24日，出任行政院政务委员兼任台湾省政府主席。2010年2月26日，正式接任台湾省政府主席。之后担任到2016年5月20日马政府卸任为止，前后长达六年余，为精省后任期最长的省主席。2013年，被推选为中华民国童军总会理事长。2016年,中国国民党主席洪秀柱宣布中国国民党副主席由詹启贤、胡志强、郝龙斌与林政则出任。2017年6月14日，国民党主席洪秀柱于中常会宣布，自己将于6月底请辞，国民党内包含所有副主席在内的一级主管将与党主席同进退。自7月起到8月20日，由林政则代理主席主持中常会。S