DreamBlooms/HansPub-15000-to-45000 huggingface dataset:
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user: 3. 随机秩次k-近邻集成学习算法 3.1. Bagging算法 Bagging是一种典型的集成学习算法，是当前机器学习算法研究的热点之一，在分类和回归任务中都有广泛的应用和良好的效果。它的实现步骤为：每次从训练集中有放回地抽取n个样本，重复抽取T次；由这T个样本各训练一个弱学习器；由T个弱学习器各对测试样本进行预测，按照投票取众数的方法得到最终预测结果。其中重要的步骤有放回抽样，即为Bootstrap抽样，Bagging名称的来源。它的主要思想是通过弱分类器之间的差异性提高模型泛化性能。针对不平衡数据分类的任务，REKRNN算法对Bagging框架做出如下改进：1) 采用混合重采样法对初始训练集进行采样以获得较为平衡的训练集；2) 引入随机特征子集降低维度和计算复杂度。 3.2. 混合重采样 弱分类器间的差异首先通过重采样得到不同的训练子集获得。在Bagging中，通常由Bootstrap实现重采样过程，即从初始训练集(样本容量为N)中有放回地随机抽取同等数量的样本(N个)形成训练子集。可以证明初始训练集中约63.2%的样本会被选入训练集中，且其中一些样本重复出现。 而针对不平衡数据集，Bootstrap并不会对多数类和少数类样本有任何偏好，依然均衡地进行有放回抽样。因此重采样后的样本子集仍然为不平衡数据集，且当总样本量小或不平衡率很高时，有极大可能Bootstrap子集中没有少数类样本或样本过少影响分类算法的学习。同时，由于REKRNN中弱分类器的算法 -RNN仍然以类别间相对平衡为前提，因此仅仅对少数类获取Bootstrap样本，而对多数类采用降采样随机抽取与少数类相同数目的样本，由此得到少数类数目相对稳定且类别间相对平衡的数据集。 3.3. 随机特征子集 第二个获得弱分类器差异的方法为随机特征子集，即创建若分类器时仅以特征空间的一个子集为分类依据。例如在随机森林中，每棵决策树的节点不是在整个特征空间中进行搜索，而是在一个随机产生的特征子集中选择最优分裂 [ 11 ]。与此类似，REKRNN算法在每一个重采样的样本子集上，随机选择不同的特征子集训练弱分类器，保证弱分类器的多样性，增强整体算法的泛化性能。另一方面，随机选择子集可以降低特征维度，在高维数据分类中能够有效提高算法效率。同时，多个子集集成也可以弥补降维带来的潜在精度损失。随机特征子集的选择过程如下表2： Table 2 Random feature space algorith 输入：任一降采样后的训练子集l；特征空间 L 由特征向量 P = ( p 1 ， p 2 ， p 3 ， ⋯ ， p d ) 构成 1.随机选择数字 n ( n < d ) 作为子集l选用的特征数 2.从特征空间中 L 随机选择n个特征形成特征子集 3.依据选出的特征子集，在训练子集l的基础上生成训练子集 l * 输出：随机特征训练子集 l * 表2. 随机特征子空间算法 3.4. 训练及测试过程 随机秩次k-近邻集成学习算法(REKRNN)将秩次k-近邻分类器k-RNN应用于Bagging集成学习框架中，将k-RNN分类器学习能力强、算法复杂度低的优势，与Bagging算法随机样本空间、随机特征空间分割集成的优势相结合。同时，对该框架加以改进，针对多数类样本采用降采样，针对少数类样本采用Bootstrap重复采样，以获得更加平衡的训练集，有效地提高数据集不平衡时的分类性能。 REKRNN算法的实现主要有四个过程，如图1所示： 1) 按一定比例将数据集划分为测试集和训练集，利用混合重采样法，对少数类样本取Bootstrap样本，多数类进行降采样，从训练集中抽取样本生成r个训练子集； 2) 针对每个训练子集，随机选择将采用的特征数，在特征空间中随机抽取特征子集，生成最终训练样本； 3) 在每个训练样本子集上建立k-RNN弱分类器； 4) 由弱分类器预测测试样本类别，使用“投票法”，将多数弱分类器的预测结果标记为最终分类结果。
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user: 4. 实验与结果分析 4.1. 实验数据集 1 http://www.keel.es/ 为了验证REKRNN算法对于不平衡数据集的分类性能，以及对少数类样本的识别能力，本文选取KEEL 1 中Abalone9-18数据集进行仿真实验。该数据集含有731个样本的8个特征，其中多数类样例684个，少数类样例仅有42个，不平衡率(多数类/少数类数目)高达16.68，是一个典型的不平衡分类数据集。 图1. REKRNN算法流程图 4.2. 评价指标 定义实验数据集中少数类样本数为P，多数类样本为N，相对应的混淆矩如表3所示： Table 3 Confusion matri 类别 预测少数类 预测多数类 少数类 TP FN 多数类 FP TN 表3. 混淆矩阵 依据混淆矩阵，总体精确度(Overall accuracy)为分类正确的样例数占总样例数的比例： Overallaccuracy = T P + F P P + N (5) 敏感度(Sensitivity)，或查全率(Recall)为被预测为少数类的样例中真正少数类的比例： Sensitivity = T P T P + F N (6) 特异性(Specificity)，或查准率为实际类别为多数类的样例中也被预测为多数类的比例： Specificity = T N T N + F P (7) F值(F-measure)，是对敏感度和特异性的折中： F -measure = 2 1 / Sensitivity + 1 / Specificity (8) ROC曲线是对敏感度和特异性的综合图示，AUC (area under ROC curve)，即ROC曲线下的面积，经常作为一种不平衡分类的评价指标。 4.3. 实验过程与结果分析 为了验证REKRNN算法的分类性能，以及过程中使用的混合重采样，随即子空间两种技术对于提升学习器k-RNN算法分类性能的效果，分别使用单个基础k-RNN算法，重采样后平衡数据集的k-RNN算法，以及最终形成的REKRNN算法进行仿真实验。同时，以KNN和Adaboost两种模型为参照，比较REKRNN算法的分类效果。 本文使用Python进行仿真实验。k-RNN和KNN中参数k，Adaboost中决策树的数目均由十折交叉验证获得。对于数据集的划分均采用训练集70%，测试集30%的分类比例。以上文提到的五种评价指标为分类效果准则，结果均用百分数表示。实验结果见表4。 Table 4 Experimental outpu Model Accuracy Sensitivity Specificity F-measure AUC Single Multivariate k-RNN 96.36% 37.5% 98.58% 54.33% 68.04% k-RNN based on balanced dataset 92% 92.86% 83.33% 87.84% 88.10% REKRNN 92.27% 92.86% 92.23% 92.54% 92.55% Adaboost 96.17% 28.6% 98.86% 44.37% 50% KNN 93.89% 14.29% 97.16% 24.92% 55.72% 表4. 实验结果 由上表，我们可以看出，在单个k-RNN分类的基础上，使用混合重采样得到平衡数据集后算法的查全率，F值和AUC分别提高了55.36%，33.51%和20.06%，这表明重采样使得算法对于少数类样本的分类能力大大提升；在此基础上，加入Bagging和随机子空间法后，使用REKRNN模型后查准率，F值和AUC又分别提高了8.9%，4.7%，4.45%，这表明通过集成和随机特征选择又进一步提高了模型的泛化能力。同时，与Adaboost和KNN算法相比，本文提出的REKRNN算法在各个指标下均表现更优，表明此算法在不平衡数据分类中具有良好的表现。
