是整个计算最昂贵的一步。根据计算能力，体系复杂程度和精度的需要，可以采用各种从头计算法直接近似求解，也可以采用密度泛函理论，半经验方法，分子力学势场等一系列方法获得势能面。获得势能面之后，可以用其求解原子核的定态薛定谔方程得到原子核波的定态函数和体系能量或通过求解含时薛定谔方程模拟原子核波函数随时间的演化 这两种方法获得的结果可以互相转化。原子核定态波函数描述了分子的振动，一般用来获得振动零振动点能，进行红外、微波光谱或电子光谱振动与转动结构的计算；而波函数随时间的演变则描述了化学反应的动力学过程。