敏捷，受到宪宗的赞赏。平定吴元济，起草诏令很多，朝廷赐给杜元颖绯鱼袋，四品、五品官员使用绯色官服及鱼袋，右补阙只是七品。元和十四年（819年）三月，加吏部司勋员外郎，知制诰。
唐穆宗时代.元和十五年（820年）唐宪宗驾崩，其子唐穆宗即位。召见杜元颖到思政殿，赐金紫，提拔他为中书舍人。穆宗让杜元颖担任户部侍郎、学士承旨。长庆元年（821年），杜元颖以本官同中书门下平章事。穆宗封他为上柱国、建安县男。从右补阙到侍郎，不到一年升任宰相，文学之臣得到升迁的速度，没有比得过杜元颖的。长庆元