[ca] L'eficiència de la fotovoltaica orgànica està augmentant ràpidament, però el seu rendiment en dispositius a gran escala i la seva estabilitat són molt difícils d'aconseguir. El desenvolupament de la tecnologia fotovoltaica ha estat intens, abordant problemes crítics mitjançant l'augment d'escala dels mòduls OPV des de dispositius a escala de laboratori fins a mòduls a escala industrial. L'assoliment de processos d'impressió i recobriment fiables per a mòduls a gran escala ha estat un repte fins ara i, per tant, ha estat el tema de recerca d'aquesta tesi. Roll-to-roll és una tècnica de processament aplicada en aquesta tesi per aconseguir una solució d'alt rendiment per a mòduls OPV a gran escala. En aquest treball s'han demostrat mòduls OPV basats en P3HT: PCBM i P3HT:o-IDTBR sobre un substrat flexible, obtinguts a gran escala. La nova metodologia destaca els reptes per ampliar els petits dispositius de laboratori a mòduls més grans. Entendre els passos crítics en el procés d'augment d'escala és decisiu per abordar els esforços de recerca per reduir la bretxa esmentada. En un capítol, analitzem les pèrdues d'eficiència associades a diversos dels passos principals implicats en la via d'augment d'escala dels dispositius OPV, des del recobriment per doctor blade a escala de laboratori fins al recobriment preindustrial fet per roll-to-roll. Mostrem que quan s'utilitzen materials a la capa activa per als quals el rendiment és tolerant a les variacions de gruix/microestructura, els passos crítics estan relacionats amb les capes de bloqueig dels portadors de càrrega, així com les pèrdues potencials degudes a l'absorció parasitària als elèctrodes. També hem investigat l'empaquetament molecular de les molècules petites i la seva correlació amb el rendiment del dispositiu. Les nostres dades suggereixen que la cristalinitat tant del donant d'electrons com de l'acceptor d'electrons són una font de separació i recombinació de fases i, per tant, a més de l'alineació del nivell d'energia, s'ha d'aconseguir una estructura òptima d'ordenació entre el donant i l'acceptador d'electrons. Hem aconseguit la nostra investigació obtenint els espectres d'absorció òptica tant en estat sòlid com en solució, voltammetria cíclica i GIWAXS per a les pel·lícules en estat sòlid. S'ha investigat no només el processament dels mòduls, sinó també la seva geometria i els resultats es reporten en un tercer capítol. La geometria de l'elèctrode impresa per la serigrafia es va optimitzar per obtenir un millor rendiment fotovoltaic dels mòduls OPV. A més, s'ha realitzat un estudi comparatiu dels diferents materials dels elèctrodes serigrafiats. El millor mòdul OPV va mostrar un valor PCE de l'1% en condicions AM 1.5. La degradació dels mòduls fotovoltaics processats en solució segueix sent un problema dominant per a acomplir les exigències industrials. Atès que la degradació dels mòduls es correlaciona principalment amb els components de la capa activa, també hem investigat i comparat la degradació dels mòduls roll-to-roll basats en heterounions fetes amb acceptors de fullerè i no fullerè (P3HT: PCBM P3HT: o-IDTBR, respectivament). per tenir més coneixements per millorar la vida útil dels mòduls OPV per a l'aplicació a escala industrial. S'utilitzen dos tipus de sistemes d'encapsulació (només PET i làmina de barrera) per aïllar els mòduls de les condicions ambientals, com ara la difusió d'oxigen i humitat als mòduls OPV. Els mòduls basats en P3HT: PCBM i P3HT:o-IDTBR, encapsulats amb làmina de barrera han mostrat activitat fins a 522 i 249 hores, respectivament, mentre que els mòduls encapsulats amb làmina de PET van mostrar activitat durant 21 hores. A més, no només es va trobar que els components de la capa fotoactiva eren responsables del procés de degradació, sinó que també hi va tenir un paper la capa transportadora de buits.

[en] The efficiency of the organic photovoltaics is rapidly increasing. Their performance in large-scale devices and their stability is, however, still highly challenging. The development of photovoltaic technology has been intense, addressing critical issues through the upscaling of OPVs from lab scale devices to industrial scale modules. The achievement of reliable printing and coating processes for large-scale modules has been challenging thus far, and it has been therefore one of the main topics of research in this thesis. Roll-to-roll is a processing technique applied in this thesis to achieve high throughput solution for large-scale OPV modules. OPV modules based on P3HT: PCBM and P3HT:o-IDTBR on a flexible substrate, obtained at large-scale, have been demonstrated in this work (Chapter 3). New methodology highlights the challenges to scale up the small lab devices to larger modules. Understanding the critical steps in the upscaling process is decisive to address the research efforts towards decreasing the aforementioned gap. In Chapter 5, we quantify the efficiency losses associated with several of the main steps involved in the up-scaling pathway of the OPV devices, from lab-scale blade coating to pre-industrial slot die roll-to-roll coating. We show that when using materials in the active layer for which the performance is tolerant to thickness/microstructure variations, the critical steps are related to the charge carrier blocking layers, as well as potential losses due to parasitic absorption in the electrodes. We have also investigated the molecular packing of the small molecules and its correlation with the device's performance in Chapter 4. Our data suggest that the crystallinity tendency of both electron donor and electron acceptor are a source of phase separation and recombination, and thus besides energy level alignment, an optimum of ordering structure between the electron donor and the electron acceptor have to be achieved. We supported our investigation by obtaining the optical absorption spectra in both solution and solid states, cyclic voltammetry and GIWAXS for the solid-state films. Not only the modules processing but also their geometry has been investigated and the results reported in the third chapter. The electrode geometry printed by the screen printer was optimized to obtain better photovoltaic performance of OPV modules. In addition, a comparative study of the different screen-printed electrode materials has been carried out. The fabricated OPV modules showed PCE values of ca 1% under AM 1.5 conditions. The degradation of solution processed photovoltaic modules is still a dominant issue for the industrial requirement, and the topic of Chapter 6. Since the degradation of the modules is mainly correlated to the active layer components, we have investigated and compared as well the degradation of roll-to-roll modules based on fullerene and non-fullerene acceptors (P3HT: PCBM P3HT:o-IDTBR, respectively) heterojunctions to have more insights for improving the lifetime the OPV modules for the industrial scale application. Two types of encapsulation systems (PET only and barrier foil) were used to isolate the modules from the environmental conditions, minimizing diffusion of oxygen and humidity into OPV modules. Modules based on P3HT: PCBM and P3HT:o-IDTBR, encapsulated with barrier foil have shown activity up to 522 and 249 hours, respectively, while modules encapsulated with PET foil showed activity for 21 hours. In addition, not only the photoactive layer components were found to be responsible for the degradation process but also the HTL had a role in the resulting stability.