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user: 3. 水洗模型介绍 针对放射性水洗现象，国际上也开发了相应的水洗模型来模拟水洗过程，计算水池水洗放射性的去污因子。目前国际上已开发了如下五种水洗模型：1) 日本原子能研究机构(JAERI)开发的ART模型；2) 欧洲多家机构联合开发的BUSCA模型；3) 美国EPRI开发的SUPRA模型；4) 美国核管会(NRC)的SPARC-90模型；5) Battelle/GRS联合开发的SPARC-B/98模型。 这五种水洗计算模型均由三大部分组成，分别是水洗过程的热工水力模型、气溶胶的去除模型以及元素碘和有机碘(放射性裂变气体)的去除模型。水洗过程的热工水力模型主要计算初始气泡及上升过程中气泡的尺寸、气泡的速度、气泡相界面上发生的质量、动量和能量传递、气泡上升过程中的气溶胶粒子尺寸的增长等；而气溶胶的去除模型则针对不同区域发生的一系列气溶胶去除机制计算水洗过程的去污因子；元素碘和有机碘(放射性裂变气体)水洗的热工水力过程和气溶胶类似，但其去除模型和气溶胶有较大区别。五种水洗模型在上述三个方面都不尽相同，具体如下。 3.1. ART模型 在水洗过程的热工水力模型方面，ART [ 2 ] 由用户自己来定义注射通道出口的初始气泡的体积大小，且ART水洗模型假设气泡从产生到上升至水池表面发生破裂的整个过程，一直保持该体积(用户定义)不变，气泡的形状自始至终为球形。气泡在水池的上升过程中，ART水洗模型允许用户自己来定义气泡的上升速度，或者也可从热工水力学程序THALES的计算结果中获得，并假设该上升速度为定值，保持不变。ART实际是THALES/ART程序系统的一部分，THALES负责事故过程中的热工水力计算，而ART负责的是裂变产物的迁移计算，由THALES为ART提供气泡热工水力方面的输入。也就是说，ART水洗模型中是不含有气泡的热传递和质量传递模型以及水蒸气在气溶胶粒子表面的凝结等热工水力模型的，也没有模拟由于气泡中水蒸气的蒸发和凝结而造成的气泡体积改变。 而在气溶胶粒子的去除模型方面，ART水洗模型仅仅考虑了重力沉降、布朗扩散等气溶胶去除机制，并考虑了气泡界面处水蒸气向气泡内部的蒸发速率对气溶胶粒子去除的阻碍作用，没有考虑水蒸气在气泡界面的冷凝去除，相对来说比较简单。 ART模型中放射性气体的去除模型比较简单，考虑到了水池中和气泡中可溶放射性裂变气体的量的不同，通过两者之间质量传递来去除气泡中的放射性气体，但该模型中没有考虑到Henry定律的限制。 3.2. BUSCA模型 在水洗过程的热工水力模型方面，BUSCA [ 2 ] [ 3 ] 允许用户自己定义初始气泡的体积，也耦合了Eamakrishnan et al.理论模型、EPRI的大的水平出口和竖直出口关系式、SPARC-90模型的大的水平出口和竖直出口以及多孔出口类型的相关关系式等计算初始气泡体积的关系式，用户可以根据需要自行选择相应的关系式来计算初始气泡的体积。 至于气泡的形状，BUSCA模型为用户提供了五种选择，一种是根据算得的Re数和Eo数来判断气泡的形状，除此之外，用户还可以从以下四种气泡形状中自主选择：1) 球形气泡；2) 扁圆球形气泡；3) 球冠形气泡(球冠半角由通道出口气体的Eo数决定)；4) 球冠形气泡(球冠半角固定为55˚)。BUSCA模型对于初始气泡破裂后的气泡大小分布采用了对数正态分布，该分布中气泡的平均直径为0.716 cm。BUSCA水洗模型在求解气泡上升过程中相对于水池中水的相对速度时，提供了四种选择，一种是根据Wallis的5区域关系式，剩下的三种则是根据球形、扁椭球形、球冠形这三种气泡形状分别求解；而气泡在水池中上升的绝对速度(用于求气泡在水池中的停留时间)，用户可以自行选择GEC群集模型、Colder群集模型或者Sjoen股流模型进行计算。 