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user: 4. 快堆嬗变MA核素 4.1. MA核素嬗变方案 为研究MA核素的添加对快堆堆芯的影响，我们将MA核素嬗变材料制成嬗变棒，其尺寸结构与燃料棒一致，将嬗变棒插入燃料组件，在结构上替代一些燃料棒。这种结构使MA核素嬗变材料与核燃料完全隔离，有助于MA核素嬗变材料从反应堆堆芯卸载后的再加工 [ 6 ] 。 图1. 燃料和MA核素的裂变截面 图2. 堆芯结构 为比较不同MA核素对堆芯影响的区别，将 237 Np、 241 Am、 243 Am、 244 Cm、 245 Cm和上述MA核素的混合分别制成嬗变棒加入堆芯，混合MA核素嬗变棒中各核素的比例按照压水堆乏燃料中MA核素的比例混合，如表3所示。嬗变棒的结构如图5所示。 同时，为比较不同装载量对堆芯影响的不同，设计五种添加方案：方案一至五分别将每个燃料组件中的1、7、19、37、61根燃料棒换为嬗变棒，如图6所示。 4.2. MA核素装载量 堆芯中有156组燃料组件，6组交替组件，模拟计算中将交替组件置为燃料组件，各材料的密度如表4所示，由此可计算出各种方案下MOX燃料和嬗变材料的装载量以及它们的质量比，见表5。 4.3. MA核素的添加对堆芯k eff 的影响 使用MCNP模拟嬗变棒加入堆芯的情况，在使用重复结构排列组件时，如图6所示，在嬗变棒的位 图3. 燃料组件和再生区组件布置 图4. 燃料棒结构 Table 2 Constituent of MOX fuel [1 MOX中的铀UO 2 MOX中的钚PuO 2 235 U/ 238 U 238 Pu/ 239 Pu/ 240 Pu/ 241 Pu/ 242 Pu 76.3% 23.7% 0.0072/0.9928 0.04/0.544/0.228/0.118/0.07 表2. MOX燃料成分 [ 1 ] 置将宇称值(即U卡的值)置为各种嬗变棒的宇称值，这样一来，便可模拟图6所示五种方案，得出不同方案下的k eff 值。 表6列出了以五种方案分别向临界的快堆堆芯中添加 237 Np、 241 Am、 243 Am、 244 Cm、 245 Cm和混合 图5. 嬗变棒结构 图6. 五种方案中嬗变棒的分布 Table 3 The ratio of each MA nuclide in the spent fuel of PW MA核素 237 Np 241 Am 243 Am 244 Cm 245 Cm 比例/% 56.2 26.4 12 5.12 0.28 表3. 压水堆乏燃料中MA核素的比例 Table 4 The density of core materia 材料 237 Np 241 Am 243 Am 244 Cm 245 Cm MOX 混合MA 密度/g/cm 3 20.25 11.7 13.69 13.51 13.52 11.075 15.40 表4. 堆芯材料密度 Table 5 The loading amount and the ratio of loading amount of MA nuclides and MO MA核素 方案一 方案二 方案三 方案四 方案五 MOX燃料装载量 8643.578 8403.478 7923.279 7202.981 6242.584 237 Np 装载量 73.168 512.176 1390.192 2707.215 4463.247 质量比 0.008465 0.060948 0.175457 0.375847 0.714969 241 Am 装载量 42.275 295.924 803.222 1564.169 2578.765 质量比 0.004891 0.035215 0.101375 0.217156 0.413093 243 Am 装载量 49.465 346.256 939.838 1830.211 3017.375 质量比 0.005723 0.041204 0.118618 0.254091 0.483354 244 Cm 装载量 48.815 341.704 927.481 1806.147 2977.702 质量比 0.005648 0.040662 0.117058 0.250750 0.476999 245 Cm 装载量 48.851 341.956 928.167 1807.484 2979.906 质量比 0.005652 0.040692 0.117145 0.250936 0.477352 混合MA 装载量 