集《涙をふいて》首次以演员身分登场，此后亦在不同的电视剧及电影参与演出。2001年，参演《3年B组金八先生》（东京放送）第6集，饰演抱有性别认同障碍问题的中学生「鹤本直」，因此而一跃成名，演技获得武田铁矢称赞，武田铁矢更在接受访问时表示上户彩是「平成的山口百惠」。在音乐方面，2002年起停止有关母团Z-1的活动，并在8月推出个人单曲《Pureness》，开始了solo发展，并在《JUNON杂志》所举办的读者票选的「2003年最受注目的新人榜」获得第一名。2004年，在第55届NHK红白歌合战中初次演出。