湾后与凯渥签约为专职模特儿。2001年，林志玲又于华冈艺校兼任教师，教授表演训练的课程。2001年、2002年倩碧亚洲区彩妆代言人。2002年，拍摄林锦和导演的MV《春泥》（庾澄庆演唱）及镇金店真女人系列。同年，林志玲受香港唐安麒国际集团邀请拍摄电视广告；该广告在港播出后，其吸引人的身材与美貌在互联网上引起讨论及询问，而逐渐打开在香港知名度。不过令林志玲真正成名的转机，是2004年底与台湾富商林百里的绯闻。2004年底，林志玲的演艺事业逐渐往香港及大陆发展；2005年与日本奥斯卡传播合作，也开始发展