DreamBlooms/HansPub-15000-to-45000 huggingface dataset:
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user: 3. 随机张量的高斯分布 我们可将定理2.1.6改为张量的形式。若 X n 1 × p 1 × 1 ∼ N n 1 ， p 1 ， 1 ( M ， Ξ ， Σ ) ，常数矩阵 Ψ ∈ R n × n 1 ， Φ ∈ R p × p 1 ， M ∈ R n × p × 1 则 Y = X × 1 A × 2 B + C ∼ ( S ) N n ， p ( M × 1 A × 2 B + C ， A Ξ A ′ ， B ′ Σ B ) 。 为了将定理2.1.6推广到三阶张量的一般情况， 我们从随机矩阵的高斯分布出发定义随机张量的高斯分布，并将定理2.1.6中的结论推广到三阶张量。 定义3.1.称 Α = ( a i 1 i 2 ⋯ i m ) ∈ R I 1 × ⋯ × I m 为随机张量，如果每一个 a i 1 i 2 ⋯ i m 都是随机变量。 定义3.2.称一个三阶随机张量 Α = ( a i j k ) ∈ R m × n × p 服从高斯分布，记作 Α ∼ N m ， n ， p ( Μ ， Σ 1 ， Σ 2 ， Σ 3 ) (3.1) 若满足以下三个条件 Α ( 1 ) j ∼ N m ( Μ ( 1 ) j ， Σ 1 ) ， Α ( 2 ) j ∼ N n ( Μ ( 2 ) j ， Σ 2 ) ， Α ( 3 ) j ∼ N p ( Μ ( 3 ) j ， Σ 3 ) 其中 Μ ∈ R m × n × p 表示均值张量， Σ i 表示张量 Α 沿第 i 个方向展开的矩阵的任意一列的协方差矩阵。 定义3.3 .如果(3.1)中的 Μ = 0 ， Σ 1 = I m ， Σ 2 = I n ， Σ 3 = I p ，那么 Α ∼ N m ， n ， p ( 0 ， I m ， I n ， I p ) 称作标准高斯张量。 定理3.1对于三阶张量 Α = ( a i j k ) ∈ R m × n × p ，若 Α ∼ N m ， n ， p ( Μ ， Σ 1 ， Σ 2 ， Σ 3 ) ，当且仅当 Α ( 1 ) ∼ N m ， n p ( Μ ( 1 ) ， Σ 1 ， Σ 3 ⊗ Σ 2 ) (3.2) Α ( 2 ) ∼ N n ， m p ( Μ ( 2 ) ， Σ 2 ， Σ 3 ⊗ Σ 1 ) (3.3) Α ( 3 ) ∼ N p ， m n ( Μ ( 3 ) ， Σ 3 ， Σ 2 ⊗ Σ 1 ) (3.4) 证明：设水平切片(模-1方向)的第 i 个切片为矩阵 B ，左右切片(模-2方向)的第 j 个切片为矩阵 C ，前后切片(模-3方向)的第 k 个切片为矩阵 D 。 由于 B ∼ N p ， n ( Μ ( i ， : ， : ) ， Σ 3 ， Σ 2 ) ， C ∼ N m ， p ( Μ ( : ， j ， : ) ， Σ 1 ， Σ 3 ) ， D ∼ N m ， n ( Μ ( : ， : ， k ) ， Σ 1 ， Σ 2 ) 则 v e c ( B ′ ) ∼ N m p [ v e c ( Μ ( j ， : ， : ) ) ， Σ 3 ⊗ Σ 2 ] ， v e c ( C ) ∼ N m p [ v e c ( Μ ( : ， j ， : ) ) ， Σ 3 ⊗ Σ 1 ] ， v e c ( D ) ∼ N m p [ v e c ( Μ ( : ， : ， j ) ) ， Σ 2 ⊗ Σ 1 ] 故 Α ( 1 ) ∼ N m ， n p ( Μ ( 1 ) ， Σ 1 ， Σ 3 ⊗ Σ 2 ) ， Α ( 2 ) ∼ N n ， m p ( Μ ( 2 ) ， Σ 2 ， Σ 3 ⊗ Σ 1 ) ， Α ( 3 ) ∼ N p ， m n ( Μ ( 3 ) ， Σ 3 ， Σ 2 ⊗ Σ 1 ) 推论3.1.对于三阶张量 Α ∈ R m × n × p ，若 Α ∼ N m ， n ， p ( Μ ， Σ 1 ， Σ 2 ， Σ 3 ) ，则 (1) v e c ( Α ( 1 ) ) ∼ N m n p ( v e c ( Μ ( 1 ) ) ， Σ 3 ⊗ Σ 2 ⊗ Σ 1 ) (2) v e c ( Α ( 2 ) ) ∼ N n m p ( v e c ( Μ ( 2 ) ) ， Σ 3 ⊗ Σ 1 ⊗ Σ 2 ) (3) v e c ( Α ( 3 ) ) ∼ N p m n ( v e c ( Μ ( 3 ) ) ， Σ 2 ⊗ Σ 1 ⊗ Σ 3 ) 证明：利用定义4即可 定理3.2 .若 Α ∼ N m 1 ， n 1 ， p 1 ( M ， Σ 1 ， Σ 2 ， Σ 3 ) ，矩阵 T 1 ∈ R m × m 1 ， T 2 ∈ R n × n 1 ， T 3 ∈ R p × p 1 ， U ∈ R m × n × p ，那么 Β = Α × 1 T 1 × 2 T 2 × 3 T 3 + U ∼ N m ， n ， p ( Α × 1 T 1 × 2 T 2 × 3 T + U ， T 1 Σ 1 T ′ 1 ， T 2 Σ 2 T ′ 2 ， T 3 Σ 3 T ′ 3 ) (3.5) 证明：由于 Β = Α × 1 T 1 × 2 T 2 × 3 T 3 + U ，则 Β ( 1 ) = T 1 ( Α × 2 T 2 × 3 T 3 ) ( 1 ) + U (1) 令 Λ = Α × 2 T 2 × 3 T 3 ，则 Λ ( 1 ) = Α ( 1 ) ( T 3 ⊗ T 2 ) ′ ，则 Β ( 1 ) = T 1 Α ( 1 ) ( T 3 ⊗ T 2 ) ′ + U (1) 由定理2.1.6可知 Β ( 1 ) = T 1 Α ( 1 ) ( T 3 ⊗ T 2 ) ′ + U ( 1 ) ∼ N m ， n p ( T 1 M ( 1 ) ( T 3 ⊗ T 2 ) ′ + U ( 1 ) ， T 1 Σ 1 T ′ 1 ， ( T 3 ⊗ T 2 ) ( Σ 3 ⊗ Σ 2 ) ( T 3 ⊗ T 2 ) ′ ) 由于 T 1 M ( 1 ) ( T 3 ⊗ T 2 ) ′ = T 1 ( M × 2 T 2 × 3 T 3 ) ( 1 ) ⇔ M × 1 T 1 × 2 T 2 × 3 T 3 ( T 3 ⊗ T 2 ) ( Σ 3 ⊗ Σ 2 ) ( T 3 ⊗ T 2 ) ′ = ( T 3 Σ 3 T ′ 3 ) ⊗ ( T 2 Σ 2 T ′ 2 ) 故 Β = Α × 1 T 1 × 2 T 2 × 3 T 3 + U ∼ N m ， n ， p ( Α × 1 T 1 × 2 T 2 × 3 T + U ， T 1 Σ 1 T ′ 1 ， T 2 Σ 2 T ′ 2 ， T 3 Σ 3 T ′ 3 )
