其后到坪井塾担任塾头，从此开始关注重点转移到军事、工程等问题上，在这段时间学习西方军事学说和摄影术。也是在这段时间，大鸟结识了胜海舟。安政4年（1857年），在绳武馆担任兵学教授，同时向中滨万次郎学习英语。安政5年（1858年），经服部元彰介绍当了尼崎藩的一名藩士，待遇为8人扶持。安政6年（1859年），经德岛藩到任职。次年翻译出版了《炮科新编》一书，这也是日本第一本金属活字印刷的着作，而所使用的活字印刷技术也得名“大鸟活字”。后来又陆续出版了不少使用“大鸟活字”的书籍。文久元年（1861年）12月