[ca] En aquesta tesis s'ha desenvolupat una nova metodologia de síntesis de noves perovsquites nitrurades a temperatures entre 1200 i 1700 oC en N2 o N2/H2 (95%/5% V/V) controlant el contingut aniònic per la estequiometria inicial dels reactius nitrurs, òxids i oxinitrurs metàlics. S'han preparat també nous oxinitrurosilicats de terres rares i metalls alcalinoterris com estructures amfitriones per produir materials luminescents. Els oxinitrurs amb estructura perovsquita investigats estan formats per cations de terres rares a la posició A i tàntal a la posició B. Les noves perovsquites presenten estructures diferents en funció del radi iònic de la terra rara i del estat d'oxidació dels cations, que depèn de la relació estequiomètrica entre l'oxigen i el nitrogen a l'oxinitrur. Es presenta la síntesis de la perovsquita pseudocubica LaTaON2 mitjançant la reacció entre nitrurs, òxids i oxinitrurs a 1500 oC sota N2, que dona lloc a mostres amb un alt grau de cristal·linitat i sinterització. La difracció de neutrons indica que l'ordre aniònic en aquest oxinitrur es diferent en comparació al obtingut en mostres preparades per el mètode més convencional d'amonolisis a 950 oC. Aquest compost presenta un band gap de 1.9 eV i una permitivitat dielèctrica de 200. Es presenta la síntesis de EuTaO2.37N0.63 i la nova perovsquita triple Eu3Ta3O3.66N5.34 a 1200°C sota N2 or N2/H2 a partir del reactius EuN, Ta3N5 o TaON i Eu2O3. La estructura cristallina de Eu3Ta3O3.66N5.34 presenta dos posicions A diferents que estan ocupades per Eu3+ i Eu2+ amb ordre parcial al llarg de l'eix c. EuTaO2.37N0.63 i Eu3Ta3O3.66N5.34 presenten ferromagnetisme a baixes temperatures amb Tc ≈ 3 K i 8 K respectivament. Es presenten les noves perovsquites laminars amb estructura de tipus n=1 Ruddlesden-Popper, R2TaO4-xNx amb R = La, Ce, Nd, Eu i x=2.69, 2.81, 2,54, 1.20 respectivament, que s'han obtingut en N2 a temperatures entre 1200°C i 1700°C. Constitueixen els primers exemples de oxinitrurs de terra rara i metalls de transició amb questa estructura, i presenten diferent simetries i propietats magnètiques. Ce2TaO1.19N2.81 presenta ordre aniònic amb el nitrogen ocupant preferentment les posicions equatorials en l'octaedre de tàntal, mentre que les posicions axials estan ocupades per N/O amb proporció 50/50. Ce2TaO1.19N2.81 i Eu2TaO2.80N1.20 presenten ordre magnètic a baixes temperatures i Nd2TaO1.46N2.54 es paramagnètic fins 2 K. Finalment, es presenta la síntesi dels nous oxinitrurosilicats NdEuSiO3N i NdSrSiO3N amb estructura de tipus B-K2SO4. Els cations Nd3+i Eu2+ en NdEuSiO3N o Nd3+ i Sr2+ en NdSrSiO3N estan ordenats parcialment en dos posicions cristal·logràfiques amb índex de coordinació 10(M1) i 9 (M2), amb una preferència d'ocupació important dels cations divalents amb radi iònic més gran (Sr2+ i Eu2+) per les posicions M1 i del Nd3+ per la posició M2. Sota excitació amb llum de 405 nm, NdEuSiO3N i NdSrSiO3N:Eu, amb band gaps 2.37 eV i 3.72 eV respectivament, presenten luminescència taronja vermella amb bandes d'emissió amples centrades a 605 i 639 nm.

[es] En esta tesis se ha desarrollado una nueva metodología de síntesis de nuevas perovsquitas nitruradas a temperaturas entre 1200 y 1700 oC en N2 o N2/H2 (95%/5% V/V), controlando el contenido aniónico mediante la estequiometria inicial de los reactivos nitruros, óxidos y oxinitruros metálicos. Se han preparado también nuevos oxinitrurosilicatos de tierras raras y metales alcalinotérreos como redes anfitrionas para producir materiales luminiscentes. Los oxinitruros con estructura perovsquita investigados están formados por cationes de tierras rares en la posición A y tántalo en la posición B. Las nuevas perovsquitas presentan estructuras diferentes en función del radio iónico de la tierra rara y del estado de oxidación de los cationes, que depende de la relación estequiométrica entre el oxígeno y el nitrógeno en el oxinitruro. Se presenta la síntesis de la perovsquita pseudocúbica LaTaON2 mediante la reacción entre nitruros, óxidos y oxinitruros a 1500 oC en N2, que da lugar a muestras con un elevado grado de cristalinidad y sinterización. La difracción de neutrones indica que el orden aniónico en este oxinitruro es diferente en comparación al obtenido en muestras preparadas por el método más convencional de amonolisis a 950 oC. Este compuesto presenta un band gap de 1.9 eV y una permitividad dieléctrica de 200. Se presenta la síntesis de EuTaO2.37N0.63 y la nueva perovsquita triple Eu3Ta3O3.66N5.34 a 1200°C en N2 o N2/H2, a partir de los reactivos EuN, Ta3N5 o TaON y Eu2O3. La estructura cristalina de Eu3Ta3O3.66N5.34 presenta dos posiciones A diferentes que están ocupadas per Eu3+ y Eu2+ con orden parcial a lo largo del eje c. EuTaO2.37N0.63 y Eu3Ta3O3.66N5.34 presentan ferromagnetismo a bajas temperaturas con Tc ≈ 3 K y 8 K respectivamente. Se presentan las nuevas perovsquitas laminares con estructura de tipo n=1 Ruddlesden-Popper, R2TaO4-xNx con R = La, Ce, Nd, Eu y x=2.69, 2.81, 2,54, 1.20 respectivamente, que se han obtenido en N2 a temperaturas entre 1200°C y 1700°C. Constituyen los primeros ejemplos de oxinitruros de tierra rara y metales de transición con esta estructura, y presentan diferentes simetrías y propiedades magnéticas. Ce2TaO1.19N2.81 presenta orden aniónico con el nitrógeno ocupando les posiciones ecuatoriales en el octaedro de tántalo, mientras que las posiciones axiales están ocupadas por N/O en proporción 50/50. Ce2TaO1.19N2.81 y Eu2TaO2.80N1.20 presentan orden magnético a bajas temperaturas, y Nd2TaO1.46N2.54 es paramagnético hasta 2 K. Finalmente, se presenta la síntesis de los nuevos oxinitrurosilicatos NdEuSiO3N y NdSrSiO3N con estructura de tipo -K2SO4. Los cationes Nd3+y Eu2+ en NdEuSiO3N o Nd3+ y Sr2+ en NdSrSiO3N están ordenados parcialmente en dos posiciones cristalográficas con índices de coordinación 10(M1) y 9 (M2), con una preferencia de ocupación importante de los cationes divalentes con radio iónico más grande (Sr2+ y Eu2+) por las posiciones M1 y del Nd3+ por la posición M2. Bajo excitación con luz de 405 nm, NdEuSiO3N y NdSrSiO3N:Eu, con band gaps 2.37 eV i 3.72 eV respectivamente, presentan luminiscencia roja-naranja con bandas de emisión anchas centradas en 605 y 639 nm.