《白云故乡》，之后多扮演反派角色。1969年，以电影《扬子江风云》获得第7届金马奖最佳男配角。除了电影演出，孙越也是台湾电视公司基本演员，参演台视的多出连续剧。自从与张小燕在台视综艺节目《银河璇宫》演出短剧后，改走谐星路线；其后更主持台视综艺节目《锦绣年华》和主演台视短剧综艺节目《小人物狂想曲》，造成轰动。1981年，孙越离开台视，专心于电影演出，并与陶大伟合唱〈朋友歌〉，让演艺生涯更上一层楼；同年，陶大伟带孙越到教堂做礼拜，孙越受洗成为基督徒，成功戒去30多年的菸瘾，并首度参加公益活动──《宇宙光杂志