智周曾对人说：“凡是想谈论《诗经》的，必须先读此书。”永隆元年（680年）八月，时已失宠于高宗有权势的妻子武皇后（后世称武则天）的李贤被控谋反，高智周奉命与宰相中书侍郎薛元超、黄门侍郎裴炎及法官等审理此案，于东宫马坊搜得甲胄数百，李贤被判有罪，遭废黜流放。高智周累次上表坚请辞职，高宗赞赏他，拜右散骑常侍。又请致仕，获准。永淳二年（683年）十月，卒于家，年八十二，赠越州都督，谥定。
性格.高智周和同乡人义兴蒋子慎为友，有客人曾看两人面相，说：“高公位极人臣，但子嗣薄弱；蒋侯