纳得以重返非洲。同年，他决定投身政治运动，从而决定自联合国部门辞职。他成为了纽约雪城大学的人类学助理教授，帮助发展东非研究计划。1963年，他辞职前往坦桑尼亚，正式投身政治运动。蒙德拉纳在坦桑尼亚加入莫桑比克独立运动组织，成为领袖。1962年，莫桑比克解放阵线正式成立，蒙德拉纳当选为首任主席。1963年，蒙德拉纳在坦桑尼亚的达累斯萨拉姆建立总指挥部。蒙德拉纳的独立事业得到了苏联和数个西方国家的资助，也得到许多非洲独立国家的支持。他在1964年于莫桑比克北部发动游击战，反抗葡萄牙的殖民统治。不过，蒙德拉纳