孙佩苍不会法语、英语，家中已育有三个子女，妻子又正怀孕。孙佩苍到法国以后，先在位于巴黎市郊的“郭伯郎学校”学法语及绘画，随后考入巴黎美术学校绘画科。他先接受初级美术训练，后来由于年龄和学资的问题，转攻美术史。在学期间，孙佩苍游历意大利、英国、德国、苏俄、荷兰、西班牙等十个国家，考察了近百座教堂、美术馆。他还大量搜购欧洲原画和典籍，并写了一篇《法兰西现代教育现状》。《蒋碧微回忆录》记载，该时期，孙佩苍和同在法国学习的徐悲鸿、谢寿康、张道藩、常玉、郭有守、邵洵美、江小鹣等人结成好友；为了调侃中国知名的西画美术组