情并支持革命，受到爱国学生爱戴，凡有爱国集会均请其前去主持并演讲。当时政局混乱，简又文留在燕京大学主持校务。
投身军政界.1926年秋，简又文因为秘密参加反帝革命活动，被奉系及山东军阀通缉，乃离开北京回广东。此时，信仰基督教的冯玉祥在五原誓师，加入国民革命阵营。因冯玉祥需要政治工作人员，简又文经孙科保荐，获中国国民党中央党部委派，赴西北军，任国民革命军第二集团军总司令部（冯玉祥任总司令）外交处处长、前敌政治部中将主任、兼中国国民党中央党部西北军政治工作委员，由此开始军政界生涯。