924年回国，任清华大学讲师，讲授政治学、宪法学。1927年任教南京国立中央大学，并在《现代评论》杂志连续发表评论，要求废除“领事裁判权”，归还租界，并主张中国完善行政系统。1930年回清华大学政治学系任教，并在北京大学兼课。1934年继罗隆基任天津《益世报》主笔。因文笔辛辣被迫去职，再入中央大学任教。抗日战争期间，任西南联合大学教授，参与创建西南联合大学法学院。1937年至1949年，钱端升四次应邀到美国参加学术会议及讲学。其中，1947年10月至1948年，任哈佛大学客座教授，讲授《中国政府与政治》。