钱壮飞把自己所住的二楼前楼让给他住。不久，又奉徐命令协助其筹办首届杭州西湖博览会，受到徐恩曾赏识。1929年底，徐赴南京秘密组建中国国民党特务组织中央组织部党务调查科。钱奉中国共产党中央特别行动科领导周恩来、陈赓之命打入中统，又通过其特殊地位，引入李克农、胡底二人卧底。三人互相配合，获取大量珍贵情报，完全掌握中国国民党内部密电密码本。日后，周恩来称颂三人为“龙潭三杰”。1931年4月24日，中国共产党重要领导人顾顺章在汉口被国民党武汉行营主任何成浚抓获，旋即叛变，供述了中国共产党在上海之全部组织人员