馆由希腊总理扬尼斯·卡波迪斯特里亚斯于1829年在爱琴娜岛成立。自那时起，考古收藏品在不同展览场地展出。1858年，为博物馆地点和建筑设计举办了一项国际建筑设计比赛。雅典国家考古博物馆于1866年在目前的位置开始兴建，并于1889年完成，外观是新古典主义建筑。