进入江苏陆军小学堂第四期，武昌起义爆发后，曾一度离校参加革命军作战，在中华民国成立后复学，1912年完成3年军事教育，开始其军旅生涯。1913年二次革命爆发时，钱大钧参加钮永建所组织的敢死队，兵败后逃回故乡避居。在1914年得到纽永健的举荐资助到日本东京留学，在日本时于殷汝骊创办的革命派军事学校「浩然庐（浩然学社）」学习，并在日本与孙中山见面，并加入中华革命党。民国三年年底返国，考入位在武昌的陆军第三预备学校（前陆军第三中学堂），后因在学校中进行反袁世凯宣传活动而被通缉辍学逃至上海，在上海时期曾再度协助