72年被兄长桑乔二世逼使败走托莱多城。在托莱多城中，他学到大量的伊斯兰知识。同年，其兄长桑乔二世遭阿方索六世派人暗杀，阿方索六世复位。此后，阿方索立刻进攻加利西亚等地，以进一步兼併兄弟的领土，而卡斯蒂利亚－莱昂联合王国亦再次统一。1076年，纳瓦拉国王桑乔四世亦遭行刺，阿方索六世趁机大举入侵纳瓦拉。可是，机智的阿拉贡国王桑乔·拉米雷斯先发制人，继承了纳瓦拉王国，令阿方索六世无可奈何。其后，阿方索六世向南扩张，征服南部的泰法诸国。而一些主要的泰法选择向卡斯蒂利亚进贡而避免战祸。1080年，阿方索六世完全掌