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user: 3. 结果与分析 3.1. 稳定同位素的时空分布 研究期内降水同位素中，δ 18 O值的变化范围为6.94‰~20.07‰，均值为−5.19‰；δD的变化范围为49.47‰~156.25‰，均值为−32.47‰；d-excess的变化范围为40.15‰~37.33‰，均值为9.10‰。17组站点数据中，其中δ 18 O的最大值发生在6-8月份的夏季，最小值发生12月到次年2月份的冬季；δD的最大值也主要发生在6~8月的夏天，最小值发生在12月份到次年2月份的冬季；d-excess的最大值和最小值在一年中没有明显的季节分布特征，站点中的最大值发生在MADRID-RETIRO站点的6月份，其值为40.15‰，最小值发生在AVIGNON站点的7月份，其值为−37.33‰。δ 18 O、δD和d-excess在夏季6~8月份的均值分别为：−2.89、−20.33和3.88，冬季12月到次年2月份的均值分别为：−6.85、−42.46和11.72。 根据各个站点数据与经度、纬度和海拔的线性方程式，各个站点研究期平均δ 18 O (R = −0.0428)呈现自西向东减小，δD (R = −0.177)减小，d-excess (R = 0.1857)逐渐增加，位于25.65˚W的蓬塔德尔加达群岛，其站点的δ 18 O、δD和d-excess值分别为：−3.19、−15.64和9.87；位于35.3˚E的土耳其阿达纳省站点，其δ 18 O、δD和d-excess值分别为：−4.75、−24.84和13.4。从最南端的直布罗陀到最北端的法国南部城市阿维尼翁，降水同位素呈现出δ 18 O(R = −0.0814)、d-excess (R = −0.43)减小，δD (R = −1.0797)值明显减小的趋势。海拔最高站点位于土耳其首都安卡拉站点，海拔高度为902 m，最低海拔为2 m的站点位于摩洛哥的摩纳哥，明显的海拔变化下，δ 18 O (R = −0.1596)和δD (R = −1.1671)值呈现随着海拔的增加而减少的趋势，d-excess (R = 0.0924)值呈现随着海拔增加不明显的增加趋势。 3.2. 降水同位素效应 3.2.1. 温度效应与降水量效应 “温度效应”指温度与同位素的正相关关系 [ 21 ] 。在数据多年分布中，δ 18 O和δD的最高值均发生在夏季，最低值发生在冬季，d-excess的最高值和最低值虽然没有明显的季节变化，但其最高值、最低值均发生在5~7月份和9~11份期间。δ 18 O和δD值均在夏季明显偏重，冬季偏轻。δ 18 O为正值主要分布在5~9月份的大气降水中，地中海气候区夏季由于副热带高压或信风北移，以及沿岸寒流作用，该地区在夏季不易形成降水且气候干燥炎热，雨水样本的水汽来源或者雨滴下降过程中经历了强烈的蒸发而导致重同位素富集。温度是影响蒸发分馏最重要的因素，在湿度和风速等气象因素一致的情况下，温度越高则蒸发速度越快，相同时间间隔内的蒸发量越大，剩余水体富集程度也越大 [ 22 ] 。 夏季和冬季的δ 18 O和δD和其对应季节的均温均呈线性正相关，在相同时间段的夏季(6~8月份)和冬季(12~次年2月份)，δ 18 O和δD值在不同站点同一时段呈现出温度较高的地方，δ 18 O和δD值也更高的特征，符合温度效应，如图1和图2所示。由于冬季降水事件多于夏季，同位素含量因降水量的增加而含量降低，冬季δD值均为负值且明显低于夏季δD值，当降水地区温度升高，降水中的同位素含量发生聚集，在研究期内，δD值的温度效应特征更加显著，是由于氢同位素的质量数轻于氧元素，所以氢元素更加容易引起稳定同位素的分馏，对温度效应的响应也更明显。 “降水量效应”实质上可以理解为是一种“淋滤”效应 [ 23 ] 。研究区整体在夏季和冬季，δ 18 O、δD与降水 图1. 各站点研究期内δ 18 O与温度相关季节变化(AT: Air temperature) 图2. 各站点研究期内δD与温度相关季节变化(AT: Air temperature) 量分别呈现出夏季负相关，冬季正相关，见图3。研究区位于地中海气候区，夏季和冬季的降水量有明显的差异，且水汽来源的湿度在夏季和冬季也有明显不同，夏季的水汽源地由于受到西风带与副热带高气压带交替控制，水汽来源于内陆地区，不易形成降水且气候较为干燥，冬季西风带南移，此时水汽主要来源于地中海和大西洋，气候温和多雨。