Men bättre tillsammans ledare Alistair Darling sade "det finns ingen väg tillbaka" från självständighet och hans kampanj skulle rikta obeslutsamma väljare.
De senaste opinionsundersökningarna har föreslagit att omröstningen ska vara för nära förestående.
Båda männen pratade med BBC:s Andrew Marr-show.
Salmond sade: "Vi siktar inte på att vinna med en röst. Vi siktar på att uppnå en betydande majoritet om vi kan."
Han tillade: "Vi tenderar att inta inställningen att det inte finns så mycket som en nejröst i Skottland, det finns bara uppskjutet "Ja", och det har varit en av framgångarna med vår kampanj."
Frågade om han skulle söka en ny folkomröstning om det var en "nej" omröstning på torsdag, SNP-ledaren sade: "Om du kommer ihåg att tidigare konstitutionell folkomröstning i Skottland - det fanns en 1979 och sedan nästa var 1997.
"Det är vad jag menar med en politisk generation.
"Enligt min åsikt, och det är bara min åsikt, är detta en gång i en generations möjlighet för Skottland."
Mr Darling kommenterade: "Jag sade för ett år sedan att detta lopp skulle minska när vi kom mot tråden och det är precis vad som har hänt.
"Det är inte förvånande. Det är det största enskilda beslut vi någonsin kommer att ta.
"Om vi röstar för att lämna Storbritannien på torsdag så finns det ingen återvändo. Det är inte som ett val där du kan ändra dig om det inte fungerar.
"Om det går fel den här gången, har vi redan röstat - vi går.
"Det finns ingen väg tillbaka, vilket är varför vi under de kommande fem dagarna kommer att inrikta oss på de 500.000 väljare som fortfarande har fått bestämma sig, eftersom beslutet är så kritiskt."
Han menade att det rådde osäkerhet om huruvida företagen skulle flytta sitt huvudkontor från Skottland och om hur NHS och pensioner skulle finansieras om landet blev självständigt.
Och han hävdade att "omkring en miljon arbetstillfällen här i Skottland är beroende av att vi är en del av Förenade kungariket".
Salmond berättade för Andrew Marr-programmet att om "ja" vann skulle "upphöra att vara en "ja"-kampanj och en "nej"-kampanj – det kommer att bli ett Team Scotland".
Han sade att han ville ha "så många röster som möjligt" och välkomnade en indikation från utrikesministern för Skottland Alistair Carmichael förra månaden att han skulle gå med i ett sådant förhandlingsteam.
Salmond sade att hans förhandlingsgrupp hade "rekryterat specialisering på en rad olika områden".
Den förste ministern förnyade sitt påstående att Bank of England skulle vara "en gemensam centralbank" efter självständigheten.
"Det kommer att finnas ett hållbarhetsavtal mellan regeringarna när det gäller upplåningsnivåer och skuldnivåer", sade han.
"Vi lade fram det i våra förslag."
Den brittiska regeringen har sagt att den inte skulle gå med på en valutaunion med ett oberoende Skottland, men Salmond hävdade att den amerikanske ekonomen Joseph Stiglitz hade sagt att "en gemensam valuta är en mycket, mycket livskraftig och förnuftig sak att göra".
Under tiden sade Darling återigen att de EU-vänliga partierna skulle ge det skotska parlamentet fler befogenheter om det blev en nejröst.
"Det är ett ganska tydligt val nu", sade han.
"Vi kan få snabbare, säkrare och bättre förändringar, reformer så att vi kan stärka hälso- och sjukvården, vi kan trygga jobben.
"Men du har inte de risker som kommer med självständighet, för jobb, för finansieringen av pensioner och hälso- och sjukvård, osäkerheten om valuta."
Ledaren för Better Together, som betonade om det skulle finnas fler befogenheter att tillgå före omröstningen, sade: "Det man kommit överens om är den tidsplan som kommer att föra samman de förslag som lagts fram av de tre icke-nationalistiska partierna.
"Nu är det helt klart att vi kommer att kunna inleda den processen på fredag, om vi röstar för att stanna i Storbritannien."
Intervjuerna kom efter att Yes Scotland-kampanjen hävdade att deras privata rannsakan visade att "rösterna finns där för en ja-majoritet".
Men "Bättre tillsammans" sade att "nej" var att "hålla upp".
Tre opinionsundersökningar har satt "Nej"-kampanjen i täten, medan man har satt pro-oberoende "Ja"-kampanjen i förgrunden.
Den senaste enkäten om de sex senaste undersökningarna - som genomfördes mellan den 9 och den 12 september och som utesluter "vet ej" - placerar kampanjen "nej" på 51 % och kampanjen "ja" på 49 %.
Den pro-oberoende kampanjen Ja Skottland har inte avslöjat hur många människor den har talat med under sin privata genomsökning, men påstod sig ha uppnått en högre avkastning än någonsin tidigare.
Bättre tillsammans kampanjledare Blair McDougall sade opinionsundersökningar visade att folkomröstningen var "på en knivkant".
Bättre tillsammans publicerade en undersökning på lördagen som antyder 53,5% motsatte självständighet och 46,5% stödde det, när obeslutsamma väljare uteslöts.
Telefonundersökningen, som beställdes av Better Together från Survation, nådde 1 044 respondenter, med en effektiv urvalsstorlek på 927.
Den genomfördes mellan den 10 och den 12 september och pekade också på ett mycket högt valdeltagande, där 93 procent av de tillfrågade talar för att de med säkerhet kommer att rösta.
En annan undersökning för Observer tidningen, gav "Nej" kampanjen en sex poängs ledning - 53% till pro-oberoende kampanjen är 47%.
Och en ny Sunday Times-undersökning - som genomförs av Panelbase - sätter väljarna som avsåg att rösta "Nej" på 50,6% medan "Ja" kampanjen var på 49,4%.
Men en ICM-undersökning för Sunday Telegraph har föreslagit Skottland kan bli oberoende, sätta "Ja"-lägret i ledningen. Förutom obeslutsamma väljare fann man att "ja" var på 54 % och "nej" på 46 %.
Undersökningen genomfördes mellan den 10 och 12 september och hade en urvalsstorlek på 705 - mindre än många av de andra.
En folkomröstning om huruvida Skottland ska bli självständigt ska äga rum
Under tiden har en ledande ekonom sagt att det finns "liten grund" för "rädslor" över ekonomin i ett oberoende Skottland.
Joseph Stiglitz motsatte sig uppfattningen hos den nobelpristagare ekonomen Paul Krugman, som nyligen varnade för att Skottland skulle ställas inför "ohyggliga risker" på egen hand och uppmanade skottarna att "vara mycket rädda".
Stiglitz sade att även om det skulle finnas risker i händelse av ja-omröstning skulle riskerna med att Skottland stannar kvar i unionen och Storbritannien lämnar EU vara "betydligt större".
I en artikel som publicerades i Sunday Herald och skotten uppmanade han skottarna att fokusera på "vision och värderingar" under de sista dagarna före den avgörande omröstningen.
Han sade: " Krugman, till exempel, antyder att det finns betydande stordriftsfördelar: en liten ekonomi är sannolikt, tycks han antyda, inte att göra bra ifrån sig.
"Men ett självständigt Skottland kommer fortfarande att vara en del av Europa, och EU:s stora framgång är att skapa en stor ekonomisk zon.
"På grund av sin omfattning är det mycket viktigare än storleken att bedriva rätt politik."
Skottlands förste minister Alex Salmond sade att självständighetsomröstningen var "en gång i en generations möjlighet" och han siktade på "en betydande majoritet".