Företaget sade att Kensington och Chelsea hade sett priserna sjunka med 16 % sedan en topp i september 2014.
I Westminster hävdade man att det hade skett en nedgång på 22 % mellan en topp i november och slutet av maj.
Man skyllde fallet på det nya systemet med stämpelskatt, som infördes i december, vilket straffar dyra egendomar.
Baserat på genomsnittliga priser, kan den som köper en fastighet i Kensington och Chelsea nu förvänta sig att betala mer än £ 118.000 i stämpelskatt ensam.
"Denna nedgång i de översta nivåerna på marknaden har svalnat aktivitetsnivåer också", säger Adrian Gill, chef för Reed Rains och Your Move fastighetsmäklare, en del av LSL-gruppen.
Han sade att antalet bostäder som såldes i London som helhet hade minskat med 16 procent under året fram till april.
En bredare undersökning utförd av Royal Institution of Chartered Surveyors (RICS) rapporterade att beståndet av hus per lantmätare har sjunkit till sin lägsta nivå under minst 37 år.
Men priserna i Londons förorter - och andra delar av England och Wales - fortsatte att nå nya höjder, sade LSL.
Enligt dess beräkningar steg priserna med 4,5 % under året fram till maj, vilket gör den genomsnittliga kostnaden för ett hem 277,178.
Det liknar uppskattningarna från Byrån för nationell statistik, men mycket högre än siffrorna från Halifax och Nationwide.
Köpare av fastigheter värda mindre än 937 000 pund betalar nu mindre i stämpelskatt än de brukade.
Priserna i Englands minsta län - Rutland - steg med 23,8% under året, medan priserna i Wales län Carmarthenshire ökade med 16,4%.
Tretton stadsdelar i London såg att priserna nådde nya höjder.
Tidigare siffror från fastighetsregistret tyder på att priserna i förorterna i England och Wales har börjat stiga, även i delar av Manchester.
Den separata RICS-undersökningen tyder på att priserna i England och Wales skulle kunna stiga med så mycket som 25 % under de kommande fem åren, på grund av bristen på bostadsbestånd.
Det sades att den starkaste tillväxten i nordvästra England, långt från Sydöst, förväntades som ett resultat av regeringens nordliga kraftförsörjningsinitiativ.
LSL:s husprisindex baseras på statistik som publiceras av fastighetsregistret, så inkluderar kontantförsäljning.
Bostadspriserna i de smartaste delarna av London har sjunkit med upp till 22 % sedan förra hösten, enligt fastighetstjänstegruppen LSL.