宗洛代理校长邀，于4月9日与其一同飞到台湾，接替要离开的苏步青，担任第2任理学院院长兼数学系主任。1948年，他在杜聪明代理校长任内请辞院长，被慰留。后来，他又在傅斯年校长任内坚决请辞。1949年7月底，他不再续任，由化学家潘贯接院长。然而直至中华人民共和国成立后的1951年，沈璇仍在中国大陆地区活动，并着《常微分方程式》一书。