路易红雀队短暂效力一段时间后，吉布森决定只打职业棒球。1961年7月他成为全职先发投手，并于1962年首次入选全明星赛。1964年世界大赛中，吉布森先发三场并拿下了两场胜利，隔年（1965年）更是首度达到单季20胜。他在1967年世界大赛中还演出一人三度完投胜。1968年，吉布森达到了生涯巅峰，除了单季完成1.12的防御率之外，还在1968年世界大赛第一战中投出单场17次三振。吉布森在1971年投过一场无安打比赛，但随后几季就开始经历膝盖肿胀的伤势困扰。吉布森于1975年退休时，其生涯三振数在大联盟史上