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user: 摘 要 石菖蒲主要的化学成分有挥发油、生物碱及醌类、氨基酸和糖类以及其它类成分，石菖蒲对中枢神经系统的作用主要有镇静、抗惊厥、抗癫痫、抗抑郁、预防和治疗痴呆症、神经细胞保护作用等，石菖蒲的临床研究和应用一直受到广泛关注。本文对石菖蒲的主要化学成分以及对中枢神经系统作用的研究进展进行综述。 关键词 :石菖蒲，化学成分，中枢神经系统 Copyright © 2017 by authors and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 石菖蒲(Acorus tatarinowii schott)是天南星科(Araceae)菖蒲属(Acorus)多年生草本植物的根茎，味辛、苦，性微温，最初被记载于《神农本草经》，具有治疗老年痴呆症、中风以及癫痫等疾病的功效 [ 1 ] 。石菖蒲在我国有悠久的药用历史，明清时期就有人使用鲜石菖蒲与栀子、郁金、黄芩等清热解毒的中草药相配伍，对瘟疫时邪有明显的治疗作用。《温病全书》中收载的菖蒲郁金汤就适合温热痰浊蒙蔽心包者；《温热经纬》中的神犀丹则适用于湿热亢盛，血热扰心而导致神昏惊厥者 [ 2 ] 。石菖蒲也是现代医学上治疗中枢神经系统疾病的常用中草药之一。本文对石菖蒲的主要化学成分以及中枢神经系统作用予以综述。
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user: 2. 化学成分研究 石菖蒲在现代药理学中主要用于治疗中枢神经系统疾病，因此对石菖蒲主要化学成分的研究十分必要。目前从石菖蒲的根茎和叶中已经分离得到的主要化学成分有挥发油、生物碱、醌类、氨基酸和糖类等。 2.1. 挥发油成分 石菖蒲的须根、叶和根茎中均含有挥发油，但是以根茎中含量较高，不仅可供药用，也可作为香料使用 [ 3 ] 。 石菖蒲挥发油成分复杂，已知成分达60余种，其主要结构类型为苯丙素类和萜类化合物 [ 4 ] 。石菖蒲挥发油成分含量的高低随产地不同差异较大，一般在0.5%~3.27%之间 [ 5 ] 。近年来高玉琼等 [ 6 ] 测得石菖蒲挥发油中的29个化合物，分别是蒿脑、α-细辛醚、β-细辛醚、莰烯等，这些成分占挥发油部分的99.315%。刘春海等 [ 7 ] 利用GC-MS联用技术从石菖蒲挥发油中分离出52种成分，并鉴定了其中的39种化合物，其中β-细辛醚的含量占挥发油部分的83.75%。可见，石菖蒲挥发油部分包含的化学成分有多种，但含量较高的是β-细辛醚和α-细辛醚。 2.1.1. 萜类化合物 李吉来等 [ 8 ] 发现石菖蒲挥发油中所含的单萜成分有20多个，分别为芳樟醇、桂叶烯、异松油烯、柠檬烯等。高玉琼等 [ 6 ] 从石菖蒲中检测到的倍半萜化合物有β-揽香烯、β-石竹烯、异香橙烯、β-蛇床烯等。此外，还有人发现了倍半萜类化合物β-金合欢烯 [ 9 ] 。Wang M F等 [ 10 ] 从石菖蒲中分离并且鉴定了2个二萜类化合物，tatarol和tataroside，均为松香烷型化合物。 2.1.2. 苯丙素类 石菖蒲挥发油中还含有芳香族化合物，如苯丙素类 [ 6 ] [ 8 ] ，分别为α-细辛醚、β-细辛醚、1，2，4-三甲氧基(5-(1-丙烯基))-苯(即γ-细辛醚)、丁香酚、桂皮醛等。董玉等 [ 11 ] 从石菖蒲中发现了咖啡酸、阿魏酸等苯丙酸类化合物。此外，在石菖蒲中还发现了香豆素类化合物，如异紫花前胡内酯、香柑内酯、异茴香内酯等 [ 12 ] 。 2.2. 生物碱及醌类 赖先银等 [ 13 ] 从石菖蒲中分离并鉴定了5个化合物，多数为酰胺类生物碱。石菖蒲中分离鉴定的3种酰胺类生物碱，分别为菖蒲碱甲、菖蒲碱乙、菖蒲碱丙 [ 14 ] 。有研究发现石菖蒲化学成分中含有苯醌类化合物，经鉴定为2，5-二甲氧基苯醌 [ 15 ] [ 16 ] 。陶宏等 [ 12 ] 在石菖蒲中还分离出1个蒽醌衍生物，为大黄素。 2.3. 氨基酸和糖类 董玉等 [ 11 ] 对石菖蒲中的游离氨基酸进行分析研究，并测定了17种氨基酸的含量，游离氨基酸总含量为0.6545%，其中有8种为人体必需氨基酸，2种为人体半必需氨基酸。洪永福等 [ 17 ] 从石菖蒲去油的水煎液中分离得到仅由葡萄糖组成的单一多糖，分子量为3156.6 Da，含量达12.22%。 2.4. 其他成分 陶宏等 [ 12 ] 从石菖蒲中分离出黄酮类化合物8-异戊二烯基山柰酚。董玉等 [ 11 ] 对石菖蒲非挥发性成分进行了研究，从石菖蒲根茎的去油水提液中分离鉴定了原儿茶酸、香草酸以及2，4，5-三甲氧基苯甲醛、丁二酸、甘露醇等化学成分。
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user: 4. 小结与展望 石菖蒲在我国分布广泛，资源丰富，具有悠久的用药历史，其具有醒脑开窍、理气活血、健脑益智等功效，在临床上也具有较为广泛的药理作用。特别是中枢神经系统的作用，如抗癫痫、抗抑郁、预防和治疗痴呆症以及促进药物透过血脑屏障等。因而，研究石菖蒲及其复方在治疗中枢神经系统疾病方面具有广阔的前景。但是，石菖蒲提取物在动物体内的转运代谢过程，特别是在动物脑内的代谢、生物转化及其有效成分在脑内的分布、起效过程等基础性研究还存在较大的不足。石菖蒲的化学成分主要是基于GC-MS和HPLC方法对挥发油成分的研究，对于非挥发性成分的研究较少。利用UHPLC-MS/MS法对石菖蒲非挥发油部分的研究以及石菖蒲提取物在动物体内代谢和药物动力学研究有较大的空间，同时也为石菖蒲的进一步开发利用提供理论依据和参考。
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user: 摘 要 本文根据南京信息工程大学里共享单车的实际相关要素，依据分层抽样法发放了一份关于共享单车使用情况的调查问卷。针对问卷调查所收集的数据，首先利用图表清晰直观地分析了各个数据的分布，之后根据数据选取出八个共享单车停放点，利用SPSS分析这八个停靠点与其他相关要素之间的相关性，给出南信大学生在共享单车使用过程中行为的相关结论，并提出相应的意见和建议。 关键词 :分层抽样，相关性分析，共享单车，SPSS软件，数据分布 Copyright © 2017 by authors and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 随着移动智能终端技术的提升及普及和网络的迅速发展，我们进入了“互联网+”时代，在出行领域，结合互联网信息快捷传递，“久违”了的自行车以“共享”的方式重新登上大众的舞台。一夜之间，号称解决“最后一公里”的共享单车比比皆是。截至2016年底，中国共享单车市场整体用户数量已达到1886万 [ 1 ] ，预计2017年底将达5000万，乱停乱放的现象也屡屡发生。显而易见的，共享单车方便了大众的生活，那么，共享单车又是怎样满足我们的呢？我们的“共享单车习惯”又是怎样的呢？ 在校大学生是活泼、乐于尝试新事物的代表，他们能更快适应共享单车融入他们的生活。且由于大学校园的特殊性，这样的样本是具有代表性的 [ 2 ] ，所以为了了解共享单车的使用情况和向共享单车公司提供更为人性化的建议及共享单车受众群体提供有效的参考，我们基于南京信息工程大学浦口校区的地理范围，对在校大学生制作了一个关于共享单车使用情况的调查问卷。在这个报告中，我们将详述该调查问卷的设计理念和实施过程，针对所收集的数据解读南信大学生在共享单车使用过程中的行为。
