sou · GYB36 · 2010-02-11 00:00:00 — – utmaningar för slutförvarsprogrammet SOU och Ds kan köpas från kundtjänst. För remissutsändningar av SOU och Ds svarar på uppdrag av . Beställningsadress: kundtjänst 106 47 Orderfax: Ordertel: E-post: Internet: Svara på remiss. Hur och varför. Statsrådsberedningen (SB PM 2003:2, reviderad ) – En liten broschyr som underlättar arbetet för den som ska svara på remiss. Broschyren är gratis och kan laddas ner eller beställas på Textbearbetning och layout har utförts av , FA/kommittéservice Till statsrådet och chefen för för kärnavfallsfrågor – – är en oberoende vetenskaplig kommitté som har till uppgift att ge regeringen råd i frågor om kärnavfall och rivning av kärntekniska anläggningar. ska ge sin självständiga bedömning av det aktuella läget inom kärnavfallsområdet, en så kallad kunskapslägesrapport. Syftet med rapporten är att belysa de frågor som anser särskilt relevanta, och klargöra synpunkter i dessa. överlämnar härmed årets kunskapslägesrapport (den tionde i raden) Kunskapsläget på kärnavfallsområdet 2010 – utmaningar för slutförvarsprogrammet (SOU 2009:6). har hållit utfrågningar och seminarier för att belysa relevanta frågor och fört diskussioner med aktörer i det svenska slutförvarsprogrammet. Parallellt har rådet följt utvecklingen av andra länders slutförvarsprogram. Baserat på detta underlag har identifierat två områden som särskilt viktiga områden att belysa i årets rapport. Dessa utmaningar avser de tekniska barriärerna (kopparkapseln och bufferten) och återtagbarhet. Bakom föreliggande rapport står samtliga ledamöter och sakkunniga i . Rapporterna om kunskapsläget på kärnavfallsområdet åren 1998, 2001, 2004 och 2007 finns också tillgängliga i engelsk version. Rådet avser att ge ut en engelsk översättning även av rapport. (ordf.), tidigare kommunstyrelsens ordförande i (vice ordf.), professor, teologi, , professor, ekonomisk historia, , professor, oorganisk kemi, Tuija , docent, mark/vattenresurser med inriktning på MKB, , docent, radiofysik, , , professor emeritus, energisystemteknik, , professor, strålningsbiologi, , docent, geologi, , docent, statsvetenskap, , professor, maskinteknik, Tekniska , jur. kand, Utredningen om en samordnad reglering på kärnteknik- och strålskyddsområdet (M 2008:05) De tekniska barriärerna utmanas .............................................. De tekniska barriärerna utmanas.................................. Kopparkapselns egenskaper utmanas ..................................... Vad innebär kopparkorrosion? 2.2.3 Korroderar koppar i rent syrefritt vatten? Bentonitens egenskaper utmanas............................................ 2.3.2 Bentonitens svällning och erosion............................... Processer vid gränsytorna ............................................ Återtagbarhet blir åter aktuellt ............................................... 3.1.1 Återtag, återtagbarhet, omvändbarhet och 3.1.2 Återtagbarhet i några olika länder ............................... 3.1.4 Svenska attityder till återtag......................................... Återtagbarhet i den svenska kärnavfallshistorien 3.3.1 Är ett återtag tekniskt möjligt?.................................... 3.3.2 Är ett återtag civilrättsligt möjligt? Är återtag/återtagbarhet önskvärt?.............................. 2009 har varit ett händelserikt år inom det svenska kärnavfallsområdet. meddelade () att de kommer att ansöka om tillstånd för att bygga och driva ett slutförvar för använt kärnbränsle i Forsmark i kommun. blev en preliminär miljökonsekvensbeskrivning tillgänglig och SKB beräknar att lämna in ansökan om tillstånd för slutförvar av använt kärnbränsle för prövning till och miljödomstolen /2011. ifrågasätts säkerheten i de tekniska barriärerna i SKB:s metod för slutförvaring, KBS 3-metoden. Framför allt är det kopparkapselns hållbarhet i rent, syrefritt vatten, som ifrågasatts enligt nya forskningsrön. Men även bentonitlerans egenskaper har diskuterats . Internationellt har frågan om återtagbarhet blivit alltmer aktuell, och ligger högt upp på agendan inom de nationella kärnavfallshanteringsprogrammen i många länder. Olika faktorer har medverkat till detta: klimatfrågan som har aktualiserat kärnkraftens betydelse som energikälla och ny reaktorteknik som har givit upphov till frågan om en återanvändning av använt kärnbränsle. anser därför att dessa områden är viktiga att belysa i årets kunskapslägesrapport, och här ges en kort sammanfattning av rådets ställningstaganden. 