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user: 5. 结论与展望 针对不平衡分类任务中少数类样本分类准确率低的问题，本文提出基于随机秩次K近邻规则的不平衡数据分类算法——REKRNN。k-RNN分类能力强，算法复杂度低，Bagging集成框架提高算法整体泛化性能，混合重采样使得子训练集相对平衡，随即子空间算法降低维度的同时增大基学习器差异性。从仿真实验结果来看，这四个元素均对少数类分类准确率的提高有很大贡献，使得算法能够有效识别少数类样例。与两种传统分类算法相比，REKRNN也体现了它在不平衡数据分类中的优势。在下一步的研究中，可以考虑将代价敏感学习引入算法中，通过为少数类样例设置较大错分代价提高其分类准确率，进一步提高算法分类性能。
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user: 摘 要 利用2020年1月23日至2020年3月5日官方所给出的新冠肺炎疫情实时数据，考虑到感染者在潜伏期、发病期不切掉传播途径下均具有传染性，建立了新型冠状病毒肺炎传播动力学微分方程模型。湖北省较全国其他地区的疫情严重及2月12日确诊方案的改变对模型中各个参数的影响，为了减小误差，将预测的地区分为湖北省和湖北省外地区，并以2月12日为界，湖北省的模型内使用不同的参数，湖北省外则利用1月23日至3月5日的数据建模，运用数据拟合的方法给出该模型中各参数并龙格–库塔法求解微分方程，预测出全国的疫情在1月23日之后的第70天可基本结束，全国非输入确诊病例数约82，000多人，死亡人数约3300。 关键词 :新冠肺炎，传播动力学，微分方程，数据拟合，龙格–库塔法 Copyright © 2020 by author(s) and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY 4.0). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 2019年12月，我国湖北武汉市发现一种由新型冠状病毒引发的传染性肺炎，后该病毒被称为“COVID-19”，其传播途径主要是通过咳嗽或打喷嚏的飞沫传播、接触传播。人群普遍易感，人们是否被感染的概率主要取决于接触病毒与暴露机会的多少。根据目前所公布的信息，已治愈新型冠状病毒肺炎患者未发现有再次感染新型冠状病毒的情况。 在人类的发展进程中，曾经遭遇过多次大规模的病毒引起的传染病，如SARS，MERS，ZIKA，埃博拉等，其中与新型冠状病毒肺炎的规模最为相近的传染病是2002年冬季到2003年8月爆发的SARS [ 1 ] [ 2 ]，但此次新型冠状病毒导致的肺炎形势与SARS相比更为严峻。该病的平均潜伏期为3~7天，最短潜伏期为1天，最长潜伏期为14天。新冠病毒特殊之处在于感染者处于潜伏期时可能无任何不适症状，但已具有传染性。新冠病毒出现的时间恰逢中国传统春节，全国人口因为春节春运迅速流动导致该病毒的迅速扩散。 新冠肺炎病例在我国最早发现于湖北省武汉市，由于该病毒为新型病毒，感染病例爆发初期人们对其了解较少，导致该病毒传染人的概率在我国湖北省与湖北省外有很大的差异。如果只是利用全国的疫情数据笼统地建立模型，并估计模型参数，则对疫情的预测将产生很大的误差。本文根据官方所给出的数据，分别考虑湖北省与我国湖北省外的情况，建立数学模型并预测全国不同地区的疫情，包括确诊人数、疑似人数、死亡人数及未受控制的潜伏期患者等。使得人们对病毒的传播情况有所了解，做好有效的防疫措施，也可以供政府及相关部门采取有效措施控制疫情。
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user: 2. 模型的建立 根据目前已经各种官方对新冠病毒肺炎的描述，我们建立新冠肺炎传播模型的一些基本假设如下： 1) 因人群普遍易感新冠病毒，故假设人群感染病毒的可能性相同，不考虑个体的体质、年龄等其他因素； 2) 由于新型冠状病毒的传播方式是飞沫传播、接触传播，目前还没有确定病毒的中间宿主，也没有发现家畜、宠物等传染的确切病例，故假设仅是人群体之间的传播，即病毒由感染的患者或在潜伏期的患者传染给易感人群； 3) 忽略掉该时期的自然出生率和死亡率及其他自然原因对该病毒传播的影响。 根据官方数据，截止3月5日，湖北内累计确诊人数达67，592人，累计死亡人数达2959人，全国除湖北外的其他地区累计确诊为13，118人，累计死亡人数为46人。由此可知，湖北地区的疫情比全国其他地区严重的多。因此，本文将模型在地理上以湖北为界，分成湖北省、全国除湖北省的其他地区两个部分。2月初，“火神山”，“雷神山”及多所方舱医院建成，全国各地医护人员、国家军队前去支援湖北。2月12日湖北省紧急调整确诊方案，实施能收尽收、应收尽收的控制方案，将疑似病例中有很大可能确诊的病人进行医学隔离治疗。这使得模型中确诊病例和疑似病例的数量有在2月12日具有突变性，为了克服突变带来的剧烈影响，以2月12日为界，分别进行数据处理来确定模型中的参数是符合实际情况的，这种处理方式避免了因为数据突变导致的模型中参数发生剧烈变化造成数据处理困难，甚至结果误差较大。 官方提供的实时数据，包括确诊病例、疑似病例、死亡病例、治愈病例等，考虑到感染病毒到发病具有潜伏期，本文增加易感染病毒人群和感染处在潜伏期两类人群，将人群分为如下六类并记如下符号表示相应人群的人数 [ 3 ] [ 4 ]： S——人群中易感染病毒的人数 E——人群中受感染处在潜伏期人数 Y——人群中疑似病例数 Q——人群中确诊病例数(死亡和治愈的病人依旧在确诊病例中) R——感染者被治愈的人数 D——感染者发病不治身亡人数 y 1 ——疑似患者每日的被排除人数占疑似病例总数的比例 y 2 ——疑似患者每日的被确诊人数占疑似病例总数的比例 y 3 ——易感者每日进入疑似病例人数占易感者总数的比例 α ——潜伏期患者每日进入疑似病例人数占潜伏者总数的比例(包括因自然发病和因与确诊者解除密切而进入疑似病例的) β ——每个潜伏期患者每日感染易感者占易感者的比例 γ ——确诊患者每日治愈率 ——确诊患者每日死亡率 ε ——直接确诊的潜伏期患者占潜伏期患者总人数的比例 由实际可知，在新型冠状病毒的传播体系中，易感者(S)可能被潜伏期患者所感染而成为潜伏期患者(E)，也有可能未被感染但出现类似病症而被怀疑为感染者，转变为疑似病例(Y)，潜伏期患者(E)有可能自然发病，出现相关症状；也有可能没有发病，但因与感染者密切接触过，而转化到疑似病例(Y)。