トッド役とルーシー・バーカー役とキャスティングがもっと遅かったのはどっちなの?
2006年8月、ドリームワークスはバートンの参加とトッド役へのジョニー・デップのキャスティングを発表した。バートンとデップは、『スウィーニー・トッドフリート街の悪魔の理髪師』が6度目のタッグとなる。デップはミュージカル初挑戦だったが、バートンからのオファーを受け、昔のバンド仲間に協力を依頼して劇中曲の"MyFriends"を録音して送った。しかしこれは、他の配役が決定し衣装・セットの製作が始まっていた頃の話で、それまで彼の歌声を聞いたことがなかったバートンやプロデューサーのザナックは、テープを聴くまでやきもきしていたという。

幽霊のナレーター役には、クリストファー・リーやピーター・ボウルズ、アンソニー・ヘッドなど総勢8人がキャスティングされたが、後に全てカットされた。リーは後に、2007年3月にデップが娘リリー=ローズの看病のため休業し、撮影に時間的制約がかかったので役が削除されたと明かした。

2006年10月には、サシャ・バロン・コーエンのキャスティングと共に、バートンと当時内縁関係にあったヘレナ・ボナム=カーターの出演が発表された。ボナム=カーターは、子どもの頃から一家揃って舞台版のファンであり、バートンの反対を押し切って、3ヶ月のレッスンを受けてまでオーディションに臨んだ。またバロン・コーエンはオーディションで『屋根の上のバイオリン弾き』をほぼ全編熱唱し、即採用されたという。また2ヶ月後の2006年12月には、アラン・リックマンの出演が、年が明けた2007年1月にはルーシー・バーカー役へのローラ・ミシェル・ケリーのキャスティングが発表された。その後ティモシー・スポールが追加キャストとして発表され、デップのファンで、父と彼の共演を望んでいた娘に説得されてオーディションを受けたと報じられた。

また、トビー役にはエド・サンダース、ジョアンナ役にはジェイン・ワイズナー、アンソニー役にはジェイミー・キャンベル・バウアーが選ばれた。バウアーはオーディションから4日後に買い物をしているところでアンソニー役内定を伝えられ、役の内定に喜んで小さな女の子のように店中走り回ったと述懐している。また、バートンは当初ジョアンナ役にアン・ハサウェイを考えていたが、無名女優を求めて変更されたとも報じられている。ハサウェイ自身も、この噂を認めているが、その真偽までは明らかにしていない。

デップを除く全てのキャスティングはソンドハイムの承認を受けてから決定した。