勒用阿拉伯神学去讨论三位一体的原则，同时也去增进东罗马帝国与阿拉伯帝国之间的关系。据说他在传教的过程中学过希伯来语、撒马利亚语和阿拉伯语。第二个任务（860年）是受东罗马帝国皇帝米海尔三世和君士坦丁堡牧首佛提乌的命令去的。基里尔被派到可萨汗国去阻止犹太教的扩张。因为可萨人信奉犹太教可以免除一些政治纠纷，可萨汗国可汗坚定地将犹太教作为国教，所以这次任务失败了。回到君士坦丁堡之后，基里尔在国子监里面当上了哲学教授，与此同时他的哥哥美多德当上了一个修道院的院长，并且成了君士坦丁堡政界与宗教界的重要人物。