Den pensionerade amerikanen, 36, sa att han kände sig "exploaterad" av McGregors läger.
Malignaggi reagerade också ilsket på sociala medier på en bild som visade honom ner på duken under en av två sparrar med UFC fighter McGregor.
"Detta var en push ner i sparring, posta hela videon, rundor ett till 12, oredigerat", sade han.
UFC lättviktig titelhållare McGregor kommer att göra sin professionella boxning debut när fem-vikts världsmästare Mayweather kommer ut ur pensionen för att möta honom i Las Vegas den 26 augusti.
Två-viktig världsmästare Malignaggi hade varit en av sparring partners hjälper till att förbereda McGregor.
Malignaggi hävdade att han "slog bort pauserna" McGregor under en session, och irländaren knuffade ner honom ur "frustreringen".
I ett inlägg på Instagram, Malignaggi sade att han inte kommer att ge bort någon av McGregor taktik men tillade att han kommer att tala om vad som har "upprört" honom "i tid".
"Jag kom med de bästa avsikterna och syftade till att hjälpa," sade Malignaggi.
"Det är några av sakerna utanför ringen och vissa sätt saker hanterades i träningsläger som jag inte höll med om och fick mig att komma till detta beslut."
Malignaggi reagerade senare på bilden av honom på duken på Twitter och tillade: "Jag kom för att hjälpa detta läger, inte för att bli utnyttjad, nu kommer du att få sanningen."
Pensionerad domare Joe Cortez - som tjänstgjorde när Mayweather slog Ricky Hatton 2007 - har arbetat med McGregor lägret för att hjälpa UFC-mästaren att anpassa sig till boxningsregler.
Tidigare i veckan, Cortez avslöjade att han var tvungen att stoppa en sparring session mellan McGregor och Malignaggi eftersom paret var "utan kontroll".
Innan du går McGregors lag, Malignaggi berättade BBC Radio 5 live i maj att "inte en sekund" av 29-åringens match med tidigare fem-vikts världsmästare Mayweather skulle vara konkurrenskraftig.
En plats på Las Vegas-remsan?
Mayweather, 40, var obesegrad i 49 bouts före pensioneringen 2015 och är en tung favorit för den utsålda T-Mobile Arena bout.
Hans reklamföretag har bekräftat att nio arenor kommer att användas på Las Vegas-remsan för att visa kampen på sluten TV till en kostnad av 150 dollar (114 pund) per plats.
Över 400 biografer över hela USA kommer också att sända kampen till en kostnad av omkring 31 pund per plats, med organisatörer som är säkra på "utsålda auditorier".
Men resultat från hem pay-per-view försäljning kommer att utgöra den största delen av vad som förväntas vara runt $ 600m av intäkterna från kampen.
Hushållen i USA kommer att behöva betala $99 ( £75) för högupplösta bilder, medan i Storbritannien kommer siffran att vara betydligt lägre på £ 19.95.
Båda fighters undertecknade ett sekretessavtal, så deras uppdelning av intäkterna är inte känd, men det är allmänt accepterat Mayweather kommer att tjäna mer än de rapporterade £100m McGregor kommer att göra från sin professionella boxning debut.
Mayweather har sagt att han förväntar sig att tjäna "300 miljoner pund (228 miljoner pund) eller bättre på 36 minuter".
Tidigare världsmästare Paulie Malignaggi har lämnat sin roll som Conor McGregors sparring partner i uppbyggnaden av irländarens bout med Floyd Mayweather.