寒窗，教学相长，门生众多，颇有声望。20岁与同县袁明瑞结婚。而立之年受聘长沙第一师范学校。1903年，在陈三立创建的南京思益小学教国文、历史。1905年，争取到湖南官费名额，东渡日本，就读于东京政治大学，与姚华、陈叔通、范源濂等交好，曾拜访过同在日本的孙中山。1907年，回国组织丙午社，向青年宣传救国，纠正追求名利的不正之风。1909年，出任吉林自治区民政厅长。1911年辛亥革命后，周大烈以湖南省名额当选众议院议员。1917年，出任张家口税务署，为官清廉。后由于看不惯曹锟以五千银元一票贿选总统，愤而退职，隐