参与成立维新派重要政治团体强学书局。次年，强学书局被清廷查禁。周汝钧又与张荫棠、陈昭常、何藻翔、曾习经、颜延佑、张元济、夏偕复组织健社。光绪二十三年（1897年），开办西学堂，教授数学和英文，次年改名通艺学堂。戊戌变法失败后学堂解散，校产交给筹办中的京师大学堂。周汝钧回到广东，历任数所书院掌教、学海堂学长，留心西学。光绪二十七年（1901年），获聘南海、番禺、顺德旅美旧金山三邑会馆董事主席。二十八年（1902年），由驻美公使伍廷芳派充旧金山领事署随员，随即担任驻旧金山总领事。任期结束，由驻美公使梁诚奏请