，他应黄兴邀请，同胡瑛一起到湖南长沙策划响应华兴会组织的长沙起义，决定吕大森任蜀省及施南分部总理。此后，吕大森同康建唐返回施南联络会党。长沙起义失败，科学补习所遭到清政府查封，吕大森也遭到通缉，潜逃入深山。事态平静后，他联络刘静庵在施南成立天锡会，作为日知会的联络机关，但旋即被清政府侦得，该会不得不停止活动。吕大森返回建始县城，联络季廷辉、孟美武、熊华廷、朱纯武等士绅，企图组织武装举行起义。事泄，季廷辉等四人被清政府处决，吕大森率领武装在梭步垭同追兵战斗，失败后逃到宣恩。1911年武昌起义爆发后，他和共