加入同盟会。1910年，俞应麓回国，在南昌办江西省测绘学堂。1911年10月10日，武昌起义爆发。10月30日晚，俞应麓与彭程万率众配合革命军光复南昌。其后又率军配合黄兴攻占南京。11月28日任江西都督府代表出席各省都督府代表联合会会议，并投票选举孙中山为中华民国临时大总统。1912年后，他历任江西都督府军务部长、军政司长兼赣军第一师师长、代理督军、都督府高等顾问官等职。1913年他支持李烈钧通电讨袁，失败后逃亡日本、南洋。1915年冬前往云南，在云南讲武堂任教。同年12月25日云南出师讨袁，俞应麓