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user: 3. 结果 3.1. 实际天气地面太阳总辐射小时累计值的计算方法 紫外辐射(UV)和可见光辐射(VIS)在大气传播过程中，均要受到水汽(或光化学)、散射、BVOCs等因子不同程度的衰减。太阳总辐射包括紫外辐射、可见光辐射、近红外辐射(NIR)。基于总辐射在大气传输中与UV、VIS传输的类似性，太阳总辐射在大气传输中同样考虑如下因子的衰减作用 [ 12 ] [ 13 ] [ 14 ] ：1)水汽或光化学项，即各种物质(含气、液、固相)通过OH(主要在UV波段)和 NO 2 * (主要在VIS波段)自由基、H 2 O等在化学和光化学反应中对太阳辐射的吸收与利用(BVOCs除外，因单独考虑)、水汽在近红外波段总的吸收，用Ae −kwm 表示，系数A根据对实验数据的分析确定， e − k W m = 1 − Δ S / ( I o cos Z ) ，其中，太阳常数I o = 1367 W∙m −2 ，Z为太阳天顶角(度)，整层大气吸收太阳辐射通量密度△S = 0.172(mW × 0.1 × 30) 0.303 (cal∙cm −2 ∙min −1 ， 1 cal∙cm −2 ∙min −1 = 696.7 W∙m −2 )，k为水汽平均吸收系数(m −1 )，W为整层大气水汽含量(W = 0.21ev)，ev为地面水汽压(10 2 Pa)，30为采样时间(min)，0.1为经验系数，大气质量m取采样时段中间时刻之值(无量纲，下同)。此项的意义和作用可参见文献 [ 12 ] [ 13 ] [ 14 ] 和后面讨论部分。2) 散射项，大气中各种物质(包含气溶胶、云等)对总辐射的散射衰减、大气中物质和地表对总辐射的多次反射和散射作用，用 e − S D / S Q 表示，其中，S D 、S Q 分别为散射辐射和总辐射(W∙m −2 )。3) BVOCs项，异戊二烯或单萜烯对总辐射的利用或衰减，采用 e − k 1 E t m 表达，其中，k 1 是衰减系数，假定为单位1；E为异戊二烯或单萜烯的排放通量(mg∙m −2 ∙h −1 )；t为采样时间，取值为30 min；m为大气质量。异戊二烯和单萜烯在总辐射波段没有直接吸收，但它们与OH自由基及其他VOC成分、O 3 等在化学和光化学过程对于总辐射能量(包括UV、VIS、NIR)有利用 [ 11 ] [ 12 ] [ 13 ] [ 14 ] [ 15 ] 。为描述异戊二烯或单萜烯通过化学和光化学过程对总辐射能量的利用或衰减，参照比尔定律来客观表达。其他气体(如O 3 等)的能量作用均通过OH自由基的桥梁作用考虑于光化学项之中 [ 11 ] [ 12 ] [ 13 ] [ 14 ] [ 15 ] 。本文此小节经验模式中的辐射量、BVOCs排放通量以及其他各量均取半小时的累计值。 为了确保总辐射经验模型的可靠性和实用性，而且兼顾获取一定量的数据用于模型建立，所用实验数据采用如下标准。对于考虑异戊二烯作用的经验模型：1) 剔除总辐射半小时累计值小于0.55 MJ∙m −2 (辐照度为300 W∙m −2 )的数据，以减小较低辐射和低排放通量测量中实验误差对所建模型的影响；2) 太阳高度角h < 39˚之测量值；3) 剔除排放通量异常高和异常低值。最后得到样本数(n)为16组的实验数据。对于考虑单萜烯作用的经验模型，相应的值和标准分别为：a) 0.44 MJ∙m −2 (辐照度245 W∙m −2 )，b) h < 39˚，c) 剔除排放通量异常值。最后得到22组实验数据。 基于华北实际天气地面UV和VIS小时累计值经验模型 [ 12 ] [ 13 ] [ 14 ] 、长白山森林地区BVOCs排放经验模式 [ 11 ] [ 15 ] ，发展和建立了长白山森林地区实际天气太阳总辐射(S Q )半小时累计值的计算方法： S Q = ( A 1 e − k w m + A 2 e − S D / S Q + A 3 e − k 1 E t m + A 0 ) cos Z (1) 式中，系数A i (i = 1、2、3)、常数A 0 根据对实验数据的分析确定，它们分别表达了吸收或光化学因子( e − k w m )、散射因子( e − S D / S Q )、异戊二烯或单萜烯、cosZ(Z为太阳天顶角)对于总辐射的作用或贡献。 根据对实测数据的统计分析，确定了总辐射经验模型中的系数和常数、总辐射与3个因子的可决系数(R 2 )、相对偏差的平均值和最大值( δ ¯ 、 δ max )(表1)。对于总辐射与异戊二烯关系的经验模型，总辐射的计算值与观测值大多比较接近(图1)，二者相对偏差( δ ¯ )的平均值为7.71%，图1中的总辐射为表达时刻之前半小时累计值。