编译所国文部部长，主持国文教科书的编写工作，亲自参与策划并编写《新字典》和《辞源》。1909年至1910年任复旦公学监督。1918年，他升任编译所长。五四运动后，他认为自己不懂外文，不适合任编译所长，故提出辞职，并到北京邀请胡适出任编译所长。胡适后来到编译所考察了一个月，未担任编译所长，而是推荐其老师王云五任编译所长。此后，高梦旦转任出版部长，协助王云五。 1915 年，代理总经理一职。1923年10月郑振铎与高梦旦的幼女高君箴结婚。1936年，高梦旦逝世。