期间组织革命团体“心社”，创办《嶷麓警钟》月刊，传播新文化和马克思主义，是湘南革命组织之开端。蒋先云成长为湘南学生运动领袖，深得毛泽东赏识。1921年，经毛泽东介绍，与黄静源、蒋啸清一同加入中国共产党。次年，受中共湘区委派至江西安源路矿，与李立三、刘少奇于1922年9月14日共同组织领导17000余人参加的安源路矿大罢工，取得完全胜利，任安源路矿工人俱乐部党支部书记兼文书股长。之后受组织委派，到湖南水口山于1922年12月5日组织领导3000余人参加的水口山铅锌矿工人大罢工，亦取得完全胜利（任俱乐部主任