处女作，亦是他的成名作。故事发生在一个科学和魔法交织的世界里， 一位有着不寻常能力的年轻高中生上条当麻在学园都市遇到了一名英国修女茵蒂克丝后展开的一系列事件。科学侧融合了科幻和奇幻元素，利用超能力、超先进科技、机械和武器等技术；魔法侧则融合了神秘学，利用圣经、神话传说、魔法、炼金术等技术。到2020年11月为止，电击文库（KADOKAWA）已经发行了53巻（正编50巻＋短篇3巻）。另外，漫画版从史克威尔艾尼克斯的《月刊少年GANGAN》2007年5月号开始连载，截至2020年6月发行了24本单行本和2本