6年1月，319二年后，以不到50岁的年龄升任警政署署长，是台湾警界的代表人物，传媒常称「侯探长」 。2006年4月，因应科技犯罪日益增加的趋势，成立科技犯罪防治中心，将资讯、通讯科技应用于犯罪侦防，整合资通资源与相关单位联手打击犯罪。2006年8月，施明德发起倒扁集会，为防止黑帮介入聚众活动制造动乱，警政署长侯友宜启动「祥和专案」，动员全国刑警对辖区内黑帮份子展开监控。以「事前全面约制」、「现场立即处理」、「事后法办追诉」三策略，全面防制黑帮假借各项名义制造暴力冲突。2007年，署长任内将基层员警之年