五中成立安社，信仰无政府主义，发表反对军阀、列强、私有制文章。五四运动爆发后，改名光赤，歌颂十月革命，是芜湖学生运动领袖之一。1920年春，入上海社会主义青年团所办外国语学校学习，并加入社会主义青年团。次年，赴苏联莫斯科东方大学学习。1922年，加入中国共产党。1924年回国，先在河南固始开展建党活动，后到上海大学任教。1925年，去北京中共北方区委工作。第一次国共合作破裂后，根据瞿秋白指示，于1928年初与阿英等组织太阳社，创办春野书店，主编《太阳月刊》杂志。1930年，左联成立，蒋光慈被选为候补常委