[ca] La gran dependència dels combustibles fòssils va provocar una greu crisi ambiental, evident en l'acceleració del canvi climàtic provocat per l'efecte hivernacle. Aquest model insostenible ha portat a una reavaluació de la nostra infraestructura energètica, que ha iniciat un canvi cap a fonts d'energia més sostenibles. Les fonts d'energia renovables, com l'eòlica, la hidràulica i especialment la solar, proporcionen una alternativa més sostenible. L'energia solar, que es pot transformar en energia elèctrica mitjançant cèl·lules fotovoltaiques (PV), destaca per la seva abundant disponibilitat i el mínim impacte ambiental. Tanmateix, les pèrdues fonamentals intrínseques en la conversió d'energia solar limiten l'eficiència de conversió d'energia (PCE) dels dispositius de cèl·lules solars de geometria plana d'unió única al 33,1%, tal com descriu el model d'equilibri detallat de Shockley-Queisser. En aquesta tesi, abordem l'estudi de dues pèrdues fonamentals que limiten la màxima eficiència assolible per les cèl·lules solars d'unió única de geometria plana. Considerem l'enfocament de les cèl·lules solars orgàniques (OSC) perquè ofereixen avantatges importants sobre les cèl·lules tradicionals basades en inorgàniques. Els OSC, fets amb materials basats en carboni, poden ser flexibles, integrables, lleugers i potencialment menys costosos de produir. Aquestes qualitats fan que els OSC siguin una innovació prometedora per incorporar l'energia solar en una gamma més àmplia d'aplicacions, avançant en la recerca d'un futur energètic més net i sostenible. La tesi s'organitza en quatre capítols principals. Al capítol 1 parlem de la demanda global d'energia i del posicionament de l'energia solar com una alternativa sostenible. També cobreix una discussió sobre les pèrdues intrínseques que condueixen als límits fonamentals en la conversió d'energia solar. El capítol 1 també ofereix una visió general dels OSC d'última generació, incloses les propietats dels materials semiconductors orgànics i la fotofísica dels dispositius, i conclou amb una justificació de la investigació desenvolupada i descrita a la resta de la tesi. El capítol 2 se centra a mitigar les pèrdues de transmissió i termalització mitjançant l'ús d'una estratègia en tàndem. Per superar algunes de les limitacions de la configuració de dos terminals, desenvolupem una estructura en tàndem de quatre terminals composta per un frontal transparent i una cel·la posterior opaca, millorant així la viabilitat de la fabricació i el rendiment general. Els capítols 3 i 4 aprofundeixen en les pèrdues de Boltzmann lligades a un desajust entre els cons d'absorció i d'emissió que afecten directament la tensió de circuit obert màxima assolible (Voc). Al capítol 3, investiguem els mecanismes que regeixen la dinàmica de divisió de nivell quasi-Fermi (QFLS) en OSC. El nostre estudi identifica la recombinació radiativa directa i la recombinació mitjançant estats de captura com els dos processos competitius principals que controlen el QFLS a les cèl·lules solars PM6: Y6. Proposem una estratègia per passivar els estats de trampa, que condueixi a una reducció de la densitat d'estats de trampa mitjana i, en conseqüència, a un augment de Voc. Destaquem el paper que juga la recombinació radiativa en la regulació del Voc final d'aquesta cèl·lula solar PM6:Y6. El capítol 4 es basa en aquestes troballes aprofitant els fotons emesos per demostrar experimentalment una millora de Voc mitjançant la restricció de l'emissió de fotons, reduint així les pèrdues de Boltzmann. Demostrem que utilitzant una configuració de dues cavitats de ressonància òptica, podem obtenir una reducció del desajust entre els cons d'absorció i emissió en els OSC. Demostrem experimentalment un augment de Voc basat exclusivament en òptica superior a 30 mV. En resum, els resultats de la present tesi estableixen un camí basat en l'òptica per augmentar el Voc i el rendiment de les cèl·lules solars i, finalment, superar el límit PCE de Shockley-Quei

