联合国刚果行动（UNOC）以维持叛乱的加丹加国的秩序，并在1964年将其归于刚果民主共和国治下，这是联合国早年最大规模的军事行动。在前往同叛军首领莫伊兹·冲伯会谈的途中，常被称为是联合国最高效的秘书长的达格·哈马舍尔德在空难中身亡；几个月后他被追授予诺贝尔和平奖。1964年，哈马舍尔德的继任者吴丹部署联合国驻塞浦路斯维和部队，这是联合国历史上持续时间最长的维和任务。20世纪60年代，随着去殖民化的发展，联合国迎来一批新的独立国家作为其会员；单在1960年就有17个新国家加入联合国，其中有16个来自非洲。