927年，尼赫鲁两次担任国大党总书记，曾到印度各地视察，认识到农民贫困的处境。1927年尼赫鲁访问义大利、法国、英国、德国和苏联，结交了法国作家罗曼·罗兰和美国人民自由联盟领导人鲍德温等知名人士。并且在苏联受到热烈欢迎，并因为见识到苏联的进步而开始对马克思主义和社会主义制度开始感兴趣。1929年，尼赫鲁当选国大党主席，宣布党的主要目标是争取印度完全独立。以后他8次被捕，先后住狱9年。在狱中他仍然研究马克思主义，撰写书籍。1932年，尼赫鲁因发动不合作运动和甘地一起被捕。
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