1921年后转向马克思主义，1922年6月，与赵世炎、周恩来等一起创建中国少年共产党，任宣传部长。1922年秋加入法国共产党，不久转入中国共产党。1924年10月，陈延年回国任中共广东区委书记，次年参与组织省港大罢工。1927年四一二事变后，奉命前往上海重新组织当地共产党活动，5月在中共五大上当选为中央政治局候补委员，6月任中共江苏省委书记。1927年6月26日，陈延年在上海北四川路恒丰里104号中共上海区委所在地被国民政府逮捕，陈延年拒绝招降，于7月4日被乱刀砍杀。