99年，他当上西北领地驻美国众议院代表。两年后，约翰·亚当斯总统任命他出任新成立的印第安纳领地首任总督，哈里森一直做到1812年。1812年战争结束后，他移居俄亥俄州并在1816年当选俄亥俄州第一国会选区联邦众议员。1824年，俄亥俄州议会又选他出任联邦参议员，但六年任期尚未结束就在1828年5月受命出任驻大哥伦比亚全权公使。此后他在俄亥俄州汉密尔顿县北本德回归平民生活，但1836年又获辉格党提名竞选总统，在普选中不敌民主党副总统马丁·范布伦。四年后，辉格党再度提名哈里森，约翰·泰勒是他的竞选搭档，党派竞选