好学。光绪帝驾崩前夕，与兄受命入宫甄选皇帝，但未中选。1910年入贵胄法政学堂学习，后法政学堂并入北京法政专门学校，1913年毕业。1927年曾赴日本讲学，任京都帝国大学教授。1949年，溥心畬先迁居至舟山岛，再随中华民国政府迁居台北市临沂街。蒋中正总统曾拟授考试委员、国策顾问等职，一概婉谢。第一夫人宋美龄欲拜师习画，传以愧对先祖为由推辞。居台期间，除担任台湾师范大学及东海大学教授，亦于自宅开班授徒，门生有罗青哲、江兆申等。同时赴亚洲各国讲学。晚年对台湾风景事物开始观察描绘，多幅精品今典藏于国立故宫