年考取国立暨南国际大学公共行政与政策学系，林飞帆于此系就读时，曾在一次民进党的营队中，受到徐永明讲述自身经验启发，而后成立一个三人小社团暨大台湾社，开始阅读政治与台独运动的相关书籍。2008年，转学至国立成功大学政治学系。就读成功大学期间，曾参与野草莓运动成大静坐，抗议中国国台办主任陈云林来台时，警方在维安工作上对基本人权的侵害。成大静坐学生后来于12月解散，部份参与者成立学生社团零贰社，林飞帆被选为第一任社长，2009年4月请辞卸任。2011年，从国立成功大学政治学系毕业。
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