出任华伦西亚总教区总主教。