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user: 3. 结果与分析 3.1. 环境空气现状及气象条件分析 2017年12月襄阳市空气质量状况如图2所示，期间共出现轻度以上污染天数19天，优良率为38.71%。其中轻度以上污染天数中严重污染的天数为3天，重度污染天数3天，中度污染天数4天，轻度污染天数9天。2017年12月首要污染物分析结果如图1所示。首要污染物为PM 2.5 的天数为21天，占比67.74%；首要污染物为PM 10 的天数为7天，占比22.58%；首要污染物为NO 2 的天数为3天，占比9.77%。轻度以上污染天数中仅1天是PM 10 为首要污染物，其余天数首要污染物仅为PM 2.5 。综合分析发现，PM 2.5 为影响襄阳市2017年12月空气质量最关键的污染因子。 图2. 2017年12月襄阳市空气质量状况及首要污染物 襄阳市2017年12月气象条件与颗粒物浓度变化趋势如图3所示，期间共出现两次颗粒物浓度较高的污染过程，颗粒物浓度峰值出现在12月4日和12月27~28日，PM 2.5 峰值浓度为279 μg/m 3 ，PM 10 峰值浓度为342 μg/m 3 。12月平均相对湿度55.82%，最高达到86%，相对湿度最低值出现在无污染的12月24日，污染较严重的12月4日、5日、28日和29日相对湿度都超过60%，重度污染发生均伴随着相对湿度的增加；观测期间平均风速1.1 m/s，风速最高1.98 m/s，最低0.73 m/s，风速最高值出现在无污染的12月13日，重度污染以上的27和28日平均风速低于1 m/s，低风速、高湿度气象条件下容易出现颗粒物污染现象。 图3. 襄阳市2017年12月风速、湿度与颗粒物浓度 3.2. 基于单颗粒质谱PM 2.5 来源分析 2017年12月1日至2017年12月31日监测点共采集到具有粒径信息的颗粒1459.9万个颗粒，其中有正负质谱图的颗粒401.9万个。从图4中可以看出SPAMS所测得颗粒物数浓度(SIZE)与PM 2.5 的质量浓度随时间变化趋势基本一致，相关系数r为0.91，说明SPAMS所测颗粒物数浓度在一定程度上可以反映大气污染状况。 图4. SIZE-PM 2.5 质量浓度相关性 SPAMS的分析原理是基于单个颗粒物中正负离子的化学组成，使用示踪离子法及自适应共振神经网络算法(ART-2a)，对环境空气中颗粒物的来源进行在线源解析。 图5. PM 2.5 污染物来源解析结果 由图5可见，整个监测期间PM 2.5 首要污染源为燃煤源，比例为27.9%，其次为机动车尾气源，占25.3%，工业工艺源占比为11.1%，排在第三位，二次无机源占比为8.5%，扬尘源占比为9.6%，生物质燃烧源占比为8.8%，餐饮源占比为0.9%，其它占比7.7%。 Table 1 PM2.5 mass concentration and the proportion of motor vehicle exhaust， coal， and industrial process source 序号 时间 PM 2.5 质量浓度(μg/m 3 ) 机动车尾气占比(%) 燃煤源占比(%) 工业工艺源占比(%) 1 1220 13:00~15:00 23 16.4 24.8 9.3 2 1123 21:00~23:00 218 26.4 34.6 13.8 3 1124 13:00~15:00 16 24.6 25.7 5.9 4 1127 06:00~08:00 148 29.4 29.8 11.2 表1. PM 2.5 质量浓度与机动车尾气、燃煤、工业工艺源占比信息 图6. 政府家属院点位颗粒物来源分析 利用SPAMS高时间分辨率的特性，可得到小时级别的颗粒物来源解析结果，政府家属院点位监测过程期间，PM 2.5 质量浓度最小值为16 μg/m 3 ，最大值为218 μg/m 3 ，平均值为87 μg/m 3 。监测中，首要污染源为燃煤，平均占比为27.7%，其次为机动车尾气，平均占比为23.4%。结合图6和表1进行分析。 时段1至时段2，PM 2.5 质量浓度从23 μg/m 3 升至218 μg/m 3 ，燃煤源、机动车尾气和工业工艺源占比均有不同程度的上升，燃煤源占比从24.8%升至34.6%，升高了9.8个百分点，机动车尾气占比从16.4%升至26.4%，升高了10个百分点，而工业工艺源占比升高了4.5个百分点；时段2至时段3，PM 2.5 质量浓度从218 μg/m 3 快速回落至16 μg/m 3 ，燃煤源和机动车尾气占比均有所下降，分别降低了8.9和1.8个百分点；时段3至时段4，PM 2.5 质量浓度再次攀升，从16 μg/m 3 升至148 μg/m 3 ，燃煤源比例从25.7%升至29.8%，升高了4.1个百分点，机动车尾气源比例从24.6%升至29.4%。 综合以上分析，本次污染主要受到燃煤源、机动车尾气和工业工艺源颗粒物的共同影响，其中受燃煤源的影响最大。 