Domen avslutar en åttaårig rättslig strid om dokumenten.
Manuskripten ägdes av Esther Hoffes familj, sekreterare åt Kafkas vän Max Brod.
Familjen hade hävdat att den rättmätigt ägde manuskripten efter hennes död.
David Blumberg, ordförande för National Library of Israel, sade att domen var "en högtidsdag för alla kulturpersoner, i Israel och utomlands".
Han sade: " Högsta domstolen bad Nationalbiblioteket att göra sitt yttersta för att avslöja Brods egendom för allmänheten. Nationalbiblioteket kommer att följa domstolens dom och bevara kulturtillgångarna genom att hålla dem i landet samt göra dem tillgängliga för allmänheten."
Innan Kafka dog av tuberkulos vid 41 års ålder 1924 lämnade han instruktioner om att hans verk skulle brännas. Men Brod ignorerade hans begäran och publicerade några av dem.
Dessa verk inkluderade The Trial, Metamorfos och The Castle, som hjälpte till att förvandla Kafka till en av 1900-talets mest kända författare.
Brod smugglade ut Kafkas skrifter ur sin hemstad Prag 1939 och räddade dem från nazisterna. Brod dog 1968 och testamenterade sin samling till sin sekreterare Esther Hoffe.
Hon hade förvarat samlingen i sin Tel Aviv-lägenhet samt i bankfack i Israel och Schweiz.
Den rättsliga striden om vem som rättmätigt ägde dem började efter att hon dog 2007.
Några av depositionslådorna öppnades i Zürich 2010, men deras innehåll avslöjades endast för en israelisk domare.
År 2012 fastställde en familjedomstol i Tel Aviv att Brod uttryckligen hade beordrat Hoffe att katalogisera och överföra sin samling "till biblioteket vid det hebreiska universitetet i Jerusalem eller det kommunala biblioteket Tel Aviv, eller någon annan offentlig institution i Israel eller utomlands". Högsta domstolen har nu samtyckt till detta utslag.
I ett uttalande på Nationalbibliotekets webbplats stod det att det material som Nationalbiblioteket kommer att få innehåller "korrespondenser i Kafkas handstil till Max Brod, Kafkas Paristidskrifter, ritningar och många av Max Brods verk och breven till Kafka".
"Det är rimligt att anta att många andra skatter är gömda bland Max Brods personliga material som kommer att exponeras och katalogiseras av Nationalbiblioteket.
"Med tiden kommer de att göras tillgängliga på bredast möjliga sätt för kommande generationer."
Israels högsta domstol har fastställt att en samling opublicerade Franz Kafka-handskrifter måste överföras från en israelisk familj till landets nationella bibliotek.