。光绪三十二年（1906年），他在日本东京加入光复会，同年加入中国同盟会并任宣传部长。回国后，1906年（光绪32年），蒋尊簋应浙江巡抚张增敫之邀，到浙江出任新军第二标标统。此后他曾任第一标标统、浙江督练公所教练处帮办、浙江讲武学堂总办。他还在杭州海潮寺创办浙江弁目学堂并任总办，并参与创建了浙江陆军小学堂、浙江炮工学堂。徐锡麟安庆起义失败后，政府怀疑蒋尊簋涉及此案，蒋尊簋遂被迫辞职，离开浙江到广西。此后他在广西任兵备、参谋、教练三处会办，陆军小学堂总办，广西参谋处总办（1909年就任）。1910年（宣统