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user: 2. 调查说明 2.1. 调查范围：南京信息工程大学(下简称南信大)本科生 本科生作为学校的主体成员，是校园内共享单车的主要使用人。因此，对这一群体进行抽样调查，即可有效地获悉共享单车在校园内的使用情况并进行分析。经查询我们可以得到总体数据，见表1。 2.2. 抽样方法：分层抽样 关于校内共享单车的使用情况，考虑到不同年级的学生可能由于上课课时长短、参与校园活动频率、个人时间的安排等方面的影响而存在差异，因此我们选择以年级为特征，对学生进行分层抽样，这种抽样方法可以有效提高估计的精度，为组织实施调查提供便利。 Table 1 Grade distribution of NUIST’s undergraduate student 年级 总人数 大一 6195 大二 4019 大三 3620 大四 3501 合计 17335 表1. 南信大本科生年级分布 2.3. 样本容量的确定 1) 确定调查的估计精度 [ 3 ] ：绝对误差限度d = 5%，置信水平1 − α = 90%； 2) 对总体方差的预估； S 2 = P ( 1 − P ) = 0.25 (1) 3) 以简单随机抽样方式及回答率为100%的条件下计算初始样本量； n 0 = 1 / ( 1 N + d 2 z α / 2 2 s 2 ) (2) 4) 取deff = 1对样本容量 [ 4 ] 进行调整； n = n 0 × d e f f = 268 (3) 5) 根据各年级人数进行分层：大一、大二、大三、大四各同学数量占总体的比例分别为0.357、0.232、0.209、0.202，因此取n 1 = 96，n 2 = 62，n 3 = 56，n 4 = 54。 2.4. 调查的具体实施 关在本次调查过程中我们采取网络问卷与定向发放纸质问卷相结合的调查方法，网络问卷使用问卷星网站完成并由同学们自愿填写，纸质问卷的收集采用随机发放交由同学自填而后收回的方式。在收集完毕所有问卷后，我们以年级分层并取相应的样本量进行分析。
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user: 3. 调查结果与分析 回收问卷后，发现被调查样本的职业分布情况如图1(a)，其中“南信大教师”、“硕士及以上学历”及“其他”选项的数据在本例中认为不如本科生的影响显著。 在校大学生每周使用共享单车的次数分布如图2，可以发现有78.38%的样本使用过共享单车，而“从未使用过”的样本中来自本科一年级的样本占本科一年级样本总量的31.7%，远高于其他三个年级，考虑到本科一年的学生刚开始接触校园，对于校园的整体分布和出行习惯尚未形成，所以该部分出现从未使用过共享单车的情况是真实存在的，其影响不如其他三个年级显著，但是需要尽量减少对本科一年级的学生的抽样。 故删除相关样本，进行初步数据筛选后共得到有效问卷333份，其中男女分布图1(b)，符合上述最小样本调查及分层情况的要求。 我们认为每周使用共享单车6次以上的样本即为高频共享单车用户，该部分占据了18.92%，他们对于共享单车的熟悉度和依赖度非常高，后续的调查中应重点追踪该部分样本的共享单车使用情况，同时0~6次(含6次)的“低频”样本占据了超过一半的比率，是不可忽略的、具有高力度使用潜力的共享单车服务对象。 研究这两部分样本的情况并找出其共性，是后续问题的目标。 针对“高频率用车地点”及“使用共享单车的原因”的调查采用排序的形式，可在19个选项中选择至少3个依照使用共享单车的频率进行排序，并将最终结果根据选项平均综合得分进行排序，得到结果如图3，其中选项平均综合得分C的计算公式如式4 (为显示简洁，省略求和符号上下标)，它反映了选项的综合排名情况，得分越高表示综合排序越靠前。 C = ∑ ( f × w ) n (4) 图1. 调查样本身份特征 图2. 每周使用共享单车的次数 图3. 排序题的综合得分情况 其中，f为选择频数；n为样本量；w为权值，由选项被排列的位置决定。例如有3个选项参与排序，那排在第一个位置的权值为3，第二个位置权值为2，第三个位置权值为1。 根据回收的问卷中共享单车使用地点频率的综合得分排序，我们从中选取得分最高的前八个地点即沁园、图书馆、文德楼、南门、明德楼、小东门、东大门和晖园进行更进一步的投放位置的研究。 通过查阅相关资料，我们运用SPSS [ 3 ] 软件，对这八个地点分别做与问卷中可能影响因素的相关性分析，得到如表2所示的相关性分析表(因篇幅问题仅展示部分结果)。 由表2可以看出，沁园与因放学而骑共享单车的相关系数较大，可以得到，在放学时沁园共享单车的需求量较大，需要安排更多的车辆；与此同时，图书馆与因放学而骑共享单车的相关系数较大且与距离的相关系数也较大，我们猜想这是由于图书馆地理位置较远，在选择共享单车服务时会考虑距离因素；文德楼、明德楼与上下课和安全停车点的相关系数也较大，说明上下课时人流量多，共享单车的需求量也随之增加，并且随着人流量增多，用户会更倾向于选择安全可靠的停车点；由于小东门，东大门是地铁站回宿舍和教学楼的主要路线，因此上下课放学从地铁站回宿舍楼使用单车的频率较高，相关系数均较大；晖园连接了硕园，东苑食堂，北门以及文德楼等关键地理位置，处于黄金地带，因此下课高峰期共享单车的使用量增加，相关系数较大 [ 5 ] 。 通过对表2的分析，不难发现，高频率骑车地点与性别、年级、使用频率的相关性极低，也就是说在这一点上，男女、年级对高频率骑车地点的选择影响差异不大，可忽略；前八个最高与放学这个原因还有下午五点后的时间段显著相关，说明最后一节课结束后是用车高峰期，大家会选择骑车去向不同的地点 [ 6 ] 。