BUSCA水洗模型假设气泡在水池上升的过程中，水池的温度保持不变，同时认为水池的温度与气泡界面的温度相同，没有考虑通入水池的气体和水池之间会达到热力学平衡，仅在气泡的气体侧采用了不同的关系式来计算气泡与水池之间的质量传递和热传递，由于有水蒸气进入气泡内，气泡内总的焓会发生变化，可通过焓变的方程进而计算气泡内温度的改变。除此之外，BUSCA水洗模型还利用修正的Mason方程计算了气泡内水蒸气在气溶胶粒子上的凝结，即气泡内气溶胶粒子尺寸的增长。 在气溶胶的去除模型方面，BUSCA程序在注射通道出口区域仅考虑了惯性碰撞这一种气溶胶去除机制；而在气泡上升区域，该模型考虑了热泳、扩散泳、重力沉降、离心沉积、布朗扩散等气溶胶去除机制，并额外考虑了气泡破裂对气溶胶去除的影响。在放射性气体的去除方面，BUSCA考虑的主要是碘蒸气通过扩散机制的去除，考虑了Henry定律的影响。 3.3. SUPRA模型 在水洗过程的热工水力模型方面，SUPRA [ 2 ] [ 4 ] 提供了三种决定通道出口初始气泡体积的方式：1) 用户自己定义初始气泡的体积；2) 通过Eamakrishnan et al.理论模型进行计算；3) 根据表面张力和浮力之间平衡的关系式进行计算。在气泡上升区域，SUPRA提供了三种气泡形状供用户选择，分别是球形、扁圆球形和球冠形。初始气泡破裂后形成的气泡体积，SUPRA通过LEIBSON关系式进行计算，根据通道出口处气体的Re数来决定破裂后形成的气泡的体积。在求解气泡上升过程中相对于水池的速度时，SUPRA提供了两种选择，一种是根据Haberman和Morton关系式进行计算；另一种是依据气体Re数的不同，根据Wallis的5区域关系式进行求解。至于气泡群在水池中上升的绝对速度，由于缺少相关资料，其求解方法不详。SUPRA分别计算了气泡液体测和气体侧的质量传递和热传递系数，假设水池温度、气泡界面的温度和气泡内气体的温度不尽相同，计算了气泡界面处的冷凝/蒸发速率，通过质量守恒、蒸气守恒和能量守恒方程来计算热平衡和质量平衡。SUPRA没有考虑气泡在水池的上升过程中水蒸气在气溶胶粒子上的冷凝。 在气溶胶的去除模型方面，SUPRA模型在注射通道出口区域仅考虑了惯性碰撞和离心沉积这两种气溶胶去除机制；而在气泡上升区域，该模型考虑了热泳、扩散泳、重力沉降、离心沉积、布朗扩散等气溶胶去除机制。在放射性气体的去除方面，SUPRA程序考虑了元素碘、甲基碘和碘化铯气体的去除，计算了放射性气体通过气泡界面的流动，并利用Henry数来决定气泡界面的哪一侧(液体侧还是气体侧)主导着放射性气体的质量传递。 3.4. SPARC-90模型 SPARC模型到目前共经历了四个版本，分别是SPARC-87、SPARC-90、SPARC-B/96和SPARC-B/98，其中SPARC-87是最初的版本，SPARC-90相较SPARC-87进行了大幅度的更新，并得到了广泛的应用，直至现在，MELCOR程序的最新版本中耦合的仍然是SPARC-90水洗模型。随后，Battelle试验室进一步研究了放射性物质的水洗过程，在SPARC-90的基础上，进一步开发了SPARC-96/B水洗模型，加入了对许多新的过程的模拟以及新的气溶胶去除机制，并将该水洗模型应用于GRS的FIPLOC程序。而目前SPARC程序的最终版本为SPARC-B/98，代表了国际上关于水洗研究的最新成果，GRS的安全壳分析程序COCOSYS就耦合了SPARC-B/98水洗模型。 在水洗过程的热工水力模型方面 [ 5 ] [ 6 ]，SPARC-90水洗模型中的出口类型涵盖了大的水平出口、大的竖直出口以及多孔出口三种，注射通道的出口处形成的初始气泡的大小与通道出口的类型以及气流的流速有关。