关史料组成的宪政政资料、国内外议会・法令相关资料、支部上野图书馆收藏的芭蕾舞・法语歌相关的芦原英了藏书、以出版文化史资料为中心的布川文库（布川角左卫门的原藏书）。另外也有二战前被禁止发行的书籍·杂志，其中原帝国图书馆收藏的禁书作为普通资料的一部分，而原内务省保管的禁书是作为贵重图书的一部分被限制阅读的。根据2004年度（平成16年度）末的统计，国立国会图书馆收藏资料共计图书8,369,233册、杂志176,961种、报纸10,351种，另外缩微胶卷、地图、电子资料等非图书形态的资料共约1,200万件以上