反对修宪为名，与其他学者、社运界人士与台大学生合组「张亚中等一百五十人联盟」参选2005年中华民国任务型国代选举，并以1.64%的得票率当选五人，张亚中当选国大代表后请辞。10月，张亚中、黄光国等人以联盟名义邀请中央研究院七位院士，包括劳思光、于宗先、林毓生、胡佛、张玉法、黄彰健、杨国枢等人，共同发表《两岸和平论述》，主张未来两岸和平与发展且建立在「『整个中国、两岸平等』、『两岸统合』、『和平不武』、『基础协定』」的架构下。2006年，要求基隆市市长许财利辞职。2008年中华民国总统选举中，马英九当