[ca] Durant les darreres dècades, la ciència de materials ha viscut una època daurada, amb l'aparició dels nanomaterials i, en especial, a causa dels nanomaterials porosos. S'està realitzant molta tasca d'investigació i desenvolupament tant en mitjans porosos ordenats (zeolites i MOFs) com amorfs (ceràmiques, polímers i aerogels). El descobriment dels aerogels per part de S. Kistler el 19311 i el treball exhaustiu en MOFs d'O. Yaghi durant la dècada de 19902 han inspirat molts grups de recerca a centrar-se en aquests dos grups de materials. El grup de Fluids Supercrítics i Materials Funcionals (SFFM), en què s'ha dut a terme aquesta Tesi, té una llarga i sòlida trajectòria investigadora treballant amb materials porosos, incloent-hi els materials principals d'aquesta Tesi (aerogels i MOFs). Amb la particularitat de l'ús de CO2 supercrític (scCO2) tant a la síntesi com al processament d'aquests.3 Pel que fa als MOFs, la tecnologia supercrítica s'ha utilitzat al laboratori de SFFM per sintetitzar compostos ja coneguts (per exemple, ZIF-8),4 per a la preparació de nous polímers de coordinació basats en diferents bi- o tri-piridines,5,6 per al descobriment de nous bioMOF basats en curcumina,7-9 i, finalment, però no menys important, en el treball amb MOF flexibles basats en carborà en què el scCO2 va exercir el paper d'extractor de dissolvent.10 Pel que fa al tema dels aerogels, l'equip del SFFM ha adquirit una àmplia experiència en aerogels orgànics.11,12 Aquesta Tesi estén el treball referent a aerogels a la família de materials derivats del grafè, incloent-hi l'òxid de grafè (GO) i l'òxid de grafè reduït (rGO). El grafè, GO i rGO són materials relativament nous. Tot i així, durant les darreres dues dècades tots ells han estat investigats de forma ininterrompuda, principalment per corroborar la plètora d'impressionants propietats que coneixem o per descobrir-ne de noves. De fet, els experiments inicials de scCO2 realitzats amb dispersions de GO van revelar la metodologia per produir un fascinant material en forma d'aerogel, cosa que va generar una patent, que és la base d'aquest treball.13 En aquesta Tesi se sintetitzen tant aerogels com MOFs, ja siguin aïllats o en forma de compostos, caracteritzats i utilitzats en diferents aplicacions. La preparació de tots aquests materials té en comú la utilització de la tecnologia supercrítica. Els fluids supercrítics i els materials nanoporosos estan estretament relacionats, ja que les propietats d'aquests solvents, principalment la baixa viscositat, alta difusivitat i nul·la tensió superficial, són crucials per a l'assecat dels materials evitant el col·lapse dels porus. La Tesi comença amb una secció d'Introducció en què es descriuen els materials utilitzats i els mètodes de fabricació. En particular, la introducció il·lustra tots els temes que es tracten en aquest treball, que es desenvolupen més endavant a cada capítol. La secció Experimental descriu els equips utilitzats, les metodologies i les tècniques de caracterització. Tots els experiments realitzats es van fer seguint metodologies verdes basades en scCO2.

[es] Durante las últimas décadas, la ciencia de materiales ha vivido una época dorada, con la aparición de los nanomateriales y, especialmente, a causa de los nanomateriales porosos. Continuamente se realizan estudios de I+D tanto en medios porosos ordenados (zeolitas y MOFs) como amorfos (cerámicas, polímeros y aerogeles). El descubrimiento de los aerogeles por parte de S. Kistler en 19311 y el trabajo exhaustivo relativo a MOFs de O. Yaghi durante la década de 19902 han inspirado a muchos grupos de investigación a centrarse en estos dos tipos de materiales. El grupo de Fluidos Supercríticos y Materiales Funcionales (SFFM), en el que se ha llevado a cabo esta Tesis, tiene una larga y sólida trayectoria investigadora trabajando con materiales porosos, incluyendo los materiales principales de esta Tesis (aerogeles y MOFs). Con la particularidad del uso de CO2 supercrítico (scCO2) tanto en la síntesis como en el procesado de éstos.3 Con respecto a los MOFs, la tecnología supercrítica se ha utilizado en el laboratorio de SFFM para sintetizar compuestos ya conocidos (por ejemplo, ZIF-8),4 para la preparación de nuevos polímeros de coordinación basados en diferentes bi- o tri-piridinas,5,6 para el descubrimiento de nuevos bioMOF basados en curcumina,7-9 y, por último, pero no menos importante, en el trabajo con MOF flexibles basados en carborano en los que el scCO2 desempeñó el papel de extractor de disolvente.10 En cuanto al tema de los aerogeles, el equipo del SFFM ha adquirido una amplia experiencia en aerogeles orgánicos.11,12 Esta Tesis extiende el trabajo referente a aerogeles a la familia de materiales derivados del grafeno, incluyendo el óxido de grafeno (GO) y el óxido de grafeno reducido (rGO). El grafeno, GO y rGO son materiales relativamente nuevos. Aun así, durante las últimas dos décadas todos ellos han sido investigados de forma ininterrumpida, principalmente para corroborar la plétora de impresionantes propiedades que conocemos o para descubrir otras nuevas. De hecho, los experimentos iniciales de scCO2 realizados con dispersiones de GO revelaron la metodología para producir un fascinante material en forma de aerogel, lo que generó una patente, que es la base de este trabajo.13 En esta Tesis se sintetizan tanto aerogeles como MOFs, ya sean aislados o en forma de compuestos, caracterizados y utilizados en diferentes aplicaciones. La preparación de todos estos materiales tiene en común el uso de la tecnología supercrítica. Los fluidos supercríticos y los materiales nanoporosos están estrechamente relacionados, ya que las propiedades de estos solventes, principalmente su baja viscosidad, alta difusividad y nula tensión superficial, son cruciales para el secado de los materiales evitando el colapso de los poros. La Tesis comienza con una sección de Introducción en la que se describen los materiales utilizados y los métodos de fabricación. En particular, la introducción ilustra todos los temas que se tratan en este trabajo, que se desarrollan más adelante en cada capítulo. La sección Experimental describe los equipos utilizados, metodologías y técnicas de caracterización. Todos los experimentos realizados se realizaron siguiendo metodologías verdes basadas en scCO2.