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user: 3. 结果与分析 3.1. 市售大米中重金属含量 从珠江三角洲地区9个城市的超市或市场购买的142份大米样品中As、Cd、Hg和Pb含量的测定结果见图2。从图2中可以看出，大米中总砷含量均值为126 µg/kg；大米镉含量均值为113 µg/kg，中山市(4/16， 25%)、东莞市(3/15， 20%)、惠州市(4/28， 14%)和广州市(2/20， 10%)的大米镉具有较高的超标率，佛山市、肇庆市和江门市市面所售大米镉含量符合国家卫生标准允许值。大米中总汞含量均值为15.1 µg/kg，佛山市和肇庆市的大米全部超标，广州市(17/20)和东莞市(13/15)的大米样品总汞超过国家标准，而珠海市、江门市、中山市和深圳市等市售大米未发现总汞超标现象，总体超标率达36.7%。大米铅含量均值为84 µg/kg，其中有2个大米样品(东莞和惠州各1个)超过国家标准限量值。刘冬英等 [ 12 ] 调查了2012年广州市面售大米中铅和镉的污染状况，发现大米中铅含量均值为71.6 µg/kg，超标率为7.5% (15/200)，镉含量均值为120.3 µg/kg，超标率为2.5% (5/200)。本研究中广州市大米样品的铅(72.9 µg/kg)和镉(116.9 µg/kg)的含量均值与刘冬英的结果接近，但本次抽检未发现铅超标现象，而镉的超标率较2012年的高。对比周少君等 [ 9 ] 对广东省市售大米的2012年调查结果(镉总体超标率为4.5%)和2009年的数据(珠三角，镉超标率为2.8%) [ 13 ] ，本次调查珠三角地区2015年市售大米样品中镉超标率有所升高(9.1%)。袁晓博 图2. 珠江三角洲地区9个城市市售大米中As、Cd、Hg和Pb含量 等(2011)调查了全国大米中汞含量发现，全国超标率是12%，而江西(35%)、贵州(19%)、江苏(21%)等地区污染程度较为严重 [ 15 ] 。本次调查主要反映的是珠三角各地产自南方的市售大米镉含量基本情况，并未反映与大米产地的关系，所以与袁晓博等 [ 15 ] 的结果是相一致，这可能与中国南方土壤汞具有较高的背景值有关。可见，珠三角地区市售的产自南方的大米中重金属污染(尤其是镉和汞)的情况不容乐观，需要进一步加强检测和监督力度。 3.2. 蔬菜中重金属含量 从所抽检的240份普通蔬菜和62份有机蔬菜来看(表2和表3)，镉在不同蔬菜的含量排序为：菠菜(57.7 µg/kg) > 生菜(33.4 µg/kg) = 土豆(33.2 µg/kg) > 胡萝卜(10.8 µg/kg) > 番茄(7.83 µg/kg) > 青瓜(1.12 µg/kg)，而铅在不同蔬菜的含量排序为：菠菜(45.9 µg/kg) > 胡萝卜(15.1 µg/kg) > 生菜(13.7 µg/kg) > 土豆(12.5 µg/kg) > 番茄(9.51 µg/kg) > 青瓜(2.36 µg/kg)。对照食品污染物限量标准(GB 2762-2012)，所抽检的全部蔬菜样品中的Pb和Cd均不超标(表2~4)。不同种类的蔬菜对镉和铅元素的吸收能力有显著性差异，叶菜类的吸收能力通常大于瓜果类蔬菜 [ 16 ] 。菠菜是6种蔬菜中对镉和铅积累能力最强的蔬菜，瓜果类蔬菜中重金属积累量通常较低。有机蔬菜中镉的含量均比普通蔬菜的稍低一点(除了菠菜中镉)，而铅的含量与普通蔬菜的差异不大。佛山市和肇庆市的蔬菜中Cd含量较其他城市高，深圳市蔬菜中镉水平最低。对于铅来说，东莞市蔬菜中铅的含量在所有城市中是最高的，但未超出国家标准。