类似地，对于总辐射与单萜烯关系的经验模型，计算值与测量值同样比较接近，但相对偏差平均值略大。根据相关系数检验，总辐射与异戊二烯、总辐射与单萜烯关系的经验模型，总辐射与3个因子均在置信度α = 0.001水平高度相关；水汽项与散射项没有显著相关(仅在α = 0.5水平相关)。 3.2. 总辐射表标定：3因子标定方法 总辐射与异戊二烯关系经验模型中各系数之和 A 1 + A 2 + A 3 − A 0 为5.59，与大气顶(TOA)处辐照度1367 W∙m − 2 的误差为13.56%，即总辐射模式计算值与TOA处测量值之比为1.1356。因而，此值也是总辐射表灵敏度的修正值，即将总辐射表的灵敏度除以此值便是新的灵敏度。该值表明，总辐射表的灵敏度在下降。同理，得到总辐射与单萜烯关系经验模型中各系数之和(5.78)，与大气顶(TOA)处辐照度的误差为17.42%，即总辐射计算值与TOA处测量值之比为1.1742。两个标定系数的相对偏差为3.40%。因此，依据此法可以很方便地标定总辐射表。 3.3. 总辐射表标定：2因子标定方法 为了推广和简化此标定方法，也考虑到很多台站没有BVOCs测量数据，尝试将3因子经验公式(1) 图1. 实际天气总辐射半小时累计值的计算值(S Qcal )与测量值(S Qobs )以及相对偏差(δ) Table 1 Calculated results of half-hour solar global irradiance under all sky conditions: coefficient of determination (R2)， coefficients and constant (A1， A2， A3， A0) and average and maximum of the absolute relative bias ( δ ¯ ， δmax (%) Situation R 2 A 1 ， A 2 ， A 3 ， A 0 δ ¯ δ max water vapor + scattering + Isoprene factors 0.874 4.61， 1.76， −2.00， −1.37 7.71 23.0 water vapor + scattering + monoterpenes factors 0.827 3.70， 2.17， −1.60， −1.50 10.7 48.8 表1. 实际天气总辐射半小时累计值的计算结果：可决系数(R 2 )、系数和常数(A 1 、A 2 、A 3 、A 0 )、相对偏差的平均值和最大值( δ ¯ ， δ max (%)) 简化为2因子经验公式，即分别剔除异戊二烯和单萜烯之项，两种情况下所用样本数均同前。从而得到了新的系数和常数以及计算结果(表2)。 此种情况下，采用建立总辐射与异戊二烯关系模型所用数据，得到总辐射模式计算值与TOA处测量值之比(1.1035)，该值与3因子的相应值差别不大。采用建立总辐射与单萜烯关系模型所用数据，确定总辐射模式计算值与TOA处测量值之比为0.9982，该值与3因子的相应值差别较大，其原因主要是建立单萜烯排放经验模型较异戊二烯的放宽了数据筛选标准 [ 11 ] 。鉴于此，使用比以前更为严格的数据筛选标准，即将2011年散射因子最大值由1降为0.9，从而获得15组实验数据。为了统一研究和比较总辐射和异戊二烯关系经验模型的计算结果，也将异戊二烯的数据标准略微严格一些，删去其计算偏差最大的一组数据，同样得到15组实验数据。基于同样的计算，得到新的计算结果(表3)。 此种情型下，利用总辐射与异戊二烯经验模型确定的总辐射计算值与TOA处测量值之比为1.1339；利用总辐射与单萜烯经验模型确定的总辐射计算值与TOA处测量值之比为1.1369。此时的两种情型下，二者使用的数据不完全相同，得到的系数、相对偏差平均值、计算值和测量值之比均比较接近。 3.4. 总辐射表标定：总辐射经验模式和2因子标定方法的推广 鉴于我国辐射测量时间分辨率一般为小时，为了标定方法的方便使用及其验证，特将半小时的计算方法推广到小时值：将计算中的各个参数全部由半小时值替换为为小时值，公式中的系数和常数不变。此种情形使用2010年夏季的实验数据，数据筛选标准为：总辐射时累>2.5 MJ∙m − 2 ， h > 50˚，散射因子<0.7，得到69组数据。基于相同的计算，得到2因子标定方法的系数和常数分别为：3.79、1.18、−0.53，R 2 = 0.588，相对偏差的平均值和最大值分别为4.01%、11.70%。总辐射计算值与TOA处测量值之比为1.1169。该计算结果与3因子半小时的计算结果比较相近，较为合理。 