Vid en ceremoni som hölls i Stirling slott - där museet ligger, Prins William officiellt lanserat Thin Red Line Appeal.
Fundraising kampanjen hoppas att säkra stöd på £ 4m till 2019 för att återutveckla museet.
Prinsen sade att han var "hedrad" att vara beskyddare av överklagandet.
Vid ankomsten till ceremonin möttes prinsen av Earlen av Mar och Kellie, ärftlig väktare av Stirling Castle, som gav honom nyckeln till slottet.
William eskorterades sedan runt det nuvarande museet av överste AK Miller, som visade nyckelutställningar inklusive den tunna röda linjen som skildrar slaget vid Balaclava under Krimkriget 1854.
Han talade med elever från Queen Victoria School, vars föräldrar tjänar i Försvarsmakten - frågar dem om skollivet, deras framtidsambitioner - och även vilket fotbollslag de stöder.
Under besöket träffade William även överstelöjtnant Alexander Grant, 70 år 1967, som är med i en målning som skildrar strider i Aden, numera en del av Jemen.
Mr Grant sa: "Han verkade vara en extremt intresserad individ och lätt att prata med och ganska trevlig att prata med."
I ett tal vid ceremonin sade Prins William: "Jag är hedrad över att vara beskyddare av Thin Red Line Appellen, för att se till att historien om ett av Skottlands mest ikoniska regementen kan bevaras som en del av nationens historia här i Stirling."
Överste Miller sa: "Vi hade turen att få prins William som beskyddare för Thin Red Line Appeal."
Han tillade att sedan museet förlorade sin försvarsministeriets finansiering 2012 har det varit helt självförsörjande.
Museet fick nyligen nyheter om att det ska stödjas av Heritage Lottery Fund.
Prinsen sa att han är "säker" att målet på 4 miljoner pund är möjligt.
Prins William har lanserat en appell för att säkra framtiden för Argyll och Sutherland Highlanders Regemental Museum i Stirling.