Domen kommer tre år efter det att dödsstraffet avskaffats i staten, men endast för framtida brott.
Högsta domstolens beslut innebär att elva av statens fångar som fortfarande sitter i dödscell nu kommer att skonas.
Connecticut har bara avrättats en gång sedan 1976. Trettioen amerikanska stater tillåter fortfarande avrättningar.
Domen kom som svar på en överklagan av det dömda mordet Eduardo Santiago, som dömdes till döden genom dödlig injektion 2005.
"Vi är övertygade om att... denna stats dödsstraff inte längre comporterar med moderna normer för anständighet och inte längre tjänar något legitimt penologiskt syfte," sade det.
Det noterade en "freakishness" i användningen av straff, med vad det sade var en stor skillnad i dess tillämpning.
Connecticut högsta domstol domare Richard Palmer sade att dödsstraffet uppgick till "grymt och ovanligt straff" och bröt mot statens konstitution.
New Hampshire är den enda nordöstra staten som fortfarande behåller dödsstraffet, även om dess sista avrättning genomfördes 1939. Den senaste staten att avskaffa dödsstraffet var Nebraska 2015.
Källa: Informationscentrum för dödsstraff
Varför granskar USA:s högsta domstol den dödliga injektionen?
En högsta domstol i delstaten Connecticut har kullkastat dödsstraffet för interner i dödscell och anser att det är författningsstridigt.