[ca] La ràpida transició cap a una "societat centrada en les dades" i l'emergència del nou Internet de les Coses requereixen canvis revolucionaris en els sistemes de comunicació sense fils i d'emmagatzematge de dades. Hi ha molt interès en preparar nous materials magnètics per fer dispositius que operin a altes freqüències, per sobre dels 100 GHz, i també per a memòries d'alta densitat. En aquest context els materials d'elevada anisotropia magnètica que no contenen terres rares tenen molt d'interès per a aquestes aplicacions i, per tant, les ferrites ultradures que exhibeixen una gran anisotropia magnetocristal·lina i ressonància ferromagnètica natural a freqüències superiors als 100 GHz són molt atractives. Aquesta tesi ha investigat dues d'aquestes ferrites, ε-Fe2O3 i Sr1-(x/12)Ca(x/12)AlxFe12-xO19, centrant-se en la síntesi escalable a gran escala de la fase ε-Fe2O3 i en l'estudi de com canvien les seves propietats magnètiques amb la substitució dels cations Fe3⁺ per altres metalls de transició. Pel que fa al segon sistema d'interès, Sr1-(x/12)Ca(x/12)AlxFe12-xO19, s'ha estudiat la influència de la substitució del Fe3⁺ per Al3⁺. En aquesta tesi, hem investigat l'efecte de diferents paràmetres en la síntesi de la fase ε-Fe2O3 mitjançant el mètode sol-gel en la puresa de la fase. S'han considerat alguns paràmetres que cal controlar per obtenir ε-Fe2O3 d'alta puresa, com ara la mida del recipient on es forma el gel i el període de maduració del gel. Hem establert un mètode innovador per preparar nanopartícules d'ε-Fe2O3 de gran mida mitjançant una síntesi pràctic i sostenible, utilitzant silicats d'Y3 i d'altres silicats de terres rares trivalents com a tall de surfactants a altes temperatures. Les partícules obtingudes amb aquest nou mètode no exhibeixen relaxació magnètica, fet que les fa adequades per a aplicacions en dispositius i memòries. Per comprendre millor les propietats magnètiques d'aquesta fase, hem substituït els ions Fe3⁺ per diferents metalls de transició i hem investigat els canvis en les propietats estructurals i magnètiques. Hem observat que amb la substitució de Cr3⁺ en nanopartícules d'ε-Fe2O3 de gran mida preparades amb el nostre nou mètode sol-gel es manté el seu caràcter magnètic dur fins a un 15 % atòmic en de Cr, evitant el superparamagnetisme observat prèviament en partícules petites d'aquestes composicions. A més, hem vist que els ions Sc3⁺ i In3⁺ amplien el camp d'estabilitat de la fase incommensurable de baixa temperatura i per tant tendeixen a desestabilitzar l'ordre ferromagnètic col·liniar d'alta anisotropia magnètica. En canvi, el Cr3⁺ no promou especialment l'aparició de l'ordre incommensurable, tot i que disminueix l'anisotropia de la fase magnètica dura, encara que es mantinguin les coercivitats elevades en les mesures magnètiques. Aquestes observacions obren noves vies per comprendre millor les propietats magnètiques d'aquesta fase i els orígens de la seva elevada anisotropia magnetocristal·lina. Pel que fa a la ferrita Sr1-(x/12)Ca(x/12)AlxFe12-xO19, hem estudiat alguns paràmetres importants que afecten la síntesi dels materials i la morfologia final de la pols, la qual cosa influeix directament en les seves propietats magnètiques. Hem observat que es produeix una transició magnètica significativa quan el contingut d'Al-Ca es troba en un rang entre x=5 i x=6. Aquest petit canvi en la química cristal·lina altera significativament la resposta magnètica del material i també obre una nova via per comprendre l'origen i el mecanismes subjacents de la seva elevada anisotropia magnetocristal·lina. També hem comparat la ressonància ferromagnètica de ε-Fe2O3 i Sr0.67Ca0.33Al4Fe8O19 i hem observat que, per a la mateixa quantitat de pols, ε-Fe2O3 presenta una absorció més alta que Sr0.67Ca0.33Al4Fe8O19.

