2001）。自2000年代起，威廉姆斯主要出现在独立剧情电影中，在影评界广受好评。2005年电影《断背山》是她职业生涯的高光作品之一，使她获得了奥斯卡最佳女配角奖提名。她随后参演了《摇滚启示录》（2007）、《》（2008）和马丁·斯科塞斯执导的《隔离岛》（2010）。威廉姆斯在2008年影片《》中的流浪者角色为她赢得了赞誉，她在《蓝色情人节》（2010）中与瑞恩·高斯林演对手戏，获得了奥斯卡最佳女主角奖提名。2011年，威廉姆斯在《我与梦露的一周》中出演玛丽莲·梦露，赢得了金球奖最佳音乐及喜剧类电影女