担任中华航空公司董事长，后转任该公司名誉董事长（1968年）。在国民党党务中，钱大钧任国民党中央纪律委员会委员、中央评议委员。除了运动推广，钱大钧的嗜好还有书法，擅长钟鼎篆体。曾为圆山大饭店提词，圆山饭店之匾额据信为其墨宝。此外其以钟鼎篆体抄写金刚经全文，目前蒐藏于国立历史博物馆。1982年7月21日因肝癌在台北三军总医院病逝，享年90岁。
家庭.钱大钧娶欧阳藻丽、欧阳生丽两夫人，是亲姐妹，因此有“渔色”的名声