[ca] Aquesta tesi té com a objectiu millorar la migració d'ions oxigen i els efectes magneto-iònics concomitants en pel·lícules d'òxid de cobalt paramagnètiques, l'actuació de les quals es duu a terme en un electròlit mitjançant l'aplicació d'un voltatge extern (porta). Aquestes millores s'han dut a terme mitjançant la reducció del gruix de les capes d'òxid de cobalt, la modificació de l'electròlit i el disseny "a la carta" dels defectes a les capes. El control del magnetisme mitjançant voltatge per via magneto-iònica és un tema de recerca d'avantguarda, ja que té el potencial de millorar l'eficiència energètica dels sistemes actuats magnèticament. En magneto-iònica s'aconsegueix manipular les propietats magnètiques del material gràcies a la migració d'ions induïda per voltatge. Tot i això, la migració d'oxigen a temperatura ambient ha demostrat ser massa lenta per a aplicacions rellevants. En aquesta tesi proposem l&#8217;ús de diverses estratègies per afavorir el moviment d'ions oxigen en capes d'òxid de cobalt submergides en un electròlit, les quals són actuades externament amb voltatge. La reducció del seu gruix de > 200 nm a 5 nm dona com a resultat transicions ON-OFF de durada inferior a 10 s en capes inicialment paramagnètiques. En aplicar polsos de voltatge, hem demostrat una plasticitat que depèn de la velocitat pic, cosa que constitueix un signe de capacitat d'aprenentatge. Com a segona estratègia, s'han afegit sals al carbonat de propilè (PC) per augmentar la força de la doble capa elèctrica creada a la interfície capa d'òxid de cobalt/electròlit. A la solució de PC amb KI s'ha aconseguit una velocitat magneto-iònica 35 vegades superior a l'observada a l'electròlit de PC sense sals, sota un voltatge aplicat de –1.5 V. Les simulacions de dinàmica molecular ab initio han permès atribuir aquesta ràpida resposta magneto-iònica a la ubicació preferencial d'ions K+ a la superfície de l'òxid de cobalt quan es fa servir KI (en comparació amb KCl). A més, hem demostrat el potencial que té la implantació d'ions a l'hora de crear un perfil definit de densitat de defectes en profunditat per controlar el comportament magneto-iònic de les pel·lícules d'òxid de cobalt. En termes de velocitat i quantitat de magnetització generada, l'activació de voltatge a curt, mitjà i llarg termini s'ha controlat variant el dany per col·lisió generat a través de la fluència d'ions. Aquests resultats converteixen la magneto-iònica en una tecnologia amb potencial per ser implementada en maquinari inspirat en el funcionament del cervell per a computació neuromòrfica.

[en] This Thesis is aimed at boosting oxygen ion motion and the concomitant magneto-ionic effects in electrolyte-gated paramagnetic cobalt oxide (Co-oxide) films using three different approaches: thickness reduction of the Co-oxide films, variation of electrolyte composition, and defect engineering in the films. Voltage control of magnetism (VCM) by magneto-ionics is a cutting-edge research topic since it has the potential to enhance the energy efficiency of magnetically actuated systems. Magneto-ionics is a VCM mechanism in which the magnetic properties of a material are toggled by voltage-driven ion motion. However, room temperature oxygen motion has shown to be too slow for relevant applications. Here we present several approaches to boost oxygen motion by electrolyte-gating. Thickness reduction from > 200 nm down to 5 nm results in sub-10 s ON-OFF transitions in the initially paramagnetic Co-oxide films. By applying voltage pulses, we have shown spike-rate-dependent plasticity, which is a sign of potential learning capabilities. In a second approach, the addition of salts to propylene carbonate (PC) has been used to increase the strength of the electric double layer built at the Co-oxide / electrolyte interface. For KI-containing PC, a 35-fold increase of the magneto-ionic rate has been observed as compared to plain PC, under a low voltage of –1.5 V. Ab initio molecular dynamics simulations attribute this fast magneto-ionic response to the preferential location of K+ ions on the Co-oxide surface when using KI (compared to KCl). Moreover, we have demonstrated the potential of ion implantation to engineer depth-resolved defect density to control the magneto-ionic behavior of Co-oxide films. In terms of rate and amount of generated magnetization, the short-, mid-, and long-term voltage actuation has been controlled by varying the generated collisional damage through ion fluence. These results turn magneto-ionics into a potential technology for brain inspired hardware for neuromorphic computing.