同时，处在潜伏期的患者可能因为症状明显，经过检查直接进入确诊病例(Q)中。并且，疑似病例中的患者(Y)经过进一步的检查，或被排除嫌疑恢复为健康者(S)，或被检测出病毒，进入确诊病例(Q)。控制后，被确诊的病人将会在定点医院进行隔离治疗，无法感染其余健康人，但有可能出现死亡(D)或被治愈(R)的情况。 根据该病毒的传播过程及各人群的转化关系，可绘制出新冠肺炎病毒传播动力学关系如图1。 图1. 新冠病毒传播动力学图 由图1可知，在新型冠状病毒传播体系中，考虑到采取防控措施后，已经被确诊病人和疑似病人将会被隔离治疗或观察，故他们将无法感染其余健康人，又疑似患者距离确诊具有一定的时滞性，因此每日易感者人数的变化与每日潜伏者和疑似病例患者人数有关。 每日易感人群数量的减少是因为易感人群被潜伏期患者传染和并未被感染但产生某种类似病症而转化为疑似病例，而数量的增多是由于疑似病例患者中未感染病毒而被排除嫌疑的人群，可得 d S d t = y 1 Y − β E S − y 3 S . (1) 由于易感人群与疑似患者的接触而成为病毒的潜伏者，而处于潜伏期的患者有可能因自然发病，出现相关症状而转化为疑似病例，或直接确诊，成为确诊病例；也有可能没有发病，但因与感染者密切接触过，而转化为疑似病例，则可推得 d E d t = β E S − α E − ε E . (2) 每日疑似病例因易感人群未被感染但出现该疾病的类似症状而增加，此外，部分潜伏期患者与感染者有过密切接触，从而在发病前转化为疑似病例，而疑似病例患者的进一步检查，或排除嫌疑恢复为健康人，或检测出已感染病毒而被确诊而减少，可得 d Y d t = α E − y 1 Y − y 2 Y + y 3 S . (3) 由每日确诊病例因为疑似病例患者的确诊和潜伏期患者发病后直接确诊而增加得 d Q d t = y 2 Y + ε E . (4) 由于每日死亡人数是每日确诊病例中依旧携带着病毒并幸存的患者数量和确诊病例患者死亡率的乘积，故有 d D d t = λ ( Q − R − D ) . (5) 由于每日被治愈的人数是每日确诊病例中依旧携带着病毒并幸存的患者数量和确诊病例患者的治愈率的乘积，可推得 d R d t = γ ( Q − R − D ) . (6) 忽略每日自然出生率和死亡率等其他因素的影响，可以认为我国人口数量在该时期内保持不变，即 (7)
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user: 3. 参数确定 为了确定模型中参数，我们以湖北省数据和全国除湖北省外地区进行分析，给出模型中使用的参数。 由实际数据和一般流行传染病常识 [ 5 ] 可知在确诊病例中，20%来自潜伏期患者，80%来自疑似病例，则每日确诊病例中潜伏期患者和疑似病例患者的比例为 ε E : y 2 Y = 1 : 4. 每天增加的疑似病例中的患者一部分会被确诊，一部分会被排除嫌疑，则 w i = 第 i 天 新 增 的 确 诊 病 例 × 80 % 第 i 天 疑 似 病 例 数 的 减 少 量 ， i = 1 ， 2 ， ⋯ ， n ，n为统计天数 w = 1 n ∑ i = 1 n     w i 给出平均每日疑似病例中感染者所占比例。 利用公式 y 2 i = 第 i 天 疑 似 病 例 的 减 少 量 第 i 天 疑 似 病 例 总 数 × w i ， i = 1 ， 2 ， ⋯ ， n ，n为统计天数 y 2 = 1 n ∑ i = 1 n     y 2 i 可得每日被确诊人数占疑似病例总数的比例，可求得 y 2 的值。 为了确定疑似患者每日被排除人数占疑似病例总数的比例 y 1 ，假设疑似病例中感染者和未感染者所占比例均为定值。由于对疑似患者检测所需条件限制，每天只能对部分人进行检测，而每个人接受检测的概率是一定的，因此受检测的人中，每日确诊疑似病例与每日被排除的疑似病例的比值可以认为是疑似病例中的未感染者与感染者的比值为 y 2 y 1 = w 1 − w ， 则可确定 y 1 的值。 从而直接确诊的潜伏期患者占潜伏期患者总人数的比例为 ε = y 2 Y 4 E . 潜伏期患者可能因自然发病转化为疑似病例，也可能因与确诊患者有密切接触而被医学观察，在其发病前就转化为疑似病例，因此，潜伏期患者每日转化为疑似病例人数占潜伏者总数的比例α和每个潜伏期患者每日感染易感者占易感者的比例β根据实际给出的数据进行拟合得出。 由 γ i = 第 i 天 新 增 治 愈 数 第 i 天 累 计 确 诊 数 ， λ i = 第 i 天 新 增 死 亡 数 第 i 天 累 计 确 诊 数 ， i = 1 ， 2 ， ⋯ ， n ，n为统计天数 如果波动较大则采用曲线拟合的方式，得出每日治愈率 γ 和死亡率 λ 与天数t的关系，否则直接计算其日平均值得到每日治愈率 γ 和死亡率 λ 。 根据1月23日至2月11日和2月13日至3月5日官方发布的湖北省内和全国除湖北省外其他地区的疫情数据，按照上述的计算方法确定各模型参数，具体结果见表1。 Table 1 Parameter values of the model in different periods in Hubei Provinc 参数 1月23日至2月11日湖北省内 2月13日至3月5日湖北省内 w 0.4578 0.3856 y 2 0.0266 0.1370 y 1 0.0315 0.2183 γ 0.002098 × exp ( 0.09601 × t ) 0.0274 λ 0.0145 × exp ( − 0.09385 × t ) 0.002752 × exp ( − 0.0874 × t ) 1/3 2/5 β 0.35/S 0.22/S 表1. 不同时段内湖北省内的参数值 类似地分析全国除湖北省以外地区自1月23日至3月5日是数据，并采用上述参数计算方法可得，结果见表2。 Table 2 Parameter values of the model in the whole country except Hubei Provinc 参数 全国除湖北以外地区 w 0.4736 y 2 0.0078 y 1 0.0087 γ 0.28 λ 0.00386 α 1/2.4 β 0.17/S 表2. 全国除了湖北以外地区的参数值 由表1的参数值可知， 2月12日后每日疑似病例中感染者所占比例ω明显的减少，由0.4578降为0.3856，这说明调整确诊方案，加大收治力度有效地控制了传染源、切断了病毒传播途径。2月12日后确诊患者每日的治愈率γ提高了0.0131，也可得在2月11日的确诊患者每日的死亡率λ为0.0022，2月13日的死亡率为0.0021，这说明随着疫情的发展，人们对于病毒传播的认识更加深入，同时，国家制定的防控措施的确有效控制了疫情发展。由于早发现早治疗、能收尽收、应收尽收的政策，高效地减少了感染者不被控制的时间，随着时间的推移，潜伏者的自然发病使得该人群数量逐渐减少。2月12日后潜伏期患者每日转化为疑似病例人数占潜伏者总数的比例α较前期提高了1/15。从表1的β值可知1月23日至2月11日平均每个潜伏期患者在2至3天内可感染一个正常人，2月12日后平均每个潜伏期患者在4至5天内方可感染一个正常人。 表2的参数至和表1对应的参数值意义相同，不再累述。这样就利用了统一模型解决了湖北省两个时段和全国除湖北省以外地区的模型，在有了上述模型参数(见表1和表2)后，我们即可带入模型进行数值计算。
