其间，结交不少革命党人，与同学李烈钧结为金兰。1901年到1904年，在宜丰、南昌先后参与创建“我群社”、“易知社”。这些组织以“以文会友，诗文结社”为掩护，秘密宣传革命、准备起义。蔡突灵工作出色，1906年被孙中山委任为赣军副都督。1906年，经刘揆一、汤增壁介绍，与胞弟蔡锐霆、胞妹蔡慧一起加入中国同盟会。蔡突灵在南昌鸭子塘秘密设立中国同盟会支部。1906年秋，与弟蔡锐霆组织洪江会会党武装参加了刘道一、蔡绍南、龚春台等人发动的萍浏醴起义。起义失败，中国同盟会会员和会党成员大批被杀，被人告发而遭到清政府