受初级美术训练，后来由于年龄和学资的问题，转攻美术史。在学期间，孙佩苍游历意大利、英国、德国、苏俄、荷兰、西班牙等十个国家，考察了近百座教堂、美术馆。他还大量搜购欧洲原画和典籍，并写了一篇《法兰西现代教育现状》。《蒋碧微回忆录》记载，该时期，孙佩苍和同在法国学习的徐悲鸿、谢寿康、张道藩、常玉、郭有守、邵洵美、江小鹣等人结成好友；为了调侃中国知名的西画美术组织“天马会”，这些艺术家还成立了“天狗会”。1927年1月，孙佩苍回到中国，此后历任四洮铁路局秘书、东北大学文学院专任教授兼法工学院教授，其间和李有兰