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user: 3. 模型求解 将湖北省疫情的模型中设定1月23日为第一天，易感染者(S)为湖北省内的近似人口数59，170，000人，疑似病例(Y)，确诊病例(Q)，死亡病例(D)，治愈病例(R)由官方公布数据而定，初始值分别为6169、51，986、4131、1318。根据1月23日至2月11日的数据，进行拟合，拟合结果如图2，图3。 图2. 湖北省潜伏期、疑似、确诊病例发展趋势 图3. 湖北省死亡、治愈数量的发展趋势 由图2，图3可知，本文所建立的模型中各类人群拟合出的结果与官方公布的实时数据相吻合，因此模型中得出2月13日潜伏期患者的数量可用于分析后期湖北省的疫情分析。由图2知，2月13日潜伏期患者的数量约为8000人。利用2月13日至3月6日所给出的数据求解模型，推测出湖北省2月12后的疫情发展趋势，结果如图4~6所示。 由图4可见，以2月13日为第一天，确诊病例数量在20天后增速减慢，在第50天，可基本结束，感染病例约6.8万左右。另外由图4和图6分别可知治愈人数持续增加，死亡率逐渐降低，死亡人数在第50天后基本不再增加，死亡人数约3100人。 图4. 湖北地区确诊与治愈病例的发展趋势 图5. 湖北地区潜伏期及疑似病例的发展趋势 图6. 湖北地区死亡病例数的发展趋势 由中国的人口数量可得全国除了湖北地区的人口数量大约为1，340，880，000。类似于以上湖北地区疫情的发展情况的分析，结果见图7、图8。 图7. 全国除湖北地区确诊治愈人数的发展趋势 图8. 全国除湖北死亡病例数的发展趋势 由图7可见，确诊病例数量在1月23日的25日后已经到达峰值，确诊病例约为1.4万，治愈人数持续增加，而死亡率逐渐降低，死亡人数在第30天后基本不再增加，死亡人数约150多人。
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user: 4. 结论 考虑到湖北省在2月12日实施的能收尽收、应收尽收的控制方案使得确诊病例在该日前后发生突变，模型参数在2月12日前后发生变化，本文仅利用一种模型，根据官方数据分别给出湖北省不同时期内以及全国除了湖北省以外三组不同的参数，快速准确地预测出全国的疫情在1月23日之后的第70天可基本结束，全国非输入确诊病例数约8万2千多，死亡人数约3300。
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user: 摘 要 目的：运用网状Meta比较4种系统治疗和支持性治疗史蒂文斯–约翰逊综合征和中毒性表皮坏死松解症的疗效。方法：检索Pubmed、Embase和Cochrane数据库，时间设定为1994年至2019年7月。根据纳入排除标准完成文献筛选、数据提取及质量评价，使用R软件和STATA 14.0进行分析。结果：数据库共检索到12，278篇文章，最终纳入17篇文献，共541名患者。在减少完全再上皮化时间方面：环孢素优于激素，差异有统计学意义(P < 0.05)。SUCRA排序结果前三名依次为环孢素、IVIG联合激素、支持性治疗。在减少平均住院日方面：环孢素优于单用IVIG，结果有统计学意义(P < 0.05)。SUCRA排序结果前三名依次为环孢素、IVIG联合激素、支持性治疗。结论：本次网状Meta分析结果为临床应用环孢素治疗SJS/TEN提供了依据。 关键词 :史蒂文斯–约翰逊综合征，中毒性表皮坏死松解症，网状Meta分析 Copyright © 2020 by author(s) and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY 4.0). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 史蒂文斯–约翰逊综合征(Stevens-Johnson syndrome， SJS)和中毒性表皮坏死松解症(toxic epidermal necrolysis， TEN)是一组主要表现为大面积红斑、水疱、表皮剥脱的疾病，属于皮肤病领域的急重症 [ 1 ]。目前公认SJS/TEN属于同一组疾病谱，区别在于表皮剥脱面积占体表总面积的不同。表皮剥脱面积占体表总面积比例 < 10%的为SJS，>30%的为TEN，介于二者之间的为SJS/TEN重叠综合征。SJS/TEN发病率较低而死亡率较高，因此如何有效治疗该病，是目前研究的热点与难点。国际上提出了多种针对SJS/TEN的系统治疗手段，常用的主要有环孢素(Cyclosporine)、糖皮质激素(Glucocorticosteroid)、静脉注射用人免疫球蛋白(Intravenous Immunoglobulin， IVIG)、IVIG联合糖皮质激素，然而当前尚无同时对以上系统治疗的疗效进行对比的证据。本文采用网状Meta分析(Network Meta-analysis， NMA)方法对以上4种系统治疗及单纯支持治疗的治疗效果进行直接和间接的比较，以期能为选择SJS/TEN治疗方案时提供参考。
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user: 2. 资料与方法 2.1. 文献检索策略 计算机检索PubMed、Embase和Cochrane数据库，时间设定为1994年至2019年7月。检索词为：“Stevens-Johnson Syndrome”OR“toxic epidermal necrolysis”。 2.2. 纳入排除标准 2.2.1. 纳入标准 ① SJS/TEN治疗相关的研究；② 研究应包括环孢素、糖皮质激素、IVIG联合糖皮质激素、支持性治疗其中任意两种治疗方案；③ 研究需能准确提取任一指定结局指标的数据。 2.2.2. 排除标准 ① 非英文文献；② 数据不全及重复发表的文献；③ 综述、个案报道及动物研究。 2.3. 结局指标 ① 完全再上皮化时间：定义为表皮完全愈合而没有任何剥脱所需要的时间；② 平均住院时间。 2.4. 文献筛选与质量评价 2名研究人员根据预先设定的纳入排除标准进行独立的文献筛选工作，如有争议则与第3方协商解决。使用事先设计好的Excel表从纳入的文献中提取相关信息，如作者及发表年份、年龄分布、干预措施、文献质量评价得分等。观察性研究采用NOS量表 [ 2 ] 对纳入文献进行质量评价。 2.5. 统计分析 采用R软件基于随机效应模型进行网状Meta分析，Stata14.0软件进行绘图。连续型变量计算其均数差(MD)及95%可信区间(95% CI)。如存在闭合环即检测其不一致性因子(Inconsistency factor， IF)，IF的95% CI下限包括0即认为一致性良好，可用一致性模型进行分析。对最终的网状meta结果进行最优排序，根据SUCRA值绘制排序图，根据漏斗图识别是否存在明显发表偏倚
