学校长时，他得以在燕京半工半读。章克在北京期间，1923年加入共青团，1924年转变为中国共产党党员，并担任交通员，为李大钊传递情报。1926年秋赴广州参加北伐。
陈友仁和宋庆龄的秘书.大革命期间，章克担任广州国民政府外交部长陈友仁的秘书、翻译（陈友仁不会中文）。1927年7月，武汉政府形势变化，章克受陈友仁指派，随同苏联顾问鲍罗廷以及陈友仁的两个儿子逃离武汉，经陆路从郑州、宁夏，穿过西北戈壁沙漠赴苏联，不久陈友仁、宋庆龄与邓演达三位国民党左派领袖均逃往莫斯科。章克担任他们的秘书，