更与丘念台成立「粤东工作团」并加入中国国民党党部，并致力于联系台湾同乡以交流讯息及招募同志。
省立基隆中学.对日抗战胜利后，钟浩东与李友邦见面，并以三民主义青年团名义在广东建立办事处，协助许多台湾籍人士返回家乡（其中包含许多台籍日本兵与在日本势力医疗机构任职的护士）。其间，他逐渐体会到国民政府的腐败，并开始改变其政治立场。1946年4月，他终于返回台湾并打算着手兴办学校，但最终无法执行计画。同年8月，他在友人邀请下受聘担任台湾省立基隆中学校长；上任后，他致力于将其理念实现于该校