[ca] Els avenços recents en el camp de la fotovoltaica orgànica han situat aquest àmbit a l'avantguarda de la investigació sobre energies renovables. En la darrera dècada, els dispositius fotovoltaics orgànics han guanyat molta atenció gràcies a la seva versatilitat química, el seu baix pes, la seva flexibilitat i la seva creixent eficiència. Com que són compatibles amb la tecnologia rotlle-a-rotlle, els processos de fabricació necessaris per produir aquests dispositius són fàcilment escalables, i el seu ús eficient de materials fa que sigui una tecnologia comercialment sostenible que pot contribuir a resoldre la nostra actual crisi energètica. Tanmateix, aquesta tecnologia encara s'enfronta a diversos obstacles que n'impedeixen el desenvolupament generalitzat. D'una banda, les baixes, mobilitats, de càrrega i els coeficients, d'absorció relativament modestos, limiten l'eficiència final de les cèl·lules solars. A nivell de dispositius, la tecnologia s'enfronta a diferents problemes relacionats amb l'estabilitat tèrmica limitada, així com a les dificultats de fabricació en tàndem, per nomenar-ne alguns. Aquesta tesi explora tres noves estratègies enfocades a millorar l'eficiència global dels dispositius fotovoltaics orgànics, dissenyades específicament per augmentar l'absorció de la llum, millorar la mobilitat dels portadors de càrrega i reduir les pèrdues per termalització. Per abordar un programa de recerca tan ambiciós, primer hem desenvolupat una plataforma de caracterització que ens permet mesurar dispositius, fotovoltaics orgánics de forma reproduïble entre 5 i 10 vegades més ràpidament, en un procediment totalment automatitzat, reduint els errors humans, homogeneïtzant els resultats entre els diferents usuaris, i estalviant una quantitat significativa de temps i esforç. El capítol 4 demostra la incorporació d'estructures fotòniques en els dispositius fotovoltaics com a mitjà per augmentar l'absorció. En concret, mostrem que l'absorció de l'estat de transferència de càrrega dels dispositius fotovoltaics orgànics, pot ser millorada mitjançant la nanoestructuració de la seva capa activa en forma de cristall fotònic 2D. Aquesta millora de l'absorció es tradueix en un augment de l'EQE, especialment pronunciat per sota del band-gap dels materials fotoactius. El capítol 5 es basa en la hipòtesi que la mobilitat dels portadors de càrrega es pot incrementar augmentant la temperatura del material fotoactiu. Demostrem que l'eficiència augmenta amb la temperatura, i aquest efecte és especialment pronunciat en capes actives més gruixudes, on la mobilitat tendeix a ser el principal factor limitant del rendiment. Estudiem el rendiment de 10 barreges fotoactives diferents a diferents temperatures, observant que només alguns daquests sistemes presenten canvis reversibles amb la temperatura. Per entendre aquest comportament, investiguem amb més detall els dispositius fabricats amb PBDBT:ITIC, mostrant que aquest sistema té una microestructura resistent a la temperatura i un transport de càrrega notablement millorat a altes temperatures, fet que es tradueix en darrera instància en una millor eficiència. Per dur a terme aquests experiments, dissenyem i fabriquem un muntatge experimental a mida capaç de caracteritzar els nostres dispositius mentre es controla amb precisió la temperatura de la capa activa. Finalment, els dos últims capítols demostren la viabilitat d'un concepte de cèl·lula solar en tàndem, aparentment inexplorat, basat en la divisió espectral, que hem anomenat cèl·lula solar RAINBOW o arc de Sant Martí. Aquesta arquitectura combina un element òptic de dispersió de la longitud d'ona i una disposició monolítica en el pla de diverses cèl·lules amb un gradient d'Eg discret. En el capítol 6 estudiem aquesta geometria des d'un punt de vista teòric, realitzant simulacions i càlculs amb materials ideals i reals que estableixen les bases teòriques de la teoria de la cèl·lula solar RAINBOW, així com les directrius per a la selecció de materials. Mentre que al capítol 7 construïm un muntatge experimental capaç de caracteritzar i optimitzar les cèl·lules solars RAINBOW. Els càlculs i les mesures reals concorden, i les cèl·lules solars RAINBOW proporcionen fins a un 34% més d'eficiència que la subcel·la de millor rendiment. Com a prova de concepte, hem desenvolupat tècniques de deposició parcial per fabricar dispositius RAINBOW monolítics horitzontals en tàndem totalment funcionals.

