政府任教育部副部长，苏维埃大学副校长。1934年，参加长征。1937年，任中共中央驻湘代表、八路军高级参议，在湖南开展统战工作。1940年，徐特立在延安任延安自然科学院院长（他是延安自然科学院创建时期任职时间最长的院长），时人把他和吴玉章、林伯渠、谢觉哉、董必武誉为“延安五老”。据曾在陕北和他一起生活过的人说，他六十岁之后，仍常常跳到大河里游水数小时之久。1949年中华人民共和国成立后，徐特立任中共中央宣传部副部长，一些日子之后，因身体原因请辞。1968年11月28日，徐特立在北京逝世，享年91岁