III课题组开发。目前由乔治亚大学、艾默里大学、乔治亚理工学院、弗吉尼亚理工学院、佛罗里达州立大学等多个课题组参与开发与维护。该软件的目标是使用从头计算法精确计算小分子到中等大小分子的体系。至2016年，软件的最新版本为PSI4。为开源软件，使用C++编写，以GNU GPL v2发布。
特性.PSI支持以下量子化学计算方法：一些方法可用于计算电子激发态，例如单组态相互作用方法 (Configuration interaction Singles, CIS)，随机相位近似