Deulofeu hade en framgångsrik lånesäsong på Everton 2013-14 men tillbringade en stor del av den senaste kampanjen på sidolinjerna under en trollformel på Sevilla.
21-åringen har tecknat ett treårigt avtal och går vidare den 1 juli.
Everton boss Roberto Martinez tror att Deulofeu fortfarande kan utvecklas till en av spelets enastående unga talanger.
Han berättade för Everton hemsida: "Vi får en ännu mognare spelare nu än han var ett par säsonger sedan och en spelare som anser Everton som hemma.
"Det är därför vi är otroligt glada över att ha honom tillbaka hit på permanent basis och att uppmuntra honom att växa, utvecklas och mogna sin enorma talang."
Martinez skapade en nära relation med spelaren under säsongen tillsammans och Deulofeu tror att hans landsman kan återuppliva sin karriär.
Han har tackat nej till andra mer lukrativa erbjudanden att återvända till Merseyside.
Personliga villkor har överenskommits och man tror att Barcelona kommer att infoga ett återköpsalternativ i affären för någon framtida punkt om han skulle utvecklas som de en gång hoppats.
Deulofeu kommer att bli Evertons andra signering av sommaren efter Englands mellanfältsman Tom Cleverley gick med i en fri överföring från Manchester United efter en lyckad låneformel i Aston Villa.
Martinez sa att han var "riktigt nöjd" med att slutföra signeringar tidigt i överföringsfönstret.
Han tillade: "Det var alltid vår avsikt att arbeta extremt hårt bakom kulisserna för att få några riktigt bra affärer gjorda tidigt under överföringsfönstret."
Everton har på nytt undertecknat Barcelona för Gerard Deulofeu på permanent basis efter att ha enats om ett avtal på 4,3 miljoner pund för Spaniens entaksinternational.