单曲《moment》，此单曲为动画片《机动战士钢弹SEED》的主题曲，同时徐若瑄也担任了这部动画片中アイシャ（艾夏）一角的配音。下半年，徐若瑄将演艺重心转向台湾，与周渝民、朱孝天合作，担任偶像剧《狂爱龙卷风》女主角。9月28日推出个人第四张国语专辑《我爱你×4》。2005年4月推出个人第五张国语专辑《狠狠爱》，专辑推出后在大中华地区颇受好评，成为徐若瑄个人最畅销专辑。其中与林俊杰合作的歌曲《爱笑的眼睛》更成为其个人代表作。2006年2月，主演的电影《人鱼朵朵》上映，9月第六张专辑《Vivi and.