敏回国后，便于台大政治系担任副教授。三十四岁时，昇为正教授。三十八岁时，出任台大政治系主任，是战后台大最年轻的正教授与系主任。不久，彭明敏又被聘任为国科会国家讲座教授。
联合国大会中华民国代表团顾问.1961年，彭明敏被派任联合国大会中华民国代表团顾问。在纽约时，有台独人士去找他，劝他找一个机会在联合国大会中发言，突然戏剧性地提出台湾独立的主张，并诉请联合国採取行动，事后可向美国政府寻求政治庇护。彭明敏认为这种建议完全不切实际。他说他根本无机会在大会发言，而且也没有作这种戏剧性行动