后来我效力的国家队比1964年那一届要强得多，可结果总是双手空空，那届国家队并不只是优秀队员的集合。”1966年比利亚隆加率领西班牙队参加了世界杯，首战输给了阿根廷，在2：1战胜瑞士之后，又以1：2输给了哈密特·舍恩（Helmut Schön）执教的西德，小组赛未能出线。比利亚隆加随后离开主教练位置，由刚率领马德里竞技夺取西甲冠军的多梅内克·巴尔曼亚（Domènec Balmanya）接任主教练，他共执教22场，成绩为9胜5和8负。