出任中共西北工委委员、西北革命军事委员会主席、前敌总指挥，统一指挥红二十六军、红二十七军，率领红军先后占领安定、延长、延川、安塞、靖边、保安六座县城。1935年9月，红二十五军到达陕北，组成红十五军团，刘志丹任副军团长兼参谋长，参与指挥了劳山战役，歼灭东北军110师。10月初，与高岗、习仲勋、马文瑞等在戴季英主导的肃反中被逮捕，刘志丹遭严刑拷打，红26军营级以上、陕甘边地方县级以上干部全部遭到关押，习仲勋差点被活埋。中央红军到达陕北后，由博古领导的党务委员会负责解决当地肃反问题，刘志丹等被释放。此后，刘志丹