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user: 2. 研究方法 由含时密度泛函理论可知，一个系统因外界扰动所产生的诱导电荷密度可以写成 ρ i n d ( r ， ω ) = ∫ ∏ ( r ， r ′ ， ω ) V ( r ′ ， ω ) d r ′ (1) 其中 ∏ ( r ， r ′ ， ω ) 是密度-密度响应函数，在无规则相近似下，其可写为 ∏ ( r ， r ′ ， ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ ψ n ∗ ( r ) ψ m ( r ) ψ m ∗ ( r ′ ) ψ n ( r ′ ) (2) 其中， f ( E n ) 是费米分布函数。本文我们只考虑零温情况，在费米能级以下费米分布函数为1，在费米能级以上费米分布函数为0。 ψ n 和 E n 分别代表系统未受外界扰动时的本征函数和本征能量。V为作用于系统的总扰动势，其可看做由外加电势 V e x t 和诱导电势 组成，即 V = V e x t + V i n d 。 由库伦定律知，诱导电荷在空间产生的电势为 V i n d ( r ， ω ) = 1 4 π ε 0 ∫ ρ i n d ( r ′ ， ω ) | r − r ′ | d r ′ (3) 将电荷密度(1)式代入上式，可得 V i n d ( r ， ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ     × 1 4 π ε 0 ∫ ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) | r − r ′ | d r ′ [ V n m e x t ( ω ) + V n m i n d ( ω ) ] (4) 其中， V n m ( ω ) = ∫ ψ n ∗ ( r ) V ( r ， ω ) ψ m ( r ) (5) 在(4)式两边，同乘以 ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) 并对整个系统积分，可得： V n ′ m ′ i n d ( ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ     × 1 4 π ε 0 ∫ ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) | r − r ′ | [ V n m e x t ( ω ) + V n m i n d ( ω ) ] d r ′ d r (6) 令 M n ′ m ′ ， n m ( ω ) = 2 e 2 4 π ε 0 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ ∫ ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) | r − r ′ | d r ′ d r (7) 则(6)式可写成 ∑ n m [ δ n ′ m ′ ， n m − M n ′ m ′ ， n m ( ω ) ] V n m i n d ( ω ) = ∑ n m M n ′ m ′ ， n m ( ω ) V n m e x t ( ω ) (8) 当外加电场知道时，根据电场和电势的关系 V e x t ( r ， ω ) = − ∫ r r 0 E ( r ， ω ) ⋅ d r 可以获得 V e x t ( ω ) ( r 0 是电势参考点)，进而利用(5)式可获得 V n m e x t ( ω ) 。当 V n m e x t ( ω ) 知道时，利用(8)式可获得 V n m i n d ( ω ) ，进而利用(1)式可获得诱导电荷密度。 等离激元是电荷的集体振荡，当其激发时会使系统的能量损耗增大，从而导致能量损耗谱中出现损耗峰。因而，我们可以认为能量损耗(Energy absorption)峰所对应的频率就是等离激元的频率。通常情况下，一个系统的能量损耗可以通过下式来计算 G ( ω ) = − 1 2 ω Im { ∫ ρ i n d ( r ， ω ) [ V e x t ( r ， ω ) ] ∗ } (9) 下面，我们来具体推导圆柱系统的能量损耗谱和电荷分布。在自由电子气体模型下，圆柱内电子的本征函数和本征能量分别为 ψ n k l ( r ， θ ， z ) = 2 π L 0 R 0 2 J n ( x n k R 0 r ) J n − 1 ( x n k ) sin ( l π L 0 z ) e ± i n θ (10) E n k l = π 2 ℏ 2 2 m a e 2 [ x n k 2 π 2 R 2 + l 2 L 0 2 ] (11) 这里，圆柱长为 L 0 = L × a ，圆柱半径为 R 0 = R × a ，a代表晶格常数， J n 代表n阶贝塞尔函数， x n k 代表n阶贝赛尔函数的第k个零点， m e 是电子的质量，l是圆柱轴向的量子数。在后面推导中，为了表示方便，电子的波函数被简写成 ψ n k l ( r ， θ ) = C R n ( N k r ) sin ( G l z ) e ± i n θ (12) 这里 C = 2 / π L 0 R 0 2 ， N k = x n k / R 0 ， R n ( N k r ) = J n ( x n k R 0 r ) / J n ( x n k ) ， G l = l π / L 0 。