初始气泡在上升了“12个初始气泡直径的距离”后会完全破裂成大小稳定的小气泡，这些小气泡在上升过程中大小保持不变，这些小气泡的直径与通入的混合气体中水蒸气的摩尔份额有关；SPARC-90假定这些气泡的形状均为扁椭球形。SPARC-90水洗模型在Haberman试验数据的基础上，采用了两个关系式求解气泡相对与水池中水的上升速度，该速度的大小和气泡的直径有关；而气泡群在水池中上升的绝对速度和气流的流量以及在气泡在水池中上升的距离有关，SPARC-90最后使用的气泡上升的绝对速度为一定值，即气泡在通道出口的速度和到达水面处速度两者的平均值。 SPARC-90模型假定，在注射通道出口区域，注入的混合气体一进入水池，就立即和水池中的水达到热力学平衡，气泡中混合气体的温度变为水池温度，气泡中的水蒸气分压变为水池中水的饱和蒸汽压。在气泡的上升过程中，由于气泡中压力的减小，气泡中的气体会膨胀做功，气泡内温度降低，此时水池中水的温度要大于气泡界面的温度，而气泡界面温度又大于气泡内气体的温度；同时由于水池中水的饱和蒸汽压大于气泡内的蒸汽分压，气泡界面会发生蒸发现象，从而导致有水蒸气不断进入到气泡内。若气泡内部水蒸气的饱和度大于粒子表面的饱和度，气泡内会有水蒸气凝结到气溶胶粒子上，SPARC-90利用修正的Mason方程来计算气泡内气溶胶粒子的增长。 在气溶胶去除模型方面，SPARC-90在注射通道的出口区域，考虑了蒸汽冷凝、惯性碰撞、重力沉降、布朗扩散和离心沉积等气溶胶去除机制，而在气泡上升区域，SPARC-90考虑了重力沉降、离心沉积、布朗扩散、扩散泳等气溶胶去除机制，并考虑了初始气泡破裂对气溶胶去除的影响。值得注意的是，SPARC-90的水洗模型没有考虑热泳这一气溶胶去除机制。在放射性气体的去除方面，SPARC-90程序考虑了元素碘、甲基碘气体的去除，在注射通道出口区域，模型仅考虑了蒸汽冷凝去除机制对元素碘和甲基碘等裂变气体的去除作用；而在气泡上升区域，模型假定元素碘和甲基碘的去除主要是靠气泡内这些裂变气体的扩散作用，并考虑了Henry定律的限制。 3.5. SPARC-B/98模型 相比于SPARC-90，SPARC-B/98做出了几个重要的改变 [ 7 ] [ 8 ]：1) SPARC-B/98模型考虑了对注射通道出口处“射流”的模拟，模型假定当气流注射速度较高，且高于最小夹带速度时，对于多孔出口或者单一小孔的出口类型，模拟了浸没的“射流”过程，在这种情况下，初始气泡形成于射流区域的末端。在射流内，也考虑了相应的质量和能量传递过程及多种气溶胶去除机制；2) 在气泡上升区域，SPARC-B/98对气泡上升区域气泡尺寸分布的考虑更加复杂和精细，首次对气泡尺寸分布定义为两个对数正态分布的叠加，而不是像SPARC-90那样假定气泡在上升过程中大小保持不变；3) 加入了被SPARC-90忽略的“热泳”这一气溶胶去除机制；4) 由于在一个有限大小的水池内，气泡上升时，水池中的水本身也会循环运动，SPARC-B/98考虑了水的扰动对气泡群上升的绝对速度的影响。 3.6. 水洗模型小结 五种水洗模型的在热工水力模型方面的区别如表3所示，在气溶胶去除模型方面的区别如表4所示。从两表中可以看出，ART水洗模型相对于其他模型明显过于简化；对于BUSCA模型，目前无法获得相关程序，且其在每个区域内考虑的热工水力学过程和气溶胶去除机制也不如SPARC-B/98模型精细；对于SUPRA模型，已经有资料显示，其对于不可溶性气溶胶粒子的水洗效果预测结果不够保守；而作为SPARC-90模型的下一版本，SPARC-B/98水洗模型相较于SPARC-90做出了许多改进，代表了目前国际上水洗研究最新、最全的研究成果，使SPARC-90的热工水力模型和气溶胶去除模型都得到了极大的完善。 