果于2004年透过林大辉慈善基金，在沙田创办一所直资英文中学「林大辉中学」，并出任校监兼校董会主席。该校以学生的全人健康发展为重点；除了开办一般的学科之外，还设有「时装设计」、「运动发展」、「创新科技」及「健康教育」四个科目。2000年，林大辉为香港理工大学创办了首个「时装及纺织品设计」全日制硕士课程，资助内地高校时装设计系的老师到港深造；2002年在中国内地与郑州中原工学院创办「亚太国际学院」，旨在培训与国际接轨的时装设计专才。他于2006年在内地开展捐建「飞扬小学」教育工程，现时在河南、青海、云南、