[es] La rápida transición hacia una "sociedad centrada en los datos" y la emergencia del nuevo Internet de las Cosas requieren cambios revolucionarios en los sistemas de comunicación inalámbrica y almacenamiento de datos. Existe un gran interés en desarrollar nuevos materiales magnéticos para fabricar dispositivos que operen a altas frecuencias, por encima de los 100 GHz, así como para memorias de alta densidad. En este contexto, los materiales con elevada anisotropía magnética que no contienen tierras raras son de gran interés para estas aplicaciones y, por lo tanto, las ferritas ultraduras que exhiben una gran anisotropía magnetocristalina y resonancia ferromagnética natural a frecuencias superiores a los 100 GHz resultan muy atractivas. Esta tesis ha investigado dos de estas ferritas, ε-Fe2O3 y Sr1-(x/12)Ca(x/12)AlxFe12-xO19, centrándose en la síntesis escalable a gran escala de la fase ε-Fe2O3 y en el estudio de cómo cambian sus propiedades magnéticas con la sustitución de los cationes Fe3⁺ por otros metales de transición. En cuanto al segundo sistema de interés, Sr1-(x/12)Ca(x/12)AlxFe12-xO19, se ha estudiado la influencia de la sustitución de Fe3⁺ por Al3⁺. En esta tesis, hemos investigado el efecto de diferentes parámetros en la síntesis de la fase ε-Fe2O3 mediante el método sol-gel en la pureza de la fase. Se han considerado algunos parámetros que deben controlarse para obtener ε-Fe2O3 de alta pureza, como el tamaño del recipiente donde se forma el gel y el período de maduración del gel. Hemos establecido un método innovador para preparar nanopartículas de ε-Fe2O3 de gran tamaño mediante una síntesis práctica y sostenible, utilizando silicatos de Y3⁺ y otros silicatos de tierras raras trivalentes que actúen a modo de surfactantes a altas temperaturas. Las partículas obtenidas con este nuevo método no presentan relajación magnética, lo que las hace adecuadas para aplicaciones en dispositivos y memorias. Para comprender mejor las propiedades magnéticas de esta fase, hemos sustituido los iones Fe3⁺ por diferentes metales de transición e investigado los cambios en las propiedades estructurales y magnéticas. Hemos observado que con la sustitución con Cr3⁺ en nanopartículas de ε-Fe2O3 de gran tamaño, preparadas con nuestro nuevo método sol-gel, se mantiene su carácter magnético duro hasta un 15 % atómico de Cr, evitando el superparamagnetismo observado previamente en partículas pequeñas de estas composiciones. Además, hemos observado que los iones Sc3⁺ e In3⁺ amplían el campo de estabilidad de la fase incommensurable a baja temperatura y, por lo tanto, tienden a desestabilizar el orden ferromagnético colinear de alta anisotropía magnética. En cambio, el Cr3⁺ no promueve especialmente la aparición del orden incommensurable, aunque disminuye la anisotropía de la fase magnética dura, incluso cuando se mantienen coercividades elevadas en las mediciones magnéticas. Estas observaciones abren nuevas vías para comprender mejor las propiedades magnéticas de esta fase y los orígenes de su gran anisotropía magnetocristalina. En cuanto a la ferrita Sr1-(x/12)Ca(x/12)AlxFe12-xO19, hemos estudiado algunos parámetros importantes que afectan la síntesis de los materiales y la morfología final del polvo, lo que influye directamente en sus propiedades magnéticas. Hemos observado que se produce una transición magnética significativa cuando el contenido de Al-Ca se encuentra en un rango entre x=5 y x=6. Este pequeño cambio en la química cristalina altera significativamente la respuesta magnética del material y también abre una nueva vía para comprender el origen y los mecanismos subyacentes de su elevada anisotropía magnetocristalina. También hemos comparado la resonancia ferromagnética de ε-Fe2O3 y Sr0.67Ca0.33Al4Fe8O19 y hemos observado que, para la misma cantidad de polvo, ε-Fe2O3 presenta una absorción más alta que Sr0.67Ca0.33Al4Fe8O19.