[ca] En els darrers anys, el terme "materials quàntics" ha esdevingut un poderós concepte unificador a la ciència i l'enginyeria. Aquests materials manifesten efectes quàntics a grans escales d'energia i longitud. Els materials quàntics estan a l'avantguarda de l'actual "segona revolució quàntica", que promet aportar avenços que canviaran paradigmes a l'eficiència energètica i altres camps. Tot i el seu enorme potencial, els materials quàntics també plantegen nous reptes tècnics per a la comunitat científica en quant a fabricació de materials, caracterització i desenvolupament de nous mètodes computacionals. Aquest treball a borda alguns dels problemes més significatius relacionats amb els mètodes computacionals de primers principis per a materials quàntics, i utilitza aquests mètodes per obtenir nous coneixements sobre els materials quàntics de baixa dimensió. En particular, la implementació del formalisme DFT+NEGF basat en espinors permet modelitzar el transport de càrrega i spin en sistemes amb spin no col·lineal i amb acoblament spin-òrbita, cosa que resulta essencial per als materials topològics i els dispositius per a "spin-orbitronics". A més, es presenta el desenvolupament del mètode Bogolioubov-de-Gennes i la seva implementació al programari SIESTA com una eina semi-empírica per modelar superconductors basada en càlculs d'estructura electrònica de primers principis. A més, les eines de postprocessament per al càlcul d'invariants topològiques i textures d'espí completen la part de desenvolupament de codi d'aquest treball. A més del desenvolupament de mètodes, es presenten estudis detallats de materials quàntics. Els efectes d'interferència en seccions finites de cristalls de moiré unidimensionals s'investiguen utilitzant un formalisme de Landauer-Büttiker dins l'aproximació de "tight-binding". La interferència de la funció d'ona és visible a la mesoescala: al règim d'acoblament fort, com una modulació periòdica de la conductància quàntica i estats localitzats emergents; en el règim d'aïllament localitzat, com una supressió del transport entre capes i oscil·lacions de la densitat d'estats. Aquests efectes estan vinculats a canvis a l'estructura de bandes dels nanotubs de carboni ideals i es demostra que es descriuen mitjançant un model d'interferència d'ones unidimensional. Les interaccions entre estats topològics en polimorfs metaestables de monocapes de bismut (bismutè) i substrats basats en silici es calculen utilitzant mètodes de primers principis. Els polimorfs del bismutè s'uneixen a substrats de carbur de silici (SiC), silici (Si) i diòxid de silici (SiO2). La interacció de proximitat en aquestes heteroestructures afecta significativament l'estructura electrònica, per exemple al "band gap" topològic, fins i tot quan la unió és feble. Les interaccions de Van der Waals i la ruptura de la simetria de la subxarxa s'identifiquen com els principals factors que impulsen els canvis a l'estructura electrònica en heteroestructures d'enllaç no covalent. El caràcter topològic de les fases de bismutè es manté en totes les combinacions monocapa/substrat, excepte en el cas del bismutè pla-hexagonal sobre SiC, on el enllaç covalent impulsa una transició de fase topològica. A més, aquest treball demostra que la interacció amb el substrat pot reforçar les propietats topològiques dels polimorfs de bismutè i fer-los accessibles per a investigacions experimentals i aplicacions tecnològiques. Els nous mètodes desenvolupats s'apliquen a diversos sistemes per demostrar-ne les possibles aplicacions i la validesa del codi. En particular, el mètode DFT+NEGF basat en espinors s'utilitza per determinar la magnetorresistència (anisòtropa) en cadenes de ferro unidimensionals i en una unió túnel Fe/MgO/Fe. El codi també es fa servir per modelar el transport quàntic en nanodispositius TMD, caracteritzats per un fort acoblament spin-òrbita. A més, s'analitza la importància de l'acoblament spin-òrbita i la correlació electrònica (DFT+U) en nanotubs de carboni funcionalitzats amb molècules antiferromagnètiques. Finalment, el mètode BdG+DFT modela un superconductor convencional (plom) i un superconductor no convencional (seleniur de ferro). Es reprodueixen la forma i la mida del "gap" superconductor observat experimentalment.

