入国民党政府创办的黄埔军校第四期学习，同班同学有林彪、文强、李运昌等，后进入四期政治科。1926年，参加国民党北伐，任国民革命军总政治部宣传大队小队长，总政治部劳资仲裁委员会代表。1927年春，任武汉邮电检查委员会主任。1928年初，在上海辞别长兄周恩来往吉林读书，对外称同宇，假装脱离共产党的组织关系。1928年5月初，周恩来与邓颖超赴莫斯科出席六大，遭日本水警盘查，周同宇随机应变掩护长兄嫂，并陪同往哈尔滨脱险。其后，在吉林、太原、天津等地从事税务、禁烟、证券等事宜，曾任哈尔滨税捐局课员、松江绥化税务局