868年，颜永京转入教会工作，协助传教士韦廉臣前往湖北武昌传教，1870年接受按立为牧师，为美国圣公会鄂湘教区和武昌文华书院（"The Boone Memorial School"，华中师范大学的前身）的开创者之一。1878年，颜永京回到上海，协助施约瑟主教创办圣约翰书院，1881年任校长。他安排容闳带出国的留美幼童归国来校任教。后来圣约翰大学为纪念颜永京的功绩，将男生宿舍楼命名为“思颜堂”。1886年，颜永京任圣公会虹口救主堂牧师。1894年，颜永京受中国禁烟总会派遣，出国宣传，1898年6月在美