为民众文学与民众运动指导员。不久又经推荐前往浙江省立乡村师范学校（湘湖师范）任教。后来，他又先后任教于宝山县立师范、上海爱国女子中学、中华职业教育社农学团、江苏省立黄渡师范、江苏省立无锡师范、大中中学等校。 1943年，李楚材受上海位育小学留沪校董蒉延芳等人之请，担任新创立的位育中学首任校长。在他担任校长的二十余年时间中，将位育中学打造成一所声誉卓着的知名中学。1964年，他被调往华东师范大学教育科学教研所从事教育研究。李楚材于1952年由吴若安介绍加入中国民主促进会，曾任民进上海市委委员、常委、副