[en] The aim of this doctoral thesis is to study new sensor platforms combining electronic tongues principles and chemometric tools. To achieve this goal, the knowledge acquired in the Sensors and Biosensors group of the Universitat Autònoma de Barcelona has been applied. The main objective of this research is focused on the development of electrochemical sensors, using the concept of sensor arrays for applications in different fields of study. The type of sensor employed was printed, either by screen-printing or inkjet printing techniques. The use of these systems provides multicomponent information that needs to be treated with chemometric tools. The electrochemical measurements were obtained using different electroanalytical techniques based on the fundamentals of Voltammetry, namely Cyclic and Square Wave. The data processing part was treated using Principal Component Analysis and Silhouette Coefficient Calculation for qualitative studies. In addition, learning algorithms commonly known as "Machine Learning Algorithms" were used for the identification of the mixtures under study. The use of these statistical criteria has served to optimise the composition of the sensor matrix. In contrast, quantitative studies were approached using more complex calculation algorithms such as Partial Least Squares Regression and Artificial Neural Networks as a simulation of the biomimetic systems. The application of these systems has been focused on two distinct fields of study. One is the quantification of different pharmaceutical compounds (ternary mixtures of acetaminophen, ascorbic acid and uric acid) as a proof of concept to validate the experimental procedure developed. In the second case, the study is focused on the identification and subsequent quantification of different drugs of abuse and their corresponding cutting agents. Specifically, mixtures of opiates such as heroin, morphine and codeine were identified and quantified. Moreover, commonly used concentrations of different cutting agents (paracetamol and caffeine) were added to the mixtures in order to simulate the detection of real samples found in the illicit drug market. To conclude the study, an application was developed for the quantification of different cutting agents (ternary mixtures of benzocaine, phenacetin, and paracetamol) commonly found in cocaine samples. All these approaches are ultimately aimed at implementing new strategies for the rapid detection of illicit drugs at checkpoints led by the authorities.

[es] La presente tesis doctoral tiene como fin el estudio de nuevas plataformas sensoras combinando principios de lengua electrónica y herramientas quimiométricas. Para lograr esta meta se han aplicado los conocimientos adquiridos en el grupo de Sensores y Biosensores de la Universidad Autónoma de Barcelona. El fundamento de esta investigación se centra como objetivo principal en el desarrollo de sensores electroquímicos, empleando el concepto de matrices de sensores para aplicaciones en diferentes campos de estudio. El tipo de sensor utilizado fue impreso, bien mediante la técnica de serigrafía o bien mediante inyección de tinta. El uso de estos sistemas proporciona información multicomponente que requiere ser tratada con herramientas de quimiometría. Las medidas electroquímicas fueron obtenidas a través de diferentes técnicas electroanalíticas basadas en el fundamento de la voltamperometría, concretamente la cíclica y la de onda cuadrada. La parte matemática y de procesamiento de datos fueron tratados utilizando el análisis de componentes principales y cálculo del coeficiente Silhouette para estudios cualitativos. Además, se utilizaron algoritmos de aprendizaje comúnmente conocidos como "Machine Learning Algorithms" para la identificación de las mezclas en estudio. El uso de estos criterios estadísticos ha servido para optimizar la composición de la matriz de sensores. Por otra parte, los estudios cuantitativos se abordaron empleando algoritmos de cálculo más complejos como pueden ser la regresión de mínimos cuadrados parciales y las redes neuronales artificiales como simulación de los sistemas biomiméticos. Las aplicaciones de estos sistemas se han realizado en dos campos de estudio bien diferenciados. Uno de ellos, es la cuantificación de diferentes compuestos farmacéuticos (mezclas ternarias de acetaminofeno, ácido ascórbico y ácido úrico) como prueba de concepto para validar el procedimiento experimental desarrollado. En el segundo caso, el estudio está enfocado a la identificación y posterior cuantificación de diferentes drogas de abuso y sus agentes de corte correspondientes. En concreto, se identificaron y cuantificaron mezclas de opiáceos como son la heroína, la morfina y la codeína. Además, se añadieron a las mezclas concentraciones comúnmente empleadas de diferentes agentes de corte (paracetamol y cafeína) con la finalidad de simular la detección de muestras reales encontradas en el mercado ilícito de la droga. Para concluir el estudio, se desarrolló una aplicación para la cuantificación de diferentes agentes de corte (mezclas ternarias de benzocaína, fenacetina y paracetamol) halladas de forma común en muestras de cocaína. Todas estas aproximaciones tienen como objetivo final la implementación de nuevas estrategias para la rápida detección de drogas ilícitas en puntos de control liderados por las autoridades.