先后任教于浙江省立法政专门学校、浙江省立女子师范学校、女子中学等校。此后，新任湖州中学校长的雷震曾请他出任学校教务主任兼师范部主任，然而不到两月便因为蒋介石清党而出走。1928年起任教于上海政法大学。后由雷震介绍到国民党中央党部训练部任职。1933年受陈布雷之请出任严州中学校长。此后，又经王世杰邀请出任教育部社会教育司第二科科长，并兼第三科科长。其时，还同雷震一起创办了行健中学。抗日战争爆发后，徐逸樵历任第二十军团秘书长、政治部主任，第三十一集团军政治部主任，中央政治大学指导员，陕西省立政治学院院长，国民党