项打击有组织犯罪和美国黑手党的运动，并且有时与时任美国联邦调查局局长埃德加胡佛的策略相左。在罗伯特任期内，定罪的有组织犯罪头目数量增长了百分之八百。他任内最广为人知的事件是他对非裔美国人民权运动的支持，对有组织犯罪和黑社会的打击，以及在1962年古巴导弹危机中的表现。在1963年肯尼迪总统遇刺后，他离开约翰逊政府去参选美国国会参议员，击败了时任参议员的共和党党员肯尼思·基廷。1968年3月31日，林登·约翰逊总统宣布退选不再竞逐连任后，罗伯特·肯尼迪参加总统选举并且在民主党内部选举中获得了一定的优势