。因此，他于1991年9月领导成立「100行动联盟」，主张废除中华民国刑法第100条。他以中研院院士的身分走入静坐人群，在镇暴警察的驱赶和包围中，带领100行动联盟达成废除对人权缺乏保障的「预备阴谋内乱罪」条文。1996年10月，主张台湾独立建国的建国党成立，「我想以有生之年贡献给台湾这片土地，希望眼睛尚未阖上之前能够见到台湾独立建国成功，这是我的梦！」当时已年届81高龄的李镇源，抱持着这样的想法，接下了该党第一任主席的重担。2000年4月7日，李镇源等建国党创党元老23人召开记者会，以建国党的阶段