sou · H2B311 · 2014-03-06 00:00:00 — Ambitionen för projektet var att ta fram en konceptuell design för en storskalig blykyld reaktor (Euro- pean Lead Fast Reactor) samt en småskalig demonstrationsanlägg- ning för densamma vid namn (Advanced Lead Fast Reactor European Demonstrator).11,12 Även i finns långt gångna planer på att uppföra en Generation IV reaktor för trans- mutering av kärnbränsle till år 2023.13 I bedrivs ett nationellt forsknings- samarbete mellan , och , som finansieras av . Projektet har gått under namnet Genius14 och syftet med projektet har varit att utreda olika aspekter av Generation IV systemteknologin. Fokusområdet för har varit själva återvinnings- processen av det använda kärnbränslet, i synnerhet den s.k. Ganex- processen.15 På KTH har forskningen kretsat kring designen av en blykyld snabb reaktor och framtagande av korrosionsbeständiga bränslen och material för denna, och på har forskningens fokus varit att ta fram nya detektormaterial, reaktor- instrumentering, känslighetsanalys samt att uppskatta och minimera risken att strategiskt material avleds från de framtida kärnkraftsyste- men. Flera forskningsresultat från finns redan publicerade på projektets webbplats och fler kommer att publiceras där under det innevarande året.16 Användandet av en blykyld snabb reaktor och en svensk, sluten bränslecykel tas också upp i en av initierad studie17 med slutsatsen att dess införande kan leda till både minskade av- 10Forsström, H. (2013). 11Alemberti, A. et al., (2009), European Lead-Cooled Fast Reactor, FISA 2009, 22– 24, 2009. 12http:/// (Hämtad ). 13Aït , H. et al., MYRRHA – A multi- purpose fast spectrum research reactor, Energy Conversion and Management. (Hämtad ). 15Aneheim, E. (2012), Development of a Solvent Extraction Process for Group Actinide Recovery from Used Nuclear Fuel. 16http://genius.kth.se/ 17Zakova, J. och , J. (2013), Införandet av en sluten kärnbränslecykel i , Version 1.0, Tillgänglig: rapporter. (Hämtad ). Kunskapsläget om framtida kärnbränslecykler och Generation IV system för fallsmängder och lagringstider för det svenska slutförvaret. Denna rapport finns tillgänglig på webbplats. I SKB:s rapport av snabba reaktorer. Påverkan på det svenska systemet för hantering av använt bränsle18 utreds när och hur en implementering av Generation IV reaktorer skulle kunna genom- föras i , med fokus på hanteringen av använt kärnbränsle till följd av denna eventuella utveckling. I detta scenario tänker SKB sig ett svenskt snabbreaktorsystem som mellan består av lättvattenreaktorer drivna på plutonium- och uranbränsle (MOX) och snabba reaktorer av breedertyp, återstår endast de snabba reaktorerna. 4.4Identifierade forskningsbehov för Generation IV i Om kärnkraften ska vara en del av energiproduktionen i efter det att nuvarande reaktorer tagits ur drift är än så länge en öppen fråga, liksom frågan om vilken teknologi som i så fall skulle utnyttjas. För att möjliggöra en framtida implementering av Gene- ration IV systemen återstår flera frågor att lösa, vilka kommer att kräva omfattande forskningsinsatser som måste föregås av en upp- byggnad av den vetenskapliga kompetensen. Bland annat bör följande områden beforskas: utveckling av nya tåliga material studier av olika reaktorfysikaliska processer och förlopp för att säkerställa en säker och effektiv kraftproduktion i nya reaktor- system utveckling av kärnkemikaliska processer och demonstrations- anläggningar för upparbetnings- och återvinningsprocesser utveckling av system för hantering av risker för missbruk av material och teknologier för icke-fredliga ändamål konsekvensanalyser av om och hur eventuella framtida kärn- kraftssystem kan införas och integreras med befintlig kärnkraft samt vilken inverkan detta får på slutförvaret av använt kärn- bränsle 18 , H. (2013). SOU 2014:11 Kunskapsläget om framtida kärnbränslecykler och Generation IV system för politiskt stöd och acceptans i