后转赴台湾，受聘为台湾大学教授，后于1955年被东海大学董事会推举为首任校长。1956年中华民国政府派其为出席联合国教科文组织首席代表，以其博识宏论蜚声国际论坛。1956年起被聘为中华民国总统府国策顾问。曾约农校长接获聘书之时，即致函东海大学董事会杭立武董事长，缕陈其对此一大学的构想。认为大学主要的目的，在于保存与培养文化，因此课程之选订，务使能建立一种包括古风之文化环境，再进一步地沟通东西、古今文化。其次，基督教育与其他性质之训练皆有赖知识与经验，因此教职员生必须维持高度标准，校内团体生活应受基督教条