[ca] En els últims anys, la tecnologia fotovoltaica orgànica (OPV, per les seves sigles en anglès) ha despertat l'atenció de tant la comunitat científica com la industrial, a causa de les seves altes eficiències de conversió energètica, que continuen creixent avui dia, superant actualment el 18%. Aquestes eficiències, en part, s'han aconseguit gràcies a el gran desenvolupament de les petites molècules acceptors, també conegudes com acceptors no basats en ful·lerè (NFA, per les seves sigles en anglès). A més de l'eficiència, la OPV basada en NFA ofereix gran flexibilitat per a modificar el color i l'estabilitat a llarg termini. Aquestes propietats úniques fan de la fotovoltaica orgànica una tecnologia molt prometedora per a la seva intensiva comercialització, ja sigui com a tecnologia integrada en edificis (BIPV, per les seves sigles en anglès) o com a font d'alimentació per a sensors en l'anomenat Internet de les Coses. Aquesta tesi aborda algunes de les qüestions crítiques de la fotovoltaica orgànica que han de ser avaluades perquè aquesta es converteixi en una tecnologia comercialment atractiva. En primer lloc, hem estudiat teòricament les estratègies per controlar l'estètica de les capes fines actives, que absorbeixen la llum. Amb l'ajuda d'un model òptic i un algoritme genètic, hem predit les característiques (composició i gruix) que les barreges de materials han de tenir per a que la capa mostri un color prèviament seleccionat. L'ús de capes basades en NFA ha resultat ser l'estratègia més eficaç per a modificar el color de la capa activa. Com a resultat, els dispositius amb NFA han estat estudiats intensament al llarg d'aquesta tesi. A més, com a pas intermedi cap a l'escalat industrial, la tècnica de deposició assistida amb fulla (blade-coating en anglès) s'ha utilitzat en la majoria dels casos per a la fabricació de cel·les solars en aquesta tesi. A causa de la flexibilitat sintètica dels NFA, hi ha una gran varietat de noves molècules que val la pena estudiar. Es mostren dos exemples de cribratge combinatori utilitzant tècniques d'alt rendiment. En primer lloc, s'apliquen gradients 1D a dispositius basats en NFA i politiofè (P3HT), per ser un dels polímers més barats i més estudiats. Els gradients 1D han permès la fabricació de més de 1.000 dispositius amb variacions controlades de gruix o temperatura post-recuit en les capes fotoactives. Per al sistema més eficient, estudiem i classifiquem la sensibilitat als paràmetres de fabricació. En segon lloc, hem estès els gradients 1D a 2D i hem explorat els polímers més eficients amb NFA. S'ha desenvolupat un mètode simple basat en variacions controlades i simultànies dels paràmetres d'interès. Amb l'ajuda de tècniques de caracterització optoelectròniques i co-locals, aquest mètode permet una ràpida identificació dels valors òptims de gruix i composició de la mescla a través de mapes 2D d'optimització. També s'ha estudiat l'estabilitat a llarg termini del sistema més eficient per ser un factor crític per l'escalat industrial. De la mateixa manera, s'han fabricat mòduls amb tècniques d'impressió industrialment rellevants com la impressió rotativa. La potencial semitransparencia de la OPV s'ha demostrat fabricant mòduls amb un NFA que estén la seva absorció òptica fins a la regió de l'infraroig proper. Per tal de desenvolupar un procés de fabricació sostenible i escalable i industrialment rellevant, els mòduls s'han fabricat seguint les directrius de la indústria de la impressió, incloent l'ús de dissolvents no halogenats, la fabricació en atmosfera normal i tècniques de baix consum energètic. En resum, en aquesta tesi, proporcionem nous coneixements sobre l'escalat de la tecnologia fotovoltaica orgànica, basats en NFA i que aplanen el camí cap a una transferència eficient dels dispositius de l'escala del laboratori a una escala industrialment rellevant.

[en] Over the last years, organic photovoltaic technology (OPV) has drawn the attention of both the scientific and industrial communities due to their increasing performances, currently over 18%. These high efficiencies have been achieved thanks to the chemical development of the small molecular acceptors, also known as non-fullerene acceptors (NFA). Besides the efficiency, NFA-based OPV offers colour and transparency tuneable properties, low embodied energy, and good long-term stability. These unique properties make OPV a suitable technology for their commercialisation as a part of building-integrated photovoltaic systems (BIPV) or for powering the so-called Internet of Things (IoT). This thesis covers some of the critical issues that need to be addressed for OPV to become a truly competitive technology. Firstly, we studied theoretically the strategies for tuning the colour appearance of OPV films. With the aid of an optical model and a genetic algorithm, we predicted the characteristics that photoactive materials should have in order to exhibit a desired colour. The use of non-fullerene acceptors (NFA) for the photoactive blends turned out to be the most effective colour-tuning strategy. As a result, NFAs-based devices were intensively studied in this thesis. Moreover, as an intermediate step towards a large printing scale, the doctor blade technique was employed for most of this thesis work. Due to their synthetic flexibility, there are many NFAs and their processing conditions that are worth studying. Two examples of combinatorial screening using high throughput techniques are given. First, 1D gradients are applied to devices based on NFAs and polythiophene (P3HT), one of the cheapest and most studied polymers. 1D gradients enabled the fabrication of more than 1000 blade-coated devices with controlled variations in thickness or post-annealing temperature at the photoactive layers. For the most efficient system, we studied and ranked the sensitivity of the different manufacturing parameters. Second, we extended this to 2D gradients and explored both low bandgap polymers and NFAs. A simple method was developed based on controlled and simultaneous variations of the parameters of interest. With the aid of co-local optoelectronic characterisation techniques, 2D optimisation maps enable fast identification of the optimum thickness and blend composition values. Long term stability was also studied on selected devices, as a relevant factor for OPV upscaling, together with manufacturing fully roll-to-roll modules. Transparency is another relevant characteristic feature that could enable OPV integration into the potential photoactive windows of the future. Semitransparent laser-patterned modules were fabricated with a NFA that contributes to extend the blend optical absorption up to the near-infrared region. With the aim of developing a sustainable manufacturing process, modules were manufactured following preferences of large-scale printing industry including non-halogenated solvents, air processing and low energy consumption. In summary, in this thesis we provide new insights into the upscaling of NFAs based OPV that pave the way towards an efficient transfer from record lab-devices to fully solution-processed modules.