1.1De tekniska barriärerna utmanas SKB:s metod för slutförvaring av använt kärnbränsle, KBS 3- metoden, bygger på ett system med flera barriärer som ska samverka för att uppfylla de krav som ställs på den långsiktiga säkerheten. Dessa är kopparkapseln, bufferten (som består av bento- nitlera) och berget. Förutom de tre barriärerna är återfyllning en viktig komponent i slutförvaret, och i likhet med bufferten består den huvudsakligen av bentonitlera. har ett forskarteam från KTH publicerat forskningsrön som ifrågasätter kopparkapslarnas hållbarhet och som påvisar risk för korrosion i syrefritt vatten. anser att det inte är möjligt att dra så långtgående slutsatser från sina forskningsresultat som och Szakalos gör med avseende på kopparkapslarnas långsiktiga hållbarhet i slutförvaret, och att det krävs en serie undersökningar för att få svar på de frågor som uppstått kring ämnet. KTH-gruppens resultat kan alltså vara korrekta men det finns osäkerheter kring dem som måste ut. Bufferten består av naturlig bentonitlera som kan suga upp vatten och svälla till sin egen volym. Bentonitens egenskaper i både torrt och vått tillstånd är avgörande för hur väl bufferten i de borrade deponeringshålen fungerar, och den måste kunna stå emot sönderdelning (erosion). Denna risk för erosion har uppmärksammats och studeras nu av SKB. vill dock särskilt fästa uppmärksamheten på det faktum att bolaget till sina kommande leverantörer måste bli mycket tydligare i sin kravspecifikation på leran. Detta gäller gränsvärdet för föroreningar, halten av montmorrilonit i bentoniten samt krav på andra mineraler. vill också poängtera vikten av att den forskning som ligger till grund för kraven på bentonitens innehåll redovisas på ett tydligt sätt. Återtagbarhet och omvändbarhet är två begrepp som diskuteras inom de nationella avfallshanteringsprogrammen i många länder. Det gäller möjligheten att ta upp kärnavfall ur slutförvaret, före och eventuellt även efter förslutning av förvaret. aktuell studie gjord vid () presenteras krav och innebörden av ett återtag i olika länders slutförvarsprogram. I flera länder (till exempel , , och ) är frågan om återtagbarhet nära förknippad med frågan om den sociala acceptansen av ett slutförvar för använt kärnbränsle. anser därför att frågan måste komma upp på den svenska agendan – särskilt som svenska folkets attityder till återtag under har blivit mer positiva. 2 De tekniska barriärerna utmanas SKB:s metod för slutförvaring av använt kärnbränsle, KBS 3-meto- den, bygger på ett system med flera barriärer som ska samverka för att uppfylla de krav som ställs på den långsiktiga säkerheten. Metoden innebär att bränslet innesluts i gjutjärn och kapslas in i koppar. Kopparkapslarna bäddas sedan in i bentonitlera på i berget. De tre barriärerna är med andra ord kopparkapseln, bufferten och berget (se figur 1). Var och en av dessa har sin särskilda uppgift att fylla och tillsammans bildar de en helhet som ska skapa förutsättningar för ett säkert förvar. Kopparkapseln har en central roll i slutförvaret för använt kärnbränsle. SKB beskriver den som den viktigaste isolerande komponenten i förvaret1, det vill säga det är den barriär som i första hand ska hindra de radioaktiva ämnena i bränslet från att komma ut i omgivningen. Den är alltså av avgörande betydelse för förvaret. Bufferten består av bentonitlera som har till uppgift att hindra korrosiva ämnen i grundvattnet från att ta sig fram till kapseln, att skydda kapseln