加中央苏区历次反围剿战争。1934年1月，李天佑获三等红星奖章。1934年1月，李天佑升任红五师师长。4月，奉命参加了高虎脑战斗，在负伤的情况下指挥部队坚守阵地3天3夜，击退了国军9次冲击，直到接到命令才撤离战场。1934年10月，李天佑参加长征。湘江之战中，李天佑在广西灌阳新圩阻击阵地坚守3天3夜，掩护中央机关纵队渡过湘江。遵义会议后，李天佑任红三军团作战科科长。1935年6月，红一方面军与红四方面军会师后，调任红三十军参谋长。之后任陕甘支队二纵队十大队队长，率部到达陕北，参加直罗镇战役。1936年2