906年回国，仍任教于文华学院，并参加了日知会。1907年，刘静庵等因密谋响应萍浏醴起义而被捕，张因参与营救刘静庵等人而遭通缉，被迫于1908年潜赴浙江，任温州师范学堂伦理教习。旋赴上海参加淞沪反清起义活动，并任上海广学会编纂，兼办《大同报》。辛亥革命后，张纯一担任西北边防督办高等顾问，不久便辞职，先后在武昌的中华大学、文华大学、天津的南开大学、北京的燕京大学、上海法政大学任教。1928年后，张纯一先后担任湖北省感化院院长、汉口佛教正信会理事长，经常发表学术演讲。章太炎、黄侃、蔡元培、梁启超及太