续抵抗波斯的侵略，一开始都接受雅典的领导，但随着前461年保守的政治家客蒙遭到陶片放逐，雅典的帝国野心也日益膨胀，在前466的欧里梅敦战役后，波斯对希腊城邦已构不成威胁，某些城邦，如纳克索斯岛就企图脱离提洛同盟但迅速遭到雅典镇压。前458年，雅典与斯巴达之间爆发战争，在30年不分胜负的战争之后，提洛同盟与伯罗奔尼撒同盟（斯巴达与其同盟国城邦）签订了和平协议。
伯罗奔尼撒战争.公元前431年，雅典领导的提洛同盟和斯巴达领导的伯罗奔尼撒同盟之间再次爆发战争，史称伯罗奔尼撒战争。