入湖州中学求学。1915年，和夫人张振华考入国立北京医学专门学校（今北京大学医学部）。1919年毕业后留校教学，行医。1925年加入中国共产党。1927年，钱为躲避张作霖的搜捕，南下上海。1928年考入上海无线电训练班，因为他是上海无线电管理局局长徐恩曾同学兼校友，很快获取其信任，担任其机要秘书。徐恩曾有不少情妇，其中一个姓王的情妇无处安置，就叫钱壮飞帮他找房子，钱壮飞把自己所住的二楼前楼让给他住。不久，又奉徐命令协助其筹办首届杭州西湖博览会，受到徐恩曾赏识。1929年底，徐赴南京秘密组建中国国民党