vid mindre rörelser i berget samt att fördröja de radioaktiva ämnen som kan komma ut ur en otät kapsel. Berget är den tredje barriären. Det ska isolera avfallet samt ge kapseln och bufferten en stabil kemisk miljö. Berget är till skillnad från kapseln och bufferten en naturlig barriär och kommer inte att behandlas vidare här. Förutom de tre barriärerna är återfyllningen en viktig komponent i slutförvaret. Återfyllningen är det material som SKB avser att fylla igen tunnlar och schakt med när deponeringen är klar, och den består i likhet med bufferten huvudsakligen av bentonitlera. Eftersom bentonitleran är en huvudkomponent i både buffert och 1 Se SKB R -07-24. De tekniska barriärerna utmanas återfyllnad är dess egenskaper alltså av mycket stor betydelse för den långsiktiga säkerheten. Mer om problematiken kring detta finns i avsnitt 2.3. Men först (i avsnitt 2.2) redovisas syn på kunskapsläget inom kapselområdet och vilka utmaningar SKB står inför. Figur 1 Översiktlig bild (icke skalenlig) av barriärsystemet enligt KBS 3- konceptet Beskrivning: Översiktlig bild (icke skalenlig) av barriärsystemet enligt KBS 3- konceptet. (1) Kärnbränsle i form av pellets av urandioxid inneslutna i zirkalloyrör. Både det använda kärnbränslet och zircalloy-rören är svårlösliga, vilket försvårar utlakning av radioaktiva isotoper i kontakt med vatten. (2) Insats av stål, som fungerar som strålskydd och ger mekanisk stabilitet. Den fördröjer inträngning av vatten om kopparkapseln har skadats. (3) Kopparkapsel, som är extremt korrosionsbeständig under de kemiska betingelser som råder i förvaret. (4) Bentonitbuffert som ska begränsa transport av grundvatten till kapseln och förhindra spridning av radioaktiva ämnen till omgivningen. (5) Omgivande berg. Om radioaktiva ämnen skulle ta sig igenom bufferten ska vidare transport i grundvatten genom bergsprickor försvåras genom utfällning och sorption på bergsytor och mineralpartiklar. Det omgivande berget ska alltså hjälpa till med att hindra radioaktiva ämnen från att nå biosfären. De tekniska barriärerna utmanas Koppar är ett relativt sällsynt grundämne och utgör endast av jordskorpans massa. Det bildar tillsammans med silver och guld den så kallade koppargruppen bland grundämnena i periodiska systemet, eller de så kallade myntmetallerna. Koppar är ett eftertraktat material i många konstruktioner på grund av sina mekaniska egenskaper, sin elektriska ledningsförmåga, sitt tilltalande utseende samt sin relativa immunitet mot korrosion. SKB skriver i sin rapport att koppar har valts som material till ytterhöljet, eftersom det är ett ämne som är mycket motståndskraftigt mot korrosion i den syrefria miljö som råder i ett djupförvar. Om det finns löst syre i grundvattnet korroderar emellertid kopparhöljet. Det är alltså framför allt egenskaper som korrosionsbeständighet och mekanisk stabilitet som har gjort koppar till ett naturligt val som barriär i förvaret, och eftersom kapseln ska fullgöra sin uppgift i mer än 100 får det inte finnas frågetecken kring dessa egenskaper. Förhållandena i förvaret kommer att förändras med tiden och kapseln måste klara alla förväntade förhållanden och det måste även finnas utrymme för oväntade händelser. Kopparkapseln är den industriella produkt som förväntas ha den överlägset längsta funktionstiden och kraven måste ställas i enlighet med detta. 2.2.2Vad innebär kopparkorrosion? Korrosion är resultatet av en reaktion, kemisk eller elektrokemisk, mellan ett material och dess omgivande miljö. Vanligtvis förknippar vi korrosion med rostangrepp på järn, men malakit/ärg på koppar eller vitrost på zink är exempel på andra korrosionsprodukter. Korrosion leder till en försvagning av material, och i slutförvarssammanhang skulle detta kunna leda till läckage av radioaktiva ämnen ut i grundvattnet och vidare till biosfären. Man skiljer mellan korrosion i närvaro och frånvaro av syre. Koppar korroderar alltid i närvaro av syre. Däremot har man antagit att koppar inte kan