年3月26日晋升为天主教保定教区首任中国籍主教，同年8月2日祝圣，由北京代牧满德贻主教主礼，宣化代牧程有猷主教、易县监牧马迪懦主教襄礼。1946年中国天主教实行圣统制，4月11日，周济世正式升任保定教区主教。7月18日，周济世又升任天主教南昌总教区总主教，是3位华人总主教（另两位北平总主教田耕莘、南京总主教于斌）之一。他将主教府从九江迁至南昌松柏巷天主堂，原九江教区改称南昌总教区。1949年以后，田耕莘和于斌都陆续前往台湾，周济世成为留在中国大陆品级最高的天主教神职人员。1950年代，周济世由于拒绝