3.5. 敏感性试验 首先，利用总辐射与异戊二烯关系经验模型，计算了实际天气某一因子变化(其他因子保持原值)情形总辐射的变化率(%) (表4)。 敏感性试验表明，总辐射对各个因子变化的响应都是非线性的；同等变化率情形下，异戊二烯和散 Table 2 Calculated results of half-hour solar global irradiance under all sky conditions: coefficient of determination (R2)， coefficients and constant (A1， A2， A3， A0) and average and maximum of the absolute relative bias ( δ ¯ ， δmax (%) Situation R 2 A 1 ， A 2 ， A 0 δ ¯ δ max water vapor + scattering factors 0.837 2.26， 1.75， −1.42 8.98 26.82 water vapor + scattering factors 0.802 1.68， 2.01， −1.22 11.66 38.23 表2. 实际天气总辐射半小时累计值的计算结果：可决系数(R 2 )、系数和常数(A 1 、A 2 、A 3 、A 0 )、相对偏差的平均值和最大值( δ ¯ ， δ max (%)) Table 3 Calculated results of half-hour solar global irradiance under all sky conditions: coefficient of determination (R2)， coefficients and constant (A1， A2， A3， A0) and average and maximum of the absolute relative bias ( δ ¯ ， δmax (%)). Sampling points = 1 Situation R 2 A 1 ， A 2 ， A 0 δ ¯ δ max water vapor + scattering factors 0.885 2.39， 1.72， −1.48 7.87 20.91 water vapor + scattering factors 0.896 2.33， 1.78， −1.48 5.65 10.38 表3. 实际天气总辐射半小时累计值的计算结果：可决系数(R 2 )、系数和常数(A 1 、A 2 、A 3 、A 0 )、相对偏差的平均值和最大值( δ ¯ ， δ max (%))，样本数 = 15 Table 4 Solar global radiation changing rates (%) caused by the changes of one factor (%)， and other factors keep at their original levels under realistic atmospheric conditions (Factors: isoprene， water vapor and scattering isoprene water vapor scattering factor +20 +40 +80 −20 −40 −80 +20 +40 +80 −20 −40 −80 +20 +40 +80 −20 −40 −80 2.2 4.3 8.5 −2.2 −4.5 −9.2 −4.3 −9.0 −20.8 4.1 8.1 15.9 −9.8 −18.4 −32.5 11.2 24.1 56.0 表4. 实际天气条件某一因子变化(%)而其他因子保持原值时总辐射的变化率(%)(因子：异戊二烯、水汽、散射因子) 射因子减少比其增加将带来总辐射的变化略大(水汽因子相反)，并以散射因子变化引起总辐射变化的差别最大；总辐射对于散射因子的变化最敏感，其次是水汽因子，最后是异戊二烯因子；平均而言，总辐射对水汽因子的敏感性是总辐射对异戊二烯敏感性的2.0倍(范围为1.7~2.5)，总辐射对散射因子的敏感性是总辐射对异戊二烯敏感性的4.8倍(范围为3.8~6.1)。