Paul Cahillane 13-minuters straff hjälpte Laois leda 1-7 till 0-6 på halvtid och de var sju poäng framåt tidigt i andra halvlek.
Kieran McGeeneys sida spelade sin bästa fotboll i sista kvartalet, Stefan Campbell och Micheal McKenna ledde åtalet.
De stängde två gånger för att inom en punkt men kunde inte hitta en utjämnare.
Med fyra Ulster derbies fortfarande kommer i denna division, nyligen främjad Armagh nu står inför en kamp för att undvika en omedelbar återgång till den tredje divisionen.
På lördag kvälls andra Division två fixtur Derry vann med en poäng bort till Cavan.
Båda sidor var desperata för att punkterna hade förlorat sina öppningsfixturer förra helgen.
Paul Cahillanes självsäkra straff i 13: e minuten satte Laois framåt för första gången och de stannade framför för resten av spelet.
De hade fördelen av en stark vind i första halvan och hade en fyra-punkts intervall bly.
Tre Campbell fri i öppningen nio minuter hade Armagh 0-3 till 0-1 framåt men Paul Cahillane straff, efter Gary Walsh drogs tillbaka på torget, var en momentum-växlare.
Armagh gjorde en hel del grundläggande hantering och förbipasserande fel, men Colm Watters hade en stor målchans som utmärkt tipsade enhänt på crossbaren av Laois målvakt Graham Brody i 31: a minuten.
Laois staplade trycket på efter omstart med punkter från Niall Donoher, Evan O'Carroll och en annan Cahillane fri att flytta 1-10 till 0-6 framåt efter 47 minuter.
Corner-back Shea Heffron dök upp med Armaghs första poäng av andra halvan och efter tre poäng inom 90 sekunder, två av McKenna och en annan av Campbell, som toppklassade med 0-7, comeback var på.
Donie Kingstons fri stoppade rötan men det var kort respit för Laois, med poäng från Niall Grimley, Campbell och Ethan Rafferty för Armagh till inom en punkt.
Evan O'Carroll bomade över en '45' för Laois och intensiteten började tona ur Armagh comeback, trots Campbell slår två poäng sent på.
Armagh: M McNeice; S Heffron (0-1), C Vernon, R McCaughey; S Forker, A Forker (0-1), M Shields; A Findon, S Sheridan; S Campbell (0-7, 4f), M McKenna (0-3), N McConville; C Watters, C O'Hanlon, G McParland (0-1, f)
Subs: E Rafferty (0-1) för McConville (HT), E McVerry för McParland (46), N Grimley (0-1) för Sheridan (50), J McElroy för S Forker (60), O MacIomhair för Watters (62), S Connell för McCaughey (68)
Laois: G Brody; R Kehoe, M Timmons, D Seale; D Strong, P Cotter, G Dillon; K Lillis, K Meaney; J Farrell, D Kingston (0-5, 3f), N Donoher (0-1); P Cahillane (1-2, penna, 2f), E O'Carroll (0-3, en '45), G Walsh (0-1, f)
Subs: M Campion (0–1) för Meaney (17), A Farrell för Cotter (BC, 33), D O'Connor för Strong (52), D O'Reilly för Walsh (55), R O'Connor för Campion (58)
Domare: Barry Cassidy (Derry)
Armagh föll till ett andra nederlag i Division 2 trots en modig andra hälften comeback på Athletic Grounds.