莫斯科召开的共产国际第六次代表大会，当选为共产国际监察委员会委员。1929年任中华全国总工会委员长兼中共党团书记。1930年8月任中共中央长江局书记，同年底奉命调赴中央苏区。1931年1月起任中共苏区中央局委员、代理书记兼中央革命军事委员会主席。项英和朱德、毛泽东一起决定建立红军总政治部，明确其职责以及政治委员与政治机关之间的关系。1931年，项英参与处理富田事变，提出以教育为主来解决党内矛盾的主张，对江西红军和苏区的“肃反”扩大化进行批评，但由于与毛泽东的意见相左受到批评。4月，任弼时来到江西宁都县