里国会选区当选为英国下议院议员，1912年他和玛丽·路易丝·欧仁妮·比耶（）结婚。第一次世界大战爆发后，莱昂内尔·内森·德·罗斯柴尔德的弟弟伊夫林·阿希尔·德·罗斯柴尔德和安东尼·古斯塔夫·德·罗斯柴尔德都加入了英国陆军，作为长子的他则负责经营罗斯柴尔德家族的家族银行N M 罗斯柴尔德与儿子们银行（）。1917年，莱昂内尔·内森·德·罗斯柴尔德的父亲利奥波德·德·罗斯柴尔德去世后，他和他的弟弟安东尼·古斯塔夫·德·罗斯柴尔德开始接手N M 罗斯柴尔德与儿子们银行的业务，莱昂内尔·内森·德·罗斯柴尔德