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user: 4. 讨论 SJS/TEN患者的主要临床特点是大面积表皮剥脱，因此可能造成体液、白蛋白的大量丢失，以及皮肤屏障受到严重破坏进而造成感染等一系列的问题。因此如何能更快促进剥脱的表皮愈合、减少住院时间以减轻患者负担，是国内外关注的焦点。临床上曾提出多种药物方案治疗SJS/TEN，现有的证据基本来自于观察性研究。Wolkenstein等人曾于上世纪九十年代开展沙利度胺治疗TEN的小样本随机对照试验，但由于沙利度胺组患者死亡率过高而提前终止 [ 20 ]。现临床应用较广泛的系统治疗有单用糖皮质激素、IVIG、IVIG联合激素、环孢素等，但缺少基于循证证据的对以上方案的疗效对比。 图7. 完全再上皮化时间排序图 糖皮质激是国内外治疗SJS/TEN的经典药物，但其造成的异常代谢、感染等副作用也较为明显。有研究表明激素与单纯支持性治疗相比，并不能更快地阻止疾病进展 [ 15 ]。90年代有学者发现IVIG可以通过阻断Fas受体从而在治疗TEN时获得较好效果 [ 21 ]，后IVIG逐渐广泛应用于临床。有些研究支持IVIG有减少住院时间、促进表皮愈合的倾向 [ 22 ]，但多数因为样本量较少，而并没有统计学意义。陆续也有回顾性分析发现IVIG与支持性治疗相比疗效并无明显差异 [ 18 ] [ 23 ]，大剂量应用IVIG也可能导致肾灌注受损。IVIG联合激素也是常用的一种治疗方案，有文献报道称联合治疗有加快表皮愈合和减少住院日的倾向 [ 8 ] [ 9 ]。近年来，环孢素作为一种免疫抑制剂较多应用于SJS/TEN中。国外有回顾性研究显示环孢素与激素、支持性治疗相比，在加快皮损愈合、阻断疾病进展等方面均有明显的优势 [ 3 ] [ 6 ]。虽然关于环孢素的疗效数据不如应用已久的激素和IVIG多，但相对来说有关环孢素的研究质量更高一些。 网状结果提示环孢素相较于其他几种治疗，在促进表皮愈合、减少住院日方面疗效均优于其他治疗方法，其次则是IVIG联合激素，而单用IVIG或单用激素则效果较差。尽管有报道称环孢素作为一种免疫抑制剂可能会影响肾功能、而且有可能诱发恶性肿瘤，但实际在既往SJS/TEN应用环孢素的报道中这种几率很小，且多数停药后肾功能即可恢复。 本网状Meta的优势是创新性的对激素、IVIG、激素联合IVIG、环孢素以及单纯支持性治疗以上临床应用较多的治疗方案进行综合比较，能够更好地指导临床。缺点是RCT研究只有1篇，总体证据水平不算高，以及仅纳入了英文文献，未考虑其他语种。 综上所述，本次网状Meta对多种SJS/TEN的治疗方案进行了客观的网状分析，得出无论在改善完全再上皮化时间还是减少平均住院日方面，都是环孢素效果最佳的结论。因此，临床在治疗SJS/TEN时，在排除相关禁忌症的情况下，可尝试应用环孢素治疗。未来希望有更大规模的实验设计以及尽可能地开展随机对照研究。
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user: 摘 要 本文在N 2 气氛下热缩聚法合成了高N含量的g-C 3 N 4 ，随后通过水热合成法构筑了GO/g-C 3 N 4 界面复合材料，最后根据Fenton反应与光催化剂的协同效应，设计合成了Fe 3 O 4 /GO/g-C 3 N 4 复合光催化剂，并将它们应用于RhB的降解，进一步探讨了光促Fenton反应的降解机理。实验还发现，提高N含量与GO/g-C 3 N 4 界面效应均能有效提高光催化效率，此外，负载Fe 3 O 4 的复合光催化剂可通过外部磁场进行分离回收再利用，这也为实际应用提供了便利。 关键词 :高N含量，Fe 3 O 4 /GO/g-C 3 N 4 ，光催化Fenton反应 Copyright © 2020 by author(s) and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY 4.0). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 近年来，为高效去除废水中有毒，致癌的有害物质，人们研究了许多新的材料和方法，化学氧化法、萃取法、吸附法、生物处理法、紫外氧化法等已被广泛应用于废水的降解。然而，这些技术只会将污染物从一种介质转移到另一种介质，而且通常会产生对环境有害的副产物 [ 1 ] [ 2 ] [ 3 ]。光催化技术被认为是一种非常有前途，经济环保的废水处理技术，研究人员开发了很多种光催化半导体材料，如二氧化钛，硫化镉，铁氧化物和磁铁矿等，都是近几年的研究热门，半导体材料的致命缺点是量子效率低，光生电子与空穴的快速复合，光学响应范围窄，以及电子向氧的转移速度慢等，这极大地限制了它们在有机废水处理中的应用 [ 4 ] [ 5 ] [ 6 ] [ 7 ]。 g-C 3 N 4 作为光催化领域的热门材料，由于自身结构问题，单一g-C 3 N 4 材料的光催化效率还不足以支持其工业化应用，为此，研究者们想了很多办法来提升g-C 3 N 4 的光催化性能 [ 8 ] [ 9 ] [ 10 ] [ 11 ]。一方面从自身结构进行改良，如提高g-C 3 N 4 的N含量，高N含量的g-C 3 N 4 相比普通g-C 3 N 4 有三个显著的特点：(1) 可以使结构内多余的C-C键转化为C-N键，提升光生电子–空穴分离效率；(2) 使催化剂价带的位置向更正的方向转移：(3) 同时还能提供C空位，在Fenton反应中促进H 2 O 2 分解 [ 12 ]。另一方面，半导体多元复合技术是提高光催化活性的重要方法，相对单一种类的半导体材料，复合型光催化剂能有效拓宽材料光响应范围，促进光生电子–空穴分离。因此，寻找合适的半导体材料与g-C 3 N 4 复合也是提升其光催化性能的关键，多种材料复合制备光催化剂也是大势所趋。 Fenton氧化技术在是一种比较成熟的废水处理技术，因此，研究者们尝试将光催化技术与Fenton技术相结合，互相取长补短，以提高废水处理效果。而从近几年的研究来看，有大量文献报道这两种技术之间还存在着协同作用，如光照，催化剂等因素对Fenton反应都有促进作用，在光-Fenton反应的体系中，诸如高浓度有机废水，染料废水等都能在较温和的反应条件下进行，不用像纯Fenton反应对pH值等要求比较苛刻 [ 13 ] [ 14 ] [ 15 ] [ 16 ]。 Fe 3 O 4 是一种磁性能好，制备方便，成本低廉的磁氧化材料，它具有反式尖晶石结构，Fe 3 O 4 的这种八面体结构在某些位置上存在轻微的金属缺失现象，这使得其具有n型半导体和p型半导体两种性质。