28-åringen, som har 69 kepsar för sitt land och representerade Brittiska & Irländska Lions, kommer att gå med i Quins nästa säsong.
Roberts hade tackat nej till ett avtal om att återvända till Cardiff Blues, där han tillbringade sex år innan han flyttade till Frankrike.
"Hela klubben är extatisk att ha undertecknat en spelare av Jamies kvalitet," sade direktör för rugby Conor O'Shea.
"Han är enormt ambitiös och, som en förebild för alla våra spelare, han kommer att vara någon vi alla kan lära av."
Om Roberts hade valt att återvända till Wales skulle Blues först ha vägrat Roberts tjänster enligt ett walesiska rugbyunionsavtal med landets fyra regioner.
Istället den Newport-födde spelaren, som har vunnit Six Nations tre gånger med Wales, inklusive två Grand Slams, kommer att spela i Premiership på Twickenham Stoop.
Wales huvudtränare Warren Gatland sade tidigare denna månad att en flytt till England inte skulle utesluta Roberts från urval för Wales.
Enligt den så kallade "Gatland's Law" kommer Wales-baserade spelare sannolikt att gynnas för Test urval framför dem som väljer att spela någon annanstans.
Roberts, som gjorde sin internationella debut 2008, kommer också att studera deltid för en masterexamen i medicinsk vetenskap vid Cambridge University under sin tid med Quins.
"Att ha spelat i Cardiff och i Paris, flytta till London är en chans för mig att uppleva och vidareutveckla min karriär i en annan liga", säger Roberts.
"Min önskan att tävla och vinna på både klubb- och internationell nivå är lika stark som någonsin."
Roberts kommer att ansluta sig till Harlequins i december, efter rugby-VM, och har tecknat ett två och ett halvt års avtal som pågår till sommaren 2018.
Harlequins har kommit överens om att underteckna Wales centrum Jamie Roberts från franska Top 14 sida Racing Metro.