2008秋冬季产品拍摄目录并走秀，并于2009年4月推出四人的第一本书《遇见时尚F4》。2006年，高以翔在偶像剧《爱情魔法师》中客串演出，同年在《天堂来的孩子》、《恋爱女王》、《超级拍档》等多部电视剧扮演配角；2008年，高以翔转往中国大陆发展，与周迅、张雨绮、桂纶镁合作电影《女人不坏》。2010年，他与陈庭妮合作主演偶像剧《我的排队情人》，饰演男主角白谦睿，是首部担任主角的作品。同年高以翔获中国大陆版《时尚先生》评选为「年度港台风尚男艺人」。2011年，高以翔担任LV全球2011春夏形象广告要角