高祖受禅，封襄邑郡王，迁并州总管。武德四年（621年），李神符在汾水东面抵御突厥颉利可汗寇边，斩首五百级，获马二千。又战于沙河之北，缴获其乙利达官并颉利可汗所乘之马与铠甲，献捷长安，被拜为太府卿。武德九年（626年），迁任扬州大都督，从丹杨度长江，治隋朝江都故郡。他少于威严，不为下属所畏。贞观元年（627年），李神符从扬州回到京城任将作大匠兼散骑常侍，不久改任宗正卿，加光禄大夫，后因病辞职。唐太宗以他是宗室重臣，亲自到他府邸看望，赏赐财物与羊酒。李神符有脚疾，每次入宫议事太宗都叫人用小舆抬他入内。贞