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user: 3. AP1000机组严重事故废液放射性源项估算 对核电厂严重事故时产生的废液进行放射性源项估算的目的，是为了基本掌握放射性废液中可能存在的放射性核素的种类和浓度，进而为分析确定处理工艺的重点关注核素，研究选取放射性废液处理工艺，提供基本的设计输入条件。由于AP1000作为第三代核电技术的代表堆型，目前尚无其严重事故工况下现实源项数据可资借鉴，因此本文根据核电运行史上业已发生的核电站严重事故的资料，参考《AP1000设计控制手册》中关于严重事故的相关描述，对AP1000核电机组发生严重事故时废液的放射性源项进行估算。为安全余量考虑，估算过程中相关参数的选取进行保险处理，因此该估算的放射性源项数据是相对保守的。 3.1. 《AP1000设计控制手册》中关于严重事故堆芯放射性源项的相关描述 [ 5 ] 根据NUREG-1465中的描述，堆芯内核燃料的放射性释放可分为：间隙释放、压力容器内早期释放、压力容器外释放和压力容器内晚期释放等四个阶段，各阶段的持续时间、释放核素和释放份额等如表1所示。 Table 1 Table of radioactive release of nuclear fue 核数 释放阶段 释放份额 间隙释放(0.5 h) 压力容器内早期释放(1.3 h) 压力容器外释放(2.0 h) 压力容器内晚期释放(10 h) 惰性气体 5% 95% 0 0 碘(I) 5% 35% 25% 10% 碱金属 5% 25% 35% 10% 碲(Te) 0 5% 25% 0.5% 贵金属 0 0.25% 10% 0 钡(Ba)、锶(Sr) 0 2% 0.25% 0 铈(Ce) 0 0.05% 0.5% 0 镧系元素 0 0.02% 0.5% 0 表1. 核燃料的放射性释放情况表 根据《AP1000设计控制手册》的描述，假设在事故发生的10分钟内，堆芯内无放射性核素释放；30分钟的间隙释放；持续1.3小时的压力容器内早期释放。这之后假设堆芯不再释放放射性核素。则反应堆堆芯核燃料释放的所有放射性源项数据如表2所示。 Table 2 Table of radionuclide releases of nuclear fue 反应堆堆芯放射性源项 核素 放射性活度(Ci) 核素 放射性活度(Ci) 核素 放射性活度(Ci) I-130 3.66E+06 Ru-106 4.77E+07 Sr-89 9.66E+07 I-131 9.63E+07 Rh-105 9.00E+07 Sr-90 8.31E+06 I-132 1.40E+08 Mo-99 1.84E+08 Sr-91 1.20E+08 I-133 1.99E+08 Tc-99 m 1.61E+08 Sr-92 1.29E+08 I-134 2.18E+08 Y-90 8.66E+06 Ba-139 1.78E+08 I-135 1.86E+08 Y-91 1.24E+08 Ba-140 1.71E+08 Cs-134 1.94E+07 Y-92 1.30E+08 Ce-141 1.63E+08 Cs-136 5.53E+06 Y-93 1.49E+08 Ce-143 1.52E+08 Cs-137 1.13E+07 Nb-95 1.67E+08 Ce-144 1.23E+08 Cs-138 1.82E+08 Zr-95 1.66E+08 Pu-238 3.83E+05 Rb-86 2.29E+05 Zr-97 1.64E+08 Pu-239 3.37E+04 Te-127 m 1.32E+06 Kr-85 m 2.63E+07 Pu-240 4.94E+04 Te-127 1.02E+07 Kr-85 1.06E+06 Pu-241 1.11E+07 Te-129 m 4.50E+06 Kr-87 5.07E+07 Np-239 1.93E+09 Te-129 3.04E+07 Kr-88 7.14E+07 La-140 1.82E+08 Te-131 m 1.40E+07 Xe-131 m 1.06E+06 La-141 1.62E+08 Te-132 1.38E+08 Xe-133 m 5.84E+06 La-142 1.57E+08 Sb-127 1.03E+07 Xe-133 1.90E+08 Pr-143 1.46E+08 Sb-129 3.10E+07 Xe-135 m 3.87E+07 Nd-147 6.48E+07 Ru-103 1.45E+08 Xe-135 4.84E+07 Am-241 1.25E+04 Ru-105 9.83E+07 Xe-138 1.65E+08 Cm-242 2.95E+06 表2. 