宗素加入中国同盟会。此后，她在中国同盟会的领导下参加革命，同时完成了在东京女子高等师范学校的学业。其间，她和林白水的朋友汤忠结婚。1911年武昌起义爆发后，林宗素回到上海。此前，部分中国同盟会会员已于宣统三年九月（1911年11月）上旬在上海成立中国社会党，并提出了“赞成共和、融化种界、改良法律、新生个人”，以及“无论男女，义务权利平等。”该党先后创办《社会日报》、《社会党月刊》等报刊。林宗素参加了中国社会党并成为骨干，积极参与女子参政运动，在中国社会党内成立了女子参政同志会并任会长，还创办了参政研究会