率领一支小小的诺曼军队参加东征，1096年冬经希腊半岛到达君士坦丁堡。十字军渡过博斯普鲁斯海峡，与土耳其人作战，在尼凯亚、多里莱乌姆和安条克的战斗中，博希蒙德战绩辉煌。1098年第一次十字军攻陷萨拉森人在叙利亚的防卫重镇安条克后，在该城建立了完全照搬欧洲封建制度的十字军国家安条克公国。塔兰托的博希蒙德自称安条克亲王（称博希蒙德一世），作为这个公国的世袭统治者，并奉命驻守在那里。他屡次进犯领邦阿勒颇，扩展领土，但他在与北方的锡瓦斯突厥人的战斗中失败被俘，直到1103年获释。1105年9月他前往罗马觐见