国学生运动，1923年参加中国国民党。大学毕业后，不久他即当选中国国民党北京市特别党部委员兼青年部长，后来他曾任广州市政府秘书、中国国民党上海市特别党部委员兼交通大学训育主任。此后，钟天心留学英国牛津大学，并任瑞士日内瓦国际研究院研究员。归国后，他历任中山大学教授、黄埔军校潮州分校政治教官、东路军政治部委员、国民政府立法委员、宪法起草委员、外交条约委员、中华文化教育部主任、中国国民党广东省党部特派员。抗日战争时期，他曾任广州绥靖党政处处长、第四战区动员委员会秘书长、《救亡日报》顾问。1945年，他当选中国国