Byrån säger att det kommer att använda en tvåstegs rekrytering utmaning, som finns på Gorillaz mixed reality app, som ett "innovativ rekrytering verktyg".
Den första delen handlar om att praktiskt taget montera Jaguar I-PACE Concept, en all-elektrisk fem-sitsig sportbil.
Den andra delen handlar om en rad kodbrytande pussel.
"När bilindustrin förändras under nästa årtionde, drivs av mjukvaruinnovation, vi måste locka den bästa talangen och som kräver en radikal omprövning av hur vi rekryterar," säger Alex Heslop, chef för elteknik på bilföretaget.
"Här har vi hittat ett engagerande sätt att rekrytera en mångsidig talangpool i mjukvarusystem, cybersystem, apputveckling och grafikprestanda. Det kommer att bli den första i sitt slag."
Gorrilaz kvinnlig gitarrist, Nudel, är redan Jaguars Formula E Racings ambassadör.
Företaget sade att det skulle anställa 1 000 elektronik- och programvaruingenjörer och 4 000 anställda inom andra sektorer, inklusive tillverkning.
De flesta jobben kommer att vara baserade i Storbritannien, och rekryteringen kommer att äga rum under det kommande året. Byrån har fem platser i West Midlands och en på Merseyside.
Biltillverkaren, som ägs av Indiens Tata Motors, sysselsätter mer än 40 000 människor globalt,
Företaget kommer att bygga I-PACE i Österrike. Men den har antytt att den skulle vilja göra sådana modeller i Förenade kungariket om villkor som stöd från regeringen uppfylls.
Jaguar Land Rover har indikerat att hälften av alla nya modeller kommer att vara tillgängliga i en elektrisk version i slutet av årtiondet, vilket kräver nya färdigheter bland personalen.
Carmaker Jaguar Land Rover har samarbetat med virtuellt band Gorillaz för att hitta 5.000 anställda för att förbättra sin expertis inom autonom och elektrisk teknik.