Projet ANR-12-JS10-0010 – MAGIC CARPET : Dispositifs à magnétorésistance tunnel basés sur les propriétés de films ultra-minces de NaCl
Programme : JCJC - SIMI 10 - Nanosciences (JCJC SIMI 10)
Année de financement : 2012
Coordinateur du projet : Monsieur Sylvain LATIL (Service de Physique et de Chimie des Surfaces et des Interfaces)
Partenaires : Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Énergie
Montant : 149178.0 euros
Date de début : 2013
Durée : 24 mois
Résumé : Etude ab initio, synthèse et mesure du transport polarisé en spin dans des jonctions tunnel originales pour la spintronique : utilisation du NaCl comme barrière.Ce projet a pour finalité (i) l'étude préalable, puis (ii) la réalisation d'un nouveau type de jonction tunnel magnétique. L'idée directrice consiste à remplacer le MgO généralement utilisé comme barrière entre les électrodes ferromagnétiques par un halogénure d'alcalin.
Barrières tunnel d'halogénure d'alcalin : un matériau prometteur pour les JTM du futur ?Ces dernières années, les Jonctions tunnel magnétiques (JTM) ont suscité un intérêt croissant dans le domaine des nanosciences, depuis qu’elles sont devenues l’un des dispositifs clefs d’une discipline émergente : l’électronique de spin. Ces hétérostructures sont constituées de deux électrodes métalliques ferromagnétiques (FM) séparées par une fine couche isolante non magnétique (la barrière tunnel). Ces dispositifs présentent des effets de magnétorésistance tunnel (TMR) basés sur un transport cohérent des électrons et ont été intégrés avec succès dans les dispositifs électroniques tels que : têtes de lectures magnéto-résistives à TMR, mémoires magnétiques à accès aléatoire (MRAMs), etc. Jusqu’à maintenant les JTMs à TMR les plus performantes sont basées sur des barrières de MgO cristallin. Toutefois, en dépit de leurs propriétés prometteuses, les effets de TMR mesurés expérimentalement restent encore inférieurs aux prédictions théoriques. Ces désaccords sont généralement attribués à la mauvaise qualité structurale et/ou chimique des interfaces FM/MgO (par exemple : l’oxydation de l’interface, la mauvaise coïncidence entre paramètres cristallins à l'interface) ainsi qu'à la présence de dislocations dans la couche de MgO, qui réduisent la TMR de façon draconienne.Nous proposons une solution originale à ces problèmes techniques en remplaçant la barrière d'oxyde par un matériau (i) isolant, (ii) composé d'éléments suffisament légers pour réduire le couplage spin-orbite, (iii) ne comportant pas d'oxygène de manière à s'affranchir de toute pollution chimique de l'interface et enfin (iv) présentant des propriétés mécaniques moins raides que le MgO de façon à réduire le risque de dislocations dues aux différences des paramètres cristallins.Une classe de matériaux obéit à ce cahier des charges : les halogénures d'alcalins.
NaCl / Fe : Etude théorique, analyses, synthèse, mesures.L'originalité de notre approche repose sur une étude combinée des interfaces sel / métal par des calculs ab initio et plusieures procédures expérimentales : croissance par jet moléculaire (MBE), mesures in situ (RHEED et LEED) et analyses (STM, mesure du découplage magnétique entre électrodes).Le volet théorique de notre programme de recherche repose sur des études systématiques d'interfaces d'halogénures d'alcalins et de métaux de transition. Nous devons extraire précisément (i) l'énergétique de l'interface : les énergies d'adhésion, les énergies de surfaces et d'interfaces de manière à pouvoir prédire un scénario de mouillage du sel. Par ailleurs (ii) une fois les structures les plus plausibles identifiées, nous devrons analyser l'évolution des propriétés électroniques de l'hétérostructure : gap dans la barrière, pénétration des états de surface du métal dans le sel, structure magnétique du métal, etc. Au vu de la précision requise et la versatilité des problèmes posés, seules les techniques ab initio permettent de mener à bien ce projet. Nos calculs sont réalisés à l'aide du code Quantum Espresso, qui repose sur la théorie de la fonctionnelle de la densité. D'un point de vue expérimental, la synthèse des films minces et ultraminces de NaCl(001) et des interfaces Fe/MgO (tache 3) sont réalisées sous ultra-vide par épitaxie par jets moléculaires (MBE).Les analyses structurales (diffraction d’électrons) et chimiques (spectroscopie de photons et d’électrons) in situ permettent de contrôler la qualité des films minces de NaCl et des interfaces. La cristallinité des films minces de NaCl a été améliorée grâce à des recuits sous ultra-vide.
