公司委託进行自爱尔兰到加拿大纽芬兰间，跨大西洋海底电缆的铺设作业。虽然该次工程因电缆的半途断裂而功败垂成，但1866年进行的第二次尝试却十分顺利，大东方号甚至在回程时顺道回收了前次掉落到6,000英呎海底的电缆线。1866年6月28日，大东方号自船上发送电报，宣告了跨大西洋海底电缆的正式启用。虽然大西洋电报公司早先在1858年即在同路线上完成了史上第一条大西洋海底电缆，但在完工后三週断裂，因此大东方号所铺设的电缆成为实用意义上的第一条跨大西洋海底电缆，而大东方号也自然以建造者的名义分享这份殊荣。随后的八