4年赢得连任，但却由于民主党人找来前副总统阿尔本·W·巴克利应战而落败。在普选中不敌巴克利后，库珀于1955年由共和党总统德怀特·艾森豪威尔任命出任驻印大使。他上任后赢得印度总理贾瓦哈拉尔·尼赫鲁的信任，大幅改善美国和刚刚独立的印度之间的关系，还帮助阻止苏联在亚洲继续共产主义扩张的战略。巴克利于1956年去世，艾森豪威尔要求库珀竞争巴克利的议席。库珀虽然不情愿，但还是接受总统安排，并在选举中再次胜出，完成巴克利的任期。1960年，库珀赢得连任，取得6年完整任期。昔日的参议院同僚约翰·肯尼迪当选美国总统，