岁时看见郗愔亲笔书写的《太清诸丹法》，便欣然有志炼丹，20余岁时开始服食仙药，后来拜孙游岳为师，接受道教的符图经法。484年，陶弘景忽然得病，7日不省人事，不饮不食，期间梦中有神秘体验，目睹神界仙境的景物，促使他日后决心修道，由此确立道教信仰，尊崇东晋时杨羲、许谧、许翙三君遗下的经文。自此他一意寻求杨、许三君的上清经真迹，游历浙、越各地，从其他道士及士大夫处搜集杨、许的手迹，编成《真诰》和《登真隐诀》二书，整理上清派的经典，以及上清经所奉诸神的名号。他高度崇拜上清经，甚至相信诵经万遍，毋须服药就能升仙。