张亚中通过外交特考，以第三名成绩进入外交部，曾派驻奥地利维也纳、德国汉堡、拉脱维亚。其后转任行政院大陆委员会参与大陆政策研究与制定。由于不满中华民国政府的两岸论述，张亚中离开陆委会，后协助星云大师创办南华大学建校工作，并担任亚太研究所所长。曾兼任国立政治大学外交所教授。曾任国立台湾大学政治学系教授。在社会参与方面，张亚中2004年创建民主行动联盟担任总召并展开台湾反军购运动。 2005年3月以反修宪为名，与其他学者专家、社会各行业菁英、艺文人士合组「张亚中等一百五十人联盟」参选， 2005年中华民国