[ca] A les moltes preocupacions de sanitàries, ambientals i relatives a la generació d'energia que afrontem al principi del segle XXI, s'està buscant una quantitat equivalent de solucions al món microscòpic. Això es desprèn de la abundant investigació teòrica i aplicada sobre nanomaterials. En aquesta tesi, simulacions DFT s'utilitzen per caracteritzar una àmplia gamma de nanomaterials, a grans trets dividits en dues categories: materials semiconductors per a aplicacions en imatge i catalitzadors metàl·lics per a l'evolució heterogènia d'hidrogen. Es presenta una descripció comparativa de l'estructura electrònica de calcogenurs metàl·lics binaris (MX, MX = CdSe, CdS, ZnSe i ZnS), des d'estructures bulk i superfícies fins a punts quàntics. S'ha demostrat que es poden reduir els defectes de les superficies i als punts quàntics mitjançant la passivació amb lligands i amb una shell inorgànica. El CdSe, que és altament tòxic, ha estat primer estudiat per si sol, seguit pels altres tres materials. Finalment, s'han simulat models quàntics tipus core-shell (CdSe)@(MX), observant diferents comportaments en els orbitals de frontera en els models coordinats per lligands que depenen del material de la shell. Inicialment, el cribratge computacional dels materials per a l'electrocatàlisi d'evolució d'hidrogen es centra en el Pt(111) i el Ru(100), ambdós modelats tant com a superfícies prístines com defectuoses. Els resultats mostren que l'activitat de Pt (111) es manté alta independentment del model, mentre que en les slabs de Ru (100) defectuoses es millora l'activitat en els sites reconstruïts. Finalment, unes nanopartícules RuO2@Ru core-shell sintetitzades recentment i amb una alta activitat HER s'han modelat com a slabs periòdics de superficie. El nucli de RuO2 indueix importants canvis estructurals i en els estats d'oxidació a la shell de Ru que incrementa l'activitat de la HER. La necessitat de comprendre els materials híbrids amb propietats úniques i altament ajustables es troba al cor d'aquesta tesi

[en] To the many health, environmental and energy generation concerns being faced at the beginning of the XXI Century, an equal amount of solutions are being searched for throughout the plentiful room at the bottom. This much is clear from theoretical and applied research into nanomaterials. In this Thesis, DFT simulations are used to characterize a wide range of nanomaterials, broadly divided into two categories: semiconductor materials for imaging applications, and metal catalysts for heterogeneous hydrogen evolution. Herein presented is a comparative description of the electronic structure of (MX) binary metal chalcogenide (MX = CdSe, CdS, ZnSe and ZnS), from bulk and surfaces to quantum dots. It has been shown that deleterious defects on slab surfaces and quantum dots can be reduced through ligand- and inorganic shell-passivation. The highly toxic CdSe was first characterized on its own, followed by the other three materials. Different (CdSe)@(MX) core-shell quantum models were simulated, for which different frontier orbital behaviors are seen in the ligand-coordinated coreshell models depending on the shell material. The computational material screening for hydrogen evolution electrocatalysts is firstly centered on the metal-only Pt(111) and Ru(100), modeled both as pristine and defective surfaces. Results show that Pt(111) activity remains high regardless, while that of defective Ru(100) slabs is enhanced on reconstructed binding sites. Finally, recently synthesized core-shell RuO2@Ru nanoparticles with high HER activity have been modeled as periodic, surface slab models. The RuO2 core is proposed to induce important structural and oxidation states changes on the Ru shell which benefit the HER onset. The need for hybrid materials with unique, highly tunable properties is made abundantly clear and lies at the heart of this Thesis.