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user: 4. 讨论 黄海在夏季一般具有鲜明的特征冷水团环境，且初级生产力维持在较高水平(316 ± 277 mgC/m 2 [ 39 ] )，海洋(微)生物过程较为旺盛，因此夏季是研究黄海颗粒氮源、汇和循环转化过程的最佳时期。针对于黄海颗粒氮同位素空间分布特征和调控机制，本文在讨论4.1部分对航次调查期间南黄海环境特征进行分析，明确南黄海水团划分和环境因子空间分布特征；在4.2部分结合环境因子分析结果对南黄海海域颗粒氮和氮同位素空间分布的影响因素开展讨论，重点围绕氮同位素特征如何示踪主要调控过程。 4.1. 夏季南黄海环境特征 4.1.1. 夏季南黄海水团特征分析 从底层温度和盐度可以看出(图3)，在航次调查时期，南黄海中部存在低温、高盐的特殊水团结构，表明底层已经形成了比较稳定的冷水团结构 [ 40 ]。在调查站位中，A、B两个断面较为完整的覆盖了从近岸到黄海中部冷水团的海域，其断面温、盐剖面能够较好的反映出冷水团与近岸水体温、盐结构差异(图5)， 图4. 南黄海表、底层颗粒物POC((a)、(b))、PN((c)、(d))及碳((e)、(f))、氮((g)、(h))同位素分布 图5. A、B断面温度、盐度断面分布 可以看出在10 m~20 m的温跃层以下，很明显地存在两个低于8℃的“冷核”，表明调查海域已经形成了冷水团结构 [ 41 ]。冷水团海域站位表底层温差为13.5℃~16.4℃，平均值14.6℃ ± 0.9℃ (n = 14)，相对以往研究结果偏高 [ 42 ] [ 43 ]，说明冷水团海域水体温跃层强度加强，冷水团结构更加稳定。冷水团底层平均盐度为32.7 psu，与以往研究结果相比偏低，与李昂 [ 42 ] 南黄海冷水团盐度呈逐渐下降趋势的研究结果一致。 4.1.2. 南黄海环境参数主成分分析 为分析各个站位的底部环境特征对悬浮颗粒物沉降及再悬浮的影响，本文对各站位底层各项环境参数(水深、温度、盐度、浊度、溶解氧、荧光值、密度、TAU、POC、SPM、PN、δ 13 C POC 、δ 15 N PN 和五项营养盐)进行主成分分析(SPSS 22.0，美国)，得到3个主成分，解释环境参数空间变化的80%。以第一和第二主成分在每个环境参数主成分得分为坐标轴作图并标识站位名称，得到图6(a)。第二象限诸点都分 图6. 南黄海底层环境参数主成分分析(a)及划分水团(b)其中，绿色三角代表冷水团特征站位，黑色矩形和蓝色圆形代表近岸站位 布在南黄海中部(图6(b)绿色三角站位)；而第一、四象限诸点分布在长江口及江苏浅滩站位(图8(b)蓝色圆形站位)；第三象限诸点分布在苏北沿岸以及山东半岛东南(图6(b)黑色矩形站位)。因此在南黄海划分出冷水团站位(绿色三角)和近岸站位(蓝色圆点和黑色矩形)，旨在更加清晰地分析在不同环境特征下颗粒物氮元素的循环和转化过程。 4.2. PN和δ 15 N PN 分布特征 颗粒氮及其同位素在海洋中的分布受多种因素共同控制。海洋颗粒氮的主要来源是陆源输入、初级生产和物理过程输运 [ 5 ] [ 44 ] [ 45 ]，同时物源性质(陆源、海源、大气沉降等)和生化过程(矿化、同化吸收等)都会影响颗粒氮的含量及其同位素特征 [ 46 ] [ 47 ]。 通过与中国及世界河口和近海悬浮颗粒氮同位素及碳氮比比较可以看出(表1)，本论文观测δ 15 N PN 结果略高于该海域以往研究，而与国内外近海观测结果较为接近。