由于与王安石不合，而仅用其为中书校正，后为宋神宗起用，熙宁五年（1072年），受命察访荆湖北路，于1077年调参知政事，平定四川、贵州、广西三省交界的少数民族叛乱，招抚45州。但是由于章惇强硬对付少数民族的政策，引发湖南、湖北一带的骚动，被贬为起居注。宋哲宗即位之后，章惇又因为废除新法的问题与司马光当着宣仁太后之前犯颜争议，而出知汝州。元祐九年（1094年），章惇于宣仁太后死后入京，出任尚书左仆射门下侍郎（首相），主持恢复熙丰新法，史称“绍述”，北宋国力因而得以恢复发展，更取得对西夏的多次战略性军事胜利