对于这座剧院的音乐水平及地位做出了显着的贡献。2006年，里卡多·穆蒂自米兰斯卡拉大剧院辞去，巴伦博伊姆成为该院首席客席指挥，继而于2011年成为该院音乐总监。2011-12乐季，他以莫扎特歌剧《唐·乔凡尼》为该院开幕。2006年，巴伦博伊姆接受英国广播公司的访问，制作了五期名为《起初只有声音》（）的教育性节目。这档节目在不同的地方录制，包括伦敦、芝加哥、柏林和耶路撒冷等地，是一次规模可观的工程（可参考资讯栏之录音档）。同年，在纽约爱乐音乐总监继任的选拔中，洛林·马泽尔提名了巴伦博伊姆担任自己的继任者，