年）11月，全台废县厅改设二十厅，该庄隶属于新竹厅。1909年（明治四十二年）10月，合併二十厅为十二厅，该庄隶属不变。1920年（大正九年），废十二厅改设五州二厅，该庄改制为「大坪林」大字，隶属于新竹州竹南郡三湾庄。战后三湾庄改制为三湾乡，隶属于新竹县，大字亦改制为村。1950年桃、竹、苗分治，三湾乡改隶属于苗栗县。
聚落.本地区发展较早的聚落有下双坑、大桃坪、二十四份、南坪角等，在日治期初期的官方地图上已有记载。此外，本地区尚有内大坪、桃坪、大坪林、黄屋、刀石坑、暗缸董、箭