[en] Urban air pollution is of major concern in Spain and also throughout Europe and globally with numerous effects on human health and ecosystems. Since air quality (AQ) is predominantly a problem for human health and the environment, the lowest levels of the atmosphere are the most important to investigate, mainly the planetary boundary-layer (PBL). Atmospheric variables (i.e. temperature, humidity, winds) in the PBL are critically important as inputs for accurate simulations in AQ models. From a modeling standpoint PBL height can be extremely difficult to compute accurately due to the fact that boundary layer processes occur at smaller geographical scales than mesoscale meteorological models can resolve. To that end, atmospheric models make use of parameterizations to represent the boundary layer structure in the lower atmosphere. This Ph.D. thesis evaluates the sensitivity of high-resolution AQ simulations from the CALIOPE AQ forecast system (www.bsc.es/caliope) in the distribution of gaseous photochemical pollutants using different PBL schemes in the Weather Research and Forecasting (WRF) model. The project is separated into three main activities. First, was an evaluation of available methods for estimating PBL height from lidar measurements based on data from the Barcelona multiwavelength Raman lidar, a member site of the European Aerosol Research Lidar Network (EARLINET). Lidar-estimated PBL heights were compared with those obtained from radiosoundings. It was found that a time-adaptive extended Kalman filter (EKF) technique provided lidar estimates closest (coefficient of determination = 0.96) to values estimated with radiosoundings. The 13-yr average PBL height was 1.28 ± 0.4 km with the EKF method, which is similar to previous studies. In the second activity, eight PBL schemes from the WRF model were evaluated as compared to observations over Barcelona and Athens. Instrumentation included two lidars, and numerous radiosondes and surface meteorological stations. Data from Athens was collected during the 39-day HygrA-CD field campaign, which took place in summer 2014. In both studies it was generally found that non-local PBL schemes perform better. For example, the non-local asymmetric convective model version 2 (ACM2) scheme showed coefficient of determination values of 0.33 and 0.15, for the Barcelona and Athens studies, respectively. WRF model simulations with the ACM2 scheme only slightly under-estimated PBL heights in Athens during Etesians events, with a mean bias around 0.11 km. In the final activity, four WRF PBL schemes were sensitivity-tested with model simulations from the CALIOPE AQ forecast system, as compared with surface observations from ground AQ stations and lidar data from the Barcelona micropulse lidar (MPL), a new station in the NASA Micropulse Lidar Network (MPLNET). It was found that WRF model-simulated PBL height and surface meteorology can largely impact the simulations of air pollution variables (ozone, nitrogen dioxide, particulate matter less than 10 microns). CMAQ model simulations coupled to WRF with the ACM2 and Bougeault¿Lacarrère (BouLac) PBL schemes performed the best for surface ozone concentrations at rural background stations, with correlation values of 0.82 and 0.79 compared to surface AQ observations, respectively. In addition, spatial analysis of the CMAQ model simulations showed the lowest biases using the ACM2 and BouLac schemes. The outcome from this project is a deeper understanding of the sensitivity of AQ simulations to model PBL schemes, which may result in more accurate operational AQ forecasts.

[es] La contaminación atmosférica urbana es de gran preocupación en España, Europa y en el mundo por sus efectos sobre la salud humana y los ecosistemas. La calidad del aire (AQ) es un problema para la salud humana y el medio ambiente, los niveles más bajos de la atmósfera son importantes para investigar, sobre todo la capa límite planetaria (PBL; acrónimo del inglés). Variables atmosféricas (como la temperatura, humedad y vientos) en la PBL son de importancia crítica para simulaciones precisas en los modelos de calidad del aire (AQM). Modelizar la altura de la PBL es extremadamente difícil de calcular con precisión debido a que los procesos de capa límite se producen a escalas más pequeñas que en los modelos meteorológicos de mesoescala. Los modelos atmosféricos hacen uso de parametrizaciones para representar la estructura de la PBL. Esta tesis doctoral evalúa la sensibilidad de las simulaciones de contaminantes gaseosos en AQ en alta resolución en el sistema CALIOPE AQFS (www.bsc.es/caliope), utilizando diferentes esquemas de PBL del modelo de predicción numérica: WRF. El proyecto se divide en tres actividades principales. En primer lugar, se evaluaron los métodos disponibles para estimar la altura de la PBL a partir de mediciones lidar (multiwavelength Raman) usando 13 años de la base de datos de Barcelona, miembro de la Red Europea de Investigación Aerosol Lidar (EARLINET). Las alturas de la PBL estimadas se compararon con las obtenidas a partir radiosondeos. Se encontró que un filtro de Kalman extendido (EKF) proporciona mejores estimaciones (coeficiente de determinación = 0,96) con respecto a los valores estimados con radiosondeos. La altura media de la PBL fue de 1,28 ± 0,4 km con el método EKF, en concordancia a resultados de estudios anteriores. En la segunda actividad, ocho esquemas de PBL del modelo WRF se evaluaron en comparación con las observaciones de Barcelona y Atenas. La instrumentación incluyó dos lidares, observaciones de radiosondas y estaciones meteorológicas de superficie. Los datos de Atenas se recogieron durante la campaña HygrA-CD de 39 días en el verano de 2014. Se encontró que en ambos estudios los es quemas PBL no locales funcionan mejor. El esquema no local "asymmetric convective model version 2" (ACM2) mostró coeficientes de determinación de 0,33 y 0,15, para Barcelona y Atenas respectivamente. Las simulaciones del modelo WRF con el esquema ACM2 subestimaron ligeramente las alturas de la PBL en Atenas durante los eventos "Etesians", con un sesgo de 0,11 km. Finalmente, cuatro esquemas de PBL del modelo WRF fueron probados en el sistema CALIOPE AQFS y comparados con observaciones de las estaciones de AQ y datos del micropulse lidar (MPL) de Barcelona, una nueva estación de NASA Micropulse Lidar Network (MPLNET). Se encontró que la altura de la PBL puede afectar en gran medida las simulaciones de las variables de contaminación del aire (O3, NO2 y PM10). Las simulaciones con el modelo CMAQ acopladas a WRF con los esquemas ACM2 y Bougeault-Lacarrère (Boulac) de la PBL calculan mejor las concentraciones de O3 en las estaciones rurales de fondo, con una r de 0,82 y 0,79 comparados con las observaciones de estaciones de AQ respectivamente. Además, el análisis espacial de las simulaciones mostró las menores desviaciones utilizando los esquemas ACM2 y Boulac. El resultado de este proyecto es una comprensión más profunda de la sensibilidad de las simulaciones de la calidad del aire a los esquemas de cálculo de la PBL, que pueden dar lugar a pronósticos operacionales de AQ más precisos.