在岳麓山下建立新民学会。陈章甫曾想渡海去日本留学，毛泽东挽留他留下来帮助打理会务，一起住在长沙天鹅塘青山祠，促成毛泽东和杨开慧结婚。1919年，五四运动之后，毛泽东在长沙建立“俄罗斯研究会”和“文化书社”，陈章甫是助手。1921年，陈章甫加入中国共产党。1922年，陈章甫建立浏阳驻省同学会，创办《浏阳旬刊》，同时担任湘西特别支部书记。1924年，陈章甫到兰田等地发展中国共产党势力。孙中山确立“联俄容共”第一次国共合作，陈章甫被调回长沙工作。1925年，陈章甫、夏明翰、周以栗担任中国国民党