有研究报道，广东省蔬 Table 2 Cadmium and Pb concentrations in ordinary and organic vegetables (µg/kg 种类 普通蔬菜 有机蔬菜 样品量(份) Cd Pb 样品量(份) Cd Pb 生菜 46 33.2 ± 19.5 13.7 ± 7.46 12 27.2 ± 16.8 14.7 ± 8.83 菠菜 42 57.7 ± 48.2 45.9 ± 28.1 10 67.7 ± 43.8 48.6 ± 25.9 土豆 38 33.4 ± 16.3 12.54 ± 8.00 8 27.9 ± 18.4 18.7 ± 15.3 胡萝卜 40 10.8 ± 8.36 11.8 ± 6.78 10 7.57 ± 3.68 9.54 ± 4.66 青瓜 36 1.12 ± 1.07 2.36 ± 1.52 10 0.36 ± 0.35 2.01 ± 1.08 番茄 38 7.83 ± 3.89 9.51 ± 5.38 12 4.41 ± 2.01 17.2 ± 10.2 表2. 普通蔬菜和有机蔬菜中Cd、Pb含量比较(µg/kg) Table 3 Cadmium concentrations in selected vegetables (µg/kg 生菜 菠菜 土豆 胡萝卜 青瓜 番茄 珠海 7.60~49.63 32.82~127.44 11.13~58.60 5.13~30.96 0.08~1.64 2.80~9.47 中山 3.96~55.30 12.94~235.51 12.01~51.73 3.62~12.92 0.35~1.16 2.36~17.07 惠州 17.43~38.91 5.73~287.75 28.95~67.30 2.46~15.99 0.05~0.40 1.19~25.38 佛山 25.19~84.88 19.02~85.88 61.92~62.51 17.50~20.19 0.26~9.95 2.24~47.88 肇庆 9.92~75.15 44.72~66.36 41.48~71.32 3.90~143.12 0.50~3.26 4.93~17.06 东莞 21.60~70.01 35.45~150.92 18.02~50.21 2.47~29.07 0.67~2.59 3.82~15.16 广州 19.00~60.81 12.52~104.49 15.62~34.41 4.48~20.49 0.27~2.25 1.76~15.25 江门 23.70~64.45 -- 22.21~28.34 4.37~14.78 0.69~2.36 5.20~15.08 深圳 3.97~38.52 14.19~86.75 23.77~32.53 2.235~3.57 0.16~1.03 2.60~81.2 表3. 珠江三角洲地区9个城市市售蔬菜中镉含量范围(µg/kg) Table 4 Lead concentrations in selected vegetables (µg/kg 生菜 菠菜 土豆 胡萝卜 青瓜 番茄 珠海 3.66~18.14 42.24~56.48 6.81~23.01 6.76~31.82 1.18~2.44 2.56~5.72 中山 6.64~21.50 19.03~121.55 8.26~12.28 4.29~12.96 1.18~1.98 2.30~5.26 惠州 12.78~23.19 12.99~52.50 5.92~43.41 3.65~10.83 1.41~5.27 15.16~31.52 佛山 1.98~24.13 11.42~38.38 4.02~6.19 11.71~14.85 0.91~2.61 2.34~13.27 肇庆 7.52~11.94 25.98~41.16 3.95~15.06 7.66~10.10 1.93~2.48 0.82~1.73 东莞 21.66~31.66 63.55~130.77 8.60~12.80 7.17~28.89 2.49~8.58 3.54~11.90 广州 6.00~18.64 10.88~52.79 8.05~21.75 0.71~55.66 0.84~4.57 1.36~3.76 江门 5.71~5.92 -- 2.17~5.76 3.54~4.86 0.91~3.27 0.65~3.11 深圳 5.25~29.36 18.96~77.89 6.96~29.72 4.35~9.98 1.93~4.25 14.92~43.50 表4. 