20年，和陈独秀酝酿组建中国共产党，发起组织马克思学说研究会。同年10月，和邓中夏、高君宇、何孟雄等一同建立北京共产主义小组。中共建党后，任二、三、四届中央委员。1922年李大钊根据共产国际指示，赴上海会见孙中山；但1923年国民党北京地区党务负责人卢钊指称李大钊为首鼠两端的骑墙人，指责李大钊假意国共合作，张继亦持相似看法。1924年参与“国共合作”，出席中国国民党第一次全国代表大会，以个人身份加入国民党，任国民党第一届中央执委。李大钊曾在中国国民党第一次全国代表大会上演说：“本人原为苏联党员、第三国际