09年3月前往非洲探险。这次的旅程由史密森尼学会和美国国家地理学会提供赞助，引起世界媒体的关注。随行团队中有许多来自史密森尼学会的科学家，他们捕获了11397种动物，小到昆虫，大到河马和大象。其中512次属于狩猎，262种动物被食用。他们甚至捕捉了珍贵的白犀。大量动物被制成标本后运往华盛顿。标本的数量巨大，光是装货就用了一年时间。罗斯福自嘲道：“国家博物馆、美国自然历史博物馆和类似的动物研究机构之存在性可以被谴责的话，我才可受谴责。”他对这次科学考察非常兴奋，撰写了详细的日志。
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