外志愿宣教运动影响，接受加拿大长老教会的征召，至台湾宣教，10月抵达台湾。曾任淡江中学代理校长，台北神学院（今台湾神学院）院长。1940年，因第二次世界大战，受日本台湾总督府的压力，孙雅各与孙理莲离开台湾，至南美洲英属圭亚那传教。1945年，太平洋战争结束，孙雅各返回台湾。1948年，他继续担任台湾神学院院长，直到1965年退休。在他主持校务的期间，将台湾神学院校区从台北市双连迁移到现今的阳明山岭头。此外，他在台湾北部协助教会年轻一辈推动教会革新运动（该运动称为新人运动），并推动台湾原住民宣教，