办鼓楼实验幼稚园，廖世承所主持的南京高等师范学校附属学校（1923年更名为国立东南大学附中）从事教育科学实验、推行新学制（即六、三、三制），都有他的参与和支持。1928年受聘为金陵大学教授。1927年陈裕光当选金陵大学首任华人校长后，决定以美国实业家霍尔的捐款创办中国文化研究所，徐养秋受聘为中国文化研究所主任委员，后任所长，1937年因抗战迁至成都，并兼任国民政府外交部条约委员会专门委员。在他的主持下，金陵大学中国文化研究所成为民国时期最重要和最有声誉的中国文化研究机构之一。应聘于该所的学者最多时达到十