骏于1958年9月被委任为圣若瑟中学第二校主任，并在圣罗撒女子中学、粤华中学等学校授教。1959年10月24日，林家骏奉高德华主教委任为凼仔嘉模圣母堂主任司铎及圣善学校校长；并于1960年至1962年期间被澳葡政府委任为海岛市市政委员。1963年，戴维理主教调任林家骏至新加坡出任新加坡圣若瑟堂助理主任司铎及堂区署理主任等职务外，他还兼任该堂区英文月刊《团结月刊（）》社长及主编。1973年年底，林家骏被调回澳门并被委任为圣若瑟修院院长；翌年3月31日，被高秉常主教委任为署理主教执行秘书，同年年底兼任圣若瑟