国大陆的经历，又受到兄长钟理和及五四运动影响，他在中学二年级时一度计画前往当地留学，并曾前往游历四个月。完成中学学业后，他考入了台湾总督府台北高等学校。隔年，他因熬夜念书及课业压力等原因身心渐感疲弱，经检查后被认定为罹患精神衰弱症，并决定暂时休学住院疗养。在疗养院里，他认识了担任护士的蒋碧玉（蒋蕴瑜，蒋渭水的养女），并在相谈后感到志趣投合，从此开始密切往来。1938年，钟和鸣从高等学校毕业，前往日本明治大学政治经济系就读，他没有完成学业，于1940年休学。依据蒋碧玉所述:「浩东年轻时非常崇拜蒋介