[ca] Les perovskites d'halur de metàl·lic han emergit com una classe de materials prometedores en aplicacions optoelectròniques a causa de les seves excepcionals propietats òptiques i electròniques. Aquests materials presenten alts rendiments quàntics de fotoluminescència, bandes prohibides ajustables i un transport eficient de càrrega, fet que els converteix en candidats ideals per a aplicacions que van des de dispositius d'emissió de llum fins a cèl·lules fotovoltaiques d'alt rendiment. No obstant això, malgrat el seu enorme potencial, la implementació pràctica de les tecnologies basades en perovskites enfronta diversos reptes crítics. Entre aquests, els problemes d'estabilitat, la degradació del material en condicions ambientals i la seva escalabilitat continuen sent obstacles clau que cal superar per possibilitar una comercialització àmplia. Afrontar aquests desafiaments requereix estratègies innovadores per millorar les propietats intrínseques dels materials de perovskita tot conservant els mètodes de fabricació rendibles i escalables. Aquesta tesi explora noves metodologies destinades a millorar l'estabilitat i l'escalabilitat dels nanocristalls de perovskita mitjançant una síntesi controlada a l'interior de matrius metal·lo-orgàniques. Aprofitant aquestes matrius, la formació in situ de nanocristalls de perovskita es pot controlar meticulosament, oferint millores significatives respecte als mètodes sintètics convencionals. La recerca presentada als Capítols 4, 5 i 6 es centra en l'optimització de paràmetres crítics de síntesi com la concentració del precursor, les condicions ambientals i la dinàmica de cristal·lització. Aquests factors juguen un paper decisiu en la determinació de la mida, la morfologia i les propietats òptiques i electròniques dels nanocristalls resultants. En particular, es desenvolupa un protocol reproduïble i escalable per a la síntesi de nanocristalls de MAPbBr3 dins d'una matriu de Ni(AcO)2, demostrant un control precís sobre la mida de les nanopartícules i les seves característiques d'emissió. Aquesta metodologia s'estén més enllà de MAPbBr3, permetent la síntesi de nanocristalls de perovskita amb diverses composicions d'halur, incloent-hi clorur, bromur, iodur i les seves mescles. Aquesta versatilitat permet un ajust precís de la banda prohibida i una major estabilitat contra factors comuns de degradació com l'oxigen, la radiació ultraviolada (UV), les fluctuacions de temperatura i l'exposició a la humitat. A més, aquesta tesi aprofundeix en el mecanisme de cristal·lització dels nanocristalls a través de la seua exposició a l'aigua. En condicions humides, les estructures 0D inicialment formades de MA4PbBr6 experimenten una transició de fase cap a nanocristalls 3D MAPbBr3 altament emissors. A més. el medi d'acetat en que te lloc la cristal·lització té un paper crucial en aquesta transformació, ja que facilita la generació d'ions hidròxid, contribuint així a una passivació efectiva de trampes. Anàlisis espectroscòpiques i estructurals avançades proporcionen una comprensió detallada del paper reversible d'aquests ions hidròxid en la millora tant de l'estabilitat com del rendiment òptic d'aquests materials. Sobre la base d'aquests resultats, el Capítol 7 explora encara més l'estabilització de CsPbI3, una perovskita inorgànica prometedora amb una banda prohibida òptima (~1,73 eV) per a aplicacions en cèl·lules solars. La incorporació de Ni(AcO)2 com a agent estabilitzador permet la fabricació de dispositius solars amb eficiències de conversió d'energia superiors al 12%. Cal destacar que aquests dispositius exhibeixen una estabilitat operativa prolongada, mantenint el seu rendiment durant més de 600 hores sota condicions de seguiment del punt de màxima potència (MPPT) en un ambient inert. A més, eficiències compreses entre el 15% i el 17% sota il·luminació blanca ressalten el potencial d'aquests materials per a la recol·lecció d'energia en interiors. En resum, aquesta recerca presenta una estratègia robusta, escalable i rendible per a la síntesi de nanocristalls de perovskita estables dins de matrius. Les metodologies desenvolupades proporcionen una via per superar els desafiaments d'estabilitat i escalabilitat, obrint el camí per a la integració dels materials de perovskita en dispositius optoelectrònics de nova generació, incloent-hi cèl·lules solars, díodes emissors de llum i altres aplicacions d'alt rendiment.

[en] Metal halide perovskites have emerged as one of the most promising classes of materials in optoelectronic applications due to their exceptional optical and electronic properties. These materials exhibit high photoluminescence quantum yields, tunable bandgaps, and efficient charge transport, making them ideal candidates for applications ranging from light-emitting devices to high-performance photovoltaic cells. However, despite their outstanding potential, practical implementation of perovskite-based technologies faces several critical challenges. Among these, stability issues, material degradation under environmental conditions, and scalability remain key hurdles that must be overcome to enable widespread commercialization. Addressing these challenges requires innovative approaches to improve the intrinsic properties of perovskite materials while maintaining cost-effective and scalable fabrication methods. This Thesis explores novel methodologies aimed at enhancing the stability and scalability of perovskite nanocrystals through controlled synthesis within metal-organic host matrices. By leveraging these host matrices, the in situ formation of perovskite nanocrystals can be finely tuned, offering significant improvements over conventional synthetic methods. The research presented in Chapters 4, 5, and 6 focuses on the optimization of critical synthesis parameters such as precursor concentration, ambient conditions, and crystallization dynamics. These factors play a decisive role in dictating the size, morphology, and optical properties of the resulting perovskite nanocrystals. Specifically, a reproducible and scalable protocol is developed for the synthesis of MAPbBr3 nanocrystals within a Ni(AcO)2 matrix, demonstrating precise control over nanoparticle size and emission characteristics. This methodology extends beyond MAPbBr3, enabling the synthesis of perovskite nanocrystals with various halide compositions, including chloride, bromide, iodide, and their mixtures. Such versatility allows for precise bandgap engineering and enhanced stability against common degradation factors such as oxygen, ultraviolet (UV) radiation, temperature fluctuations, and moisture exposure. Furthermore, an in-depth study of the water-mediated crystallization mechanism of these nanocrystals reveals a fundamental transformation pathway. Under humid conditions, initially formed 0D MA4PbBr6 structures undergo a phase transition into highly emissive 3D MAPbBr3 nanocrystals. The role of acetate ions is identified as crucial in this transformation, as they facilitate hydroxide ion generation, which in turn contributes to effective trap passivation. Advanced spectroscopic and structural analyses provide a detailed understanding of the reversible role of hydroxide ions in improving both the stability and optical performance of these materials. Building upon these findings, Chapter 7 further explores the stabilization of CsPbI3, a promising inorganic perovskite with an optimal bandgap (~1.73 eV) for solar cell applications. The incorporation of Ni(AcO)2 as a stabilizing agent enables the fabrication of solar devices with power conversion efficiencies exceeding 12%. Notably, these devices exhibit prolonged operational stability, maintaining performance for over 600 hours under maximum power point tracking (MPPT) conditions in an inert environment. Additionally, efficiencies in the range of 15–17% under indoor illuminations highlight the potential of these materials for indoor energy harvesting applications. In summary, this research presents a robust, scalable, and cost-effective strategy for synthesizing stable perovskite nanocrystals within host matrices. The methodologies developed provide a pathway for overcoming stability and scalability challenges, paving the way for the integration of perovskite materials into next-generation optoelectronic devices, including solar cells, light-emitting diodes, and other high-performance applications.