5月2日，为学习兰学，前往大坂到绪方洪庵开办的适塾研读兰学和西洋医学。安政元年（1854年），还在适塾读书时即与人一同前往江户。期间得到萨摩藩聘用，协助进行翻译。其后到坪井塾担任塾头，从此开始关注重点转移到军事、工程等问题上，在这段时间学习西方军事学说和摄影术。也是在这段时间，大鸟结识了胜海舟。安政4年（1857年），在绳武馆担任兵学教授，同时向中滨万次郎学习英语。安政5年（1858年），经服部元彰介绍当了尼崎藩的一名藩士，待遇为8人扶持。安政6年（1859年），经德岛藩到任职。次年翻译出版了《炮科新编