得林皆回归饰演他们先前在漫威电影中的角色，分别为阿尼姆·索拉、和史丹参议员。乔治·圣皮亚尔诠释乔治·巴作克，法裔佣兵及法国踢腿术高手。卡尔·穆尔维则出演杰克·罗林斯，朗姆洛的副手以及打击小组成员之一。黄经汉、珍妮·艾格特（曾出现在《复仇者联盟》中）、阿兰·戴尔及饰演世界安全理事会成员。喜剧演员丹尼·普迪与分别客串为神盾局技术员和Apple Store员工。而在史密森尼博物馆中，美国队长纪念馆的旁白则由盖瑞·辛尼兹负责，对美国队长打量的小男孩为安东尼·罗素的儿子，史丹·李也在纪念馆中以保安警卫的身分客串。酷寒