任行政会议成员，2008年香港立法会选举，最终继续参加选举，改由香港岛选区出选，取得60,416（19.3%），成功连任，但因叶刘淑仪名单互相竞争，排第二的蔡素玉未能连任。2008年10月8日，以36票击败获泛民主派支持的民主党李华明，当选为第四届香港立法会主席。在当选立法会主席后，表示为免角色冲突，他辞去行政会议成员职务，其行政会议成员职务由民建联刘江华接替。2012年11月，获香港城市大学颁发荣誉法学博士学位。2012年2月，唐英年被揭发僭建后，曾钰成曾表示会考虑参选行政长官。2012年2月27