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user: 4. 结论与展望 在南京信息工程大学浦口校区的本科学生中，已有近78.38%的本科生使用过共享单车，未来将随着大一新生对校园的熟悉和出行方式习惯的养成，以及共享单车公司的大力宣传和诱人的优惠活动，并且凭借着共享单车自身租还便捷、绿色健康的特色进一步扩大其影响力和使用率。 这样的趋势对于提供共享单车服务的公司必然是令人欢欣鼓舞的，对于我们未必不也是如此，使用共享单车可以减少使用汽车排出的废气，同时有益身心健康，但其中暴露的问题是同样不容质疑的：共享单车使用自由度较高，也带来了使用后乱停乱放、阻碍交通的状况 [ 7 ] ；共享单车零件被拆、车身二维码被划花无法扫描的情况；高峰时段需求密集处“找车难”，低峰时段许多车堆积无人问津的现象 [ 8 ] 等。 Table 2 Correlation analysi 项目 性别 年级 使用频率 地铁站 上课 其他 放学 沁 园 皮尔森(Pearson)相关 −0.038 0.006 0.078 0.107 0.126 0.145 0.276 ** 显著性(双尾) 0.694 0.948 0.414 0.261 0.187 0.130 0.003 N 333 333 333 333 333 333 333 图 书 馆 皮尔森(Pearson)相关 0.065 −0.098 0.045 0.145 0.145 0.140 0.193 * 显著性(双尾) 0.497 0.307 0.640 0.128 0.128 0.144 0.042 N 333 333 333 333 333 333 333 文 德 楼 皮尔森(Pearson)相关 0.041 −0.043 −0.019 0.175 0.196 * 0.149 0.212 * 显著性(双尾) 0.666 0.657 0.846 0.066 0.040 0.118 0.025 N 333 333 333 333 333 333 333 南 门 皮尔森(Pearson)相关 −0.035 −0.008 −0.055 −0.026 0.053 −0.035 0.184 显著性(双尾) 0.718 0.933 0.564 0.786 0.584 0.716 0.053 N 333 333 333 333 333 333 333 表2. 相关性分析 *：相关性在0.05层上显著(双尾)。**：相关性在0.01层上显著(双尾)。 图4. 使用共享单车的意愿情况 如图4所示，有近84.68%的本科生愿意走一段路来进行还车，更有43.61%的本科生愿意无论走多远(50米以上)，都要将车停在安全合规的地方，所以也许我们可以降低共享单车“随时随地，随借随还”的体验，宣传“多停车点、易停车、安全停车”，来减少城市交通不受共享单车乱停乱放、霸占机动车道 [ 9 ] 等现象。 根据本调查得到的数据及相关结果，我们发现寻找需求密集处和需求量之间的关系来对单车进行有效调度以及行车路线的规划、在没有合规停车点的地方提出合理建议是行之有效的方法，以南信大为例，使用频率较高的是沁园、图书馆、文德楼、南门、明德楼等，这些地点以居住(宿舍)、学习(教学楼)、饮食(南门)的特点位居前列，可适当增加停车区域配合更高的车辆调度来满足需求，同时解决停车堵路的问题。 后面，我们将进一步根据学生个体的特殊性，收集上下课人流量等数据对停车点进行建模，一些企业正在研究的“电子栅栏”项目可与停车点模型进行结合，在适当的地点设置“电子栅栏 [ 10 ] ”从而控制停车。其次再把模型推广到居民区，为共享单车的高效使用、城市交通的快速畅通贡献自己一点微小的力量。
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user: 摘 要 以CuO、ZnO和Al 2 O 3 为原料，采用并流沉淀法制备出CuO-ZnO-Al 2 O 3 催化剂，并采用BET、XRD和SEM等分析方法对不同样品进行了表征和分析。结果表明，当摩尔比为Cu:Zn:Al = 4.5:4.5:1时，得到的催化剂最大的比表面积为59.21 m 2 /g，最大孔径为0.42 cm 3 /g。当XRD图谱中在35.9˚时，CuO和ZnO的特征衍射峰变宽而且弥散，铜、锌分散均匀且相互作用加强。电镜分析显示催化剂成球状基团，CuO、ZnO和Al 2 O 3 均匀分散在球状基团中。在球状基团中可观察出具有较大的比表面积和孔径的内部孔隙。 关键词 :并流沉淀法，催化剂，CuO，ZnO，Al 2 O 3 Copyright © 2017 by authors and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 温室气体二氧化碳的排放造成了温室效应 [ 1 ] 。二氧化碳气体造成温室效的贡献率达到55% [ 2 ] 。世界能源结构以化石燃料为主，目前80%的能源来自化石燃料，燃烧的化石燃料产生的二氧化碳正在以每年4%的速率增长，大气中二氧化碳含量大概在7000~9000亿吨 [ 3 ] 。据统计我国在当今世界二氧化碳排放量位居第二位，主要是因为我国的能源结构问题，主要以煤炭、石油、天然气为主，而且能源利用效率低下 [ 4 ] 。二氧化碳的利用具有很高的价值 [ 5 ] ，可以利用二氧化碳合成多种有机原料，不仅减少了对不可再生的化石能源的消耗，而且增加了多种有机原料的供应。 甲醇作为一种重要的化工基础原料 [ 6 ] ，是C 1 反应的原料，且广泛运用于生产橡胶塑料等。甲醇全球年需求量在3000万吨左右 [ 7 ] ，甲醇是继乙烯、丙烯和苯之后，消耗量较大的一种工业化工原料。目前据统计我国甲醇的消耗量在900万吨左右，而且以每年8%~10%的速率持续增长 [ 8 ] 。由于二氧化碳在自然界的广泛存在 [ 9 ] ，使甲醇的合成具有稳定的碳源，二氧化碳加氢合成甲醇技术的研究和发展，既解决了经济效益问题，也解决了环境气候问题，因此二氧化碳合成甲醇技术广泛发展，应用催化剂合成甲醇是当前合成的主要技术手段。而铜基催化剂催化能力在众多催化剂中表现较为优秀 [ 10 ] ，铜基催化剂研究最为广泛的CO 2 加氢合成甲醇催化剂，其具有比表面积大、分散度高、选择性较好、副反应少等优点。但是也具有易中毒失活、热稳定性差、机械性能差等缺点。 本实验采用并流沉淀法，制备了一系列不同铜、锌比例的CuO-ZnO-Al 2 O 3 型催化剂。通过BET分析出，制备条件的不同对于组成催化剂的物质的比表面积、孔径等影响。用XRD分析出铜、锌组分的分布情况，和铜、锌之间的相互作用。通过SEM电子扫描显微镜观察样品的微观结构分析其对催化剂结构和催化性能的影响。