samhället för fortsatt kärnkraft- drift via Generation III och III+ reaktorer under överskådlig framtid I detta sammanhang är det också viktigt att uppmärksamma icke- spridningsaspekter, dvs. frågan om kärnämneskontroll, eftersom införandet av ett Generation IV system automatiskt associeras med nya typer av kärntekniska anläggningar och aktiviteter kopplade till återvinningen. En utredning som granskar delar av dessa aspekter har , på beställning av SSM, genomförts av FOI och har resulterat i två rapporter.19,20 Hur snart en eventuell kommersiell drift av Generation IV reaktorer i kan bli en realitet är inte enbart en teknisk fråga utan även en viktig politisk fråga. till enbart de tekniska aspekterna finns olika uppfattningar om hur snart ett Generation IV system skulle kunna bli en realitet, beroende på vilka antagan- den och vilken omfattning man tar i beaktande. GIF uppskattar att kommersiella Generation IV system kan implementeras –204021 medan andra uttrycker sig mer avvaktande och nämner längre tidsperspektiv. Oavsett om och vilken typ av Generation IV anläggningar som kan bli aktuella står det klart att ett slutförvar för använt kärnbränsle kommer krävas. Frågan är hur detta förvar bäst utnyttjas – genom att förvara avfallet från dagens reaktorer, eller genom minimerade lagringstider och avfallsmängder med Gene- ration IV system i möjlig kombination med Generation III och III+ reaktorer? 19Andersson, P. et al., (2013 ) Upparbetning av utbränt kärnbränsle – En studie med fokus på exportkontroll. 20Andersson, P. et al., (2013) Fjärde generationens reaktorer – en analys med fokus på icke- spridning och exportkontroll. 21Generation , (hämtad ). Kunskapsläget om framtida kärnbränslecykler och Generation IV system för Aït , H. et al., MYRRHA – A multi- purpose fast spec- trum research reactor, Energy Conversion and Management, . 000982 Alemberti, A. et al. (2009), European Lead-Cooled Fast Reactor, FISA 2009, 22–24, 2009. , P., Ardhammar, M., , och , J. Upparbetning av utbränt kärnbränsle – En studie med focus på exportkontroll. , P., , M., , F. och Sunhede, D. (2013), Fjärde generationens reaktorer – en analys med fokus på icke- spridning och exportkontroll. Aneheim, E. (2012), Development of a Solvent Extraction Process for Group Actinide Recovery from Used Nuclear Fuel. Doktors- avhandling, , . Bathke, C.G. et al., (2012) The attractiveness of material in advances nuclear fuel cycles for various proliferation and theft scenarios. Nuclear technology, vol 179, No 1. (2013), Utveckling av snabba reaktorer. Påverkan på det svenska systemet för hantering av använt bränsle. : Svensk Kärnbränslehantering. , (Hämtad ). (Hämtad ). SOU 2011:14 Kunskapsläget på kärnavfallsområdet 2011: geologin, barriärerna, alternativen. : (2011). SOU 2013:11 Kunskapsläget på kärnavfallsområdet 2013: slutför- varsansökan under prövning: kompletteringskrav och framtids- alternativ. : (2013). Zakova, J. och , J. (2013), Införandet av en sluten kärn- bränslecykel i . Tillgänglig: -rapporter/ (Hämtad ). 5Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet arrangerade 20–ett symposium om de tekniska barriärerna i slutförvaret för använt kärnbränsle där barriärerna tillsammans med det omgivande berget ska utgöra ett skydd för det deponerade bränslet.1 Syftet med symposiet var att följa upp den pågående forskningen om framför allt kopparkapseln och bentonitbufferten och redovisa nya insikter om barriärernas betydelse för säkerheten på lång sikt. Det är frågor om de lång- siktiga skyddsegenskaperna för kopparkapslarna och bentonit- bufferten som visat sig kräva mycket forskning och utvecklings- arbete. Intresset är stort eftersom många andra länder också har valt en geologisk miljö för deponering av sitt högaktiva avfall. KBS-3-metoden, som föreslås i och , är dock unik genom att det deponerade bränslet ska skyddas av passiva barriärer som ska fungera (>100 ). Det omgivande bergets isolerande förmåga ska kompletteras ytterligare med konstgjorda barriärer för att öka säkerheten. () arrangerade ett internationellt seminarium, som fokuserade på kopparkapseln och de hot och påfrestningar den kommer att utsättas för i slutförvaret framför allt genom korrosion och väteabsorption.2 Några forskare har allvarligt ifrågasatt kopparkapselns integritet på lång sikt genom att experimentellt visa på att vätgas utvecklas i samband 1Kärnavfallsrådets symposium: New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. Material finns att hämta på . 