Table 3 Comparison of thermohydraulics in five different pool scrubbing model ART BUSCA SUPRA SPARC-90 SPARC-B/98 射流区域模型 未考虑 未考虑 未考虑 未考虑 当气流注射速度较高，且高于最小夹带速度时，对于多孔出口或者单一小孔的出口类型，模拟了浸没的“射流”过程 初始气泡的体积 用户定义 1) 用户定义；2) Ramakrishnan理论模型；3) EPRI的大的水平出口和竖直出口关系式；4) SPARC模型的大的水平、竖直及多孔出口类型的相关关系式 1) 用户定义；2) Ramakrishnan理论模型；3) 根据表面张力和浮力之间平衡的关系式进行计算。 SPARC模型的大的水平出口和竖直出口以及多孔出口类型的相关关系式 SPARC模型的大的水平出口和竖直出口以及多孔出口类型的相关关系式 气泡在上升过程中的直径 和初始气泡相同 对数正态分布，平均直径0.716mm LEIBSON关系式 单一尺寸，和通入的混合气体中水蒸气的份额有关 两个对数正态分布的叠加 气泡的形状 球形 球形、椭球性和球冠形 球形、椭球形和球冠形 椭球形 椭球形 气泡相对水池中水的相对上升速度 用户定义或由THALES算得 1) Wallis的5区域关系式；2) 针对球形、扁椭球形和球冠形分别求解 1) Haberman和Morton关系式；2) Wallis的5区域关系式 依据Haberman实验数据，采用两个关系式 和SPARC-90相同 气泡群在水池中的绝对上升速度 用户定义或由THALES算得 GEC群集模型、Colder群集模型、Sjoen股流模型 不详 根据Paul等人和GE公司试验数据所得关系式 新的关系式，考虑了有限大小的水池尺寸的影响 水蒸气在气溶胶粒子上的凝结 未考虑 修正的Mason方程 未考虑 修正的Mason方程 修正的Mason方程 气泡相界面处的温度 不详 假设相界面温度和水池温度相同 和水池、气泡内气体温度不同，要额外计算 和水池、气泡内气体温度不同，要额外计算 和水池、气泡内气体温度不同，要额外计算 表3. 五种气溶胶水洗模型所考虑的热工水力学过程差异 Table 4 Comparison of aerosol removal mechanisms in five different pool scrubbing model ART BUSCA SUPRA SPARC-90 SPARC-B/98 注射通道出口区域的射流处 未考虑 未考虑 未考虑 未考虑 气溶胶粒子和液滴相互作用时有碰撞去除、拦截去除以及分子和湍流扩散去除等机制；粒子和射流区域界面相互作用时有蒸气凝结/扩散泳、热泳、布朗扩散等机制 注射通道出口区域初始气泡的形成过程 未考虑 惯性碰撞 惯性碰撞 离心沉积 蒸汽凝结 惯性碰撞 离心沉积 重力沉降 布朗扩散 蒸气凝结/扩散泳 惯性碰撞 离心沉积 重力沉降 布朗扩散 热泳 气泡上升区域 重力沉降 布朗扩散 重力沉降 离心沉积 布朗扩散 扩散泳 热泳 重力沉降 离心沉积 布朗扩散 扩散泳 热泳 重力沉降 离心沉积 布朗扩散 扩散泳 重力沉降 离心沉积 布朗扩散 扩散泳 表4. 五种气溶胶水洗模型所考虑的气溶胶去除机制差异 总的来说，通过比较ART、BUSCA、SUPRA、SPARC-90和SPARC-B/98五种水洗模型所考虑的热工水力学过程和气溶胶去除机制，得出SPARC-B/98模型是五种模型中对水洗过程考虑最全面和最精细的，故推荐后续以SPARC-B/98模型为基础对放射性水洗模型进行深入研究和优化。