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user: 2. 实验部分 2.1. 催化剂制备 2.1.1. 实验药品 所用实验药品如表1。 2.1.2. 实验仪器 所用实验仪器如表2。 Table 1 Materials and reagent 药品名称 分子式 纯度 厂商 碳酸钠 Na 2 CO 3 AR 上海虹光化工厂 硝酸锌 Zn(NO 3 ) 2 AR 国药集团化学试剂公司 硝酸铜 Cu(NO 3 ) 2 AR 国药集团化学试剂公司 硝酸铝 Al(NO 3 ) 3 AR 国药集团化学试剂公司 表1. 试剂药品 Table 2 Instruments and equipment 仪器名称 型号 厂家 电子天平 202-2AB型 余姚市金诺天平仪器有限公司 集热式恒温磁力搅拌器 DF-101S 巩义市予华仪器有限公司 电热恒温干燥箱 DZF-3型 上海福玛实验设备有限公司 马弗炉 SX2-4-0 沈阳市电炉厂 电热恒温水浴锅 DZKW-4型 黄骅市渤海电器厂 粉末压片机 769YP-24B 天津市科器高新技术有限公司 氮气吸附仪 ASAP2460 美国 Micromeritics 公司 X射线衍射仪 XRD-6000 日本岛津 循环多用真空泵 SHB 郑州杜甫仪器厂 表2. 仪器设备 2.1.3. 样品制备 本实验制备CuO-ZnO-Al 2 O 3 型催化剂。用并流沉淀法，在搅拌条件下，将配置的1 mol/L碳酸钠溶液和1 mol/L硝酸盐混合液分别放入分液漏斗中，然后滴加进恒温水浴锅中的三颈烧瓶中，沉淀过程中将控制沉淀温度在70˚C和pH在7~8左右。滴加完毕继续搅拌20 min，然后将沉淀物倒入烧杯中，在室温条件下陈化10 h。陈化完毕，用循环水多用真空泵将沉淀物抽滤洗涤直至滤液呈中性然后将抽滤得到的沉淀物放入电热恒温干燥箱，设置干燥温度为110˚C，干燥8 h后。最后，放入马弗炉中，从室温20˚C程序升温到400˚C，并在400˚C焙烧4 h后。降温到室温后，取出样品，压片，用粉末粉碎机粉碎后，筛选出40~60目的颗粒。 2.2. 催化剂表征 2.2.1. X射线衍射仪(XRD) XRD能进行结构分析。其原理是用X射线照射试样，利用在不同角度上出现一系列的衍射峰，通过分析峰的位置，强度和结构等，可以得出试样的组成实验运用岛津XRD-6000型衍射仪，管电压40 kv，CuKa射源，电流30 mA，衍射角2θ为10˚到80˚，扫描速度为2˚/min，扫描步幅为0.02˚。对催化剂进行表征，通过已知晶体的标准X射线衍射谱图分析结果。 2.2.2. BET比表面积及孔结构的测定 利用BET比表面积及孔径分析仪，催化剂的比表面积和孔径测定用氮气在样品表面进行吸附。测定时，首先用蒸馏水清洗承装样品的试管，然后将试管进行烘干，称量空试管后，称量0.1~0.5 g的样品，最后将样品加入到试管中。把装有样品的试管在300˚C下真空脱气4 h，脱气压力小于0.1333 Pa。向杜瓦瓶中加注液氮，用氮气做为吸附质，在−196˚C的温度下进行吸附，以氦气做载气，脱气条件：300˚C，6.67 Pa，真空脱气8 h。测定样品的比表面积、孔结构，分析组成及制备条件对样品的影响。 2.2.3. SEM电子扫描显微镜 本实验运用德国蔡司电子扫描显微镜(SEM)通过扫描电子显微镜观察样品的微观结构，通过微观结构的结果，分析出样品中的物质尺寸大小，及物质的分布情况。
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user: 3. 结果分析与讨论 3.1. XRD表征结果 XRD对于晶体物质的物相分析。晶态物质组成元素或基团如不相同或其结构有差异，它们的衍射谱图在衍射峰数目、角度位置、相对强度次序以至衍射峰的形状上就显现出差异。因此，通过样品的X射线衍射图与已知的晶态物质的X射线衍射谱图的对比分析便可以完成样品物相组成和结构的定性鉴定。 通过图1可知四种不同比例Cu/Zn/Al的催化剂样品，其主要的特征衍射峰出现在衍射角2θ在30˚和40˚之间。与已知晶体标准衍射图谱的比对，可得出Cu/Zn/Al = 3:6:1 的催化剂中主要以ZnO特征衍射峰(31.7˚， 36.3˚)为主；Cu/Zn/Al = 6/3/1的催化剂主要以CuO特衍射峰(35.6˚， 38.7˚)为主，而且CuO和ZnO的特征衍射峰比较尖锐。随着Cu/Zn比的增加，Cu/Zn/Al比为4.5:4.5:1、5:4:1与6:3:1的催化剂，均出现CuO和ZnO的特征衍射峰。随着催化剂中锌含量逐渐减少，31.7˚和36.3˚处ZnO特征衍射峰减弱趋势明显，ZnO以高度分散在于催化剂中。随着催化剂中铜含量逐渐增加，35.6˚和38.7˚处CuO特征衍射峰呈现出增强的趋势，说明氧化铜分散度逐在体系中不断下降。Cu/Zn/Al = 4.5:4.5:1时，在2θ为35.9˚处是CuO与ZnO的宽化程度相同的且发生弥散的特征衍射峰。从XRD谱图中并没有发现Al 2 O 3 的特征衍射峰，说明Al 2 O 3 晶粒比较细小，而且高度分散。在催化剂中并未出现Al 2 O 3 的特征衍射峰，其特征衍射峰不明显，可能是Al 2 O 3 以其它形式分散于催化剂中。 3.2. BET比表面积及孔径表征结果 BET实验结果分别由图2、图3和表3所示。 可以看出，当Cu/Zn/Al = 6:3:1其比表面积、孔径、孔容最小是因为这个体系中氧化铜较多且分 图1. 不同比例Cu/Zn/Al的催化剂XRD图谱 散不均，其平均晶体颗粒较大，故导致其比表面积减小孔径减小。Cu/Zn/Al = 4.5:4.5:1 时，因为Cu/Zn比为1时，铜、锌组分间分散较为均匀，铜锌间作用增强并且相互促进。分散度高，从而使铜、锌晶粒平均粒径减少，使比表面积增大，单个晶体的孔径也增大。当Cu/Zn/Al = 5:4:1其比表面积、孔径等介于两者之间。而且，较为细小的Al 2 O 3 晶粒高度均匀的分散在催化剂中，因为有结构较为充分的Al 2 O 3 晶粒微孔，所以在催化剂中比表面积、孔容大于氧化铜和氧化锌，从而是二者能负载在Al 2 O 3 晶粒上对于提高催化剂的活性有较大作用。从Cu/Zn/Al = 4.5:4.5:1的等温脱吸附曲线可以看出属于IV型吸附回线，滞后环为H4型，故可以说明其为介孔结构。 3.3. SEM电子扫描显微镜表征结果 从图4(a)我们可以看出CuO-ZnO-Al 2 O 3 型铜基催化剂，催化剂中三种成分在聚集成球状形态分布，分散比较明显，没有发生大规模的聚集。证明这种催化剂的分散性较好。这样对催化剂的性能影响较大，分散度越好，催化剂的催化性能越好。 分析图4(b)可知对单个球状聚集物，放大观察后看出物质有两种形态，一种为柱状，另一种为球状。在球状物质周围聚集这大量的球状物质。对比氧化铜，氧化锌和三氧化二铝的单独的电镜扫描图。可知柱状物质为氧化铜，而氧化锌和三氧化二铝两者均为球状。图4(d)上可以看出氧化锌和三氧化二铝具有较大的孔径，且氧化铜被两者分布包围，而且在三者之间的孔隙较大。图4(c)上看出柱状的氧化铜没有 Table 3 Properties of catalyst 催化剂组成BET比表面积孔容孔径Cu/Zn/Al m 2 /g cm 3 /g R/nm 3/6/1 42.58 0.29 19.23 4.5/4.5/1 59.21 0.42 23.36 5/4/1 46.79 0.40 18.27 6/3/1 39.40 0.34 15.36 表3. 催化剂性能 图2. Cu/Zn/Al催化剂的等温吸脱附曲线 图3. Cu/Zn/Al催化剂的孔径分布曲线 图4. Cu/Zn/Al = 4.5:4.5:1 SEM扫描电镜显微图 出现聚集的现象。可以说明氧化锌的分散作用明显，使得氧化铜没有聚集，而催化剂中起催化作用的是氧化铜被还原后的铜离子，所以氧化铜分布情况决定了这个催化剂的催化效能的高低，可以证明了此催化剂性能是比较高的。并且可以看出此体系的铜锌的颗粒较小，比表面积较大，铜锌之间的协同做用较好可推断出催化剂的活性较好，催化剂的使用时间也较长。
