Innehållet i 56 bankfack togs under räden i Londons smyckesdistrikt under påskhelgen.
Tolv adresser i London och Kent området plundrades av omkring 200 poliser på tisdag morgon.
Nio män greps och ett antal värdefulla föremål återfanns, sade polisen. Husen håller på att sökas.
Scotland Yard arresterade först sju män, mellan 48 och 76 år. De arresterade senare en 58-årig man och en 43-åring, vilket gjorde att det totala antalet män som arresterades till nio.
Polisen har också vädjat om information om en vit transit van sett i området vid tidpunkten för razzian.
Bilen, med registrering av DU53 VNG, fångades två gånger på CCTV under påskkuppen.
Under en presskonferens, Met sade att det kände officerare hade porträtterats som Keystone Kops, medan en släkting till ett offer sade att hitta en del av draget kunde faktiskt göra saker värre för de drabbade, eftersom det kunde fördröja försäkringar utbetalningar.
Tjuvar använde tung skärutrustning för att bryta sig in i ett valv på Hatton Garden Safe Deposit Ltd, där de genomsökte omkring 70 lådor.
Männen greps i Enfield, östra London och Dartford.
Polisen sa att väskor som innehöll en betydande mängd högvärdig egendom återfanns på en av adresserna och de var övertygade om att vissa var föremål som stulits under inbrottet.
Chef för Met's Flying Squad, Det Supt Craig Turner, uppmanade offren för brottet att "hålla sig tålmodiga", lägga till poliser skulle vara i kontakt med dem för att "att återställa denna egendom tillbaka till sina rättmätiga ägare".
Han sade att utredningen hade varit "komplicerad och exceptionell".
Som svar på frågor om varför polisen inte svarade på ett larm som gick i lokalen under kuppen, Det Supt Turner, sade: "Vi är nu i stånd att bekräfta att vi vid detta tillfälle inte följde vårt system för samtalshantering och förfaranden för att arbeta med larmövervakningsföretagen.
"Våra normala rutiner skulle ha resulterat i att polisen var på plats och vi ber om ursäkt för att det inte hände."
Det har inte varit någon officiell detalj av vad som stals men det tros smycken värt upp till £ 200m togs under razzian.
Cdr Peter Spindler sade: " Ibland har vi blivit porträtterade som om vi uppfört oss som Keystone Kops.
"Men jag vill försäkra er om att i Scotland Yards bästa traditioner har dessa detektiver gjort sitt yttersta för att skipa rättvisa åt offren för detta känslolösa brott."
En släkting till ett av offren sa att de drabbade var "troligen sämre efter morgonens räder".
"Med stulna varor försvann, det fanns påtryckningar på försäkringsbolag att bosätta sig snabbt för att göra det möjligt för innehavarna att handla igen," släktingen, som inte ville identifieras, sade.
"Men nu, med en hel röra av saker att reda ut, det kan dra vidare i månader.
"Om bitar av stenarna blandades ihop, kan det vara omöjligt att återförena dem med sina ägare."
Den största stöten i Storbritannien genomfördes på en Securitas kassadepå i Tonbridge, Kent, 2006 då rånare stal nästan 53 miljoner pund i kontanter.
År 2000 stoppade polisen ett försök till diamanträd på 350 miljoner pund från en utställning på Londons Millennium Dome i vad som skulle ha varit världens största rån någonsin.
Detektiver som jagar gänget bakom Hatton Gardens räd har gripit nio misstänkta.