2分、11篮板、11助攻的「大三元」，骑士也以97-86击败对手，他是继约翰尼·麦卡锡及魔术强森后，第三位在生涯首场季后赛中取得大三元的球员，最终骑士六场比赛将巫师淘汰。勒布朗在季后赛平均攻下30.8分、8.1篮板、5.8助攻。不过在第二轮，骑士即被底特律活塞淘汰出局。2006-07年赛季，2007年2月18日，詹姆士连续第三年获选为明星赛东区先发前锋，他取得28分、6个篮板及6次助攻，但最后东区以132比153不敌西区。此赛季骑士以50胜32败的成绩成为东区第二种子晋级季后赛。首轮直落4横扫华盛顿巫师