得了腹膜炎，此外根据台大病历记载，林双随拥有长达30年的糖尿病史。她于日治时期就被诊断出罹患这种疾病（其父林仲衡亦曾患此症），之后病情更在高雄居住期间恶化。她年老时还有心脏病，白内障等重病缠身。1968年3月29日，林双随突然发生脑出血，随即进入台大医院内科治疗，最后因脑血管障碍，于1968年4月4日上午4时逝世，终年67岁。林双随过世消息一出，当时的台湾医学界便纷纷致哀。医学界人士随即组成林双随的治丧委员会，由蔡培火担任主任委员，阎振兴、徐庆钟、魏火曜为副主任委员。最后林双随葬于淡水第一公墓。