4年），授安徽怀远县知县，调阜阳县。天爵少年以坚苦自立，笃信王守仁之学，上任之后，尽心民事，严刑峻法。连升宿州知州、庐州府知府、庐凤颍泗道。所至捕盗，无漏网者。道光十五年（1835年），擢江西按察使，仍调安徽，迁陕西布政使。道光十七年（1837年），署漕运总督，不久实授。道光十八年，调署湖广总督，不久，授河南巡抚，擢闽浙总督，皆未能成行。调授湖广总督。周天爵对下属严酷，下属多有怨恨者。道光二十年（1840年），己革大冶知县孔广义揭讦多款，周天爵置之不问。宣宗得知此事，对周天爵严厉斥责，议革职留任。又有言