其兄阿方索六世的无能，毅然发动政变，推翻卡斯泰洛-麦略尔伯爵的统治，并把阿方索六世流放到亚速群岛达7年之久。佩德罗以摄政亲王的名义对葡萄牙进行统治，恢复了贵族的权利。经过一些所谓的调查，证明了阿方索六世没有生殖能力，于是解除了阿方索六世与其妻玛丽-法兰索瓦丝-伊莉莎白的婚姻。1668年，佩德罗亲王娶了玛丽-法兰索瓦丝-伊莉莎白为妻。1683年，阿方索六世病逝，佩德罗继位成为葡萄牙和阿尔加尔维国王。佩德罗在位时，充分显示他治国的本领确实比他的哥哥阿方索六世强。葡萄牙在佩德罗任内（由开始软禁其兄成为摄政亲王