洛斯康复之后，他的行为开始脱序与不受控制，例如因为原先许诺给自己的尼德兰军团司令职位被阿尔瓦公爵取代而厌恶他；尝试跟反抗西班牙的起义领导人取得联系等等，他还对父亲的杀戮抱持强烈的反感。根据他的忏悔，他准备在1567年秋季逃到尼德兰。 卡洛斯试图拉拢奥地利的唐胡安加入他的计画，但唐胡安把一切都告知了腓力二世。1568年1月17日子夜，腓力二世身着盔甲，带着四位议员闯入卡洛斯的卧室宣布逮捕亲王，没收他的所有文件和武器并钉死了窗户。卡洛斯被软禁于马德里城堡之中直到半年后去世为止。有些人宣称卡洛斯是被腓力二世下