[en] Atmospheric aerosols are suspended particles in the atmosphere that, among other effects, influence the Earth's atmospheric system by changing the radiative budget. The main mechanisms of aerosols for modifying the atmospheric system are (1) scattering and absorption of solar radiation (the so-called aerosol-radiation interactions, ARI); and (2) altering clouds and precipitation, thereby affecting both radiation and hydrology (the so-called aerosol-cloud interactions, ACI; Boucher et al., 2013). However, the uncertainty of cloud representation and these aerosol effects is much higher than for any other climate-forcing agent. This occurs because physical, chemical and optical aerosol properties are highly variable in spatio-temporal scales due to the short-lived aerosol particles and non-uniform emissions. Aerosol optical properties, which strongly depend on the physical and chemical properties of particles, highly influence ARI and ACI. Hence, an accurate representation of aerosol optical properties is essential to reduce the high uncertainty associated to the former interaction processes. At the same, Europe is one of the most climatically sensitive world regions to climate changes (Giorgi, 2006). Within this target domain, the role of aerosols may be even more crucial over regions as the Mediterranean basin, a crossroad that fuels the mixing of aerosols from different sources (Papadimas et al., 2012). Because of all of that, the main objective of this Thesis is to characterize the representation of aerosol optical properties and its uncertainty by using the fully on-line coupled meteorological-chemistry model, Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry (WRF-Chem; Grell et al., 2005) over Europe. This objective enhances the process-understanding of the representation of aerosol optical properties in on-line coupled models and settles the first step towards an improvement of the representation of ARI and ACI, which finally would lead to a reduction in their uncertainty. In order to achieve the main object established, modelling and observational tools are used to study aerosol properties, especially optical properties, and their influence over the atmospheric chemistry-aerosol-cloud-radiation system. According to this main target, several specific objectives are derived, as described below: • To evaluate the different parameterizations/configurations of WRF-Chem and other models when modelling aerosols and their skill to represent aerosol optical properties. For that purpose, the next steps were: (1) to establish the "best" remote-sensing data available to assess simulations, by evaluating satellite products against Aerosol Robotic Network (AERONET) data; (2) to evaluate the representation of aerosol optical properties by using an ensemble of simulations derived from different European and worldwide initiatives; and (3) to determine whether the inclusion of ARI and ACI, which produce a significant increase of computational time, improves the representation of aerosol optical properties. • To assess the influence of aerosol processes, parameters or modelling approaches in the improvement of the representation of aerosol optical properties by WRF-Chem. For that purpose, it was quantified the sensitivity of aerosol optical properties to: (1) the vertical distribution and some of the most uncertain aerosol processes and parameters; (2) the size distribution of aerosols; and (3) the spatial grid resolution. The results of this Thesis indicate that aerosol optical depth (AOD) is better represented than Ångström exponent (AE), although variability is underestimated. Discrepancies between simulations and observations can be ascribed to errors in the model estimation of the aerosol dry mass, the fraction of particles for a given mass or the water associated with aerosols, as well as a misrepresentation in the aerosol vertical distribution or the influence of emissions and boundary conditions. Moreover, known errors from observations should be born in mind; in this sense, this Dissertation also sheds some light on the skill of different satellites to represent aerosol optical properties. The improvements observed in aerosol optical properties when ARI and ACI are taken account, in particular those related to the vertical distribution of aerosols, justify the inclusion of aerosol radiative feedbacks in the WRF-Chem on-line coupled simulations. The better skills when aerosol interactions are considered also justify the higher time required to run the coupled simulations. Thus, all the simulations carried out in this Thesis hereafter take into account ARI and ACI. In the next step, a test was carried out in order