善妒，相当执着，对于妻妾的德操管治非常严苛，不许妻妾与帮闲坊众接触，因此世人都戏称那些善妒者是患上「李益疾」，更有「妒痴尚书李十郎」之语。当与李益同辈的人都在朝中有所升迁时，唯独李益不获调进，因此常感到忧郁。无奈下李益四处游历，北至河朔、幽州一带，被刘济辟为帐下幕府，后进任为营田副使。他经常与刘济吟诗作对，其文辞间颇有怨望。留在边境期间，李益创作了不少边塞诗作，如《夜发军中》、《夜上受降城闻笛》等，文名进一步显扬。后来唐代宗注意到他的名声，召李益入朝担任秘书少监、集贤殿学士。但李益又因自负才学，而蔑视其