Samtalen avbröts på torsdag efter att den demokratiska fackföreningsledaren Peter Robinson stod åt sidan och hans andra partiministrar, utom en, avgick från den verkställande makten.
Den senaste krisen följde på en polisanalys att IRA-medlemmar var inblandade i mordet på en före detta IRA-man.
Tre republikaner greps den här veckan och släpptes därefter.
Cameron sade att han var "extremt oroad" över krisen i Nordirlands exekutivstyrelse.
"Jag tycker inte att det är rätt att den brittiska regeringen kliver in och stänger av dessa institutioner. Jag vill se politikerna i Nordirland... arbeta ut hur man får dessa institutioner att fungera, sade han.
"Det är oacceptabelt i alla delar av vårt land att ha aktiva paramilitära grupper. De måste upplösas och upplösas på alla sidor."
Vice premiärminister Martin McGuinness har sagt att det finns sex veckor att lösa de kvarstående svårigheterna i den politiska processen och sade Sinn Féin var redo för jobbet.
När han talade på en fest utanför Gormanstown, County Meath, sa han att det sista DUP ville ha nu var ett val.
Han tillade att han hade makt att tvinga fram en opinionsundersökning, men han ville inte göra det eftersom han ville att de sex veckorna skulle få en lösning på alla kvarstående problem.
Vem är vem?
Nordirlands verkställande direktör: Ministergruppen som driver Nordirlands decentraliserade regering i Stormont.
Det består av brittiska fackliga, irländska nationalistiska och folkvalda företrädare som inrättades efter ett historiskt maktdelningsavtal för mer än 20 år sedan.
Det största partiet i den verkställande makten är Democratic Unionist Party (DUP), följt av Sinn Féin, Ulster Unionist Party (UUP), Social Democratic and Labour Party (SDLP) och Alliance Party.
DUP och UUP: Unionistiska partier som vill upprätthålla Nordirlands union med Storbritannien
Sinn Féin och SDLP: Nationalistiska partier som strävar efter ett enat Irland.
Allianspartiet: Neutralt i fackföreningsfrågan.
Den irländska republikanska armén (IRA): IRA har funnits i olika former i Irland sedan början av 1900-talet, men den senaste politiska raden gäller den provisoriska IRA.
Den provisoriska IRA var det namn som användes av en paramilitär organisation som dödade mer än 1.700 människor under årtionden av våld i Nordirland, känd som Problemen, som började 1969.
IRA förklarade eldupphör som en del av fredsprocessen i Nordirland och tillkännagav i juli 2005 ett formellt slut på sin väpnade kampanj.
Under problemen agerade Sinn Féin som IRA:s politiska flygel.
En ny förhandlingsrunda för att ta itu med frågan om paramilitärer och kvarstående frågor om välfärd och Nordirlands budget inleddes på tisdagen.
Men de bröt ihop efter att det avslöjades att Sinn Féins norra ordförande, Bobby Storey, var en av tre republikaner som arresterades i samband med mordet på Kevin McGuigan Snr förra månaden.
Alla tre släpptes villkorslöst på torsdag. En fjärde person, en 50-årig kvinna greps också och släpptes sedan.
Efter arresteringarna sade DUP-ledaren och försteminister Peter Robinson att hans ministrar skulle sluta om församlingen inte avbröts eller avbröts.
Robinson avstod från att rösta på torsdag efter det att hans parti inte fått tillräckligt stöd för att skjuta upp plenarförsamlingen.
Partiets finansminister Arlene Foster, som nu är den enda kvarvarande DUP-ministern, har tagit över som tillförordnad minister.
"Peter Robinson hade klivit åt sidan för att koncentrera sig på att leda partidelegationen i samtalen och han har lämnat mig där som portvakt och agera som förste minister i hans frånvaro från det jobbet", sade hon.
Chefskonstapel George Hamilton tog upp McGuigan-mordet och sade att det inte fanns några bevis på att mordet var sanktionerat av IRA, som han sade var engagerat i politik och inte engagerade i terrorism.
Sinn Féins ledarskap har insisterat på att IRA inte längre existerar.
Sinn Féin ordförande Gerry Adams bad om ett eventuellt IRA uttalande som ett sätt att övervinna nuvarande problem, och sade "P O'Neill har avvecklats", medan McGuinness tillade "och han kommer inte tillbaka".
P O'Neill var IRA:s nom de plym som användes för att skriva under IRA:s uttalanden i hela Problemen.
Efter polisbedömningen av mordet drog sig Ulster Unionist Party tillbaka från Nordirlands exekutiv.
Verkställighetskris i Nordirland: Q & A
I månader har den verkställande makten i Stormont varit låst över budgetfrågor.
Bakom denna oenighet låg Sinn Féins vägran att genomföra välfärdsreformer som införts på annat håll i Förenade kungariket.
Den politiska krisen fördjupades dock förra månaden efter att polisen sa att nuvarande IRA-medlemmar kunde ha varit inblandade i mordet på Belfast man, Kevin McGuigan.
Unionister hävdade att om IRA förblir aktivt bör Sinn Féin uteslutas från ministerämbetet.
Partiet sade att det skulle inleda samtal endast om frågan om IRA var den första punkten som skulle behandlas.
Övervakningen av paramilitär verksamhet i Nordirland genomfördes av den oberoende övervakningskommittén fram till 2011.
Villiers sade att det var ett "trovärdigt" alternativ att på nytt inrätta en oberoende myndighet för att titta på avvecklingens ledningsstrukturer.
"Jag tror att det inte nödvändigtvis skulle vara lämpligt att sätta upp exakt samma struktur som fanns i det förflutna och säkerligen skulle man behöva ställa en annan fråga. I det förflutna var frågan bara om avveckling och vapenvila, sade hon.
"Jag tror att det nu är mycket tydligt att vi vill se dessa paramilitära organisationer upplösas helt och hållet. Vi vill också undersöka vilken roll medlemmarna i dessa organisationer har i samband med kriminalitet.
Premiärminister David Cameron har sagt att han förväntar sig att alla parter ska delta i diskussionerna om att lösa krisen inom den nordirländska maktdelningsstyrelsens CV nästa vecka.