举为协会主席。8月，杜与章太炎、袁希涛、王云五、朱经农、潘公展、何炳松、戈公振等三十余人发起创办国民大学，校址位于戈登路，并设图书馆学系，杜定友为该系主任。杜在母校任职图书馆期间，锐意改革，但部分教授因不熟悉新方法而感到不满。1927年，当时的校长凌鸿勋乃以经费困难为由辞退了杜。适逢中山大学正要物色管治图书馆人才，故杜又回到广州任职中山大学图书馆主任。杜上任后即重组管务为总务、购订、编目、出纳、典藏、阅览、报志等七部，并改图书分类，中日文书籍採用自创的《世界图书分类法》，西文书籍则採用《美国国会图书