[ca] Les pel·lícules primes d'òxid de perovskita són candidats prometedors per a diferents aplicacions d'energia i informació (per exemple, cel·les de combustible d'òxid sòlid (SOFC), cel·les d'electròlisi d'òxid sòlid (SOEC) i transistors, etc.). En aquesta classe de materials, els defectes puntuals, com les vacants d'oxigen i els forats d'electrons, afecten significativament les propietats funcionals, com la conductivitat iònica, l'activitat catalítica i el rendiment electroquímic. En comparació amb els materials a granel, les interfícies homogènies i heterogènies presents a les pel·lícules primes d'òxids impacten dràsticament la concentració de defectes puntuals. Per tant, dissenyar la concentració de defectes puntuals a pel·lícules primes és important per adaptar les propietats funcionals de les pel·lícules primes en aplicacions d'energia i informació. A més, degut a la massa reduïda i al petit gruix de les pel·lícules primes, les tècniques convencionals no són accessibles per quantificar els defectes puntuals a les pel·lícules primes. Aquesta tesi està dedicada a lestudi de la química de defecte de pel·lícules primes de La1-xSrxFeO3-δ (LSF) i la seva aplicació en transistors. LSF és un prototip de conductor mixt electrònic i iònic, ha estat investigat com elèctrode a SOFC i SOEC, etc. La primera part d'aquesta tesi presenta una el·lipsometria in-situ per estudiar la química de defecte de pel·lícules primes de La1-xSrxFeO3-δ (LSF) (x = 0.2, 0.4 i 0.5), les quals van ser dipositades amb Deposició per Làser Pulsado. Es va trobar que la conductivitat òptica de les pel·lícules primes de LSF es pot relacionar unívocament amb la concentració de forats a les capes de LSF. Es va desenvolupar un nou enfocament d'el·lipsometria espectroscòpica in-situ per estudiar la concentració de forats a les pel·lícules primes de LSF en funció de la pressió parcial d'oxigen a temperatures intermèdies a baixes (350 °C-540 °C). Els resultats demostren l'aplicabilitat d'el·lipsometria per estudiar la química de defecte de pel·lícules primes i mostren la importància del comportament no diluït a les capes. A la segona part de la tesi, l'enfocament d'el·lipsometria s'estén a l'estudi del procés d'intercalació iònica en un electròlit alcalí. Una col·lecció de tècniques experimentals ex situ mostren que tant els protons com l'oxigen poden intercalar-se a les capes de LSF després de l'aplicació de potencials electroquímics, donant lloc a una variació de la concentració de forats com a mecanisme de compensació de càrrega. Els mesuraments in-situ de la conductivitat òptica durant la intercalació iònica van permetre desenvolupar un model químic de defectes per descriure la intercalació iònica en pel·lícules primes de LSF en electròlits líquids. Finalment, basant-se en el coneixement de la química de defecte de les pel·lícules primes de LSF, es mostra la prova de concepte d'un transistor sinàptic amb electròlit sòlid. En aquest dispositiu, la pel·lícula prima del conductor d'ions de Bi4V1.8Cu0.2O10.7 (BICUVOX) actua com a electròlit, les pel·lícules primes de La0.5Sr0.5FeO3-δ (LSF50) actuen com a comporta i canal. Els voltatges aplicats entre la comporta i la font van poder modular el contingut d'oxigen del canal, cosa que va resultar en una variació sistemàtica de la seva conductivitat. A causa de la bona conductivitat iònica al pla de la pel·lícula prima BICUVOX a baixes temperatures, es demostra el rendiment del transistor sinàptic a temperatures tan baixes com 150 °C. Aquest transistor sinàptic d'electròlits sòlids proporciona una nova alternativa per a aplicacions de computació neuromòrfica. En general, la química de defectes de les pel·lícules primes de LSF va ser estudiat en profunditat mitjançant una nova tècnica d'el·lipsometria in-situ i el rendiment del transistor sinàptic d'electròlit sòlid basat en l'enginyeria dels defectes puntuals a les pel·lícules primes de LSF va ser informat.

[en] Perovskite oxide thin films are promising candidates for different energy and information applications (e.g. solid oxide fuel cells (SOFC), solid oxide electrolysis cells (SOEC) and transistors etc.). In this class of materials, point defects, such as oxygen vacancies and electron holes, significantly affect their functional properties, such as ionic conductivity, catalytic activity and electrochemical performance. Comparing to bulk materials, homogeneous and heterogeneous interfaces present in oxides thin films drastically impact the point defect concentration. Therefore, engineering the concentration of point defects in thin films is important for tailoring the thin films' functional properties in energy and information applications. Moreover, because of the reduced mass and small thickness of thin films, the conventional techniques are not accessible for quantifying the point defects in the thin films. This thesis is devoted to study the defect chemistry of La1-xSrxFeO3-δ (LSF) thin films and its application in synaptic transistors. LSF is a prototype mixed electronic and ionic conductor, it has been investigated as electrode in SOFC and SOEC etc. The first part of this thesis presents an in-situ ellipsometry study of the defect chemistry of La1-xSrxFeO3-δ (LSF) (x=0.2, 0.4 and 0.5) thin films, which were deposited with Pulsed Laser Deposition (PLD). It was found that the optical conductivity of LSF thin films can be univocally related with the hole concentration in the LSF layers. A novel in-situ spectroscopic ellipsometry approach was developed to study the hole concentration in the LSF thin films as a function of oxygen partial pressure at intermediate-to-low temperatures (350 °C-540 °C). The results demonstrate the applicability of ellipsometry to study the defect chemistry of oxides thin films and show the importance of non-dilute behavior in the layers. In the second part of the thesis, the ellipsometry approach is extended to the study of the ionic intercalation process in liquid alkaline electrolyte. A collection of ex-situ experimental techniques show that both protons and oxygen can be intercalated into the LSF layers upon the application of electrochemical potentials, giving rise to a variation of hole concentration as charge compensation mechanism. In-situ measurements of the optical conductivity during ionic intercalation allowed to develop a defect chemistry model to describe the ionic intercalation in LSF thin films in liquid electrolytes. Finally, based on the knowledge of defect chemistry of LSF thin films, the proof of concept of a synaptic transistor with solid electrolyte is shown. In this device, oxygen ion conductor Bi4V1.8Cu0.2O10.7 (BICUVOX) thin film acts as the electrolyte, La0.5Sr0.5FeO3-δ (LSF50) thin films act as gate and channel. Writing voltages applied between the gate and the source were able to modulate the oxygen content of the channel, resulting in a systematic variation of its conductivity. Due to the good in-plane ionic conductivity of BICUVOX thin film at low temperatures, the performance of the synaptic transistor at temperature as low as 150 °C is demonstrated. This solid-electrolyte synaptic transistor provides a new alternative for neuromorphic computing applications. Overall, in this thesis the defect chemistry of LSF thin films was deeply studied by a novel in-situ spectroscopic ellipsometry technique, and the performance of the solid-electrolyte synaptic transistor based on engineering the point defects in LSF thin films was reported.