乐二年（1404年）高中甲申科一甲第二名进士（榜眼），与堂弟周孟简同列鼎甲（探花）。明成祖手书二人册，在周述的对策上批道：“环伟之才，充实之学。朕用尔嘉，擢居第二，勿自满假，惟时懋哉。”并授周述翰林院编修，不久，又下令，让大学士解缙选拔曾棨等二十八人入文渊阁读书。与堂弟孟简皆被选中。纸笔由司礼监供给，早晚膳食由光禄寺供给，礼部还给每人每月膏烛费银子三锭，工部还为其选就近的地方以供居住，这一切都令世人十分羡慕。其性情温厚，从不疾言厉色。曾跟随明成祖北巡，后升任左春坊谕德。永乐二十二年（1424年）明仁宗即位，