2Kärnavfallsrådet (2009), Mechanisms of Copper Corrosion in Aqueous Environments; A report from scientific workshop on , 2009. Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet SOU 2014:11 med att kopparfolier placerats i rent vatten i en syrefri miljö. Resultaten har tolkats som att koppar korroderar på ett sätt som inte varit känt tidigare och som skulle kunna få förödande konse- kvenser för kopparkapseln som en tät barriär i slutförvaret. Dis- kussionen har varit livlig och infekterad mellan (), några etablerade forskare och även miljöorganisationer. har haft en öppen inställning och kritiskt granskat tolkningen av resultaten. Öppenhet inför ny oberoende forskning men ifrågasättande inför att resulta- ten utmanar etablerade termodynamiska samband och deras bety- delse för att förutsäga den långsiktiga utvecklingen i slutförvaret. Termodynamiken är ett viktigt redskap för att modellera kemiska processer inte minst med avseende på de tekniska barriärerna under den extremt långa tid som är aktuell. Symposiet 2013 hölls på engelska (liksom även 2009) för att vi skulle kunna bjuda in utländska forskare som föredragshållare och därigenom få en internationell överblick av frågeställningarna. Fokus låg på hur samspelet mellan barriärerna förväntas fungera i slutförvarsmiljö på såväl kort som lång sikt. Det betyder att även bentonitbuffertens egenskaper och funktion behandlades med avseende på dess förmåga att skydda kopparkapseln under de varierande miljöbetingelser som förväntas råda under slutförvars- tiden. 5.1Korrosion av kopparkapseln, väteabsorption och krypning Den första symposiedagen ägnades åt kopparmetallens egenskaper och dess förmåga att vara ett långsiktigt hållbart material i de kaps- lar som ska innesluta det använda kärnbränslet. De hot mot kapseln som diskuterades var olika typer av korrosion, väteabsorption och krypning, som alla tre påverkar den mekaniska hållfastheten. Det är framför allt korrosion av koppar i syrefritt (anoxiskt) vatten som har varit ett hett diskussionsämne . har flera nya projekt initierats och finansierats av framför allt Strål- säkerhetsmyndigheten (SSM) och SKB. De projekt som finansie- rats av SSM gäller termodynamiska modelleringar av kopparkor- rosion i grundvatten med innehåll av bl.a. sulfid- och kloridjoner, som funktion av koncentrationer och vattnets surhetsgrad (pH- SOU 2014:11 Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet värde) under framför allt syrefria förhållanden samt fortsatta och upprepade studier av kopparkorrosion i syrefritt vatten utförda vid och (). SKB har finansierat en ny studie av kopparkorrosion i rent syrefritt vatten vid och vid Micans i och dessutom forskning vid KTH om inverkan av γ-strålning på kopparkorrosion. Resultat från alla dessa projekt redovisades vid symposiet. inleddes med en presentation3 som gav en termo- dynamisk grund till de miljömässiga förutsättningarna för korrosion av koppar i rent vatten. Sammanfattningsvis gäller att det enbart är vid mycket extrema förhållanden (försumbara halter av kopparjoner i vattnet och ett extremt lågt vätgastryck) som termodynamiska beräk- ningar visar att korrosion av koppar i rent syrefritt vatten är teore- tiskt möjlig. Frågan är därför om det är troligt eller möjligt att lik- nande förhållanden kan förväntas uppträda i slutförvaret på lång sikt. Därefter presenterades nya