铁在Fe 3 O 4 中有+2，+3两种化合价，因为Fe 2+ 和Fe 3+ 在八面体位置上基本处于无序排列的状态，电子可以在铁的两种氧化态间迅速转移，所以Fe 3 O 4 还具有优良的导电性。除此之外，Fe 3 O 4 在可见光下具有一定的光催化活性，但电荷复合速率快导致其催化效率低，研究人员利用官能团的表面修饰、金属或含碳化合物的负载以及与其它半导体和高分子化合物的偶联等技术来提高Fe 3 O 4 的光催化活性 [ 13 ] [ 17 ]。Zubir等人 [ 18 ] 通过制备Fe 3 O 4 /GO纳米复合材料与H 2 O 2 协同催化降解AO7，实验发现，Fe 3 O 4 与GO之间存在强界面相互作用，这种相互作用能够促进AO7的降解，相比单一Fe 3 O 4 非均相类Fenton反应降解AO7，复合材料的降解率提高了20%。李成希等人 [ 19 ] 采用水热法制备了GO/Fe 3 O 4 /ZnO复合材料，通过光催化Fenton体系降解苯酚，并探究了催化剂用量，H 2 O 2 投加量，苯酚浓度和pH因素对降解效果的影响，实验表明当催化剂投加量为200 mg/L，H 2 O 2 投加量为12 mmol/L，pH = 7.2的条件下，光Fenton降解质量浓度88.85 mg/L的苯酚，60 min降解率可达98%。丁小惠等人 [ 17 ] 制备了TiO 2 /Ti 3 C 2 /Fe 3 O 4 复合材料，巧妙地将MXene材料与Fenton试剂结合构建光催化Fenton体系，复合材料具有良好的磁性能，可以通过磁场二次回收利用，实验表明，光催化Fenton降解苯胺的效率可达到91.3%。 在碳材料中，氧化石墨烯(GO)因具有优异的电学性质和光学性质，在复合碳材料制备的领域中备受学者青睐 [ 20 ] [ 21 ] [ 22 ]。GO是一种新型的二维纳米材料，其基面和边缘均含有丰富的羟基和羧基，可使其在溶剂中的溶解度增加，同时这些基团都是很好的化学修饰平台，能为稳定锚定复合材料提供更多的机会。同时，GO具有较大的表面积和较高的电子迁移率，可以作为一种无金属的助催化剂，不仅可以促进电荷转移，而且为目标污染物的吸附和降解提供了更活跃的场所。除了上述性质之外，GO还具有优异的力学性质(机械强度好)和热学性质(高热导率)，这使其在电子设备，电池材料等方面都有广泛的应用 [ 23 ]。 在本文研究中，为提高g-C 3 N 4 材料的光催化性能，设计合成了一种三元纳米复合光催化剂，该催化剂由Fe 3 O 4 、GO和NCN (高N含量g-C 3 N 4 )组成，用于染料废水的降解。采用水热法，共沉淀法合成了既可分离回收，还具有Fenton效应的Fe 3 O 4 /GO/NCN纳米复合材料，在这种复合材料中，Fe 3 O 4 有三个主要作用：(1) 在少量H 2 O 2 存在的情况下，利用光催化氧化还原反应，让Fe 2+ 和H 2 O 2 在光催化体系中进行广促Fenton反应，产生具有强氧化性的羟基自由基(∙OH)，同时在催化剂表面实现Fe 2+ 和Fe 3+ 的循环；(2) 为光催化剂提供必要的磁性，使其能通过磁性分离回收，循环利用；(3) 极佳的导电性让其可作为光生电子传递的受体，促进光生电子–空穴分离。氧化石墨烯(GO)则拥有较大的比表面积和较强的吸光特性，且和NCN密度相近，相容性好，有利于催化反应的进行，同时GO的平台含有可极化基团，能与Fe 3 O 4 结合并阻止其团聚。这三种优势互补的材料复合在一起，能提升电子传输效率，抑制光生电子–空穴复合，同时还能循环利用，从而解决单一g-C 3 N 4 材料的许多致命缺点。
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user: 2. 材料与方法 2.1. 高N含量g-C 3 N 4 的制备 根据之前Wang等人的报道 [ 12 ]，采用高温煅烧法制备了高N含量g-C 3 N 4 ：将15 g尿素与1.5 g三聚氰胺在研钵中混合，分装放入带盖的坩埚中，随后放在管式炉中，管式炉用N 2 预吹扫15min，装样品的坩埚在N 2 气氛中550℃煅烧2小时，得到的产品标记为NCN，作为对比，另一组样按同样的方法制备，但只是在空气中煅烧，得到的产品标记为CN。 2.2. GO/NCN的制备 GO/NCN的制备采用水热法：称取0.5 g NCN溶于50 mL去离子水中，同时向烧杯中加入30 mg GO纳米片，超声分散2 h，并充分搅拌，然后将混合液转移至聚四氟乙烯反应釜中，在160℃下反应6 h。反应完成后自然冷却降至室温，离心清洗烘干后即可得到GO/NCN复合材料。 2.3. Fe 3 O 4 /GO/NCN复合物的制备 Fe 3 O 4/ GO/NCN的制备采用共沉淀法：首先称量0.5 g GO/NCN复合材料于100 mL去离子水中，超声分散30分钟制得1号溶液，称量0.1202 g FeCl 2 ∙4H 2 O溶于10 mL去离子水中，制得2号溶液，称量0.3208 g FeCl 3 ∙6H 2 O溶于20 mL去离子水中，制得3号溶液，将1号溶液放入60℃水浴中搅拌至温度稳定，2号和3号溶液同时倒入1号溶液中，混合均匀后，在剧烈搅拌下滴加适量氨水，待溶液变黑，生成黑色沉淀，再逐滴滴入氨水将溶液pH值调节至10左右，得到的黑色悬浮液60℃水浴中搅拌反应2 h，再将溶液过滤，用去离子水洗涤至中性，再用无水乙醇洗涤数次，随后放入60℃真空干燥箱烘干，将得到的产品标记为Fe 3 O 4 /GO/NCN。 2.4. 光催化表征 D8-Advance型衍射仪(XRD，德国Bruker公司)分析所制备催化剂的晶型和结构。Hitachi S-480型台式扫描电子显微镜(SEM，日本日立公司)和Tencai G2 F20 S-TWIN型透射电镜(TEM，美国FEI公司)表征材料的形貌和微观结构；Avatar360型红外光谱仪(FT-IR，美国Nicolet公司)用于分析和表征所制备催化剂的官能团。U-4100型紫外–可见–近红外光谱仪(UV-vis，日本日立高新技术公司)检测并分析所制备催化剂的光吸收能力，检测波长范围为200~800 nm。7407型振动样品磁强计(VSM，美国Lake Shore公司)测定所制备催化剂的剩磁、矫顽力及饱和磁化强度等参数。 2.5. 光催化降解染料废水实验 本论文以RhB作为目标降解物来测定所制备催化剂的光催化性能，光催化降解实验采用300 W氙灯作光源，光照强度64 μW/m 2 ，此外还用滤光片滤掉420 nm以下的紫外光。实验过程中，量取10 mL浓度为10 mg/L的RhB溶液加入到石英反应器中，并投入50 mg光催化剂到其中，反应器用内部通入冷凝水，使整个反应过程保持温度稳定。每隔10 min取5 mL溶液，对于反应较快的催化剂，则每隔3 min取一次样。采用紫外分光光度法测量RhB浓度：将所有样品离心分离，利用紫外可见分光光度计检测上清液在554 nm处的光吸收强度。