核燃料的放射性核素释放情况表 注：该数据表假设条件：1、堆芯热功率为3468 MWt (比堆芯设计功率3400 MWt高2%)。主给水流量测量有1%的功率不确定度，应用2%的假设是偏保守的。2、堆芯燃料分三区布置，寿期末。 3.2. 废液中放射性源项估算 在严重事故发生后，大量的放射性核素不可能在同一时间全部释放，为更好的与实际情况相符，假设这些放射性核素在30天内均匀释放 [ 3 ]。当冷却剂通过破口流入堆坑时，大部分碘和惰性气体将释放到安全壳大气内 [ 5 ]。根据《EJ/T 317-1998压水堆核电厂辐射屏蔽设计准则》中关于严重事故放射性源项的描述，以及三哩岛和福岛的资料，假设30%的碘和50%的铯释放后进入事故废液，其他核素按照1%的比例进入考虑，并考虑核素的衰变。根据AP1000的设计，事故后7天，不需要人为干预，堆芯可处于安全状态，因此考虑事故后废液在安全壳内循环7天，由此计算出事故后第7天进入废液中的各放射性核素情况见表3，则总放射性最高达1.87 × 10 7 Ci。 Table 3 Radionuclide into the waste water on the 7th day after the acciden 核素 释放总量(Ci) 半衰期 核素溶于水比例 事故后第7天进入废液 的核素放射性活度(Ci) I-130 3.66E+06 12.36 h 30% 3.66E+04 I-131 9.63E+07 8.0207 d 30% 9.63E+05 I-132 1.40E+08 2.2838 h 30% 1.40E+06 I-133 1.99E+08 20.85 h 30% 1.99E+06 I-134 2.18E+08 52.5 m 30% 2.18E+06 I-135 1.86E+08 6.568 h 30% 1.86E+06 Cs-134 1.94E+07 2.0652 a 50% 3.23E+05 Cs-136 5.53E+06 12.980 d 50% 9.22E+04 Cs-137 1.13E+07 30.05 a 50% 1.88E+05 Cs-138 1.82E+08 33.41 m 50% 3.03E+06 Rb-86 2.29E+05 18.642 d 50% 3.82E+03 Te-127 m 1.32E+06 109 d 1% 4.40E+02 Te-127 1.02E+07 9.35 h 1% 3.40E+03 Te-129 m 4.50E+06 33.6 d 1% 1.50E+03 Te-129 3.04E+07 69.6 m 1% 1.01E+04 Te-131 m 1.40E+07 30 h 1% 4.67E+03 Te-132 1.38E+08 3.204 d 1% 4.60E+04 Sb-127 1.03E+07 3.85 d 1% 3.43E+03 Sb-129 3.10E+07 4.41 h 1% 1.03E+04 Ru-103 1.45E+08 39.26 d 1% 4.83E+04 Ru-105 9.83E+07 4.44 h 1% 3.28E+04 Ru-106 4.77E+07 371.1 d 1% 1.59E+04 Rh-105 9.00E+07 35.36 h 1% 3.00E+04 Mo-99 1.84E+08 2.7479 d 1% 6.13E+04 Tc-99 m 1.61E+08 6.0067 h 1% 5.37E+04 Y-90 8.66E+06 2.6684 d 1% 2.89E+03 Y-91 1.24E+08 58.51 d 1% 4.13E+04 Y-92 1.30E+08 3.54 h 1% 4.33E+04 Y-93 1.49E+08 10.25 h 1% 4.97E+04 Nb-95 1.67E+08 34.991 d 1% 5.57E+04 Zr-95 1.66E+08 64.032 d 1% 5.53E+04 Zr-97 1.64E+08 16.83 h 1% 5.47E+04 La-140 1.82E+08 40.284 h 1% 6.07E+04 La-141 1.62E+08 3.92 h 1% 5.40E+04 La-142 1.57E+08 91.1 m 1% 5.23E+04 Pr-143 1.46E+08 13.57 d 1% 4.87E+04 Nd-147 6.48E+07 10.98 d 1% 2.16E+04 Am-241 1.25E+04 432.1 a 1% 4.16E+00 Cm-242 2.95E+06 162.86 d 1% 9.83E+02 Cm-244 3.62E+05 