resultat från forskargrupper vid KTH4 och universitet5 där resultaten jämfördes med varandra. En rad experiment har genomförts vid olika forskningsinstitut vid universitet och högskolor och genomgående gäller att vätgas utvecklas, om än i högst varierande mängd, och att övriga korrosions- produkter är mycket svåra att dokumentera. Det saknas alltså en rimlig materialbalans och det utvecklas betydligt mer vätgas än vad som verkar motsvara själva korrosionsförloppet. I samtliga fall har kopparfolier använts som är lika tunna som ett pappersark (0,) vilket innebär att en stor andel av koppar- atomerna har exponerats mot omgivande vatten. Därigenom acce- lereras processen avsevärt så att resultat kan uppnås inom en rimlig tid men försöksupplägget har också avsevärda nackdelar. Resulta- ten från experimenten vid skiljer sig från mot- svarande försök vid KTH, Studsvik och Micans i genom att vätgasutvecklingen blev mycket lägre. Möjligen beroende på att renhetsgraden på kopparn var högre i uppsalaförsöket (99,jämfört med 99,). Ett experiment där kopparfolier av olika renhetsgrad och förbehandling jämfördes under i övrigt identiska 3Macdonald, , Some pressing challenges in assuring the integrity of high level nuclear waste isolation systems. New insights into the repositorys engineered barriers, , 20- 21.11.2013. 4Szakálos, , Copper corrosion and its implications for the KBS-3 concept. New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. 5Boman , , Corrosion of copper in molecular oxygen free water. New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet SOU 2014:11 försöksbetingelser ledde till stora skillnader i vätgasutveckling.6 En stor kontaktyta innebär att även små mängder av föroreningar får stor betydelse genom att en förhållandevis stor del av dem kommer i kontakt med vattnet och får tillfälle att reagera. En annan viktig faktor är hur olika typer av preparering av ytorna påverkar resultaten. Den metod som använts i uppsalaför- söken ger en klart jämnare yta än i alla tidigare korrosionsexperi- ment och kan vara ytterligare en förklaring till att vätgasutveck- lingen blir mindre. En mycket jämn yta påverkar den totala arealen på molekylnivå men har knappast någon avgörande inverkan på det termodynamiska förloppet. En korrosionsprocess av koppar i vatten måste innebära att halten av kopparjoner ökar på metallytan och/eller i vattnet. Det finns analyser av många olika metalljoner i låga koncentrationer i lösningen efter försöken men kopparhalten har genomgående varit extremt låg. Det tyder på att vätgasutveck- lingen kommer från en reaktion på ytan. Betydelsen av reaktioner på kopparmetallens yta för att förklara orsaker till vätgasutveckling har visat i kunskaps- lägesrapporterna 20107 och 20118. Där beskrevs också ett scenario som visar på att de kopparatomer som finns i gränsytan mot omgi- vande vatten kan sönderdela vattnet genom reaktionen Cu + H2O CuOH + ½H2. Denna reaktionsmekanism finns beskriven i litteraturen9 och även om det är en reaktion som är begränsad till att inbegripa de kopparatomer som finns i gränsytan mot omgivande vatten kan mycket vätgas genereras om ytan är till- räckligt stor. Kopparkorrosion under inverkan av γ-strålning under syrefria förhållanden har undersökts och resultaten presenterades vid sym- posiet.10 Den viktigaste strålkällan i slutförvaret är Cs-137 med en halveringstid , vilket betyder att γ-strålningen påver- kar kapseln i ungefär . Såväl strålningens totaldos som dos- flöde ökar kopparkorrosionen i en syrefri miljö. För att accelerera förloppet har dosflödet i experimentet varit mycket högre än vad 6Hedin, , Long-term integrity of the KBS-3 canister. New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. 7SOU 2010:6 Kunskapslägesrapport på kärnavfallsområdet 2010: utmaningar för slutförvars- programmet. 8SOU 2011:14 Kunskapsläget på kärnavfallsområdet 2011: geologin, barriärerna, alternativen. 