De två flickorna var "rörda olämpligt" under ett besök på attraktionen, i Windsor, Berkshire, förra torsdagen, sade polisen.
En 22-årig man från Bracknell har gripits misstänkt för sexuella övergrepp och är för närvarande häktad.
Thames Valley-polisen beskrev tidigare brotten som "extremt sällsynta".
Detektiver har vädjat om att alla vittnen ska träda fram.
Övergreppen inträffade mellan 12:15 BST och 12:30 på Castaway Camp i Pirat Shores området av attraktionen, sade styrkan.
En talesperson i Legoland sa att parkens ledning var "djupt chockad" av händelsen.
En man har gripits misstänkt för sexuellt våld mot två sexåringar i Legolands nöjespark.