963年第三度被派往英国短暂深造，并在返港后于同年11月接替退休的毕明达（Ken Bidmead）正式出任警务处副处长。戴磊华在警务处副处长任内曾于1965年和1966年多次署任警务处处长一职，期间又曾以署理警务处处长的身份，于1965年8月12日主持旺角警署新大楼的启用典礼。戴磊华在1966年10月获联邦事务大臣委任接替届满55岁退休年龄的伊辅担任警务处处长，旋于同年12月正式履新，而警务处副处长一职则由警务处高级助理处长伊达善接替。在出任警务处处长前，戴磊华曾先后在1950年和1956年因功获英廷奖