[ca] Aquesta tesi aborda el desenvolupament de sensors de gas basats en òxids metàl·lics estructurats (MOXs) no modificats i modificats amb materials de segona fase. Aquests sensors s'investiguen per la seva rellevància actual en aplicacions dirigides a reptes socials (medi ambient, seguretat, salut) i els materials són d'interès donat l'impacte que tenen en les propietats funcionals de el dispositiu sensor. En comparació amb els sensors de gas basats en capes gruixudes o primes, els MOX estructurats exhibeixen una resposta millorada per la seva alta relació superfície-volum i la seva morfologia que és notablement beneficiosa per a l'adsorció i desorció de gasos. A més, la modificació d'aquestes estructures amb materials de segona fase per formar interfícies a nanoescala (per exemple, unions metall-semiconductor o heterojuncions) en la superfície de l'estructura afegeix millores addicionals sensibilitzant el MOX estructurat química i electrònicament. Per tant, aquesta tesi se centra a desenvolupar rutes de síntesi basades en la deposició química en fase de vapor assistida per aerosols (AACVD) que permetin ajustar la morfologia dels MOX (forma, mida, control dimensional) i modificar la seva superfície amb constituents de segona fase, com metalls nobles, altres MOX o molècules organofuncionales per promoure efectes sinèrgics en la superfície de l'MOX i així millorar la sensibilitat, selectivitat i / o temperatura de funcionament. Els MOX estructurats empleats com 'suport' inclouen WO3, ZnO i Fe2O3 dipositats a través d'AACVD, mentre que els materials de la segona fase comprenen pel·lícules o partícules d'un altre MOX (CeO2, Fe2O3 i Cu2O), metall noble (Au) o molècula organofuncional (APTES), incorporades via AACVD, mètode d'impregnació o procés de silanización. En total, en aquesta tesi es desenvolupen set tipus d'estructures modificades (CeO2@WO3, APTES@WO3, APTES@CeO2@WO3, Au@ZnO, Fe2O3@ZnO, Cu2O@ZnO i Au@Fe2O3) juntament amb les corresponents versions no modificades (WO3, ZnO i Fe2O3). La morfologia, estructura cristal·lina i composició química d'aquestes estructures s'analitzen per diferents mètodes, com microscòpia electrònica, difracció i espectroscòpia fotoelectrònica de raigs X. Els resultats demostren la formació de fils altament cristal·lins (WO3), varetes (ZnO) i piràmides (Fe2O3), amb relacions d'aspecte de 100, 7.5 i 1.5, respectivament, i la incorporació de materials de segona fase amb càrregues entre 1 i 12 en%. Aquestes estructures integrades en dispositius sensors s'avaluen en mode termoactivado i fotoactivado per a gasos oxidants i reductors d'interès en la monitorització ambiental i/o aplicacions mèdiques, com per exemple, etanol, acetona, toluè, hidrogen, amoníac, carboni. monòxid i / o diòxid de nitrogen. Els sensors desenvolupats en aquesta tesi demostren bons resultats davant de gasos com acetona, etanol i diòxid de nitrogen. Els sensors basats en APTES@CeO2@WO3 i APTES@WO3 mostren major sensibilitat a l'acetona (6.6% ppm-1) i etanol (19.2% ppm-1) a temperatura ambient i amb fotoactivació, mentre que els sensors basats en Au @ ZnO mostren major sensibilitat a NO2 (39,96% ppm-1) utilitzant termoactivación. En general, els sensors de gas amb materials modificats en la superfície mostren millors propietats de detecció comparats amb els sensors no modificats, excepte en el cas dels sensors basats en Au@Fe2O3 que tenen una activitat reduïda a causa de la quantitat excessiva d'Au en la seva superfície comparat amb altres sistemes modificats. El rendiment millorat dels materials modificats s'atribueix principalment als efectes catalítics sinèrgics i la presència d'interfícies a nanoescala en la superfície que faciliten la transferència d'electrons durant la interacció gas-sòlid.

