Företaget har kritiserats för sin behandling av familjen Christi och Bobby Shepherd, som dog av kolmonoxidförgiftning 2006.
Harriet Green, byråns tidigare chef, sa att hon donerar en tredjedel av sina aktier till välgörenhet.
En utredning styrde att paret blev olagligt dödade.
Barnen från Horbury i närheten av Wakefield var på semester med sin far, Neil Shepherd och hans nuvarande hustru Ruth, när de förgiftades av en felaktig gaspanna på Louis Corcyra Beach Hotel.
Green sa att hon vägrade träffa Christi och Bobbys föräldrar för att be om ursäkt.
Hon sa också att hon hade startat processen för att söka skadestånd för incidenten för Thomas Cook var också falska.
Ms Green ska få sju miljoner Thomas Cook-aktier, för närvarande värda cirka 10 miljoner pund.
Hon sade: " Jag har nu kontaktat Bobbys och Christi Shepherds föräldrar.
"På grundval av att Thomas Cook ska ge mig sju miljoner aktier i juli, har jag sagt till föräldrarna att jag kommer att donera en tredjedel av dessa sju miljoner till en välgörenhet som de väljer."
År 2010 befanns tre personer, däribland chefen för Louis Corcyra Beach Hotel och två anställda, skyldiga till dråp på grund av vårdslöshet och dömdes till sju års fängelse.
Åtta andra personer frikändes, inklusive två Thomas Cook researrangörer.
Utredningen hörde att den felaktiga pannan hade varit inhyst i ett uthus som var fäst vid den sida av bungalowen där familjen hade bott.
Barnens mor Sharon Wood och deras far Mr Shepherd hade tidigare kritiserat turnéfirman för att inte be dem om ursäkt direkt under två veckors utfrågning i Wakefield tidigare denna månad.
Efter förhöret sade företagets verkställande direktör Peter Fankhauser att den inte hade skött sitt förhållande till familjen väl.
Han sa: "Under de senaste nio åren har vi misslyckats med att visa medkänsla som vi borde ha visat för familjen."
Förra veckan avslöjade firman att den hade donerat 1,5 miljoner pund till barnens välgörenhet, Unicef. Pengarna var resten efter juridiska kostnader för en 3 miljoner pund skadestånd uppgörelse från det grekiska hotellet.
Thomas Cooks före detta chef är att donera en del av sin delbetalning till en välgörenhet som väljs av föräldrarna till två barn som dog på semester i Korfu.