珠江三角洲地区9个城市市售蔬菜中铅含量范围(µg/kg) 菜中重金属污染以铅和镉为主 [ 17 ] ，如惠州市的蔬菜中主要污染元素是镉(超标率为15.8%)，其他元素未见超标现象 [ 18 ] 。蔬菜对土壤重金属的吸收能力，与土壤本身的重金属赋存状态、土壤理化性质、蔬菜品种等 [ 19 ] 。由此可见，随着近年来对重金属污染土壤的治理力度不断加大，以及低积累蔬菜品种的筛选，农产品的安全生产可以逐渐得到实现。 3.3. 居民经膳食途径摄入重金属的健康风险评价 通过食用大米和蔬菜，珠三角地区居民所摄入的重金属总量和食用风险系数见图3和图4。由图可知，仅通过食用大米，居民As、Cd、Hg、Pb平均最高摄入量分别为0.67 (珠海)、0.81 (广州)、0.14 (佛山)、0.53 (佛山) µg/kg/d，食用蔬菜的Cd、Pb平均最高摄入量分别为0.20 (佛山)和0.15 (东莞) µg/kg/d。世界卫生组织(WHO)和联合国粮食与农业组织(FAO)推荐As、Cd、Hg和Pb的日摄入量分别为3.0 (无机砷)、0.83、0.57 (无机汞)和10.4 µg/kg/d [ 21 ] 。广州市居民具有最高Cd日摄入量(大米 + 蔬菜)已超过FAO/WHO推荐的参考标准，As、Hg、Pb的摄入量则小于参考标准。 对单一重金属的THQ而言，大米中不同重金属的THQ排序为：As > Cd > Hg > Pb，As的THQ高于1，Cd、Hg和Pb的THQ均小于1；蔬菜中Cd和Pb的THQ均小于1 (见图4)。从单一重金属风险来看，大米中As的THQ大于2，显示对居民存在一定的健康风险，从多种重金属复合风险来看，食用大米中重金属的TTHQ都已经远高于1 (见图4)，说明珠三角地区居民食用大米存在相当高的健康风险，Zhuang等 [ 2 ] 研究证实了大米是居民暴露重金属的最大风险源 [ 2 ] 。从单一重金属风险来看，6种珠三角地区蔬菜对居民不存在健康风险，而以往的诸多研究则认为广东省的居民均存在因食用蔬菜导致的Cd和Pb的潜在健康风险 [ 12 ] 。从2种重金属复合风险来看，6种市售蔬菜对居民不存在健康风险。 图3. 珠三角地区居民大米重金属的日摄取量(EDI)和总目标危险系数(TTHQ) 图4. 珠三角地区居民蔬菜重金属的日摄取量(EDI)和总目标危险系数(TTHQ) 由于THQ是以重金属的摄入量等于重金属的吸收量为基础的，但实际上重金属经过人体的消化系统，部分被排出体外，而且摄入的重金属在体内的生物有效性一般低于总量 [ 20 ] ，因此仅有部分重金属累积在人体的各个器官。同时，WHO/FAO推荐砷评价的形态是无机砷 [ 21 ] ，本研究中测定的是总砷一定程度上高估了砷的风险，有研究表明大米中无机砷大概占总砷的一半。另一方面，本研究中重金属对人体健康风险评价只考虑了居民通过食用大米和蔬菜途径摄入的重金属，没有考虑其他暴露途径，例如通过摄入其他类别食物、饮用水以及吸烟等途径，实际生活存在多元化的重金属暴露风险的可能性。重金属随食品进入人体后能够发生累积，引起慢性损伤，不易察觉，因此即便食品中的重金属符合规定的卫生标准，长期暴露也可能存在风险。通过膳食途径摄入的重金属暴露风险还与消费者的消费习惯、食物烹饪方式和储存方式等密切相关， 因而需要探索更加合理的暴露评价方法，来评估消费人群接触重金属的暴露剂量。