学毕业后担任教师，并且于1949年到1952年期间前往英国留学，学习有关历史学与经济学的专业知识；回国后投入独立运动，1954年7月3日出任坦干伊喀非洲民族联盟（TANU）主席，主张社会平等、民族和谐、独立自主，引起不少当地人支持，在1960年坦干伊喀的选举中，坦干伊喀非洲民族联盟成为最大党，尼雷尔出任殖民地政治首席阁僚；1961年坦干伊喀宣佈独立，尼雷尔出任第一任总理，但于1962年辞职。1964年1月20日坦噶尼喀军队发生兵变，要求实现武装部队非洲化（独立后坦军司令官和各级军官仍由英国人担任）和改善