[ca] Aquesta tesi se centra en l'avanç de la comprensió fonamental d'una àmplia classe de propietats de dispersió espacial en el camp de la física de la matèria condensada. Per a això desenvolupem i apliquem mètodes nous, precisos i eficients basats en primers principis. Ens centrem en tres exemples representatius, respectivament en òptica (activitat òptica natural) dinàmica de xarxes (forces de Lorentz i factors g moleculars) i electromecànica (flexoelectricitat en metalls polars). Els càlculs d'estructura electrònica a primers principis es realitzen en el marc de la teoria del funcional de la densitat (DFT) i de la teoria pertorbacional del funcional de la densitat (DFPT), amb ones planes i pseudopotencials. Les propietats de dispersió espacial s'estudien en el marc teòric de l'acabat d'implementar ''long-wave DFPT'', sobre el que desenvolupem les nostres noves implementacions teòriques i computacionals. Generalitzem el mètode ''long-wave DFPT'' a metalls, aconseguint un nivell de precisió i eficiència computacional comparables a l'aconseguit en aïllants. Apliquem el nostre nou mètode en el context de fonons i gradients de deformació, calculant els coeficients de dispersió espacial dels fonons òptics en Γ i el tensor de força-resposta flexoelèctric en estructures metàl·liques seleccionades. Aprofitem els avantatges de la nostra nova implementació per a la dispersió espacial en metalls per a demostrar que la flexoelectricitat pot resoldre un dels problemes persistents dels metalls polars, a saber, el canvi de direcció del paràmetre d'ordre polar mitjançant un camp extern. Prenem LiOsO3 com a cas de prova i vam demostrar que el canvi del paràmetre d'ordre polar mitjançant gradients de deformació hauria de ser experimentalment factible. Explorem, en el context DFPT, l'íntima connexió entre dispersió espacial i magnetisme orbital estudiant els efectes d'un camp magnètic sobre la dinàmica de molècules (factors g rotacionals) i sòlids (forces de Lorentz generalitzades). La magnetització induïda bé per una rotació rígida d'una mostra finita o per una pseudorotació produïda per fonons circularment polaritzats es descriu en termes de només dues propietats de resposta lineal: un terme de càrrega puntual procedent de la polarització macroscòpica induïda per un desplaçament atòmic (tensor de càrrega efectiva de Born) i un terme dispersiu procedent de la seva dispersió espacial a primer ordre. Trobem que aquesta última contribució, que havia estat sistemàticament ignorada en estudis anteriors, pot dominar la resposta. Establim, sota el marc teòric ''long-wave DFPT'', una nova metodologia a primers principis per a calcular l'activitat òptica natural, que supera la majoria de les limitacions dels mètodes actualment disponibles. En particular, la nostra metodologia evita sumes sobre estats buits, tracta adequadament els termes de camps autoconsistents, pren les derivades respecte a q analíticament i és igualment vàlida tant en molècules com en sòlids.

[en] This thesis focuses on advancing the fundamental understanding of a broad class of spatial dispersion properties within the field of condensed matter physics, by developing and applying novel, accurate, and efficient first-principles methods. We target three representative examples, respectively in optics (natural optical activity), lattice dynamics (Lorentz forces and molecular g factors), and electromechanics (flexoelectricity in polar metals). First-principles electronic structures calculations are performed within the framework of density-functional theory (DFT) and density- functional perturbation theory (DFPT), with plane waves and pseudopotentials. Spatial dispersion properties are studied under the framework of the recently implemented long-wave DFPT, on top of which we further develop our new theoretical and computational implementations. We generalize the long-wave DFPT method to metals, achieving a level of accuracy and computational efficiency comparable to that attained in insulators. We test our implementation with phonons and strain gradients, by computing the spatial dispersion coefficients of zone-center optical phonons and the flexoelectric force-response tensor of selected metal structures. We exploit the advantages of our new implementation for spatial dispersion in metals to demonstrate that flexoelectricity can solve one of the long-standing issues that polar metals have been facing over the last years, namely the switching of the polar order parameter via an external field. We take LiOsO3 as a test case and conclude that the switching of its bulk polar order parameter mediated by strain gradients should be experimentally feasible. We further explore, within a DFPT context, the intimate connection between spatial dispersion and orbital magnetism by studying the effects of an applied magnetic field on the lattice dynamics of molecules (rotational g factors) and solids (generalized Lorentz forces). The magnetization induced either by a rigid rotation of a finite sample or by a pseudorotation produced by circularly polarized phonons is described in terms of only two linear-response properties: a point-charge term coming from the macroscopic polarization induced by an atomic displacement (Born effective charge tensor) and a dispersive term coming from its first-order spatial dispersion. We find that the latter contribution, which had been systematically neglected in previous studies, can dominate the response. We establish, within the framework of long-wave DFPT, a novel first-principles approach to calculate the natural optical activity, which overcomes most of the limitations of currently available methods. In particular, our methodology avoids cumbersome sums over empty states, treats self-consistent field terms appropriately, takes the derivatives with respect to q analytically and is equally valid both in molecules and solids.