1920年24岁时从Tarkio College取得理学学士学位，之后进入伊利诺大学在Carl Shipp Marvel教授的指导下攻读硕士学位，并于1921年获得。1921年至1922年，他在南达科他大学担任了一年的化学讲师，这也随着卡罗瑟斯被美国化学会志接收并发表的研究论文而成为了他独立科研生涯的开端。在这篇文章的研究工作中卡罗瑟斯测定了苯基异氰酸酯(CH-N=C=O)和叠氮基苯(CH-N=N=N)的物理性质，由于两种物质测得的物理性质非常相似，使得卡罗瑟斯得出结论认为叠氮基苯分子中的叠氮基结构应该