成坤于1951年7月获时任香港总督葛量洪爵士委任为立法局非官守议员，时有「华人代表」之称；任内他比较关注社会民生，并多番主张港府增建廉价屋宇和扩充中小学学额。事实上，对教育事务拥有特别兴趣的颜成坤曾认为「投资教育可获最丰厚的回报」，因此他早于战前已担任英华书院、英华女学校、民生书院和汕头港商义学校董，以及广州济时中学名誉校董。战后，他于1951年至1953年出任香港仔工业学校校董、也历任香港培英中学、香港真光中学、九龙合一堂学校和树仁书院校董。1951年和1952年，他更分别获港府奉委香港大学校董和教育委员