Hollywoodstjärnan har satt upp sitt eget call center i stadens Fact Gallery, där han och hans två konstnärliga medarbetare söker samtal.
De kommer att vara vid sina skrivbord mellan 11:00 och 18:00 GMT från torsdag till söndag.
De som vill röra vid LaBeoufs själ kan ringa trion på 0151 808 0771.
Andra kan besöka galleriet för att se händelsen utvecklas personligen, eller kan titta på en levande ström och se anteckningar trion gör på Touchmysoul.net.
LaBeouf gjorde sitt namn i filmer som Transformers-serien, Wall Street: Money Never Sleeps och Indiana Jones och Crystal Skulls rike.
Under de senaste två åren har han blivit känd för konstföreställningar som undersöker berömmelsens natur och klyftan mellan en kändis offentliga persona och verkliga livet.
Han bar en papperspåse med orden "Jag är inte känd längre" över huvudet på Berlin Film Festival röda mattan, sätta upp en live stream för människor att se honom titta på alla sina filmer en efter en, och satt tyst i ett amerikanskt galleri där besökare kunde komma och säga eller göra vad de ville med honom.
Han höll också ett minnesvärt motiverande tal och uppmanade människor att " bara göra det!"som blev en viral träff.
Detta är hans första sådana prestation i Storbritannien. Han arbetar med den finska konstnären Nastja Sade Ronkko och Briton Luke Turner under namnet LaBeouf, Ronkko & Turner.
Vissa kritiker avfärdar sina aktiviteter som stunts, men skådespelaren sa till The Guardian att de uppstår ur "ett djuriskt begär att uttrycka kärlek som jag inte kan uttrycka i film".
I Liverpool har trion svarat på samtal med orden: "Du är färdig med LaBeouf, Ronkko & Turner, kan du röra min själ?"
De skriver ut vad de som ringer sedan berättar för dem. Enligt deras anteckningar har de fått veta:
Trion är en del av en grupputställning med titeln Follow, som undersöker hur uppkopplade människor verkligen är i den digitala tidsåldern och öppnar för allmänheten på Fact på fredag.
Curator Amy Jones sade: "De utforskar definitivt idén att vi är mer sammankopplade än någonsin men utmaningen att se till att dessa förbindelser är verkliga och meningsfulla är svårare än någonsin.
"Denna idé om människor från hela världen att kunna ringa upp och verkligen prata med en annan person i andra änden är ganska befriande.
"Men också tanken på att det är genom en telefonlinje - det är medierat, så det finns ett avstånd, så det är en utmaning att övervinna det avståndet, vilket är något vi alla upplever."
Skådespelare Shia LaBeouf har lanserat sitt senaste performanceverk i Liverpool och bett allmänheten ringa honom och "rör hans själ".