Trafikpolisen säger att de hittade mer än 200 stora meteoritbitar gömda under sätena på en lastbil som de hade stoppat i en slumpmässig kontroll.
Tre argentiner och en Paraguayan greps.
Provinsen Chaco är världskänd för meteoriter, som är skyddade enligt argentinsk lag.
Chaco innehåller ett område som kallas "Campo del Cielo", eller "Himmelfältet".
Den breder ut sig över en yta på 1.300 kvadratkilometer och är full av meteoriter som föll för omkring 4.000 år sedan.
Den största, El Chaco, upptäcktes 1967 med en metalldetektor och väger 37 ton.
El Chaco är den näst största meteoriten någonsin - och det väckte också girighet bland spekulanter och samlare.
1990 omintetgjorde en argentinsk polis en komplott för att stjäla den till försäljning till en privat samlare i USA.
Polisen i Argentina har arresterat fyra män som verkar ha försökt stjäla mer än ett ton meteoriter i norra provinsen Chaco.