他接着在1994年至2001年间担任8年纽约市市长，于市长任内致力于降低犯罪率并改善城市生活的品质。在世界贸易中心遭受恐怖攻击的九一一事件期间，担任市长的朱利安尼以他突出的坐镇领导能力而闻名全球。使他被《时代》杂志列为2001年的年度风云人物，并且从伊丽莎白二世女王获得KBE勋衔。在911事件中的指挥表现还使他获得了「美国市长」的绰号。自从卸任纽约市长之职位后，朱利安尼还创建了相当成功的合伙证券顾问公司。在2007年1月，正式宣布角逐在2008年总统选举中的共和党提名，但在2008年1月30日宣佈退出。