担任已左倾新文协的临时中央委员，也担任林献堂、蒋渭水所组台湾民众党的干事。1930年一月，赖和发表了长篇小说〈蛇先生〉，载于《台湾民报》二九四号、二九五号、二九六号。1932年，赖和与叶荣钟、郭秋生等人创办《南音》杂志，鼓励以闽南语写作文章。1934年张深切、张星建等多位台湾人作家所筹组的「台湾文艺联盟」成立，赖和被推举为委员长，并在刊物《台湾文艺》上发表作品。稍后杨逵创立《台湾新文学》，赖和也担任这份杂志的编辑，也在上面发表作品。1936年赖和因为在《台湾新文学》发表10首〈田园杂诗〉遭到当时作家林克夫批