Chef John Hughes hade nyligen citerats som säger 46-åringen var sannolikt att söka en annan möjlighet.
Latapy bekräftade sin avresa i ett uttalande på Caley Thistle hemsida utan att avslöja sin destination.
"Jag har aldrig dolt min ambition att en dag vara min egen man i management termer och tror att nu är tiden," sade han.
"Min resa här har varit fantastisk och jag har haft varje minut av min tid i Inverness, kulminerar i oss att avsluta tredje i SPFL och vinna William Hill Scottish Cup, en massiv prestation för alla klubbar än mindre ICTFC."
Latapy, som tackade Hughes för att ha gett honom möjligheten att bli hans assistent för 18 månader sedan efter en trollformel i en liknande roll med Boavista i Portugal.
Den före detta Trinidad och Tobago midfielder hade varit Hughes assistent på Falkirk innan en trollformel som landets nationella huvudtränare.
Caley Thistle ordförande Kenny Cameron sade: " Vi är särskilt ledsna över att se Russell bege sig till nya betesmarker, vi uppskattar till fullo hans önskan att ytterligare utveckla sina obestridliga talanger i en ny miljö.
"Russell kommer alltid att bli ihågkommen här på ICTFC, som medlem i ett stort vinnande team."
Cameron antydde att Caley Thistle var beredd på en sådan eventualitet.
"Jag inser att varje form av organisationsförändring för med sig sina egna utmaningar", tillade han.
"Jag är dock säker på vår förmåga att mildra dessa utmaningar och ser fram emot att arbeta med styrelsen och klubbledningen när vi försöker säkra framtida framgångar för ICTFC."
Russell Latapy har lämnat sin post som biträdande chef med Inverness Caledonian Thistle säger att det är dags att bli en egen chef igen.