将(12)式代入(1)式， 并利用电荷密度和电势的展开式 ρ i n d ( r ， θ ， ω ) = ∑ m ρ m i n d ( r ， ω ) e i m θ (13) V i n d ( r ， θ ， ω ) = ∑ m V m i n d ( r ， ω ) e i m θ (14) 可得 ρ m i n d ( r ， ω ) = 4 π e 2 [ ∑ n k l m k ′ l ′ ( 1 E n k l − E ( n + m ) k ′ l ′ − ω − i γ + 1 E n k l − E ( n + m ) k ′ l ′ + ω + i γ ) ]     × C 2 R n ( N k r ) R n + m ( N k ′ r ) sin ( G l z ) sin ( G l ′ z ) V n k l m k ′ l ′ ( ω ) (15) V m i n d ( r ， z ， ω ) = ∫ r ′ ρ m i n d ( r ′ ， z ′ ， ω ) e i m ( θ ′ − θ ) 4 π ε 0 r 2 + r ′ 2 − 2 r r ′ cos ( θ − θ ′ ) + ( z − z ′ ) 2 d r ′ d θ ′ d z ′ (16) 这里 V n k l m k ′ l ′ ( ω ) = C 2 ∫ R n ( N k r ) sin ( G l z ) V m ( r ， z ， ω ) R n + m ( N k ′ r ) sin ( G l ′ z ) r d r d z (17) 将电荷密度(15)式代入电势方程(16)式后，两边同乘以 C 2 r R n 1 + m ( N k ′ 1 r ) R n 1 ( N k 1 r ) sin ( G l ′ 1 z ) sin ( G l 1 z ) ，并对r，z积分，则有 V n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ 1 i n d ( ω ) = 4 π e 2 C 4 ∑ n k l m k ′ l ′ ( 1 E n k l − E ( n + m ) k ′ l ′ − ω − i γ + 1 E n k l − E ( n + m ) k ′ l ′ + ω + i γ )     × ∫ [ r r ′ e i m ( θ ′ − θ ) R n 1 + m ( N k ′ 1 r ) R n 1 ( N k 1 r ) R n ( N k r ′ ) R n + m ( N r ′ k ′ ) 4π ε 0 r 2 + r ′ 2 − 2 r r ′ cos ( θ − θ ′ ) + ( z − z ′ ) 2   × sin ( G l ′ 1 z ) sin ( G l 1 z ) sin ( G l z ′ ) sin ( G l ′ z ′ ) d r d z d r ′ d z ′ d θ ′ ] × [ V n k m k ′ l ′ i n d + V n k m k ′ l ′ e x t ] (18) 令 M n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ 1 ， n k l m k ′ l ′ ( ω ) = 4 π e 2 C 4 ( 1 E n k l − E ( n + m ) k ′ l ′ − ω − i γ + 1 E n k l − E ( n + m ) k ′ l ′ + ω + i γ ) × ∫ [ r r ′ e i m ( θ ′ − θ ) R n 1 + m ( N k ′ 1 r ) R n 1 ( N k 1 r ) R n ( N k r ′ ) R n + m ( N r ′ k ′ ) 4π ε 0 r 2 + r ′ 2 − 2 r r ′ cos ( θ − θ ′ ) + ( z − z ′ ) 2   × sin ( G l ′ 1 z ) sin ( G l 1 z ) sin ( G l z ′ ) sin ( G l ′ z ′ ) d r d z d r ′ d z ′ d θ ′ ] (19) 则 ∑ n k l m k ′ l ′ [ δ n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ ， n k l m k ′ l ′ − M n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ 1 ， n k l m k ′ l ′ ( ω ) ] V n k l m k ′ l ′ i n d ( ω ) = ∑ n k l m k ′ l ′ M n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ 1 ， n k l m k ′ l ′ ( ω ) V n k l m k ′ l ′ e x t ( ω ) (20) 由(14)式可知 V m e x t ( r ， ω ) = 1 2π ∫ V e x t ( r ， θ ， ω ) cos ( m θ ) d θ (21) 当外加电势 V e x t ( r ， θ ， ω ) 已知时，通过(21)式可求得 V m e x t ( r ， ω ) ；将 V m e x t ( r ， ω ) 代入(17)式，进而可求得 V n k l m k ′ l ′ e x t ( ω ) ；将 V n k l m k ′ l ′ e x t ( ω ) 代入(20)式，可求得 V n k l m k ′ l ′ i n d ( ω ) 。当获得 V n k l m k ′ l ′ e x t ( ω ) 和 V n k l m k ′ l ′ i n d ( ω ) 后，利用(15)式可获得诱导电荷密度 ρ m i n d ( r ， ω ) ，进而通过(13)式获得等离激元激发时的电荷分布。当 V m e x t ( r ， ω ) 和 ρ m i n d ( r ， ω ) 知道后，利用(21)式可获得能量损耗谱。 当外加电势 V e x t ( r ， θ ， ω ) = 0 时，利用(20)式可以得到 e i m θ 分量上的等离激元的本征方程，即： ∑ n k l m k ′ l ′ [ δ n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ ， n k l m k ′ l ′ − M n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ 1 ， n k l m k ′ l ′ ( ω ) ] V n k l m k ′ l ′ i n d ( ω ) = 0 (22) 等离激元的本征频率可通过令上式中的系数行列式为零而确定，即： A ( ω ) = det [ δ n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ ， n k l m k ′ l ′ − M n 1 k 1 l 1 m k ′ 1 l ′ 1 ， n k l m k ′ l ′ ( ω ) ] = 0 (23)