从上海的复旦大学毕业后，吴颂皋留学法国巴黎大学法科。毕业后，他移居英国，任伦敦大学研究员。归国后，他历任复旦大学法学院院长、国立中央大学法学院副教授、国立中央政治学校外交系教授。1932年（民国21年）7月，他任国民政府行政院。翌年11月，他改任外交部参事。1935年（民国24年）7月，他任外交部国际司司长兼中央政治会议外交组秘书。此外，他还任雑志《外交评论》总编辑、中国政治学会干事。抗日战争期间，他与汪精卫合流，出任汪精卫的中国国民党中央执行委员会委员、中央政治会议秘书。1942年（民国31年）