to quantify the sensitivity of aerosol optical properties and vertical distribution to dry deposition, sub-grid vertical convective transport, relative humidity (RH) and wet scavenging. Results highlighted the influence of secondary organic aerosols (SOA) in AOD representation during a biomass burning episode and the dependence of SOA on the sulphate-nitrate-SOA formation by changes in RH, dry deposition or vertical convective transport. By itself, dry deposition also presents a high uncertainty influencing AOD levels. Another well-recognized source of uncertainty in AOD is size distribution. Because of that, a sensitivity test has been designed in order to disentangle which parameter of a log-normal size distribution influences most AOD representation. Results indicate that AOD is highly sensitive to a reduction in the standard deviation of the accumulation mode due to the transfer of particles from the accumulation to the coarse mode. In the same sense, a lower geometric radius for the accumulation mode due to an assumption of smaller particles, and a higher radius for the coarse mode produces also important changes in AOD due to a redistribution of particles thought the total size distribution. As a final experiment, the influence of the resolution in the representation of aerosol optical properties was evaluated. The study revealed that increasing the spatial resolution improves the representation of variables associated with dust, such as AOD. RH representation, to whom AOD is particularly sensitive, also improves. All of these changes are consequence of an improvement in the representation of dynamical processes in regional meteorological/climate models when increasing the horizontal resolution. This Thesis has contributed to the understanding of how aerosol optical properties are implemented in an on-line coupled regional chemistry-meteorological model and the intrinsic limitations in those models. Because of that, further works can lead to address the reduction of the demonstrated uncertainties by a combined approach between observations and modelling. The decrease in the uncertainty of AOD and aerosol representation implies a reduction in the uncertainty associated to the representation of aerosol effects, both for ARI (by AOD) and ACI (by improvement in microphysical properties).

[es] Los aerosoles atmosféricos son partículas suspendidas en la atmósfera que afectan, entre otras cosas, al sistema atmosférico terrestre modificando su balance radiativo. Los mecanismos principales a través de los cuales se modifica el sistema atmosférico son: (1) la dispersión y absorción de la radiación solar (también conocido como interacciones aerosol-radiación, ARI, por sus siglas en inglés); y (2) la alteración de las nubes y la precipitación, afectado tanto a la radiación como al ciclo higrológico (interacciones aerosol-nube, ACI; Boucher et al., 2013). Sin embargo, la incertidumbre en la representación de las nubes y de los efectos de aerosoles es mucho mayor que la de cualquier otro agente de forzamiento climático. Esto ocurre porque las propiedades químicas, físicas y ópticas de los aerosoles son muy variables a escala espacio-temporal debido al corto tiempo de vida y a las emisiones no uniformes de las partículas. Las propiedades ópticas de los aerosoles, las cuales son muy dependientes de las propiedades físicas y químicas, tienen una fuerte influencia en ARI y ACI. Por tanto, una representación precisa de estas es esencial para reducir la alta incertidumbre asociada a las interacciones. De la misma forma, Europa es una de las regiones climáticas más sensibles al cambio climático (Giorgi, 2006). Dentro de ella, el papel de los aerosoles se hace más crucial sobre Mediterráneo, donde se produce una mezcla de aerosoles desde diferentes fuentes (Papadimas et al. 2012). Por ello, el principal objetivo de esta Tesis es caracterizar la representación de las propiedades ópticas de los aerosoles atmosféricos y sus incertidumbres usando un modelo químico-meteorológico totalmente acoplado en línea, Weather Research and Forecasting model coupled with Chemistry (WRF-Chem; Grell et al., 2005) sobre Europa. Este objetivo mejora el conocimiento de los procesos en la representación de las propiedades ópticas de los aerosoles en los modelos acoplados y establece los primeros pasos para una mejora en la representación de ARI y ACI, que contribuya a la reducción en sus incertidumbres. Para cumplir con los objetivos, se han utilizado herramientas de modelización y observacionales para estudiar las propiedades de los aerosoles, especialmente propiedades ópticas, y su influencia sobre el sistema atmósfera-química-aerosoles-nubes-radiación. Los