De tror att ett kanadensiskt lodjur letade runt i Sydväst 1903 innan de blev skjutna efter att ha attackerat två hundar i Devon.
Tester på djuret avslöjade att det förmodligen hade tillbringat någon tid i fångenskap innan man flydde eller blev frigiven.
Djuret hade donerats till Bristol Museum vid tidpunkten för dess död och förvarats i sina butiker i årtionden.
Forskarnas resultat publiceras i tidskriften Historical Biology.
Doktor Ross Barnett, en molekylärbiolog från Köpenhamns universitet och universitetet i Durham, sade: " Jag har sett en av dessa katter i vilt tillstånd.
"De är ganska imponerande katter - de är en rimlig storlek, och de har massor av fluffig päls som gör dem ser ännu större. De har vassa klor, tänder och starka muskler."
Från suddiga bilder av Beast of Bodmin Moor i Cornwall, till rapporter om ett lejon på lös i Essex 2012, Storbritannien har en lång tradition av att upptäcka stora katter.
De flesta av dessa påståenden avfärdas som felidentifieringar, bluffar eller till och med hallucinationer, men inte i detta fall.
1903 donerades den ovanliga katten till Bristolmuseet och konstgalleriet. I museets register står det att den hade skjutits efter att ha attackerat och dödat två hundar i närheten av Newton Abbot i Devon.
Utan att veta exakt vad det var, var det exotiska odjuret stoppat, skelettet bevarat, och sedan var kvarlevorna undanstoppade i museets butiker.
Mer än hundra år senare blev katten grävd fram av en vetenskapsman som trodde att fyndet kunde vara betydelsefullt.
En analys av skelettet och monterad hud visade att djuret var en kanadensisk lodjur, som är ungefär två till tre gånger storleken på en inhemsk katt och vanligtvis finns i Kanada och de norra staterna i USA.
Forskarna fann att djurets tänder var svårt förfallna.
Doktor Barnett sade: " Vi tror att den förmodligen hade varit i fångenskap någon gång i sitt liv.
"Den hade förlorat alla sina framtänder, vilket skulle ha varit en ganska försvagande skada för en vild katt, men inte ett problem för en i fångenskap.
"Den hade också enorma mängder plack på sina molarer, vilket tyder på att den inte har en vild kost - något med massor av våt kattmat, i huvudsak färdigbehandlat kött som biffar."
Forskarna tror att lodjuret hade varit i fångenskap en tid, men de kunde inte hitta några uppgifter om kattens ägare.
"Var det någons husdjur? Var det en del av ett litet menageri som färdades genom området? Det finns egentligen inga djurparker i närheten där det kunde ha rymt från," Dr Barnett sade.
Teamet är också osäker på hur länge djuret hade varit på fri fot i Devon innan det dödades.
Dess förfallna tänder skulle ha begränsat sina chanser i vilt tillstånd, men lodjuret är ett anpassningsbart djur och kan ha kunnat överleva genom att jaga små däggdjur.
Medan många stora katt iakttagelser förblir obekräftade, ibland ryktena visar sig vara sant, och laget tror att den kanadensiska lodjur är det tidigaste inspelade exemplet på en exotisk katt på lös i Storbritannien.
Ett annat fall gäller en levande puma som tillfångatogs i Inverness-shire 1980 och hade levt i vilt tillstånd under en lång tid. Det kallades Felicity och placerades i ett zoo.
Men dr Barnett sade att dessa fall var få och långt borta.
Han sade: " Det är mycket bra att säga att du såg ett lejon i Essex eller en tiger i Shropshire, eller var som helst. Men det är mycket svårt att uppskatta storleken på en art på avstånd - särskilt om du är obekant med dem.
"Så jag skulle argumentera för fortsatt skepticism, om du inte har en kropp eller ett exemplar du kan analysera."
En "stor katt" var lös på den engelska landsbygden vid förra sekelskiftet, säger forskarna.