四季以来国家德比不胜的窘况，并迅速占据积分榜头名，逐渐拉开与第二名巴塞罗那的积分差距。2012年5月2日，穆里尼奥带领皇家马德里提前两轮成为了11/12赛季西甲联赛的冠军，最后达成破西甲记录的100分和121进球。同年夺得西班牙超级盃冠军后，摩连奴已囊括葡、英、意、西四国本土赛事的锦标（即顶级联赛、本土盃赛及国内季前热身赛事冠军）。虽然在任期间摩连奴成功打破巴塞罗那的垄断重夺西甲和创下不少纪录，但由于他与队长卡西利亚斯不和，把后者贬到替补席上，再加上队内的西班牙和葡萄牙球员分化，令球队出现内部分裂。种种