宣统二年（1910年）归国，获清政府授予格致科进士，授翰林院编修，任京师大学堂理科教授兼化学门研究所主任，主讲无机化学、物理化学。民国3年（1914年）转任北京大学教科书编委会化学主编，主编了大学教材《无机化学》、《有机化学》、《物理化学》、《分析化学》、《应用化学》等。民国8年（1919年），北京大学成立教授会，聘俞同奎担任北京大学化学系首任系主任和教授会主任。民国9年（1920年），调任北京工业专门学校（后改称国立北京工业大学）校长，兼任北京大学教授，主讲定量分析等课。民国11年（1922年），