Ban Ki-moon sa att han bevittnade en plundringsolycka i Les Cayes, där han lovade mer hjälp till Haiti. Han uppmanade också länder att donera mer.
Tjänstemän säger att mer än 1,4 miljoner människor är i akut behov av humanitär hjälp.
Det finns också rädsla för ett kolerautbrott, med toppar i fall och dödsfall rapporterade i sydväst.
Den vattenburna sjukdomen nådde ön via nepalesiska FN-trupper efter den dödliga jordbävningen 2010, vilket ledde till att nästan 10 000 människor dog.
Spänningar har varit höga som hjälp har ännu inte nått många familjer vars grödor och vattentillgångar har förstörts.
Haitis polis och FN:s fredsbevarande styrkor använde tårgas för att skingra en grupp på 100 invånare som attackerade humanitära konvojer i Les Cayes på lördag.
"Vi förstår otåligheten och ilskan hos befolkningen som väntar på nödhjälp. Vi gör allt vi kan för att underlätta ankomsten av hjälpen så snart som möjligt," sade Ban.
Han flög över områden som drabbades av orkanen tillsammans med premiärminister Enex Jean-Charles.
"Jag var mycket, mycket ledsen när vi såg den fullständiga förödelsen. Men människor världen över står med er", tillade FN:s chef.
"Vi kommer att mobilisera så många resurser och så mycket medicinskt stöd vi kan för att först och främst stoppa koleraepidemin och för det andra stödja offrens familjer."
Omkring 120.000 hem skadades eller förstördes antingen när kategori fyra orkan Matthew svepte igenom den 4 oktober med vindar på 145 mph (230 km/h).
Ban besökte ett skyddshem i Les Cayes och berättade för de fördrivna "kembe fem" i Creole, vilket betyder "hänga in där".
I staden, en av de värst drabbade av Matthew, gatorna har städats och affärerna har öppnats igen.
Men makt-, transport- och kommunikationsförbindelser är fortfarande svåra på andra områden.
Förra veckan efterlyste Ban ett "massivt svar" för att hjälpa landet, de fattigaste i Amerika.
FN lanserade en nöd appell för nästan $ 120m (Â £ 97m) i bistånd, men bara en bråkdel av det har tagits upp.
Ban erkände att det fanns bistånd "trötthet", men uppmanade länderna att hjälpa Haiti.
Angry Haitiians plundrade hjälp lastbilar som FN: s generalsekreterare besökte delar av landet drabbats av orkanen Matthew, som dödade 900 människor.