55.644 389.507 1057.232 2058.821 3394.272 质量比 0.006438 0.046351 0.133434 0.285829 0.543730 表5. MA核素和MOX燃料装载量(kg)和质量比(MA/MOX) Table 6 keff after adding different MA nuclides to the fast reacto 核素 方案一 方案二 方案三 方案四 方案五 无MA 1.00072 237 Np 0.99672 0.97865 0.96070 0.95495 0.96813 241 Am 0.99764 0.97923 0.95371 0.93062 0.91947 243 Am 0.99719 0.97557 0.94310 0.90804 0.87783 244 Cm 1.00321 1.01762 1.04803 1.09117 1.14743 245 Cm 1.03223 1.20151 1.46666 1.76353 2.04961 混合MA 0.99665 0.97804 0.95309 0.93682 0.93588 表6. 加入不同MA核素嬗变棒后快堆的k eff MA核素嬗变棒后k eff 的变化，计算结果的标准偏差均保持在0.0003左右。从表中可以看出，不同的MA核素对k eff 的影响不同。加入 237 Np、 241 Am、 243 Am和混合MA核素嬗变棒将使k eff 有不同程度的降低，而加入 244 Cm和 245 Cm嬗变棒将使k eff 升高。 图7显示了不同MA核素对k eff 的影响程度的差异以及随着MA核素装载量的增加，k eff 的变化趋势。在降低k eff 方面，随着装载量的增加， 243 Am引起k eff 降低的能力最大， 241 Am次之，再其次是混合MA， 237 Np使k eff 轻微地降低。随着 241 Am、 243 Am和混合MA的装载量的增加，k eff 呈单调降低趋势，即 241 Am、 243 Am和混合MA的装载量越大，堆芯k eff 降低得越多。而随着 237 Np的装载量的增加，k eff 先降低，随后又开始上升。这说明存在一个临界值，当装载量超过该临界值时， 237 Np装载量的增加将不会继续降低堆芯k eff 。在升高k eff 方面，随着装载量的增加， 245 Cm使k eff 剧烈的升高，相比而言， 244 Cm只使k eff 轻微地增加。 将燃料棒替换成MA核素嬗变棒之后，MA核素以及它们的俘获产物和裂变产物对反应堆内中子平 图7. 快堆堆芯k eff 随MA核素装载量的变化 衡的影响将改变堆芯的k eff 。快堆没有慢化过程，堆芯内中子的平衡主要取决于裂变、快中子增殖、辐射俘获和泄漏过程，裂变反应产生中子，辐射俘获和泄漏时中子减少。由k eff 的定义： 在同一堆芯中，快中子增殖系数和不泄漏概率不变，故不同核素对堆芯k eff 的影响取决于所加核素以及它们的裂变产物和俘获产物的裂变和俘获过程，即在同一堆芯中，k eff 的值与俘获裂变比呈负相关。 堆芯引入MA核素嬗变材料后，部分燃料棒被嬗变棒替换，裂变材料减少。MA核素在快中子能区不仅能发生裂变反应，还能发生俘获反应。若MA核素发生俘获反应则消耗中子，使中子通量降低，反应性减小。若发生裂变反应，则放出裂变中子，补偿因裂变减少而引起的中子通量的降低和反应性的减小。表2列出了堆芯主要核素在快堆的裂变截面和俘获裂变比数值。MOX燃料中易裂变核素如 235 U和 239 Pu的裂变截面都较大，裂变性能较好。根据表3所列MOX燃料的成分含量和表2所列混合MA中核素比例可算出MOX燃料和混合MA的计算裂变截面和俘获裂变比，列在表7中。从表7可以看出 237 Np、 241 Am、 243 Am和混合MA的裂变截面均小于MOX燃料，俘获裂变比大于MOX燃料，故将这些MA核素嬗变棒代替部分燃料棒加入快堆堆芯后，k eff 下降。 245 Cm的裂变截面大于 239 Pu和 235 U的裂变截面，俘获裂变比也比 239 Pu和 235 U小，它在反应堆中的裂变性能比易裂变燃料还要好，故将 245 Cm嬗变棒加入堆芯后，k eff 剧烈上升。虽然 244 Cm的有效裂变中子数小于MOX燃料，但它裂变截面比MOX燃料要高，且其俘获产物 245 Cm的裂变性能很好，所以将 244 Cm嬗变棒加入反应堆后，k eff 也将上升。并且，裂变截面的大小由高到低分别为 245 Cm、 244 Cm、 237 Np、混合MA、 241 Am 、 243 Am，与俘获裂变比大小由低至高 的顺序一致，也这与k eff 变化量一致。 