辛亥革命爆发后，南昌城内的测绘学校和陆军小学堂的学生配合攻城的起义部队打开城门，光复南昌。1912年孙中山就任中华民国临时大总统，彭素民任总统府秘书。孙中山辞去临时大总统职务后，彭素民转任江西同盟会机关报《晨钟报》主笔。1914年，彭素民帮孙中山组织中华革命党。同年，他回到上海，秘密从事讨伐袁世凯的活动。1923年1月，任中国国民党中央总务部部长，帮助孙中山改组中国国民党。1924年1月，中国国民党第一次全国代表大会在广州召开，彭素民当选中央候补执行委员。中国国民党一届一中全会上，彭素民当选中央常委。任中国