[es] Esta tesis aborda el desarrollo de sensores de gas basados en óxidos metálicos estructurados (MOXs) no modificados y modificados con materiales de segunda fase. Estos sensores se investigan debido a su relevancia actual en aplicaciones dirigidas a retos sociales (medio ambiente, seguridad, salud) y los materiales son de interes dado el impacto que tienen en las propiedades funcionales del dispositivo sensor. En comparación con los sensores de gas basados en capas gruesas o delgadas, los MOX estructurados exhiben una respuesta mejorada debido a su alta relación superficie-volumen y su morfología particular que es notablemente beneficiosa para la adsorción y desorción de gases. Además, la modificación de estas estructuras con materiales de segunda fase para formar interfaces a nanoescala (por ejemplo, uniones metal-semiconductor o heterouniones) en la superficie de la estructura añade mejoras adicionales sensibilizando el MOX estructurado química y electrónicamente. Por lo tanto, esta tesis se centra en desarrollar rutas de síntesis basadas en la deposición química en fase de vapor asistida por aerosoles (AACVD) que permitan ajustar la morfología de los MOX (forma, tamaño, control dimensional) y modificar su superficie con constituyentes de segunda fase, como metales nobles, otros MOX o moléculas organofuncionales para promover efectos sinérgicos en la superficie del MOX y así mejorar la sensibilidad, selectividad y/o temperatura de funcionamiento. Los MOX estructurados empleados como 'soporte' incluyen WO3, ZnO y Fe2O3 depositados a través de AACVD, mientras que los materiales de la segunda fase comprenden películas o partículas de otro MOX (CeO2, Fe2O3 y Cu2O), metal noble (Au) o molécula organofuncional (APTES), incorporadas vía AACVD, método de impregnación o proceso de silanización. En total, en esta tesis se desarrollan siete tipos de estructuras modificadas (CeO2 @ WO3, APTES @ WO3, APTES @ CeO2 @ WO3, Au @ ZnO, Fe2O3 @ ZnO, Cu2O @ ZnO y Au @ Fe2O3) junto con sus correspondientes versiones no modificadas (WO3, ZnO y Fe2O3). La morfología, estructura cristalina y composición química de estas estructuras se analizan por diferentes métodos, como microscopía electrónica, difracción y espectroscopía fotoelectrónica de rayos X. Los resultados demuestran la formación de hilos altamente cristalinos (WO3), varillas (ZnO) y pirámides (Fe2O3), con relaciones de aspecto de 100, 7.5 y 1.5, respectivamente, y la incorporación de materiales de segunda fase con cargas entre 1 y 12 en%. Estas estructuras integradas en dispositivos sensores se evalúan en modo termoactivado y fotoactivado hacia gases oxidantes y reductores de interés en la monitorización ambiental y/o aplicaciones médicas, como por ejemplo, etanol, acetona, tolueno, hidrógeno, amoníaco, carbono. monóxido y/o dióxido de nitrógeno. Los sensores desarrollados en esta tesis demuestran buenos resultados frente a gases como acetona, etanol y dioxido de nitrógeno. Los sensores basados en APTES@CeO2@WO3 y APTES@WO3 muestran mayor sensibilidad a la acetona (6.6% ppm-1) y etanol (19.2% ppm-1) a temperatura ambiente y con fotoactivación, mientras que los sensores basados en Au@ZnO muestran mayor sensibilidad a NO2 (39,96% ppm-1) usando termoactivación. En general, los sensores de gas con materiales modificados en la superficie muestran mejores propiedades de detección comparados con los sensores no modificados, excepto en el caso de los sensores basados en Au@Fe2O3 que tienen una actividad reducida debido a la cantidad excesiva de Au en su superficie comparado con otros sistemas modificados. El rendimiento mejorado de los materiales modificados se atribuye principalmente a los efectos catalíticos sinérgicos y la presencia de interfaces a nanoescala en la superficie que facilitan la transferencia de electrones durante la interacción gas-sólido.