Mediauppspelning stöds inte på den här enheten
Världsmästare Argentina gick vidare genom en straffhörna i sjätte minuten och Carla Rebecchi fick den avgörande sekunden precis innan pausen.
Alex Danson fick en tillbaka på 65 minuter men det fanns inte tillräckligt med tid för att bryta ner ett starkt försvar igen.
Argentina kommer att spela regerande mästare Nederländerna i finalen på fredag.
Den holländska tidigare slå Nya Zeeland i en straff shoot-out efter en dramatisk match slutade 2-2 i normal tid.
"Storbritannien kommer att bli så besviken. I den här situationen, om du kan komma av planen vet att du gav absolut allt och du bara inte var bra nog då kan du ta någon form av tröst i det. 2-0 ner mot nummer två laget i världen? Det är svårt att komma tillbaka och vinna.
"GB gav det absolut allt i den andra halvan men de bara inte få in det i den argentinska cirkeln och orsaka problem."
Storbritannien kommer att behöva trösta sig med en bronsmedalj match mot Nya Zeeland och möjligheten att matcha laget i Barcelona för 20 år sedan.
"Jag trodde att vi var den dominerande sidan i andra halvan", sade GB coach Danny Kerry.
"Orsaken till att inte vinna var halvchances, inte konvertera möjligheten, men jag kunde inte ha frågat mer från flickorna. Jag kände att Argentina verkligen bara försvarade, inte erbjuder mycket annat än det, men de gjorde så bra."
Argentina upprepade formeln för bergfast försvar och klinisk efterbehandling som vann dem Champions Trophy final på hemmaplan mot Storbritannien i januari.
De fick den perfekta starten med sin första attack när Noel Barrionuevo kyligt konverterade en straffhörna.
Från och med då var uppgiften betydande för Storbritannien. De hade mycket av innehavet utan att skapa en riktig skjutmöjlighet tills Danson försökte en ambitiös back-stick avsluta på halvtimmen.
Rebecchi fick dem att betala när hon kopplade ihop sig med Luciana Aymars surging run ner till vänster och tvingade bollen in i målet trots en stark utmaning från två brittiska försvarare och väktare Beth Storry.
Den andra halvan var en mer positiv affär, med Crista Cullen få en tidig straffhörna, men det var debiteras ner av Macarena Rodriguez Perez.
Helen Richardson hade den tydligaste chansen i öppet spel på 55 minuter när bollen föll för henne i rymden i 'D', men hon ryckte på hennes skott.
Med hopp som bleknar både på planen och i läktarna, Danson gav sedan hela matchen en bult av energi.
Hon dök fram för att konvertera ett fizzing Richardson kors och sätta upp en frenetisk sista fem minuter, men argentinerna stod fast för att boka sin plats i finalen.
Storbritanniens kvinnor kommer att spela för brons efter att ha missat på hockey guldmedalj match med en 2-1 förlust till Argentina på Riverbank Arena.