[en] Magneto-ionics, a field focused on using voltage-induced ion migration to control magnetic properties, has substantial potential for developing energy-efficient spintronic devices. Nevertheless, realization of this is hindered by notable challenges, such as achieving effective tuning or sufficiently fast effects at room temperature, maintaining material stability, and achieving scalable fabrication. Employing structural-ion systems like Co3O4 or CoN films (i.e., materials in which the ion to be moved with voltage is included in their structure) appears promising in addressing some of these challenges. These innovative systems, inherently hosting migrating oxygen or nitrogen ions, facilitate the generation of pronounced ferromagnetism via voltage-driven motion of O2-¬¬ or N3- ions at ambient temperature and are also compatible with existing semiconductor technology. These features open doors to explore applications in emerging brain-inspired memory functionalities. However, attaining fast switching and high cyclability currently remain a challenge, highlighting the need for further research in this field. In this Thesis, three innovative strategies are proposed to propel the field of magneto-ionics forward. The first one validates the adaptability of magneto-ionics for neuromorphic functionalities. Specifically, by diminishing the thickness of CoN films from 200 to 5 nm, a significant enhancement, approximately 7.4-fold, in ion motion rate and a sub-1s magneto-ionic response have been achieved. This underscores the feasibility of our approach as a foundational framework for developing artificial synapses. Crucially, with sufficiently thin CoN films and moderably high voltage actuation frequencies (i.e., up to 100 Hz), we demonstrate a voltage-controllable N ion accumulation effect at the outer surface of CoN films adjacent to a liquid electrolyte. This phenomenon allows the modulation of magnetic properties, both during and subsequently after the voltage pulse actuation, expanding the horizon for new functionalities in neuromorphic computing, such as post-stimulated neural learning under a deep sleep. Next, we show that the introduction of suitable transition-metal elements to binary nitride compounds can substantially enhance magneto-ionics. By incorporating 10 at. % Mn in substitution for Co in CoN thin films, we achieve remarkable improvements in magneto-ionic effects, including saturation magnetization, toggling speeds, and cyclability. These results are underpinned by transformations from metallic to semiconducting behaviors and from nanocrystalline to amorphous-like structures, leading to increased N-ion transport channels. Ab initio calculations provide valuable insights into the lower formation energy for CoMn-N compared to Co-N, elucidating the fundamental role of Mn addition in voltage-driven magnetic effects. This represents a significant step towards improved voltage control of magnetism through electric field-driven ion motion. Finally, we propose a nanoscale-engineered magneto-ionic architecture, featuring a thin solid electrolyte in contact with a liquid electrolyte, to drastically enhance cyclability while maintaining sufficiently high electric fields for ion motion. While liquid electrolytes avoid problems related to electric pinholes, the insertion of a highly nanostructured Ta layer between a magneto-ionic target material (Co3O4) and the liquid electrolyte dramatically increases magneto-ionic cyclability, from less than 30 cycles to over 800 cycles. This enhancement is attributed to the role of the Ta layer as a solid electrolyte, effectively trapping oxygen and hindering O2- ions from migrating into the liquid electrolyte. The combined benefits of solid and liquid electrolytes in this synergetic approach offer a promising strategy for boosting magneto-ionics. Collectively, the results of this Thesis represent a significant advancement in the field of magneto-ionics, opening new avenues for its application in neuromorphic computing and energy-efficient spintronics while addressing key challenges in tunability, speed, and reversibility of magneto-ionic phenomena.

[es] La magnetoiónica, un campo de investigación centrado en utilizar la migración de iones inducida por voltaje para controlar las propiedades magnéticas, tiene un gran potencial para desarrollar dispositivos espintrónicos energéticamente eficientes. Sin embargo, la constatación de este potencial se ve obstaculizada por importantes desafíos científicos, como el de lograr velocidades de movimiento de iones suficientemente rápidas a temperatura ambiente, manteniendo la estabilidad del material y permitiendo una fabricación escalable. Emplear sistemas con iones estructurales como capas de Co3O4 o CoN (donde los iones que se pretenden mover con voltaje están contenidos en la estructura de estos materiales) es prometedor para abordar algunos de estos desafíos. Estos sistemas, que intrínsecamente albergan oxígeno o nitrógeno, facilitan la generación de ferromagnetismo a través del movimiento impulsado por voltaje de los iones O2- o N3- a temperatura ambiente y, además, son compatibles con la tecnología de semiconductores existente. Estas características hacen que la magnetoiónica pueda hasta llegar a tener aplicaciones en el desarrollo de funcionalidades inspiradas en el cerebro. Sin embargo, lograr velocidades de iones rápidas y una alta ciclabilidad representan, destacando la necesidad de investigación en esta dirección. Se proponen tres estrategias para impulsar el campo de la magnetoiónica. La primera estudia la adaptabilidad de la magnetoiónica para ser usada en aplicaciones neuromórficas. Al disminuir el grosor de las películas de CoN de 200 a 5nm, se ha logrado un aumento de aproximadamente 7.4 veces, en la velocidad de movimiento de iones, y una respuesta magnetoiónica sub-1s. Esto subraya la viabilidad de nuestro enfoque como una tecnología que podría emular sinapsis artificiales. Con capas de CoN delgadas y frecuencias de actuación de voltaje de hasta 100Hz, demostramos un efecto acumulativo de iones de N controlable por voltaje en la superficie de las películas de CoN adyacente al electrolito líquido. Este fenómeno potencia la modulación de propiedades magnetoiónicas, tanto durante como después de la actuación con pulsos de voltaje, expandiendo el horizonte de funcionalidades en computación neuromórficas, como el aprendizaje neuronal postestimulado bajo un sueño profundo. Además, mostramos que la introducción de elementos metálicos de transición en capas de CoN es una buena estrategia para mejorar sustancialmente la magnetoiónica. Al substituir un 10% atómico de Mn por Co, logramos mejoras en los efectos magnetoiónicos, por ejemplo en los valores de magnetización de saturación, las velocidades de movimiento iónico y la ciclabilidad. Esto se debe a que la incorporación de Mn da lugar a un cambio de comportamiento metálico a semiconductor y a una estructura muy cercana a la de materiales amorfos, haciendo que haya un mayor número de canales para el transporte de iones N. Finalmente, proponemos una arquitectura magnetoiónica diseñada a la nanoescala, que consiste en un electrolito sólido delgado en contacto con un electrolito líquido, para mejorar la ciclabilidad mientras se mantienen campos eléctricos lo suficientemente altos para el movimiento de iones. Mientras que la presencia del dieléctrico líquido evita los problemas derivados de cortocircuitos eléctricos, la inserción de una capa de Ta altamente nanoestructurada entre un material magnetoiónico (Co3O4) y el electrolito líquido aumenta drásticamente la ciclabilidad magnetoiónica, de menos de 30 ciclos a más de 800 ciclos. Este aumento se atribuye al papel de la capa de Ta como electrolito sólido, atrapando el oxígeno e impidiendo que los iones O2- migren al electrolito líquido. Los beneficios combinados de electrolitos sólidos y líquidos en este enfoque ofrecen una estrategia prometedora para impulsar la magnetoiónica. Colectivamente, estos resultados representan un avance significativo en el campo de la magnetoiónica, abriendo nuevas vías para su aplicación en computación neuromórfica y espintrónica energéticamente eficiente mientras se abordan los desafíos clave en sintonización, velocidad y reversibilidad de los fenómenos magnetoiónicos.