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user: 4. 结论 1) 氮气吸附性研究结果对于探究催化剂的结构有重要的参考价值。通过测定出来催化剂的比表面积、孔径等数据。可以分析出制备条件的不同对于催化剂的结构影响。实验结果表明，制备条件中铜锌比例的不同改变了催化剂的结构实验数据，分析可得在Cu/Zn/Al = 4.5:4.5:1时催化剂的比表面积为59.21 S/(m 2 /g)，孔径大小为0.42 cm 3 /g。对比发现其比表面积，孔结构均最大。可以推断出比表面积和孔结构较大时，使催化剂的性能变得更好，活性较好。 2) XRD特征图谱说明出不同物质在同一个催化剂体系中的含量和其分散程度。实验结果显示当Cu/Zn/Al = 4.5:4.5:1时，在35.9˚处铜、锌具有共同宽化且弥散的特征衍射峰。说明其在催化剂中分散程度较高，分散的均匀。而其他铜锌比例的催化剂，其氧化铜和氧化锌的分散不均匀，出现氧化锌和氧化铜聚集的现象。铜系催化剂中起催化作用的主要以氧化铜为主，其分散度的大小影响着催化剂的催化效果和催化剂的活。 3) SEM电子扫描显微镜的结果证明了XRD和BET的结果，分散度的大小，物质的孔径和比表面积的大小对于催化剂有着重要的影响。当Cu/Zn/Al = 4.5:4.5:1时催化剂分散度均匀，故催化剂的性能好。比表面积和孔径越大，催化剂的活性越好。
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user: 摘 要 7 3 构形的存在性是有限几何中的一个基本问题。本文给出了一种用Alloy分析器自动验证7 3 构形的存在性的方法。该方法使用 Alloy语言对Fano提出的公理系统和需要验证的定理进行形式化，然后利用Alloy分析器分析定理是否满足属性要求。实验结果表明本文提出的机器验证方法是可行的。 关键词 :7 3 构形，有限几何，Alloy分析器，机器验证 Copyright © 2017 by authors and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 构形的存在性问题是有限几何领域内一个主要的研究课题，其研究方法和研究结果已在组合学、射影几何学、仿射几何学、拓扑学等领域得到广泛的应用 [ 1 ] [ 2 ] [ 3 ] 。特别是在射影几何学中，其研究方法对不同维数射影平面的研究起到至关重要的作用。 历史上，数学家们对构形的存在性问题进行过研究。1876年，Reye首次提出构形的概念 [ 4 ] [ 5 ] ，即构形是点和线之间满足某些条件的有限关联结构。随后，Reye证明了 v 3 ( 7 ≤ v ≤ 14 ) 构形是存在的。数十年后，Martinetti用递归法验证了 v 3 ( 7 ≤ v ≤ 14 ) 构形的存在性 [ 6 ] 。1892年，意大利数学家Fano给出了含有6条公理的公理系统 [ 7 ] ，并证明了7 3 构形存在性问题。近年来，许多专家和学者提出了多种验证点线数较小的构形存在性问题的方法，并取得了丰硕的成果 [ 8 ] [ 9 ] [ 10 ] 。 随着构形中点线数目不断增多，构形存在性问题的验证就会变得十分困难。为此，我们提出利用计算机对此问题进行机器验证的思想。在本文中，我们尝试用Alloy分析器 [ 11 ] 来验证一个比较简单的构形存在性问题，即：7 3 构形的存在性问题。Alloy [ 12 ] [ 13 ] 是一个表达能力很强的关系逻辑建模语言，我们发现这种语言非常适合用于建模构形存在性问题。另外，Alloy的分析器是一个完全自动的模型查找工具，它能够地在有限范围内非常高效查找满足约束条件的模型。我们希望Alloy的这两个特性能对人们验证更难的构形存在性问题有所帮助，更希望它能够成为一个帮助人们攻克构形存在性猜想的利器。 本文结构如下：第1节具体介绍7 3 构形和构形的相关知识；第2节介绍Alloy建模语言以及Alloy分析器的分析方法；第3节对Fano公理系统进行建模，然后使用Alloy分析器对模型进行分析验证；第4节为结论，并给出有待于进一步研究的工作。
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user: 2. 相关知识 有限几何中的主要研究对象是点、线之间的关联结构，在引入关联结构的概念之后，对构形的概念作详细的介绍。 定义1 设V与B为两个不相交的集合，i为V与B之间的一个二元关系，即 I ⊆ V × B ，则称 Π = ( V ， B ， I ) 为一个关联结构。V的元素叫做点，B的元素叫作直线，i叫作关联关系。设 p ∈ V ， Β ∈ B ，若 ( p ， Β ) ∈ I ，则称“点p在直线B上”或“直线B经过点p”并记作pIB。 本文只讨论有限关联结构，即V与B都是有限集的关联结构。当 Π = ( V ， B ， I ) 为有限关联结构时，常以v表示集合V的基数，以b表示集合B的基数，即 v = | V | ， b = | B | ，并称v为V的阶。 定义2 ( v r ， b k ) 构形是满足如下性质的有限关联结构。 1) 存在v个点和b条直线； 2) 每条直线上含有k个点，每个点经过r条直线； 3) 任意两条直线至多有一个交点，两点间至多存在一条直线。 解决 ( v r ， b k ) 构形问题的前提是验证构形是否是存在的，下面给出构形存在性的必要条件。 引理3 若 ( v r ， b k ) 构形存在，则以下条件成立： 1) v ≤ b 且 k ≤ r ； 2) v r = b k ； 3) v ≥ r ( k − 1 ) + 1 。 在上述定义2中，若 v = b (即 k = r )，则称为对称构形，简记为 v k 构形。 v k 构形是有限几何中研究的主要问题，目前人们用不同的数学方法对 v k 构形的存在性问题进行研究，取得了重要的成果。 本文具体研究的7 3 构形是 v k 构形中的一种，是最基本的构形问题。在这里，点的个数为7，线的个数为7，每条线经过3个点，每个点经过3条线。经验证，7 3 构形满足构形存在性的必要条件。1892年，Fano给出满足7 3 构形的图形如图1所示。 同时Fano用数学的方法对图形做进一步的分析，即得7 3 构形的七个点分别是三角形的重心、三个顶点以及三边中点，七条线分别是三角形的三条边、三条中线以及三边中点的圆周。 由于7 3 构形是含点个数为7的有限结构，同时Alloy分析器恰好是在有限范围内查找模型，以此我们可以用Alloy分析器来验证7 3 构形的存在性。
