起中国社会科学家联盟，并且是中国左翼文化界总同盟负责人之一。同时，他还负责编辑《巴尔底山》杂志。其间，他翻译出版有《马克思论文选译》、《马克思与恩格斯合传》以及马克思写的《哲学之贫困》等书。1932年，李一氓抵达中央苏区首府瑞金。1933年，任中华苏维埃共和国临时中央政府国家政治保卫局执行部部长。1934年10月，参加长征。长征抵达陕北后，历任中共陕甘省委、中共陕甘宁省委、中共陕西省委宣传部部长。1937年7月抗日战争爆发后，李一氓在皖南奉命帮叶挺组建新四军，担任新四军秘书长以及中共中央东南分局秘书