公室担任法案助理后专注宪改、外交、国防、转型正义与同性婚姻，工作期间深感中国大陆资本入台与其认为中华民国主权遭受侵蚀，决心从政改变中华民国现况。2018年代表时代力量投入台北市市议员第六选举区并成功当选，成为中华民国史上首批公开LGBT群体身份并当选的民意代表。成为议员则持续推动市政层级的外交、教育、经济、观光、交通等议题。2020年8月5日，林宣布退出时代力量。同年10月16日，林颖孟与立法委员赖品妤、林昶佐、洪申翰、基隆市议员张之豪、台北市议员林亮君、黄郁芬、新北市议员戴玮姗、苗栗县议员曾玟学、台中