siguientes objetivos específicos se han derivado del objetivo principal: • Evaluar las diferentes parametrizaciones/configuraciones de WRF-Chem y otros modelos cuando modelizan aerosoles y su capacidad para representar las propiedades ópticas. Para ello, se pretendía: (1) establecer cual son los "mejores" datos de teledetección disponibles para evaluar simulaciones para ello se han comparado diferentes productos de satélite frente la red Aerosol Robotic Network (AERONET); (2) evaluar la representación de las propiedades ópticas utilizando un conjunto de simulaciones realizadas bajo diferentes iniciativas europeas e internacionales; y (3) determinar si la inclusión de ARI y ACI, que aumenta significativamente el tiempo de computación, mejora la representación de las propiedades ópticas. • Evaluar la influencia de procesos, parámetros y aproximaciones en la modelización de aerosoles en la mejora de la representación de las propiedades ópticas en WRF-Chem. Para ello, se ha cuantificado la sensibilidad de las propiedades ópticas de aerosol a: (1) la distribución vertical y algunos de los parámetros y procesos con mayor incertidumbre; (2) la distribución de tamaño de partícula; y (3) la resolución espacial. Los resultados de esta Tesis indican que la profundidad óptica de aerosoles (AOD) esta mejor representada que el exponente de Ånsgtröm (AE), del que además se subestima su variabilidad. Las discrepancias encontradas entre las simulaciones y las observaciones pueden ser debidas a errores del modelo en la estimación de la masa seca de aerosol, la fracción de partículas para una masa dada o la humedad asociada a los aerosoles, también por una mala representación en la distribución vertical de los aerosoles o por la influencia de las condiciones iniciales y de frontera. En este sentido, esta Tesis también evalúa la capacidad de diferentes satélites para representar las propiedades ópticas. Las mejoras observadas en las propiedades ópticas de aerosol cuando ARI y ACI se tienen en cuenta, en concreto las relativas a la distribución vertical de los aerosoles, justifican la inclusión de estas interacciones en las simulaciones con WRF-Chem, además del alto tiempo de computaciones requerido. Por ello, las simulaciones realizadas a partir de este punto se realizaron teniendo en cuenta ARI y ACI. El siguiente paso consintió en la realización de una prueba para cuantificar la sensibilidad de las propiedades ópticas de aerosoles y su distribución vertical a la deposición seca, al transporte a nivel inferior a la cuadrícula, a la humedad relativa (RH) y a la deposición húmeda. Los resultados destacan la influencia de los aerosoles secundarios orgánicos (SOA) en la representación de AOD durante un episodio de incendios forestales y la dependencia de las concentraciones de SOA al sistema sulfato-nitrato-SOA debido a cambios en RH, deposición seca y transporte convectivo vertical. Por si misma, la deposición seca también presenta una alta incertidumbre en la representación de AOD. Otra fuente reconocida de incertidumbre en AOD es la distribución de tamaño de partículas. Por ello, se ha llevado a cabo una prueba de sensibilidad para distinguir que parámetro de una distribución de tamaño logarítmica-normal influye más en la representación de AOD. Los resultados indican que AOD es muy sensible a la reducción en la desviación estándar del modo de acumulación. De la misma forma, la disminución en el radio geométrico de este modo hace que el modelo asuma partículas más pequeñas, y un aumento en el mismo para el modo grueso produce una redistribución de partículas en toda la distribución de tamaño. Finalmente, la influencia de la resolución espacial en la representación de las propiedades ópticas de aerosoles ha sido evaluada. Este estudio reveló que un aumento en la resolución espacial mejoraba la representación de las variables asociadas al polvo sahariano, como AOD. La representación de RH, a la cual el polvo es muy sensible, también mejora. Todos estos cambios son consecuencia de una mejora en la representación de los procesos dinámicos cuando se aumenta la resolución. Esta Tesis ha contribuido a entender como las propiedades ópticas de aerosoles están implementadas en los modelos regionales químico-meteorológicos acopados en línea y sus limitaciones intrínsecas. Futuros trabajos pueden ir dirigidos a la reducción de las incertidumbres demostradas utilizando métodos combinados de observaciones y modelos. La reducción en la incertidumbre de AOD y la representación de aerosoles implica una reducción en las incertidumbres asociadas a los efectos de los aerosoles, tanto ARI (por AOD) como ACI (mejorando las propiedades microfísicas).