大猷被军政部借聘筹建国防科研工作，赴美考察战后科学发展的情况，并计划筹设科学研究机构。接受密西根大学客座教授职务，不意从此离开了中国教职。一直在美国、加拿大任教。1948年当选中央研究院第一届院士。1950年当选加拿大皇家学会会员。1956年后经常回台湾讲学，1967年至1973年首任台湾国科会主委。1962年，《散射的量子理论》出版。回台，担任中央研究院物理研究所于台湾复所后首任所长。1975年，将教学讲稿整理成7册《理论物理》出版。1976年，中央研究院物理所所长卸任。1979年，妻阮冠世殁。