回到中国开设短期课程和讲座，帮助年轻的中国学生有机会到美国继续深造。此外，钟开莱广泛涉猎文学、音乐和京剧，退休后还学习了意大利语，并把一本概率论英文教材翻译为了俄语。2009年6月1日在菲律宾罗哈斯市睡梦中自然去世，享年岁。2010年在中国北京大学举办了一次纪念他的国际会议。2012年钟开莱的家属将其数学藏书捐给北大数学学院，总计超过三百本。
轶事.普林斯顿大学概率学家辛勒（）教授为其益友，双方书信交流长达四十多年，钟开莱晚年受眼疾困扰，最后两年几近失明，仍然坚持着把多