此潜逃中国大陆广东广州，进入黄埔军校第二期，加入国民党，并且受当时国民党负责侨务的廖仲恺栽培，李氏从此左倾并与中共关系密切。在校期间（1924年，一说1926年）成立「台湾独立革命党」，后来又参加「广东台湾学生联合会」、广东台湾革命青年团等组织，并与中国共产党有所往来。民国十六年（1927年），因蒋介石进行清党，李友邦潜赴杭州，祕密从事革命活动。因结交许多左翼人士，于民国二十一年（1932年）被国民党逮捕入狱，至西安事变第二次国共合作后才正式被释放。民国二十六年（1937年）中日战争爆发后，李友邦在金华