Den österrikiske filmskaparen utsågs också till bästa regissör, medan filmens stjärna Emmanuelle Riva vann den bästa skådespelerskan.
Det franskspråkiga dramat berättar historien om ett äldre par som sysslar med efterverkningarna av ett förödande slaganfall. Den har tidigare vunnit Cannes Palme D'Or.
Daniel Day-Lewis utsågs till bästa skådespelare av 60 kritiker.
Han fick sitt pris för att ha spelat USA:s 16:e president i Steven Spielbergs historiska drama Lincoln.
Filmen, som kommer att släppas i Storbritannien den 20 januari, vann också bästa manus.
Amy Adams valdes till den bästa understödjande skådespelerskan, för sin roll i The Master, medan Matthew McConaughey fick bäst stöd för sina filmer Magic Mike och Bernie.
National Society of Film Critics inkluderar några av de mest framstående filmskribenterna i USA, inklusive Roger Ebert från Chicago Sun-Times och Kenneth Turan från LA Times.
De samlades på Lincoln Center i New York för att välja sina vinnare, med kvällen tillägnad minnet av Village Voice kritiker Andrew Sarris, en grundande medlem av samhället, som dog förra året.
På andra håll kallade Houstons filmkritikers samhälle Ben Afflecks politiska thriller Argo årets favoritfilm. Jennifer Lawrence plockade upp bästa skådespelerskan för komedi-drama Silver Linings Playbook medan Day-Lewis återigen vann bästa skådespelaren för Lincoln.
Kritikers utmärkelser ses som viktiga steg mot Oscarsgalan.
Ledamöter av Academy of Motion Picture Arts and Sciences hade fram till fredag kväll att rösta, med nomineringarna meddelade i torsdags, 10 Januari.
Michael Hanekes hjärtskärande drama Amour har röstats fram som den bästa bilden av 2012 av US National Society of Film Critics.