密尔顿山的利克天文台，担任威廉·华莱士·坎贝尔博士的助理。1909至1913年间，他主要负责设在智利的天文台南部分站。多年来他致力于测量恒星的径向速度，并在1928年发表了一本总目录，穆尔还特别着重对双星光谱的研究。1920年和1928年曾二次担任太平洋天文学会主席。1936年，他出任利克天文台副台长，并在1942年升任为台长。他曾参加过五次远征观察日食，并组织了其中的二次。1944年始，由于天文台海拨高度的影响，他的健康状况逐惭出现问题，因而，在1948年他辞去了台长一职。在退休前，他曾在伯克利教书，