随国民政府一同西迁，1938年任西康建省委员会委员、中统情报人员（负责监视刘文辉）、中国国民党西康省党部常务委员。1939年同属中统的叶秀峰因与周学昌不和而向蒋介石报告他受刘文辉收买，蒋因此将其扣押三个月。周学昌因此对蒋不满，于1939年8月加入汪精卫政权，任其下的中国国民党中央委员。其后任中国国民党南京特别市党部主任委员。1940年9月任中央党务训练团教育长。1941年2月任东亚联盟中国总会理事会副秘书长，1941年5月任该会南京分会常务理事兼书记长，1941年8月任社会行动指导委员会秘书长。1941