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user: 3. 结果与讨论 3.1. XRD表征与分析 图1表示CN，NCN，GO/NCN和复合材料Fe 3 O 4 /GO/NCN的XRD图，如图1所示，在12.8˚和27.3˚出现的峰分别对应g-C 3 N 4 的(100)晶面和(002)晶面，(100)晶面代表三均三嗪结构单元的平面叠加，002晶面则代表共轭芳香族体系的面间堆积，NCN (高N含量g-C 3 N 4 )和普通g-C 3 N 4 均有明显的特征峰，但普通g-C 3 N 4 在42˚附近还有一个宽峰，这是由于结构中C-C单元的石墨化作用造成的，NCN在42˚没有峰出现，根据文献报道 [ 12 ]，这是在g-C 3 N 4 热缩聚过程中，丰富的N原子取代了C-C键中的一个C，形成了C-N键。对于GO/NCN复合材料，由于GO在2θ = 11.2˚处的(001)晶面峰与g-C 3 N 4 的(100)晶面峰位置相近，因此未能在图中明显观测到其特征峰。对于复合材料Fe 3 O 4 /GO/NCN，在62.7˚，57.2˚，43.2˚，35.5˚，30.3˚五个位置观察到明显的衍射峰，分别对应Fe 3 O 4 的(440)，(511)，(400)，(311)，(220)衍射峰 [ 19 ]。同时我们可以看出，制备的Fe 3 O 4 /GO/NCN复合材料在XRD谱图能观测到三种材料的特征峰，在44˚附近出现的峰应对应于Fe 3 O 4 的(400)晶面，而不是g-C 3 N 4 结构中C-C单元的石墨化作用造成的。 3.2. SEM，TEM表征与分析 如图2所示，图A，B分别代表Fe 3 O 4 /GO/NCN复合材料的SEM，TEM图，材料的结构，形貌和尺寸在很大程度上决定了材料的性能，从图2中可以看出，相比普通g-C 3 N 4 的块状结构，Fe 3 O 4 /GO/NCN复合材料呈二维层状结构，GO插入NCN的层间或表面，使整个催化剂变得更蓬松，便于吸附 [ 24 ]；虽然催化剂出现了粘连现象，但其之间的缝隙比较大，依旧能为反应提供足够的比表面积和活性位点；再加入Fe 3 O 4 ，可在复合材料表面发现一些Fe 3 O 4 纳米颗粒均匀分散在材料表面。 图1. (a) CN， NCN， GO/NCN和(b) Fe 3 O 4 /GO/NCN的XRD谱图 图2. Fe 3 O 4 /GO/NCN的SEM图(a)， (b)和TEM图(c)， (d) 3.3. FT-IR表征与分析 为进一步探究复合材料的结构，对所制备的CN，NCN，GO/CN，Fe 3 O 4 /GO/NCN材料进行了FT-IR表征，如图3所示，在3000 cm −1 和3500 cm −1 之间的一系列特征峰代表O-H键和N-H键的拉伸振动，从1200 cm −1 到1800 cm −1 之间的峰归因于不同类型的C-N伸缩振动模型，在800~1800 cm −1 处的特征峰则是由三均三嗪环单元的面外呼吸振动所引起。在810 cm −1 处的吸收峰逐渐增强，这代表g-C 3 N 4 的均三嗪单元重复度的增加。在GO/CN，Fe 3 O 4 /GO/NCN材料的FT-IR图中，g-C 3 N 4 的特征峰非常明显，而GO的特征峰基本消失，文献报道 [ 24 ] 是由于GO被还原成RGO，这结果也与XRD图中的结果基本相符。 图3. NCN， GO/NCN和Fe 3 O 4 /GO/CN的FT-IR谱图 3.4. UV-vis表征与分析 图4(a)~(b)是NCN，Fe 3 O 4 /GO/NCN的紫外可见漫反射表征图，从图4(a)中可以看出，NCN的吸收波长大约在465 nm附近，而Fe 3 O 4 /GO/NCN复合材料的吸收边缘可观测到明显的红移，且在500~800 nm处的吸光度明显提高，说明GO与Fe 3 O 4 的引入对可见光吸收效率有一定提高，三者间的协同作用，导致了材料对可见光吸收的加强。 图4. NCN和Fe 3 O 4 /GO/CN的UV-vis谱图(a)和tauc公式转化图(b) 根据图中信息利用Tacu公式 α h v = A ( h v − E g ) n / 2 ，通过波长λ与吸光度α的关系，计算复合光催化剂的带隙E g 。如图4(b)所示，NCN的带隙为2.61 eV，复合材料的带隙为2.47 eV。三种材料的复合会使带隙变窄，价带中的价电子更容易跃迁到导带，在价带更容易形成空穴，价电子被束缚程度变弱。 3.5. VSM表征与分析 如图5所示，通过磁滞回线可以表征催化剂的磁性能强度，看出材料在外加磁场下的磁分离效果。磁性材料的饱和磁强大于16.3 emu/g时，就可通过外加磁场进行分离，Fe 3 O 4 颗粒的饱和磁化强度为25.16 emu/g，实验制备的三元复合光催化剂经实测发现磁性较为明显，其饱和磁化强度为17.82 emu/g，由于复合催化剂Fe 3 O 4 含量较低，且GO，NCN材料不具备磁性，因此三元复合催化剂磁性相比纯Fe 3 O 4 磁性要弱。 图5. Fe 3 O 4 和Fe 3 O 4 /GO/NCN的磁滞回归曲线 如图6所示，在容器外部放置磁铁，光催化剂能较好的被外部磁场收集，说明材料具有良好的磁分离性能，饱和磁强大于要求值，实验后回收率可达91.2%。 图6. 实验制备样品磁性参照图
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user: 4. 光催化性能测试及机理分析 本文选择RhB作为目标降解物，在可见光照射下，通过测定样品对RhB的降解能力来评价所制备光催化剂的光催化活性。 如图7所示，NCN (高N含量g-C 3 N 4 )和CN (普通g-C 3 N 4 )在可见光照射下60 min对RhB的降解率分别为72.7%和63.2%，说明N含量对g-C 3 N 4 的光催化性能有一定的影响，在表征分析已有解释。GO/NCN复合材料的60 min内光催化效率相比NCN提升了8.4%，说明GO与g-C 3 N 4 之间的界面效应有利于电子传输，这种效应以正反馈的形式体现在了光催化效率上。当GO/NCN复合材料负载上Fe 3 O 4 后，因Fe 3 O 4 具有较大的比表面积，有利于吸附RhB，同时具有类金属的导电性，能通过静电效应吸附RhB。良好的吸附性能对光催化效果有非常明显的提升作用。当然并非Fe 3 O 4 负载量越高光催化效果越好，过高的负载量反而会遮蔽光催化剂的活性位点，抑制光催化效果，如图7所示，当Fe 3 O 4 负载量为10%时，复合催化剂的光催化效果最好，在40 min内对RhB的降解率可达到93.9%，基本降解完全，而当Fe 3 O 4 负载量为15%时，降解效果反而变差。 图7. 样品的光催化降解RhB的效率曲线图 为了进一步提高RhB的降解率，实验以Fe 3 O 4 /GO/NCN-10为催化剂模型，通过在反应溶液中添加少量H 2 O 2 (2 mol/L)来研究对RhB催化性能的影响。双氧水的消耗主要体现在参与的类Fenton反应，在光生电子的作用下分解产生·OH及自身的分解。