system: [SYSTEM]

user: 2. 研究方法 由含时密度泛函理论可知，一个系统因外界扰动所产生的诱导电荷密度可以写成 ρ i n d ( r ， ω ) = ∫ Π ( r ， r ′ ， ω ) V ( r ′ ， ω ) d r ′ (1) 其中 ∫ Π ( r ， r ′ ， ω ) 是密度–密度响应函数，在无规则相近似下，其可写为 ∫ Π ( r ， r ′ ， ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ ψ n ∗ ( r ) ψ m ( r ) ψ m ∗ ( r ′ ) ψ n ( r ′ ) (2) 其中， f ( E n ) 是费米分布函数。本文我们只考虑零温情况，在费米能级以下费米分布函数为1，在费米能级以上费米分布函数为0。 ψ n 和 E n 分别代表系统未受外界扰动时的本征函数和本征能量。 V 为作用于系统的总扰动势，其可看作由外加电势 V e x t 和诱导电势 V i n d 组成，即 V = V e x t + V i n d 。 由库伦定律知，诱导电荷在空间产生的电势为 V i n d ( r ， ω ) = 1 4 π ε 0 ∫ ρ i n d ( r ′ ， ω ) | r − r ′ | d r ′ (3) 将电荷密度(1)式代入上式，可得 V i n d ( r ， ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ × 1 4 π ε 0 ∫ ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) | r − r ′ | d r ′ [ V n m e x t ( ω ) + V n m i n d ( ω ) ] (4) 其中， V n m ( ω ) = ∫ ψ n ∗ ( r ) V ( r ， ω ) ψ m ( r ) (5) 在(4)式两边，同乘以 ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) 并对整个系统积分，可得： V n ′ m ′ i n d ( ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ × 1 4 π ε 0 ∫ ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) | r − r ′ | [ V n m e x t ( ω ) + V n m i n d ( ω ) ] d r ′ d r (6) 令 M n ′ m ′ ， n m ( ω ) = 2 e 2 4 π ε 0 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ ∫ ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) | r − r ′ | d r ′ d r (7) 则(6)式可写成 ∑ n m [ δ n ′ m ′ ， n m − M n ′ m ′ ， n m ( ω ) ] V n m i n d ( ω ) = ∑ n m M n ′ m ′ ， n m ( ω ) V n m e x t ( ω ) (8) 当外加电场知道时，根据电场和电势的关系 V e x t ( r ， ω ) = − ∫ r r 0 E ( r ， ω ) ⋅ d r 可以获得 V e x t ( ω ) ( r 0 是电势参考点)，进而利用(5)式可获得 V n m e x t ( ω ) 。当 V n m e x t ( ω ) 知道时，利用(8)式可获得 V n m i n d ( ω ) ，进而利用(1)式可获得诱导电荷密度。 等离激元是电荷的集体振荡，当其激发时会使系统的能量损耗增大，从而导致能量损耗谱中出现损耗峰。因而，我们可以认为能量损耗(Energy absorption)峰所对应的频率就是等离激元的频率。通常情况下，一个系统的能量损耗可以通过下式来计算 A ( ω ) = − 1 2 ω Im { ∫ ρ i n d ( r ， ω ) [ V e x t ( r ， ω ) ] ∗ } (9) 下面，我们来具体研究半径为 R 的二维圆盘中等离激元的激发，圆盘的模型如图1所示。 在自由电子气体模型下，圆盘内电子的本征函数和本征能量分别为 ψ n k ( r ， θ ) = 1 π R 0 2 J n ( x n k R 0 2 r ) J n − 1 ( x n k ) e ± i n θ (10) E n k = ℏ 2 x n k 2 2 m e R 0 2 (11) 这里， x n k 代表 n 阶贝赛尔函数的第 k 个零点， m e 是电子的质量。在后面的计算中，为了表示方面，电子 图1. 外电场入射下的二维圆盘模型 的波函数被简写成 ψ n k ( r ， θ ) = C R n ( N k r ) e ± i n θ (12) 这里 C = 1 / π R 0 2 ， N k = x n k / R 0 ， R n ( N k r ) = J n ( x n k R 0 r ) / J n ( x n k ) 。将(12)式代入(1)式，并利用电荷密度和 电势的展开式 ρ i n d ( r ， θ ， ω ) = ∑ m ρ m i n d ( r ， ω ) e i m θ (13) V i n d ( r ， θ ， ω ) = ∑ m V m i n d ( r ， ω ) e i m θ (14) 可得 ρ m i n d ( r ， ω ) = 4 π e 2 [ ∑ n k ， k ′ ( 1 E n k − E ( n + m ) k ′ − ω − i γ + 1 E n k − E ( n + m ) k ′ + ω + i γ ) ] × C 2 R n ( N k r ) R n + m ( N k ′ r ) [ V n k k ′ e x t ( ω ) + V n k k ′ i n d ( ω ) ] (15) V m i n d ( r ， ω ) = ∫ r ′ ρ m i n d ( r ′ ， ω ) e i m ( θ − θ ′ ) 4 π ε 0 r 2 + r ′ 2 − 2 r r ′ cos ( θ − θ ′ ) d r ′ d ( θ − θ ′ ) (16) 这里 V n k k ′ ( ω ) = C 2 ∫ r ′ R n + m ( N k ′ r ′ ) R n ( N k r ′ ) V m ( r ′ ， ω ) d r ′ (17) 将电荷密度(15)式代入电势方程(16)式后，两边同乘以 C 2 r R a ( N b r ) R a + m ( N b ′ r ) ，并对 r 积分，则有 ∑ n k k ′ [ δ a b b ′ − M a b b ′ ， n k k ′ ( ω ) ] V n k k ′ i n d ( ω ) = ∑ n k k ′ M a b b ′ ， n k k ′ ( ω ) V n k k ′ e x t ( ω ) (18) 其中 (19) 将(13)式和(14)式代入(9)式，化简后可获得圆盘系统的能量损耗可写成 (20) 由(14)式可知 (21) 当外加电势 已知时，通过(21)式可求得 ；将 代入(17)式，进而可求得 ；将 代入(18)式，可求得 。当获得 和 后，利用(15)式可获得诱导电荷密度 ，进而通过(13)式获得等离激元激发时的电荷分布。当 和 知道后，利用(20)式可获得吸收谱。