62年，《散射的量子理论》出版。回台，担任中央研究院物理研究所于台湾复所后首任所长。1975年，将教学讲稿整理成7册《理论物理》出版。1976年，中央研究院物理所所长卸任。1979年，妻阮冠世殁。1983年 任中央研究院院长；1994年 卸任中央研究院院长。1992年，在相隔快50年之后，吴大猷返回北大访问，北大校长颁赠「荣誉教授」的证书给他，称他是将现代化物理研究实验引入北大物理系的第一人。2000年3月4日逝世。
学术成就.
多元分子之振动光