旅行于欧洲各地。早在学生时代，就参加了1784年巴泰勒米·福贾斯·德·圣冯德（Barthélemy Faujas de Saint-Fond）、威廉·索顿（William Thornton）和保罗·安德烈亚尼（Paolo Andreani）的苏格兰及赫布里底群岛地质考察。法国大革命期间他就在巴黎。拿破仑战争期间，史密森在1807年8月的滕宁战斗中被俘，他曾被转移至汉堡，在那里，又再次被法国人关押。次年，史密森写信给约瑟夫·班克斯爵士，请求利用他的影响力设法释放自己。最终在班克斯的帮助下，史密森又回到了英格兰