由于夏季的水汽来源为大陆，降水事件和降水量较少，且同位素含量贫乏，而冬季的降水来源于大量的湿润水汽，同位素含量较高，由于地中海地区的降水事件主要发生在冬季，根据水汽来源的路线，水汽在输送的过程中，“淋滤”效果较弱，即使在容易富集同位素的干燥夏季，其同位素含量也低于降水事件较多的冬季，故在地中海地区，不呈现明显相关的降水量效应。 3.2.2. 纬度效应与高程效应 大气降水的氢、氧同位素组成受纬度效应、高度效应和大陆效应的综合影响，因而在纬度相同或相近的局部地区，δ 18 O和δD值有一个变化范围 [ 24 ] 。研究区纬度范围内，从低纬到高纬，随着温度的降低，δ 18 O和δD值呈现下降趋势，在排除高程效应的影响下，选取相差高程为150 m ± 100 m的6个点进行了δ 18 O和δD值和纬度相关关系的计算： 根据图4方程可以看出，在排除高程效应影响下，表明在研究区内纬度36.98˚到43.367˚之间，每升高1˚，δ 18 O和δD分别减少0.053‰、0.78‰。表明越靠近与内陆地区，同位素显示出逐渐递减的趋势，水汽从源地向内陆的输送过程，降水中同位素的含量随着降水事件的发生而逐渐减少。相同纬度的高海拔地区，雨水的δ值偏低。纬度效应和高程效应基本上是由温度效应派生出来的 [ 25 ] 。对研究区内的站点进行高程与δ 18 O、δD均值的线性分析： 根据图5方程可以看出，δ 18 O、δD值均与高程呈负相关关系，且每当高程增加100 m，δ 18 O、δD值分别减 图3. 各站点夏季和冬季δ 18 O和δD与降水量相关性 图4. δ 18 O和δD值和纬度相关关系 少0.33‰和2.66‰。高程效应是由于随着地表海拔高度的增加，温度随着海拔增加而降低，温度较高的低海拔地区的蒸发强度大于高海拔的低温地区，所以在低海拔地区同位素更容易发生聚集，体现出从同位素含量随着海拔增加而减少的趋势。 3.3. 大气降水线与氘盈余 3.3.1. 大气降水线 大气降水线是某一地区特定时段内降水δ 18 O与δD之间的线性关系，其斜率反映δ 18 O与δD分馏速率的对比关系，常数项指示δD对平衡状态的偏离程度 [ 26 ] 。根据站点的年平均数据计算出当地的大气降水线方程(LMWL)为： δD = 7.9604 δ O 18 + 8.123 ( R 2 = 0.9111 ) (3) 其中，R 2 = 0.9111，其中斜率为7.9604，截距d = 8.8123。如图6所示，国际原子能委员会求得的全球大气降水线方程(GMWL)为：δD = (8.17 ± 0.06) δ 18 O + (10.56 ± 0.65)，LMWL与全球大气降水线很接近。区域大气降水线 图5. δ 18 O和δD值与海拔相关关系 图6. 研究区当地大气降水线方程 取决于水汽来源和降水下落过程中的蒸发，研究区的以地中海气候为主，6~9月份气候较干燥，在降水下落过程中水汽经历强烈的二次蒸发，导致更重的同位素在雨水中富集，下落过程中蒸发较强，降水线的斜率较小，且图中的研究区LMWL低于GMWL，说明该地的水汽来源较为湿润，导致d值较小。 3.3.2. d值的变化 氘盈余(d = δD − 8δ 18 O)是由降水中δ 18 O、δD组成的一个二级指标，是描述降水中氢氧稳定同位素特征的重要参数，全球范围内均值为10‰ [ 27 ] 。d的变化与水汽来源地的气象条件相关，以及当地的气候特征和降水过程有关。通过分析降水中d值变化，可以在宏观层面上追踪降水水汽从源地到降落地的复杂气候过程。 研究区d值的变化范围为1.42‰~13.40‰，均值为9.10‰。夏季氘盈余的变化范围为−4.25‰~8.40‰，均值为3.77‰，冬季氘盈余的变化范围为4.39‰~17.95‰，均值为11.24‰，如图7所示，即最低值出现在夏季，最高值出现在冬季。 降水中过量氘除了与蒸发源区的气象条件有关外，还与降落雨滴在降落过程中的蒸发富集作用以及水汽来源有关 [ 28 ] 。地中海气候区的水汽来源在上存在明显的季节差异，冬季地中海地区受到西风带控制，大量的降水来源于大西洋，此时地中海的水温相对较高，形成低压后加强的西风为研究区带来大量潮湿的水汽。夏季西风带北移，此时地中海地区受副热带高气压带的影响，水汽来源于干旱的内陆陆地。一般而言，形成降水的水汽源地相对湿度越高，形成的降水中d值就越低，相反，随着降水水汽源地大气相对湿度的降低，降水中d值会升高。在干热的气候条件下，大气降水过程中的二次蒸发则会导致降水中d值偏低 [ 29 ] 。研究区所处的地中海气候夏季气候干燥，夏季的均温可以达到24.52℃，高于冬季均温14.2℃，最大的温差可以达到21.73℃。正由于不同季节的水汽来源和夏季干热的气候条件，在夏季的降水过程中存在剧烈的二次蒸发，导致夏季降水氘盈余较冬季偏低。