Projet ANR-13-IS04-0001 – IRIDOTI : Dopage par Irradiation des IsolantsTopologiques
Programme : Blanc – Accords bilatéraux 2013 - SIMI 4 - Physique (Blanc – Accords bilatéraux 2013 - SIMI 4)
Année de financement : 2013
Coordinateur du projet : Monsieur Marcin KONCZYKOWSKI (Laboratoire des Solides Irradiés, CNRS - UMR 7642 Ecole Polytechnique)
Partenaires : Laboratoire de Physique des Solides; Laboratoire des Solides Irradiés
Montant : 199500.0 euros
Date de début : 2013
Durée : 42 mois
Résumé : Dopage par irradiation des isolants topologiquesLe fil conducteur de projet est l'utilisation d'irradiation par particules énergétiques comme méthode de dopage finement contrôlée des isolants topologiques. Finalité de cette méthode est la suppression de conductivité de volume et émergence de conduction par les canaux de surface protégées topologiquement
Suppresion de conductivite de volume des isolants topologiques par irradiationDétermination de l'effet de divers types d'endommagement sur les propriétés électriques et spectroscopiques des isolants topologiques est la condition préalable du projet. Nous utilisons différents types de projectiles, de électrons a basé température pour création d'irradiation défauts ponctuels, aux ions lourds rapides pour former de défauts massifs. Dans les premières expériences, nous avons constaté que l'action principale de ces deux types de défauts est le dopage, de type de donneur pour les deux cas. La prochaine question centrale est la détermination de la stabilité des défauts d'irradiation. Nous avons constaté que les défauts ponctuels introduits à 20K en Bi2Te3, recuit en deux stages principaux. Un autour de 100 ° K, un autre au delà de la température ambiante. Nous avons associés le stage basé température à la migration interstitielle et la stage à haute température avec le mouvement des lacunes. L'énergie d'activation de stage haute température a été déterminée. Mode d'opération pour approcher le point de neutralité, avec suppression de concentration des porteurs dans le volume, par la succession irradiation et recuit a été établi. Des expériences sur des échantillons près de la neutralité, ont révélé contribution importante de conduction de surface, manifestée par magnéto résistance positive linéaire en H.La croissance des nanofils d'isolateurs topologiques par la méthode de dépôt électrolytique dans la moule a été le deuxième axe du projet. Corrélation de la structure cristalline des nanofils avec leurs propriétés électriques est actuellement étudiée par microscopie électronique en transmission à haute résolution. Cela se fait en parallèle avec l'identification d'endommages crées par les ions lourds de haute énergie. ARPES expériences ont porté sur la recherche de la fluctuation des états de charge de surface, le concept soulevé par des mesures de susceptibilité de spin réalisées par le partenaire américain.
Crteation des defauts par irradiation combine avec mesures de magnetoransportLes expériences d'irradiation ont été effectués sur deux plates-formes: faisceau d'ions lourds au GANIL de Caen et irradiation par les électrons à basse température sur la plate-forme SIRIUS à LSI, Ecole Polytechnique. Deux essais, avec ions de 900 MeV l'un avec U238 et l'autre avec Pb208 ont été réalisées à Décembre 2013 et Mars 2014. Dans la première, nous avons exposé plusieurs échantillons issus du même cristal de Bi2Te3 aux différentes doses de 1e9 à 5E11 impacts/cm2. Dans la deuxième, nous nous avons focalisée sur les doses donnant l'échantillon proche du point de neutralité. Irradiation électronique à basse température a été réalisée en Avril 2014. Échantillons de Bi2Te3 exposés aux doses supérieures à celle de la conversion de type de conductivité ont été produites et utilisées dans d'autres expériences, à LSI et à CUNY (Etats-Unis). Expériences simples pour caractériser les effets de l'irradiation ont été mesures de magnéto transport: au LSI dans la plage de température de 4,2 ° K et champs jusqu'à 3T, à CUNY de 1,3 ° K, jusqu'à 14T. En outre plateforme de CUNY permet la rotation de l'échantillon et la séparation de contribution de surface de la conductivité de volume.Expériences de recuit ont été réalisées à LSI, in-situ après une irradiation d'électrons à 20K et ex-situ au-dessus de la température ambiante.La croissance des nanofils de isolants topologiques par électrodéposition dans la membrane poreuse (Al2O3) a été effectuée sur les deux sites CUNY et LSI. La microscopie électronique à transmission (MET) d'imagerie de nanofils (après dissolution de la membrane) a été réalisée à LSI.Spectroscopie ARPES a été réalisé par l'équipe LPS sur synchrotron Elletra (Trieste) sur des échantillons préparés et caractérisés par équipe LSI.