C/N在国内外研究中变化范围都比较大， Table 1 Comparison of nitrogen isotope and carbon-nitrogen ratios of suspended particles in the South Yellow Sea with other oceans (average value in parentheses 地区 日期 氮同位素(%) 碳氮比 参考文献 黄海 2017.07 −0.2~4.0 (1.1) 1.7~15.2 刁亚明 [ 34 ] 长江口 2015.02/05/09/11 −1.6~10.1 (4.8) 1.9~24.0 宋飞等 [ 52 ] 东海 2012.07 2.0~6.2 (2.8) 5~24 Gao等 [ 44 ] Bayof Biscay 2013.06~2014.06 1.7~9.8 (4.6) 5.3~15.5 Liénart等 [ 53 ] Bering Sea 2010.07~0.9 −4.2~13.2 (4.6) 平均6.2 Lin等 [ 54 ] 南黄海 2016.07 −0.2~7.4 (3.4) 3.6~10.0 本文 表1. 南黄海悬浮颗粒氮同位素和碳氮比与以往及国内外研究结果对比(括号内为平均值) 这与近海颗粒物来源及转化过程复杂有关，下面将根据颗粒氮空间分布特征结合环境因素对其分布差异影响因素进行探讨。 从颗粒物POC和PN含量关系(图7)看出，PN与POC有显著的相关关系(R 2 = 0.98，p < 0.01)，回归线在PN%有正截距(0.005)，反映出颗粒物中包含无机氮 [ 48 ]，其占颗粒物总氮15%，对颗粒氮影响较大，因此在后续分析中需要除去无机氮的影响。颗粒物碳氮比(C/N)为3.65~9.99 (6.20 ± 1.09， n = 143)，略低于Redfield比值6.63 [ 49 ]。在其他大洋海域 [ 50 ] 以及东海 [ 51 ] 都观测到C/N偏离Redfield比值的现象，这可能与夏季微生物活动比较剧烈有关 [ 20 ]。 图7. 南黄海颗粒物POC与PN百分比关系 从分布来看，表底层颗粒物都呈现出明显的空间差异(图4)。近岸海域表底层PN和POC都明显高于远岸站位，这与近岸陆源输入营养盐促进初级生产有关 [ 55 ]。近岸海域表层颗粒物δ 13 C POC 几乎都大于−23‰，判断颗粒物主要来源是原位初级生产 [ 51 ]，则δ 15 N PN 主要反映同化吸收氮源的氮同位素信号值。远岸海域(冷水团海域)颗粒有机碳δ 13 C POC 均低于−23‰，显示出陆源信号特征，向北逐渐偏负的趋势暗示了颗粒物从黄河输送而来的可能性 [ 56 ] [ 57 ]。而远岸海域δ 15 N PN 相对近岸偏负，可能与颗粒氮来源(陆源输送、大气沉降和微生物等)有关。近岸海域底层颗粒物δ 13 C POC 同样近岸较高，反映出海源为主，但分布范围与数值均小于表层，这与长江冲淡水输送为主的陆源营养盐主要在海域上层，因此表层初级生产更高，分布范围更大有关。颗粒氮δ 15 N PN 分布与表层相反，反而冷水团海域略高于近岸海域。特别是研究海域东北方向的中部海域由最高值。这可能与颗粒氮经历的转化过程有关。为进一步分析整个水柱颗粒物的空间变化，本文以颗粒物碳、氮含量及同位素对底深作图进行进一步分析(图8)。随站位深度增加颗粒物的性质有明显的变化趋势(图8)。POC、PN含量从浅水(近岸)到深水(冷水团)显著升高，显示出受陆源输入营养盐的影响 [ 55 ]。颗粒氮δ 15 N PN 在浅水站位变化范围较小，可能由于再悬浮造成混合比较均匀。而在深水站位δ 15 N PN 变化范围较大，结合图8(d)中PN百分比的分布变化看出，冷水团站位PN%含量相对更高，因此除来自陆源输入外，可能高氮含量、低δ 15 N的微生物也对颗粒氮有一定贡献 [ 17 ] [ 58 ]，故而表层颗粒氮δ 15 N PN 相对偏负。冷水团站位水深较深，整个水柱δ 15 N PN 变化变化范围更大，表明冷水团海域水体中不同水层颗粒氮矿化程度有明显差异 [ 21 ]。 