参与发动二次革命，李纯被袁世凯任命为九江镇守使。李纯击败李烈钧，于8月占领南昌。因此功绩，李纯署江西都督。1914年（民国三年）6月，他获将军府授予“昌武将军”，督理江西全省军务。1915年（民国四年），袁世凯称帝，起初获得李纯支持。同年12月护国战争爆发，反袁舆论高涨，李纯追随冯国璋、段祺瑞，对袁世凯称帝持消极态度。1916年（民国五年）3月，在冯国璋的指示下，李纯等5省将军发出密电，劝袁世凯取消即皇帝位。同年6月6日袁世凯死去，7月各省将军改为督军。李纯留任江西督军。
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