[en] During the last decades, there has been an increasing interest in the use of natural components in a wide variety of manufactured products, due to the general tendency to promote the replacement of non-renewable raw materials by renewable resources. The lubricant industry is especially involved in the minimization of the environmental impact caused by their products due to the serious consequences of their discharge to the environment. With this aim, vegetable oils, promising candidates to biodegradable lubricants and potential substitutes of the currently used mineral oils, are being more strongly considered in the market. However, the manufacture of lubricating greases completely based on renewable raw materials is a much more complicated task due to the difficulty of replacing the traditional thickening agents, such as metallic soaps and poliureas, which exhibit high technical efficiency and confer several specific properties to the final product. In this sense,the target of this work is the production of biodegradable chemical oleogels with lubricating applicability consisting of a vegetable oil, like castor oil, and chemically modified natural polymers that play the role of thickeners. With this aim, some renewable raw materials have been selected, such as cellulose, which is the most abundant polymer in nature; some cellulose derivatives, like methylcellulose, among others; chitin, the second more important biopolymer after cellulose; chitosan, the deacetylated derivative of chitin; and some lignocellulosic materials that differ in their origins and pulping treatments. All of them have been NCO-functionalized, in some cases in different degrees, and subsequently dispersed in castor oil, promoting a chemical reaction between them that is the responsible of their physical stability. Furthermore, the specific functional properties of each of the obtained products were studied through different techniques and they were also compared to commercial benchmarks. Therefore, the thermal stability of modified polymers and the corresponding dispersions in castor oil was explored, oleogels were Theologically and tribologically characterized, the mechanical stability evaluated as well as the possible chemical structure of the modified biopolymers and oleogel microstructures. As a result, a number of formulations completely based on renewable raw materials with suitable functional properties (thermal, rheological and tribological) to be proposed as potential substitutes of the current commercial lubricating greases were developed.

[es] Durante los últimos años, se ha desarrollado un creciente interés por el uso de componentes naturales en una gran variedad de productos manufacturados debido a la tendencia general existente que aboga por la sustitución de materias primas no renovables por aquellas provenientes de fuentes renovables. La industria de lubricantes está especialmente involucrada en la minimización del impacto ambiental de sus productos debido al grave problema que supone su liberación al medioambiente. Con este propósito, los aceites vegetales, candidatos prometedores para ser usados como bases lubricantes biodegradables y sustitutos potenciales de los aceite minerales, están siendo cada vez más considerados en el mercado. Sin embargo, la producción de una grasa lubricante completamente basada en materias primas renovables es una tarea mucho más compleja debido a la dificultad que supone la sustitución de los agentes espesantes tradicionales, tales como jabones metálicos o poliureas, que presentan una alta eficacia como espesantes de medios oleosos y confieren propiedades muy específicas al producto final. Así pues, este trabajo tiene como objetivo la producción de oleogeles químicos biodegradables, con propiedades lubricantes, compuestos por un aceite base vegetal, como es el aceite de ricino, y polímeros naturales modificados químicamente como agentes espesantes. Para tal fin, se han seleccionado varias materias primas renovables, tales como la celulosa, el polímero más abundante en la naturaleza; derivados del mismo, como la metilcelulosa, entre otros; la quitina, segundo polímero más abundante después de la celulosa; el quitosano, el derivado desacetilado de la quitina; y pastas lignocelulósicas, de diferentes orígenes, sometidas a distintos tratamientos; las cuales han sido modificadas con grupos isocianato en diferente grado y, posteriormente, dispersadas en aceite de ricino para formar oleogeles cuya estabilidad se sustenta, principalmente, en interacciones químicas. Además, las propiedades funcionales de cada uno de los productos obtenidos fueron estudiadas empleando diversas técnicas y comparadas con estándares comerciales. Así, se ha evaluado la estabilidad térmica de los espesantes y de las correspondientes dispersiones en aceite de ricino, la respuesta reológica y tribológica de los oleogeles, conjuntamente con su estabilidad mecánica, así como la estructura química de los biopolímeros modificados y la microestructura de los oleogeles. Como resultado de esta investigación, se han desarrollado una serie de formulaciones basadas completamente en materias primas renovables con propiedades funcionales (térmicas, reológicas y tribológicas) adecuadas para que puedan proponerse como sustitutos potenciales de las actuales grasas lubricantes comerciales.