[ca] Aquesta tesi presenta una investigació computacional exhaustiva sobre la química de superfície dels grans interestel·lars, centrant-se en els processos d'adsorció, reactivitat i dissipació energètica que impulsen la complexitat molecular en el medi interestel·lar i que contribueixen a l'evolució química de l'Univers. Combinant càlculs de la química quàntica precisos amb simulacions atòmiques avançades, aquesta tesi ofereix informació detallada a escala atòmica sobre els mecanismes, l'energia i la dinàmica dels fenòmens a les superfícies dels grans, enriquint la comprensió derivada d'estudis observacionals i basats en models, i proporcionant paràmetres essencials per millorar els models astroquímics. Aquesta tesi investiga l'adsorció d'espècies que contenen nitrogen en superfícies de gel d'aigua, incloent el càlcul de l'energia d'enllaç, i explora la formació de molècules orgàniques complexes en grans de pols gelada. També s'avaluen les reaccions entre espècies radicalàries i els mateixos gels interestel·lars, com la reacció entre el radical CCH i l'aigua que condueix a la formació d'etanol, i el paper catalític de la troilita (FeS) en la síntesi de metanol a través del mecanisme de Fischer-Tropsch. A més, es fa servir dinàmiques moleculars ab initio per estudiar les reaccions radical-radical sobre mantells gelats, capturant la dissipació d'energia i els efectes de tercer cos, i s'examinen les reaccions de tres cossos sense difusió que influencien la formació d'acetaldehid sobre un gel cristal·lí. Aquesta tesi contribueix al camp de l'astroquímica proporcionant informació atòmica dels mecanismes químics en els grans interestel·lars, especialment aquells implicats en la formació de molècules orgàniques complexes, i proporcionant paràmetres precisos que milloren les prediccions dels models astroquímics que són essencials per interpretar les observacions astronòmiques. Aquests coneixements aprofundeixen la nostra perspectiva sobre la complexitat molecular a l'espai, avançant el nostre coneixement de la química dels grans interestel·lars i els camins que condueixen a la formació de molècules orgàniques a través del cosmos.

[en] This thesis presents a comprehensive computational investigation into the surface chemistry of interstellar grains, focusing on adsorption, reactivity, and energy dissipation processes that drive molecular complexity in the interstellar medium that contribute to the Universe's chemical evolution. Combining accurate quantum chemical calculations with advanced atomistic simulations, this thesis provides detailed atomic-scale insights into the mechanisms, energetics, and dynamics of grain-surface phenomena, enriching the understanding derived from observational and model-based studies and offering essential parameters to improve astrochemical models. This thesis investigates the adsorption of nitrogen-bearing species on water ice surfaces, including binding energy calculation, and explores the formation of complex organic molecules on icy dust grains. Radical-ice reactions, such as CCH radical and water leading to ethanol formation, and the catalytic role of troilite (FeS) in methanol synthesis through the Fischer-Tropsch mechanism are also assessed. Additionally, ab initio molecular dynamics are used to study radical-radical reactions on icy mantles, capturing energy dissipation and third-body effects, and examining non-diffusive, three-body reactions that influence acetaldehyde formation on crystalline ice. This thesis contributes to the field of astrochemistry by providing atomistic insights of chemical pathways on interstellar grains, especially those involved in forming complex organic molecules, and by supplying accurate input parameters that improve astrochemical modeling predictions essential for interpreting astronomical observations. These insights deepen our perspective on the molecular complexity in space, advancing our knowledge of interstellar grain chemistry and the pathways leading to organic molecule formation across the cosmos.