9Protopopoff, E. and , P.N. (2005), Potential-pH diagrams for hydroxyl and hydrogen adsorbed on a copper surface, Electrochimica Acta, 51, 408–417. 10Leygraf, , Radiation induced corrosion of copper for spent nuclear fuel New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. SOU 2014:11 Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet som förväntas i slutförvaret och även om totaldosen motsvarar den förväntade kan det vara svårt att dra några bestämda slutsatser om strålningens långsiktiga betydelse för korrosion av kopparkapseln. Fortsatt forskning är motiverad med tanke på reaktioner i svetsfogar som beskrivs i stycket nedan. Absorption av väte i koppar och dess betydelse för den meka- niska hållfastheten presenterades under symposiet i en forsknings- studie som gav en detaljerad bild av mekanismerna för hur väte uppför sig i metallen.11 Löslighet, diffusion och penetration av väte i koppar är alla långsamma processer, vilket betyder att det tar mycket att uppnå en vätemättad kopparmetall. Huvud- delen av vätet är i form av vätemolekyler och endast en mindre del förkommer som atomärt väte i fast lösning med koppar. Absorbe- rat väte försämrar kopparmetallens mekaniska egenskaper och kan orsaka skador på ytan. En kontinuerlig tillförsel av väte under högt tryck orsakar ökad krypning och ytterligare skador på koppar- metallens yta. Forskningen visar på ett fortsatt behov av att studera väteabsorption i såväl kopparmetallen som i svetsfogar som utsätts för γ-strålning. Krypning innebär en långsam deformation av metall, t.ex. koppar, som utsätts för en mer eller mindre yttre påverkan. En liten tillsats av fosfor i metallen reducerar krypningen till accep- tabla nivåer i kopparkapseln. Faktum är att man fortfarande inte känner till orsaken till att detta sker även om det finns ett antal hypoteser. Föredragshållaren ansåg att SKB ännu inte har presente- rat övertygande bevis för att kopparkapseln har tillräckligt bra krypegenskaper.12 Symposiets första dag avslutades med att SKB redovisade möj- liga hot mot barriärernas långsiktiga funktion enligt beräkningar i den senaste säkerhetsanalysen.13 Dit hör bl.a. olika typer av korrosion av kopparkapseln och erosion av bentonitbufferten. Skillnader i renhetsgrad mellan de folier som använts i tidigare korrosionsförsök vid KTH och Studsvik (99,), Micans (99,) och (99,) redovisades tillsammans med andra olik- heter i experimentens förutsättningar såsom bakgrundsnivå av syre och metoder för rengöring och behandling av kopparmetallens yta. 11Hänninen, , Hydrogen absorption on copper and implication for long-term safety. New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. 12Pettersson, , The creep ductility problem of copper. New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. 13Hedin, , Long-term integrity of the KBS-3 canister. New insights into the repositorys engineered barriers, , 20-21.11.2013. Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet SOU 2014:11 Det verkar finnas ett samband mellan såväl renhetsgraden som metoden för ytbehandling och mängden vätgas som genereras i de utförda försöken. En mekanism för korrosion av koppar i vatten kan endast åstadkommas genom att man upprättar en trovärdig material- balans eftersom bildad vätgas måste balanseras av andra korrosions- produkter som innehåller kopparjoner. En sådan materialbalans finns ännu inte. kan konstatera att meningsutbytet om koppar- kapselns långsiktiga egenskaper som tät barriär i slutförvaret fort- sätter. Detta gäller framför allt korrosion men även andra processer som väteabsorption och krypning. När kapseln har deponerats i slutförvaret kommer den att ut- sättas för en rad yttre faktorer som påverkar dess egenskaper på lång sikt. Efter inkapsling av det använda bränsletoch förslutning kommer kapseln att ha en temperatur av cirka 100 C på grund av strålningsvärmen, som därefter sjunker gradvis under ungefär . Under båttransporten från