994年放弃美国国籍，返国担任中央研究院院长。
创办中央研究院原子与分子科学研究所.1982年7月，甫当上中央研究院院士的李远哲，在第十五次院士会议提案成立一所能够整合分子物理与物理化学研究的研究机构。他的构想随即得到吴大猷、吴健雄及海外华人科学家，如沈元壤、蒲大邦及林圣贤等人的支持。于是当年9月中央研究院原子与分子科学研究所（简称「原分所」）筹备处即成立，由张昭鼎博士担任筹备处主任。研究所设立在台湾大学的校园内。成立初期主要的研究方向是围绕在化学动态学与光谱、尖端材料与表面科