Projet ANR-15-CE29-0003 – FASTcorrelation : De nouvelles théories précises et efficaces pour la description de la corrélation électronique
Programme : Défi de tous les savoirs (DS10) 2015
Année de financement : 2015
Coordinateur du projet : Monsieur Dario Rocca (Laboratoire de Cristallographie, Résonance Magnétique et Modélisation)
Partenaires : Laboratoire public
Montant : 177632.0 euros
Date de début : 2016
Durée : 36 mois
Résumé : Le développement de la mécanique quantique dans la première partie du 20ème siècle a eu de profondes implications pour la compréhension de la matière à l'échelle microscopique. À partir de la seule composition chimique, la mécanique quantique, à travers la solution de l'équation de Schrödinger, peut décrire les propriétés de systèmes moléculaires ou de l’état solide, telles que la structure, l'élasticité, les propriétés électriques, l’absorption optique, et plusieurs autres. Avec l'invention des ordinateurs et l'introduction d'approximations et d'algorithmes appropriés, ces idées ont conduit au développement de plusieurs méthodes ab initio d'usage général pour calculer les propriétés des matériaux. En raison de la complexité du problème de la corrélation électronique, les méthodes numériques disponibles actuellement pour résoudre l'équation de Schrödinger en approximant la contribution de la corrélation électronique nécessitent un compromis entre la précision et l'efficacité pour traiter des systèmes de grande taille. L'objectif du projet FASTcorrelation est de développer et d'appliquer de nouveaux outils théoriques efficaces pour calculer les propriétés des matériaux à partir des premiers principes en utilisant la mécanique quantique. La nécessité d'une avancée dans ce domaine est particulièrement urgente pour comprendre et prédire avec précision les mécanismes et les interactions microscopiques impliquées dans les applications expérimentales et technologiques. Par exemple, les faibles forces de dispersion nécessaires pour comprendre les interactions dans les cristaux moléculaires ou dans les applications de catalyse de surface sont mal décrites par les approximations typiquement utilisées dans la théorie de la fonctionnelle de la densité pour l’état fondamental. D'autres applications qui nécessitent une meilleure description théorique portent sur les excitations électroniques comme, par exemple, l'optimisation de l'absorption de la lumière et le transfert électronique dans les cellules solaires de nouvelle génération. Ce projet vise à traiter dans le même cadre ces différents problèmes, concernant l'état fondamental et les états excités. Le développement théorique et méthodologique proposé s’appuiera sur le concept de fonction de réponse linéaire (c’est-à-dire la polarisabilité ou la matrice diélectrique). La polarisabilité et la matrice diélectrique décrivent la réaction des électrons à une perturbation externe et sont strictement liées au problème de la corrélation électronique, étant donné que chaque électron peut être vu comme une perturbation agissant sur tous les autres électrons dans le système. En cherchant systématiquement de meilleures approximations pour les fonctions de réponse linéaire, cette proposition vise en même temps à améliorer la précision de l'énergie de corrélation de l'état fondamental à travers le théorème de fluctuation-dissipation dans la connexion adiabatique et la description des états excités dans le cadre des méthodes basées sur les fonctions de Green. En combinaison avec les algorithmes efficaces récemment développés par le coordinateur du projet, cette proposition mènera au développement d’approches révolutionnaires pour traiter, avec une précision sans précédent, des modèles réalistes avec des centaines d'atomes et pour aborder dans un même cadre molécules, solides et nanostructures. Une série d'applications sera également envisagée, comprenant les cristaux moléculaires, les matériaux utilisés dans la catalyse et les cellules solaires. Ces applications de grande importance scientifique et technologique seront utiles pour tester la précision des nouvelles méthodologies et pour démontrer leur efficacité numérique.
En développant un nouveau cadre général pour les calculs ab initio et en l'appliquant à des systèmes de grand intérêt technologique, les résultats de ce projet auront de profondes conséquences pour la science et la société.