南下参加护法运动。1920年，李素奉孙中山的命令到云南、贵州、四川联络唐继尧、岑春煊等各派势力。1922年，李素回到广州任宪法起草委员、总统顾问、咨议等职务。1922年6月，六·一六事变爆发，李素从广州回到北京。此后李素在北京结识齐白石、陈衍、李大钊、范文澜、范毓桂等人物。1927年李大钊在北京遭张作霖追捕时，李素曾帮助李大钊避难于西铁匠胡同24号。1931年左右，李素曾试图在娘子关铁佛寺旧址建高等小学校，未成。日本占领时期，李素不问政治，专心整理诗词典籍。1944年4月，李素在北京病逝。