后在长州藩内有着同样遭遇的志士们的统一协调人。同时他也成为流落到三田尻的公卿三条实美的随臣并且担任长州和各地志士联系的重要联络人。元治元年（1864年），以石川诚之助的名字上洛。企图暗杀萨摩藩的岛津久光但未能成功，同时又率领那些脱藩志士在禁门之变、下关战争与长州藩一起作战，并因此负伤。在看到长州藩获冤、各地雄藩有害无益的对立以及志士们纷纷受到压迫后，中冈把自己的活动方针从尊皇攘夷论发展成联合各地雄藩以武力来倒幕论。然后开始展开了要让长州藩的桂小五郎和萨摩藩的西乡吉之助会合以缔结萨长同盟的第一悲愿活动。