褫总督衔，回省城暂署巡抚。不久召京。咸丰二年（1852年），太平军北上两湖，周天爵正侨居宿州，奉命偕同安徽巡抚蒋文庆组织防务。次年，疏请江苏、山东、安徽、河南筹办团练。随即太平军攻陷省会安庆，蒋文庆殉国，周天爵任安徽巡抚，苦苦支撑，因病卒于军中，由袁甲三代领其军。朝廷追赠尚书衔。周天爵并非翰林出身，却破例特谥文忠。《清史稿》有传。