korrodera i syrefria miljöer, om inte De tekniska barriärerna utmanas dessa miljöer inte innehåller sulfid- eller kloridjoner. Därför har SKB vidtagit åtgärder för att minimera förekomsten av sulfidjoner i kopparkapselns omgivning exempelvis genom särskilda krav på bentonitlerans sammansättning. Även SSM och har fokuserat på korrosion under närvaro av sulfid- och kloridjoner. För sedan presenterade dock doktor och professor från KTH resultat som ifrågasätter detta antagande.3 De menar att deras forskning, som bygger på resultat som presenterade , visar att koppar faktiskt kan korrodera i rent syrefritt vatten i relativt stor omfattning.4 Deras resultat har i sin tur ifrågasatts av SKB som anser att de nya forskningsresultaten inte är övertygande, utan till viss del motsägelsefulla. Även SSM och deras expertgrupp inom området har ifrågasatt resultaten. Faktaruta 1: Syretillgång efter deponering Man delar in tiden efter deponering av kopparkapslarna i slutförvaret i en aerob och en anaerob period, som motsvarar tillgången på syre i form av syrgas eller syre löst i vattnet. tiden efter deponeringen finns relativt gott om syre i luftfickor i bentoniten och i grundvattnet, och man kan räkna med att kopparkapselns yta kommer att vara täckt av någon korrosionsprodukt. Allteftersom syret i förvaret förbrukas genom reaktioner med föroreningar i bentonitleran övergår tillståndet successivt till att bli anaerobt, det vill säga syrefritt. Det anaeroba tillståndet förväntas fortgå , vilket betyder att det är väsentligt att förutspå vad som händer då. De stora hoten mot kopparkapseln har ansetts vara de vätesulfidjoner och kloridjoner som kan finnas i det närvarande grundvattnet. intar en öppen men skeptisk attityd till forskargruppens resultat, framför allt när de gäller de långtgående slutsatser som forskarna har dragit med avseende på kopparkapslarnas 3Corrosion of Copper by Water in Electrochemical and Solid-State Letters 2007 och Water Corrodes Copper in Catal. , Corrosion Science, 1986, Hydrogen Evolution in Corrosion of Copper in Pure Water. De tekniska barriärerna utmanas hållbarhet i slutförvaret. Vi kommer därför fortsättningsvis i denna skrift att fokusera på dessa nya forskningsrön. 2.2.3Korroderar koppar i rent syrefritt vatten? Szakálos och menar att deras experimentella resultat tyder på att koppar kan oxideras av vätejoner i rent vatten under syrefria förhållanden även i frånvaro av andra joner. Vätejonerna reduceras genom processen och bildar väteatomer, samt en odefinierad korrosionsprodukt. De nybildade väteatomerna kan antingen slå sig samman och bilda vätgas eller absorberas och lösas av kopparmetallen. Szakálos och menar att om vätgasen försvinner ur systemet kan processen fortsätta så länge det finns vatten kvar. De menar vidare att koppar kan bli sprödare genom att den bildade vätgasen transporteras in i och löses i metallen. Forskarnas resultat innebär att korrosionshastigheten för koppar i vatten skulle vara flera tiopotenser högre än vad som angetts av till exempel SKB, vilket är en utmaning för kopparkapselns funktion i slutförvaret. Forskarna själva förutser att kopparkapslarna i förvaret skulle kunna korrodera inom och dessutom skulle de ha försvagats mekaniskt av det väte som genereras i processen och som absorberas av metallen. En del i och Szakálos argumentation bygger på observationer av de kopparmynt från regalskeppet som återfanns efter det att de legat inbäddade i bottensedimenten utanför . och Szakálos med flera hävdar att förhållandena där till övervägande del liknar den anaeroba miljö som kopparkapseln kommer att möta i förvaret.5 Kopparmynten från är i stor omfattning korroderade vilket forskargruppen har tagit som en indikation på att även kapseln kommer att korrodera på förhållandevis . Denna åsikt har kritiserats av SKB som pekar på de höga halter av föroreningar som finns i sedimenten. Det gäller inte minst sulfidjoner som har välkänt korrosiva egenskaper för koppar även under