他自幼便许配第三代阿尔斯特侯爵的女儿伊丽莎白·德·巴勒，两人虽于1352年结婚，但是自1347年起，莱昂内尔便被称为阿尔斯特侯爵。莱昂内尔虽然于1355年参加百年战争跟随出征法国，但是他却专注于爱尔兰的事务上。1361年，他被任命为爱尔兰总督而登陆都柏林。1362年11月，爱德华三世任命他为克拉伦斯公爵，克拉伦斯公国是英格兰史上第二个公国。爱德华三世意图利用莱昂内尔加强英格兰在爱尔兰的影响力，但是莱昂内尔只有在1366年于基尔肯尼主持国会通过基尔肯尼章程有所贡献后，莱昂内尔厌恶爱尔兰事务，回到英格兰。