[es] En los últimos años, el "materiales cuánticos" se ha convertido en un poderoso concepto unificador en la ciencia y la ingeniería. Estos materiales manifiestan efectos cuánticos a grandes escalas de energía y longitud. Los materiales cuánticos están a la vanguardia de la actual "segunda revolución cuántica", que promete aportar avances que cambiarán paradigmas en la eficiencia energética. Sin embargo, pese a su enorme potencial, los materiales cuánticos también plantean nuevos retos técnicos para la comunidad científica en cuanto a fabricación de materiales, caracterización y desarrollo de nuevos métodos computacionales. Este trabajo aborda algunos de los problemas más significativos relacionados con los métodos computacionales de primeros principios para materiales cuánticos, y utiliza estos métodos para obtener nuevos conocimientos sobre los materiales cuánticos. En particular, la implementación del formalismo DFT+NEGF basado en espinores permite modelizar el transporte de carga y espín en sistemas con espín no colineal y con acoplamiento espín-órbita, lo que resulta esencial para los materiales topológicos y los dispositivos para "spin-orbitronics". Además, se presenta el desarrollo del método Bogolioubov-de-Gennes y su implementación en el software SIESTA como una herramienta semi-empírica para modelar superconductores basada en cálculos de estructura electrónica de primeros principios. Además, las herramientas de postprocesado para el cálculo de invariantes topológicas y texturas de espín completan la parte de desarrollo de código de este trabajo. Además del desarrollo de métodos, se presentan estudios detallados de materiales cuánticos. Los efectos de interferencia en secciones finitas de cristales de moiré unidimensionales se investigan utilizando un formalismo de Landauer-Büttiker dentro de la aproximación de "tight-binding". La interferencia de la función de onda es visible en la mesoescala: en el régimen de acoplamiento fuerte, como una modulación periódica de la conductancia cuántica y estados localizados emergentes; en el régimen de aislamiento localizado, como una supresión del transporte entre capas y oscilaciones de la densidad de estados. Estos efectos están vinculados a cambios en la estructura de bandas de los nanotubos de carbono ideales y se demuestra que se describen mediante un modelo de interferencia de ondas unidimensional. Las interacciones entre estados topológicos en polimorfos metaestables de monocapas de bismuto (bismuteno) y sustratos basados en silicio se calculan utilizando métodos de primeros principios. Los polimorfos del bismuteno se unen a sustratos de carburo de silicio, silicio y dióxido de silicio. La interacción de proximidad en estas heteroestructuras afecta significativamente a la estructura electrónica incluso cuando la unión es débil. Las interacciones de Van der Waals y la ruptura de la simetría de la subred se identifican como los principales factores que impulsan los cambios en la estructura electrónica en heteroestructuras de enlace no covalente. El carácter topológico de las fases de bismuteno se mantiene en todas las combinaciones monocapa/sustrato, excepto en el caso del bismuteno plano-hexagonal sobre SiC, donde el enlace covalente impulsa una transición de fase topológica. Además, este trabajo demuestra que la interacción con el sustrato puede reforzar las propiedades topológicas de los polimorfos de bismuteno y hacerlos accesibles para investigaciones experimentales y aplicaciones tecnológicas. Los nuevos métodos desarrollados se aplican a varios sistemas para demostrar sus posibles aplicaciones y la validez del código. El método DFT+NEGF basado en espinores se utiliza para determinar la magnetorresistencia (anisótropa) en cadenas de hierro y en una unión túnel Fe/MgO/Fe. El código también se emplea para modelar el transporte cuántico en nanodispositivos TMD, caracterizados por un fuerte acoplamiento espín-órbita. Además, se analiza la importancia del acoplamiento espín-órbita y la correlación electrónica en nanotubos de carbono funcionalizados. Por último, el método BdG+DFT modela un superconductor convencional y un superconductor no convencional. Se reproducen la forma y el tamaño del "gap" superconductor observado experimentalmente.