[en] ABSTRACT This Thesis work studies the spin dynamics in ensembles of magnetic nanoparticles, where the magnetism stems from 4f and 3d orbitals. To this aim, five RCu2 alloys with different compositions have been produced, where the Rare Earth (R) has been changed in order to scrutinise the magnetism of the resulting alloy. The studied alloys include GdCu2, with no net angular moment (thus, non-intrinsic magnetocrystalline anisotropy); NdCu2, whose 5 crystalline electric field energy levels (doublets) are experimentally accessible by means of Inelastic Neutron Scattering; and, finally, Tb0.5Gd0.5Cu2, Tb0.5La0.5Cu2 and Tb0.1Y0.9Cu2, for which the dilution of TbCu2 with R-ions, either magnetic or not, achieves to settle a tunable degree of magnetic disorder. All of them have been mass produced, nanoscaled via ball milling and well-characterised, using both microscopic and macroscopic experimental techniques. Additionally to these 4f ensembles, the magnetic and structural properties of four different iron oxide nanoparticle ensembles (IONPs) have been investigated. The studied ensembles encompass the commercial γ-Fe2O3 maghemite Synomag Nanoflowers (NFs), and the Fe3O4 magnetite magnetosomes (BMs) synthesised by magnetotactic bacteria from the strain Magnetospirillum gryphiswaldense. Both maghemite and magnetite are considered nowadays outstanding magnetic materials candidates for biomedical applications, especially those connected to magnetic hyperthermia treatments. In this Thesis work, we have characterised the magnetic and structural properties of both Synomag NFs and BMs in great detail, and we have also compared their magnetic hyperthermia performance. Such a direct comparison between both IONPs is very useful for the technological transfer. Besides, we have gone one step beyond, by combining the (biomedical) potentialities of Rare Earth ions Gd3+ (contrast agent in Magnetic Resonance Imaging) and Tb3+ (luminescent bio-marker) with the advantages of BMs (biocompatibility, magnetic hyperthermia). This has been possible thanks to the doping of magnetotactic bacteria with Gd3+ and Tb3+ by the addition of GdCl3 and TbCl3 salts to the cell culture medium. A promising future development is expected on the basis of this finding.

[es] RESUMEN Esta Tesis aborda el estudio de la dinámica de espín en sistemas de nanopartículas magnéticas cuyo magnetismo emerge de los orbitales 4f y 3d. Con este objetivo, se han producido cinco sistemas de diferentes composiciones según RCu2, donde el elemento de Tierra Rara (R) ha sido variado con el fin de estudiar en detalle el magnetismo de la aleación resultante. De esta manera, se ha producido la aleación de GdCu2, la cual no presenta momento angular neto (y, por tanto, sin término intrínseco de anisotropía magnetocristalina); la aleación de NdCu2, cuyos 5 dobletes energéticos definidos por el Campo Cristalino resultan experimentalmente accesibles por medio de Dispersión Inelástica de Neutrones; y las tres aleaciones de Tb0.5Gd0.5Cu2, Tb0.5La0.5Cu2 y Tb0.1Y0.9Cu2, para los que la dilución de TbCu2 por medio de iones de Tierra Rara, ya sean magnéticos o no, permite alcanzar un grado de desorden magnético modificado a voluntad. Este conjunto de aleaciones se ha nano-escalado mediante el uso de molienda mecánica y caracterizado en detalle, empleando para ello técnicas experimentales tanto microscópicas como macroscópicas. Además de estos sistemas 4f, se ha llevado a cabo el estudio de las propiedades magnéticas y estructurales de cuatro sistemas de nanopartículas de óxidos de hierro (IONPs). Los sistemas elegidos han sido las Nanoflores (NF) comerciales Synomag, compuestas por maghemita, γ-Fe2O3, y los magnetosomas compuestos por magnetita, Fe3O4, (BMs), sintetizados por las bacterias magnetotácticas de la especie Magnetospirillum gryphiswaldense. Ambos óxidos de hierro, maghemita y magnetita, están llamados a ser hoy en día candidatos magnéticos prometedores para su aplicación biomédica, especialmente, para los tratamientos de hipertermia magnética. En esta Tesis se han caracterizado en gran detalle las propiedades magnéticas y estructurales de ambos Synomag NFs y BMs, además de haber comparado su rendimiento en hipertermia magnética. Esta comparación directa entre ambos candidatos es plenamente satisfactoria para conseguir una transferencia tecnológica eficiente. En este sentido, el trabajo descrito en esta Tesis pudiera constituir un importante paso adelante gracias a la combinación de la potencialidad (biomédica) de los iones de Tierra Rara Gd3+ (agente de contraste en Resonancia Magnética) y Tb3+ (biomarcador luminiscente) junto con las ventajas de los BMs (biocompatibilidad, hipertermia magnética), lo cual se ha logrado mediante el dopado de las bacterias magnetotácticas con Gd3+ y Tb3+ mediante la incorporación de sales de GdCl3 y TbCl3 al medio de cultivo celular. Este hito puede sentar las bases para un futuro desarrollo tecnológico.