虽然在州选举中败走麦城，他却在联邦选举中获胜，成为澳大利亚国会议员。1931年澳大利亚国民党联合一批工党退党党员以及小党澳大利亚人党，组成澳大利亚联合党。莱昂斯被推选为党领袖并在同年的大选中获胜，在次年就任总理。在他的任期内，他保持了上一任总理詹姆斯·斯卡林保守的经济政策，削减了政府开支及赤字。在外交上，莱昂斯倾向于与德国、意大利和日本和解，以避免另一次世界大战的发生。1939年4月7日，莱昂斯在悉尼因心脏病突发去世，成为了澳大利亚首位在总理任期内去世的总理。