3月29日，林双随突然发生脑出血，随即进入台大医院内科治疗，最后因脑血管障碍，于1968年4月4日上午4时逝世，终年67岁。林双随过世消息一出，当时的台湾医学界便纷纷致哀。医学界人士随即组成林双随的治丧委员会，由蔡培火担任主任委员，阎振兴、徐庆钟、魏火曜为副主任委员。最后林双随葬于淡水第一公墓。