syrefria förhållanden. För att få klarhet i var vetenskapen står i denna fråga arrangerade ett internationellt vetenskapligt seminarium 5 Water Corrodes Copper (Catal. De tekniska barriärerna utmanas om Mekanismer för kopparkorrosion i vatten i . Syftet var att diskutera grundläggande mekanismer när det gäller kopparkorrosion i rent syrefritt vatten samt att identifiera vilken ytterligare information som behövs för att kontrollera om denna korrosionsmekanism verkligen sker och för att bedöma dess betydelse för den långsiktiga säkerheten hos ett slutförvar av KBS 3-typ. Slutsatser från detta seminarium är att KTH-gruppens resultat kan vara korrekta men att det finns osäkerheter kring dem som måste ut. För att få svar på de frågor som uppstått kring ämnet krävs en serie undersökningar. De inbjudna experterna6 är dock överens om att experimentella resultat som innebär att koppar oxideras spontant i rent syrefritt vatten genom att protoner (vätejoner) reduceras inte har stöd av publicerade termodynamiska data (andra huvudsatsen) och står i konflikt med vedertagen kunskap och erfarenhet. De flesta experter ifrågasätter också tolkningen av de experimentella resultaten som görs av forskargruppen från KTH och menar att den föreslagna korrosionsprodukten måste karakteriseras bättre och man måste fastställa om den utgör en separat (tredimensionell) fas eller om den är ett resultat av reaktioner på kopparytan i begränsad omfattning. Men även SKB:s rapporter och slutsatser om kopparkorrosion bör utsättas för en mer omfattande kritisk granskning, till exempel anser en av experterna att en omfattande analys bör göras för att fastställa de villkor som gäller för att minimera korrosion av koppar i förvaret. Systemet bör modelleras som funktion av de parametrar som förväntas variera med tiden, till exempel temperatur, pH, sulfidjonkoncentration och vätgastryck. Nyckelfrågor i sammanhanget är stabilitet och övriga egenskaper hos den bildade korrosionsprodukten. Utgör den en egen separat stabil fas eller består den av en adsorberad tunn film på metallytan? Denna distinktion är viktig eftersom den avgör om korrosionsreaktionen är en så kallad bulkreaktion, som innebär att metallen angrips långsiktigt och djupgående, eller om det är en ytreaktion, vars hastighet kan förväntas avta med tiden – i varje fall om vatten inte fritt kan flöda till metallen. Diskussionen gäller alltså inte i första hand om koppar kan reagera med vatten utan vilken omfattning denna reaktion har; det vill säga om den allvarligt påverkar bulkmetallen eller om den är begränsad till ytorna. 6 , , Prof. och . De tekniska barriärerna utmanas En fullständig redogörelse av de föredragningar som gjordes av inbjudna forskare från KTH och SKB samt expertpanelen och deras slutliga ställningstaganden kommer att presenteras i en särskild rapport . Faktaruta 2: Olika korrosionsmekanismer Korrosion av koppar innebär alltid att metallisk koppar Cu0 oxideras till jonform, Cu+ eller Cu2+, vilket kan ske genom att metallisk koppar ger elektroner till något ämne i omgivningen t.ex. syrgasmolekyler (O2) som då bildar oxidjoner (O2-) eller vätejoner, H+, som då bildar vätgas H2. Den kemiska mekanism som föreslås av forskargruppen från KTH kan något förenklat beskrivas av reaktionsformeln: Cu0 + H2O CuOH? + ½ H2 (g) (1) Cu0 står för metallisk koppar och frågetecknet efter CuOH (= koppar[I]hydroxid) i formeln betyder att sammansättningen på reaktionsprodukten inte har kunnat fastställas. En nyckelfråga i sammanhanget är stabiliteten och övriga egenskaper hos den bildade korrosionsprodukten . Utgör den en egen separat tredimensionell fas eller består den av en adsorberad tunn film på ytan som därför egentligen borde skrivas =CuOH (= betecknar metallytan)? Den distinktionen är viktig eftersom den avgör om korrosionsreaktionen är en s.k. bulkreaktion eller om det är en ytreaktion (2). Reaktionen kan i det senare fallet skrivas: =Cu + H2O =CuOH + ½ H2 (g) (2) Denna reaktion har stöd i tidigare