4年，任洺州刺史。636年，改封蒋王，任安州都督，实封八百户。649年，加满千户。652年，徙任梁州都督。王恽令僚佐杜嗣先撰《兔园册府》三十卷。李恽在安州，多造器用服玩，到了将离任时，有递车四百辆。州县不堪其劳，有司上奏弹劾，唐高宗特宽宥不问。后歴任遂州刺史、相州刺史。674年，转箕州刺史。録事参军张君彻诬告李恽谋反，高宗派使者调查，李恽惶遽自杀。高宗知道实情后，斩张君彻，追赠李恽为司空、荆州大都督，陪葬昭陵。