谋长，作为监视张学良与东北军残军的任务。民国二十四年（1935）4月4日，正式叙阶为国民革命军陆军中将。10月转任军事委员会委员长侍从室第一处主任兼侍卫长，协助蒋中正处理军机事务。民国二十五年（1936）两广事件中，钱大钧作为蒋中正代理人拢络到余汉谋，促成陈济棠在广东势力的倒台。西安事变中，钱大钧在指挥卫队时背部遭到枪伤，民国二十六年2月伤癒归建，续任侍从室主任兼侍卫长，后升任军事委员会办公厅代理主任。1938年2月，钱大钧兼任航空委员会委员，后转任航空委员会办公厅主任兼人事处长，执掌空军作战。