在获得语言学学位后，年轻的语言学教授旅居俄罗斯十年，教授法语。后与兄弟夏尔一同游历欧洲，学习达盖尔发明的银版法。1856年致力研究博物学。同年与英国探险家芒哥·帕克的女儿结婚。1857年穆奥到中南半岛旅行，寻找新的动物标。穆奥先抵达新加坡，由此取海道前往曼谷。1861年1月，法国生物学家亨利·穆奥为寻找热带动物，到柬埔寨旅行，无意中在原始森林中发现宏伟惊人的古庙遗迹，他将在旅途的见闻，记录成日记。1861年不幸在丛林中发病身故，他的游记由弟弟Charles Mouhot整理为《暹罗柬埔寨老挝诸王国旅行记