[es] Los recientes avances en el campo de la fotovoltaica orgánica han situado este ámbito en la vanguardia de la investigación sobre energías renovables. En la última década, los dispositivos fotovoltaicos orgánicos han ganado mucha atención gracias a su versatilidad química, su bajo peso, su flexibilidad y su creciente eficiencia. Al ser compatibles con la tecnología rollo-a-rollo, los procesos de fabricación necesarios para producir estos dispositivos son fácilmente escalables, y su uso eficiente de materiales hace que sea una tecnología comercialmente sostenible que puede contribuir a resolver nuestra actual crisis energética. Sin embargo, esta tecnología aún se enfrenta a varios obstáculos que impiden su desarrollo generalizado. Por un lado, las bajas movilidades de carga y los coeficientes de absorción relativamente modestos limitan la eficiencia final de las células solares. A nivel de dispositivos, la tecnología se enfrenta a diferentes problemas relacionados con la estabilidad térmica limitada, así como a las dificultades de fabricación en tándem, por nombrar algunos. Esta tesis explora tres estrategias novedosas enfocadas a mejorar la eficiencia global de los dispositivos fotovoltaicos orgánicos, diseñadas específicamente para aumentar la absorción de la luz, mejorar la movilidad de los portadores de carga y reducir las pérdidas por termalización. Para abordar un programa de investigación tan ambicioso, primero desarrollamos una plataforma de caracterización que nos permitió medir dispositivos fotovoltaicos orgánicos de forma reproducible entre 5 y 10 veces más rápidamente, en un procedimiento totalmente automatizado, reduciendo los errores humanos, homogeneizando los resultados entre los diferentes usuarios, y ahorrando una cantidad significativa de tiempo y esfuerzo. El capítulo 4 demuestra la incorporación de estructuras fotónicas en los dispositivos fotovoltaicos como medio para aumentar la absorción. En concreto, mostramos que la absorción del estado de transferencia de carga de los dispositivos fotovoltaicos orgánicos, puede ser mejorada mediante la nanoestructuración de su capa activa en forma de cristal fotónico 2D. Esta mejora de la absorción se traduce en un aumento del EQE, especialmente pronunciado por debajo del band-gap de los materiales fotoactivos. El capítulo 5 se basa en la hipótesis de que la movilidad de los portadores de carga puede incrementarse aumentando la temperatura del material fotoactivo. Demostramos que la eficiencia aumenta con la temperatura, siendo este efecto especialmente pronunciado en capas activas más gruesas, donde la movilidad tiende a ser el principal factor limitante del rendimiento. Estudiamos el rendimiento de 10 mezclas fotoactivas diferentes a distintas temperaturas, observando que sólo algunos de esos sistemas presentan cambios reversibles con la temperatura. Para entender este comportamiento, investigamos con más detalle los dispositivos fabricados con PBDBT:ITIC, mostrando que este sistema tiene una microestructura resistente a la temperatura y un transporte de carga notablemente mejorado a altas temperaturas, lo que se traduce en última instancia en una mejor eficiencia. Para llevar a cabo estos experimentos, diseñamos y fabricamos un montaje experimental a medida capaz de caracterizar nuestros dispositivos mientras se controla con precisión la temperatura de la capa activa. Por último, los dos últimos capítulos demuestran la viabilidad de un concepto de célula solar en tándem, aparentemente inexplorado, basado en la división espectral, que hemos denominado célula solar RAINBOW. Esta arquitectura combina un elemento óptico de dispersión de la longitud de onda y una disposición monolítica en el plano de varias células con un gradiente de Eg discreto. En el capítulo 6 estudiamos esta geometría desde un punto de vista teórico, realizando simulaciones y cálculos con materiales ideales y reales que establecen el andamiaje de la teoría de la célula solar RAINBOW, así como las directrices para la selección de materiales. Mientras que en el capítulo 7 construimos un montaje experimental capaz de caracterizar y optimizar las células solares RAINBOW. Los cálculos y las medidas reales concuerdan, y las células solares RAINBOW proporcionan hasta un 34% más de eficiencia que la subcelda de mejor rendimiento. Como prueba de concepto, hemos desarrollado técnicas de deposición parcial para fabricar dispositivos RAINBOW monolíticos horizontals en tándem totalmente funcionales.