1960年连任成功。井上在1962年当选为美国联邦参议员，为美国史上首位日裔参议员，随后连任至2012年逝世为止。1968年，井上在民主党全国党代表大会上发表演说，是第一位在民主党全国党代表大会发表演说的日裔美国人。 1970年代，井上因身为参议院水门事件调查委员会的一员而受到瞩目。1975年至1979年间，井上担任参议院情报委员会主席。1987年至1995年及2001年至2003年间，井上担任参议院印地安事务委员会主席。1987年至1989年间，井上出任伊朗-尼游军售丑闻的参议院调查委员会主席。在