[es] La gran dependencia de los combustibles fósiles condujo a una grave crisis ambiental, evidente en la aceleración del cambio climático causado por el efecto invernadero. Este modelo insostenible ha llevado a una reevaluación de nuestra infraestructura energética, lo que ha iniciado una transición hacia fuentes de energía más sostenibles. Las fuentes de energía renovable, como la eólica, hidráulica y, particularmente, la solar, proporcionan una alternativa más sostenible. La energía solar, que puede transformarse en energía eléctrica mediante celdas fotovoltaicas (PV), es destacable por su abundante disponibilidad y su mínimo impacto ambiental. Sin embargo, las pérdidas fundamentales intrínsecas en la conversión de energía solar a electrica limitan la eficiencia de conversión (PCE) de las celdas solares de geometría planar de una unión simple al 33,1%, según lo descrito por el modelo de balance detallado, también conocido como modelo de Shockley-Queisser. En esta tesis, abordamos el estudio de dos pérdidas fundamentales que limitan la eficiencia máxima alcanzable por las celdas solares de unión simple y de geometría planar. Consideramos el uso celdas solares orgánicas (OSC) debido ofrecen beneficios significativos sobre las celdas tradicionales basadas en materiales inorgánicos. Las OSC, hechas de materiales basados en carbono, pueden ser flexibles, integrables, livianas y potencialmente menos costosas de producir. Estas cualidades hacen que las OSC sean una innovación prometedora para incorporar la energía solar en una gama más amplia de aplicaciones, avanzando en la búsqueda de un futuro energético más limpio y sostenible. La tesis está organizada en cuatro capítulos principales. En el Capítulo 1, discutimos la demanda global de energía y posicionamos la energía solar como una alternativa sostenible. También cubrimos una discusión sobre las pérdidas intrínsecas que llevan a los límites fundamentales en la conversión de energía solar. El Capítulo 1 también proporciona una visión general del estado del arte de las OSC, incluyendo las propiedades de los materiales semiconductores orgánicos y la fotofísica de los dispositivos, para finalmente concluir con una justificación de la investigación desarrollada y descrita en el resto de la tesis. El Capítulo 2 se centra en mitigar las pérdidas de transmisión y termalización mediante el uso de la estrategia de celdas solares en arreglo tándem. Para superar algunas de las limitaciones de la configuración tándem con conexión dos terminale, desarrollamos una estructura en tándem en arreglo cuatro terminal, la cual está compuesta por una celda frontal transparente y una celda posterior opaca, mejorando así la viabilidad de fabricación y el rendimiento general. Los Capítulos 3 y 4 profundizan en las pérdidas de Boltzmann vinculadas a una diferencia entre los conos de absorción y emisión que afectan directamente el voltaje de circuito abierto (Voc) máximo alcanzable. En el Capítulo 3, investigamos los mecanismos que gobiernan la dinámica de la separacion del cuasi-nivel de Fermi (QFLS) en las OSC. Nuestro estudio identifica la recombinación radiativa directa y la recombinación a través de estados trampa como los dos procesos principales que compiten por controlar el QFLS en las celdas solares de PM6:Y6. Proponemos una estrategia para pasivar los estados trampa, lo que lleva a una reducción en la densidad de estados trampa en la banda prohibida y, en consecuencia, a un aumento en el Voc. Así mismo se destaca el papel que juega la recombinación radiativa en la regulación del Voc final de dicha celda solar de PM6:Y6. El Capítulo 4 se basa en estos hallazgos aprovechando los fotones emitidos para demostrar experimentalmente un aumento del Voc mediante la restricción de la emisión de fotones, reduciendo así las pérdidas de Boltzmann. Demostramos que usando una configuración de cavidad de doble resonancia óptica, podemos obtener una reducción en la diferencia entre los conos de absorción y emisión.