2011年4月27日发行的日语单曲《MR.TAXI》和《Run Devil Run》，其部份收入捐于日本红十字会，用于协助2011年东日本大地震及海啸的灾民。组合亦曾经拍卖签名手提包用以筹款。8月9日与同公司的f(x)和SHINee携手协助非洲儿童。联合国秘书长潘基文与组合一起参与由韩国红十字会和联合国儿童基金会韩国委员会安排的《帮助非洲儿童计画》。8月11日在时任韩国总统夫人金润玉女士带领下，少女时代获选为《2010－2012年韩国访问年》观光大使。计画为韩国政府致力于2012年底前最少吸引1千万外国旅