Hernandez hängde sig på Souza Baranowskis kriminalvårdscenter och blev dödförklarad senare på sjukhuset.
Den före detta New England Patriots tajta änden, 27, avtjänade ett livstidsstraff för att ha dödat en man som dejtade sin fästmös syster.
Förra veckan frikändes han av en dubbelmordsåklagare som sa att han började gräla om en spilld drink.
Hernandez hade gråtit i rätten när domen lästes upp och sade att han var "mycket lycklig".
Hans död kommer den dag medlemmarna i hans tidigare team besökte president Donald Trump på Vita huset att lovordas för sin Super Bowl seger över Atlanta i februari.
Tidigare lagkamrater och NFL-spelare har lagt ut sin reaktion online på döden.
Miami Dolphins center Mike Pouncey, som spelade med Hernandez vid University of Florida, skrev: " Till min vän min bror!
"Genom tjock och tunn höger eller fel lämnade vi aldrig varandras sida. Idag gör mitt hjärta ont när jag fick de värsta nyheterna jag kunde ha föreställt mig."
Före detta breda mottagare Donte Stallworth skrev att hans tankar är med Herandez "söta lilla fyra år gamla bebis som måste växa upp med detta".
Jerel Worty från Buffalo Bills skrev på Twitter: " Att vakna upp till fruktansvärda nyheter. Om du har en chans att rätta till dina fel. Var snäll och hoppa på möjligheten vänd på ett nytt blad och lev!"
Massachusetts Department of Criminality sa att Hernandez hade försökt blockera dörren till sin enda cell innan han hängde sig.
Livräddningstekniker utfördes på Hernandez och han fördes till UMASS Leominster sjukhus där han förklarades död vid 04:07 lokal tid (08:07 GMT).
Polisen är på plats och hans närmaste anhörig har blivit underrättad, sade tjänstemän.
Utrikesdepartementets talesman Christopher Fallon sade i ett uttalande att han inte var medveten om att ett självmordsbrev hade skrivits och att tjänstemän inte hade oroat sig för att Hernandez skulle ta sitt liv.
Har NFL ett brottsproblem?
Även om Hernandez frikändes för dubbelmordet förra veckan, befanns han skyldig till olagligt innehav av ett skjutvapen och domaren lade till fem år till sitt straff.
Hernandez hade anklagats för dödsskjutningen av Daniel de Abreu och Safiro Furtado utanför en nattklubb i Boston 2012, en månad innan han undertecknade en $ 40m (Â £ 32m) kontrakt förlängning med patrioterna.
Hernandez hade befunnits skyldig i april 2015 till mordet på sin vän, en annan amerikansk fotbollsspelare, den halvprofessionella Odin Lloyd, 2013.
Lloyds kropp hittades med sex skottskador mindre än en kilometer från Hernandez hem.
Inom timmar efter gripandet för 2013 skytte, Patriots sparkade Hernandez, anses vara en av de bästa tighta ändar spela spelet.
Hernandez fick livstidsstraff utan villkorlig frigivning.
Före detta NFL fotbollsspelare Aaron Hernandez har hittats död i sin cell i Massachusetts, säger tjänstemän.