麟退职返台，1947年起任台湾省行政长官公署法制委员会委员、台湾省政府法制室参议，台湾大学法律系教授，教授民事诉讼法。1948年任台大法学院训导分处主任。1952年原第一任司法院大法官多人转任、辞职或去世，仅余二人在职，因此被提名为大法官以补缺额，同年监察院同意任命，始出任大法官，蔡章麟因此成为台籍第一位大法官，1958年卸任。亦兼任司法行政部法规整理检讨委员会委员20余年。1969年再被选任为监察委员。1971年曾担任公务员甲等特考典试委员。1988年去世。