Projet ANR-11-VPTT-0002 – UreeNOx : Système compact de dépollution SCR-urée intégré dans le FAP
Programme : Transports Terrestres Durables (TTD)
Année de financement : 2011
Coordinateur du projet : Monsieur Xavier Courtois (CENTRE NATIONAL DE LA RECHERCHE SCIENTIFIQUE - DELEGATION REGIONALE POITOU-CHARENTES)
Partenaires : Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux - Institut Charles Gerhardt Montpellier; Unité de Catalyse et de Chimie du Solide; Institut de Recherches sur la Catalyse et l'Environnement de Lyon; Laboratoire Catalyse et Spectrochimie; CERAMIQUES TECHNIQUES INDUSTRIELLES; Institut français du pétrole Energies nouvelles; PEUGEOT CITROEN AUTOMOBILE SA; RENAULT TRUCKS; RHODIA OPERATIONS; Unité de Catalyse et de Chimie du Solide
Montant : 1721810.0 euros
Date de début : 2012
Durée : 36 mois
Résumé : Développement d’un système compact de réduction des NOx par l’urée pour Intégration dans le filtre à particule (FAP) d’un échappement Diesel.Les futures normes Euro 6/VI impliquent la mise en œuvre d’un système de dépollution spécifique pour les NOx en plus d’un filtre à particules (FAP), que ce soit pour les véhicules Diesel légers ou les poids-lourds. Aujourd’hui, la réduction catalytique sélective (SCR) des NOx par l’urée semble s’imposer. Or, pour des raisons d’efficacité et d’encombrement, il y a un fort intérêt à intégrer la fonction SCR dans le FAP.
 intégrer le catalyseur de SCR par l'urée dans la porosité du FAP.Aujourd’hui, aucun système catalytique de SCR n’associe à la fois une faute résistance aux vieillissements thermiques et une facilité d’intégration au FAP. Les objectifs principaux du programme UreeNOx sont donc de travailler aussi bien sur l’amélioration des catalyseurs de SCR que sur leur intégration dans la porosité d’un FAP. Cela devrait permettre un contrôle strict des émissions de NOx et des particules, en insistant par ailleurs sur réduction des émissions de CO2.
méthodologie : Analyse multicritère du couplage SCR-FAP.Les catalyseurs de SCR actuellement utilisés sur les poids-lourds ne sont pas compatibles avec les exothermes liés à la régénération d'un FAP. Parallèlement, les catalyseurs de type zéolithe envisagés pour les véhicules légers sont difficiles à incorporer dans la porosité du FAP. Deux axes de recherches sont donc développés dans ce projet : - Le développement de zéolithes, actives à des températures inférieures à 180°C, stables thermiquement et sélectives à hautes et basses températures et intégrable dans la porosité d’un FAP- Le développement des phases actives de type oxyde, également actifs avant 180°C, stables thermiquement et sélectifs à haute et basse températures.L’évaluation des formulations se fait tout d’abord à l’échelle du laboratoire par des tests de SCR par NH3. Parallèlement, un système permettant d’évaluer ces prototypes en utilisant l’urée est en cours de développement. Les meilleures formulations seront ensuite évaluées à l’échelle de carottes de monolithe (baby FAP), avant passage à l’échelle 1 pour des tests sur banc-moteur.De plus, le projet présente un volet « caractérisation/modélisation » afin de déterminer les paramètres réactionnels et mécanistiques du système.
Résumé de la soumission : La norme Euro 6 applicable au 1er septembre 2014 pour les véhicules légers Diesel impose une réduction de plus de 50% des émissions d’oxydes d’azote (NOx) par rapport à la norme Euro 5 rentrée en vigueur récemment, tout en maintenant un seuil très bas pour l’émission de particules (5 mg/km). Parallèlement la norme Euro VI (2013) pour les poids-lourds vise à réduire de 80% les rejets de NOx et de 66% ceux des particules par rapport à la norme Euro V. Les normes Euro 7/VII promettent d’abaisser encore ces seuils d’émissions. Ainsi, quel que soit le type de véhicule considéré, ces nouvelles normes impliquent la mise en œuvre d’un système de dépollution spécifique pour les NOx en plus d’un filtre à particules (FAP). Aujourd’hui, la réduction catalytique sélective (SCR) des NOx par l’urée semble s’imposer, en particulier pour les moteurs de grosses cylindrées (VL et PL). Contrairement au système « NOx-trap » ce procédé a notamment l’avantage de ne pas induire de surconsommation de carburant si le catalyseur est placé suffisamment proche du moteur. Ainsi, pour des raisons d’efficacité mais aussi d’encombrement, il y a un fort intérêt à intégrer la fonction SCR dans le FAP. En revanche, le fonctionnement du FAP induit de forts exothermes ce qui implique que les catalyseurs de SCR doivent être particulièrement résistants au vieillissement thermique. Aujourd’hui, aucun système catalytique ne répond à ces exigences de résistance thermique et d’intégrabilité dans la