Att förlora tillgång till EU:s databaser som Schengens informationssystem skulle vara en "avbruten chock" för polisen, säger de.
Deras rapport säger att om det finns "spänning" mellan att upprätthålla säkerheten och att få kontroll över lagar till Westminster och att säkerhet bör prioriteras.
Regeringen säger att samarbete om säkerhet är en prioritet och det kommer att göra vad som behövs "för att hålla människor säkra".
I rapporten från underkommittén för inrikes frågor i EU medger man att säkerhetssamarbete är ett politikområde där ett "positivt resultat" ligger i allas intresse.
Men den varnar för att saker och ting kan vara svårare än man kan föreställa sig, eftersom ett Storbritannien efter Brexit inte längre skulle vara en del av Europaparlamentet och EG-domstolen - som EU-länderna ser som att tillhandahålla tillsyn och kontroller och balans.
"Även med största goda vilja på båda sidor, och ett erkännande av det ömsesidiga intresse som står på spel, kan det finnas praktiska begränsningar för hur nära Förenade kungariket och EU 27 kan samarbeta i framtiden om de inte längre är bundna av samma regler, som tillämpas av samma överstatliga institutioner."
Den varnar för att det råder "vissa tvivel" om huruvida de återstående 27 EU-staterna gärna kommer att ansluta sig till "beslutsfattande åtgärder som planeras av regeringen".
Regeringen skulle mycket väl kunna möta "spänning" mellan två av sina mål - att återföra kontrollen över lagar till Westminster och upprätthålla ett starkt säkerhetssamarbete, säger den.
"Vi anser att säkerheten för folket i Förenade kungariket bör vara det övergripande övervägandet när man försöker lösa den spänningen."
Rapporten omfattar olika områden för säkerhetssamarbete som kommer att bli föremål för omförhandling. När det gäller Europol, det polisiära samarbetsorganet, varnade kommittén för att ett avtal som redan finns med andra länder utanför EU "inte skulle vara tillräckligt för att tillgodose Förenade kungarikets behov" och att Förenade kungariket måste driva på för en överenskommelse som "fortsätter".
När det gäller SIS II - en europeisk databas som varnar organ för att sakna personer och brottslingar på flykt - varnade utskottet för att dess förlust skulle bli "en plötslig chock för polisen i Förenade kungariket" och skulle utgöra en risk för den allmänna säkerheten, och regeringen bör verka för en "begåvningslösning" som skulle se till att den får tillgång till "den fullständiga uppsättning datadelningsverktyg som Förenade kungariket för närvarande förlitar sig på".
Den europeiska arresteringsordern - som ersatte enskilda utlämningsavtal mellan medlemsstater 2004 - har varit kontroversiell med vissa argument som hävdar att den utgör ett hot mot Storbritanniens suveränitet och kan innebära att misstänkta brittiska medborgare utlämnas på falska grunder.
Men kommittén hävdade att det förblev en "kritisk del av Storbritanniens brottsbekämpningskapacitet". Den hävdade att efter Brexit skulle det bästa alternativet kunna vara att söka ett bilateralt utlämningsavtal som är så likt den europeiska arresteringsordern som Norge och Island har gjort. "En operativ klyfta mellan den europeiska arresteringsorder som upphör att gälla och en lämplig ersättning som träder i kraft skulle innebära en oacceptabel risk."
Som svar sade polisminister Brandon Lewis: "Samarbete om brottsbekämpning och säkerhet med våra europeiska och globala allierade förblir en prioritet för regeringen.
"Vi kommer att göra vad som är nödvändigt för att hålla människor säkra och vi arbetar tillsammans med polis- och säkerhetspartners för att undersöka möjligheterna till samarbetsarrangemang när Storbritannien har lämnat EU."
De som kämpade för Brexit hävdade att en del av EU:s regler om fri rörlighet försvagade Storbritanniens förmåga att avlägsna utländska brottslingar - och hävdade att EU-domstolarnas överhöghet gjorde det svårare att deportera våldsbrottslingar.
Under tidigare utfrågningar i underkommittén för inrikes frågor i Lords EU sade Brexit, minister David Jones: "Det här landet har mycket att erbjuda den pågående Europeiska unionen.
"Vi har stor sakkunskap på dessa områden och vi måste anta att de skulle vilja fortsätta samarbetet på områden som detta där det ärligt talat inte finns någon ekonomisk nackdel ur EU:s synvinkel och där det, om något, finns alla fördelar att fortsätta med, om inte exakt samma arrangemang, de som skulle gå mot de nuvarande arrangemangen.
"Jag hoppas att de inser att det inte ligger i deras intresse att bara sätta upp fönsterluckorna."
I juni sade Commons inrikespolitiska utskott att Storbritanniens underlåtenhet att deportera 13.000 utländska brottslingar skulle leda till att människor "tvivelaktigt ifrågasätter poängen" med att vara i EU.
Och medan tidigare MI6-chef sir John Sawer varnade i maj att lämna EU skulle innebära att Storbritannien skulle stängas ute från beslut om datadelning - en annan tidigare MI6-chef, Sir Richard Dearlove, skrev att Storbritannien gav mer information till Europa än det fick tillbaka och den nationella säkerhetskostnaden för Brexit skulle vara "låg".
Brexit skulle kunna lämna Förenade kungariket "mindre säkert" om inte säkerhetssamarbetet med EU upprätthålls, har kollegerna varnat.