出任江苏巡抚，于咸丰五年（1855年）正月一日平定小刀会收复上海县建功。1856年吉尔杭阿奉命帮办江南大营军务，自领绿营清军数万驻扎于皖苏边界称为「九华山大营」，认为高资（今镇江市丹徒区）是太平军运粮通往江宁府要道，乃令江宁知府刘存厚领三营1600人绿营清军驻守高资市郊烟墩山以扼江宁；太平军惊恐，自江宁派出会同句容、镇江数万太平军在秦日纲率领下夺回烟墩山，刘存厚与1600人绿营清军悉数阵亡。高资告急时，吉尔杭阿大营只有八千兵，有人建议他放弃高资，吉尔杭阿不从，带兵前往烟墩山增援，被太平军包围