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user: 3. Alloy建模语言及Alloy分析器 在前面提到的体系构架中，Alloy建模语言是公理系统形式化的表达方式，利用Alloy建模语言描述的公理系统在7 3 构形验证的过程中具有重要的作用，下面将简单介绍Alloy建模语言。 Alloy是由MIT软件设计工作组于1997年设计出原型的，已在多个领域中应用。Alloy是基于关系的一阶逻辑语言，同时也是轻量级的、描述性的、说明性的建模语言。Alloy建模语言综合了模型检验和语义蕴含的优点，模型检验使得验证自动化，而语义蕴含使得建模语言对系统模型描述的更加简洁。这两个优点使得Alloy成为非常有效的形式化语言。 一个典型的Alloy模型是由一系列签名(signature)、域(field)、事实(fact)、谓词(predicate)和断言(assert)组成。签名表示一类原子的集合，在其中可以包含域声明(表示签名之间的关系)；事实和谓词都是对签名之间的约束条件，其中事实要求签名之间的约束关系总是成立的，谓词是可以拥有参数的约束条件，它可以用于事实中；断言是系统需要满足的属性。如果我们认定的属性系统不符合，Alloy分析器就可以产生一个反例。 图1. 7 3 构形 Alloy分析器是分析使用Alloy描述的模型的自动化分析工具。与Alloy是同时开发的，在当时只是个原型系统，功能十分有限。随着版本的增加和功能的改进，Alloy分析器已经成为一个功能强大的分析工具。更重要的是，Alloy分析器提供了可视化的模型实例来帮助建模人员分析模型，这种直观的感受是其他模型分析工具所不具备的。到目前为止，Alloy分析器已经被用于多个领域，包括网络配置 [ 14 ] ，抽象代数的群理论 [ 15 ] 等。 Alloy分析器的分析原理是约束求解的过程。无论是通过run命令查找一个实例还是通过check命令查找一个反例。所以，Alloy分析器其实是一个一阶逻辑的约束求解器。但是在Alloy分析器在实际实现中是不可能直接求解约束的，它是通过将约束转换为一个布尔表达式，然后使用现有的SAT求解器来求解该约束。SAT求解器给转换成的布尔表达式赋值来满足该布尔表达式，即通过各种赋值使得布尔表达式成立。Alloy分析器提供了MiniSat、SAT4J、Zchaff等多个SAT求解器可供选择，默认的是SAT4J求解器。
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user: 4. 模型的建立与验证 首先，我们给出有限几何的Fano公理系统。然后，使用Alloy建模语言对公理系统和需要验证的定理进行建模。最后，在计算机上用Alloy分析器对定理进行分析、验证。 Fano公理系统A由下列6条公理组成： 公理1两点确定一条直线； 公理2每条直线上至少包含3个点； 公理3平面上至少存在一条直线； 公理4不是所有的点都在同一条直线上； 公理5两条直线有且只有一个交点； 公理6每条直线上至多包含3个点。 Fano用此公理系统证明了7 3 构形的存在性定理： 定理平面上存在7个点，存在7条直线。 Veblen证明了7 3 构形中的七条线不能都用直线画出，须含有一条曲线。但它并不影响结果，只是表示点线之间的关联结构，满足构形的定义。即图1所示。 由Alloy建模语言的特点，我们将公理形式化。公理系统的实质是点集、线集以及点线之间的关联关系(点在线上或者说线包含点)，首先我们可以定义点集，线集为签名，并将点线之间的关系作为域声明给出，同时约束点和线在构形中，即： 其次，约束完点线后，我们知道点线之间必须满足所有的公理条件。因为公理总是成立的，所以我们将公理约束在事实中，即： 最后，我们使用断言表述定理为： check命令用于检测断言在规定的范围内是否成立，若断言成立，系统不会产生反例；若断言不成立，系统会产生一个违反断言的实例，即反例。这样我们可以用check命令来验证所需要的定理是否成立。如果出现反例，我们可根据提供的反例快速找到错误的根源。 要注意的是，通常情况下，若没有出现反例，并不能表示就没有反例。但对于每个属性的验证是在一定范围内对所有的实例进行穷举式的检查，所以若没有出现反例时，就可以判断在该范围内所有的实例这个属性是成立的。另外，根据Alloy分析器针对小范围假设原理 [ 16 ] 得到的结果显示，大部分的错误在小范围内的实例中就可以检查出来，因此我们可以将要验证的范围进行扩大，若仍没有反例则我们可以得到经过验证后的定理属性基本是成立的。 基于此，我们不断扩大范围，重复做大量实验，得到结果如表1。 Table 1 Theorem property range validation tabl 点线数量 (点数，线数) 10，10 15，15 20，20 30，30 50，50 70，70 100，100 运行时间 (秒) 0.078 0.094 0.156 0.515 2.525 7.370 13.693 有无反例 无 无 无 无 无 无 无 表1. 定理属性范围验证表 图2. 可行性实例 则由小范围假设原理，可以验证该定理是可行的。 根据需求，我们可以将断言改为谓词。在Alloy分析器中run命令是用于查找满足属性的实例是否存在，因此我们可以应用run命令来查找实例，即： 运行后产生的实例如图2所示。 它包含7点7线，同时满足每条线上有3个点，每个点经过3条直线。分析后即为著名的7 3 构形，即图1。
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user: 5. 结语 虽然7 3 构形存在性问题是有限几何中一个比较简单的问题，数学家们早已对此问题给出了严格的数学证明，但我们使用Alloy分析器给出了一种新的机器验证方法。虽然我们的方法并不完备，不能代替严格的数学证明，但却为更难的构形存在性问题提供了一种新的求解思路。
