[ca] El canvi climàtic i una desitjada transició d'una societat dependent dels combustibles fòssils cap a una més sostenible ha donat lloc a que un dels majors reptes globals sigui la gestió del carboni. És a dir, com fer servir de manera eficient el diòxid de carboni (CO2) que és emès i acumulat a l'atmosfera. A les últimes dècades, s'ha estudiat àmpliament la transformació catalítica del CO2 en productes químics de valor afegit com els carbonats orgànics e inorgànics a través de transformacions no reductores del CO2. En aquest context, la present tesi té com a finalitat la síntesi del dimetil carbonat (DMC) a través de la carboxilació del metanol. El principal objectiu del projecte és trobar un sistema catalític capaç de produir DMC en continu mitjançant la transformació directa del CO2 utilitzant catalitzadors heterogenis Superar les limitacions termodinàmiques representa el major repte dins d'aquest estudi. Els catalitzadors suportats en CeO2 junt amb l'apropiat agent deshidratant (2-cianopiridina, 2-CP) milloren el rendiment de la reacció, donant alts valors tant en la conversió de metanol com la selectivitat de DMC. L'enverinament d'un catalitzador i la seva conseqüent desactivació és un dels majors problemes trobats a qualsevol procés rellevant de la indústria química. La producció de DMC a escala de laboratori va portar malauradament a la mateixa conclusió. Per a millorar la vida mitjana i estabilitat dels catalitzadors, s'han pensat i provat una sèrie d'estratègies. S'ha trobat que els metalls del grup dels lantànids en CeO2 poden allargar la vida del catalitzador així com mantenir una alta activitat catalítica. L'ús d'algunes tècniques espectroscòpiques in situ / operando (ex. Xanes, Raman, DRIFTS) han permès l'obtenció de noves perspectives en el possible rol de les característiques redox de la CeO2 en la carboxilació del metanol per a produir DMC. S'ha observat que junt amb la catàlisi àcid-base, les propietats redox de la CeO2 juguen un paper vital en el procés catalític.

[es] Uno de los mayores retos globales que ha surgido por el cambio climático y la concienciación de la sociedad en transformar los combustibles fósiles por otros más sostenibles, es la gestión del carbono. Esto significa cómo usar de manera eficiente el dióxido de carbono (CO2) emitido y acumulado en la atmosfera. En las últimas décadas, la trasformación catalítica del CO2 en productos químicos como los carbonatos orgánicos e inorgánicos a través de transformaciones no reductoras del CO2 se ha investigado ámpliamente. En este contexto, la presente tesis está enfocada en la síntesis de dimetil carbonato (DMC) vía la reacción de carboxilación del metanol. El principal objetivo de este proyecto es encontrar un sistema catalítico capaz de transformar CO2 en DMC mediante un proceso continuo y el uso de un catalizador heterogéneo. Sobrepasar las limitaciones termodinámicas es una de las partes más complejas de este trabajo. Catalizadores basados en CeO2 conjuntamente con un agente deshidratante (2-cianopiridina, 2-CP) presentaron buenas actividades, obteniendo conversiones altas de metanol y selectividad de DMC. El envenenamiento del catalizador y su subsecuente desactivación es uno de los mayores inconvenientes en cualquier proceso de la industria química, como se observó en la síntesis de DMC a escala de laboratorio. Se pensaron y probaron diferentes estrategias con el objetivo de mejorar la vida y estabilidad del catalizador. Se observó que la combinación de materiales de CeO2 con metales del grupo de los lantánidos incrementa la vida media del catalizador de la misma forma que mantiene su actividad catalítica. El uso de algunas técnicas espectroscópicas in situ / operando (por ejemplo, Xanes, Raman, DRIFTS) ofrecieron nuevos perspectivas sobre el posible rol de las características redox de los materiales de CeO2 en la carboxilación de metanol para producir DMC. Junto con la catálisis ácido-base, las propiedades redox del CeO2 juegan un papel muy importante en el proceso catalítico.