同志念党国之危机，凛丧亡之无日，披发缨冠，共图匡济；扶危定倾，端视此举”，举发中国共产党破坏革命，危害国本之逆谋，决议非常紧急处置案。同年8月13日蒋介石被迫宣布辞总司令职下野，蔡元培等人一同辞职与蒋前往上海。后任代理国府主席。12月1日，蔡元培在上海大华饭店蒋介石和宋美龄的婚礼上担任主婚人。当年还任中央教育行政委员会常务委员。
创办大学院、推行大学区制.1927年，蔡元培倡议成立中华民国大学院作为全国最高学术教育行政机关，10月任为首任院长。除仿效法国大学院成立中华民国大学院外，