已有研究表明，以嬗变棒的形式向压水堆中添加1%的混合MA核素，k eff 降低至0.98634 [ 6 ] 。从表5和表6可以看出，同样的向快堆中添加2.39%混合MA核素嬗变棒，k eff 只降到0.99789，这说明MA核素的添加对快堆堆芯性能的影响比热堆小，利用快堆嬗变MA核素能取得较理想的结果。 通过修改MCNP程序材料卡中MOX燃料中各核素的比例调整MOX燃料中PuO 2 的含量，使反应堆重新达到临界，即在加入MA核素嬗变棒的情况下使k eff 重新回到1。结果如表8所示。 由于 239 Pu的缓发中子份额小于 235 U，如果燃料中 239 Pu的含量太高会明显降低堆芯的缓发中子份额，导致反应堆的控制困难，故MOX燃料中PuO 2 的含量不能超过40%。由表8可知，无论使哪种方式下的反应堆重回临界都不用使MOX燃料中PuO 2 的含量超过40%。但即使使 239 Pu和 235 U的含量为零，也不能使方案三、四、五的堆芯重回临界。 4.4. MA核素的添加对堆芯中子通量密度的影响 堆芯加入MA核素会影响堆芯物理性能，且装载量越大，对堆芯的扰动越大。综合队堆芯的影响和MA核素分离技术的难度，我们认为方案一下的混合MA是最佳添加方式。接下来讨论在最佳添加方式下，MA核素的添加对堆芯能谱和径向中子通量密度的影响。 MCNP程序计算中子通量时模拟的是一个中子引起的相对的情况，要得到真实的计数，必须结合堆芯功率对计算结果归一化。堆芯平均每次裂变释放的可利用能量为198 MeV，归一化因子即单位时间内系统每释放1 J所需要的裂变反应次数： 该系统热功率水平为970 MeV，每次裂变产生的平均中子数为2.5942，若k eff = 1，则每提供2.5942个源中子就会发生一次裂变。则该系统的归一化因子为： Table 7 The fission cross section and capture-to-fission ratio of main nuclides of transmutation fast reactor cor MA核素 237 Np 241 Am 243 Am 244 Cm 245 Cm 混合MA MOX σ f /barn 0.32 0.27 0.21 0.42 5.1 0.31 0.39 α 5.313 7.407 8.571 1.429 0.176 5.551 0.896 表7. 快堆嬗变堆芯主要核素的裂变截面和俘获裂变比 Table 8 Mass faction of PuO2 in MOX fuel when reactor core returning to criticalit MA核素 方案一 方案二 方案三 方案四 方案五 无MA 23.7 Np-237 23.8(0.99894) 24.7(0.99956) 25.8(0.99928) 26.6(1.00112) 26.2(0.99937) Am-241 23.8(0.99979) 24.7(1.00061) 26.1(1.00044) 27.7(0.99985) 29.3(0.99986) Am-243 23.8(0.99879) 24.8(0.99950) 26.6(0.99983) 29(0.99934) 32.1(1.00067) Cm-244 23.5(0.99888) 22.9(1.00064) 21.3(0.99955) 18.7(1.00084) 14.2(1.00017) Cm-245 22.2(1.00030) 12.9(1.00091) / / / 混合MA 23.8(0.99912) 24.7(0.99948) 26.1(1.00058) 27.5(1.00039) 28.3(0.99771) 表8. 堆芯重回临界时MOX燃料中PuO 2 的含量(%) 即MCNP程序对该系统进行计数是使用的归一化源强常数 [ 2 ] 。 对MCNP计算结果处理过后的堆芯能谱如图8所示。加入MA核素前后堆芯径向中子通量密度的分布情况如图9所示。蓝框部分放大如图。 由图8可知，堆芯加入MA核素后，由于MA核素在低能区俘获截面很大，所以低能区中子减少明显，而其他能区基本没有变化。由图9可看出，堆芯径向中子通量在燃料和再生区交替排列的区域分布比较平缓，加入MA核素后变化较小。说明此方案对快堆堆芯中子通量的影响较小。 综上所述，采用方案一将MA核素混合嬗变棒加入堆芯嬗变对堆芯k eff 、中子通量密度分布等物理性能产生的影响较小，可以取得理想的嬗变效果。