神宗即位，拜太保、凤翔雄武军节度使，朔望朝见。熙宁二年（1069年），为母丁忧，悲痛至极，坚决推辞起复。母葬一段时间后，赵允弼病重，看着诸子以不得完成大事为恨。七月甲戌，太保、凤翔雄武军节度使东平郡王赵允弼薨，宋神宗临丧恸哭，辍朝三日，赠太师、尚书令兼中书令，追封相王，谥号孝定。其子赵宗述、赵宗艺、赵宗缋、赵宗景。赵允弼性情端重，适时然后讲话。各宫增学官员，赵允弼已经显贵，仍然每天到讲席，请伴读官读《孟子》一节。领宗正三十年，与濮安懿王赵允让共事，互相友爱，被宗属推重。