《台湾青年》、《台湾》等杂志于东京鼓吹台湾民主运动，抗议台湾总督府不受日本法律约束的专制。1921年（大正10年），成为台湾文化协会的创会理事，而当时林献堂等人发动的「台湾议会设置请愿运动」的请愿书也是出自他的手笔。1923年，他更于日本东京成立台湾议会期成同盟会，并经由友人在台广为召募人员；该组织被台湾总督府视为非法，不但全台搜捕该组织成员，且委託东京警方逮捕林呈禄，该事件称为「治警事件」。被释放的林呈禄，仍继续从事台湾民主运动。1926年，回台定居的他仍任《台湾新民报》等报的编辑及董事等职。1940