切身感受到中国农民的贫穷和国民党政府的腐败，他从原先倾向保守开始变为同情中国共产党。1934年，他参加了第一个国际性的马克思主义学习小组，并同中国共产党建立了联系。艾黎的住所成为不少地下共产党员的活动场所。1935年底，艾黎奉命在家中架设秘密电台，与长征途中的中国工农红军建立通信联系。艾黎的上海公共租界官员的身份，以及居住在租界内，使他从事革命工作时相对安全。1936年，西安事变前夕，他冒险到山西太原，为中国共产党兑换中国工农红军在陕西缴获的地方钞票。1937年抗日战争全面爆发后，艾黎将养子阿兰（段士谋