行政首长的任内，他推行十大建设，与李国鼎共同促进新竹科学工业园区的成立，规划台湾早期科技政策；被许多人认为不仅是台湾科技产业之主要奠基者，也堪称是「台湾经济的推手」之一，也是台湾经济贡献重要人物之一。1984年2月24日，时任行政院长的孙运璇因罹患脑溢血而一度病危，不久因身体状况不理想而辞职下台。经过漫长的恢复，孙运璇中风后的病情仍不甚理想，只能以轮椅代步。尽管丧失了部份语言和行动能力，且已淡出政治圈，他仍然受到中国国民党乃至台湾政坛内的景仰，曾于4年内以中国国民党大老身份，两度替该党总统候选人连战站台