外交史过程中，形成了一套对近代中外关系变化如何影响中国历史发展的看法，十分重视中国近代对外关系史档案资料的整理工作。他以当时首次影印刊布的清宫档案《筹办夷务始末》为基础编辑了《近代中国外交史资料辑要》（上、中两卷），收购散藏于民间的档案，编辑道光、咸丰、同治三朝《筹办夷务始末补遗》（同治五年以下未编成）。
从政.1935年12月，蒋廷黻离开清华大学，以非中国国民党员的学者身分加入国民政府，任行政院政务处长。后从事外交事务，1936年至1938年任中华民国驻苏联大使。1938年1月1