根据文献报道 [ 12 ] [ 17 ]，在光催化类Fenton废水降解体系中，H 2 O 2 参与的反应过程如下所示： Fe ( OH ) 2 + + h v → Fe 2 + + ⋅ OH (3-1) Fe 2 + + H 2 O 2 + h v → Fe 3 + + ⋅ OH + OH − (3-2) H 2 O 2 + h v → 2 ⋅ OH (3-3) CN + h v → CN ( e − ) + CN ( h + ) (3-4) H 2 O 2 + e − → ⋅ OH + OH − (3-5) H 2 O 2 → 2 H 2 O + O 2 (3-6) 通过催化剂投加量及上述反应化学式简要预估H 2 O 2 用量，在反应溶液中添加了200 μL H 2 O 2 ，图8则比较了光催化反应(Fe 3 O 4 /GO/NCN-10)，非均相Fenton反应(Fe 3 O 4 /GO/NCN-10 + H 2 O 2 )和光催化Fenton反应(Fe 3 O 4 /GO/NCN-10 + H 2 O 2 + 可见光)三种反应类型的RhB降解效果。从图8中可以看出，可见光照射40 min下，Fenton反应的RhB降解率为81.6%，光催化反应的RhB降解率为93.9%，光–类Fenton反应的RhB降解率最高，光照10 min降解率便达到92.3%，基本降解完全。 图8. 样品的光-Fenton催化降解效率曲线图 此外，对所有催化剂光催化RhB降解过程进行一级动力学模拟，结果如图9所示，光催化Fenton反应的反应速率常数为0.148，相比Fenton反应的反应速率常数(0.042)和光催化反应的反应速率常数(0.032)。光催化Fenton反应的一级动力学速率常数要大于后面二者之和，从侧面反应了了Fenton反应和光催化反应之间存在一定的协同作用。 图9. 样品的动力学测试图 为探究Fe 3 O 4 /GO/NCN复合光催化剂在催化过程中电子的传输和反应活性物质，本章还进行了自由基捕获实验，结果如图10所示。将异丙醇加入到光催化反应体系中，Fe 3 O 4 /GO/NCN复合光催化剂催化降解RhB的速率大大降低，60分钟光催化降解率只有67.08%，相比空白对照60分钟光催化降解率下降了30%，说明·OH是该催化体系中的主要活性基团。 图10. Fe 3 O 4 /GO/NCN的自由基捕获实验图 根据图10中结果分析，本文尝试探究Fe 3 O 4 /GO/NCN复合材料光促Fenton体系的降解机理。在可见光的照射下，NCN结构内的光激发电子从价带跃迁至导带，并在价带中留下大量的空穴。光生电子的转移途径可以分为两种：(1) 通过界面效应转移到GO上；(2) Fe 3 O 4 同时满足n型和p型半导体的属性，NCN属于n型半导体，因此二者接触可看做p-n型异质结。在这种结构中，两相的界面处可以形成内建电场，在内建电场的作用下，NCN导带上的光生电子可以转移到Fe 3 O 4 的导带。这两种转移方式都有利于提高光生电子–空穴的分离效率，并在一定程度上抑制其复合。 图11. Fe 3 O 4 /GO/NCN的光催化降解过程 如图11所示，光催化Fenton协同催化氧化机理可以从两个方面给出解释，(1) Fenton反应中Fe 3+ /Fe 2+ 的循环反应速度很慢，在光催化Fenton体系中，光生电子可以参与到这个循环，即将Fe 3+ 还原成Fe 2+ 这一过程中。能有效提高Fenton过程整体反应速率；(2) Fe 2+ 可以与反应体系中生成的H 2 O 2 反应生成·OH，能有效减少外部添加H 2 O 2 的需求量。 值得注意的是，催化剂的稳定性对光催化剂的实际应用有着直接影响，为探究光催化剂的稳定性，实验以Fe 3 O 4 /GO/NCN复合光催化剂为样本，做了5次循环实验，催化剂经过多次循环使用后仍保持较高的稳定性。
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user: 5. 结论 1) 本章以尿素为前驱体，通过在N 2 气氛中高温煅烧制备了高N含量的g-C 3 N 4 (NCN)，随后通过水热，共沉淀法制备了Fe 3 O 4 /GO/NCN复合光催化剂，利用XRD，SEM，TEM和UV-vis等表征手段探究了所制备催化剂的结构，形貌和光学性质。通过实验探究了降解RhB染料废水的降解机理及光催化剂的光学稳定性。 2) 通过对比非均相Fenton反应，光催化反应和光促Fenton反应三种反应类型的RhB降解效果可知，Fe 3 O 4 /GO/NCN的光促Fenton反应表现出最高的降解效率，光照10 min降解率便达到92.3%。 3) 通过对Fe 3 O 4 /GO/NCN反应机理分析可知，光催化反应和Fenton反应之间存在一定协同作用。在Fenton反应中，光生电子可以促进Fe 3+ /Fe 2+ 的循环反应，能有效提高Fenton过程整体反应速率。
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user: 摘 要 高校党建“双创”工作正如火如荼地开展，二级学院尤其是一流学科建设学院的党建工作日益受到重视，工作在一线的基层党务工作队伍也面临更多挑战和机遇。本文以一流学科建设学院为研究对象，窥探一流学科所在学院的基层党务工作者的困境，并从个人层面、学院层面和学校层面三个维度对这一队伍建设提出相应对策，以期为新形势下加强高校基层党务工作队伍建设提供参考，为“双一流”建设和高校党建“双创”工作贡献力量。 关键词 :一流学科建设学院，基层党务工作队伍，建设对策 Copyright © 2020 by author(s) and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY 4.0). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 2016年12月7日至8日，习近平总书记在全国高校思想政治工作会议上强调要加强高校党的基层组织建设，创新体制机制，改进工作方式，提高党的基层组织做思想政治工作能力。2018年9月10日，习近平总书记在全国教育大会指出，各级各类学校党组织要把抓好学校党建工作作为办学治校的基本功，把党的教育方针全面贯彻到学校工作各方面。2018年、2019年，教育部连续开展新时代高校党建示范创建和质量创优工作，培育创建“全国党建工作标杆院系”和“全国党建工作样板支部”。高校党建工作越来越受到重视，党务工作者也面临着越来越大的工作挑战。一流学科建设学院的基层党务工作者更为典型，如何在“双一流”的建设中充分发挥作用，如何创建“全国党建工作标杆院系”和“全国党建工作样板支部”，如何有效提升自我等问题都值得整个高校基层党务工作队伍进行思考。 党的建设和学科建设虽然有不同的任务、方法和目的，但党的建设和学科建设存在着内在的本质的联系 [ 1 ]。建设一流党务工作队伍是推进一流学科建设和党建“双创”工作的保障，两者的关系是相辅相成的。本文所探讨的高校二级学院基层党务工作队伍，主要指学院组织员、党务秘书和党支部书记。通过分析这些党务工作者目前的困境，我们尝试针对性地提出对策，让基层党务工作队伍本身、让学院、让学校根据新时代要求加强基层党务工作队伍建设，为双一流建设添砖加瓦，也为其他二级党组织和整个基层党务工作队伍建设提供参考。