Résumé de la soumission : Une découverte majeure a marqué la physique des matériaux électroniques les derniers années. Le point de départ a été la prédiction théorique d'une catégorie nouvelle des isolateurs topologiques (TI) tridimensionnelles, caractérisées par une bande interdite ouverte dans le volume mais développant les états de surface de type cônes de Dirac avec bande interdite nulle et loi linéaire de dispersion E(k) d'énergie en fonction de moment k. La masse effective des porteurs sur ces états de surface est nulle et le spin est figé et opposé pour les deux branches formant le cône. Ces états sont insensibles à la perturbation représentant la symétrie d'inversion de temps et la diffusion des porteurs de mémé énergie de k à -k est impossible. Si réalisées, ces systèmes ont potentiellement une application dans le domaine de spintronique et dans le calcul quantique. En pratiqué l'accès aux états 2D est rendu difficile par le fait que le volume de TI est généralement conducteur. Plusieurs méthodes d'élimination de conductivité dans le volume, par nano structuration, dopage, variation de composition ou le polarisation électrostatique n'ont pas été couronnées de succès.Nous proposons un approche nouvelle par utilisation de l'irradiation pour création des défauts charges et compensation de la conductivité "intrinsèque" dans le volume. Utilisant les électrons et protons dans la gamme d'énergie inferieure à 3MeV nous allons créer les défauts élémentaires (lacunes et interstitiaux) et (a) ajuster la concentration de porteurs et déplacer le niveau de Fermi vers le point de Dirac (b) réduire la conductivité dans volume par l'effet de localisation Anderson. Le premier effet va compenser les porteurs de charge mobiles dans le volume, le second va nous permettre de tester les concepts théoriques récents de l'Effet Quantique de Hall Anormal (QAHE). Identification de contributions de volume et de surface dans les échantillons dopes par irradiation va être réalisée par combinaison de mesures de transport électronique en champ magnétique intense, en particulier des oscillation quantiques de Shubnikov – de Haas (SdH) et de mesures de Spectroscopie de Photoémission Résolu en Angle (ARPES). Fabrication des TI donc la conductivité en volume soit éliminée est le but primaire de notre projet.Le second objectif du projet est élucidation de l'effet de désordre sur les canaux de conduction de surface des TI. Désordre est un élément crucial dans la description de matière condensée quantique, il est a l'origine des effets tels que la transition métal isolant, effet Hall quantique entier et fractionnel. On sait que le dopage introduit le désordre aléatoire, mais les effet des dopants charges et avec un spin à longue portée dans les isolateurs topologiques restent à élucider. En variant la dose d'irradiation nous pouvons obtenir l'augmentation de résistivité par plusieurs ordrés de magnitude quand le potentiel chimique approches le point de Dirac. Dans ce régime nous espérons de vérifier le concept récent de Isolateur Topologique d'Anderson, une état quantique exotique caractérisée par valeurs de conductivité discrètes prévus dans un métal désordonnée à forte interaction spin-orbite. Le troisième objective de projet est fabrication par implantation ionique (protons) des structures p-n-p ou n-p-n sous la surface des TI. Ces structures sont le prototype de dispositif spintronique ajustable, ouvrant la perspective des applications nouvelles.Le projet est basée sur une collaboration internationale entre deux équipes CNRS hébergées par l'Ecole Polytechnique et par l'Université d'Orsay et une consortium coordonnée par City College de New York (CUNY) incluant les chercheurs de Université de Columbia et centre de Recherche IBM Yorktown Heights. La synergie des compétences des équipes françaises en matière de l'irradiation des matériaux et ARPES avec l'expertise dans la matière de croissance de matériaux et mesures de transport électronique de l'équipe américaine.
