Den 18-årige tog fyra wickets på den tredje morgonen när Middlesex kollapsade från 249-5 till 293 alla ut, till trail med 122 kör på första innings.
Toby Roland-Jones slog sedan tre gånger och avfärdade både Zafar Ansari och Aaron Finch för ankor, för att hjälpa till att dra in värdarna i matchen igen.
Men Currans karriär-bästa 71 inte ute såg Surrey till en ledning på 356, på 234-6.
Under en kaotisk morgon började Curran ruttna genom att bowla James Franklin i tredje om när Middlesex förlorade sina sista fem wickets för bara 44 körningar.
Surrey nådde 47 utan förlust med relativt lätthet men, när Roland-Jones skål Rory Burns (39), besökarna förlorade sina nästa tre wickets utan att lägga till en körning.
James Harris hade kollegan Middlesex öppnare Dominic Sibley fångas bakom av nästa över innan Roland-Jones återvände för att fånga Ansari och Finch lbw, lämnar besökarna 47-4.
Efter Jason Roy gjorde en attack 37, spinner Ollie Rayner skålade England limited-over fladdermöss, sedan avlägsnade Steven Davies (20) för att svinga matchen till värdens fördel.
Men en obruten 126-run sjunde-wicket stå mellan Curran och Wicketkeeper Ben Foakes (50 inte ute) lämnade Surrey fast i kontroll.
Huvudtränaren Richard Scott sa:
"Det liksom ebbade och flöt idag. Vi skapade inte de partnerskap som vi behövde i slutet av våra innings.
"Men, då vi skålade riktigt bra i den mittersta sessionen och tog snabba wickets. I ett skede, såg vi ut som vi skulle kunna bowla ut dem och sätta upp en jakt.
"Men, Curran och Foakes slogs riktigt bra och frustrerade oss och det visar tydligt på denna pitch när du får ett partnerskap igång, det är svårt att få ut människor.
Surrey Batsman Ben Foakes sa till BBC Radio London:
"Det är en mycket bra dag för oss. Det fanns en scen i mitten där det inte riktigt gick till planen, men Sam (Curran) slogs riktigt bra och jag fast med honom.
"Jag tycker att vi är i en bra position i spelet och förhoppningsvis kan vi köra hem det imorgon.
"Sam bowlade riktigt vackert i början av dagen och att ta fyra snabba wickets på denna wicket är jag tycker riktigt svårt.
"Att kunna spränga ut dem var perfekt för oss och låter oss styra spelet."
Sam Curran spelade med fladdermus och boll för att sätta Surrey i en kommandoposition mot Middlesex på Lord's.