区总主教.教宗若望保禄二世于2000年11月委任麦卡里克为华盛顿总教区总主教。麦卡里克于2001年1月3日在华盛顿圣玛窦主教座堂正式就任为该总教区的第5任总主教。若望保禄二世于同年2月21日将他擢升为枢机，领圣聂勒和圣亚基略堂区司铎衔。他是2005年教宗选举秘密会议其中一位具有投票权的枢机，当时选出若瑟·拉辛格枢机为教宗本笃十六世。
荣休总主教.年满75岁的麦卡里克于2005年7月向教宗本笃十六世提出辞去华盛顿总教区总主教一职。教宗于2006年5月16日接纳他的辞呈并委任匹兹堡教区