porosité du FAP. Avec la collaboration de deux industriels du secteur automobile, PSA Peugeot Citroën et Volvo Powertrain, les objectifs principaux du programme UreeNOx sont de travailler sur l’amélioration des catalyseurs ainsi que sur leur intégration dans le FAP. Pour cela, la partie synthèse de matériaux  sera confiée à Rhodia et aux Universités de Lille 1 et Poitiers pour la partie « oxydes », et aux Universités de Montpellier et Lyon 1 pour la partie « zéolithes ». L’évaluation de leurs propriétés catalytiques en SCR par NH3 se fera à Lille et Montpellier, tandis que Poitiers aura la charge de réaliser les tests utilisant l’urée. Afin d’avoir accès aux mécanismes réactionnels, des caractérisations operando seront réalisées à Caen et Lille. L’incorporation des formulations les plus performantes sera effectuée sur filtre à particules par CTI, pour être testées en conditions réelles de fonctionnement par l’IFPEn. Ainsi, pour mener à bien ce projet ambitieux, un consortium regroupant dix acteurs majeurs du domaine a été constitué pour regrouper les compétences nécessaires dans les domaines des matériaux, de la réaction catalytique, de la mise en forme et de l’évaluation en conditions réelles de fonctionnement. Il s’agit de PSA Peugeot Citroën, Volvo Powertrain, Rhodia, CTI pour les partenaires industriels, et des Universités de Poitiers, Lille 1, Caen, Lyon 1, Montpellier, et de IFPEn pour les partenaires académiques.
Résultats : A mi-parcours, le projet est encore dans une phase de recherche et développement.
Les deux catalyseurs de référence, une zéolithe (Fe/FER) et un oxyde (développé par Solvay) ont été évalués et caractérisés. Les résultats obtenus aux différentes échelles (poudre, baby-FAP, FAP échelle 1) ont pu être comparés. Ils serviront de calibration pour le développement de nouveaux matériaux. Parmi les caractérisations effectuées, le LCS (Caen) a mis en évidence de possibles émissions de N2O, liées à la décomposition deNH4NO3 formé lors de la co-adsorbtion de NO2 et NH3 à basse température. Ce phénomène dépend à la fois de la capacité de stockage d’ammoniac du catalyseur et du rapport NO2/NOx arrivant sur le catalyseur. 
Parallèlement, CTI, qui travaille sur le protocole d’introduction des catalyseurs dans un FAP a déjà pu diviser par 5 la perte de charge résultant de l’introduction du catalyseur dans le filtre, à chargement constant sur baby-FAP, en particulier pour la zéolithe L’extrapolation à l’échelle 1 débutera une fois la performance catalytique vérifiée.
L’IFPEN a développé des nouveaux outils optiques non-intrusifs (camera ICCD, laser YAG 355 nm et traceur) pour caractériser la qualité du mélange entrant dans le catalyseur SCR, permettant par exemple de visualiser l’impact d’un mixeur, ou de la présence d’additifs dans l’Adblue.
Concernant l’aspect « matériaux » du projet, chaque partenaire a pu travailler selon le programme de travail établi. Des évolutions du matériau oxyde ont été présentées, avec par exemple des résultats intéressants obtenus à basse température (T<250°C) avec une stœchiométrie NH3=2NOx. L‘UCCS développe de nouveaux oxydes autour des éléments Zr, Ce, W, V tandis que l’ICGM développe des zéolithes au phosphore avec une bonne stabilité thermique. Enfin, des résultats prometteurs ont été obtenus à l’IRCELyon avec une méthode originale d’introduction d’une zéolithe dans la porosité d’un FAP.
Perspectives : Les résultats prometteurs obtenus à l’UCCS orientent les recherches vers des protocoles de synthèse optimisés (voies ultrasonique, hydrothermale et sol-gel). L’ICGM va poursuivre ses travaux autour de la composition de la zéolithe et de la charge en métaux de transition, tandis que l’IRCELyon va étendre sa méthode originale d’introduction des zéolithes dans le FAP à d’autres structures potentiellement plus intéressantes.
L’IC2MP doit terminer la mise au point d’un montage utilisant l’urée à l’échelle du laboratoire et travailler sur d’autres familles de matériaux (silice-alumines dopées et perovskites).
Le LCS va se focaliser sur l’identification des sites responsables de la désactivation des matériaux après vieillissement thermique.
Solvay travaillera sur la stabilité des matériaux et le scale-up.
Les essais moteur (IFPEN) reprendront à l'approche de la fin du projet avec les prototypes les plus prometteurs, éventuellement avec un nouveau substrat à priori plus adapté à l’objectif visé.
Publications et brevets : Compte-tenu de la nature des travaux entrepris, il n’y a pas encore eu de valorisation du travail sous forme de publication ou communication au 01/07/2013.
Toutefois, il existe un projet de dépôt de brevet concernant l’introduction de zéolithe dans la porosité d’un FAP.