哈里·格雷西于1957年在西肯塔基大学取得化学理学士学位，随后他开始在西北大学接受与的指导下研究无机化学领域，并于1960年获得哲学博士学位。在西北大学期间，哈里于1958年获邀加入宇普西龙（Upsilon）分部。在1960年到1961年期间，哈里于哥本哈根大学花费1年的时间担任国家科学基金博士后研究员，他在那里与沃尔特·曼奇（Walter A. Manch）共事，并与卡尔·巴尔豪森（Carl J. Ballhausen）共同研究金属复合物的电子结构。离开哥本哈根大学后，哈里回到美国纽约哥伦比亚大学任教