De två flickorna "rördes olämpligt" under ett besök på attraktionen, i Windsor i Berkshire, den 11 augusti, sade polisen.
Mannen, i 20-årsåldern från Bracknell, hade friställts till ett bestämt datum men har sedan dess frigivits utan åtal.
Themes Valley polisen har släppt en e-fit av gärningsmannen.
Övergreppen inträffade mellan 12:15 BST och 12:30 på Castaway Camp i Pirat Shores området av attraktionen, sade styrkan.
Det Insp Penny Mackenzie sade att hon trodde att gärningsmannen reste till Legoland på dagen för brottet med andra - antingen familj eller vänner.
"Vi har ett nära samarbete med Legoland Windsor för att gå vidare med denna undersökning och detta inkluderar en översyn av CCTV.
"Omkring 14 200 personer deltog i temaparken den dagen så detta kommer att bli en mödosam process och en som måste genomföras grundligt och noggrant.
"Om du känner igen ansiktet på mannen i E-Fit eller beskrivningen ges, kontakta polisen omedelbart", tillade hon.
En man som gripits på grund av misstanke om sexuellt överfall på två sexåringar i Legolands nöjespark har släppts fri utan åtal.