23-åringen gick med i Livingston på ett avtal fram till slutet av 2015-16 efter att ha lämnat Dundee United i januari.
Han spenderade tidigare första delen av förra säsongen på lån på Almondvale Stadium, och gjorde totalt 30 framträdanden för Livi förra terminen.
McCallum, som också spelat för Arbroath och Berwick, är League Two-sidans 14:e signering av sommaren.
Hitta alla de senaste fotbollsöverföringarna på vår dedikerade sida.
Plymouth Argyle har skrivit på ett kontrakt med målvakt Marc McCallum.