Résultats : Détermination de l’effet du dopage par défauts d’irradiation aux électrons et aux ions lourds était la première réalisation du projet. Estimation précise des taux de dépression de la concentration de porteurs par dose d'irradiation a permis de déterminer les doses requises pour inversion du type de conductivité. Il s'agissait d'une première étape pour définir la méthode de fabrications des échantillons isolants en volume par l'irradiation suivie d'un recuit. Le deuxième paramètre à définir était l'énergie de migration des défauts. Cela a été fait pour le stage de recuit supérieur à la température ambiante de Bi2Te3, énergie de migration de 0,78 eV indique la migration des lacunes dans ce stage. Au voisinage de la condition de neutralité (de résistivité maximale) contribution de la conductivité par des canaux de surface deviennent importante comme témoigne la magnétorésistance positive linéaire. L'ajustement de cette magnétorésistance  à la formule Hikami-Larkin-Nagaoka permet de déterminer la longueur de cohérence de phase et le nombre de canaux de conduction de surface.
Conditions de croissance dans le moule des isolants topologiques sous forme de nanofils ont été établis et des échantillons Bi2Te3 et Sb2Te3 de diamètres différents ont été synthétisés. Nous avons découvert la possibilité unique de changer le type de matériau pendant la croissance et former des jonctions de taille nanométrique p-n dans nanofil. Les autres structures hybrides, bicouches supraconducteurs-isolant topologique ont été obtenus. Ces structures manifestent supraconductivité induite par l'effet de proximité.
Une découverte majeure de notre consortium a été la réponse singulier des spin des fermions de Dirac, (Nature Materials, 13, 580 (2014)). Fluctuations spatiales de la charge locale sur la surface de TI sont la conséquence directe de cette conclusion. Cela donne une direction nouvelle pour les expériences ARPES avec un faisceau focalisé, réalisés par le partenaire LPS du projet.
Perspectives : Dopage induit par irradiation s'est révélée comme la méthode efficace d'élimination des porteurs dans le volume et de révéler la conduction par les états de surface dans Bi2Te3. Par cette méthode nous avons produits les échantillons pour des expériences fines en basses températures et champ magnétique ainsi que pour autres expériences (ARPES, micro-ondes et conductivité optique). Structures nouvelles (hybrides supraconducteur-TI, jonctions p-n) ont été fabriqués par procédé d'électrodéposition. Ces réalisations ouvrent de nouvelles perspectives et ont généré un grand intérêt dans la communauté. Des expériences préliminaires sur d'autres catégories des TI (PbSxSe1-x) prouvent que le même schéma peut être utilisé dans un contexte plus large.
Dans l'étape suivante, nous allons élargir notre éventail de matériaux étudiés à Bi2Se3 dopés Ca et Mn. Nous attendons à une énergie de migration de la lacune plus élevée dans ce matériau et une meilleure stabilité de défauts. Simulation numériques de sections efficaces de création des défauts dans Bi2Te3 nous permet d'anticiper que les faisceaux d'électrons à énergie plus faible (< 1.5MeV) peut induire majoritairement les lacunes sur le sous réseau Te et produire dopage de type accepteur, ouvrant la possibilité de manipuler l'énergie de Fermi dans deux sens. L'intérêt porte sur le famille PbSxSe1-x est très particulier, car en fonction de composition nous pouvons passer d'un isolant trivial vers un isolant topologique. Cela nous permettra d'élucider les propriétés spécifiques des états topologiquement protégées.
Publications et brevets : [1] «Compensation of intrinsic charge carriers in topological insulators using high energy electron beams«,
Lukas Zhao, Haiming Deng, Jeff Secor, Marcin Konczykowski, Andrzej Hruban, and Lia Krusin-Elbaum
Bulletin of the American Physical Society, Volume 59, Number 1, J41.00007 (March 2014).
[2] «Topological insulator nanowires and nanowire hetero-junctions«
Haiming Deng, Lukas Zhao, Travis Wade, Marcin Konczykowski, and Lia Krusin-Elbaum 
Bulletin of the American Physical Society, Volume 59, Number 1, D41.00004 (March 2014).
[3] «Singular robust room-temperature spin response from topological Dirac fermions«
Lukas Zhao, Haiming Deng, Inna Korzhovska, Zhiyi Chen, Marcin Konczykowski, Andrzej Hruban, Vadim Oganesyan and Lia Krusin-Elbaum
Nature Materials, 13, 580 (2014)