与朱培德于10月5日换订兰谱，结为兄弟。国民革命军北伐期间，曾出任江西省政府主席。1927年4月，任命朱德为南昌市公安局长。1927年7月底上庐山疗养，委托朱德负责南昌事宜，客观上为八一南昌起义提供了条件。据朱德1959年自述，南昌起义后有人曾作一副对联上联“朱培德培朱德无德”，指责他辜负朱培德的同窗情谊及提拔任用。全国统一后，曾任国民政府委员、参谋本部参谋总长、军事委员会办公厅主任、训练总监部训练总监等职。蒋亦颇为信任朱培德，自1932年3月起，请其担任军事委员会办公厅主任，协助处理会内日常事务，