Duon båda slog sin andra County Championship ton av säsongen när de satte på 161 körningar för den tredje Wicket.
Vince tog den aggressiva rollen, slog 19 gränser för att nå sina 100 från bara 121 bollar innan Tom Curran (2-71) fick honom fångad bakom för 104.
George Bailey (61 inte ute) och Adams satte på 129 innan Adams skålades i sista over, lämnar Hampshire 361-4.
Det var en nästan perfekt innings från vänster-hander Adams, som slog 19 fyror och två sexor, erbjuder inga chanser tills han avfärdades av en full boll - den 262: a han mötte - från off-spinner Amar Virdi.
Hampshire vann kastet men förlorade Lewis McManus, öppning på grund av Liam Dawsons England Test-upprop, för 13 när han bowlades av en insvingande yorker från Sam Curran.
Rilee Rossouw, på en fruktansvärd kör av form, gjorde 28 men kantade Tom Curran till andra glid, innan Vince tog mittscenen, scoring flytande genom offside, med 76 av hans 104 körningar kommer från fyrar.
Bailey spelade sedan en väldömd stödroll för Adams, att få Hampshire förbi den nya bollen innan Adams uppsägning med fem bollar kvar förde stubbar.
Jimmy Adams och James Vince slog till hundratals år för att sätta Hampshire i kontroll på dag ett mot Surrey på Ovala rummet.