En förundersökning av National Coalition fann att atrakurium gavs till barnen i stället för en lösning som användes för att blanda mässlingvacciner.
Förpackningen för läkemedlet sägs likna den för lösningen.
Alla de barn som dog på tisdagen var mellan sex och 18 månader gamla.
Deras föräldrar anklagade inledningsvis oppositionens hälsovårdsmyndigheter för att inte lagra vaccinerna på rätt sätt eller använda föråldrad medicin.
Den nationella koalitionen sade under tiden att den misstänkte ett "säkerhetsbrott av vandaler" kopplat till president Bashar al-Assads regering.
Den treåriga konflikten i Syrien och det resulterande sammanbrottet i statliga institutioner har inneburit att sjukdomar som mässling och polio har spridit sig.
Som svar på detta har FN-organ och icke-statliga organisationer inlett immuniseringskampanjer i rebelliska delar av landets norra och östra delar.
De barn som dog var bland de tiotusentals som bodde i provinserna Idlib och Deir al-Zour och som hade fått en andra omgång mässlingvacciner sedan i måndags.
En läkare vid en klinik i staden Jarjanaz sade att spädbarnen hade visat tecken på allvarlig chock ungefär en timme efter att de hade fått injektionerna, med många kvävs till döds när deras kroppar svällde.
På onsdagskvällen sade National Coalition att en förundersökning hade funnit atrakurium, ett muskelavslappnande medel som användes vid operation, administrerades.
Felet tros ha inträffat eftersom förpackningen av atrakuriumet liknade den lösning som användes för att blanda mässlingvaccinet, rapporterade tidningen Guardian.
Immuniseringsprogrammet avbröts efter incidenten och oppositionens övergångsregerings hälsovårdsminister avgick. Tjänstemän sade att utredningen fortsatte att ta reda på vem som var ansvarig, med förfrågningar nu rapporteras fokuserad på klinisk vårdslöshet.
Världshälsoorganisationen (WHO) sade att den hade "tillhandahållit ett team av experter för att hjälpa till att utreda denna händelse", men att det var viktigt att immuniseringsinsatserna återupptogs i Syrien så snart som möjligt.
Välgörenhet Rädda Barnen, som ger hjälp till norra Syrien, varnade på torsdagen för att utbildning hade blivit en av de dödligaste strävandena för barn och lärare, eftersom landets skolor i allt högre grad skadades och förstördes.
Över hela Syrien har minst 3.465 skolor förstörts eller skadats, och många har ockuperats för militära ändamål.
En ny rapport från Save the Children visade att Syrien från nästan 100 % av inskrivningen nu hade den näst sämsta andelen skolelever i världen, med 2,8 miljoner barn som inte gick i skolan. Inskrivningen i de hårdast drabbade områdena som Aleppo har sjunkit till bara 6 %.
Upp till hälften av de tillfrågade barnen sade att de var "sällsynta" eller "aldrig" kunna koncentrera sig i klassen.
Syriska flyktingbarn i grannländerna stod under tiden inför oroande mängder av övergrepp, mobbning, kroppsstraff och marginalisering, sades det i rapporten.
"Det är absolut skamligt att skyldigheten att skydda skolor inte respekteras i denna konflikt, äventyrar livet för oskyldiga barn och engagerade lärare och tvingar miljoner ur utbildning," sade Rädda Barnens regionala chef Roger Hearn.
Mediciner som utför ett vaccinationsprogram i rebellerna i norra Syrien gav oavsiktligt ett muskelavslappnande medel till upp till 75 barn och dödade 15 av dem, säger oppositionen.