[ca] L'avanç d'estratègies per a controlar el transport de calor és la clau per a desenvolupar noves rutes de captació d'energia tèrmica, mentre que el desenvolupament de solucions tèrmiques intel·ligents de propera generació depèn en gran mesura de la nostra comprensió dels fonaments del transport de calor a escales espacials petites i temporals curtes. En particular, l'anisotropia tèrmica ha atret recentment una atenció renovada a causa del desenvolupament de, per exemple, materials de baixa dimensionalitat que presenten anisotropia artificial derivada d'aspectes geomètrics. Amb la finalitat d'investigar exhaustivament les propietats de transport de calor dels materials a través d'escales i dimensions diverses, una àmplia gamma de mètodes estacionaris i transitoris per a determinar la conductivitat tèrmica i la difusivitat tèrmica ha sorgit en les últimes dècades. Entre ells, les termoreflectàncies sense contacte en el domini temporal i freqüencial (TDTR i FDTR) han demostrat la seva fiabilitat i versatilitat per a estudiar la conductivitat (difusivitat) tèrmica de materials en volum i en pel·lícula prima. No obstant això, aquests mètodes ja ben establerts no són intrínsecament sensibles a l'anisotropia tèrmica a causa de la simetria de la font de calor (típicament gaussiana). Per a resoldre aquest problema simplement s'introdueix un desplaçament espacial entre l'escalfador (excitació) i el termòmetre (anàlisi), augmentant així de manera natural la sensibilitat al transport de calor en el pla. No obstant això, l'esquema de desplaçament del feix basat en focus gaussians puntuals també presenta inconvenients, especialment la complicació en l'anàlisi de les dades. En aquesta tesi, s'han desenvolupat dos enfocaments metodològics experimentals avançats sense contacte per a estudiar el transport tèrmic en materials, centrats en l'anisotropia tèrmica i el transport tèrmic en el pla. Aquests mètodes es denominen "Termometria de termoreflectància anisotròpica" (ATT) i "Determinació de la difusivitat tèrmica en el pla utilitzant termoreflectància en domini freqüencial amb desplaçament de feix i font de calor òptica unidimensional". Aquests mètodes utilitzen una font de calor unidimensional, en lloc de fonts de calor gaussianes en forma de punt, proporcionant tres avantatges fonamentals: (i) a causa de la seva naturalesa òptica, és possible girar arbitràriament l'orientació de l'escalfador en forma de línia respecte als eixos cristal·logràfics en el pla de la mostra; (ii) és altament sensible a l'anisotropia tèrmica en el pla, que es veu reforçada si s'estableix un desplaçament espacial entre les posicions d'excitació i anàlisi; i (iii) la distribució unidimensional d'energia dins de la font de calor produeix un decaïment espacial més lent del camp tèrmic, permetent analitzar les dades obtingudes sense que calgui conèixer la distribució espacial d'energia de la font de calor. S'han validat amb èxit aquests mètodes mitjançant l'estudi de diversos materials ben caracteritzats, tant en volum com en pel·lícula prima, cadascun amb una difusivitat tèrmica significativament diferent, com el grafit pirolític altament orientat (HOPG), membranes suspeses de polímer i silici de diferents gruixos, així com substrats de bismut, silici i vidre en volum. També s'han aplicat amb èxit les tècniques esmentades per a investigar les propietats de transport tèrmic de diversos materials, com ara polimorfs de Ga2O3, PdSe2, semiconductors wurtzita (ZnO, ZnS, AlN i GaN) i multicapes de grafè sobre quars. L'aplicació amb èxit d'aquestes tècniques a cristalls amb diferents graus d'anisotropia, flocs de grandària micromètrica i fins i tot pel·lícules de gruix atòmic sobre substrats, posa de manifest la versatilitat i aplicabilitat dels mètodes. La possibilitat d'estudiar materials tan diversos en diferents dimensions proporciona valuosos coneixements sobre les seves propietats de transport tèrmic i obre noves vies de recerca.

[en] The advancement of strategies to control heat transport holds the key to developing novel routes for thermal energy harvesting, while developing next-generation smart thermal solutions relies heavily on our understanding of the fundamentals of heat transport at small spatial and short temporal scales. In particular, thermal anisotropy has recently attracted renewed attention due to the development of, for example, low-dimensional materials which exhibit artificial anisotropy arising from geometrical aspects. In order to comprehensively investigate the heat transport properties of materials across various scales and dimensions, a wide range of steady-state and transient methods to determine the thermal conductivity and thermal diffusivity have emerged over the last decades. Among them, the contactless time- and frequency-domain thermoreflectance (TDTR and FDTR) have proven their reliability and versatility to study the thermal conductivity (diffusivity) of bulk and thin film materials. However, these already well-established methods are not inherently sensitive to thermal anisotropy due to the symmetry of the heat source (typically Gaussian). The adopted solution to this problem is simply to introduce a spatial offset between the heater (pump) and thermometer (probe), thus, naturally enhancing their sensitivity to in-plane heat transport. However, the Gaussian spot-based beam offset scheme also suffers from drawbacks such as complicated data analysis. In this thesis, we have developed two advanced contactless experimental approaches for studying thermal transport in materials, focusing on thermal anisotropy and in-plane thermal transport. We have named these methods after "Anisotropic Thermoreflectance Thermometry" (ATT), and "In-plane thermal diffusivity determination using beam-offset frequency-domain thermoreflectance with a one-dimensional optical heat source". These methods use a one-dimensional heat source, rather than spot-shaped Gaussian heat sources, which provides three key advantages: (i) due to its optical nature, it is possible to arbitrarily rotate the orientation of the line-shaped heater with respect to the in-plane crystallographic axes of the sample; (ii) it is highly sensitive to in-plane thermal anisotropy, which is further enhanced if a spatial offset is set between the pump and probe positions; and (iii) the one-dimensional energy distribution within the heat source leads to a slower spatial decay of the thermal field, which allows us to analyze the obtained data without any knowledge on the spatial energy distribution of the heat source. We have successfully validated the methods by studying various well-characterized bulk and thin-film materials, each with significantly different thermal diffusivity, such as highly oriented pyrolytic graphite (HOPG), suspended silicon and polymer membranes of different thicknesses, as well as bulk bismuth, silicon, and glass substrates. We have also successfully applied the above-mentioned techniques to investigate the thermal transport properties of various materials, including Ga2O3 polymorphs, PdSe2, wurtzite semiconductors (ZnO, ZnS, AlN, and GaN), and graphene multilayers on quartz. The successful application of these techniques to crystals with varying degrees of anisotropy, micrometer-sized flakes, and even atomic-thickness films on substrates, highlights the versatility and applicability of the methods. The ability to study such diverse materials across different dimensions provides valuable insights into their thermal transport properties and opens up new avenues for further research.