敏感性试验所反映的物理、化学、生物机制为：异戊二烯增/减表象上“引起”总辐射的增/减，其揭示的实际机制为太阳辐射(如光合有效辐射PAR、UV)增/减导致异戊二烯排放的增/减 [ 11 ] [ 16 ] ；水汽增/减引起地面总辐射的减小/增加，揭示了大气中气液固相物质在与OH、NO 2 *、H 2 O等的化学和光化学反应中对太阳总辐射(如紫外和可见光辐射等)能量利用的增大/减小 [ 2 ] [ 3 ] [ 11 ] [ 12 ] [ 13 ] [ 14 ] ；散射因子的增/减引起地面总辐射的减小/增加，揭示了在较低散射因子条件下(平均值 = 0.59)，经化学和光化学过程产生气液固相物质增加/减少对应的损失于大气中总辐射能量的增加/减少(即这些能量被直接和间接用于参与反应中的各种物质)，因而导致地面总辐射的减小/增加。 其次，利用总辐射与单萜烯关系经验模型，计算了实际天气某一因子变化(其他因子保持原值)时总辐射的变化率(%)(表5)。 同样，总辐射对各个因子变化的响应也是非线性的；同等变化率情形下，单萜烯和散射因子减少比其增加带来总辐射的变化略大(水汽因子也相反)，也以散射因子变化引起总辐射变化的差别最大；总辐射对散射因子的变化最敏感，其次是水汽因子，最后是单萜烯因子；平均而言，总辐射对水汽因子的敏感性是总辐射对单萜烯敏感性的1.3倍(范围为1.0~1.7)，总辐射对散射因子的敏感性是总辐射对单萜烯敏感性的4.7倍(范围为3.8~5.7)，这两个值与总辐射对异戊二烯敏感性的对应值均比较相近。敏感性试验所反映的机制为：单萜烯增/减表象上“引起”总辐射的增/减，同样揭示了太阳辐射(如PAR)增减导致单萜烯排放的增/减 [ 2 ] [ 3 ] [ 11 ] [ 12 ] [ 13 ] [ 14 ] ；水汽增/减和散射因子增/减与地面总辐射的响应机制与异戊二烯的相似，即它们之间的能量关系类似。 对比总辐射与异戊二烯关系和总辐射与单萜烯关系经验模型敏感性试验结果，总辐射对单萜烯、光化学、散射因子响应值和总辐射对异戊二烯、光化学、散射因子响应值之比的平均值分别为1.43、0.91、1.35。 从本质上说，总辐射与异戊二烯或单萜烯关系经验模型表达了各物理量之间的相互关系，是一种双向的能量关系，而不是单一方向的关系。 3.6. 直接辐射表标定 为了获得总辐射比较可靠的标定结果，需要标定直接辐射表。鉴于直接辐射和总辐射在大气中传输的过程和规律基本相同，故采用相同的标定方法和经验模型(1)。首先，利用总辐射和异戊二烯关系的经验模型以及使用的数据(n = 16)计算直接辐射的系数和计算偏差，计算结果为：计算偏差的平均值和最大值分别为40.9%、446.2%。仔细分析数据，发现计算偏差大者均为散射因子 > 0.85者。即大气中较大的物质含量(主要为云、气溶胶等)给总辐射计算带来了较大的偏差。因此，剔除散射因子 > 0.85的数据， Table 5 Solar global radiation changing rates (%) caused by the changes of one factor (%)， and other factors keep at their original levels under realistic atmospheric conditions (Factors: monoterpenes， water vapor and scattering monoterpenes water vapor scattering factor +20 +40 +80 −20 −40 −80 +20 +40 +80 −20 −40 −80 +20 +40 +80 −20 −40 −80 3.0 6.0 11.6 −3.1 −6.4 −13.2 −3.4 −6.4 −11.5 3.9 8.5 22.8 −13.2 −24.8 −43.9 15.2 32.6 75.7 表5. 实际天气条件某一因子变化(%)而其他因子保持原值时总辐射的变化率(%)(因子：单萜烯、水汽、散射因子) 得到12组数据。对新的数据重新计算，得到直接辐射和异戊二烯关系的经验模型的系数和常数分别为：−1.56、2.97、2.79、−1.91。R 2 = 0.954，计算偏差的平均值和最大值分别为9.26%、32.86%。直接辐射计算值与TOA处测量值之比为1.2426。 考虑到总辐射表的标定会影响到直接辐射表的测量和模拟结果，为进一步准确了解直接辐射表灵敏度的变化情况，进而先将总辐射表进行标定，即将其灵敏度除以新的标定系数1.1356(注：其中也包括散射因子中的总辐射值。利用前面的12组数据和同样算法，得到了新的计算结果：直接辐射和异戊二烯关系的经验模型的系数和常数分别为：−1.59、3.02、2.29、−1.72。R 2 = 0.954，计算偏差的平均值和最大值分别为9.30%、31.82%。直接辐射计算值与TOA处测量值之比为1.1060。可见，总辐射表经过标定后，直接辐射表的标定比值下降；该值与总辐射表标定结果的变化规律比较一致、比较合理。这与它们相同的测量原理、相同的室外使用环境等有关。