野百合学运，上万名的学生以「解散国民大会、废除临时条款、召开国是会议、拟定政经改革表」四大诉求，在中正纪念堂绝食、静坐抗议；将近八十高龄的李镇源首次走出研究室，陪着学生静坐，并为学生打气。1991年，李镇源又与十多位医学院同仁到土城看守所探视被以中华民国刑法「预备叛乱罪」拘禁的李应元和郭倍宏。这两位都是台湾大学的毕业生，也是台独联盟的重要干部。之后，李镇源深感「惩治叛乱条例」与「中华民国刑法第一百条」一直是中国国民党打压政治异己的统治工具，也严重阻碍台湾的民主发展与宪政运作。因此，他于1991年9月领导