父的指示努力学习中文，并在很短的时间内掌握大量中文词汇，在学习过程中，他着手编撰了第一部《葡汉辞典》。1580年12月，跟随葡萄牙商人首次进入广州，结识了广州的海道副使和广东总兵。1582年12月，应两广总督陈瑞和肇庆知府王泮的邀请，罗明坚带领利玛窦、巴范济抵达当年两广总督的所在地广东肇庆，并在当地建立传播天主教的 "僊花寺"。1585年11月，曾与麦安东跟随王泮前往江西、浙江绍兴等地考察；1587年曾往广西、湖广考察。1588年，罗明坚带备拟好的国书中文雕版，由澳门前赴罗马，计划请求教宗派遣使节觐见大明国