二次东征胜利后出任东江各属行政委员的周恩来邀请，担任国民党澄海县执委会主席、潮州金山中学校长。1927年南昌起义军进驻潮汕期间，又被周恩来委任为潮阳县县长（后因起义军在潮汕失败之故未到任）。1928年2月，杜国庠抵达上海，经蒋光慈、钱杏邨介绍加入中国共产党，参与发起成立当时最着名的文学团体之一“太阳社”，又与活跃于上海文坛的潮籍作家洪灵菲、戴平万组织成立“我们社”，翻译了大量的西方、日本等理论、社会科学着作和小说。1930年，中国左翼作家联盟正式成立，杜国庠是“左联”最早的成员之一。杜国庠又与潘梓年