从京都出发。以土佐藩、久留米藩的脱藩浪士为中心结成。8月17日，举兵袭撃幕府天领的大和国五条代官所，将代官铃木源内枭首。之后将本阵置于樱井寺，宣布五条为天朝直辖地，树立「御政府」或「总裁所」。或称作五条御政府。但是，举兵后的8月18日，发生八月十八日政变，大和行幸中止，京都的攘夷派失势。天诛组将本阵移至天之辻的要害，招募十津川乡士加入。幕府命令诸藩讨伐天诛组。9月19日，忠光解散天诛组。残党在吉野山中的鹫家口（奈良县东吉野村）被幕府军消灭。明治元年（1868年），志士之灵被奉祀在京都灵山护国神社