总之，近岸与冷水团海域颗粒氮及其同位素在空间分布上存在显著差异。这些差异可能是由于物质来源以及经历的过程不同造成，下面将通过近岸与冷水团对比探讨差异形成的原因。 4.3. PN和δ 15 N PN 空间分布特征影响因素 文为了辨析南黄海水体PN和δ 15 N PN 空间分布特征差异的影响因素，下面从环境特征差异、颗粒氮 图8. 调查站位水体SPM浓度(a)、POC (b)、δ 13 C POC (c)、PN% (d)、PN (e)和δ 15 N PN (f) 随底深变化(Bot.Dep代表底深，绿色代表冷水团站位，蓝色和黑色代表近岸站位) 循环过程差异、和近岸和冷水团海域动力过程差异等方面展开分析和讨论。 近岸站位在垂向上硝酸盐浓度以及颗粒氮δ 15 N PN 都没有明显变化(图9(a)和图9(c))。颗粒物δ 15 N PN 分布范围较窄，为0.51‰~6.48‰ (3.69‰ ± 1.22‰， n = 70)，也反映出垂向混合的强烈造成水体颗粒氮性质分布比较均匀。PN百分比含量基本低于1%，可能是由于陆源输入及再悬浮造成颗粒物中包含较多低有机质含量物质 [ 59 ]。δ 15 N PN 与ln[PN%]关系(图9(e)，R 2 = 0.003，p > 0.50)不符合瑞利分馏模型，反映出降解过程信号不是很清晰 [ 6 ]，表明矿化过程不是影响近岸颗粒氮的主要过程。由以上看出，水体及底边界动力过程一方面使得水体中颗粒物和硝酸盐等各项参数垂向分布比较一致，另一方面造成沉积物再悬浮扰乱了水体原位初级生产和矿化过程的信号。无法准确判断颗粒氮的转化过程。 在冷水团站位，随深度增加硝酸盐浓度和δ 15 N PN 呈现明显升高的趋势(图9(b)和图9(d))。表层硝酸盐处于耗尽状态，表明表层初级生产旺盛，无机氮几乎完全消耗。δ 15 N PN 分布范围为−0.04‰~4.19‰ (平均值1.98‰ ± 1.27‰，n = 14)。底层硝酸盐浓度在整个水层中最高，为1.81~13.66 μmol/L (9.50 ± 3.20 μmol/L，n = 14)，δ 15 N PN 分布范围较大，为1.80‰~7.40‰ (4.50‰ ±1.76‰， n = 11)。结合δ 15 N PN 和PN百分含量随深度变化可以看出，随深度增加颗粒物逐渐降解，释放 14 N矿化形成硝酸盐，而颗粒物本身氮同位素趋向偏正 [ 13 ] [ 17 ]。从图9(f)观察到颗粒氮δ 15 N PN 和ln[PN%]在一定程度上反映出瑞利分馏过程(R 2 = 0.07， p < 0.05)，表明矿化过程是冷水团海域颗粒氮循环的重要过程。然而PN含量并没有表现出随深度降低的趋势。模拟和观测结果表明，冷水团中的颗粒会随时间而逐渐向更深处下沉 [ 56 ]，韦钦胜 [ 60 ] 和蔡德陵等 [ 61 ] 对南黄海悬浮体迁移和沉积物来源研究也表明近岸颗粒物向南黄海输送是南黄海颗粒物的重要来源，因 图9. 近岸((a)、(b))和冷水团((d)、(e))站位颗粒氮PN百分比含量和随深度变化(颜色表示硝酸盐浓度)；近岸(c)和冷水团(f)站位颗粒氮δ 15 N PN 与Ln[PN%]关系 此推测冷水团底层PN百分比降低而PN含量没有明显降低是由于近岸以及上层水体的输入在底层累积形成。 综上，近岸海域水体垂向混合和底边界再悬浮过程造成颗粒氮混合均匀，PN和δ 15 N PN 在水体中没有明显的变化趋势，其次颗粒氮矿化过程强烈，无法观察到来源等过程的信号，因此近岸海域颗粒氮δ 15 N PN 是陆源、海源以及同化、矿化等多过程共同作用的结果。冷水团海域水体层化提供了比较稳定的沉降环境，颗粒氮在水体中转化过程在一定程度上符合瑞利分馏模型，可以观察到垂向上矿化的趋势。总之，水动力过程、矿化过程是造成近岸和冷水团水体颗粒氮含量及同位素分布特征差异的主要原因。