forskning (t.ex. E. Protopopoff and P. ; Electrochimica Acta, 51, 408 [2005]) och resulterar också i vätgasutveckling som visats av G. m.fl. i deras experiment. Diskussionen gäller alltså inte i första hand om koppar kan reagera med vatten genom vätgasutveckling utan under vilka förhållanden och i vilken omfattning denna reaktion sker dvs. om den är begränsad till ytorna eller allvarligt påverkar bulkmetallen. De tekniska barriärerna utmanas Kända termodynamiska samband tyder på att både reaktion (1) ovan och reaktion (3) nedan är osannolika i vatten medan reaktion (4) är sannolik i både luft och syrehaltigt vatten och därför kan förväntas ske på kopparkapseln i förvaret + H2O Cu2O + ½ H2 (g) (3) + ½ O2 Cu2O (4) Reaktion (4) innebär alltså att kopparkapseln alltid kommer att ha ett skikt av kopparoxid på ytan under aeroba (syrerika) förhållanden. Detta skikt kan också innehålla klorid (Cl-), karbonat (CO32-) eller sulfat (SO42-) om motsvarande joner finns i den omgivande miljön. Under syrefria (anaeroba) förhållanden kan koppar korrodera genom t.ex. reaktion (5) nedan: 2Cu0 + H+ + HS- Cu2S + H2 (g) (5) Eller genom en motsvarande reaktion där Cu+ jonerna bildar föreningar med klorid (t.ex. Cu2(OH)3Cl). Det är dessa reaktioner som SKB antar vara det långsiktigt största hotet mot kopparkapseln i slutförvaret och man har därför vidtagit åtgärder (t.ex. krav på sammansättningen av bentonit) för att minimera förekomsten av sulfidjoner i bentonitleran. I yttrande över SKB:s Fud-program 2007 (SOU 2008:70) beskrevs olika möjligheter för korrosion av kopparkapseln i slutförvaret. slutsatser gällande korrosion sammanfattades i nedanstående uppmaningar till SKB: -Fortsatta korrosionsstudier behövs inom olika områden: accelererande långtidsförsök för spänningskorrosion, allmän korrosion i klorid- och sulfidhaltiga vatten med bentonit och mikrobiell korrosion. De tekniska barriärerna utmanas -Mekanismer av kopparkorrosion i syrefritt vatten måste undersökas experimentellt för att bevisa om korrosion av koppar genom väteutveckling kan ske i rent, avjoniserat, syrefritt vatten och i grundvatten med bentonit. Mot bakgrund av den senaste tidens diskussioner anser att det finns all anledning att fortsättningsvis hålla fast vid dessa yttranden. SKB menar att frågan om mekanismer för korrosion av koppar i rent vatten under anaeroba förhållanden i första hand är en fråga för vetenskapssamhället. De anser att det för SKB:s del gäller att visa att KBS 3-metoden med sitt flerbarriärsystem är tillräckligt robust för att hantera en korrosion av kopparkapseln av den omfattning som forskargruppen från KTH beskriver. anser dock att SKB måste demonstrera på vilket sätt säkerhetsanalysen kan användas för att bevisa detta påstående. Diskussionen om kopparkorrosion gäller framför allt vad som händer med kopparkapseln under anaeroba förhållanden och med låga halter av sulfid- och kloridjoner i bentonitens porvatten som är i kontakt med kapseln. Vid övergången från aeroba till anaeroba förhållanden kommer kopparkapselns yta att ha ett omfattande skikt av korrosionsprodukter som bildats vid produktion och transport av kapslarna. Kapslarna kommer dessutom att ha en jämförelsevis hög temperatur ( C) och reaktioner med syre kan förväntas fortsätta i deponeringshålet. Det finns ingen säker uppskattning av hur koppar korroderar genom oxidation med syre i omgivningen, det vill säga hur länge kapseln kommer att befinna sig i en aerob miljö. anser att SKB bör skaffa bättre kunskap om både med avseende på tidslängd och med avseende på mekanismer som beskriver de förlopp som sker på kapseln vid övergången från aeroba till anaeroba förhållanden. Vilka långsiktiga konsekvenser får dessa förlopp för kopparkapseln? Även om SKB anser att den senaste tidens diskussion om kopparkorrosion i syrefritt vatten inte har någon avgörande inverkan på den långsiktiga säkerheten i förvaret har den skapat osäkerhet kring kopparkapseln som en långsiktigt trovärdig barriär.