Résumé de la soumission : Le projet MAGIC CARPET porte sur l’étude théorique et la réalisation de nouvelles jonctions tunnel magnétiques (JTMs), à base de barrières tunnel de NaCl cristallin. C’est un projet de recherche nouveau au laboratoire SPCSI. Ces dernières années, les JTMs ont suscité un intérêt croissant dans le domaine des nanosciences, depuis qu’ils sont devenus l’un des dispositifs clefs d’une discipline émergente : l’électronique de spin. Ces hétérostructures sont constituées de deux électrodes métalliques ferromagnétiques (FM) séparées par une fine couche isolante non magnétique (la barrière tunnel). Ces dispositifs présentent des effets de magnétorésistance tunnel (TMR) basés sur un transport cohérent des électrons et ont été intégrés avec succès dans les dispositifs électroniques tels que : têtes de lectures magnéto-résistives à TMR, mémoires magnétiques à accès aléatoire (MRAMs), etc. Jusqu’à maintenant les JTMs à TMR les plus performantes sont basées sur des barrières de MgO cristallin. Toutefois, en dépit de leurs propriétés prometteuses, les effets de TMR mesurés expérimentalement restent encore inférieurs aux prédictions théoriques. Ces désaccords sont généralement attribués à la mauvaise qualité structurale et/ou chimique des interfaces FM/MgO (par exemple : l’oxydation de l’interface) ainsi qu'à la présence de dislocations dans la couche de MgO, qui réduisent la TMR de façon draconienne.Dans ce projet, nous étudierons de manière approfondie les hétérostructures FM/NaCl/FM. Tout d’abord, nous sélectionnerons les architectures FM/NaCl les plus pertinentes pour la réalisation des jonctions tunnel (choix de l’électrode magnétique, géométrie de l’épitaxie, etc.) grâce à une étude théorique menée sur ces interfaces, par techniques ab initio (DFT). Les  hétérostructures seront ensuite réalisées expérimentalement par une technique de croissance sous ultra-vide. Les propriétés des interfaces de ces hétérostructures seront caractérisées par différentes techniques (diffraction X, réflectivité X, XPS, microscopie à effet tunnel) dans le but de comprendre de manière approfondie les propriétés structurales et électroniques des architectures sélectionnées. Enfin, les jonctions tunnel FM/NaCl/FM seront élaborées. Les propriétés de magnéto-transport des JTMs lithographiées seront étudiées par des mesures de TMR et parallèlement une étude ab initio du transport tunnel sera menée afin de comprendre les phénomènes physiques dans ces structures originales. Une fois le projet de recherche MAGIC CARPET mené à terme, nous aurons développé des nouvelles jonctions tunnel à base de NaCl cristallin, ayant de forts effets de TMR à température ambiante.
Résultats : Nous avons réalisé une étude exhaustive de l'énergétique d'interface entre un film mince de NaCl et une surface de Fer Fe (100), par des calculs ab initio, et ce parallèlement aux manips par MBE.
Suite aux informations obtenues des  membres du consortium (JBM) qui ont réalisé les épitaxies, nous avons retenu deux possibilités quant à la géométrie adoptée par NaCl sur le fer:
- Fe (2x2) / NaCl (1x1) R0°, pour laquelle les réseaux carrés du sel et du fer coïncident parfaitement.
- Fe (4x4) / NaCl (3x3) R45°, présentant une rotation de 45° entre le réseau carré de NaCl et celui du fer.
Ces schémas d'épitaxie sont représentés sur la figure ci-dessous.
Ces hétérostructures NaCl/Fe ont été optimisées ab initio, et nous en avons déduit les energies d'adhésion, puis les énergies d'interfaces. Ceci nous permet de discriminer entre les deux structures candidates. Nous avons ainsi montré que l'épitaxie R45° est probablement la plus stable. C'est malheureusement celle qui contient le plus grand nombre d'atomes par maille élémentaire.
Les synthèse de films minces cristallins de NaCl(001) sur surface cristalline de Fe(001) ont été réalisées en parallèle. Nous avons pu, par la suite, procéder aux analyse chimiques de l’interface Fe/NaCl par spectroscopie de photons et d’électrons.
Perspectives : Nous allons poursuivre les études de la croissance cristalline avec d’autres films minces d’halogénures d’alcalins sur surface de Fe(001) comme LiF, KBr, etc.
D'un point de vue théorique, nous avons maintenant nos structures optimisées, et nous pouvons commencer des analyses plus poussées de la structure électronique au niveau de l'interface.
Publications et brevets : Une première publication est en cours de rédaction, qui porte sur la croissance épitaxiale du NaCl sur une surface de Fe (100). Elle réunira les travaux de JBM sur les résultats de croissance par MBE ainsi que les calculs théoriques de SL sur les énergies d'interfaces Fe et NaCl.