4年10月科学补习所遂被湖广总督张之洞查封。后来，时功璧参加了刘静庵、曹亚伯于1906年2月成立的日知会，时功璧负责将该会翻印的《革命军》、《勐回头》、《黄帝魂》、《湖北学生界》等革命刊物散发到武昌各处。1906年春，时功璧加入中国同盟会。同年冬，日知会受孙中山指示，准备配合萍浏澧起义，但被张之洞觉察，日知会总干事刘静庵等多名会员被捕后遭到杀害。因为父亲时象晋是制台衙门文案，时功璧遂免遭查处。1907年，他加入彭养光等人成立的安郡公益社。他还发动学界营救被捕的日知会会员。后来，他奉命赴南洋荷属东印度任教