6年（1927年）4月初，高语罕出席了在武汉举行的中国国民党安徽省第一次代表大会，并当选为执行委员。会后，经高语罕指导，刊行《三· 二三事变宣传提纲》。
1927年以后.民国16年（1927年）八七会议之后，高语罕赴上海，参加了阿英、蒋光慈、李克农等人组成的“春野支部”，并曾经代表中央指导“太阳社”的文艺工作，思想逐渐倾向托洛茨基主义。民国18年（1929年）11月，高语罕被中国共产党开除党籍。同年12月15日，高语罕和陈独秀等81人发表《我们的政治意见书》。民国21年（193