[en] This thesis presents a comprehensive computational investigation into the surface chemistry of interstellar grains, focusing on adsorption, reactivity, and energy dissipation processes that drive molecular complexity in the interstellar medium that contribute to the Universe's chemical evolution. Combining accurate quantum chemical calculations with advanced atomistic simulations, this thesis provides detailed atomic-scale insights into the mechanisms, energetics, and dynamics of grain-surface phenomena, enriching the understanding derived from observational and model-based studies and offering essential parameters to improve astrochemical models. This thesis investigates the adsorption of nitrogen-bearing species on water ice surfaces, including binding energy calculation, and explores the formation of complex organic molecules on icy dust grains. Radical-ice reactions, such as CCH radical and water leading to ethanol formation, and the catalytic role of troilite (FeS) in methanol synthesis through the Fischer-Tropsch mechanism are also assessed. Additionally, ab initio molecular dynamics are used to study radical-radical reactions on icy mantles, capturing energy dissipation and third-body effects, and examining non-diffusive, three-body reactions that influence acetaldehyde formation on crystalline ice. This thesis contributes to the field of astrochemistry by providing atomistic insights of chemical pathways on interstellar grains, especially those involved in forming complex organic molecules, and by supplying accurate input parameters that improve astrochemical modeling predictions essential for interpreting astronomical observations. These insights deepen our perspective on the molecular complexity in space, advancing our knowledge of interstellar grain chemistry and the pathways leading to organic molecule formation across the cosmos.

[es] Esta tesis presenta una investigación computacional exhaustiva sobre la química de superficie de los granos interestelares, centrándose en los procesos de adsorción, reactividad y disipación de energía que impulsan la complejidad molecular en el medio interestelar y que contribuyen a la evolución química del Universo. Combinando cálculos de la química cuántica precisos con simulaciones atómicas avanzadas, esta tesis ofrece información detallada a escala atómica sobre los mecanismos, la energética y la dinámica de los fenómenos en las superficies de los granos, enriqueciendo la comprensión derivada de estudios observacionales y basados en modelos, y proporcionando parámetros esenciales para mejorar los modelos astroquímicos. Esta tesis investiga la adsorción de especies que contienen nitrógeno en superficies de hielo de agua, incluyendo el cálculo de la energía de enlace, y explora la formación de moléculas orgánicas complejas en granos de polvo helado. También se evalúan las reacciones entre especies radicalarias y los mismos hielos interestelares, como la reacción entre el radical CCH y el agua que conduce a la formación de etanol, y el papel catalítico de la troilita (FeS) en la síntesis de metanol a través del mecanismo de Fischer-Tropsch. Además, se utilizan dinámicas moleculares ab initio para estudiar las reacciones radical-radical sobre mantos helados, capturando la disipación de energía y los efectos de cuerpos terceros, y se examinan las reacciones de tres cuerpos sin difusión que influyen en la formación de acetaldehído sobre un hielo cristalino. Esta tesis contribuye al campo de la astroquímica proporcionando información atómica de los mecanismos químicos en los granos interestelares, especialmente aquellos implicados en la formación de moléculas orgánicas complejas, y proporcionando parámetros precisos que mejoran las predicciones de los modelos astroquímicos que son esenciales para interpretar las observaciones astronómicas. Estos conocimientos profundizan nuestra perspectiva sobre la complejidad molecular en el espacio, avanzando nuestro conocimiento de la química de los granos interestelares y las rutas que conducen a la formación de moléculas orgánicas a través del cosmos.