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user: 摘 要 商用蒙脱土(MMT)和凹凸棒黏土(ATP)分步负载CeO 2 分别合成CeO 2 -MMT和CeO 2 -ATP复合材料，再等体积浸渍法制备Ru/CeO 2 -MMT和Ru/CeO 2 -ATP催化剂，研究其催化空气完全氧化甲苯的性能，使用XRD、BET、SEM和SEDX等技术对催化剂的结构、物理性能进行表征。结果表明：Ru/CeO 2 -MMT和Ru/CeO 2 -ATP催化剂中CeO 2 的含量对甲苯催化完全氧化性能有不同的影响。分4次负载CeO 2 制备的催化剂，催化甲苯氧化的性能最好；CeO 2 改性蒙脱土比CeO 2 改性凹凸棒黏土负载Ru催化剂上甲苯连续氧化的性能更好。 关键词 :CeO 2 -ATP复合材料，CeO 2 -MMT复合材料，钌催化剂，甲苯完全氧化 Copyright © 2017 by authors and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 前言 工业过程中排放的主要气体污染物之一是挥发性有机物(VOCs)，是一类严重影响环境及人体健康的污染物 [ 1 ] 。处理VOCs技术有化学方法，如催化燃烧，光催化降解；物理方法，如吸附、膜分离等方法 [ 2 ] [ 3 ] [ 4 ] 。其中最有效的处理方法是发生在催化剂表面，在较低的温度下将VOCs彻底燃烧转化为CO 2 和H 2 O [ 5 ] ，其核心技术是催化燃烧催化剂 [ 6 ] 。研究VOCs催化燃烧的催化剂主要是贵金属(Pt、Pd和Au)和金属氧化物催化剂 [ 7 ] 。因此，开发活性高、稳定性好、成本低的催化氧化VOCs催化剂一直受到重视和关注 [ 8 ] 。 蒙脱土(MMT)和凹凸棒土(ATP)都是天然多孔矿物材料，资源丰富，成本低，常用作催化剂的载体和吸附材料 [ 9 ] [ 10 ] [ 11 ] 。当反应物、催化剂寄附于蒙脱土和凹凸棒土晶体内部大孔穴表面上，能加快反应速度，晶体骨架不被破坏。CeO 2 是一种用途广泛的稀土功能材料 [ 8 ] ，具有良好的助催化性能和储氧性能 [ 12 ] [ 13 ] ，与贵金属组合使用，可以有效地提高催化剂的活性、耐久性和稳定性 [ 14 ] [ 15 ] 。 本文用CeO 2 改性蒙脱土和凹凸棒土负载Ru制备CeO 2 -贵金属催化剂，研究甲苯完全氧化的性能。用稀土改性蒙脱土和凹凸棒黏土催化材料并用于催化氧化消除VOCs，具有一定的应用价值。
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user: 2. 实验部分 2.1. 催化剂的制备 取一定量未处理的蒙脱土(粒径2000目，简称MMT)，加入5倍重量1.0 mol/L的HCl，80℃连续酸化4 h。冷却、过滤、洗涤至中性和无Cl − ，干燥，得到酸处理过的蒙脱土。取适量酸化后的蒙脱土，压片成型，500℃空气氛中焙烧4 h。焙烧后的蒙脱土浸入5 wt% Ce(NO 3 ) 3 溶液中分别浸渍1、2、3、4、5次，每次浸渍时间为5 min。每次浸渍后，将蒙脱土在500℃焙烧4 h，表面锚定固体CeO 2 ，得到蒙脱土与CeO 2 复合材料，标记为n-CeO 2 -MMT，n为浸渍次数。制备的n-CeO 2 -MMT复合材料缓缓研磨，用40和60目(0.250~0.425 mm)的标准筛过筛。称取 1.0 g 过筛后40~60目间的n-CeO 2 -MMT复合材料，等体积浸渍RuCl 3 溶液，水合肼室温还原。过滤，洗涤到中性和无Cl − ，干燥，500℃焙烧，得到Ru/n-CeO 2 -MMT催化剂，Ru的负载量均0.2 wt%。 凹凸棒土(简称ATP，粒径2000目)的酸化、n-CeO 2 -ATP复合材料的合成和Ru/n-CeO 2 -ATP催化剂的制备方法同蒙脱土，Ru的负载量也是0.2 wt%。 2.2. 催化剂的性能评价 催化剂活性测定在WFS-3060催化剂评价装置(天津先权)上进行，使用固定床石英管反应器，VOCs为甲苯。石英管内径为6 mm，催化剂粒径为0.250~0.425 mm，每次用量为380 mg，反应空速为15，000 h −1 ，甲苯蒸气浓度为1000 mL/m 3 。催化燃烧反应出口尾气浓度经FULO9790Ⅱ型气相色谱仪(FID)在线检测。评价温度为40℃~300℃，直到甲苯转化完全。空白实验表明，当反应温度小于400℃，甲苯的非催化热氧化可以忽略。
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user: 4. 结论 1) 用盐酸处理蒙脱土和凹凸棒黏土，分步浸渍Ce(NO 3 ) 3 合成CeO 2 -MMT和CeO 2 -ATP复合材料，负载Ru制备Ru/CeO 2 -MMT和Ru/CeO 2 -ATP催化剂，所制备Ru催化剂的XRD衍射图谱上未见Ru和CeO 2 的衍射峰；SEDX分析表明，催化剂表面上也未见Ru和CeO 2 。 2) 在Ru催化剂上，随着CeO 2 负载次数的增加，甲苯完全氧化的催化活性增大；当浸渍4次Ce(NO 3 ) 3 制备的Ru催化剂，其催化甲苯完全氧化的活性最高。 3) 对甲苯催化完全氧化，Ru/CeO 2 -MMT催化剂比Ru/CeO 2 -ATP催化剂具有更好的催化活性。
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user: 摘 要 本文讨论高阶非线性微分方程非局部边值问题的数值方法。通过建立满足非局部边值条件的再生核空间，获得简单易行的再生核数值解法。证明近似解及其导数的收敛性。 关键词 :非局部边值问题，高阶非线性微分方程，再生核空间 Copyright © 2017 by authors and Hans Publishers Inc. This work is licensed under the Creative Commons Attribution International License (CC BY). http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
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user: 1. 引言 微分方程非局部边值问题广泛的出现在振动问题、生命科学、化学反应扩散、人口动力学等科学和工程领域之中。在文献 [ 1 ] [ 2 ] [ 3 ] 中，作者讨论了微分方程非局部边值问题解的存在性和唯一性的问题。本文将讨论如下高阶非线性微分方程非局部边值问题 { y ( n ) ( x ) = F ( x ， y ( x ) ， y ′ ( x ) ， ⋯ ， y ( n − 1 ) ( x ) ) y ( i − 1 ) ( x j ) = b i j y ( x k + 1 ) − y ( x k + 2 ) = b n 的数值解法，其中 a < x < b ， 1 ≤ k ≤ n − 1 ， m 1 + m 2 + ⋯ + m k = n − 1 ， b i j 是实数， 1 ≤ i ≤ m j ， 1 ≤ j ≤ k ， a < x 1 < x 2 < ⋯ < x k < x k + 1 < x k + 2 < b 。 将上面方程中的非局部边值条件齐次化，可以将方程转化成如下的形式 { y ( n ) ( x ) = F ( x ， y ( x ) ， y ′ ( x ) ， ⋯ ， y ( n − 1 ) ( x ) ) y ( i − 1 ) ( x j ) = 0 y ( x k + 1 ) − y ( x k + 2 ) = 0 (1) 通过建立包含非局部边值条件的再生核空间，在空间中构造方程(1)的近似解，证明近似解一致收敛于方程精确解，近似解的导数一致收敛于方程精确解的导数。