[ca] El desenvolupament de tecnologies sostenibles és crucial per superar els reptes ambientals i fomentar el progrés socioeconòmic. Els catalitzadors d'àtoms individuals (SACs) ofereixen una activitat i selectivitat excepcionals, però la seva estabilitat continua sent un repte clau en el disseny de catalitzadors. Les tècniques convencionals de caracterització i síntesi tenen dificultats per identificar amb precisió els llocs actius a causa de les àmplies configuracions dels SACs, mentre que la projecció de gran capacitat basada en la teoria del funcional de densitat es veu limitada pel cost computacional i el temps. En aquest treball, s'utilitza un enfocament multinivell, integrant l'aprenentatge automàtic amb mètodes computacionals, per investigar sistemàticament l'estabilitat dels SACs sobre carboni dopat. Es desenvolupa un marc d'aprenentatge automàtic per identificar els principals descriptors d'estabilitat, capturant la interacció entre els metalls i els suports. Es deriva una formulació d'energia d'adsorció, revelant les contribucions covalents i iòniques que regeixen l'estabilitat. L'anàlisi de l'estructura electrònica destaca la influència de l'especiació de l'azot en les propietats electròniques dels SACs, mentre que les tècniques de reducció de dimensionalitat descobreixen regions de similitud electrònica. S'avalua la transferibilitat dels descriptors d'estabilitat en catalitzadors d'àtoms dobles, demostrant la seva aplicabilitat a sistemes més complexos. Finalment, s'examina el mecanisme de desactivació dels grups Fe-NxCy en condicions de reacció de reducció d'oxigen, revelant l'efecte desestabilitzador de les espècies reactivades d'oxigen sobre els enllaços metall-suport. S'identifica un entorn de coordinació d'azot de quatre àtoms com la configuració més robusta. Aquest estudi avança en el disseny de catalitzadors aprofitant l'aprenentatge automàtic i la química computacional per dilucidar els factors d'estabilitat dels SACs. Els resultats proporcionen informació útil per desenvolupar catalitzadors més robustos, eficients i sostenibles per a aplicacions energètiques i mediambientals.

[es] El desarrollo de tecnologías sostenibles es crucial para superar los desafíos ambientales y fomentar el progreso socioeconómico. Los catalizadores de átomos individuales (SACs) ofrecen una actividad y selectividad excepcionales, pero su estabilidad sigue siendo un desafío clave en el diseño de catalizadores. Las técnicas convencionales de caracterización y síntesis tienen dificultades para identificar con precisión los sitios activos debido a las vastas configuraciones de los SACs, mientras que la proyección de alta capacidad basada en la teoría del funcional de densidad se ve limitada por el costo computacional y el tiempo. En este trabajo, se emplea un enfoque multinivel, integrando aprendizaje automático con métodos computacionales, para investigar sistemáticamente la estabilidad de los SACs sobre carbono dopado. Se desarrolla un marco de aprendizaje automático para identificar los principales descriptores de estabilidad, capturando la interacción entre los metales y los soportes. Se deriva una formulación de energía de adsorción, revelando las contribuciones covalentes e iónicas que rigen la estabilidad. El análisis de la estructura electrónica destaca la influencia de la especiación del nitrógeno en las propiedades electrónicas de los SACs, mientras que las técnicas de reducción de dimensionalidad descubren regiones de similitud electrónica. Se evalúa la transferibilidad de los descriptores de estabilidad en catalizadores de átomos dobles, demostrando su aplicabilidad a sistemas más complejos. Finalmente, se examina el mecanismo de desactivación de los grupos Fe-NxCy en condiciones de reacción de reducción de oxígeno, revelando el efecto desestabilizador de las especies reactivas de oxígeno sobre los enlaces metal-soporte. Se identifica un entorno de coordinación de nitrógeno de cuatro átomos como la configuración más robusta. Este estudio avanza en el diseño de catalizadores al aprovechar el aprendizaje automático y la química computacional para dilucidar los factores de estabilidad de los SACs. Los hallazgos proporcionan información útil para desarrollar catalizadores más robustos, eficientes y sostenibles para aplicaciones energéticas y medioambientales.