Table 2 PM2.5 mass concentration and the proportion of motor vehicle exhaust， coal， and secondary inorganic source 序号 时间 PM 2.5 质量浓度(μg/m 3 ) 机动车尾气占比(%) 燃煤源占比(%) 二次无机源占比(%) 1 1227 17:00~19:00 16 26.2 31.9 4.5 2 1128 22:00~24:00 324 31.4 25.6 10.5 3 1130 13:00~15:00 23 16.9 30.8 5.0 4 0102 11:00~13:00 271 21.2 39.3 9.5 5 0103 14:00~16:00 63 30.9 28.5 7.0 表2. PM 2.5 质量浓度与机动车尾气、燃煤、二次无机源占比信息 余家湖工业园点位监测过程期间，PM 2.5 质量浓度最小值为23 μg/m 3 ，最大值为324 μg/m 3 ，平均值为159 μg/m 3 。监测过程中，首要污染源为燃煤，平均占比为31%，其次为机动车尾气，平均占比为27.8%。结合图7和表2进行分析。 图7. 余家湖工业园点位颗粒物来源分析 时段1 (27日17~19时)已处于重度污染水平，时段1至时段2，PM 2.5 质量浓度从214 μg/m 3 升至324 μg/m 3 ，机动车尾气、工业工艺和二次无机源占比均有上升，工业工艺源占比从12.3%升至16.7%，升高了5.7个百分点，二次无机源占比从4.5%升至10.5%，升高了6个百分点，机动车尾气占比从26.2%升31.4%，升高了5.2个百分点；时段2至时段3，PM 2.5 质量浓度从324 μg/m 3 回落至23 μg/m 3 ，工业工艺源和机动车尾气占比均随之下降，分别降低了6.3和14.5个百分点。时段3至时段4，PM 2.5 质量浓度从23 μg/m 3 升至271 μg/m 3 ，燃煤源比例从30.8%升至39.3%，升高了8.5个百分点；机动车尾气源比例为21.2%，升高了4.3个百分点；时段4至时段5，PM 2.5 质量浓度从271 μg/m 3 降至63 μg/m 3 ，燃煤源比例从39.3%降至28.5%，二次无机源比例从9.5%降至7%。 综合以上分析，本次污染主要受到燃煤源和机动车尾气颗粒物的影响，此外，PM 2.5 质量浓度高峰时段，颗粒物的二次反应有所增强。 3.3. 后向轨迹分析 如图8，利用襄阳2017年12月24日和28日两天的22时的WRF模式结果数据绘制后向轨迹图，可以看到代表无污染日的24日三个高度的气团轨迹几乎重合，而且起始高度都在2000 m以上，气团高度的变化也都类似，全都是到最后12小时才下降到1000 m以下。气团移动速度较快，最后12小时进入湖北境内后速度下降。所以24日22时到达襄阳的气团主要来自高层大气，外来传输较小。 而严重污染的2017年12月28日，后向轨迹与24日截然不同，终点处三条气团轨迹由低到高的高度分别是a. 紫红100 m，b. 紫色500 m，c. 蓝色1000 m。三个气团起始高度都是接近地面，一直到最后12小时才开始缓慢抬升，最后到达终点高度。而且三个气团移动速度都比较慢，这使得气团很容易携带路过区域边界层内的污染物，并最终传输到襄阳。气团a从安徽西北出发，往西北方向移动，12小时候到达河南东部，在河南境内移动了30小时，经历了一次由西北向西南的以东方向变化，最终从北面进入襄阳。气团b和c都是从武汉附近出发，先向西后向北，最终到达襄阳，全程都在湖北境内，移动速度比a更慢。所以28日的污染外来传输很可能来自河南以及湖北境内襄阳东南方向的地市。 图8. 2017年12月24和28日22时襄阳后向轨迹 3.4. 基于排放源清单的颗粒物源解析 图9. 襄阳2017基于大气排放源清单PM 2.5 源解析 如图9所示，2017年排放源清单的颗粒物来源结果表明全年一次排放的PM 2.5 主要来自扬尘源(道路扬尘、建筑扬尘)，占总排放量的47%。由于城市发展规模不断扩大，建筑活动频繁，且城乡过渡的市郊区域，施工面积大，这些区域多释放出扬尘。其次对PM 2.5 贡献最大的为工艺过程源(18%)、生物质燃烧源(17%)、固定燃烧源(11%)。道路移动源和非道路移动源占比相对较低。 如图10所示，PM 2.5 排放在工业企业及施工区域密集的中心城区表现出明显的片区状分布特征，其路网分布不够明显。主要因为PM 2.5 的主要贡献源为扬尘源、工艺过程源和生物质燃烧源，扬尘源的贡献主要来自于道路和施工工地，工艺过程源的贡献来主要来自于工业企业。 对比排放源清单解析和单颗粒质谱仪源解析的结果，发现对于2017年排放源清单结果扬尘源的贡献偏高，占47%，其次是工业工艺源和生物质燃烧源，占比分别为18%和17%。而2017年冬季典型月份(12月)单颗粒质谱仪解析结果对燃煤、机动车尾气源贡献较高，分别占27.9%和25.3%。 图10. 襄阳市PM 2.5 排放空间分配图 综合以上分析，全年来看襄阳PM 2.5 主要来自扬尘源、工业工艺源和生物质燃烧源，典型冬季污染过程中PM 2.5 主要来自燃煤、机动车尾气源、工业工艺源二次源和扬尘源。 3.5. 激光雷达走航观测验证 图11. 2017年12月27日走航过程消光图像 图12. 2017年12月27日走航退偏比图像 雷达垂直观测走航开始时间为2017年12月27日12:14，于当日13:00结束，走航过程消光图像如图11，可以看到在整个消光图像中，近地面600米以下的消光系数均较高。从走航退偏比图像如图12，整个走航过程中近地面300米均存在颗粒物飘尘。简言之，600米以上的高空没有明显的颗粒物污染，由于外来传输的污染物一般都是由高空传输至本地然后沉降到地面，因此本次污染外来传输贡献较小，激光雷达垂直观测表明本次污染主要来自于区域内排放。