1915年，陈章甫考上湖南第一师范学院。1916年，陈章甫在长沙女校、周南女中、湖南第一师范学院附属小学当教师。1917年，毛泽东和萧子昇一起考察湖南农村情况，在浏阳就住在陈章甫家。1918年4月14日，毛泽东、蔡和森、陈章甫等14人在岳麓山下建立新民学会。陈章甫曾想渡海去日本留学，毛泽东挽留他留下来帮助打理会务，一起住在长沙天鹅塘青山祠，促成毛泽东和杨开慧结婚。1919年，五四运动之后，毛泽东在长沙建立“俄罗斯研究会”和“文化书社”，陈章甫是助手。1921年，陈章甫加入中国共产党。