[ca] La creixent preocupació sobre les emissions antropogèniques de CO2 han intensificat els esforços per convertir el CO2 en productes més alt valor afegit. Les estratègies clau al respecte, impliquen el reformat en sec del metà (DRM) per tal de produir gas de síntesi (H2/CO) a partir de CO2 i CH4 i la hidrogenació de CO2 a metanol. El modelatge de reaccions químiques és crucial per optimitzar els processos industrials, oferint informació des de nivell molecular fins a reactors de mida real. La comprensió que aporten, permet millorar l'activitat i la selectivitat dels processos químics. Durant les dues últimes dècades, el modelatge multiescala ha sorgit com una tècnica potent per tal de permetre una comprensió integral i efectiva de la catàlisi heterogènia, la qual involucra la coordinació de processos complexes a múltiples escales, des del nivell atòmic fins a l'escala cinètica mesoscòpica. Aquesta tesi se centra en l'ús d'una metodologia multiescala per tal de modelar i d'estudiar sistemes catalítics heterogenis actius en reaccions químiques rellevants en el camp de l'energia. En particular, combina els càlculs basats en la teoria del funcional de la densitat (DFT) amb les simulacions cinètiques de MonteCarlo (kMC). Mitjançant aquests mètodes, s'exploren dues reaccions promogudes per catalitzadors heterogenis: el DRM catalitzat per les superfícies ideals Ru (0001) i Rh (111) i la hidrogenació de CO2 a metanol mitjançant un catalitzador de Cu d'un sol àtom en Mo2CTx, el qual supera el rendiment obtingut mitjançant el sistema de referència industrial: Cu/ZnO/Al2O3. El treball s'estructura en tres grans apartats. La primera part aprofundeix en els fonaments teòrics de les eines computacionals de modelització multiescala. En la segona part, que consta de dos capítols, s'aplica aquesta metodologia per tal d'investigar la reacció de DRM catalitzada per Ru(0001) i Rh(111). La secció final se centra en la hidrogenació de CO2 catalitzada per Cu/Mo2CTx i compara els models de centre actiu amb resultats experimentals. El centre actiu proposat, racionalitza l'alta activitat catalítica observada del sistema, permetent una via assequible a nivell energètic per a la hidrogenació de CO2 a metanol, tal com mostren els càlculs DFT del mecanisme de la reacció catalitzades pel model de centre actiu.

[es] La creciente preocupación por las emisiones antropogénicas de CO2 ha intensificado los esfuerzos por convertir el CO2 en compuestos químicos de valor. Las estrategias clave implican el reformado en seco de metano (DRM) para producir gas de síntesis (H2/CO) a partir de CO2 y CH4 y la hidrogenación de CO2 a metanol. El modelado de reacciones químicas es crucial para optimizar los procesos industriales, ya que ofrece información desde el nivel atomístico hasta reactores de tamaño real. Esta comprensión ayuda en la mejora de la actividad y selectividad de los procesos químicos. En las últimas dos décadas, el modelado multiescala ha surgido como una técnica poderosa para permitir una comprensión integral de la efectividad de la catálisis heterogénea, que surge de la intrincada coordinación de procesos en múltiples escalas, desde el nivel atómico hasta la escala cinética mesoscópica. Esta tesis se centra en una metodología multiescala para modelar y estudiar sistemas catalíticos heterogéneos para reacciones químicas relevantes en el campo de la energía. En particular, combina cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) con simulaciones cinéticas de Monte Carlo (kMC). A través de esta metodología, se exploran dos reacciones promovidas por catalizadores heterogéneos: el DRM catalizada por las superficies ideales Ru (0001) y Rh (111) y la hidrogenación de CO2 a metanol utilizando un catalizador de un único átomo de Cu soportado sobre Mo2CTx, que supera el rendimiento del Sistema de referencia industrial Cu/ZnO/Al2O3. El trabajo se estructura en tres partes. La primera parte profundiza en los fundamentos teóricos de las herramientas computacionales de modelado multiescala. En la segunda parte, que consta de dos capítulos, se aplica esta metodología para investigar la reacción de DRM catalizada por Ru(0001) y Rh(111). La última sección se centra en la hidrogenación de CO2 catalizada por Cu/Mo2CTx. Compara los modelos del sitio activo con el experimento. El sitio activo propuesto racionaliza la alta actividad catalítica observada del sistema al permitir una ruta de baja energía para la hidrogenación de CO2 a metanol, como lo muestran los cálculos de DFT del mecanismo de reacción a través del sitio activo evaluado.