inkapslingsanläggningen i Oskars- hamn till slutförvaret i Forsmark kommer metallytan att korrodera i kontakt med omgivande luft och det bildas ett skikt av koppar- oxid (Cu2O) och kopparkarbonat (Cu2(OH)2CO3). När kapseln deponerats kommer den att omges av bentonitbufferten som lång- samt absorberar grundvatten från omgivande berg av som trycket mellan berg och kapsel ökar (se fig. 5.1). En ojämn vattenmättning och svällning av bentoniten kan leda till spänningskorrosion och galvanisk kor- rosion, men eftersom ytan på kapseln redan är oxiderad kan detta eventuellt betyda att den är mer skyddad än en ren metallyta skulle vara. Kopparkorrosion i rent syrefritt vatten skulle innebära att samma typ av korrosionsprodukter som redan finns på ytan ska bildas, vilket bör fungera hämmande för reaktionen. Rådet anser att SKB bör undersöka dessa förhållanden ytterligare. SOU 2014:11 Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet Figur 5.1 Energiutveckling i slutförvaret Anm: X-axeln illustrerar statusutvecklingen i deponeringshålen och y-axeln beskriver för- ändringar i Gibbs fria energi (G) 5.2Erosion av bentonitbuffert och återfyllning samt bergspänningars inverkan på hållfastheten konstaterar att bentonitbufferten kan komma att tillverkas till block under högt tryck genom isostatisk eller enaxlig pressning. Innan vattenabsorptionen från det omgivande berget kommit igång ordentligt kommer bufferten att utsättas för strål- ningsvärme från kapseln. Detta innebär att bentonitleran närmast kapseln kommer att torka ut under ett antal innan den mättas av grundvatten. Tillståndet kan betecknas som ett idealtill- stånd eftersom det är först som bufferten har fått sin optimala densitet och vattengenomsläpplighet. Då har också syremolekylerna förbrukats och miljön blivit syrefri. Vattenabsorptionen i bentoniten ska också skapa ett högt och stabilt tryck mot kapseln och det omgivande berget (se fig. 5.1). Det är av avgörande betydelse för förvarets långsiktiga säkerhet att bufferten skyddar kopparkapseln mot inträngande grundvatten och även dämpar påverkan från mindre rörelser i berget. Korrosion, erosion och bergspänningar – nya insikter om slutförvarets långsiktiga säkerhet SOU 2014:11 Vid symposium presenterades några nya insikter om bentonitlerans och buffertens egenskaper och uppträdande i förvarsmiljö. Bergspänningarna i slutförvaret i Fors- mark är höga, vilket har konstaterats av i tidigare rapporter. En av föredragshållarna pekade på risken att när den varma kapseln har deponerats kan det leda till att bergväggarna i deponeringshålen spricker upp och att vattenmättad bentonitlera kan tränga in i sprickorna, erodera och förvärra förhållandena.14 Detta scenario är inte nytt för SKB. En tänkbar motåtgärd skulle enligt före- dragshållaren vara att borra deponeringshålen med cirka 45 lutning mot vertikalplanet för att därigenom minska bergspänningarnas på- verkan på kapseln. Detta innebär dock att kopparkapsel och buffert då måste inneslutas i s.k. supercontainers för att kunna deponeras. En nackdel med den lösningen är att ytterligare material (stål eller brons) måste tillföras i förvaret vilket kan göra det ännu mer kom- plicerat att förutsäga den långsiktiga utvecklingen. Dessutom kommer paketen med kapsel och buffert i en supercontainer att väga nästan dubbelt så mycket som kapseln själv vilket gör dem svårare att hantera. Agence Nationale pour la Gestion Des Déchets Radioactifs (ANDRA) är ett statliga affärsverk som har i uppgift att hantera det franska radioaktiva avfallet.15 I en presentation från ANDRA redovisades deras erfarenheter av bentonit från utvecklandet av det franska slutförvaret för använt kärnbränsle.16 Användning av bentonitlera och andra lermineral i det franska förvaret har lik- nande syften som i KBS-3-metoden genom att utnyttja deras egen- skaper såsom homogenitet, förmåga till jonbyte och absorption, svällning i vatten och låg diffusion.