参与发起成立当时最着名的文学团体之一“太阳社”，又与活跃于上海文坛的潮籍作家洪灵菲、戴平万组织成立“我们社”，翻译了大量的西方、日本等理论、社会科学着作和小说。1930年，中国左翼作家联盟正式成立，杜国庠是“左联”最早的成员之一。杜国庠又与潘梓年、邓初民等发起组织了中国左翼社会科学家联盟，并担任“社联”的负责人。三十年代初，杜国庠与周扬、夏衍、田汉、阳翰笙同为中共中央宣传部文化工作委员会成员，担任中宣部干事，参与中共中央机关报《红旗日报》的编辑工作。1935年，国民党破获中共地下组织，杜国庠被捕入狱