04年华兴会策划的长沙起义事机败露，柳大任遭清廷通缉，被迫流亡日本，并加入同盟会，参加《民报》的工作。次年，他经冯自由介绍，和李燮和、易本羲等到南洋任教员，在荷属邦甲岛一带发展中国同盟会的组织，并且和在南洋重建光复会的陶成章取得了联系。1911年广州黄花岗起义爆发前夕，他到香港受黄兴之命和黄一欧、陈方度、胡国梁等人打入广州巡警教练所作内应。黄花岗起义失败后，他逃到湖南，武昌起义爆发后赶到汉阳前线，任民军战时总司令黄兴的督战员。辛亥革命后，他曾任大总统府机要秘书。1912年，他任国民党湖南支部评议员。该年