中西学术背景，并于香港各界建立良好关系，无疑是担任校长的最佳人选。1963年11月2日，港督柏立基正式任命李卓敏为中文大学首任校长。李卓敏短暂访港后，旋即返回美国加州打点一切，于翌年2月7日抵港履新，同年9月9日在校长就职大典中，从继任港督兼大学监督戴麟趾爵士手上接过《香港中文大学条例》，正式就任。李卓敏不单止是中文大学的创校校长，更是香港历史上首位担任大学校长的华人，但事实上，李卓敏最初完成筹备中文大学的工作后，已返回美国加州继续教学工作，因此他起初是无意出任校长一职的。后经三家成员书院派代表亲身前往