年6月，回长州认识了桂小五郎。10月，随从桂小五郎一起去江户。1862年12月12日夜，21岁的伊藤与久坂玄瑞、高杉晋作等十几名志士，潜入品川御殿山新建的英国公使馆周围。伊藤在前面开路，手持木锯，锯断使馆四周的木栅栏，其他人随即鱼贯而入，扔出自制的燃烧弹。随后，伊藤等人返回附近住处，彻夜痛饮，沉醉于攘夷的狂热之中。
留学英国.1863年，伊藤同井上馨等5人，受长州藩派遣，秘密经中国前往英国，进入伦敦大学学院学习，导师亚历山大·威廉·威廉姆逊。他亲眼见到西方资本主义国家的物质文明