De sade före sin resa att de vid behov skulle ta sökandet i egna händer.
Allt skräp som tros komma från planet har hittills hittats i östra Afrika.
Planet försvann på ett flyg från Kuala Lumpur till Peking i mars 2014 med 239 personer ombord.
Man tror att ett jetplan som saknas med största sannolikhet har störtat in i södra Indiska oceanen.
Campaigner Grace Subathirai Nathan, vars mor var på planet, gör den självfinansierade resan med sex andra MH370 släktingar - tre från Malaysia, två från Kina och en från Frankrike.
"Det har fallit i våra händer att ta sig an detta sökande på oss själva", berättade hon reportrar på Kuala Lumpur flygplats.
"Efter upprepade förfrågningar om mobilisering av en sökning längs den östafrikanska kusten, har ingenting gjorts hittills."
Familjerna till de ombord på flygningen säger att sökandet efter vrak har inte varit systematiskt och att vissa möjliga fynd verkar ha ignorerats.
Sökandet efter MH370 har koncentrerats till Australiens västkust, men inget skräp har hittats där. Den kommer att avbrytas i början av nästa år om den inte gör en betydande ny upptäckt.
Hittills har åtminstone sex delar hittats i Östafrika som anses vara säkra eller mycket troliga att ha kommit från det saknade Malaysia Airlines-flyget.
Släktingarna säger att de kommer att dela ut broschyrer när i Madagaskar som kommer att ge råd till byborna om hur man känner igen flygplan skräp.
Deras resa kommer att pågå fram till 11 December, ett uttalande postat på Facebook av gruppen Voice 370 sade.
Röst 370 sade förra månaden att det hade "inget annat val än att ta det på oss själva att göra något för att hitta svar och avslutning".
Malaysia ansvarar för samordningen av insamlingen av alla misstänkta rester, varav de flesta har skickats till Australien för undersökning.
De malaysiska myndigheterna svarade i september på kritiken mot förseningarna med att hämta misstänkt skräp och hävdade att de agerade på möjliga upptäckter och att alla borde "tillåta experterna att genomföra verifieringsprocesserna".
Släktingar till dem som dog ombord på Malaysia Airlines flyg MH370 reser till Madagaskar för att lobbyn för att söka efter skräp från det saknade flygplanet ska utökas.