日被西班牙国王阿方索十二世封为西班牙王子，称西班牙王子卡洛斯·坦克雷多·德·波旁-两西西里，2月14日与阿方索十二世的长女玛丽亚·梅塞德斯结婚，有二子一女：梅塞德斯去世后，1907年卡洛斯续娶奥尔良的路易莎公主为妻，婚后有一子三女：卡洛斯亲王在西班牙塞维亚去世。