议和后，赴上海协助朱执信开展《建设》杂志发行工作。1920年底，被廖仲恺派往苏联学习，途中在赤塔受战乱阻碍，乃返天津，辗转返回广州。1921年春，出任粤军第一师工兵营长，后来任大元帅府警卫团团长、讨逆军支队长、大元帅府参军。1922年6月陈炯明发动六一六事变，孙中山迁避永丰舰。次日，李章达赶到永丰舰，参加了讨伐陈炯明的军事活动。1924年中国国民党第一次全国代表大会召开后，李章达被任命为中国国民党中央党部秘书，协助廖仲恺办理党务。1925年，任广州国民政府惩吏院委员。1926年4月，任广州市公安局局长