在中国同盟会正式成立大会上，徐镜心被委任为同盟会北方支部长兼山东主盟人，在其影响下，1905年一年内加入同盟会的山东学生有46人之多。1906年回国后，徐镜心在烟台创立东牟公学，此学校也成为胶东乃至山东革命的中心。在此期间，徐镜心也曾只身前往辽东、奉天、吉林等地宣传革命。
参与革命.1910年，徐镜心返回胶东组织革命，在1911年10月武昌起义爆发后，徐镜心迅速在山东组织起义，其时徐镜心与丁惟汾、刘冠三等人在济南草拟出山东独立大纲7条，迫使山东巡抚孙宝琦于11月13日宣布山东独立。