Den vänsterhänte gjorde 114 inte ut efter starten av spelet försenades till 14:00 BST på grund av ett vått outfield.
Han delade en monter på 142 med Kumar Sangakkara, som fångades bakom Jake Ball för 83 kort efter te.
Pace bowler Ball hävdade 3-77, men Surrey, efter att ha följt på, nådde slutet på 297-5, en ledning av 76.
Harinath gjorde 568 körningar i åtta första klass framträdanden för Surrey förra sommaren, inklusive två århundraden.
Han visade återigen ett mussel temperament för att hålla inningen tillsammans med en sex och 15 fyror efter Rory Burns (17) var lbw to Ball på bara den andra över dagen.
Sangakkara såg också i god kontakt innan han och Steven Davies avgick på liknande sätt i samma boll över.
Jason Roy gjorde en typiskt bestämd 37, men var sedan lbw till Brett Hutton, lämnar Harinath för att ta upp sitt århundrade med en sopa för tre utanför Samit Patel.
Opener Arun Harinath slog en obesegrad sekel som främjas Surrey undvek utsikten till en innings nederlag på dag tre mot Notts vid Trent Bridge.