徐恩曾同学兼校友，很快获取其信任，担任其机要秘书。徐恩曾有不少情妇，其中一个姓王的情妇无处安置，就叫钱壮飞帮他找房子，钱壮飞把自己所住的二楼前楼让给他住。不久，又奉徐命令协助其筹办首届杭州西湖博览会，受到徐恩曾赏识。1929年底，徐赴南京秘密组建中国国民党特务组织中央组织部党务调查科。钱奉中国共产党中央特别行动科领导周恩来、陈赓之命打入中统，又通过其特殊地位，引入李克农、胡底二人卧底。三人互相配合，获取大量珍贵情报，完全掌握中国国民党内部密电密码本。日后，周恩来称颂三人为“龙潭三杰”。1931年4月