18.11 a 1% 1.21E+02 Sr-89 9.66E+07 50.57 d 1% 3.22E+04 Sr-90 8.31E+06 28.80 a 1% 2.77E+03 Sr-91 1.20E+08 9.48 h 1% 4.00E+04 Sr-92 1.29E+08 2.627 h 1% 4.30E+04 Ba-139 1.78E+08 83.06 m 1% 5.93E+04 Ba-140 1.71E+08 12.753 d 1% 5.70E+04 Ce-141 1.63E+08 32.508 d 1% 5.43E+04 Ce-143 1.52E+08 33.039 h 1% 5.07E+04 Ce-144 1.23E+08 284.88 d 1% 4.10E+04 Pu-238 3.83E+05 87.73 a 1% 1.28E+02 Pu-239 3.37E+04 24131 a 1% 1.12E+01 Pu-240 4.94E+04 6561 a 1% 1.65E+01 Pu-241 1.11E+07 14.293 a 1% 3.70E+03 Np-239 1.93E+09 2.356 d 1% 6.43E+05 总放射性 1.40 × 10 7 Ci 表3. 事故后第7天进入废液中的各放射性核素情况 3.3. 废液总量估算 AP1000机组发生严重事故时，进入堆坑的废液包括： 1) 一回路水：299 m 3 ； 2) 非能动堆芯冷却系统的堆芯补水箱(2个)，容积(70.8 m 3 /个)； 3) 非能动堆芯冷却系统的安注箱(2个)，容积(48.1 m 3 /个)； 4) 安全壳内换料水箱(1个)，容积(2132 m 3 )； 废液总体积：299 + 70.8 × 2 + 48.1 × 2 + 2132 = 2668.8 m 3 。 3.4. 放射性浓度计算 [ 6 ] 根据对事故后第7天进入废液的放射性活度数据以及对废液总量的估算情况分析，事故后第7天进入废液的各核素的放射性活度浓度见表4。根据计算，此时废液中的总放射性活度浓度最高可达2.6 × 10 11 Bq/L水平。 Table 4 Table of radioactive concentration of the waste water on the 7th day after the acciden 核素 第7天废液中放射性活度浓度(Bq/L) 核素 第7天废液中放射性活度浓度 (Bq/L) I I-130 5.07E+08 Nb Nb-95 7.72E+08 I-131 1.34E+10 Zr- Zr-95 7.67E+08 I-132 1.94E+10 Zr-97 7.58E+08 I-133 2.76E+10 La La-140 8.41E+08 I-134 3.02E+10 La-141 7.49E+08 I-135 2.58E+10 La-142 7.26E+08 Cs Cs-134 4.48E+09 Pr Pr-143 6.75E+08 Cs-136 1.28E+09 Nd Nd-147 2.99E+08 Cs-137 2.61E+09 Am Am-241 5.76E+04 Cs-138 4.21E+10 Cm Cm-242 1.36E+07 Rb Rb-86 5.29E+07 Cm-244 1.67E+06 Te Te-127m 6.10E+06 Sr Sr-89 4.46E+08 Te-127 4.71E+07 Sr-90 3.84E+07 Te Te-129m 2.08E+07 Sr-91 5.55E+08 Te-129 1.40E+08 Sr-92 5.96E+08 Te-131m 6.47E+07 Ba Ba-139 8.23E+08 Te-132 6.38E+08 Ba-140 7.90E+08 Sb Sb-127 4.76E+07 Ce Ce-141 7.53E+08 Sb-129 1.43E+08 Ce-143 7.02E+08 Ru Ru-103 6.70E+08 Ce-144 5.68E+08 Ru-105 4.54E+08 Pu Pu-238 1.77E+06 Ru-106 2.20E+08 Pu-239 1.56E+05 Rh Rh-105 4.16E+08 Pu-240 2.28E+05 Mo Mo-99 8.50E+08 Pu-241 5.13E+07 Tc Tc-99m 7.44E+08 Np Np-239 8.92E+09 Y Y-90 4.00E+07 Y-91 5.73E+08 Y-92 6.01E+08 Y-93 6.89E+08 总放射性活度 1.94×10 11 Bq/L 表4. 事故后第7天废液的放射性浓度数据表